JPS62123663A - リチウム二次電池の製造方法 - Google Patents
リチウム二次電池の製造方法Info
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- JPS62123663A JPS62123663A JP60264493A JP26449385A JPS62123663A JP S62123663 A JPS62123663 A JP S62123663A JP 60264493 A JP60264493 A JP 60264493A JP 26449385 A JP26449385 A JP 26449385A JP S62123663 A JPS62123663 A JP S62123663A
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- JP
- Japan
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- lithium
- aluminum
- plate
- negative electrode
- plates
- Prior art date
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- Pending
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- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M10/00—Secondary cells; Manufacture thereof
- H01M10/05—Accumulators with non-aqueous electrolyte
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
- Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product
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- Engineering & Computer Science (AREA)
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- Chemical & Material Sciences (AREA)
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- Electrochemistry (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明はリチウム二次電池の製造方法に係わり、さらに
詳しくは負極の改良に関する。
詳しくは負極の改良に関する。
リチウム二次電池においては、負極の充放電可逆性を向
上させるためにリチウム−アルミニウム合金を負極に用
いることが行われている（たとえば米国特許第４．００
２．４９５号明細書、米国特許第４゜０５６．８８５号
明細書）。
上させるためにリチウム−アルミニウム合金を負極に用
いることが行われている（たとえば米国特許第４．００
２．４９５号明細書、米国特許第４゜０５６．８８５号
明細書）。
これは、リチウムを単独で負極に用いた場合は、電気量
密度的にはリチウム−アルミニウム合金を負極に用いる
よりも有利であるが、充電反応で電着するリチウムの形
態がデンドライト状（樹枝状）であって、このデンドラ
イト状リチウムが充放電の繰り返しにより成長して正極
、負極間を隔離するセパレータを突き破り正極に接触し
て内部短絡を起こす可能性があることと、上記電着リチ
ウムが非常に活性で表面積が大きいため電解液中の微量
の不純物と反応して電極表面で孤立して不働態化し、放
電反応に利用できなくなるなどの問題があるからである
。そして、これに対し、リチウム−アルミニウム合金を
負極に用いた場合には、電着した活性なリチウムはアル
ミニウムと速やかに合金化して平滑な結晶形態となり、
活性な電着リチウムの状態でとどまる時間が短くなって
上記問題点を解決することができるからである。
密度的にはリチウム−アルミニウム合金を負極に用いる
よりも有利であるが、充電反応で電着するリチウムの形
態がデンドライト状（樹枝状）であって、このデンドラ
イト状リチウムが充放電の繰り返しにより成長して正極
、負極間を隔離するセパレータを突き破り正極に接触し
て内部短絡を起こす可能性があることと、上記電着リチ
ウムが非常に活性で表面積が大きいため電解液中の微量
の不純物と反応して電極表面で孤立して不働態化し、放
電反応に利用できなくなるなどの問題があるからである
。そして、これに対し、リチウム−アルミニウム合金を
負極に用いた場合には、電着した活性なリチウムはアル
ミニウムと速やかに合金化して平滑な結晶形態となり、
活性な電着リチウムの状態でとどまる時間が短くなって
上記問題点を解決することができるからである。
そして、そのリチウムとアルミニウムとの合金化にあた
っては、リチウムとアルミニウムとを板状で重ね合わせ
電解液の存在下で電気化学的に合金化する方法も見出さ
れ、かつ上記電気化学的合金化を電池内で行う場合には
、リチウム板とアルミニウム板とを一枚ずつ重ね合わせ
るよりもリチウム板がアルミニウム板の両側に配置する
、つまり、リチウム板−アルミニウム板−リチウム板め
順に三層に積み重ねる方が、合金化による体積増加に基
づく内部短絡の発生や電池総高不良の発生を防止するこ
とができ、充放電特性の良好なリチウム二次電池が得ら
れることも見出されている（特願昭６０−５０１６８号
）。
っては、リチウムとアルミニウムとを板状で重ね合わせ
電解液の存在下で電気化学的に合金化する方法も見出さ
れ、かつ上記電気化学的合金化を電池内で行う場合には
、リチウム板とアルミニウム板とを一枚ずつ重ね合わせ
るよりもリチウム板がアルミニウム板の両側に配置する
、つまり、リチウム板−アルミニウム板−リチウム板め
順に三層に積み重ねる方が、合金化による体積増加に基
づく内部短絡の発生や電池総高不良の発生を防止するこ
とができ、充放電特性の良好なリチウム二次電池が得ら
れることも見出されている（特願昭６０−５０１６８号
）。
これは、リチウムとアルミニウムとを電池内で電解液の
存在下に電気化学的に合金化する場合、アルミニウム量
が多いとアルミニウムが残って分極が大きくなるおそれ
があるためリチウム板をセパレーク側に配置する必要が
あるが、合金化前にリチウム板が配置していた部分が合
金化による形状変化により部分的な体積増加を引き起こ
し、その中央部が最も変形を受けやすいセパレーク側に
膨れ出して、セパレータを押圧し、さらには正極の中央
部を押圧して正極缶を変形させて、短絡の発生や電池総
高不良の発生を引き起こすおそれがあるのに対し、リチ
ウム板をアルミニウム板の両側に配置して、アルミニウ
ム板の両側から合金化を進行させると体積増加が一方に
片寄るのが抑制され、前述した内部短絡の発生や電池総
高不良の発生が防止できるからである。
存在下に電気化学的に合金化する場合、アルミニウム量
が多いとアルミニウムが残って分極が大きくなるおそれ
があるためリチウム板をセパレーク側に配置する必要が
あるが、合金化前にリチウム板が配置していた部分が合
金化による形状変化により部分的な体積増加を引き起こ
し、その中央部が最も変形を受けやすいセパレーク側に
膨れ出して、セパレータを押圧し、さらには正極の中央
部を押圧して正極缶を変形させて、短絡の発生や電池総
高不良の発生を引き起こすおそれがあるのに対し、リチ
ウム板をアルミニウム板の両側に配置して、アルミニウ
ム板の両側から合金化を進行させると体積増加が一方に
片寄るのが抑制され、前述した内部短絡の発生や電池総
高不良の発生が防止できるからである。
しかしながら、これまでは、電池作製にあたり、上記リ
チウム板、アルミニウム板、リチウム板をそれぞれ別々
に所定の寸法に打抜き、それらを一枚ずつ上記の順で負
極缶内に挿入していたため、第３図に例示するように、
挿入時にリチウム板１ａとアルミニウム板１ｂとのズレ
が生じ、その結果、未合金化のリチウムが残り、それが
充放電サイクルでデンドライト成長を引き起こし、正極
と接触して短絡するという問題があった。
チウム板、アルミニウム板、リチウム板をそれぞれ別々
に所定の寸法に打抜き、それらを一枚ずつ上記の順で負
極缶内に挿入していたため、第３図に例示するように、
挿入時にリチウム板１ａとアルミニウム板１ｂとのズレ
が生じ、その結果、未合金化のリチウムが残り、それが
充放電サイクルでデンドライト成長を引き起こし、正極
と接触して短絡するという問題があった。
この発明は従来のリチウム二次電池が持っていたリチウ
ム板やアルミニウム板の挿入ズレに基づき充放電サイク
ル中に短絡するという問題点を解決し、充放電サイクル
寿命に対する信頼性の高いリチウム二次電池を提供する
ことを目的とする。
ム板やアルミニウム板の挿入ズレに基づき充放電サイク
ル中に短絡するという問題点を解決し、充放電サイクル
寿命に対する信頼性の高いリチウム二次電池を提供する
ことを目的とする。
本発明は、リチウム板とアルミニウム板とをあらかじめ
リチウム板−アルミニウム板−リチウム板の順に積み重
ね、これを所定の寸法に打抜いて負極缶に挿入すること
により、リチウム板やアルミニウム板の挿入ズレを防止
し、リチウムのデンドライトによる充放電サイクル中の
短絡発生を防止したものである。
リチウム板−アルミニウム板−リチウム板の順に積み重
ね、これを所定の寸法に打抜いて負極缶に挿入すること
により、リチウム板やアルミニウム板の挿入ズレを防止
し、リチウムのデンドライトによる充放電サイクル中の
短絡発生を防止したものである。
すなわち、リチウム板とアルミニウム板とを重ね合わせ
ておくと、微量ではあるがリチウムとアルミニウムとの
合金化が進行する。そこで、リチウム板とアルミニウム
板とを負極缶内に挿入するのに適したリチウム板、アル
ミニウム板、リチウム板の三層に重ね合わせ、この状態
で所望の形状に打抜くと、打抜き時のリチウムの粘着や
前述のようなリチウムとアルミニウムとの微量合金化に
より、リチウム板とアルミニウム板との位置ズレが生じ
な（なり、負極缶への挿入時のリチウム板とアルミニウ
ム板とのズレが生じなくなるのである。
ておくと、微量ではあるがリチウムとアルミニウムとの
合金化が進行する。そこで、リチウム板とアルミニウム
板とを負極缶内に挿入するのに適したリチウム板、アル
ミニウム板、リチウム板の三層に重ね合わせ、この状態
で所望の形状に打抜くと、打抜き時のリチウムの粘着や
前述のようなリチウムとアルミニウムとの微量合金化に
より、リチウム板とアルミニウム板との位置ズレが生じ
な（なり、負極缶への挿入時のリチウム板とアルミニウ
ム板とのズレが生じなくなるのである。
そして、本発明において、負極を形成するためにリチウ
ムと合金化させるアルミニウムは、インジウム、ガリウ
ム、ビスマスなどの合金元素を少量含有するアルミニウ
ムであってもよい。
ムと合金化させるアルミニウムは、インジウム、ガリウ
ム、ビスマスなどの合金元素を少量含有するアルミニウ
ムであってもよい。
厚さ０．１２ｍｍのリチウム板２枚と厚さ０．３ｍｍの
アルミニウム板とを第１図に示すように、ポリプロピレ
ン製の基板１１上に一方のリチウム板１ａ、アルミニウ
ム板１ｂ、他方のリチウム板１ａの順に積み重ね、鋼製
の打抜きポンチ１２で直径７ｍｍの円形に打抜いた。な
お、使用されたアルミニウム板１ｂはＨ材の略称で市販
されている硬質アルミニウム板である。
アルミニウム板とを第１図に示すように、ポリプロピレ
ン製の基板１１上に一方のリチウム板１ａ、アルミニウ
ム板１ｂ、他方のリチウム板１ａの順に積み重ね、鋼製
の打抜きポンチ１２で直径７ｍｍの円形に打抜いた。な
お、使用されたアルミニウム板１ｂはＨ材の略称で市販
されている硬質アルミニウム板である。
上記のような重ね合わせおよびそれに続く打抜きにより
、リチウムとアルミニウムとの微量合金化が進行して、
リチウム板１ａ、 ｌａとアルミニウム板１ｂとの位置
ズレが生じなくなった。これを負極缶内に挿入し、以下
に示すようにして電池組立を行い、第２図に示すような
構造で、直径１１．６ｍｍ、高さ２．０ｍｍの扁平形リ
チウム二次電池を組立て、リチウムとアルミニウムとを
電解液の存在下で電気化学的に合金化させて負極を形成
した。
、リチウムとアルミニウムとの微量合金化が進行して、
リチウム板１ａ、 ｌａとアルミニウム板１ｂとの位置
ズレが生じなくなった。これを負極缶内に挿入し、以下
に示すようにして電池組立を行い、第２図に示すような
構造で、直径１１．６ｍｍ、高さ２．０ｍｍの扁平形リ
チウム二次電池を組立て、リチウムとアルミニウムとを
電解液の存在下で電気化学的に合金化させて負極を形成
した。
負極缶２の周辺折り返し部にポリプロピレン製のガスケ
ット３を嵌合し、負極缶２を第２図に示す状態とは上下
を反転させた状態に配置し、この状態の負極缶２の内部
に前記のように直径７ｍｍに打抜きリチウムとアルミニ
ウムとの微量合金化によりリチウム板１ａ、１ａとアル
ミニウム＠ｌｂとの位置ズレをなくしたリチウム板１ａ
、アルミニウム板１ｂ、リチウム板１ａの３層積層体を
挿入し、一方のリチウム板１８部分を負極缶２の内面に
あらかじめスポット溶接しておいたステンレス鋼網から
なる負極集電体４に圧着した後、その上に微孔性ポリプ
ロピレンフィルムとポリプロピレン不織布トカらなるセ
パレーク群５を載置し、ついで４−メチル−１，３−ジ
オキソランと１．２−ジメトキシエタンとの混合溶媒に
ＬｉＰＦ６を１．０モル／ｌ溶解した電解液を注入し、
上記のリチウムとアルミニウムとが電解液の存在下で電
気化学的に合金化して負極１が形成されるようにし、つ
ぎにその上に、二硫化チタン（Ｔｉ３２）を活物質とし
バインダーとしてポリテトラフルオロエチレンを用いた
正極合剤を加圧成形し、一方の面に正極側の集電体７と
してステンレス鋼網を配設した集電体付きの正極６を載
置し、その上から正極缶８を嵌合して正極缶８の開口縁
を内方に締め付けて封口し電池組立を行った。
ット３を嵌合し、負極缶２を第２図に示す状態とは上下
を反転させた状態に配置し、この状態の負極缶２の内部
に前記のように直径７ｍｍに打抜きリチウムとアルミニ
ウムとの微量合金化によりリチウム板１ａ、１ａとアル
ミニウム＠ｌｂとの位置ズレをなくしたリチウム板１ａ
、アルミニウム板１ｂ、リチウム板１ａの３層積層体を
挿入し、一方のリチウム板１８部分を負極缶２の内面に
あらかじめスポット溶接しておいたステンレス鋼網から
なる負極集電体４に圧着した後、その上に微孔性ポリプ
ロピレンフィルムとポリプロピレン不織布トカらなるセ
パレーク群５を載置し、ついで４−メチル−１，３−ジ
オキソランと１．２−ジメトキシエタンとの混合溶媒に
ＬｉＰＦ６を１．０モル／ｌ溶解した電解液を注入し、
上記のリチウムとアルミニウムとが電解液の存在下で電
気化学的に合金化して負極１が形成されるようにし、つ
ぎにその上に、二硫化チタン（Ｔｉ３２）を活物質とし
バインダーとしてポリテトラフルオロエチレンを用いた
正極合剤を加圧成形し、一方の面に正極側の集電体７と
してステンレス鋼網を配設した集電体付きの正極６を載
置し、その上から正極缶８を嵌合して正極缶８の開口縁
を内方に締め付けて封口し電池組立を行った。
比較のため、従来法にしたがい、厚さ０．１２ｍｍのリ
チウム板、厚さ０．３闘のアルミニウム板、厚さ０．１
２ｍｍのリチウム板をそれぞれ一枚ずつ別々に直径７ｍ
ｍに打抜き、それらをリチウム板、アルミニウム板、リ
チウム板の順に一枚ずつ負極缶内に挿入して電池組立を
行った。
チウム板、厚さ０．３闘のアルミニウム板、厚さ０．１
２ｍｍのリチウム板をそれぞれ一枚ずつ別々に直径７ｍ
ｍに打抜き、それらをリチウム板、アルミニウム板、リ
チウム板の順に一枚ずつ負極缶内に挿入して電池組立を
行った。
上記のような本発明の方法と従来法とにより、電池をそ
れぞれ１０個ずつ製造し、充電電流０．５ｍＡで１時間
充電し、放電電流０．５ｍＡで１時間放電する充放電試
験を行い、放電電圧が１．５Ｖ以下になるまでの充放電
サイクル数を調べた結果を第１表に示す。
れぞれ１０個ずつ製造し、充電電流０．５ｍＡで１時間
充電し、放電電流０．５ｍＡで１時間放電する充放電試
験を行い、放電電圧が１．５Ｖ以下になるまでの充放電
サイクル数を調べた結果を第１表に示す。
第 １ 表
第１表に示すように、本発明の方法による電池は充放電
サイクル数が大きく、かつ最小値から最大値までの範囲
が狭く、充放電サイクル特性が安定していた。これに対
して、従来法で製造された電池は試験した１０個の電池
のうち２（（Ｉがリチウム板やアルミニウム板の挿入ズ
レに基づいて充放電試験中に短絡を起こし、充放電サイ
クルを５００回繰り返した時点で電圧が出なくなり、そ
のため平均値も小さくなった。
サイクル数が大きく、かつ最小値から最大値までの範囲
が狭く、充放電サイクル特性が安定していた。これに対
して、従来法で製造された電池は試験した１０個の電池
のうち２（（Ｉがリチウム板やアルミニウム板の挿入ズ
レに基づいて充放電試験中に短絡を起こし、充放電サイ
クルを５００回繰り返した時点で電圧が出なくなり、そ
のため平均値も小さくなった。
以上説明したように、本発明では、リチウム板、アルミ
ニウム板をあらかじめリチウム板−アルミニウム板−リ
チウム板の順に重ね合わせ、その状態で所定の寸法に打
抜いて負極缶に挿入することにより、充放電サイクル寿
命に対する信頼性の高いリチウム二次電池を提供するこ
とができた。
ニウム板をあらかじめリチウム板−アルミニウム板−リ
チウム板の順に重ね合わせ、その状態で所定の寸法に打
抜いて負極缶に挿入することにより、充放電サイクル寿
命に対する信頼性の高いリチウム二次電池を提供するこ
とができた。
第１図は本発明においてリチウム板、アルミニウム板を
リチウム板−アルミニウム板−リチウム板の順に重ね合
わせて打抜く状態を示す断面図であり、第２図は本発明
に係るリチウム二次電池の一例を示す断面図である。第
３図は従来のリチウム二次電池を例示する断面図で、リ
チウム板とアルミニウム板とが位置ズレを起こしている
状態を示す。 １・・・負極、 １ａ・・・リチウム板、１ｂ・・・ア
ルミニウム板、 ２・・・負極缶、１２・・・打抜きポ
ンチ 第 １ 図 第 ２ 図 １・・・負極 ｌａ・・・リチウム板 第 ３ 図１ｂ・・・
アルミニウム板 ５ ６ ７ ｂ
リチウム板−アルミニウム板−リチウム板の順に重ね合
わせて打抜く状態を示す断面図であり、第２図は本発明
に係るリチウム二次電池の一例を示す断面図である。第
３図は従来のリチウム二次電池を例示する断面図で、リ
チウム板とアルミニウム板とが位置ズレを起こしている
状態を示す。 １・・・負極、 １ａ・・・リチウム板、１ｂ・・・ア
ルミニウム板、 ２・・・負極缶、１２・・・打抜きポ
ンチ 第 １ 図 第 ２ 図 １・・・負極 ｌａ・・・リチウム板 第 ３ 図１ｂ・・・
アルミニウム板 ５ ６ ７ ｂ
Claims (1)
- （１）リチウムとアルミニウムとを電池内で電解液の存
在下に電気化学的に合金化させたリチウム−アルミニウ
ム合金を負極に用いるリチウム二次電池の製造にあたり
、リチウム板とアルミニウム板とをあらかじめリチウム
板−アルミニウム板−リチウム板の順に重ね合わせ、こ
れを所定の寸法に打抜き、負極缶に挿入することを特徴
とするリチウム二次電池の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60264493A JPS62123663A (ja) | 1985-11-25 | 1985-11-25 | リチウム二次電池の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60264493A JPS62123663A (ja) | 1985-11-25 | 1985-11-25 | リチウム二次電池の製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS62123663A true JPS62123663A (ja) | 1987-06-04 |
Family
ID=17404001
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60264493A Pending JPS62123663A (ja) | 1985-11-25 | 1985-11-25 | リチウム二次電池の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS62123663A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS63202851A (ja) * | 1987-02-17 | 1988-08-22 | Fuji Elelctrochem Co Ltd | 非水電解液二次電池用負極の製造方法 |
| FR2615328A1 (fr) * | 1987-05-12 | 1988-11-18 | Bridgestone Corp | Pile electrique et procede de fabrication |
Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5375434A (en) * | 1976-12-15 | 1978-07-04 | Exxon Research Engineering Co | Method of manufacturing lithiummaluminum alloy electrode |
-
1985
- 1985-11-25 JP JP60264493A patent/JPS62123663A/ja active Pending
Patent Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5375434A (en) * | 1976-12-15 | 1978-07-04 | Exxon Research Engineering Co | Method of manufacturing lithiummaluminum alloy electrode |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS63202851A (ja) * | 1987-02-17 | 1988-08-22 | Fuji Elelctrochem Co Ltd | 非水電解液二次電池用負極の製造方法 |
| FR2615328A1 (fr) * | 1987-05-12 | 1988-11-18 | Bridgestone Corp | Pile electrique et procede de fabrication |
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