JPS623076A - 窒化珪素質焼結体の製造方法 - Google Patents
窒化珪素質焼結体の製造方法Info
- Publication number
- JPS623076A JPS623076A JP60142695A JP14269585A JPS623076A JP S623076 A JPS623076 A JP S623076A JP 60142695 A JP60142695 A JP 60142695A JP 14269585 A JP14269585 A JP 14269585A JP S623076 A JPS623076 A JP S623076A
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- sintering
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
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Description
【発明の詳細な説明】
（発明の分野）
本発明は窒化珪素質焼結体の製造方法に関し、よシ詳細
には、均質で高強度の易焼結性に優れた窒化珪素質焼結
体の製造方法に関する。
には、均質で高強度の易焼結性に優れた窒化珪素質焼結
体の製造方法に関する。
（従来技術）
窒化珪素質焼結体は原子の結合様式が共有結合を主体と
しているので高強度耐熱性部材、高耐食性部材及び高温
高強度部材などに期待されている。
しているので高強度耐熱性部材、高耐食性部材及び高温
高強度部材などに期待されている。
従来周知の通シ、窒化珪素質焼結体は焼結助剤の添加に
より液相焼結して緻密化するが、その焼結助剤にはＭｇ
Ｏなどのアルカリ土類金属の酸化物、Ｙ２Ｏ３などの希
土類金属の酸化物、並びにＡｌ２Ｏ３などがあり、これ
ら焼結助剤と窒化珪素粉末を粉砕混合し、窒化珪素質焼
結体の出発原料に供している。
より液相焼結して緻密化するが、その焼結助剤にはＭｇ
Ｏなどのアルカリ土類金属の酸化物、Ｙ２Ｏ３などの希
土類金属の酸化物、並びにＡｌ２Ｏ３などがあり、これ
ら焼結助剤と窒化珪素粉末を粉砕混合し、窒化珪素質焼
結体の出発原料に供している。
しかしながら、前記酸化物糸の添加物は窒化珪素や、窒
化珪素粉末の結晶表面に仔在する５１０２膜と反応して
粒界相を形成するが、これら原料は十分に粉砕混合して
も、添加物がミクロ的に均一な分布をしておらず、この
粒界相の大きざが不均一となり、その結果、窒化珪素粉
末粒の異常成長が促進し、これにより出来た厚みの大き
い粒界相が破壊ぬとなっていた。加えて、酸化物を添加
することによりイオン結合性が増大し、窒化珪素本来の
優れた特性が減じられていく。従って、暁結本の緒特性
、特に機械的特性を向上せんがためには非酸化物系焼結
助剤を用いて更にその助剤の添加量を減少させると共に
均一分散させる必要がある。
化珪素粉末の結晶表面に仔在する５１０２膜と反応して
粒界相を形成するが、これら原料は十分に粉砕混合して
も、添加物がミクロ的に均一な分布をしておらず、この
粒界相の大きざが不均一となり、その結果、窒化珪素粉
末粒の異常成長が促進し、これにより出来た厚みの大き
い粒界相が破壊ぬとなっていた。加えて、酸化物を添加
することによりイオン結合性が増大し、窒化珪素本来の
優れた特性が減じられていく。従って、暁結本の緒特性
、特に機械的特性を向上せんがためには非酸化物系焼結
助剤を用いて更にその助剤の添加量を減少させると共に
均一分散させる必要がある。
（発明が解決しようとする問題点）
このような焼結助剤の均一分散に対し、原料粉末として
の粒径を小さくして超微粉化することにより、分散効率
を上げる試みが一般的に行なわれているが、このような
ｗｋ粉化された原料粉末を用いて、成形した際には、成
形体の密度、詳しくは圧粉体の嵩密度が低下する傾向に
ア抄、それに伴い、焼結性の低下、収縮量の増大、寸法
精度の悪化および変形等の問題が生じることとなる。
の粒径を小さくして超微粉化することにより、分散効率
を上げる試みが一般的に行なわれているが、このような
ｗｋ粉化された原料粉末を用いて、成形した際には、成
形体の密度、詳しくは圧粉体の嵩密度が低下する傾向に
ア抄、それに伴い、焼結性の低下、収縮量の増大、寸法
精度の悪化および変形等の問題が生じることとなる。
また、焼結助剤として非酸化物系、例えば窒化物ＲｅＮ
（Ｒｅ ：周期律表ＩＩＩａ族金属）は、水分との反
応性が非常に高く、取り扱い中に窒化物から酸化物への
反応が進むため、最終的には、上記の問題点を解決する
には至らないのが現状であった。
（Ｒｅ ：周期律表ＩＩＩａ族金属）は、水分との反
応性が非常に高く、取り扱い中に窒化物から酸化物への
反応が進むため、最終的には、上記の問題点を解決する
には至らないのが現状であった。
（発明の目的）
本発明者等は上記問題点に対し４研究を重ねた結果、原
料粉末として金属シリコンに周期律表ＩＩＩａ族金属が
含有された合金微粉末を用いることにより、安定性に優
れ、しかも均質な焼結体が得られることを知見した。
料粉末として金属シリコンに周期律表ＩＩＩａ族金属が
含有された合金微粉末を用いることにより、安定性に優
れ、しかも均質な焼結体が得られることを知見した。
従って本発明の目的は、安定性に優れた窒化珪素質焼結
体の製造方法を提供するＫある。
体の製造方法を提供するＫある。
本発明の他の目的は、均質で高強度のある窒化珪素質焼
結体の製造方法を提供するにある。
結体の製造方法を提供するにある。
本発明のさらに他の目的は、易焼結ｔ！ｔＫ優れた窒化
珪素質焼結体の製造方法を提供するに′ｊｂる。
珪素質焼結体の製造方法を提供するに′ｊｂる。
（発明の要旨）
即ち、本発明によれば金属シリコンに周期律表ＩＩａ族
金属が含有される合金微粉末を成形後、窒素雰囲気中に
て１３００乃至１４００℃で窒化処理した後、さらに昇
温し、１７００℃以上の焼結温度で焼結したことを特徴
とする窒化珪素質焼結体の製造方法が提供される。
金属が含有される合金微粉末を成形後、窒素雰囲気中に
て１３００乃至１４００℃で窒化処理した後、さらに昇
温し、１７００℃以上の焼結温度で焼結したことを特徴
とする窒化珪素質焼結体の製造方法が提供される。
（問題点を解決するための手段）
以下、本発明の詳細な説明する。
本発明によれば、原料組成物として、金属シリコンに周
期律表ＩＩＩａ族金属（以下単にｎｔａ族金属とい５）
が含有された合金微粉末を用いることが極めて重要であ
る。本発明によれば、金属シリコンおよびＩＩＩａ族金
属とを合金化することにより、各々単独に比較して、大
気°中の酸素又は水蒸気に対する安定性が改善されると
ともに、金属ｇ／９コン中へのＩＩＩａ族金属の分散性
が向上する。それに伴い、原料組成物を成形する際の原
料の超１ｍ！粉化の必要性がなく、成形体の圧粉体とし
ての嵩密度の低下を低減できる他、成形体の均質化、さ
らには焼結体の均質化をも達成し得る。
期律表ＩＩＩａ族金属（以下単にｎｔａ族金属とい５）
が含有された合金微粉末を用いることが極めて重要であ
る。本発明によれば、金属シリコンおよびＩＩＩａ族金
属とを合金化することにより、各々単独に比較して、大
気°中の酸素又は水蒸気に対する安定性が改善されると
ともに、金属ｇ／９コン中へのＩＩＩａ族金属の分散性
が向上する。それに伴い、原料組成物を成形する際の原
料の超１ｍ！粉化の必要性がなく、成形体の圧粉体とし
ての嵩密度の低下を低減できる他、成形体の均質化、さ
らには焼結体の均質化をも達成し得る。
本発明によれば、上述の原料微粉末は、周知の成形法、
例えば金型プレス成形法、鋳込み成形法、射出成形成形
法、押出し成形法等によって成形された後、焼結工程に
移される。
例えば金型プレス成形法、鋳込み成形法、射出成形成形
法、押出し成形法等によって成形された後、焼結工程に
移される。
焼結工程では、第１段階として、窒素雰囲気中で１３０
０〜１４００℃の温度で原料粉末の窒化処理が行なわれ
る。この窒化処理により原料粉末は次式％式％）（１） の反応が進行する。但し、金属合金と窒素ガスが直接反
応すると発熱が激しいため、反応を抑制する技術が要求
される。例えば、水素ガス又はアンモニアガスの共存下
で加熱速度をコントロールしながら窒化反応を進行させ
るのが望ましい。この（１）式の窒化反応による生成物
ＳｉｓＮａ−ＭＮは、焼結に際しての焼結助剤的効果を
有するため、さらに昇温した場合に焼結性を促進させる
ことができる。
０〜１４００℃の温度で原料粉末の窒化処理が行なわれ
る。この窒化処理により原料粉末は次式％式％）（１） の反応が進行する。但し、金属合金と窒素ガスが直接反
応すると発熱が激しいため、反応を抑制する技術が要求
される。例えば、水素ガス又はアンモニアガスの共存下
で加熱速度をコントロールしながら窒化反応を進行させ
るのが望ましい。この（１）式の窒化反応による生成物
ＳｉｓＮａ−ＭＮは、焼結に際しての焼結助剤的効果を
有するため、さらに昇温した場合に焼結性を促進させる
ことができる。
次に上述の窒化反応終了後、さらに昇温し、１７００℃
以上に設定して焼結を行なう。この焼結工程において、
５Ｌ３Ｎ４− ＭＮの状頗で焼結が進行する。
以上に設定して焼結を行なう。この焼結工程において、
５Ｌ３Ｎ４− ＭＮの状頗で焼結が進行する。
この時式（１）の窒化反応によシ生成し九ＭＮ （Ｍ
： ＩＩａ族金属）は、Ｓｉ、ｓＮａとの反応により粒
界に残存せず、安定化するため焼結体の高温時の酸化お
よび強度劣緩か抑制される。
： ＩＩａ族金属）は、Ｓｉ、ｓＮａとの反応により粒
界に残存せず、安定化するため焼結体の高温時の酸化お
よび強度劣緩か抑制される。
本発明によれば、シリコン金属と、ＩＩＩａ族金属から
なる合金中、ＩＩＩａ族金属の含有量を０．１〜３０重
量％１．好適には、０．５〜１０重景％の範囲に設定す
るのが望ましい。即ち、■ａ族金属が０．１重量％未満
であると、本発明の目的を達成するための焼結性に及ぼ
す効果が期待し難く、また３０重量％を越えると合金自
体不安定になるとともに焼結体の特性が劣化することが
判った。
なる合金中、ＩＩＩａ族金属の含有量を０．１〜３０重
量％１．好適には、０．５〜１０重景％の範囲に設定す
るのが望ましい。即ち、■ａ族金属が０．１重量％未満
であると、本発明の目的を達成するための焼結性に及ぼ
す効果が期待し難く、また３０重量％を越えると合金自
体不安定になるとともに焼結体の特性が劣化することが
判った。
本発明において用いられる周期律表■ａ族金属としては
希土類元素であるＳｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ。
希土類元素であるＳｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ。
Ｐｒ、 Ｎｉ 、 Ｐｍ、 Ｓｍ、 Ｅｕ、 Ｇｄ、
Ｔｂ、 Ｄ７ 、 Ｈｏ。
Ｔｂ、 Ｄ７ 、 Ｈｏ。
Ｅｒ 、 Ｔｍ 、 Ｙｂ 、 Ｌｕから選ばれる１種
以上カ挙げられ、これらの中でも特にＳｃ、Ｙ、Ｐｃが
好ましい。
以上カ挙げられ、これらの中でも特にＳｃ、Ｙ、Ｐｃが
好ましい。
シリコン金属および周期律表ＩＩＩａ族金属の合金化は
通常の方法が採用でき、例えば金属シリコン粉末とＩＩ
Ｉａ族金属とを混合した後、非酸化性雰囲気中で１４０
０〜１６００℃にて融解し、その冷却することによシ得
られる。冷却後の塊は粗粉砕し、次いで微粉砕し、平均
粒径０．５〜ｌＯμｍの大きさに設定することが成形時
の嵩密度の向上、収縮量の低減、および窒化処理の容易
性から望ましい。
通常の方法が採用でき、例えば金属シリコン粉末とＩＩ
Ｉａ族金属とを混合した後、非酸化性雰囲気中で１４０
０〜１６００℃にて融解し、その冷却することによシ得
られる。冷却後の塊は粗粉砕し、次いで微粉砕し、平均
粒径０．５〜ｌＯμｍの大きさに設定することが成形時
の嵩密度の向上、収縮量の低減、および窒化処理の容易
性から望ましい。
なお、本発明によれば、Ｓｉ −ＪＩＩａ族金属合金の
他にＭｚＯｓ 、 ＹｚＯｉ 、 ＭｇＯ等の焼結助剤
を更に加えることも可能である。
他にＭｚＯｓ 、 ＹｚＯｉ 、 ＭｇＯ等の焼結助剤
を更に加えることも可能である。
本発明を次の例で説明する。
（実施例）
金属シリコン粉末と希土類金属粉末を第１表に示す通り
の配合比率で秤量し、混合してから１４００〜１６００
℃の温度範囲で融解して合金を得た。この合金をボール
ミル等の周知の方法により平均粒径２μ騨程度にまで粉
砕し、組成が第１表の始険粉末を得た。
の配合比率で秤量し、混合してから１４００〜１６００
℃の温度範囲で融解して合金を得た。この合金をボール
ミル等の周知の方法により平均粒径２μ騨程度にまで粉
砕し、組成が第１表の始険粉末を得た。
得られ九歇粉末に対し、第１表の割合で所瀘によシ他の
添加物を混合し、原料粉末を得た、。
添加物を混合し、原料粉末を得た、。
原料粉末を第１表の焼結工程で焼結と行ない、焼結体を
得た。
得た。
得られた焼結体に対し、アルキメデス法により比重を、
Ｊ工ＳＲ６］［＞１に従−て４点曲げ（試験片：４ Ｘ
ａ Ｘ ４２ ｗｔｍ ）によυ抗折強度を測定した
。
Ｊ工ＳＲ６］［＞１に従−て４点曲げ（試験片：４ Ｘ
ａ Ｘ ４２ ｗｔｍ ）によυ抗折強度を測定した
。
測定の結果、残留Ｓ１も少なく、比重、強度共に優れた
焼結体が得られた。
焼結体が得られた。
（比較例）
’Ｊ化ＦＩｔｔ！Ｍｌ）末Ｋ Ｙ２Ｏ５、Ａｌｔ○３．
ＹＮのいずれを第１表に基づき調合し、第１表の焼結条
件により、焼結体黒４．５．６を作製し、実施例と同様
に特性の測定を行なった。
ＹＮのいずれを第１表に基づき調合し、第１表の焼結条
件により、焼結体黒４．５．６を作製し、実施例と同様
に特性の測定を行なった。
結果は第１表に示す。
測定の結果、いずれも、本発明と比較して比重および強
膚共に劣るものであった。
膚共に劣るものであった。
（発明の効果）
本発明の製造方法によれば、原料粉末として、シリコン
金属と周期律表■ａ族金属との合金粉末を用いることに
より、原料粉末の化学安定性を得られるとともに、焼結
に寄与するＨａ族金属自体が原料段階で均一に分散され
ることから、均質でしかも高強度および化学的安定性に
優れた窒化珪素質焼結体が得られる。また、焼結工程に
て原動粉末の窒化反応によって生成される窒化物により
さらに焼結性を促進することができる。
金属と周期律表■ａ族金属との合金粉末を用いることに
より、原料粉末の化学安定性を得られるとともに、焼結
に寄与するＨａ族金属自体が原料段階で均一に分散され
ることから、均質でしかも高強度および化学的安定性に
優れた窒化珪素質焼結体が得られる。また、焼結工程に
て原動粉末の窒化反応によって生成される窒化物により
さらに焼結性を促進することができる。
Claims (2)
- （１）金属シリコンに周期律表IIIａ族金属が含有され
る合金微粉末を成形後、窒素雰囲気中にて１３００乃至
１４００℃で窒化処理した後、さらに昇温し、１７００
℃以上の焼結温度で焼結したことを特徴とする窒化珪素
質焼結体の製造方法。 - （２）前記合金微粉末中に周期律表IIIａ族金属が０．
１乃至３０重量％の量で含有される特許請求の範囲第１
項記載の窒化珪素質焼結体の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60142695A JPH0633174B2 (ja) | 1985-06-28 | 1985-06-28 | 窒化珪素質焼結体の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60142695A JPH0633174B2 (ja) | 1985-06-28 | 1985-06-28 | 窒化珪素質焼結体の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS623076A true JPS623076A (ja) | 1987-01-09 |
| JPH0633174B2 JPH0633174B2 (ja) | 1994-05-02 |
Family
ID=15321388
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60142695A Expired - Lifetime JPH0633174B2 (ja) | 1985-06-28 | 1985-06-28 | 窒化珪素質焼結体の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0633174B2 (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS63185865A (ja) * | 1987-01-27 | 1988-08-01 | 日本特殊陶業株式会社 | 窒化ケイ素焼結体の製造法 |
| JPS63185866A (ja) * | 1987-01-27 | 1988-08-01 | 日本特殊陶業株式会社 | 窒化ケイ素焼結体の製造法 |
-
1985
- 1985-06-28 JP JP60142695A patent/JPH0633174B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS63185865A (ja) * | 1987-01-27 | 1988-08-01 | 日本特殊陶業株式会社 | 窒化ケイ素焼結体の製造法 |
| JPS63185866A (ja) * | 1987-01-27 | 1988-08-01 | 日本特殊陶業株式会社 | 窒化ケイ素焼結体の製造法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0633174B2 (ja) | 1994-05-02 |
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