JPH0633174B2 - 窒化珪素質焼結体の製造方法 - Google Patents
窒化珪素質焼結体の製造方法Info
- Publication number
- JPH0633174B2 JPH0633174B2 JP60142695A JP14269585A JPH0633174B2 JP H0633174 B2 JPH0633174 B2 JP H0633174B2 JP 60142695 A JP60142695 A JP 60142695A JP 14269585 A JP14269585 A JP 14269585A JP H0633174 B2 JPH0633174 B2 JP H0633174B2
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- Japan
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- silicon nitride
- sintered body
- metal
- group iiia
- sintering
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Description
【発明の詳細な説明】 （発明の分野） 本発明は窒化珪素質焼結体の製造方法に関し、より詳細
には、均質で高強度の易焼結性に優れた窒化珪素質焼結
体の製造方法に関する。
には、均質で高強度の易焼結性に優れた窒化珪素質焼結
体の製造方法に関する。
（従来技術） 窒化珪素質焼結体は原子の結合様式が共有結合を主体と
しているので高強度耐熱性部材、高耐食性部材及び高温
高強度部材などに期待されている。
しているので高強度耐熱性部材、高耐食性部材及び高温
高強度部材などに期待されている。
従来周知の通り、窒化珪素質焼結体は焼結助剤の添加に
より液相焼結して緻密化するが、その焼結助剤にはMgO
などのアルカリ土類金属の酸化物、Y2O3などの希土類金
属の酸化物、並びにAl2O3などがあり、これら焼結助剤
と窒化珪素粉末を粉砕混合し、窒化珪素質焼結体の出発
原料に供している。
より液相焼結して緻密化するが、その焼結助剤にはMgO
などのアルカリ土類金属の酸化物、Y2O3などの希土類金
属の酸化物、並びにAl2O3などがあり、これら焼結助剤
と窒化珪素粉末を粉砕混合し、窒化珪素質焼結体の出発
原料に供している。
しかしながら、前記酸化物系の添加物は窒化珪素や、窒
化珪素粉末の結晶表面に存在するSiO2膜と反応して粒界
相を形成するが、これら原料は十分に粉砕混合しても、
添加物がミクロ的に均一な分布をしておらず、この粒界
相の大きさが不均一となり、その結果、窒化珪素焼結粒
の異常成長が促進し、これにより出来た厚みの大きい粒
界相が破壊源となっていた。加えて、酸化物を添加する
ことによりイオン結合性が増大し、窒化珪素本来の優れ
た特性が減じられていく。従って、焼結本の諸特性、特
に機械的特性を向上せんがためには非酸化物系焼結助剤
を用いて更にその助剤の添加量を減少させると共に均一
分散させる必要がある。
化珪素粉末の結晶表面に存在するSiO2膜と反応して粒界
相を形成するが、これら原料は十分に粉砕混合しても、
添加物がミクロ的に均一な分布をしておらず、この粒界
相の大きさが不均一となり、その結果、窒化珪素焼結粒
の異常成長が促進し、これにより出来た厚みの大きい粒
界相が破壊源となっていた。加えて、酸化物を添加する
ことによりイオン結合性が増大し、窒化珪素本来の優れ
た特性が減じられていく。従って、焼結本の諸特性、特
に機械的特性を向上せんがためには非酸化物系焼結助剤
を用いて更にその助剤の添加量を減少させると共に均一
分散させる必要がある。
（発明が解決しようとする問題点） このような焼結助剤の均一分散に対し、原料粉末として
の粒径を小さくして超微粉化することにより、分散効率
を上げる試みが一般的に行なわれているが、このような
微粉化された原料粉末を用いて、成形した際には、成形
体の密度、詳しくは圧粉体の嵩密度が低下する傾向にあ
り、それに伴い、焼結性の低下、収縮量の増大、寸法制
度の悪化および変形等の問題が生じることとなる。
の粒径を小さくして超微粉化することにより、分散効率
を上げる試みが一般的に行なわれているが、このような
微粉化された原料粉末を用いて、成形した際には、成形
体の密度、詳しくは圧粉体の嵩密度が低下する傾向にあ
り、それに伴い、焼結性の低下、収縮量の増大、寸法制
度の悪化および変形等の問題が生じることとなる。
また、焼結助剤として非酸化物系、例えば窒化物ReN（R
e：周期律表IIIa族金属）は、水分との反応性が非常に
高く、取り扱い中に窒化物から酸化物への反応が進むた
め、最終的には、上記の問題点を解決するには至らない
のが現状であった。
e：周期律表IIIa族金属）は、水分との反応性が非常に
高く、取り扱い中に窒化物から酸化物への反応が進むた
め、最終的には、上記の問題点を解決するには至らない
のが現状であった。
（発明の目的） 本発明者等は上記問題点に対し研究を重ねた結果、原料
粉末として金属シリコンに周期律表IIIa族金属が含有さ
れた合金微粉末を用いることにより、安定性に優れ、し
かも均質な焼結体が得られることを知見した。
粉末として金属シリコンに周期律表IIIa族金属が含有さ
れた合金微粉末を用いることにより、安定性に優れ、し
かも均質な焼結体が得られることを知見した。
従って本発明の目的は、安定性に優れた窒化珪素質焼結
体の製造方法を提供するにある。
体の製造方法を提供するにある。
本発明の他の目的は、均質で高強度のある窒化珪素質焼
結体の製造方法を提供するにある。
結体の製造方法を提供するにある。
本発明のさらに他の目的は、易焼結性に優れた窒化珪素
質焼結体の製造方法を提供するにある。
質焼結体の製造方法を提供するにある。
（発明の要旨） 即ち、本発明によれば金属シリコンに周期律表IIIa族金
属が含有される合金微粉末を成形後、窒素雰囲気中にて
１３００乃至１４００℃で窒化処理した後、さらに昇温
し、１７００℃以上の焼結温度で焼結したことを特徴と
する窒化珪素質焼結体の製造方法が提供される。
属が含有される合金微粉末を成形後、窒素雰囲気中にて
１３００乃至１４００℃で窒化処理した後、さらに昇温
し、１７００℃以上の焼結温度で焼結したことを特徴と
する窒化珪素質焼結体の製造方法が提供される。
（問題点を解決するための手段） 以下、本発明を詳細に説明する。
本発明によれば、原料組成物として、金属シリコンに周
期律表IIIa族金属（以下単にIIIa族金属という）が含有
された合金微粉末を用いることが極めて重要である。本
発明によれば、金属シリコンおよびIIIa族金属とを合金
化することにより、各々単独に比較して、大気中の酸素
又は水蒸気に対する安定性が改善されるとともに、金属
シリコン中へのIIIa族金属の分散性が向上する。それに
伴い。原料組成物を成形する際の原料の超微粉化の必要
性がなく、成形体の圧粉体としての嵩密度の低下を低減
できる他、成形体の均質化、さらには焼結体の均質化を
も達成し得る。
期律表IIIa族金属（以下単にIIIa族金属という）が含有
された合金微粉末を用いることが極めて重要である。本
発明によれば、金属シリコンおよびIIIa族金属とを合金
化することにより、各々単独に比較して、大気中の酸素
又は水蒸気に対する安定性が改善されるとともに、金属
シリコン中へのIIIa族金属の分散性が向上する。それに
伴い。原料組成物を成形する際の原料の超微粉化の必要
性がなく、成形体の圧粉体としての嵩密度の低下を低減
できる他、成形体の均質化、さらには焼結体の均質化を
も達成し得る。
本発明によれば、上述の原料微粉末は、周知の成形法、
例えば金型プレス成形法、鋳込み成形法、射出成形成形
法、押出し成形法等によって成形された後、焼結工程に
移される。
例えば金型プレス成形法、鋳込み成形法、射出成形成形
法、押出し成形法等によって成形された後、焼結工程に
移される。
焼結工程では、第１段階として、窒素雰囲気中で1300〜
1400℃の温度で原料粉末の窒化処理が行なわれる。この
窒化処理により、原料粉末は次式 の反応が進行する。但し、金属合金と窒素ガスが直接反
応すると発熱が激しいため、反応を抑制する技術が要求
される。例えば、水素ガス又はアンモニアガスの共存下
で加熱速度をコントロールしながら窒化反応を進行させ
るのが望ましい。この(1)式の窒化反応による生成物Si3
N4−MNは、焼結に際しての焼結助剤的効果を有するた
め、さらに昇温した場合に焼結性を促進させることがで
きる。
1400℃の温度で原料粉末の窒化処理が行なわれる。この
窒化処理により、原料粉末は次式 の反応が進行する。但し、金属合金と窒素ガスが直接反
応すると発熱が激しいため、反応を抑制する技術が要求
される。例えば、水素ガス又はアンモニアガスの共存下
で加熱速度をコントロールしながら窒化反応を進行させ
るのが望ましい。この(1)式の窒化反応による生成物Si3
N4−MNは、焼結に際しての焼結助剤的効果を有するた
め、さらに昇温した場合に焼結性を促進させることがで
きる。
次に上述の窒化反応終了後、さらに昇温し、1700℃以上
に設定して焼結を行なう。この焼結工程において、Si3N
4−MNの状態で焼結が進行する。この時式(1)の窒化反応
により生成したMN（Ｍ：IIIa族金属）は、Si3N4との反
応により粒界に残存せず、安定化するため焼結体の高温
時の酸化および強度劣緩が抑制される。
に設定して焼結を行なう。この焼結工程において、Si3N
4−MNの状態で焼結が進行する。この時式(1)の窒化反応
により生成したMN（Ｍ：IIIa族金属）は、Si3N4との反
応により粒界に残存せず、安定化するため焼結体の高温
時の酸化および強度劣緩が抑制される。
本発明によれば、シリコン金属と、IIIa族金属からなる
合金中、IIIa族金属の含有量を0.1〜30重量％、好適に
は、0.5〜10重量％の範囲に設定するのが望ましい。即
ち、IIIa族金属が0.1重量％未満であると、本発明の目
的を達成するための焼結性に及ぼす効果が期待し難く、
また３０重量％を越えると合金自体不安定になるととも
に焼結体の特性が劣化することが判った。
合金中、IIIa族金属の含有量を0.1〜30重量％、好適に
は、0.5〜10重量％の範囲に設定するのが望ましい。即
ち、IIIa族金属が0.1重量％未満であると、本発明の目
的を達成するための焼結性に及ぼす効果が期待し難く、
また３０重量％を越えると合金自体不安定になるととも
に焼結体の特性が劣化することが判った。
本発明において用いられる周期律表IIIa族金属としては
希土類元素であるSc，Ｙ，La，Ce，Pr，Nd，Pm，Sm，E
u，Gd，Tb，Dy，Ho，Er，Tm，Yb，Luから選ばれる１種
以上が挙げられ、これらの中でも特にSc，Ｙ，Pcが好ま
しい。
希土類元素であるSc，Ｙ，La，Ce，Pr，Nd，Pm，Sm，E
u，Gd，Tb，Dy，Ho，Er，Tm，Yb，Luから選ばれる１種
以上が挙げられ、これらの中でも特にSc，Ｙ，Pcが好ま
しい。
シリコン金属および周期律表IIIa族金属の合金化は通常
の方法が採用でき、例えば金属シリコン粉末とIIIa族金
属とを混合した後、非酸化性雰囲気中で1400〜1600℃に
て融解し、その冷却することにより得られる。冷却後の
塊は粗粉砕し、次いで微粉砕し、平均粒径0.5〜10μｍ
の大きさに設定することが成形時の嵩密度の向上、収縮
量の低減、および窒化処理の容易性から望ましい。
の方法が採用でき、例えば金属シリコン粉末とIIIa族金
属とを混合した後、非酸化性雰囲気中で1400〜1600℃に
て融解し、その冷却することにより得られる。冷却後の
塊は粗粉砕し、次いで微粉砕し、平均粒径0.5〜10μｍ
の大きさに設定することが成形時の嵩密度の向上、収縮
量の低減、および窒化処理の容易性から望ましい。
なお、本発明によれば、Si−IIIa族金属合金の他にAl2O
3，Y2O3，MgO等の焼結助剤を更に加えることも可能であ
る。
3，Y2O3，MgO等の焼結助剤を更に加えることも可能であ
る。
本発明を次の例で説明する。
（実施例） 金属シリコン粉末と希土類金属粉末を第１表に示す通り
の配合比率で秤量し、混合してから1400〜1600℃の温度
範囲で融解して合金を得た。この合金をボールミル等の
周知の方法により平均粒径２μｍ程度にまで粉砕し、組
成が第１表の合金微粉末を得た。
の配合比率で秤量し、混合してから1400〜1600℃の温度
範囲で融解して合金を得た。この合金をボールミル等の
周知の方法により平均粒径２μｍ程度にまで粉砕し、組
成が第１表の合金微粉末を得た。
得られた微粉末に対し、第１表の割合で所望により他の
添加物を混合し、原料粉末を得た。
添加物を混合し、原料粉末を得た。
原料粉末を第１表の焼結工程で焼結を行ない、焼結体を
得た。
得た。
得られた焼結体に対し、アルキメデス法により比重を、
JIS R 6101に従って４点曲げ（試験片：４×３×42mm）
により抗折強度を測定した。
JIS R 6101に従って４点曲げ（試験片：４×３×42mm）
により抗折強度を測定した。
測定の結果、残留Siも少なく、比重、強度共に優れた焼
結体が得られた。
結体が得られた。
（比較例） 窒化珪素微粉末にY2O3，Al2O3、YNのいずれを第１表に
基づき調合し、第１表の焼結条件により、焼結体No.
４，５，６を作製し、実施例と同様に特性の測定を行な
った。
基づき調合し、第１表の焼結条件により、焼結体No.
４，５，６を作製し、実施例と同様に特性の測定を行な
った。
結果は第１表に示す。
測定の結果、いずれも、本発明と比較して比重および強
度共に劣るものであった。
度共に劣るものであった。
（発明の効果） 本発明の製造方法によれば、原料粉末として、シリコン
金属と周期律表IIIa族金属との合金粉末を用いることに
より、原料粉末の化学安定性を得られるとともに、焼結
に寄与するIIIa族金属自体が原料段階で均一に分散され
ることから、均質でしかも高強度および化学的安定性に
優れた窒化珪素質焼結体が得られる。また、焼結工程に
て原粉粉末の窒化反応によって生成される窒化物により
さらに焼結性を促進することができる。
金属と周期律表IIIa族金属との合金粉末を用いることに
より、原料粉末の化学安定性を得られるとともに、焼結
に寄与するIIIa族金属自体が原料段階で均一に分散され
ることから、均質でしかも高強度および化学的安定性に
優れた窒化珪素質焼結体が得られる。また、焼結工程に
て原粉粉末の窒化反応によって生成される窒化物により
さらに焼結性を促進することができる。
Claims (2)
- 【請求項１】金属シリコンに周期律表IIIa族金属が含有
される合金微粉末を成形後、窒素雰囲気中にて1300乃至
1400℃で窒化処理した後、さらに昇温し、1700℃以上の
焼結温度で焼結したことを特徴とする窒化珪素質焼結体
の製造方法。 - 【請求項２】前記合金微粉末中に周期律表IIIa族金属が
0.1乃至30重量％の量で含有される特許請求の範囲第１
項記載の窒化珪素質焼結体の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60142695A JPH0633174B2 (ja) | 1985-06-28 | 1985-06-28 | 窒化珪素質焼結体の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60142695A JPH0633174B2 (ja) | 1985-06-28 | 1985-06-28 | 窒化珪素質焼結体の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS623076A JPS623076A (ja) | 1987-01-09 |
| JPH0633174B2 true JPH0633174B2 (ja) | 1994-05-02 |
Family
ID=15321388
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60142695A Expired - Lifetime JPH0633174B2 (ja) | 1985-06-28 | 1985-06-28 | 窒化珪素質焼結体の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0633174B2 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS63185865A (ja) * | 1987-01-27 | 1988-08-01 | 日本特殊陶業株式会社 | 窒化ケイ素焼結体の製造法 |
| JPS63185866A (ja) * | 1987-01-27 | 1988-08-01 | 日本特殊陶業株式会社 | 窒化ケイ素焼結体の製造法 |
-
1985
- 1985-06-28 JP JP60142695A patent/JPH0633174B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS623076A (ja) | 1987-01-09 |
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