JPS6234251B2 - - Google Patents
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- JPS6234251B2 JPS6234251B2 JP55125301A JP12530180A JPS6234251B2 JP S6234251 B2 JPS6234251 B2 JP S6234251B2 JP 55125301 A JP55125301 A JP 55125301A JP 12530180 A JP12530180 A JP 12530180A JP S6234251 B2 JPS6234251 B2 JP S6234251B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- manufactured
- honeycomb
- epoxy resin
- prepreg
- molecular weight
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired
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- Epoxy Resins (AREA)
- Reinforced Plastic Materials (AREA)
- Moulding By Coating Moulds (AREA)
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
Description
本発明は、ハニカムサンドイツチパネル製造用
プリプレグに関し、さらに詳しくは、フイルム接
着剤を用いることなしに優れた接着性を保有し、
かつ高い衝撃強度および曲げ強度を有するハニカ
ムサンドイツチパネルを製造するために使用され
るプリプレグに関する。 ハニカムサンドイツチパネルは、非常に軽量
で、かつ強度、剛性が高く、近年航空機の構造材
に多く用いられてきている。ハニカムとしてはア
ルミニウム、芳香族ポリアミドNomex（デユポ
ン社製）等が用いられ表面板としてはアルミニウ
ム、ガラス繊維、炭素繊維、ケブラー等の繊維強
化プラスチツクスが用いられている。とくに航空
機の内装関係ではNomexハニカムを表面板とし
てガラス繊維、炭素繊維、ケブラー等の繊維で強
化されたプラスチツクスが多く用いられている。 このハニカムサンドイツチパネルの製造方法は
繊維強化プラスチツクス表面板の場合、あらかじ
め表面板を成形しこれを接着剤にてハニカムと接
着する方法と、ハニカムに直接プリプレグを積層
し真空バツク成形あるいはプレス成形する方法と
がある。 プリプレツグを使用する後者の方法は、一工程
で成形物ができ上るので有利である。後者の方法
はさらに二分され、ハニカムとプリプレグの間に
フイルム接着剤をはさんで成形しこれで接着強度
を付与する方法と、プリプレグの樹脂が接着剤と
して働きフイルム接着剤を必要としない方法とが
ある。 このフイルム接着剤を用いない方法の場合に
は、プリプレグの樹脂が接着性に優れていること
がとくに重要であり、かつ成形中に樹脂が適度に
フローして良好なフイレツトを形成することが必
要である。 さらに、例えば航空機内装への用途のためには
ハニカムサンドイツチパネルは高い衝撃強度およ
び曲げ強度を有することが必要であるが、これら
の特性を付与させるためにはマトリツクス樹脂ひ
いてはプリプレグの特性が決定的に重要である。 従来、ハニカムサンドイツチパネルにこれらの
特性を付与させる上で必ずしも満足すべきプリプ
レグが得られていなかつた。 本発明者らは、この状況に鑑み鋭意検討の結
果、フイルム接着剤を用いることなしに優れた接
着性を保有し、かつ高い衝撃強度および曲げ強度
を有するハニカムサンドイツチパネルを製造でき
るプリプレグを得ることに成功した。 すなわち、本発明は、低分子量エポキシ樹脂と
ニトリルゴムと分子量１万以上の高分子量エポキ
シ樹脂とからなるエポキシ樹脂組成物を繊維材料
に含浸したハニカムサンドイツチパネル製造用プ
リプレグである。 本発明のプリプレグをハニカムサンドイツチの
表面板として用いた場合、フイルム接着剤を使用
する必要がなく、良好なフイレツトを形成し優れ
た接着性と衝撃強度および曲げ強度をもつハニカ
ムサンドイツチパネルを製造することができる。 本発明のプリプレグにおける繊維材料は、例え
ばガラス繊維、炭素繊維、ケブラー等である。 本発明におけるエポキシ樹脂組成物の第１構成
成分である低分子量エポキシ樹脂は分子量１万未
満の既知のもので特に制限はなく、中でもビスフ
エノールＡ型エポキシ樹脂、ノボラツク型エポキ
シ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂等が好
ましい。これらの１種又は２種以上を用いること
ができる。 これらのエポキシ樹脂としては、具体的には例
ばEPN1138、ECN1235、1280（以上チバガイギ
ー社製）、エピコート152、154（シエル化学社
製）、DER438、485（以上ダウケミカル社製）、
エピコート828、827、834、1001、1002、1004、
1009（以上シエル化学社製）、アラルダイト
MY720（チバガイギー社製）、エポトートYH434
（東都化成）等がある。 本発明におけるニトリルゴムはブタジエンとア
クリロニトリルを主成分とする共重合体であり、
さらにα、β−不飽和カルボン酸を共重合成分と
する、いわゆるカルボキシ変性ニトリルゴムも包
含する。 これらのニトリルゴムは、具体的に例えばニツ
ポール（Nipol）1043、ニツポール1042、ニツポ
ール1072（以上日本ゼオン社製）である。 次に、分子量１万以上の高分子量エポキシ樹脂
はフエノキン樹脂と呼ばれ、このものとしてはエ
ピコートOL53B40、エピコートOL55B40（以上
シエル化学社製）、DER684EK40（ダウケミカル
社製）フエノトートYP50EX40（東都化成社製）
等があり、またエステル型高分子量エポキシ樹脂
のエピクロンＨ−157、Ｈ−353、Ｈ−360（大日
本インキ社製）等がある。 本発明におけるエポキシ樹脂組成物は、通常、
低分子量エポキシ樹脂100重量部に対しニトリル
ゴム１〜40重量部好ましくは３〜20重量部、さら
に分子量１万以上の高分子量エポキシ樹脂５〜35
重量部を配合してなるものである。その他硬化剤
や硬化促進剤が適量加えられる。以上を適当な溶
剤例えばメチルエチルケトン−メチルセロソルブ
混合溶剤又はアセトン−メチルセロソルブ混合溶
剤にとかす。 このようなエポキシ樹脂組成物液を前記の繊維
材料に含浸させてプリプレグとする。 以下、本発明を実施例によつて説明する。 実施例 １ フエノール・ノボラツク型エポキシ樹脂EPN
−1138（チバ・ガイギー社製）750ｇと臭素化ビ
スフエノールＡ型エポキシ樹脂アラルダイト8011
（チバ・ガイギー社製）250ｇ、ニトリルゴム
Nipol 1072 （日本ゼオン社製）70ｇ、フエノキ
シ樹脂エピコートOL53B40、80ｇ（樹脂固形
分）、エポキシ樹脂硬化剤としてジシアンジアミ
ド30ｇ、硬化促進剤として３−（３・４−ジクロ
ルフエニル）−１・１−ジメチル尿素50ｇをメチ
ルエチルケトン−メチルセロソルブ混合溶剤にと
かし50重量％溶液とした。 この樹脂溶液にガラス繊維RE48J452（日東紡
社製）を通し含浸させ、加熱炉にて溶剤を蒸発さ
せたのち一方向に引揃えてガラス繊維目付250ｇ
樹脂含量39重量％のシート状プリプレグをつくつ
た。 できたこのプリプレグをNomexハニカム（ヘ
クセル社製HRH−10−３／16−6.0）の一方の面
に90゜／０゜／90゜に３枚他の面に０゜／90゜に
２枚積層し120℃、90分、面圧３Kg／cm2の成形条
件で加圧成形した。 この際、樹脂フローは適度で良好なフイレツト
を形成し、できたハニカムサンドイツチパネルの
特性は次の如くであつた。 衝撃強度：421b−inch（48Kg−cm） 曲げ強度：230Kg ピール強度：371b−inch／3inch巾（43Kg−cm／
7.6cm巾） （いずれも３枚積層した面を上にして測定した。） 衝撃強度：重さ２ポンドの鋼製の物体をハニカム
サンドイツチパネル上に垂直に落下させ表面板
に穴があいたときの鋼製物体の高さと重さで表
わす。 曲げ強度：MIL−STD−401Bの方法でスパン長
さを４インチで実施した。 ピール強度：ASTM−D1781（MIL−STD−
401B）の試験方法で行なつた。 実施例 ２ エポキン樹脂エピコート152（シエル化学社
製）700ｇ、アラルダイト8011（チバ・ガイギー
社製）300ｇ、ニトリルゴムNipol1072（日本ゼオ
ン社製）150ｇ、フエノキシ樹脂エピコート
OL53B40、100ｇ（固形換算）、ジシアンジアミ
ド30ｇ、３−（３・４−ジクロルフエニル）−１・
１−ジメチル尿素50ｇをメチルエチルケトン−メ
チルセロソルブ混合溶剤にとかし50重量％溶液と
した。実施例１と同様にして一方向のガラス繊維
プリプレグをつくりさらにハニカムサンドイツチ
パネルをつくつた。この際、樹脂フローは適度で
良好なフイレツトを形成し、できたハニカムサン
ドイツチパネルの特性は次の如くあつた。 衝撃強度：54 1b−inch（62Kg−cm） 曲げ強度：224Kg ビール強度：451 1b−inch／3inch 巾（52Kg−
cm／7.6cm巾） 比較例 １ フエノールノボラツク型エポキシ樹脂エピコー
ト152（シエル化学社製）700ｇと臭素化ピスフエ
ノールＡ型エポキシ樹脂アラルダイト8011（チ
バ・ガイギー社製）300ｇ、ジシアンジアミド30
ｇ、３−（３・４−ジクロルフエニル）−１・１−
ジメチル尿素50ｇをアセトン−メチルセロソルブ
混合溶剤に溶かし実施例１と同様の一方向のガラ
ス繊維プリプレグをつくり、さらにハニカムサン
ドイツチパネルを成形した。成形の際、樹脂フロ
ーガ多くフイレツトが形成されずハニカムと接着
されなかつた。 比較例 ２ エピコート152（シエル化学社製）700ｇとアラ
ルダイト8011（チバ・ガイギー社製）300ｇとニ
トリルゴムNipol1072（日本ゼオン社製）250ｇ、
シジアンジアミド30ｇ、３−（３・４−ジクロル
フエニル）−１・１−ジメチル尿素50ｇをメチル
エチルケトン−メチルセロソルブ混合液剤にとか
し、これにガラス繊維を通し実施例１と同様にし
て一方向のガラス繊維プリプレグをつくりさらに
ハニカムサンドイツチパネルをつくつた。できた
パネルの物性は次の如くであつた。 衝撃強度：481b−inch（55Kg−cm） 曲げ強度：189Kg ピール強度：351b−inch／3inch巾（40Kg−cm／
7.6cm巾） 以上各実施例並びに比較例の結果は次表の通り
である。
プリプレグに関し、さらに詳しくは、フイルム接
着剤を用いることなしに優れた接着性を保有し、
かつ高い衝撃強度および曲げ強度を有するハニカ
ムサンドイツチパネルを製造するために使用され
るプリプレグに関する。 ハニカムサンドイツチパネルは、非常に軽量
で、かつ強度、剛性が高く、近年航空機の構造材
に多く用いられてきている。ハニカムとしてはア
ルミニウム、芳香族ポリアミドNomex（デユポ
ン社製）等が用いられ表面板としてはアルミニウ
ム、ガラス繊維、炭素繊維、ケブラー等の繊維強
化プラスチツクスが用いられている。とくに航空
機の内装関係ではNomexハニカムを表面板とし
てガラス繊維、炭素繊維、ケブラー等の繊維で強
化されたプラスチツクスが多く用いられている。 このハニカムサンドイツチパネルの製造方法は
繊維強化プラスチツクス表面板の場合、あらかじ
め表面板を成形しこれを接着剤にてハニカムと接
着する方法と、ハニカムに直接プリプレグを積層
し真空バツク成形あるいはプレス成形する方法と
がある。 プリプレツグを使用する後者の方法は、一工程
で成形物ができ上るので有利である。後者の方法
はさらに二分され、ハニカムとプリプレグの間に
フイルム接着剤をはさんで成形しこれで接着強度
を付与する方法と、プリプレグの樹脂が接着剤と
して働きフイルム接着剤を必要としない方法とが
ある。 このフイルム接着剤を用いない方法の場合に
は、プリプレグの樹脂が接着性に優れていること
がとくに重要であり、かつ成形中に樹脂が適度に
フローして良好なフイレツトを形成することが必
要である。 さらに、例えば航空機内装への用途のためには
ハニカムサンドイツチパネルは高い衝撃強度およ
び曲げ強度を有することが必要であるが、これら
の特性を付与させるためにはマトリツクス樹脂ひ
いてはプリプレグの特性が決定的に重要である。 従来、ハニカムサンドイツチパネルにこれらの
特性を付与させる上で必ずしも満足すべきプリプ
レグが得られていなかつた。 本発明者らは、この状況に鑑み鋭意検討の結
果、フイルム接着剤を用いることなしに優れた接
着性を保有し、かつ高い衝撃強度および曲げ強度
を有するハニカムサンドイツチパネルを製造でき
るプリプレグを得ることに成功した。 すなわち、本発明は、低分子量エポキシ樹脂と
ニトリルゴムと分子量１万以上の高分子量エポキ
シ樹脂とからなるエポキシ樹脂組成物を繊維材料
に含浸したハニカムサンドイツチパネル製造用プ
リプレグである。 本発明のプリプレグをハニカムサンドイツチの
表面板として用いた場合、フイルム接着剤を使用
する必要がなく、良好なフイレツトを形成し優れ
た接着性と衝撃強度および曲げ強度をもつハニカ
ムサンドイツチパネルを製造することができる。 本発明のプリプレグにおける繊維材料は、例え
ばガラス繊維、炭素繊維、ケブラー等である。 本発明におけるエポキシ樹脂組成物の第１構成
成分である低分子量エポキシ樹脂は分子量１万未
満の既知のもので特に制限はなく、中でもビスフ
エノールＡ型エポキシ樹脂、ノボラツク型エポキ
シ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂等が好
ましい。これらの１種又は２種以上を用いること
ができる。 これらのエポキシ樹脂としては、具体的には例
ばEPN1138、ECN1235、1280（以上チバガイギ
ー社製）、エピコート152、154（シエル化学社
製）、DER438、485（以上ダウケミカル社製）、
エピコート828、827、834、1001、1002、1004、
1009（以上シエル化学社製）、アラルダイト
MY720（チバガイギー社製）、エポトートYH434
（東都化成）等がある。 本発明におけるニトリルゴムはブタジエンとア
クリロニトリルを主成分とする共重合体であり、
さらにα、β−不飽和カルボン酸を共重合成分と
する、いわゆるカルボキシ変性ニトリルゴムも包
含する。 これらのニトリルゴムは、具体的に例えばニツ
ポール（Nipol）1043、ニツポール1042、ニツポ
ール1072（以上日本ゼオン社製）である。 次に、分子量１万以上の高分子量エポキシ樹脂
はフエノキン樹脂と呼ばれ、このものとしてはエ
ピコートOL53B40、エピコートOL55B40（以上
シエル化学社製）、DER684EK40（ダウケミカル
社製）フエノトートYP50EX40（東都化成社製）
等があり、またエステル型高分子量エポキシ樹脂
のエピクロンＨ−157、Ｈ−353、Ｈ−360（大日
本インキ社製）等がある。 本発明におけるエポキシ樹脂組成物は、通常、
低分子量エポキシ樹脂100重量部に対しニトリル
ゴム１〜40重量部好ましくは３〜20重量部、さら
に分子量１万以上の高分子量エポキシ樹脂５〜35
重量部を配合してなるものである。その他硬化剤
や硬化促進剤が適量加えられる。以上を適当な溶
剤例えばメチルエチルケトン−メチルセロソルブ
混合溶剤又はアセトン−メチルセロソルブ混合溶
剤にとかす。 このようなエポキシ樹脂組成物液を前記の繊維
材料に含浸させてプリプレグとする。 以下、本発明を実施例によつて説明する。 実施例 １ フエノール・ノボラツク型エポキシ樹脂EPN
−1138（チバ・ガイギー社製）750ｇと臭素化ビ
スフエノールＡ型エポキシ樹脂アラルダイト8011
（チバ・ガイギー社製）250ｇ、ニトリルゴム
Nipol 1072 （日本ゼオン社製）70ｇ、フエノキ
シ樹脂エピコートOL53B40、80ｇ（樹脂固形
分）、エポキシ樹脂硬化剤としてジシアンジアミ
ド30ｇ、硬化促進剤として３−（３・４−ジクロ
ルフエニル）−１・１−ジメチル尿素50ｇをメチ
ルエチルケトン−メチルセロソルブ混合溶剤にと
かし50重量％溶液とした。 この樹脂溶液にガラス繊維RE48J452（日東紡
社製）を通し含浸させ、加熱炉にて溶剤を蒸発さ
せたのち一方向に引揃えてガラス繊維目付250ｇ
樹脂含量39重量％のシート状プリプレグをつくつ
た。 できたこのプリプレグをNomexハニカム（ヘ
クセル社製HRH−10−３／16−6.0）の一方の面
に90゜／０゜／90゜に３枚他の面に０゜／90゜に
２枚積層し120℃、90分、面圧３Kg／cm2の成形条
件で加圧成形した。 この際、樹脂フローは適度で良好なフイレツト
を形成し、できたハニカムサンドイツチパネルの
特性は次の如くであつた。 衝撃強度：421b−inch（48Kg−cm） 曲げ強度：230Kg ピール強度：371b−inch／3inch巾（43Kg−cm／
7.6cm巾） （いずれも３枚積層した面を上にして測定した。） 衝撃強度：重さ２ポンドの鋼製の物体をハニカム
サンドイツチパネル上に垂直に落下させ表面板
に穴があいたときの鋼製物体の高さと重さで表
わす。 曲げ強度：MIL−STD−401Bの方法でスパン長
さを４インチで実施した。 ピール強度：ASTM−D1781（MIL−STD−
401B）の試験方法で行なつた。 実施例 ２ エポキン樹脂エピコート152（シエル化学社
製）700ｇ、アラルダイト8011（チバ・ガイギー
社製）300ｇ、ニトリルゴムNipol1072（日本ゼオ
ン社製）150ｇ、フエノキシ樹脂エピコート
OL53B40、100ｇ（固形換算）、ジシアンジアミ
ド30ｇ、３−（３・４−ジクロルフエニル）−１・
１−ジメチル尿素50ｇをメチルエチルケトン−メ
チルセロソルブ混合溶剤にとかし50重量％溶液と
した。実施例１と同様にして一方向のガラス繊維
プリプレグをつくりさらにハニカムサンドイツチ
パネルをつくつた。この際、樹脂フローは適度で
良好なフイレツトを形成し、できたハニカムサン
ドイツチパネルの特性は次の如くあつた。 衝撃強度：54 1b−inch（62Kg−cm） 曲げ強度：224Kg ビール強度：451 1b−inch／3inch 巾（52Kg−
cm／7.6cm巾） 比較例 １ フエノールノボラツク型エポキシ樹脂エピコー
ト152（シエル化学社製）700ｇと臭素化ピスフエ
ノールＡ型エポキシ樹脂アラルダイト8011（チ
バ・ガイギー社製）300ｇ、ジシアンジアミド30
ｇ、３−（３・４−ジクロルフエニル）−１・１−
ジメチル尿素50ｇをアセトン−メチルセロソルブ
混合溶剤に溶かし実施例１と同様の一方向のガラ
ス繊維プリプレグをつくり、さらにハニカムサン
ドイツチパネルを成形した。成形の際、樹脂フロ
ーガ多くフイレツトが形成されずハニカムと接着
されなかつた。 比較例 ２ エピコート152（シエル化学社製）700ｇとアラ
ルダイト8011（チバ・ガイギー社製）300ｇとニ
トリルゴムNipol1072（日本ゼオン社製）250ｇ、
シジアンジアミド30ｇ、３−（３・４−ジクロル
フエニル）−１・１−ジメチル尿素50ｇをメチル
エチルケトン−メチルセロソルブ混合液剤にとか
し、これにガラス繊維を通し実施例１と同様にし
て一方向のガラス繊維プリプレグをつくりさらに
ハニカムサンドイツチパネルをつくつた。できた
パネルの物性は次の如くであつた。 衝撃強度：481b−inch（55Kg−cm） 曲げ強度：189Kg ピール強度：351b−inch／3inch巾（40Kg−cm／
7.6cm巾） 以上各実施例並びに比較例の結果は次表の通り
である。
【表】
〓注〓 (A)〓ニトリルゴム
(B)〓フエノキシ樹脂
表から明らかなように、本発明におけるエポキ
シ樹脂組成物、ひいては本発明のプリプレグが、
比較例に比し、接着性に優れており、ハニカムサ
ンドイツチパネルに対し卓越した衝撃強度、曲げ
度およびピール強度を与えることがわかる。
(B)〓フエノキシ樹脂
表から明らかなように、本発明におけるエポキ
シ樹脂組成物、ひいては本発明のプリプレグが、
比較例に比し、接着性に優れており、ハニカムサ
ンドイツチパネルに対し卓越した衝撃強度、曲げ
度およびピール強度を与えることがわかる。
Claims (1)
- １ 低分子量エポキシ樹脂とニトリルゴムと分子
量１万以上の高分子量エポキシ樹脂とからなるエ
ポキシ樹脂組成物を繊維材料に含浸したハニカム
サンドイツチパネル製造用プリプレグ。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP55125301A JPS5749646A (en) | 1980-09-11 | 1980-09-11 | Epoxy resin composition |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP55125301A JPS5749646A (en) | 1980-09-11 | 1980-09-11 | Epoxy resin composition |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5749646A JPS5749646A (en) | 1982-03-23 |
| JPS6234251B2 true JPS6234251B2 (ja) | 1987-07-25 |
Family
ID=14906690
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP55125301A Granted JPS5749646A (en) | 1980-09-11 | 1980-09-11 | Epoxy resin composition |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5749646A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2009119467A1 (ja) | 2008-03-25 | 2009-10-01 | 東レ株式会社 | エポキシ樹脂組成物、繊維強化複合材料、およびその製造方法 |
| WO2014050264A1 (ja) | 2012-09-28 | 2014-04-03 | 東レ株式会社 | プリプレグおよび炭素繊維強化複合材料 |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0925393A (ja) * | 1995-05-09 | 1997-01-28 | Toray Ind Inc | 繊維強化複合材料用エポキシ樹脂組成物、プリプレグおよび繊維強化複合材料 |
| US6045898A (en) * | 1996-02-02 | 2000-04-04 | Toray Industried, Inc. | Resin compositions for fiber-reinforced composite materials and processes for producing the same, prepregs, fiber-reinforced composite materials, and honeycomb structures |
Family Cites Families (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US3788937A (en) * | 1971-07-19 | 1974-01-29 | G Lee | Structural acoustic transmission material |
| JPS5253973A (en) * | 1975-10-28 | 1977-04-30 | Mitsubishi Electric Corp | Heattresistant preepreg or tape |
-
1980
- 1980-09-11 JP JP55125301A patent/JPS5749646A/ja active Granted
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2009119467A1 (ja) | 2008-03-25 | 2009-10-01 | 東レ株式会社 | エポキシ樹脂組成物、繊維強化複合材料、およびその製造方法 |
| US10538637B2 (en) | 2008-03-25 | 2020-01-21 | Toray Industries, Inc. | Epoxy resin composition, fiber-reinforced composite material, and method for producing the same |
| WO2014050264A1 (ja) | 2012-09-28 | 2014-04-03 | 東レ株式会社 | プリプレグおよび炭素繊維強化複合材料 |
| US9593238B2 (en) | 2012-09-28 | 2017-03-14 | Toray Industries, Inc. | Prepreg and carbon fiber reinforced composite material |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS5749646A (en) | 1982-03-23 |
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