JPS6238285B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、流動床式三酸化ウラン製造装置、よ
り詳しくは、直接脱硝法により硝酸ウラニル溶液
から三酸化ウランを製造する装置であつて、かつ
効率よく三酸化ウランを製造することができるよ
うにした流動床式三酸化ウラン製造装置に関する
ものである。

一般に、濃縮ウランを核燃料として用いる原子
炉においては再処理工場において使用済核燃料か
ら核分裂生成物およびプルトニウムを除いてウラ
ンを分離し、これを核燃料として再使用するが、
この場合ウランは通常硝酸ウラニルとして取出さ
れるので、これから三酸化ウランを製造する工程
が必要である。

この三酸化ウランの製造には、従来、沈殿法と
直接脱硝法とがあるが、前者はプロセスの安定性
に欠けたり廃液の処理が極めて困難である等の問
題があり、もつぱら後者の方法が選択されてい
る。

この直接脱硝法は、硝酸ウラニル溶液を直接加
熱することにより蒸発濃縮を行ない、さらに分解
反応を行なつて三酸化ウラン粉末を得る方法であ
り、沈殿法に比し加熱分解反応であるため操作お
よび装置が比較的簡単となり、また、添加物が不
要であるため廃液量が少ないという利点がある。
ところで、この直接脱硝法においては、局部加熱
や局部冷却が少ないため操作上安全であり、かつ
製品が均一となり、更には混合が良好なためプロ
セスに安定性が生ずる等のすぐれた利点があるこ
とから流動床反応装置が用いられることが多い。

この流動床反応装置は、従来一般的に円筒、円
錐または円筒と円錐を組み合わせた形状の反応塔
内に三酸化ウラン粉末の流動床を形成させ、該塔
の底部から流動化気体を流動させて流動床を維持
し、塔の外壁から加熱すると共に流動床内に硝酸
ウラニル溶液を噴霧するよう構成されている。

しかしながら、かかる構造の流動床反応装置に
おいては、比較的多量の三酸化ウラン粉末を製造
しようとする場合問題がある。

即ち、かかる三酸化ウラン粉末を製造する場
合、600〜2000Kcal／KgＵ程度の熱量が要求され
るが、この必要な熱量を確保するためには流動床
部位の壁を高くしなければならない。そのため、
良好な流動化状態の現出が困難となり、装置壁温
を高くすれば装置材料の耐食性や装置外部への放
熱量の増大に伴う熱損失が増加することとなり、
更に三酸化ウラン粉末の粒径コントロールが困難
となる。流動化が悪化すれば、流動床の一時的な
流動阻害等に伴う伝熱不良により流動床の凝集、
ひつき等が生じ、装置の運転を不能にする重大な
トラブルが発生するおそれがある。更に、流動床
を円柱状に形成させた場合には、臨界安全性の問
題から流動床の幅と高さが制約されるため処理量
が制限されることとなる。

このような事情にかんがみ、本発明者らは鋭意
検討の結果本発明をなすに至つたのであつて、本
発明は、横長角形の流動床中に硝酸ウラニル溶液
を導入し、この流動床にマイクロ波を照射して、
該溶液を有利に加熱することができるようにした
流動床式三酸化ウラン製造装置を提供することを
目的とする。

このため、本発明は、流動床中に硝酸ウラニル
溶液を導入し、この溶液を加熱処理するようにし
た流動床式三酸化ウラン製造装置であつて、装置
本体は横長の角形をなしていて、下部に複数個の
加熱空気供給部を、かつ、内部に流動床形成部を
有し、この流動床形成部の上部には拡開部が連設
されており、さらに、長手方向側壁には硝酸ウラ
ニル溶液を供給するためのスプレーノズルと装置
本体を加熱するための加熱手段とが夫々複数個設
けられると共に前記拡開部にはマイクロ波導波管
と排気管とが夫々複数個設けられたことを特徴と
する。

以下、図面に示された本発明の実施例に基いて
本発明を詳しく説明する。

第１図は、本発明の装置の一例の一部破断斜視
図で、第２図はその正面説明図、第３図は本発明
の装置の一例の要部を示した断面説明図である。

第１図〜第３図において、装置本体Ａは、横長
で角形の中央部１とその下部に設けられた複数個
の加熱空気供給部２と上部に連設された拡開部３
とから構成されている。中央部１の厚さＴは、臨
界安全性の問題から比較的小さく押えられる。ま
た、中央部１の底部には、金属多孔板もしくは焼
結金属製等の分散板４が設けられ、内部に三酸化
ウラン粉末による高さｈの流動床Ｂが形成するよ
うになつている。そして、装置本体Ａの長手方向
側壁の内側には、上下方向および横方向に適当間
隔を置いて中央部の隙間維持のために複数個の結
合材ａが設けられており、この結合材は短冊状の
板材もしくは棒状材で形成され、側壁の熱変形を
防止するとともに流動床Ｂ内に生じるスラツギン
グを抑制・防止する働きをする。

一方、装置本体Ａの長手方向側壁の外側の両面
には、第１図、第２図、第２図のＡ−Ａ矢視方向
を示す第４図ａ、および第２図のＣ−Ｃ矢視方向
を示す第４図ｃに示されるように、加熱用ヒータ
ー５が複数個設けられ、また、該側壁の外側の一
方の側面には、第１図、第３図および第４図ｃに
示されるように、硝酸ウラニル溶液を流動床Ｂ内
に供給するためのスプレーノズル６が複数個設け
られている。各加熱用ヒーター５は、上下方向に
も分割されており、これらは図示しない制御装置
によつて加熱量が調整されるようになつている。
スプレーノズル６は、水平方向に噴霧するように
取付けることもできるが、これでは中央部１の厚
さＴが比較的小さいため流動化状態が不良の場合
等には噴霧液が反対側の側壁内面に当接するおそ
れがある。したがつて、水平方向に噴霧する場合
には、第３図に示されるように、上下方向又は水
平方向に角度θをもたせることが好ましい。さら
に、装置本体Ａの幅方向側壁の中央部には、第１
図および第２図に示されるように、三酸化ウラン
粉末排出口７が設けられ、その下部には上下動可
能な開閉蓋８もしくは開閉弁を有する排出ライン
が設けられている。

中央部１の上部に連設される拡開部３は、でき
るだけ大きく構成するのが好ましいが、内面に三
酸化ウラン粉末が堆積するのを防止するため角度
α（第３図参照）は安息角以上であり、具体的に
は65度以上が好ましい。この拡開部３の上面に
は、第１図、第２図および第２図のＢ−Ｂ矢視方
向を示す第４図ｂに示されるように、上昇する空
気に同伴される三酸化ウランの微粉末を除去回収
するための筒状フイルター９を有する排気管１０
と図示しないマイクロ波発振器に連通するマイク
ロ波導波管１１とが複数個交互に配置されてい
る。

マイクロ波導波管１１は、例えば、照射部ダク
トを内蔵した導波ダクトから構成されており、照
射部ダクトの一端は流動床内部に達していて、ま
た、他端は導波管を介してマイクロ波発生器に連
なつているものである。この一例を第５図に示
す。第５図において、導波ダクト２１は上部を装
置本体２２に突出させ、その上端部にフランジ２
３を設け、かつその下部は流動床Ｂの表面近傍ま
で達する如く構成されると共に、少なくとも突出
部は不銹鋼等が用いられ、放射性物質の漏洩およ
び電波洩れの防止が計られている。この導波ダク
ト２１内には、例えばアルミナ、ジルコニア等の
マイクロ波透過性の耐熱材料で形成された照射部
ダクト２４が設けられ、この照射部ダクト２４の
下端は流動床Ｂ内部に達し、この流動床Ｂ内にマ
イクロ波を導入する空間部が形成される。２５は
図示しないマイクロ波発生器に連なる導波管であ
つてフランジ２６が設けられている。そして導波
ダクト２１のフランジ２３と導波管２５のフラン
ジ２６は、その間に例えばテフロンの如きマイク
ロ波透過性材料で形成された隔膜２７を挿入して
結合されている。

さらに、マイクロ波導波管の他の例を第６図お
よび第７図で示す。第６図において、装置本体３
１の天井の一部にはマイクロ波給電口３２ａが設
けられ、導波管３２を介してマイクロ発生器３３
が連設されている。そして、装置本体３１内の粉
粒体が導波管３２に入り込まないように、ブロワ
ー３４により風をこの導波管３２を通して装置本
体３１内に送り込むようにしてある。仕切板３５
はマイクロ波損失の小さい誘電体板で導波管を仕
切つており、これによりマイクロ波発生器３３の
方へ風が吹きこまないようにしている。導波管３
２は途中でＬ字状に曲げられ、そのテーパ面３２
ｂにマイクロ波を透過しない寸法の多数の通風孔
が形成され、外面にブロワー３４からの風をこの
通風孔から導波管内に送りこむダクト３４ａが接
続されている。そしてこの風導入部から発生器３
３の方へ延びる導波管の途中に低損失誘電体板か
らなる仕切板３５が設けられ、風が発振機の方へ
流れないようにしてある。もつとも、この仕切板
は省略してもよい。こうしてブロワーからの風が
常時導波管から装置本体３１内へ矢印ｆの如く流
されて被処理物が導波管３２の内壁面や仕切板３
５の表面に付着したり、あるいは発生器３３の方
へ流入しないようにしている。これにより安全且
つ損失なくマイクロ波電力を炉内へ導入できる。

第７図に示す実施例は、ダスト状の被処理物が
導波管内壁面に付着したり発生器３３の方へ流入
しないようにした構造である。この実施例におい
ては、導波管３２の先端すなわち給電口３２ａに
低損失誘電体の仕切板３５を設け、この仕切板３
５の装置本体３１の内側に面する表面に常に清浄
な空気を矢印ｆの如く吹きつけるようにダクト３
４ａをこの面に向けて配設してある。これによつ
てダスト状の被乾燥物が仕切板表面に付着してマ
イクロ波をここで吸収してしまつたり、マイクロ
波の透過を妨げたりすることが確実に防げる。

なおマイクロ波給電口３２ａを導波管３２の断
面よりも充分広い幅、面積にテーパ状に拡大して
もよく、またこの給電口に誘電体仕切板を設け、
この仕切板面を常に清浄にするための上記実施例
の如く空気を吹きつけるとか、ワイパーを設ける
などして被乾燥物の付着を除去するように構成し
てもよい。

つぎに、このように構成される装置で4ton・
Ｕ／日の三酸化ウラン粉末を製造する場合につい
て説明する。

まず、50〜150μ、好ましくは60〜80μ程度の
粒径を有する三酸化ウラン粉末を幅ｔが12cm、高
さｈが30〜70cmの流動床Ｂとして形成し、下部の
加熱空気供給部２から約370℃の加熱空気を分散
板４上で140Kg／hr、塔頂部で40〜60cm／secとな
るように流動床Ｂ内に供給すると共に硝酸ウラニ
ル溶液を蒸発濃縮後に1200〜1450ｇ・Ｕ／ｌの濃
度で約150℃の加熱空気と共に流動床Ｂ内に噴霧
させる。良質の三酸化ウランを生成するために
は、流動床のインベントリーを大とし、供給され
るウランの平均滞留時間を４時間程度とすること
が好ましい。そのため、本発明では、処理能力の
向上化のためには、流動床の長さを大とし、（例
えば３ｍ程度とした）横長の角形とした。また、
流動床からのオフガス中への微粉の同伴を適正に
制限するために、流動床の上部の空間部を拡開
し、オフガスの線流速を低減化することが有効で
あるが、拡開部はくさび形とし、微粉の堆積を防
止のために傾斜を60゜程度のものとした。この様
な形状の拡開部はブローバツクフイルタ及びマイ
クロ波導波管を設置するのに好適である。このと
きの加熱空気と硝酸ウラニル溶液の容量比は200
〜600の範囲内で選択される。流動床Ｂには、加
熱用ヒーター５によつて約200KWとマイクロ波
加熱によつて20〜80KWの夫々の電力による加熱
を行なう。かかる加熱手段により硝酸ウラニル溶
液を加熱し、約200〜350℃の温度で熱分解して三
酸化ウランを生成する。

なお、この場合流動床は平板型であり、対向壁
までの距離を十分にとれないために、原料溶液の
噴霧ノズルの大型化を避けて複数個に分割し、ノ
ズル１基あたりの液流量を25／HR程度に制限
することにより、噴霧溶液の流動床対向壁への到
達及びこれに伴なう粉末付着・ケーキングから流
動床閉塞の事故を防止できる。

また本発明の横長の角形流動床は、平板状の器
壁を有するので複数の噴霧ノズルの設置に好適で
ある。

加熱ヒータは、複数個設置したから、器壁より
外熱を行うに当たり容易に分割型とすることが可
能で、各々を独立して制御することにより、複雑
な吸熱反応及び蒸発過程を伴なう広範囲の流動床
の温度を均一かつ高精度に維持することができ
る。

更に、流動床粉末及び噴霧液自身を直接加熱す
るマイクロ波加熱方式を併用したため、本発明で
は加熱の効率化（即時性、コンパクト化）及び多
重性を向上できる。

更に、マイクロ波による流動床の均一加熱のた
めに、十分な空間容積を有する拡開部に開口を有
するマイクロ波照射装置を設置し、流動床部の電
波密度の適正化をはかつている。

拡開部は流動床粉末密度が少であり、マイクロ
波導波管部への微粉の逆流の防止に好適である。

また、マイクロ波の発生装置は、本装置に好適
な周波数の2450MHzを使用する場合、出力が
5Kw程度と制限されており、装置のスケールア
ツプに伴ない20〜80Kwのマイクロ波加熱を実施
する場合には、４〜16基のマイクロ波発生装置を
設置する必要がある。

一方、マイクロ波の流動床への照射は、マイク
ロ波導波管を経由して実施されるものであるか
ら、マイクロ発生装置と同数のマイクロ波導波管
の設置が必要である。

本発明は、このような見地から、複数のマイク
ロ波導波管を横長の角形流動床の拡開部に適正な
ピツチで配列配置したものであり、このような構
成にすることにより、流動床の均一で効率的なマ
イクロ波加熱を容易とすることができる。

このようにして生成した三酸化ウラン粉末は、
粉末排出口７から取出されるが、比較的大径とな
つた粉末は、流動床の底部に集中するため、適
宜、開閉蓋８を開いてこれを排出する。

本発明では、三酸化ウランが、上述のように、
粉末状となつて開閉蓋から排出されるのである
が、それは次のような理由によるものである。

即ち、三酸化ウラン粉末状となる理由は次の通
りである。

(1) 流動床中に噴霧して供給される高濃縮された
硝酸ウラニル（化学形UO₂（NO₃）₂）溶液ミス
トは、高温の流動化ガスにより加熱され、更に
濃縮される。更に、同ミストは、高温の流動床
粉末（UO₃粉末）粒子に衝突し、その表面に付
着すると同時に粉末よりの伝熱で昇温し、約
300℃程度以上で、以下の過程で脱硝反応（吸
熱）を生じ、硝酸根を分解してUO₃（固体）と
なる。

UO₂（NO₃）₂・6H₂O→
UO₃＋NO＋NO₂＋6H₂O 上記の脱硝反応は、主としてUO₃粉末表面で
進行するために、新たに反応して生成するUO₃
は、粉末粒子の表面に層状に形成し、粉末粒子
は、徐々に粒径を成長させることになり、所定
の粒径のUO₃粉末を生成することになる。

(2) 一方、流動床内の激しい混合運動による粉末
粒子の相互の衝突により、層状に形成したUO₃
の一部の剥離、かけおち等に伴ない微小粒径の
粉末の定常的な生成を併行して進行する為に流
動床内の粉末の粒径分布は定常に維持される。

また、三酸化ウランが開閉蓋から排出できる
理由は次の通りである。

流動床の粉末粒子は流動化しており、あたか
も液体であるかの様な流動性を呈しており、上
部に自由界面を形成する。横長で角形の流動床
の一端に、腰を設置した場合、上記２−１の理
由で、成長し増量するUO₃粉末粒子の余剰分
は、同堰を越えて溢流し、連続的に流動床から
排出される。

この種の流動床反応装置では、流動床Ｂを形
成する三酸化ウランの粒径が装置の運転効率に
大きく影響する。このため、排出口７から取出
された三酸化ウラン粉末から図示しない選別機
により30〜60μ程度のもののみ取出し、これを
流動床Ｂ内に供給するようにすれば、より効果
的な運転が可能となる。

上述したように、本発明においては、装置本体
が横長の角形であつて、かつ、内部の流動床が外
部加熱およびマイクロ波による内部加熱の両方に
よつて加熱されるために、多量の硝酸ウラニル溶
液の効率的処理が可能であり、また、マイクロ波
加熱は水分の加熱効率が特に高く、そのため流動
床内に噴霧供給される溶液あるいは流動床内に分
散又は局在する水分を特に選択的に加熱できるの
で硝酸ウラニル溶液の流動床での滞留時間を短か
くすることができるため相対的に装置を小型化す
ることが可能である。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の装置の一例の一部破断斜視
図、第２図はその正面説明図、第３図は本発明の
装置の一例の要部を示した断面説明図、第４図
ａ、第４図ｂ、第４図ｃは、夫々、第２図のＡ−
Ａ矢視図、Ｂ−Ｂ矢視図、Ｃ−Ｃ矢視図であり、
第５図、第６図、第７図は、夫々、マイクロ波導
波管の一例を示した断面図である。 Ａ…装置本体、１…中央部、２…加熱空気供給
部、３…拡開部、４…分散板、Ｂ…流動床、５…
加熱用ヒーター、６…スプレーノズル、７…三酸
化ウラン粉末排出口、８…開閉蓋、９…筒状フイ
ルター、１０…排気管、１１…マイクロ波導波
管、２４…照射部ダクト、３２…導波管、３３…
マイクロ波発生器、３４…ブロワー。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. １ 流動床中に硝酸ラウニル溶液を導入し、この
   溶液を加液処理するようにした流動床式三酸化ウ
   ラン製造装置において、装置本体は横長の角形を
   なしていて、下部に複数個の加熱空気供給部を、
   かつ、内部に流動床形成部を有し、この流動床形
   成部の上部には拡開部が連設されており、さら
   に、長手方向側壁には硝酸ウラニル溶液を供給す
   るためのスプレーノズルと装置本体を加熱するた
   めの加熱手段とが夫々複数個設けられると共に前
   記拡開部にはマイクロ波導波管と排気管とが夫々
   複数個設けられたことを特徴とする流動床式三酸
   化ウラン製造装置。