JPS626509B2

JPS626509B2 -

Info

Publication number: JPS626509B2
Application number: JP56074245A
Authority: JP
Inventors: Kenji Tsunashima; Takeo Fukuyama; Tosha Yoshii
Original assignee: Toray Industries Inc
Current assignee: Toray Industries Inc
Priority date: 1981-05-19
Filing date: 1981-05-19
Publication date: 1987-02-12
Also published as: JPS57189850A

Description

【発明の詳細な説明】

本発明は、手切れ性を改善したポリオレフイン
積層フイルムに関するものである。従来、手切れ性にすぐれたポリオレフイン・フ
イルムとしては、二軸配向フイルムの上に幅方向
一軸配向フイルムを積層する方法（例えば、実公
昭50−44519号公報など）や、二軸配向フイルム
に電子線などの放射線を照射する方法（例えば特
開昭53−106779号公報など）や、２層のポリプロ
ピレン層の間にポリスチレンなどの脆いポリマー
層をはさみ込んだ積層フイルムにする方法などが
知られており、それらは粘着テープ用途、花の包
装用途など、手切れ性の必要な用途に使用されて
いる。しかしながら、かかる従来のフイルムには、そ
れぞれ次のような致命的な欠陥が存在していた。
すなわち、二軸配向フイルムの上に一軸配向フイ
ルムを積層する場合、カツト時に白濁や白化した
り、カツト部が一部残存したり、ミスカツトした
り、さらに40〜50℃に昇温した場合には手切れ性
がほとんどなくなつたり、サンプルがカールした
りするのみならず、生産性が悪いという欠点を有
していた。また電子線照射法の場合、手切れ性と
強靭性とを満足できないばかりか、手切れ性のあ
るものはフイルム表層が容易に劈開するという欠
点を有していた。さらにポリプロピレン層間に脆
いポリマー、例えばポリスチレンなどの層をはさ
み込んだ３層フイルムの場合も、両者間の接着性
が悪く、劈開しやすいのみならず、透明性、耐薬
品性および耐熱性が悪く、さらにフイルム生産時
等のくず回収が出来ず、生産性の悪いものになつ
てしまうという欠点を有していた。本発明の目的は、上記欠点を解消せしめ、手切
れ性と強靭性にすぐれ、しかもカール、白濁、白
化、劈開などのない、生産性にすぐれた積層フイ
ルムを提供せんとするものである。本発明は上記目的を達成するため次の構成、す
なわち、ポリオレフインＡからなる層（）、プ
ロピレン共重合体Ｂからなる層（）が、
（）／（）／（）に積層された積層フイル
ムであつて、かつ該積層フイルムは (i) シヤルピー衝撃値（Ｐ）が５Kg−cm／cm以下 (ii) 長手方向の屈折率（Ｎ_MD）と幅方向の屈折率
（Ｎ_TD）との差の絶対値から複屈折（△ｎ）を
差し引いた値が0.002〜0.02の範囲内の値を有するポリオレフイン積層フイルムを特徴
とするものである。本発明の積層フイルムに適用されるポリオレフ
インＡは、ポリプロピレン、プロピレン・エチレ
ン共重合体、４メチルペンテン１ポリマー、４メ
チルヘキセン１ポリマー、５メチルヘキセン１ポ
リマー、ポリエチレン、などで代表されるポリオ
レフインであつて、特に本発明フイルムの場合、
ポリプロピレンが手切れ性、強靭性、透明性、層
間接着力などの品質的、生産的にすぐれているた
めに最も適した原料である。また、本発明の積層フイルムに適用されるポリ
プロピレン共重合体Ｂは、プロピレンに、エチレ
ン、ブテン、ペンテン、ヘキセン、などのモノマ
ーを50モル％以内共重合したもので、たとえば、
エチレン・プロピレン・ブテン三元共重合体、エ
チレン・プロピレン二元共重合体などで代表され
るポリオレフインであつて、本発明フイルムの場
合、特にエチレン・プロピレン共重合体、エチレ
ン・プロピレン・ブテン共重合体、プロピレン・
ブテン共重合体、プロピレン・ヘキセン共重合体
が好ましい。共重合体様式としてはブロツク共重
合体より、ランダム共重合体の方が特に好まし
い。もちろんポリオレフインＡおよび、プロピレン
共重合体Ｂのポリマーに、その特性を大幅に変え
ない範囲内で、他のポリマーをブレンドしてもよ
く、本発明フイルムの場合、特に、プロピレン共
重合体ＢにポリオレフインＡを10〜60重量％、好
ましくは20〜50重量％ブレンドしたものを層
（）とし、また、ポリオレフインＡにプロピレ
ン共重合体Ｂを10〜30重量％、好ましくは15〜25
重量％ブレンドしたものを層（）として積層す
ると、強靭性と手切れ性とを満足させ、さらに耐
劈開性を向上させると共に、製膜時の温度条件が
広くとることができ製膜性が安定化する。もちろ
ん、同じ効果を必ずしもブレンドで得なくても、
直接重合で得る方法、たとえば、重合初期はポリ
オレフインホモポリマーを重合し、重合後期にコ
モノマーを添加してホモポリマーとコポリマーの
ブレンド品を得ることでもよいことは明らかであ
る。なおポリオレフインＡの融点は、プロピレン共
重合体Ｂの融点より高いことが好ましく、その値
は５〜50℃、好ましくは10〜30℃の範囲にあるの
が、本発明フイルムの場合、好都合である。ま
た、プロピレン共重合体Ｂの極限粘度は0.8〜
1.2、好ましくは0.9〜1.1の範囲にあり、粘度平均
分子量としては10⁴〜10⁶程度のものがよい。なお、ポリオレフインＡ、プロピレン共重合体
Ｂには、ポリマー用の添加剤として公知な酸化防
止剤、帯電防止剤、熱安定剤、滑剤、紫外線吸収
剤、充填剤、増粘剤、表面粗面化剤、過酸化物な
どを本発明の効果が阻害されない範囲で添加して
もよい。本発明フイルムの構成として、ポリオレフイン
Ａからなる層（）は、プロピレン共重合体Ｂか
らなる層（）の両表層に積層されていなければ
ならない。これはポリオレフインＡからなる層
（）が表層に存在せず、プロピレン共重合体Ｂ
からなる層（）が両表層、あるいは片面に存在
するときは、該積層フイルムの製膜時に加熱ロー
ルに粘着するため、透明性、厚み精度が大幅に悪
化したり、また製膜が安定せず、破れ頻度の高
い、生産性の悪いものになつてしまうばかりか、
得られた積層フイルムは強靭性と手切れ性とを両
立しえず、またカールのひどいフイルムになつて
しまうためである。もちろん、ポリプロピレン共重合体Ｂからなる
層（）の両表層に積層されるポリオレフインＡ
からなる層（）は、両表層共同一組成、同一厚
みのものがカール、生産性などの点で好ましい
が、必ずしも全く同一組成・厚みである必要はな
く、用途や目的によつて自由に変性した層
（）′を積層してもよいことは、本願の主旨から
明らかである。このポリオレフインＡからなる層
（）は、適度に二軸配向されていることが好ま
しく、極端な一方向に強い配向をもつたものや、
厚さ方向に強い面配向されたものでは、カツト時
に白化・白濁したり、デイスペンサーカツト時に
ヒゲが残存したり、あるいは、劈開したりして実
用に供しない。また、プロピレン共重合体Ｂから
なる層（）の配向状態は要求性能によつて選択
しうるが、本発明フイルムの場合、弱い二軸配向
しているのが好ましい。さらに該（）層は、溶
融体のキヤスト時に球晶の成長を出来る限りおさ
え、たとえ球晶が生長しても、球晶の大きさは２
μｍ以下程度の小さな球晶にしないと、これを延
伸配向して得られる本発明フイルムは、劈開しや
すいものとなるのである。本発明ポリオレフイン・フイルムのシヤルピー
衝撃値は５（Kg−cm／cm）以下、好ましくは３
（Kg−cm／cm）以下でなくてはならない。これ
は、シヤルピー衝撃値が５（Kg−cm／cm）以下、
好ましくは３（Kg−cm／cm）以下でないと、手切
れ性を全く付与できないか、あるいは、たとえ手
切れ性を付与できても、ミスカツトを起こす確率
が高かつたり、あるいは切断端面が変形して美し
いClea Cutができないためである。さらに詳細
に区分すると第１表に示した様にシヤルピー衝撃
値と手切れ性とは強い相関にある。

【表】また、本発明フイルムの幅方向（TD）の屈折
率と、長手方向（MD）の屈折率との差の絶対値
△Ｎから、偏光顕微鏡で求めた平面内の長軸と短
軸との差である複屈折△ｎを、差し引いた値が、
0.002〜0.02、好ましくは0.003〜0.01の範囲にな
ければならない。これ以外の範囲にあると、優れ
た手切れ性、強靭性を付与できないばかりかカツ
ト時にフイルムが白濁・白化したり、カールした
り端部が伸びたりして外観の悪いフイルムしか得
られないためである。この△Ｎ−△ｎの値は、ポ
リオレフインＡからなる層（）の複屈折△n₁お
よびポリプロピレン共重合体Ｂからなる層（）
の複屈折△n₂とは密接な相関にあつて、次式で表
わされる関係にある。 △Ｎ−△ｎ＝（△n₁−△n₂）（ｔ_２／ｔ_０）ただし、t₀はフイルムの全厚さ t₂は層（）の厚さすなわち、層（）の配向は必ず層（）の配
向よりも大きいことが必要であり、簡便には本発
明フイルムの断面を偏光下で観察した時にリター
デーシヨンの違いによる色の差、あるいは
Interphaco干渉顕微鏡（Carl Zeiss Jera社）で
の干渉縞の直線性より判断できる。このとき、カツト時の白化防止のために、
（）層の複屈折△n₂は0.002以上であることが好
ましく、したがつて、（）層の複屈折△n₁は△
n₂より大きく、かつその値△n₁は0.004〜0.030の
範囲にあるようなバランスした二軸配向のものが
好ましい。もちろん、本発明フイルムの厚さt₀
は、10〜150μｍの範囲が特に好ましく、しか
も、（）層の全体の厚みt₀に占める比率は、30
〜98％、好ましくは50〜85％の範囲にあるのが、
手切れ性と強靭性などの諸特性を満足させること
が出来るので好ましい。また、Abbeなどの屈折
計で求めた幅方向の屈折率の値Ｎ_TDは1.525〜
1.505、好ましくは1.515〜1.508の範囲にあるの
が、手切れ性とカツト時の白化防止に有効であ
る。次に本発明フイルムの製造方法について説明す
るが、必ずしもこれに限定されるものではない。
ポリオレフインＡと、プロピレン共重合体Ｂと
を、それぞれ２台または３台の押出機に供給し、
そのポリマーを溶融させたのち、３層複合用アダ
プターまたは口金を通過させて、（）／
（）／（）からなる３層の溶融体を押出し、
冷却ドラム上で静電印加法やエアーナイフ法など
の公知の方法により冷却固化させた。該キヤスト
フイルムを長手方向延伸機で４〜10倍延伸したの
ち、ステンターで４〜12倍幅方向に延伸し、続い
て熱処理を行なうのである。熱処理温度は要求す
る品質によつて異なるが、紙のように容易に手切
れ性を付与したい場合は、プロピレン共重合体の
融点より10℃以上の温度で熱処理し（）層を無
配向化するのが好ましく、また強靭性をも付与し
たい場合には、該融点近傍の温度で熱処理し、弱
い二軸配向性を残すのがよい。本発明積層フイルムは、プロピレン共重合体Ｂ
を含む三層構成フイルムにおいて、配向状態とシ
ヤルピー衝撃強度とを特定値としたことにより、
次にような優れた効果を有している。 (1) 紙のように非常にすぐれた手切れ性を有した
フイルムから、アセテートやセロフアンのよう
に強靭性と手切れ性とを有したフイルムまで、
用途・品質に応じたフイルムとなりうる。 (2) フイルムの切断時に、「ヒゲ」の発生、白
化・白濁、カールおよび高温時のミスカツトな
どの諸問題がない。 (3) フイルムの製膜工程は、共押出が可能なため
簡単であり、しかも安定した高能率な製膜が可
能である。 (4) 得られたフイルムの熱寸法安定性は優れ、
120℃、15分後の熱収縮率は両軸とも１％以
下、100℃、15分後のそれは、ほぼ０％という
小さな熱収縮率を有するため、印刷やコーテイ
ングなどの加熱乾燥温度を高くとれ、高速処理
ができるのみならず、該加熱時に寸法変化が小
さく精度のよい印刷・コートができる。したがつて本発明フイルムの用途として、粘着
テープ用の原反、トレーシング用紙などの紙の用
途、花などの一般包装用途、さらにAlなどを蒸
着してPTP（Press Through Pack）包装の裏打
ちシートなどに有効である。本発明で使つたシヤルピー衝撃値、屈折率、複
屈折などの測定法について説明する。 (1) シヤルピー衝撃値は、Charpy衝撃試験機に
よつて求められる値で、試験片を切断するに要
したエネルギーＥ（Kg−cm）を、サンプル幅
（cm）で割つた値で示し、算出法は次式によ
る。Ｅ＝WR（Cosβ−Cosα）Ｗはハンマー重量（Kg）、Ｒはハンマーの回
転中心軸から重心までの距離（cm）、αはハン
マーの持上角、βは試験片切断後のハンマーの
振上角である。 (2) 屈折率は、Abbeの屈折計を用い、Na−Ｄ線
を光源とし、マウント液としてサリチル酸メチ
ルを用いて、偏光板の方向を変えて特定方向の
屈折率を全反射法により測定する。 (3) 複屈折は、Na−Ｄ線を透過光として、コン
ペンセーターを用い、リターデーシヨンを求
め、それをフイルム厚さで除した値を用いた。 (4) 極限粘度は、ポリマーを135℃のテトラリン
中に溶解し、濃度０に外挿したときの粘度。次に本発明の効果をより理解しやすくするため
に実施例、比較例にて実施態様を説明するが、本
発明はこれに限定されるものではない。比較例１，２、実施例１，２ポリオレフインＡとして、ポリプロピレン（融
点165℃、極限粘度1.0）を、プロピレン共重合体
Ｂとして、エチレンプロピレンランダム共重合体
（融点145℃、エチレン共重合量3.7重量％、極限
粘度1.0）を用い、常法により、プロピレン共重
合体Ｂに、ポリオレフインＡを40重量％ブレンド
されてなる層（）の両表層に、ポリオレフイン
Ａに、プロピレン共重合体を20重量％ブレンドさ
れてなる層（）を共押出法により（）／
（）／（）からなるキヤストフイルムを得
た。該キヤストフイルムを長手方向に延伸温度
140℃で７倍延伸し、さらに幅方向に延伸温度150
℃で８倍延伸したのち、熱処理温度を100℃から
160℃まで変えて、幅方向に５％のリラツクスを
許しながら13秒間熱処理し、厚さ35ミクロン
（３／29／３ミクロン）の積層フイルムを得た。
そしてこのフイルムの特性を測定し第２表に示し
た。第２表に示したように、屈折率差△Ｎと複屈折
△ｎとの差が、ある一定の範囲内にないと、たと
え手切れ性は付与できても、カツト時に白化・白
濁をおこしたり、フイルム品質が経時変化をおこ
したりして好ましくないことがわかる。

【表】実施例３ポリオレフインＡとして、ポリプロピレン（極
限粘度1.2）を、プロピレン共重合体Ｂとしてエ
チレンプロピレンランダム共重合体B₁（融点150
℃、エチレン共重合量2.0重量％、極限粘度1.0）
および、エチレンプロピレンランダム共重合体
B₂（融点145℃、エチレン共重合量3.7重量％、極
限粘度1.0）を用い、プロピレン共重合体B₁を90
重量％、ポリオレフインＡを10重量％混合した組
成物100重量部に対し、帯電防止剤として三洋化
成(株)製TPA5028を0.5重量部ブレンドしたものを
層（）に、ポリオレフインＡを80重量％、エチ
レンプロピレンランダム共重合体B₂を20重量％
混合した組成物を層（）になるように三層複合
用共押出口金に供給し、（）／（）／（）
からなる三層構成をもつたキヤストフイルムを得
た。該キヤストフイルムを常法により長手方向に
146℃で7.3倍延伸し、つづいて幅方向に153℃で
９倍延伸し、160℃で幅方向に７％のリラツクス
をしながら12秒間熱処理し、両面にコロナ放電処
理して厚さ40ミクロン（各層の構成は、２／36／
２ミクロン）の積層フイルムを得た。かくして得られた積層フイルムの特性を測定し
第３表に示した。

【表】

【表】該積層フイルムの片面に離型剤を、もう一方の
面に感圧接着剤を塗布して、粘着テープ用途の諸
特性をチエツクしたところ、強靭性を有したまま
手切れ性にすぐれ、しかも手切れ時に白化やカー
ルしたり、あるいは端面が変形したりすることな
く容易にクリアに切断でき、またデイスペンサー
で切断してもカツトミスやヒゲの発生のないもの
であつた。もちろん、このテープ製造時に50m／
分程度の高速巻もどしをおこなつても、劈開や切
断などのトラブルは全くなく、正常に機能した。このように、従来まで使用されていたセロフア
ンをベースとするセロテープに比べ、本発明のポ
リオレフインフイルムを使うことにより Γ 吸水性が小さく、テープの伸縮が非常に小さ
い。 Γ 耐葉品性、耐候性にすぐれる。 Γ 粘着テープの端面出しが容易である。などの特徴があることもわかつた。

Claims

【特許請求の範囲】１ポリオレフインＡからなる層（）、プロピ
レン共重合体Ｂからなる層（）が、（）／
（）／（）に積層された積層フイルムであつ
て、かつ該積層フイルムは (i) シヤルピー衝撃値（Ｐ）が５Kg−cm／cm以下 (ii) 長手方向の屈折率（Ｎ_MD）と幅方向の屈折率
（Ｎ_TD）との差の絶対値から複屈折（△ｎ）を
差し引いた値が0.002〜0.02の範囲内の値を有することを特徴とするポリオレフイン積
層フイルム。