JPS6353943B2

JPS6353943B2 -

Info

Publication number: JPS6353943B2
Application number: JP55158173A
Authority: JP
Inventors: Kenji Tsunashima; Seizo Aoki; Tosha Yoshii
Original assignee: Toray Industries Inc
Current assignee: Toray Industries Inc
Priority date: 1980-11-12
Filing date: 1980-11-12
Publication date: 1988-10-26
Also published as: JPS5782046A

Description

【発明の詳細な説明】

本発明は、手切れ性、すなわち手で容易に切断
することのできる性質と強靭性とを両立させたポ
リエステルフイルムに関するものであり、セロフ
アンテープ、アセテートテープ、梱包テープなど
の粘着テープ用途のみならず、手切れ性、易壊裂
性、などのいる用途にも利用しうる積層フイルム
を提供するものである。従来、強靭性と手切れ性を満足させるために、
幅方向一軸配向フイルム（UO）と、二軸配向フ
イルム（BO）とをUO／BOあるいはUO／BO／
UOなどの多層状に積層したり、あるいは、もろ
いポリマー、例えば低分子量ポリマーやガラス状
ポリマーなどを単独、あるいは強靭なポリマーと
ブレンドしたり、積層したりして強靭性と手切れ
性とを両立させようという事がおこなわれてき
た。しかし、このような従来のフイルムには次のよ
うな欠点が存在していた。すなわち、UO層を用
いた積層フイルムの場合では、 (1) デイスペンサーの様な凸凹刃を有したもので
の切断をすると、切断開始点が多数あるため、
切断面に多数の「ヒゲ」が発生し、外観が悪く
なるのみならず、デイスペンサーに「ヒゲ」が
蓄積され、そのデイスペンサーでは切断できな
いようになる。 (2) 幅方向に切断する時の速度を遅くすると、縦
方向にフイルムが伸び、切断しにくくなるのみ
ならず、たとえ切断しても、その断面が白化・
カールを起こす。 (3) 40〜50℃程度の高温雰囲気下でも、手切れ性
が大巾に劣り、ミスカツトが多くなる。 (4) 加熱工程を経ると、BO層とUO層との熱収
縮挙動が異なるため、フイルムがカールする。 (5) 切断方向は、UO層の配向方向のみにしか切
断できず、全方向に切断しない。また、もろいポリマーを用いた場合では、その
形態いかんによらず、手切れ性と強靭性とを両立
させることは出来ない。すなわち、手切れ性を満
足させたフイルムでは、高速巻き戻しなどの後処
理工程でパルス的な張力が加わつたときにフイル
ムが容易に切断してしまい、フイルムの操作性・
ハンドリング性が非常に悪くなつてしまうなどの
欠点を有していた。本発明の目的は、上記従来技術の欠点を解消
し、手切れ性と強靭性とを両立させたフイルムを
提供せんとするものである。本発明は、上記目的を達成するため次の構成、
すなわち、ポリエステル（）からなる層と、ポ
リエステル（）からなる層とが、（）／
〔（）／（）〕_o（但し、ｎは自然数）なる構成
に積層された積層フイルムにおいて、ポリエステ
ル（）は、ポリエチレンテレフタレートを主成
分とするポリエステルであり、ポリエステル
（）は、下記の式で示される熱特性を有するポ
リエステルであり、手切れ性にすぐれた積層フイ
ルムを特徴とするものである。 Tc₁＞Tc₂≧Tc₁＋2Tg₁／３ Tc₂−Tg₂＞Tc₁−Tg₁ ただし、Tc₁、Tc₂は、ポリエステル（）、
（）の冷結晶化温度、Tg₁、Tg₂は、ポリエス
テル（）、（）のガラス転移温度である。本発明の積層フイルムに適用されるポリエステ
ル（）は、ポリエチレンテレフタレートを主成
分とするポリエステルであり、少なくともエチレ
ンテレフタレート繰返し単位を90モル％以上、好
ましくは95モル％以上含有したポリエステルであ
り、共重合成分としては、従来からポリエステル
に公知の、イソフタル酸、アジピン酸、セバチン
酸、ジエチレングリコール、ポリエチレングリコ
ールなどを共重合させてもよい。ポリエステル
（）フイルムの極限粘度（Ｏ−クロルフエノー
ル中25℃測定）は0.5以上、好ましくは0.6以上あ
ることが望ましい。もちろんこのポリエステル
（）にポリマー添加剤として公知の酸化防止剤、
帯電防止剤、熱安定剤、滑剤、紫外線防止剤、充
填剤、増粘剤、減粘剤、粗面化剤などを含有させ
てもよいことは明らかである。ポリエステル（）に適用されるポリエステル
は、特定の冷結晶化温度Tcとガラス転移温度Tg
とを満足したものでなくてはならず、その代表的
なポリエステルとしては、ポリエチレンテレフタ
レートに、ジエチレングリコール、ポリエチレン
グリコール、などのグリコール類を共重合したも
の、あるいは、アジピン酸、セバチン酸、イソフ
タル酸などのジカルボン酸類を共重合したものな
どがある。極限粘度は1.0以下、好ましくは0.7以
下であることが好ましい。ポリエステル（）の冷結晶化温度Tc₂は、ポ
リエステル（）の冷結晶化温度Tc₁未満でなけ
ればならない。これは、本発明積層フイルムに手
切れ性を付与するために必要なことであり、好ま
しくは、Tc₂はTc₁より７℃、さらに好ましくは
10℃以上低いことが手切れ性を容易にするのであ
る。また、Tc₂は、ポリエステル（）の冷結晶化
温度Tc₁と、ガラス転移温度Tg₁とから計算され
る値、すなわちTc₁＋2Tg₁／３以上でなければならない。これはTc₂が上記値未満のとき、得られる
積層フイルムは透明性が悪くなるばかりか、強靭
性もなくなつてしまうためである。さらに、ポリ
エステル（）の冷結晶化温度Tc₁とガラス転移
温度Tg₁との差は、ポリエステル（）のそれよ
りも小さくなければならない。これは、本発明積
層フイルムに手切れ性を付与するためのもう一つ
の必要なことである。なお、手切れ性の目安として各面内のシヤルピ
ー衝撃強さとして10Kg−cm／mm²以下、好ましくは
７Kg−cm／mm²以下であり、強靭性の目安として各
面内の破断強度は10Kg／mm²以上、波断伸びは50％
以上、好ましくは80％以上であることが好まし
い。ポリエステル（）は、ポリエステル（）の
両表層に積層されていなければならない。すなわ
ち、（）／〔（）／（）〕_o（但し、ｎは自然
数）、具体的には（）／（）／（）の３層
構成のフイルム、（）／（）／（）／
（）／（）からなる５層構成のフイルム、さ
らには（）／〔（）／（）〕／…／
〔（）／（）〕からなる多層構成のフイルムで
なければならない。これは（）が両表層に存在せず、（）が両
表層、あるいは片面にあるときは、該積層フイル
ムの製膜時に、加熱ロールに粘着し、透明性が大
幅に悪化したり、また製膜が安定せず破れ頻度の
多い生産性の悪いものになつてしまうばかりか、
得られたフイルムは強靭性と手切れ性を両立し得
ず、またカールのひどいフイルムになつてしま
う。またロールに粘着しない温度まで延伸温度を
下げてしまうと、該積層フイルムは手切れ性がな
くなつてしまう。このように（）が両表層に存
在しないと、手切れ性と強靭性、透明性、生産性
などの諸特性を満足できないためである。ポリエステル（）の１層当りの層厚みは、ほ
ぼ等しいことが好ましく、その値は4μｍ以下、
好ましくは3μｍ以下であることがよい。これは
ポリエステル（）のみからなるフイルムの全厚
みが8μｍ以下、好ましくは6μｍ以下でないと手
切れ性が付与できないためである。またポリエス
テル（）からなる全厚みd₁と、ポリエステル
（）からなる全厚みd₂との比率（d₂／d₁）は２
〜50、好ましくは３〜30の範囲にあるものが手切
れ性と強靭性とを満足することができる。また本
発明フイルムの厚みとしては９〜210μｍの範囲
のものが好ましい。次に本発明フイルムの製造方法について説明す
るが、製法は必ずしもこれに限定されるものでは
ない。しかし、ポリエステル（）は二軸延伸さ
れたものであり、ポリエステル（）は実質的に
無配向であることが大切である。まず、ポリエステル（）とポリエステル
（）とをそれぞれ２台または３台の押出機に供
給し、溶融させたのち３層複合用アダプターを通
過させ、（）／（）／（）からなる３層の
溶融体を口金から押出し、冷却ドラム上で冷却固
化させた。該キヤストフイルムをロール式長手方
向延伸機にて、延伸温度をTdとし、延伸倍率を
2.5〜6.0倍として長手方向に延伸したのち、テン
ターで2.5〜４倍幅方向に延伸・熱処理を行なう
のである。この際の長手方向延伸温度Tdとして
は、 Tc₂≧Td≧Tc₁＋2Tg₁／３の範囲内にあることが手切れ性と強靭性とを満足
させるのに非常に重要である。すなわち；長手方
向延伸温度Tdはポリエステル（）の冷結晶化
温度Tc₂以下でないと透明性と強靭性にすぐれた
フイルムになりにくいためである。また、Tdは
ポリエステル（）の冷結晶化温度Tc₁とガラス
転移温度Tg₁で計算される値、Tc₁＋2Tg₁／３以上でないと、本発明積層フイルムに手切れ性を付与
できにくいためである。また、幅方向延伸温度は
特に限定はしないが、長手方向延伸温度Td以上
であるのが好ましい。熱処理温度は、積層フイル
ムの熱寸法安定性や機械的性質の要求値によつて
異なるが、160℃以上、好ましくは200〜240℃程
度の範囲内が一般的であり、好ましい。延伸倍率
としては、任意の選択ができるが、得られた積層
フイルムの面内の配向がバランスしているように
延伸倍率を設定するのが好ましい。すなわち、面
内の複屈折の値としては、0.03以下、好ましくは
0.01以下になるようにすれば、手切れ性に方向性
がなくなり、任意のところから容易に本発明フイ
ルムを切断することが出来る。もちろん、ポリエ
ステル（）の両表層あるいは、いずれか片面の
みに、無機の添加剤、例えばサイロイド、タル
ク、炭酸カルシウム、エロジール、クレー、カオ
リナイト、ゼオライトなどを添加して表層を粗面
化し、描画性を付与することもできる。なお、ポリエステル（）の冷結晶化温度Tc₂
が検出されないときや、あるいは、ポリエステル
（）のガラス転移温度Tg₂が30℃以下の場合、
例えばポリエステル（）が接着剤として使われ
た場合では、本発明フイルムのように強靭性と手
切れ性とを両立させることは出来ないことは当然
である。本発明積層フイルムは、特定なポリエステルを
組み合わせることにより、手切れ性と強靭性とを
満足させることができるのみならず、さらに次の
ような優れた効果も有しているのである。すなわち、 (1) 切断時に「ヒゲ」、のび、白化、カール、お
よび高温時のミスカツトなどの問題がないばか
りか、切断が希望する全方向において可能であ
る。 (2) フイルムの切断時に必要な力は小さく、セロ
フアンテープより軽く、ほぼアセテートテープ
とほぼ同等の小さい力で切断できる。 (3) フイルムの製膜工程が簡単であり、しかも安
定した製膜が可能である。したがつてUO／
BO／BOフイルムのような製膜上の煩雑さや
不安定さ、品質上のバラツキなどがなく高能率
に生産できる。なお、本発明における冷結晶化温度Tcおよび
ガラス転移温度Tgの測定法を説明する。熱測定器として走査型熱分析装置（DSC；パ
ーキンエルマー社製DSC型）を用い、常法に
従い、窒素気流下で、サンプル重量５mgを用い
290℃まで320℃／分の昇温速度で昇温し、290℃
で10秒間保持したのち、ただちに該サンプルを測
定セルから取り出し、１秒以内（冷却速度として
10⁴℃／分程度）に液体窒素下に投入し、急冷し
た。該サンプルを再び測定セルにセツトし、昇温
速度20℃／分で昇温してゆき、ガラス転移温度
Tgおよび冷結晶化温度を求める。すなわち、Tg
は、ベースラインが吸熱側に偏岐し始めた温度t₁
と、また新たなベースラインにおちついた温度t₂
との算術平均値で表わし、冷結晶化温度Tcは、
発熱側に表われた発熱ピークの頂上値で表わす。手切れ性の評価は感能テストでおこない、幅15
mmのテープ状のサンプルを手で切断した時、容易
に手で切断できるものを〇、容易に手で切断でき
ないものを×とした。シヤルピー衝撃強さは、Charpy衝撃試験機に
よつて求められる値で、試験片を切断するに要し
たエネルギーＥ（Kg−cm）を原断面（mm²）で割つ
た値で示し、算出法は次式による。Ｅ＝WR（Cosβ−Cosα）Ｗはハンマー重量（Kg）、Ｒはハンマーの回転
中心軸から重心までの距離（cm）、αはハンマー
持上げ角、βは試験片切断後のハンマーの振上角
である。次に本発明の効果をより理解しやすくするため
に実施例・比較例にて実施態様を説明するが、本
発明はこれに限定されるものではない。実施例１ポリエステル（）として極限粘度（Ｏ−クロ
ルフエノール中25℃測定）0.65のポリエチレンテ
レフタレート・チツプに、添加剤としてサイロイ
ド72を3.0重量％含有させたものと、添加剤を含
有させないものとを用いた。ポリエステル（）
としてポリエチレンテレフタレートに分子量4000
のポリエチレングリコールをブロツク状に６重量
％共重合させた、極限粘度0.62のチツプを用い
た。ポリエステル（）のTc₁は130℃、Tg₁は70
℃、ポリエステル（）のTc₂は120℃、Tg₂は50
℃であつた。このポリエステル（）および（）を、それ
ぞれ90mmφおよび250mmφの押出機に供給し、290
℃で溶融後、添加剤含有ポリエステル（）／ポ
リエステル（）／ポリエステル（）の構成か
らなる３層積層フイルムを口金から押出し、40℃
に保たれた冷却ドラム上に、静電荷を印加しなが
らキヤストした。該キヤストフイルムを、ロール
によつて接触加熱させながら長手方向に100℃で
４倍延伸し、一旦70℃以下に急冷したのち、テン
ター内で105℃に加熱したのち、幅方向に3.5倍延
伸し、つづいて幅方向に２％のリラツクスを許し
ながら205℃で1.2秒間加熱処理した。かくして得られた積層フイルムの厚みは30ミク
ロンであり、添加剤含有ポリエステル（）／ポ
リエステル（）／ポリエステル（）の各層の
厚みは、１／25／４ミクロンであつた。得られた
フイルムの特性を第１表に示した。同表から明ら
かなように、このフイルムは、手切れ性と強靭性
にすぐれているばかりか、描画性にもすぐれてい
る。このため添加剤を含有していないポリエステ
ル（）の片面に感圧接着剤を塗布したのちスリ
ツトしてメンデイングテープとして使用すること
もでき、これをコピーしてもほとんど継ぎ目はわ
からないという結果を得た。

【表】

【表】このように本発明フイルムは、切断時に「ヒ
ゲ」の発生や、のび・白化・カールなどが起こら
ず、優れた手切れ性を示した。比較例１〜３実施例１の長手方向延伸温度のみを80〜125℃
まで変更したほかは、実施例１と全く同一にして
30ミクロンの積層フイルムを作り、手切れ性、透
明性などを比較し、その結果を第２表に示した。

【表】透明性は内部ヘイズの値が10％を越えるものを
×印にし、10％以下のものを〇印にした。このように長手方向の延伸温度Tdは、T₂＝
120℃≧Td≧Tc₁＋2Tg₂／３＝90℃の範囲にあることが、非常に重要であることが判る。実施例２ポリエステル（）として、ポリエチレンテレ
フタレートにアジピン酸を10モル％共重合させた
コポリエステルを用いた。このポリマーのTc₂は
125℃、Tg₂は45℃であつた。ポリエステル（）
はポリエチレンテレフタレート（極限粘度0.66）
に、ポリエチレングリコール（分子量4000）を１
重量％と、ドデシルベンゼンスルフオン酸ナトリ
ウムを１重量％添加したものを用いた。このポリ
マーのTc₁は129℃、Tg₁は68℃であつた。このポリマーを実施例１と同様にして（）／
（）／（）からなる３層積層キヤストフイル
ムを得、長手方向に延伸温度105℃で3.8倍、幅方
向に110℃で3.5倍延伸し、つづいて210℃で１秒
間熱処理をした。かくして得られた積層フイルムの厚みは25ミク
ロンであり、それぞれの厚み構成は３／19／３で
あつた。このフイルムは任意の方向に手切れ性があり、
強靭性にすぐれているのみならず、帯電防止効果
もあり、包装用途のみならず、テープ、粘着テー
プなどの用途に広く利用できることが判る。比較例４ポリエステル（）としては実施例２で使用し
たポリエチレンテレフタレートポリマーを用い
た。ポリエステル（）としては、ポリエチレン
テレフタレート／イソフタレート（９／１のモル
比）を用いた。ポリエステル（）のTc₂は135
℃、Tg₂は66℃、極限粘度0.68であつた。このポ
リマーを実施例１と全く同様にして（）／
（）／（）からなる３層積層二軸延伸フイル
ムを得た。該フイルム厚みは１／25／４ミクロン
からなる30ミクロンであつた。この積層フイルム
は手切れ性が全くなかつた。このように、ポリエステル（）のTc₂がポリ
エステル（）のTc₁より高いと手切れ性が発現
しないことがわかる。

Claims

【特許請求の範囲】１ポリエステル（）からなる層と、ポリエス
テル（）からなる層とが、（）／〔（）／
（）〕_o（但し、ｎは自然数）なる構成に積層され
た積層フイルムにおいて、ポリエステル（）
は、ポリエチレンテレフタレートを主成分とする
ポリエステルであり、ポリエステル（）は、下
記の式で示される熱特性を有するポリエステルで
あることを特徴とする積層フイルム。 Tc₁＞Tc₂≧Tc₁＋2Tg₁／３ Tc₂−Tg₂＞Tc₁−Tg₁ ただし、 Tc₁、Tc₂はポリエステル（）、（）の冷結
晶化温度。 Tg₁、Tg₂はポリエステル（）、（）のガラ
ス転移温度。