JPS6295136A - 一酸化炭素分離用吸着剤の調製法 - Google Patents
一酸化炭素分離用吸着剤の調製法Info
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- JPS6295136A JPS6295136A JP60231341A JP23134185A JPS6295136A JP S6295136 A JPS6295136 A JP S6295136A JP 60231341 A JP60231341 A JP 60231341A JP 23134185 A JP23134185 A JP 23134185A JP S6295136 A JPS6295136 A JP S6295136A
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
（産業上の利用分野）
この発明は窒素、メタン、二酸化炭素、水素、水などと
ともに一酸化炭素をふくむ混合ガスから一酸化炭素を吸
着分離するための銅塩−活性炭より構成される固体吸着
剤の調製法に関する。
ともに一酸化炭素をふくむ混合ガスから一酸化炭素を吸
着分離するための銅塩−活性炭より構成される固体吸着
剤の調製法に関する。
（従来の技術）
従来１ｇＩ、活性炭を主成分として構成される−酸化炭
素分離用固体吸着剤として、塩化銅＋１１−活性炭系（
特開昭５８−１５６５１７号）、塩化銅（ＩＩ）−活性
炭系（特開昭５９−６９４１４号）等が知られている。
素分離用固体吸着剤として、塩化銅＋１１−活性炭系（
特開昭５８−１５６５１７号）、塩化銅（ＩＩ）−活性
炭系（特開昭５９−６９４１４号）等が知られている。
塩化銅（Ｉｌ−活性炭系の吸着剤の調製法は、塩化銅（
１１を溶媒中で活性炭と混合して攪拌したのち溶媒を減
圧、留去などの方法で除く方法であるが、この方法は溶
媒として塩酸を用いるものは調製装Ｆａｔ等の１トシ蝕
が激しいという短所を有し、またアセトニ） リル等を
溶媒として用いた吸着剤では、−酸化炭素吸着斌が小さ
いという短所を有していた。
１１を溶媒中で活性炭と混合して攪拌したのち溶媒を減
圧、留去などの方法で除く方法であるが、この方法は溶
媒として塩酸を用いるものは調製装Ｆａｔ等の１トシ蝕
が激しいという短所を有し、またアセトニ） リル等を
溶媒として用いた吸着剤では、−酸化炭素吸着斌が小さ
いという短所を有していた。
塩化銅ｆｌｌｌ−ｌｌｌ−活性炭剤では、塩化銅（Ｅｌ
ｌが本質的に一酸化炭鬼を吸着する性質を持たないため
、活性化工程が必要であった。この活性化工程は不活性
気体あるいは還元性気体雰囲気下での加熱処理であるが
、加熱温度が低いため十分に効果的では無く、−酸化炭
素吸着ｌも、溶媒として塩酸を用いた場合の塩化銅（Ｉ
）−活性炭系吸着剤と比較して少なかった。
ｌが本質的に一酸化炭鬼を吸着する性質を持たないため
、活性化工程が必要であった。この活性化工程は不活性
気体あるいは還元性気体雰囲気下での加熱処理であるが
、加熱温度が低いため十分に効果的では無く、−酸化炭
素吸着ｌも、溶媒として塩酸を用いた場合の塩化銅（Ｉ
）−活性炭系吸着剤と比較して少なかった。
（発明が解決しようとする問題点）
本発明は、前記従来の問題点を解決し、従来より高性能
な銅塩−活性炭系の一酸化炭素分離用吸着剤を調製する
簡便な方法を提供すること全目的とする。
な銅塩−活性炭系の一酸化炭素分離用吸着剤を調製する
簡便な方法を提供すること全目的とする。
（問題点を解決するための手段）
前記目的を達成するための本発明の要旨は、上記第（１
）項〜第（５）項に記載の方法である。
）項〜第（５）項に記載の方法である。
（１）活性炭に、１価または２価の銅塩全担持させたの
ち、非酸化性雰囲気下または減圧下で２５０℃全超えた
温度に加熱すること全特徴とする一酸化炭素分離用吸着
剤の調製法。
ち、非酸化性雰囲気下または減圧下で２５０℃全超えた
温度に加熱すること全特徴とする一酸化炭素分離用吸着
剤の調製法。
（２）活性炭に１価の銅塩を担持させる際に、ハロゲン
化銅（１）を有機溶媒の単独またはそれらの混合物に溶
解したのち活性炭に含浸し、余剰の有機溶媒を除去し、
ハロゲン化銅（１１’ｒ活住炭に担持させることからな
る上記第（１）項記載の一酸化炭素分離用吸着剤の調製
法。
化銅（１）を有機溶媒の単独またはそれらの混合物に溶
解したのち活性炭に含浸し、余剰の有機溶媒を除去し、
ハロゲン化銅（１１’ｒ活住炭に担持させることからな
る上記第（１）項記載の一酸化炭素分離用吸着剤の調製
法。
（３）活性炭に１価の銅塩全担持させる際に、ハロゲン
化銅（［１を銅（１１−アンモニウム錯体水’ｆ？Ｚｉ
としたのち活性炭に含浸し、水分を除去し、Ｊ、Ｉ（Ｉ
ｌ−アンモニウム錯体を活性炭に担持させることからな
る上記第（１）項記載の一酸化炭素分離用吸着剤の調製
法。
化銅（［１を銅（１１−アンモニウム錯体水’ｆ？Ｚｉ
としたのち活性炭に含浸し、水分を除去し、Ｊ、Ｉ（Ｉ
ｌ−アンモニウム錯体を活性炭に担持させることからな
る上記第（１）項記載の一酸化炭素分離用吸着剤の調製
法。
（４）活性炭に１価の銅塩を担持させる際に、ノ・ロゲ
ン化銅（Ｉｌｌを溶媒に溶解した後、活性炭に含浸し、
溶媒を除去して活性炭に担持させ、更に亜硫酸塩顛の溶
液に浸して銅（Ｉｌｌを銅（１１に還元させた後、溶媒
を除去することによりハロゲン化銅（１）を活性炭に担
持させることからなる上記第（１）項記載の一酸化炭素
分離用吸着剤の調製方法。
ン化銅（Ｉｌｌを溶媒に溶解した後、活性炭に含浸し、
溶媒を除去して活性炭に担持させ、更に亜硫酸塩顛の溶
液に浸して銅（Ｉｌｌを銅（１１に還元させた後、溶媒
を除去することによりハロゲン化銅（１）を活性炭に担
持させることからなる上記第（１）項記載の一酸化炭素
分離用吸着剤の調製方法。
（５） 活性炭に２価の銅塩を担持させる際に、銅（
１１）塩を溶媒に溶解後、活性炭に含浸し、溶媒を除去
して桐（Ｉｌｌ ｉｎ ’ｃ活性炭に担持させることか
らなる上記第（１）項記載の一酸化炭素分離用吸着剤の
調製法。
１１）塩を溶媒に溶解後、活性炭に含浸し、溶媒を除去
して桐（Ｉｌｌ ｉｎ ’ｃ活性炭に担持させることか
らなる上記第（１）項記載の一酸化炭素分離用吸着剤の
調製法。
従来法の欠点を克服すべく鋭意検討した結果、】価また
は２価の銅塩を担持させた活性炭を従来知られているよ
りも高い温度で加熱処理することにより高性能な一酸化
炭素分離用吸着剤を調製する方法全見出し、本発明を完
成させた。
は２価の銅塩を担持させた活性炭を従来知られているよ
りも高い温度で加熱処理することにより高性能な一酸化
炭素分離用吸着剤を調製する方法全見出し、本発明を完
成させた。
本発明は、１価または２価の銅塩を担持させた活性炭全
非酸化性雰囲気下または減圧下で加熱処理して一酸化炭
素分離用吸着剤とする方法である。
非酸化性雰囲気下または減圧下で加熱処理して一酸化炭
素分離用吸着剤とする方法である。
本発明の実施態様について述べると次の様々方法がある
。
。
■ ハロゲン化銅（１）を有機溶媒中で活性炭とともに
混合攪拌したのち溶媒を減圧、加熱留去等の方法で除き
、これを非酸化性雰囲気下または減圧下で加熱処理して
一酸化炭素分離用吸着剤とする方法。
混合攪拌したのち溶媒を減圧、加熱留去等の方法で除き
、これを非酸化性雰囲気下または減圧下で加熱処理して
一酸化炭素分離用吸着剤とする方法。
■ ハロゲン化銅（Ｉ）をアンモニアまたはアンモニア
類似化合物の溶液に錯体として溶解し活性炭とともに混
合攪拌したのち溶媒を減圧、加熱留去等の方法で除きこ
れを非酸化性雰囲気下または減圧下で加熱処理して一酸
化炭素分離用吸着剤とする方法。
類似化合物の溶液に錯体として溶解し活性炭とともに混
合攪拌したのち溶媒を減圧、加熱留去等の方法で除きこ
れを非酸化性雰囲気下または減圧下で加熱処理して一酸
化炭素分離用吸着剤とする方法。
■ ハロゲン化銅（ＩＩ）を活性炭に担持させた後、こ
れを液相で還元剤と接触せしめ銅（１）塩担持活性炭と
しこれ全非酸化性雰囲気下または減圧下で加熱処理して
一酸化炭素分離用吸着剤とする方法。
れを液相で還元剤と接触せしめ銅（１）塩担持活性炭と
しこれ全非酸化性雰囲気下または減圧下で加熱処理して
一酸化炭素分離用吸着剤とする方法。
■ 銅（ＩＩ）塩を活性炭に担持させた後、これを非酸
化性雰囲気下または減圧下で加熱処理して一酸化炭素分
離用吸着剤とする方法等である。
化性雰囲気下または減圧下で加熱処理して一酸化炭素分
離用吸着剤とする方法等である。
一般に１価の銅塩が一酸化炭素を吸着する性質を持つの
に対し、２価の銅塩は一酸化炭素を吸着する性質を持た
ないことが知られている。しかし、ある種の金属塩（水
銀、鉄、銀、金、）は、活性炭に吸着される際に還元さ
れる事が知られておｐ（Ｊ、Ｗ、ハスラー著、織１）孝
、注口良友共訳″活性炭”ｐ２０６−２０７ 、共立出
版株、１９６６）、本発明の吸着剤の場合にも、銅（Ｉ
Ｉ）塩が活性炭の作用により、ある温度以上の加熱処理
によって還元されて銅（１）となり一酸化炭素を吸着す
る性質を持つものと考えられる。
に対し、２価の銅塩は一酸化炭素を吸着する性質を持た
ないことが知られている。しかし、ある種の金属塩（水
銀、鉄、銀、金、）は、活性炭に吸着される際に還元さ
れる事が知られておｐ（Ｊ、Ｗ、ハスラー著、織１）孝
、注口良友共訳″活性炭”ｐ２０６−２０７ 、共立出
版株、１９６６）、本発明の吸着剤の場合にも、銅（Ｉ
Ｉ）塩が活性炭の作用により、ある温度以上の加熱処理
によって還元されて銅（１）となり一酸化炭素を吸着す
る性質を持つものと考えられる。
本発明に用いられる活性炭は形状的には成形炭、および
破砕炭からなる粒状炭、ファイバー状炭、及び粉末炭な
ど種々の形状のものが使用できる。
破砕炭からなる粒状炭、ファイバー状炭、及び粉末炭な
ど種々の形状のものが使用できる。
活性炭の原料としては、木材、ヤシ殻、石炭、および石
油系ピッチ等が用いられこの付活方式には。
油系ピッチ等が用いられこの付活方式には。
薬品付活方式、およびガス付活方式等が適用できる。
本発明に用いられるハロゲン化鋼（Ｉ）は１価の銅のハ
ロゲン化物であり、塩化鋼（Ｉ）、臭化銅（Ｉ）、よう
化銅（１）に例示されるようなものが使用できる。
ロゲン化物であり、塩化鋼（Ｉ）、臭化銅（Ｉ）、よう
化銅（１）に例示されるようなものが使用できる。
本発明に用いられる有機溶媒は、例えば、アセトニトリ
ル、フロビオニトリル、ベンゾニトリル。
ル、フロビオニトリル、ベンゾニトリル。
ベンジルニトリ７脳等種々のニトリル類やピリジン。
ピコリン、ヘキサメチルリン酸トリアミド（ＨＭＰＡ）
。
。
モノエタノールアミン（ＭＥＡ）等棟々のアミン類など
、ハロゲン化鋼（１）を溶解することのできる有機溶媒
が使用できる。
、ハロゲン化鋼（１）を溶解することのできる有機溶媒
が使用できる。
本発明で銅塩と錯体をつくる成分としては例えばアンモ
ニア、炭酸アンモニウム、炭酸水素アンモニウム等であ
る。
ニア、炭酸アンモニウム、炭酸水素アンモニウム等であ
る。
、また、本発明に用いられるハロゲン化銅ｆｉｌ）ある
いは＠（■）塩は、塩化銅（■）、臭化＠（■）、よう
化銅（■）。
いは＠（■）塩は、塩化銅（■）、臭化＠（■）、よう
化銅（■）。
硫酸銅、酢酸銅、炭酸鋼、硝酸銅、ギ酸銅に例示される
ようなものである。なお、ハロゲン化銅（■ｊは２価の
銅のハロゲン化物である。
ようなものである。なお、ハロゲン化銅（■ｊは２価の
銅のハロゲン化物である。
本発明において、ハロゲン化銅（ＩＩ）あるいは鋼（■
）塩を活性炭に担持させる際に用いられる溶媒としては
、例えば、水、塩基性水溶液、アセトン、酢酸エチル、
メチルアルコール、エチルアルコール。
）塩を活性炭に担持させる際に用いられる溶媒としては
、例えば、水、塩基性水溶液、アセトン、酢酸エチル、
メチルアルコール、エチルアルコール。
アセトニトリル、プロピオニトリルなどである。
そして、本発明に用いられる還元剤は、例えば、亜硫酸
ナトリウム、酸性亜硫酸ナトリウム、亜硫酸アンモニウ
ム、酸性亜硫酸アンモニウム等の亜硫酸塩である。
ナトリウム、酸性亜硫酸ナトリウム、亜硫酸アンモニウ
ム、酸性亜硫酸アンモニウム等の亜硫酸塩である。
本発明における一酸化炭素分離用吸着剤の組成について
述べると、銅（１）塩に対する活性炭の重量比は１．０
〜７５好ましくは２０〜１２．０であり、銅（ＩＩ）塩
に対する活性炭の重量比ば０，５〜５０好ましくは１．
５〜８．０である。
述べると、銅（１）塩に対する活性炭の重量比は１．０
〜７５好ましくは２０〜１２．０であり、銅（ＩＩ）塩
に対する活性炭の重量比ば０，５〜５０好ましくは１．
５〜８．０である。
本発明に適用可能な銅塩を担持させた活性炭は、例えば
、銅（１）塩−活性炭系、銅（ＩＩ）塩−活性炭系。
、銅（１）塩−活性炭系、銅（ＩＩ）塩−活性炭系。
銅錯体−活性炭系等、銅塩、活性炭を主成分とする固体
である。
である。
本発明における加熱温度は２５０’Ｃを超える温度であ
る。加熱温度が２５０℃以下の場合には、吸着剤の持つ
能力を十分に生かす活性化処理には々らない。最高温度
としては、活性炭に銅塩を担持させる際の溶媒の種類あ
るいは減圧時の減圧度等、種々の要因によって異なり、
５００℃以下が望ましい。好ましい温度範囲は、２６０
℃〜４００℃程度である。
る。加熱温度が２５０℃以下の場合には、吸着剤の持つ
能力を十分に生かす活性化処理には々らない。最高温度
としては、活性炭に銅塩を担持させる際の溶媒の種類あ
るいは減圧時の減圧度等、種々の要因によって異なり、
５００℃以下が望ましい。好ましい温度範囲は、２６０
℃〜４００℃程度である。
加熱雰囲気は非酸化性雰囲気または減圧下である。銅塩
−活性炭系一酸化炭素分離用吸着剤は、酸素の存在下で
劣化することが確認されており、このため加熱処理は非
酸化性雰囲気下または減圧下で行う必要がある。非酸化
性雰囲気とは、−酸化炭素、水素等に例示されるような
還元性雰囲気、または窒素、アルゴン等に例示されるよ
うな不活性雰囲気である。また減圧下としては１ ｍｍ
Ｈｇ以下が好ましい。
−活性炭系一酸化炭素分離用吸着剤は、酸素の存在下で
劣化することが確認されており、このため加熱処理は非
酸化性雰囲気下または減圧下で行う必要がある。非酸化
性雰囲気とは、−酸化炭素、水素等に例示されるような
還元性雰囲気、または窒素、アルゴン等に例示されるよ
うな不活性雰囲気である。また減圧下としては１ ｍｍ
Ｈｇ以下が好ましい。
本発明により調製された一酸化炭素分離用吸着剤は、−
酸化炭素を選択的にしかも迅速に吸着する。また吸着し
た一酸化炭素は９０℃以上の加熱または減圧により容易
に脱離放出させることができる。
酸化炭素を選択的にしかも迅速に吸着する。また吸着し
た一酸化炭素は９０℃以上の加熱または減圧により容易
に脱離放出させることができる。
本発明により賦活化された−酸化炭素分離用吸着剤ば、
Ｐ ８Ａ （Ｐｒｅｓｓｕｒｅ Ｓｗｉｎｇ Ａｄｓｏ
ｒｐｔｉｏｎ）やＴＳＡ （Ｔｈｅｒｍａｌ Ｓｗｉｎ
ｇ Ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ）の方式を用いて一酸化炭素
の分離精製に利用することができるほか、−酸化炭素を
含む混合ガスから一酸化炭素の除去に利用することがで
きる。
Ｐ ８Ａ （Ｐｒｅｓｓｕｒｅ Ｓｗｉｎｇ Ａｄｓｏ
ｒｐｔｉｏｎ）やＴＳＡ （Ｔｈｅｒｍａｌ Ｓｗｉｎ
ｇ Ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ）の方式を用いて一酸化炭素
の分離精製に利用することができるほか、−酸化炭素を
含む混合ガスから一酸化炭素の除去に利用することがで
きる。
ハロゲン化鋼（ＩＩ）を活性炭に担持させた後、これ全
液相で還元剤と接触せしめ銅（１）塩担持活性炭とし、
これを非酸化性雰囲気下または減圧下で加熱処理して一
酸化炭素分離用吸着剤とする調製法により吸着剤内に残
留すると考えられる亜硫酸塩または硫酸塩の存在は、−
酸化炭素の吸脱着に関しては何ら阻害要因となることは
無く、逆に、比較例に示すように吸着剤表面積をある程
度小さくすることにより窒素、二酸化炭素等の吸着量金
小さくして一酸化炭素の選択吸着性全相対的に大きくす
るのに役立っている。
液相で還元剤と接触せしめ銅（１）塩担持活性炭とし、
これを非酸化性雰囲気下または減圧下で加熱処理して一
酸化炭素分離用吸着剤とする調製法により吸着剤内に残
留すると考えられる亜硫酸塩または硫酸塩の存在は、−
酸化炭素の吸脱着に関しては何ら阻害要因となることは
無く、逆に、比較例に示すように吸着剤表面積をある程
度小さくすることにより窒素、二酸化炭素等の吸着量金
小さくして一酸化炭素の選択吸着性全相対的に大きくす
るのに役立っている。
以下実施例により本発明を説明する。
実施例 １
塩化銅（Ｉ）は昭和化学■製塩化銅（１）特級試薬を使
用した。活性炭はツルミコール株制ＪＧＶを、−ｆたア
セトニトリルは、和光紬薬工業ｑ朱製液体クロマトグラ
フ用を用いた。
用した。活性炭はツルミコール株制ＪＧＶを、−ｆたア
セトニトリルは、和光紬薬工業ｑ朱製液体クロマトグラ
フ用を用いた。
３００−の丸底フラスコに、１．５ ｇ （１５，０ｍ
ｍｏυの塩化銅（Ｉ）を入れ、アセトニトリル４０−を
加えて磁気攪拌機を用いてかきまぜつつ、２５℃で約１
０分間放置した。この丸底フラスコ内に活性炭１０ｇを
加えて２４時間攪拌を続けたのちロータリーエバポレー
ターを用いて溶媒を加熱減圧除去し、更に減圧（０，５
ｍｍＨｇ）下３００℃で２時間加熱処理して黒色粒状の
一酸化炭素分離用吸着剤？得た。
ｍｏυの塩化銅（Ｉ）を入れ、アセトニトリル４０−を
加えて磁気攪拌機を用いてかきまぜつつ、２５℃で約１
０分間放置した。この丸底フラスコ内に活性炭１０ｇを
加えて２４時間攪拌を続けたのちロータリーエバポレー
ターを用いて溶媒を加熱減圧除去し、更に減圧（０，５
ｍｍＨｇ）下３００℃で２時間加熱処理して黒色粒状の
一酸化炭素分離用吸着剤？得た。
この吸着剤の一酸化炭素に対する１気圧における平衡吸
着量を測定した結果、２３．１ｉ／ｇであった。
着量を測定した結果、２３．１ｉ／ｇであった。
この吸着剤の一酸化炭素の吸着は迅速で、１分後には平
衡板ｉｔのほぼ７５チにあたる１７．２ ｄＺｇを吸着
し２０分後にはほぼ平衡吸着量の２３１ｄ／ｇを吸着し
た。
衡板ｉｔのほぼ７５チにあたる１７．２ ｄＺｇを吸着
し２０分後にはほぼ平衡吸着量の２３１ｄ／ｇを吸着し
た。
次に、真空ポンプを用いてこの吸着剤全２０分間２５℃
で減圧（０，１、ｍｍＨｇ）にし、吸着した一酸化炭素
を脱着させた。
で減圧（０，１、ｍｍＨｇ）にし、吸着した一酸化炭素
を脱着させた。
以後、この吸着、脱着の操作を繰り返しても一酸化炭素
吸着速度および吸着量には変化は見られなかった。
吸着速度および吸着量には変化は見られなかった。
実施例 ２
実施例１に記載したアセトニトリル４ｏ−の代りにプロ
ピオニトリル４０−（和光純薬工業株特級試薬）を用い
た以外は実施例１と同様にして一酸化炭素分離用吸着剤
を調製した。
ピオニトリル４０−（和光純薬工業株特級試薬）を用い
た以外は実施例１と同様にして一酸化炭素分離用吸着剤
を調製した。
この吸着剤の一酸化炭素、窒素に対する１気圧における
平衡吸着ｔを測定した結果、−酸化炭素２４．３ｄ／ｇ
、窒素３８１１Ｉ！／／ｇであった。
平衡吸着ｔを測定した結果、−酸化炭素２４．３ｄ／ｇ
、窒素３８１１Ｉ！／／ｇであった。
次に、真空ポンプを用いてこの吸着剤を２０分間２５℃
で減圧（０，１ｍｍＨｇ）にし、吸着した一酸化炭素を
脱着させた。
で減圧（０，１ｍｍＨｇ）にし、吸着した一酸化炭素を
脱着させた。
以後、この吸着、脱着の操作を繰り返しても一酸化炭素
吸着速度および吸ｉｔには変化は見られなかった。
吸着速度および吸ｉｔには変化は見られなかった。
実施例 ３
実施例１に記載したアセトニトリル４ｏ−の代りにベン
ジエ） ＩＪル４０ｒｒＬｔ（和光純薬工業株特級試薬
）を用いた事と減圧下３００℃で２時間加熱処理の代り
に減圧下４００℃で２時間加熱処理した事以外は実施例
１と同様にして一酸化炭素分離用吸着剤ｆｅ調製した。
ジエ） ＩＪル４０ｒｒＬｔ（和光純薬工業株特級試薬
）を用いた事と減圧下３００℃で２時間加熱処理の代り
に減圧下４００℃で２時間加熱処理した事以外は実施例
１と同様にして一酸化炭素分離用吸着剤ｆｅ調製した。
この吸着剤の一酸化炭素、窒素に対する１気圧における
平衡吸着量を測定した結果、−酸化炭素２２、２ ｍｌ
／ ｇ ｓ窒素３．５１ｄ／ｇであった。
平衡吸着量を測定した結果、−酸化炭素２２、２ ｍｌ
／ ｇ ｓ窒素３．５１ｄ／ｇであった。
次に、真空ポンプを用いてこの吸着剤を２０分間２５℃
で減圧（０，１ｍｍＨｇ）にし、吸着した一酸化炭素を
脱着させた。
で減圧（０，１ｍｍＨｇ）にし、吸着した一酸化炭素を
脱着させた。
以後、この吸着、脱着の操作を裸り返しても一酸化炭素
吸着速度および吸着量には変化は見られなかった。
吸着速度および吸着量には変化は見られなかった。
実施例 ４
塩化銅（１１は昭和化学株制塩化銅（１）特級試薬を使
用した。活性炭はツルミコール株制ｄＧＶを、また炭酸
水素アンモニウムは関東化学性製特級試薬を用いた。
用した。活性炭はツルミコール株制ｄＧＶを、また炭酸
水素アンモニウムは関東化学性製特級試薬を用いた。
３００−の丸底フラスコに、１０ｇの炭酸水素アンモニ
ウムと精製水４０−を加えて磁気攪拌機を用いて、かき
まぜ、炭酸水素アンモニウムが完全に溶解した後塩化５
ｑ４（１） １．５ ｇ （１５ｍｍｏＬ ）を加えて
攪拌を続け２５℃で約２０分間放置した。この丸底フラ
スコ内に活性炭１０ｇを加えて２４時間攪拌を続けたの
ちロータリーエバポレーターを用いて、溶媒を加熱減圧
除去し、更に真空下（０，５ｍｍＨｇ）下３００℃で２
時間加熱処理して黒色粒状の一酸化炭素分離用吸着剤を
得た。
ウムと精製水４０−を加えて磁気攪拌機を用いて、かき
まぜ、炭酸水素アンモニウムが完全に溶解した後塩化５
ｑ４（１） １．５ ｇ （１５ｍｍｏＬ ）を加えて
攪拌を続け２５℃で約２０分間放置した。この丸底フラ
スコ内に活性炭１０ｇを加えて２４時間攪拌を続けたの
ちロータリーエバポレーターを用いて、溶媒を加熱減圧
除去し、更に真空下（０，５ｍｍＨｇ）下３００℃で２
時間加熱処理して黒色粒状の一酸化炭素分離用吸着剤を
得た。
この吸着剤の一酸化炭素に対する１気圧における平衡吸
着ｉｔを測定した結果、２７．２ｒｄ／ｇであった。
着ｉｔを測定した結果、２７．２ｒｄ／ｇであった。
次に、真空ポンプを用いてこの吸着剤を２０分間２５℃
で減圧（０，１ｍｍＨｇ）にし、吸着した一酸化炭素を
脱着させた。
で減圧（０，１ｍｍＨｇ）にし、吸着した一酸化炭素を
脱着させた。
以後、この吸着、脱着の操作を繰り返しても一酸化炭素
吸着速度および吸着量には変化は見られなかった。
吸着速度および吸着量には変化は見られなかった。
実施例 ５
実施例４に記載した炭酸水素アンモニウム水溶′Ｑ４０
−の代りに、アンモニア水４０ｄ（昭和化学株制特級試
薬、２８チ） ４０．０ ｇを用い、また真空下（０，
５ｍｍＨｇ） ３００℃で２時間加熱処理の代りに、真
空下（０，５皿Ｈｇ） ２６０℃で２時間加熱処理を行
なった以外は、実施例４と同様にして一酸化炭素分離用
吸着剤を調製した。
−の代りに、アンモニア水４０ｄ（昭和化学株制特級試
薬、２８チ） ４０．０ ｇを用い、また真空下（０，
５ｍｍＨｇ） ３００℃で２時間加熱処理の代りに、真
空下（０，５皿Ｈｇ） ２６０℃で２時間加熱処理を行
なった以外は、実施例４と同様にして一酸化炭素分離用
吸着剤を調製した。
この吸着剤の一酸化炭素、窒素に対する１気圧における
平衡吸着ｔを測定した結果、−酸化炭素１ｙ、８ｒｎｔ
／ｇ＊窒素４．２０１Ｒｔ／ｇであった。
平衡吸着ｔを測定した結果、−酸化炭素１ｙ、８ｒｎｔ
／ｇ＊窒素４．２０１Ｒｔ／ｇであった。
次に％真空ポンプを用いてこの吸着剤を２０分間２５℃
で減圧（０，１ｍｍｍｍ１ｌにし、吸着した一酸化炭素
を脱着させた。
で減圧（０，１ｍｍｍｍ１ｌにし、吸着した一酸化炭素
を脱着させた。
以後、この吸着、脱着の操作全線り返しても一酸化炭素
吸着速度および吸着量には変化は見られりかった。
吸着速度および吸着量には変化は見られりかった。
実施例 ６
塩化銅（Ｉｔ）は昭和化学株製塩化銅＋１１） ２水和
物ｔ￥ｆ級試薬を、また亜硫酸す） ＩＪウムは昭和化
学株制無水亜硫酸ナトＩＪウム特級試薬を使用した。活
性炭はツルミコール株制４（１’を、また塩酸は、和光
純薬工業株制ＢｆＰ級試薬を用いた。
物ｔ￥ｆ級試薬を、また亜硫酸す） ＩＪウムは昭和化
学株制無水亜硫酸ナトＩＪウム特級試薬を使用した。活
性炭はツルミコール株制４（１’を、また塩酸は、和光
純薬工業株制ＢｆＰ級試薬を用いた。
３００−の丸底フラスコに、 ２．５６ ｇ （１５
，０ｍｍｏ ｔ）の塩化銅（ＩＩ）を入れ、水４０−を
加えて磁気攪拌機を用いてかきまぜつつ、２５℃で約１
０分間放置した。この丸底フラスコ内に活性炭１０ｇを
加えて２４時間攪拌を続けたのちロータリーエバポレー
ターを用いて水を加熱減圧除去した。さらに、これに亜
硫酸ナトリウム水溶液（無水亜硫酸ナトリウム２．０ｇ
水４０ｍ１）？加え、３８℃で２４時間醍押金続けた後
、塩酸酸性亜硫酸ナトリウム水溶液（塩酸２ゴ、無水亜
硫酸ナトリウム１０ｇ、水１ｔ）で洗浄し、その後真空
下（０，５ｍｍＨｇ ）３００℃で２時間加熱処理を行
ない黒色粒状の一酸化炭素分離用吸着剤を得た。
，０ｍｍｏ ｔ）の塩化銅（ＩＩ）を入れ、水４０−を
加えて磁気攪拌機を用いてかきまぜつつ、２５℃で約１
０分間放置した。この丸底フラスコ内に活性炭１０ｇを
加えて２４時間攪拌を続けたのちロータリーエバポレー
ターを用いて水を加熱減圧除去した。さらに、これに亜
硫酸ナトリウム水溶液（無水亜硫酸ナトリウム２．０ｇ
水４０ｍ１）？加え、３８℃で２４時間醍押金続けた後
、塩酸酸性亜硫酸ナトリウム水溶液（塩酸２ゴ、無水亜
硫酸ナトリウム１０ｇ、水１ｔ）で洗浄し、その後真空
下（０，５ｍｍＨｇ ）３００℃で２時間加熱処理を行
ない黒色粒状の一酸化炭素分離用吸着剤を得た。
この吸着剤の一酸化炭素、窒素に対する１気圧における
平衡吸着量を測定した結果、−酸化炭素２ｓ１ｉ／ｇ＋
窒素３．２０ｍＡ／ｇであった。
平衡吸着量を測定した結果、−酸化炭素２ｓ１ｉ／ｇ＋
窒素３．２０ｍＡ／ｇであった。
次に、真空ポンプを用いてこの吸着剤を２０分間２５℃
で減圧（０，１ｍｍＨｇ）にし、吸着した一酸化炭素を
脱着させた。
で減圧（０，１ｍｍＨｇ）にし、吸着した一酸化炭素を
脱着させた。
以後、この吸着、脱着の操作を繰り返しても一酸化炭素
吸着速度および吸着量には変化は見られなかった。
吸着速度および吸着量には変化は見られなかった。
実施例 ７
実施例６に記載した２、 ５６ ｇ （１５，Ｏｍｍｐ
Ｌ）の塩化銅（１１）のかわりに５．１２ ｇ （３０
，０ｍｍｏＬ）の塩化鋼（ＩＩ）を用いた以外は実施例
６と同様にして一酸化炭素分離用吸着剤を調製した。
Ｌ）の塩化銅（１１）のかわりに５．１２ ｇ （３０
，０ｍｍｏＬ）の塩化鋼（ＩＩ）を用いた以外は実施例
６と同様にして一酸化炭素分離用吸着剤を調製した。
この吸着剤の一酸化炭素、窒素に対する１気圧における
平衡吸着ｔを測定した結果、−酸化炭素３２．８ｍ／ｇ
＋窒素３．０５ｄ／ｇであった。
平衡吸着ｔを測定した結果、−酸化炭素３２．８ｍ／ｇ
＋窒素３．０５ｄ／ｇであった。
次に、真空ポンプを用いてこの吸着剤を２０分間２５℃
で減圧（０，１ｍｍＨｇ）にし、吸着した一酸化炭素を
脱着させた。
で減圧（０，１ｍｍＨｇ）にし、吸着した一酸化炭素を
脱着させた。
以後、この吸着、脱着の操作を繰り返しても一酸化炭素
吸着速度および吸着量には変化は見られなかった。
吸着速度および吸着量には変化は見られなかった。
実施例 ８
試薬は実施例６に記載したものと同でのものを使用した
。５００−の丸底フラスコに、２５．６ｇ（１５０，０
ｍｍｏｔ）の塩化銅（■）を入れ、水２０〇−を加えて
磁気攪拌機を用いてかきまぜつつ、２５℃で約１０分間
放置した。この丸底フラスコ内に活性炭１００ｇを加え
て２４時間攪拌全続けたのちロータリー二ノ２ボレータ
ー全用いて水金力り熱減圧餘去した。さらに、これに亜
硫酸ナトリウム水溶液（無水亜硫酸ナトリウム２０．０
ｇ を水２００ｇ）を加え、３８℃で２４時間攪拌を
続けた後、塩酸酸性亜硫酸ナトリウム水溶液（塩酸５ｙ
ｎｔ、無水亜硫酸ナトリウム２．５ｇ、水２５ｔ）で洗
浄し、その後窒素ガス雰囲気下２６０℃で２時間加熱処
理を行ない黒色粒状の一酸化炭素分離用吸着剤金得た。
。５００−の丸底フラスコに、２５．６ｇ（１５０，０
ｍｍｏｔ）の塩化銅（■）を入れ、水２０〇−を加えて
磁気攪拌機を用いてかきまぜつつ、２５℃で約１０分間
放置した。この丸底フラスコ内に活性炭１００ｇを加え
て２４時間攪拌全続けたのちロータリー二ノ２ボレータ
ー全用いて水金力り熱減圧餘去した。さらに、これに亜
硫酸ナトリウム水溶液（無水亜硫酸ナトリウム２０．０
ｇ を水２００ｇ）を加え、３８℃で２４時間攪拌を
続けた後、塩酸酸性亜硫酸ナトリウム水溶液（塩酸５ｙ
ｎｔ、無水亜硫酸ナトリウム２．５ｇ、水２５ｔ）で洗
浄し、その後窒素ガス雰囲気下２６０℃で２時間加熱処
理を行ない黒色粒状の一酸化炭素分離用吸着剤金得た。
この吸着剤の一酸化炭素、窒素に対する１気圧における
平労吸着量を測定した結果、−酸化炭素２１、２ ｍｌ
／ ｇ ＋窒素３．６２ｍＡ／ｇであった。
平労吸着量を測定した結果、−酸化炭素２１、２ ｍｌ
／ ｇ ＋窒素３．６２ｍＡ／ｇであった。
次に、真空ポンプを用いてこの吸着剤全２０分間２５℃
で減圧（０，１ｍｍＨｇ）にし、吸着した一酸化炭素を
脱着させた。
で減圧（０，１ｍｍＨｇ）にし、吸着した一酸化炭素を
脱着させた。
以後、この吸着、脱着の操作を繰り返しても一酸化炭素
吸着速度および吸着量には変化は見られなかった。
吸着速度および吸着量には変化は見られなかった。
実施例 ９
実施例８に記載した窒素ガス雰囲気下２６０℃で２時間
加熱処理の代りにアルゴンガス雰囲気下２６０℃で２時
間加熱処理を行なった以外は実施例８と同様にして吸着
剤を調製した。
加熱処理の代りにアルゴンガス雰囲気下２６０℃で２時
間加熱処理を行なった以外は実施例８と同様にして吸着
剤を調製した。
この吸着剤の一酸化炭素に対する１気圧における平衡板
Ｎ量を測定した結果、２１．１＋ｄ／ｇであった。
Ｎ量を測定した結果、２１．１＋ｄ／ｇであった。
次に、真空ポンプ全周いてこの吸着剤金２０分間２５℃
で減圧（０，１ｍｍＨｇ）にし、吸着した一酸化炭素を
脱着させた。
で減圧（０，１ｍｍＨｇ）にし、吸着した一酸化炭素を
脱着させた。
以後、この吸着、脱着の操作全繰り返しても一酸化炭素
吸着速度および吸着量には変化は見られなかった。
吸着速度および吸着量には変化は見られなかった。
実施例 １０
塩化鋼（ＩＩ）は昭和化学株製塩化銅（■）２水和物持
級試薬を、また活性炭はツルミコール株ｊＲ４ＧＶを用
いた。
級試薬を、また活性炭はツルミコール株ｊＲ４ＧＶを用
いた。
３００ゴの丸底フラスコに、２．５６ ｇ （１５，０
ｍｍｏ Ｌ）の塩化銅（Ｉｔ）金入れ、エタノール４０
．０−を加えて磁気攪拌機を用いてかきまぜつつ、２５
℃で約１０分間放置した。この丸底フラスコ内に活性炭
Ｌｏｇを加えて２４時間攪拌を続けた後ロータリーエノ
ぐボレーターを用いて溶媒を加熱減圧除去した。その後
真空下（０，５ｍｍＨｇ） ３００℃で２時間７１０熱
処理を行い黒色粒状の一酸化炭素分離用吸着剤金得た。
ｍｍｏ Ｌ）の塩化銅（Ｉｔ）金入れ、エタノール４０
．０−を加えて磁気攪拌機を用いてかきまぜつつ、２５
℃で約１０分間放置した。この丸底フラスコ内に活性炭
Ｌｏｇを加えて２４時間攪拌を続けた後ロータリーエノ
ぐボレーターを用いて溶媒を加熱減圧除去した。その後
真空下（０，５ｍｍＨｇ） ３００℃で２時間７１０熱
処理を行い黒色粒状の一酸化炭素分離用吸着剤金得た。
この吸着剤の一酸化炭素、窒素に対する１気圧における
平衡吸着量を測定した結果、−酸化炭素２４３ｙ／ｇ、
窒素３．２９ｄ／ｇであった。
平衡吸着量を測定した結果、−酸化炭素２４３ｙ／ｇ、
窒素３．２９ｄ／ｇであった。
次に、真空ポンプを用いてこの吸着剤を２０分間２５℃
で減圧（０，ｌ ｍｍＨｇ）にし、吸着した一酸化炭素
を脱着させた。
で減圧（０，ｌ ｍｍＨｇ）にし、吸着した一酸化炭素
を脱着させた。
以後、この吸着、脱着の操作を繰り返しても一酸化炭素
吸着速度及び吸着量には変化は見られなかった。
吸着速度及び吸着量には変化は見られなかった。
比較例 ｌ
実施例１に記載した減圧下３００℃で２時間加熱処理の
代りに減圧下１２０℃で２時間力０熱処理とした以外は
実施例１と同様にして一酸化炭素分離用吸着剤を調製し
た。
代りに減圧下１２０℃で２時間力０熱処理とした以外は
実施例１と同様にして一酸化炭素分離用吸着剤を調製し
た。
この吸着剤の一酸化炭素に対する１気圧における平衡吸
着ｔを測定した結果、ｔｌ、９ｍｘ／ｇと上記実施例に
示した吸着剤と比べて著しく小さい吸Ｎ量を示した。
着ｔを測定した結果、ｔｌ、９ｍｘ／ｇと上記実施例に
示した吸着剤と比べて著しく小さい吸Ｎ量を示した。
比較例 ２
実施例４に記載した真空下３００℃で２時間の加熱処理
の代りに真空下１２０℃で２時間の加熱処理とした以外
は、実施例４と同様にして一酸化炭素分離用吸着剤を調
製した。
の代りに真空下１２０℃で２時間の加熱処理とした以外
は、実施例４と同様にして一酸化炭素分離用吸着剤を調
製した。
この吸着剤の一酸化炭素に対する１気圧における平衡吸
着量を測定した結果、１２．７ｍ／／ｇと上記実施例に
示した吸着剤と比べて着しく小さい吸着量を示した。
着量を測定した結果、１２．７ｍ／／ｇと上記実施例に
示した吸着剤と比べて着しく小さい吸着量を示した。
比較例 ３
実施例６に記載した３００℃で２時間加熱処理の代りに
１５０℃で２時間加熱処理を行なった以外は実施例６と
同様にして吸着剤を調製した。
１５０℃で２時間加熱処理を行なった以外は実施例６と
同様にして吸着剤を調製した。
この吸着剤の一酸化炭素、窒素に対する１気圧における
平衡吸着量を測定した結果、−酸化炭素１４．９ｒｎｔ
／ｇ、窒素３．３０ｒｎ１．７ｇと実施例６の吸着剤と
比較してかなり小さい一酸化炭素吸着量を示した。
平衡吸着量を測定した結果、−酸化炭素１４．９ｒｎｔ
／ｇ、窒素３．３０ｒｎ１．７ｇと実施例６の吸着剤と
比較してかなり小さい一酸化炭素吸着量を示した。
比較例 ４
実施例８に記載した窒素ガス雰囲気下２６０℃で加熱処
理の代りに窒素ガス雰囲気下１５０℃で加熱処理を行な
った以外は実施例８と同様にして吸着剤を調製した。
理の代りに窒素ガス雰囲気下１５０℃で加熱処理を行な
った以外は実施例８と同様にして吸着剤を調製した。
この吸着剤の一酸化炭素、窒素に対する１気圧における
平衡吸着量を測定した結果、−酸化炭素１３．８ｄ／ｇ
、窒素３．５１３＋ａ／！／ｇと実施例８の吸着剤と比
較してかなり小さい一酸化炭素吸着量を示した。
平衡吸着量を測定した結果、−酸化炭素１３．８ｄ／ｇ
、窒素３．５１３＋ａ／！／ｇと実施例８の吸着剤と比
較してかなり小さい一酸化炭素吸着量を示した。
比較例 ５
実施例１０に記載した真空下３００℃で２時間の加熱処
理の代りに真空下１２０℃で２時間の加熱処理とじた以
外は、実施例１０と同様にして一酸化炭素分離用吸着剤
ｔ−調製した。
理の代りに真空下１２０℃で２時間の加熱処理とじた以
外は、実施例１０と同様にして一酸化炭素分離用吸着剤
ｔ−調製した。
この吸着剤の一酸化炭素に対する１気圧におけ示した。
（発明の効果）
本発明により調製された吸着剤は、従来のものと比べて
圧倒的に大きなＣＯ吸着量を有している。
圧倒的に大きなＣＯ吸着量を有している。
このため、この吸着剤を使用する一酸化炭素分離精製設
備あるいは一酸化炭素除去装置はかなり小規模にするこ
とが可能であり設備費も小さなもので済むという利点が
ある。
備あるいは一酸化炭素除去装置はかなり小規模にするこ
とが可能であり設備費も小さなもので済むという利点が
ある。
本発明による調製法の中で有機溶媒を用いているものは
、調製装置等の腐蝕の危険性がなく、また溶媒の蒸発潜
熱が小さいことから加熱、減圧留去の際エネルギー的に
有利であり、かつ溶媒の回収、再利用が可能であること
から省資源的にも優れている。
、調製装置等の腐蝕の危険性がなく、また溶媒の蒸発潜
熱が小さいことから加熱、減圧留去の際エネルギー的に
有利であり、かつ溶媒の回収、再利用が可能であること
から省資源的にも優れている。
本発明による調製法は、高濃度の塩醪等の腐蝕性の溶媒
を用いていないため、調製装置等の腐蝕の可能性が小さ
い。
を用いていないため、調製装置等の腐蝕の可能性が小さ
い。
Claims (5)
- （１）活性炭に、１価または２価の銅塩を担持させたの
ち、非酸化性雰囲気下または減圧下で２５０℃を超えた
温度に加熱することを特徴とする一酸化炭素分離用吸着
剤の調製法。 - （２）活性炭に１価の銅塩を担持させる際に、ハロゲン
化銅（ I ）を有機溶媒の単独またはそれらの混合物に
溶解したのち活性炭に含浸し、余剰の有機溶媒を除去し
、ハロゲン化銅（ I ）を活性炭に担持させることから
なる特許請求の範囲第（１）項記載の一酸化炭素分離用
吸着剤の調製法。 - （３）活性炭に１価の銅塩を担持させる際に、ハロゲン
化銅（ I ）を銅（ I ）−アンモニウム錯体水溶液とし
たのち活性炭に含浸し、水分を除去し、銅（ I ）−ア
ンモニウム錯体を活性炭に担持させることからなる特許
請求の範囲第（１）項記載の一酸化炭素分離用吸着剤の
調製法。 - （４）活性炭に１価の銅塩を担持させる際に、ハロゲン
化銅（II）を溶媒に溶解した後、活性炭に含浸し、溶媒
を除去して活性炭に担持させ、更に亜硫酸塩類の溶液に
浸して銅（II）を銅（ I ）に還元させた後、溶媒を除
去することによりハロゲン化銅（ I ）を活性炭に担持
させることからなる特許請求の範囲第（１）項記載の一
酸化炭素分離用吸着剤の調製方法。 - （５）活性炭に２価の銅塩を担持させる際に、銅（II）
塩を溶媒に溶解後、活性炭に含浸し、溶媒を除去して銅
（II）塩を活性炭に担持させることからなる特許請求の
範囲第（１）項記載の一酸化炭素分離用吸着剤の調製法
。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60231341A JPS6295136A (ja) | 1985-10-18 | 1985-10-18 | 一酸化炭素分離用吸着剤の調製法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60231341A JPS6295136A (ja) | 1985-10-18 | 1985-10-18 | 一酸化炭素分離用吸着剤の調製法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6295136A true JPS6295136A (ja) | 1987-05-01 |
| JPH0366936B2 JPH0366936B2 (ja) | 1991-10-21 |
Family
ID=16922113
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60231341A Granted JPS6295136A (ja) | 1985-10-18 | 1985-10-18 | 一酸化炭素分離用吸着剤の調製法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6295136A (ja) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4995347A (en) * | 1988-12-06 | 1991-02-26 | Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha | Intake device of a two stroke engine with supercharger bypass passage |
| JP2002119851A (ja) * | 2000-10-13 | 2002-04-23 | Mitsubishi Kakoki Kaisha Ltd | 一酸化炭素吸着剤及びその製造方法 |
| WO2008150041A1 (en) * | 2007-06-04 | 2008-12-11 | Korea Institute Of Energy Research | Adsorbent for selective adsorption of carbon monoxide and process for preparation thereof |
| JP2020028831A (ja) * | 2018-08-21 | 2020-02-27 | 株式会社フジタ | 金属担持炭化物の製造方法及び炭化物製造装置 |
Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS59105841A (ja) * | 1982-12-07 | 1984-06-19 | Hidefumi Hirai | 一酸化炭素吸着剤の製法 |
-
1985
- 1985-10-18 JP JP60231341A patent/JPS6295136A/ja active Granted
Patent Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS59105841A (ja) * | 1982-12-07 | 1984-06-19 | Hidefumi Hirai | 一酸化炭素吸着剤の製法 |
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4995347A (en) * | 1988-12-06 | 1991-02-26 | Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha | Intake device of a two stroke engine with supercharger bypass passage |
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| WO2008150041A1 (en) * | 2007-06-04 | 2008-12-11 | Korea Institute Of Energy Research | Adsorbent for selective adsorption of carbon monoxide and process for preparation thereof |
| US8377842B2 (en) | 2007-06-04 | 2013-02-19 | Korea Institute Of Energy Research | Adsorbent for selective adsorption of carbon monoxide and process for preparation thereof |
| JP2020028831A (ja) * | 2018-08-21 | 2020-02-27 | 株式会社フジタ | 金属担持炭化物の製造方法及び炭化物製造装置 |
| JP2022163103A (ja) * | 2018-08-21 | 2022-10-25 | 株式会社フジタ | 金属担持炭化物の製造方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0366936B2 (ja) | 1991-10-21 |
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