JPS63142085A - 導電性シ−ト状接着剤の製造法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は、耐熱性を有し、導電性でかつ接右した場合、
接着剤層の厚みをほぼ一定とすることができる導電性シ
ート状接着剤の製造法に関する。

〔従来の技術〕

従来、耐熱性を有する導電性接着剤としては、液状の熱
硬化性樹脂に、Ｓｉ２属粉末、黒鉛粉末等の導電性物質
粉末を混合し、流動性としたものが用いられている。

上記導電性接着剤は、通常の接着剤と同様、被接着面に
塗布して接着に供される。

また、デボフィルムと称し、薄紙にフェノール樹脂を含
浸させた後、フリプレグ化したシート状の接着剤がある
。

〔発明が解決しようとする問題点〕

しかし、流動性の導電性接着剤は、一般の接着剤ど同様
、被接着面に均一な厚さに塗ｆｌｉ　７１’ることが困
難であるため、圧着硬化後の接４層の厚さが不均一とな
り、接着力とともに均一な導電性が要求されるにもかか
わらず、接着各部におりる接着剤層の導電性に差を生ず
る欠点がある。

前記デボフィルムは、芯材として紙を使用しでいるため
、接着層厚みが厚くなり、さらに接着力や導電性も低い
不都合があった。また接着剤で【まないが、カーボンフ
ァイバーシートに樹脂を含浸したプリプレグは公知であ
るが、これを接着剤に使用しようとしても、シートが芯
材となっているので、上記同様厚みの問題がある。

本発明者等は、上記の問題点を解決すべく鋭怠研究した
結果、導電性接着剤そのものをぷいシート状にできれば
、これを被接着面にセットし、圧着、硬化さけることに
より、強固に接着した、薄い均一な厚さのと）電性接着
層が１９られることを知見した。

本発明は、上記の知見に基づいて開発されたもので、耐
熱性を有し、導電性のシート状接着剤のＷＩＪＤ法を提
供することを目的とする。

〔問題点を解決するための手段〕

本発明は上記の目的を達成リベくなされたもので、イの
要旨は、熱硬化性樹脂に導７を剤として黒鉛粉末、金属
粉末、カーボンブラック、炭素繊維、金属繊維の一種ま
たは複数種を添加混合した後、プリプレグ状態のシート
に成形する導電性シート状接？）剤の製造法にある。

〔発明の具体的構成および作用〕

以下本発明に係る導電性シート状接着剤の製造法を説明
づ”る。

本発明の方法に用いる熱硬化性樹脂は、プリプレグ状態
を保持する変性樹脂で、例えば、フェノール樹脂、エポ
キシ樹脂、アル−１ニツト樹脂等があげられるが、特に
プリプレグ状態で可撓性を右するニトリル変性フェノー
ル樹脂等が好適である。

また、熱硬化ｆＩｉ樹脂に配合される導電剤としてｔよ
、例えば黒鉛粉末、金属粉末、カーボンブラック、炭素
ｍｔ１１ｔ、金Ｂ１１１維があげられ、特にプリプレグ
状態のシート（以下プリプレグシートという）の強度を
高めるためには、炭素繊維１．金属繊維を配合すること
が好ましい。上記どλ電剤は、一種類でも、複数種を混
合使用してもよい。

これらの導電剤の粒度、或は繊維の長さは、被接着面の
粗さ、°およびプリプレグシートの厚みによって異なる
が、粉末の粒度は３０μｍ以下、繊維の長さは１．０Ｍ
以下が好ましい。

また、熱硬化性樹脂と導電剤とのｕ合圧は、接着剤であ
るプリプレグシートの導電性および強度を考慮して決定
する必要がある。一般に導電剤の添加量を多くすると導
電性は向上するが、プリプレグシートの強度並びに接着
性は低下する。

しかし、強度、接着性は、粒度、ｌＩ雑長にも影青され
、粒度、長さが大きい導電剤を用いた場合と、粒度、艮
ざが小さい導電剤を用いた場合とでは、同じ吊添加して
も粒度等の小さいものを用いた方が強度、接着性状によ
くなる。上記粒度が３０μｍ以下、繊維の長さが１．ｏ
＊ｍ以下の限定は、導電性、強度、接着性の共に良いプ
リプレグシー１・が得られる限界を示すものである。

例えば、液状のニトリル変性フェノール樹脂１００重量
部（以下部という）に対して、導電剤として粒石１０ｕ
ｍ以下の黒鉛粉末と、黒鉛化処即した、長さ　１．ｏｍ
ｍ以上の炭素ｔＩＭとを１０二９０の割合で混合したち
の５０〜１５０部を添加すると、導電性、強度、接着性
が供にＷ４足なプリプレグシートが得られる。

流動性の熱硬化性樹脂と導電剤との混合物をプリプレグ
シー（・とするには、次のような操作ににる。すなわち
、第１図は、本発明の方法を実施する装置の一例を示ず
縦断面図で、図中符＋′１３１は、流動性の混合物１を
貯留し、シート状に流出させるドククブレード（ドクタ
ナイフ）２である。ドクタブレード２の下部には、下面
に近接して、キルリヤとして離型性の良好なテフロンベ
ルト３が一定の速度で走行しており、ドクタブレード２
より流出する混合物は、デフロンベルト３上で、はぼ一
定の厚みに予備成形されたシート４となる。

この予備成形されたシート４は、デフロンベルト３にと
もなわれて、所定の温度の熱風５ａが尋人されている乾
燥器５を通過し、その過程で予備乾燥される。次いで、
表面が剥離性のよいテフロンによって覆われた熱ロール
６によって加熱され、一定の厚みのプリプレグシー１−
７に成形される。

この成形されたプリプレグシート７は、テフロンベルト
３より剥離され、カッタ８によって所定の寸法に切断さ
れ、導電性シート状接着剤９がつくられる。

上記工程において、混合物１の粘度が高く、予備成形が
不可能な場合には、右ＦＩＡＰｌ’Ｂを希釈混合して混
合物１の粘度調整を行なう。乾燥器５による予備乾燥の
１」的は、右ｍ溶媒の除去並びに熱ロール６でのシート
の形成を容易にするために行なうちので、例えば、高粘
度の混合物にエチルアルコールを添加して粘度を下げた
場合、９０〜１００℃で予備乾燥するのが望ましい。

この予備乾燥温度が低過ぎると、熱ａ−ル６の表面並び
にデフロンベルト３からの剥離が困難となる。また、予
備乾燥温度を高めて、この段階でプリプレグシートを得
ることも可能であるが、プリプレグシー１−の強αを高
め、一定の厚みとするには、熱ロールによって加熱、加
圧するのが望ましい。

熱ロールの温度としては、１２０℃程度がよい。

温度が高過ぎると、樹脂の硬化が進行し、接衿剤として
の機能が低下する。

上記操作によって一定の厚さの導電性シート状接着剤が
得られる。

さらに、このようにしてＫｌられたＭ導性シート状接着
剤は、均一な厚みを有し、熱伝導性の良好な接着層を形
成するため、焼成した場合の炭化が容易で、従来困難で
あった、炭素材を一体化する接着剤としても極めて有効
に用いることができる。

〔実施例〕

次に実施例、比較例を示して本発明を説明する。

実施例１ 粒度１０μＴｒＬ以下の忠鉛粉末１０部と黒鉛化処理さ
れた長さｉ、０Ｍ以下の炭素繊維９０部と混合した導電
剤１００部に、ニトリル変性フ１ノール樹脂１００部を
混合し、この混合物１００部にエチルアルコール５０部
を加えスラリー状混合物とした。次いで第１図に示した
装置Ｎを用い、乾燥器を９５℃、熱ロールを１２０℃と
して厚み８０μｍの導電性シート状接着剤をつくった。

この接着剤を、幅３０×長さ９０Ｘ厚み０．６ｍの厚み
方向の固有抵抗が６２００μΩｃｍのガラス状カーボン
板の間に挟み、圧力３に９／ｃ／ｌｉ、温度１７０℃で
１０分間圧着硬化して接６し、５個の接石ピースをつく
った。これら接着ピースの厚み方向の電気抵抗を、両側
に２　ｃＩｉの銅版Ｑ　Ｆをレットし、４端子法により
圧着力Ｉ　Ｋ！Ｉ　／　ｃｍ　、電流０．２Ａの条件で
測定した。

比較例１ 実施例１と同じスラリ状混合物およびガラス状カーボン
板を用い、Ｊデルアルコール蒸発後のΦωが実施例１に
Ｊ３いて用いた接着剤と同じ重１２Ｂとなる量のスラリ
状混合物を、はけでガラス状カーボン板面に塗布し、９
５℃でアルコールを蒸発、除去した後、実施例１ど同じ
条ヂｔでｆ（：肴し、５ケの接着ピースをつくり、厚み
方向の電気抵抗を測定した。

実施例１、比較例１の抵抗Ｍｉ　（平均値、バラツキ）
を第１表に示す。

第　　　　１　　　　表 但し、（１）ピース内の又（平均ｌｌｉ′ｉ）はピース
の中央おＪ：び両端の値（ｎ＝３＞の平均値、Ｒ×はｎ
＝３の値の最大と最小の差。

（２）ピース間の値Ｘはビス内の各ヌの平均値。８文は
ピース内の平均値（ヌ） （ｎ＝５）の最大値と最小値のｒ（。

第１表より、本発明の方法によってつくった接着剤を用
いた方が、ピース内、およびピース間の抵抗値、バラツ
キが共に小さいことがわかる。

実施例２ 実施例１と同じ条件作製した導電性シート状接者剤を、
３０Ｘ６０Ｘ　Ｏ，６，のガラス状カーボン板とカイノ
ールマットを１０００℃で焼成した多孔質カーボン板の
間に挟み、実施例１と同じ条件で圧着硬化して５個の接
着ピースをつくった。

比較例２ 実施例２のガラス状カーボン板と多孔質カーボン板とを
比較例１と同じ１）法Ｔ：接名し、５個の接着ピースを
つくった。

実施例２、比較例２の接着ピースの抵抗値（平均値、バ
ラツキ）を測定し、第２表に示ず。

第　　　　２　　　　表 第２表より、この場合においても、本発明の方法によっ
てつくられた接着剤を用いた方が、ピース間のバラツキ
、ピース内のバラツキが小さいことがわかる。

（発明の効果） 以上述べたＪ、うに本発明の方法によってつくられた導
電性シート状接着剤は、これを用いることににって接４
層での導電性の均一化を図ることが可能であり、特に燃
料電池に使用されるセパレータと、多孔質電極との複合
化、或はレドックスフロータイブの二次電池に使用され
るバイポーラ板と多孔質電極の複合化にも導電性接着剤
として極めて有効である。さらにこの導電性シート状接
着剤は熱伝導性がよく、これを用いて炭素材を接着し、
焼成することにより、一体化された炭素材を得ることが
出来る等、広い利用分野を右する。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の方法を実ｍ　１ｊ”る装置の一例を示
すｔａ断面図である。 １・・・・・・混合物、２・・・・・・ドクタブレード
、３・・・・・・テフロンベルト、 ４・・・・・・予備成型されたシート、５・・・・・・
乾燥器、５ａ・・・・・・熱風、６・・・・・・熱ロー
ル、７・・・・・・プリプレグシーｈ、８・・・・・・
カッタ、９・・・・・・導電性シート状接着剤。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. 　熱硬化性樹脂に導電剤として黒鉛粉末、金属粉末、カ
   ーボンブラック、炭素繊維、金属繊維の一種または複数
   種を添加混合した後、プリプレグ状態のシートに成形す
   ることを特徴とする導電性シート状接着剤の製造法。