JPS631449A - 排ガスの浄化用触媒 - Google Patents
排ガスの浄化用触媒Info
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
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Description
【発明の詳細な説明】
発明の［１的
疫２ −１： ｃ７） Ｊ工用分野
本発明は、ボイラー、加′熱炉等からの排ガスに含有さ
れている硫黄酸化物（以下ＳＯｘという）及び窒素酸化
物（以下ＮＯｘという）を乾式法によって同時に除去す
ることができる浄化用触媒に関するものである． 従来の技術 大気汚染物質として燃焼排ガス中に含有されるＳＯｘと
ＮＯｘを同時に除去しようとする試みは種々研究開発さ
れ，湿式法による除去方法や、銅化合物を使用する乾式
法によるＳＯｘ．Ｎｏχの同時除去方法が試みられてい
る． 本発明に関連する後者の乾式法によるＳＯｘ，ＮＯｘの
同時除去方法として、特開昭５０−１３３１５８号には
、銅又は酸化銅触媒の存在下、反応泰に排カスをアンモ
ニアと共に導入し、ＳＯｘは化学反応により硫酸銅とし
て固定し．ＮＯｘはＬ記反応により生成した硫酸銅を触
奴としアンモニアを還元剤として選択的に接触還元分解
する方法が開示されている． また特公昭５８−３７００８号にも、これと同じように
酸化銅を使用しＳＯｘとＮＯｘを回時に除去する方法が
開示されている． 銅系触奴を用いた場合の脱ＳＯｘ．脱ＮＯ：《の反応機
構を反応式に従って説明する． ＳＯｚ＋％（ｈ ＋ ＳＯ３ （
１）２Ｃｕ＋Ｏｚ −＋ ２ＣｕＯ
（２）ＣｕＯ＋ＳＯｓ ＋ ＣｕＳＯ４（３）
ＣｕＳＯ４＋２Ｈ２ ＋ Ｃｕ＋ＳＯ２＋２Ｈ２ ０
（４）ＣｕＯ＋Ｈ２＋ Ｃｕ＋Ｈｚ Ｏ
（５）上記式中（１）〜（３）はＳＯｘの吸収反応
工程、（４）〜（５）は触媒の再生工程における反応で
ある． 即ち反応工程においてはＳＯｘ中の５０２及び（４）、
（５）式の再生工程で生成した金属銅は排ガス中に残存
する０２により（１）、（２）式のように５０３とＣｕ
Ｏに酸化される．生成したＳＯ３は（３）式によって硫
酸銅となり、Ｓ０３は固定される． このように生成した硫酸銅は水素又は一酸化炭素［（４
）式では水素を還元剤とした例を示す］により（４）．
（５）式に示すように還元されて金属銅が再生される． 再生工程で放出される濃縮されたＳＯ２は、硫酸製造装
置、クラウス法単体硫黄製造装置等に送られて利用され
る． 一方ＮＯｘは次の反応によってアンモニアを還元剤とし
てＮ２とＨ２０に分解される．ＣｕＳＯ４ ６ＮＯ＋４ＮＨ３ ５Ｎ２ ＋６Ｈ２ ０
（６）ＣｕＳＯ４ ６ＮＯ２＋８ＮＨ：ｌ − ７Ｎ２＋ｌ２Ｈ２０
（７）即ちＳＯｘによって生成した硫酸銅が触媒として
ＮＯＸの接触分解反応を促進し、このようにしてＳＯｘ
とＮＯｘとが同時に除去されることになる． ＳＯｘの吸収反応と触媒再生は一定時間毎に繰り返す必
要があるので、同一の反応塔を複数設置して吸収反応と
触媒再生を交互に行わせる．なおＳＯｘ吸収反応と触媒
再生は殆ど同一の温度レベルで実施される． 前記（２）式と（５）式とからわかるように、反応工程
において（３）式によりＣｕＳＯａを生成しなかったＣ
ｕＯは、再生工程でＨ２又はＣＯにより還元されて金属
Ｃｕに戻るが，そのためのＨ２又はＣＯは脱硫に寄与す
ることなく全く無駄に消費されることになる．従って反
応工程においては触媒中のＣｕＯをできるだけ消費する
ことが触媒再生用ガスの減少という点で望ましいが、一
方触媒中の残存ＣｕＯが減少すると共に処理ガス中に漏
洩するＳＯｘも増加するようになるという問題がある． また一般に触媒反応においては、触奴の初期性能を向上
させることは勿論、性衡及び強度の両面からその寿命を
長〈保つことがプロセスの経済性を高める上で極めて重
要である． 本発明を含め、銅触奴を使用する乾式法によるＳＯｘの
除去においては、前記のようにＳＯｘ吸収反応工程と触
クｖ再生玉程を交互に行なう必要があるが、Ｌ記従来技
術における触媒は反応・再生サイクルの作り返しに伴う
性ず駈及び強度の劣化が認められる． 処理ガス中に漏洩するＳＯｘを低レベルに維持しつつＣ
ｕＯ利川効率を向上させるために，特公昭５７−４１２
９７号には，乾式法によるＳＯｘ除去用アクセプターと
して、７５０℃以上で仮焼したアルミナ含有担体にアル
ミニウムカチオン、銅カチオン及びアルカリ金属カチ才
冫を含有する溶液を共含浸したものを用いること，即ち
銅成分の反応を促進する成分を添加することにより排ガ
ス中のＳＯｘとの反応特性を改良する方法が開示されて
いる．またガラス粉等をアルミナ担体に加えることによ
って強度の向上を計ることが記載されている． 本発明は上記特公昭５７−４１２９７号とは異なる発明
思想によるもので、ＳＯｘ除去における銅触媒の利川効
率を高めるには、Ｃｕを担体表層に担持させればよいこ
と、また強度劣化を防止するには担体（Ａ文２０３）の
硫酸化を抑制すればよいという知見を基礎とするもので
ある．発ＩＩ＋が解決しようとする問題点 本発明は，初期性俺が高く、またＳＯｘ吸収反応工程と
触媒再生工程の繰り返しという条件下でも性撤及び強度
の低下が少なく，さらに再生時における再生用ガスの消
費が少ない同時脱硫・脱硝触媒を提供することを目的と
する． 魚』ＬΩ」１戊 本発明の排ガスの浄化用触媒は、多孔賀担体アルミナに
アルカリ金属化合物溶液を含浸し乾燥した後銅成分を担
持したものであることを特徴とする． 多孔質担体アルミナに先ずアルカリ金属化合物を含浸し
乾燥することにより、担体アルミナはアルカリ金居化合
物によりカバーされ，あとから担持される銅成分は主と
して拒体表層に沈着する．そのため排ガス中のＳＯｘと
の接触が迅速に行われる．またアルカリ成分が担体アル
ミナをカバーしているため、Ａｌ２０ｓの硫酸化が抑制
され，触媒強度の低下が防止される． 本発明の触媒において使用する多孔質の担体としては市
販の成型済みのアルミナ又はアルミナを主成分とするも
のを使用することが出来るが、吸水率が０．３〜１ ．
０ ｃ ｃ ／ ｇ ｒ程度のものが好ましい． アルカリ金属化合物としては、アルカリ金属、特にＫま
たはＮａの水酸化物、硝酸塩．硫酸塩、炭酸塩等を弔独
又は混合物として使用でき、適当な溶剤を用いた溶液、
特に水溶液の形７Ｅで担体に含浸され、乾燥される． この乾炸は担体の細孔内から溶剤を蒸発させ，銅を含浸
させる空間を作るためであり、焼成条件まで温度を高め
て行ってもよい． 活性金属である銅は硝酸塩、炭酸塩、リン酸塩等の無機
酸塩、ギ酸塩、酢酸塩等の有機酸塩、又は酢酸アンモニ
ウム錯塩、シュウ酸アンモンニウム錯塩等の錯化合物な
どの水溶液の形態で担体に担持することができる．いず
れの場合も担持後焼成することにより酸化銅の形態とな
る．また硫酸塩の水溶液の形態で枦体に担持してもよい
．この場合は前記（４）式により還元され、（２）式に
より酸化されて酸化銅の形態となる． 銅成分を担持するには含浸法、噴霧法のいずれを用いて
もよい．含浸又は噴霧は常温又は加熱下で行ない、含浸
又は噴霧後乾燥し、４００〜５００℃で焼成する． 銅成分の含有量は担体の吸水率にもよるが、吸水率が０
．５〜０ ． ７ ｃ ｃ ／ ｇ ｒの担体を使用し
た場合金属銅として２〜ｌｏｗｔ％が好ましい．２Ｗｔ
％以下ではキャパシティが小さく実用的ではなく、一方
１ ０ｗｔ％以上ではボアマウスが生成し性能が低下す
る． アルカリ成分と銅成分とは、原子比で０．５〜３．０が
好ましい．アルカリ成分が０．５以下では効果が少な＜
．３．０以上ではかえって効果が減少する． ［比較例１］ ３ｍｍφ球形のアルミナ担体に、硝＃銅溶液をＣｕの含
有量として４ｗｔ％になるように室温で含浸し、乾燥し
た後、流通型焼成炉で４５０℃で４時間、空気気流中で
焼成して触媒Ａを得た．［比較例２］ 比較例１で使用したアルミナ担体に、硝酸ナトリウムと
硝酸銅の混合溶液を、Ｃｕの含有量として４ｗｔ％、Ｃ
ｕに対するＮａの原子比で２．０となるように含浸し、
乾燥した後、流通型焼成炉で４５０℃で４時間、空気気
流中で焼成して触媒Ｂを得た． ［比較例３］ 比較例ｌで使用したアルミチ担体に、硝酸銅溶液をＣｕ
含有量として４ｗｔ％になるように含浸し十分に乾燥し
た後、硝酸ナトリウムの溶液を、先に含浸したＣｕに対
するＮａの原子比で２．０となるように含浸し、十分に
乾帰した後、浣通型焼成炉で４５０℃で４時間、空気気
流中で焼成して触媒Ｃを得た． ［実施例ｌ］ 比較例１で使用したアルミナ担体に，水酸化ナトリウム
溶液を、Ｎａとして、後から含浸する銅成分（Ｃ ｕ）
に対して原子比でそれぞれ０．５、１．０，２．０、３
．０となるように含侵し、乾燥した後、その各々に硝酸
銅溶液を、Ｃｕとして４Ｗｔ％になるように含浸し、乾
煙後、流通型焼成炉で４５０℃で４時間，空気気流中で
焼成して触媒Ｄ．Ｅ．Ｆ．Ｇを得た． ［実施例２］ 比較例１で使用したアルミナ担体に、硝酸ナトリウム、
Ｒ Ｍナトリウム及びＷｊ．酸ナトリウムの水溶液をそ
れぞれＮａとして、後から含浸する銅成分（Ｃｕ）に対
して原子比で２．０となるように含浸し、屹繰した後、
その各々に硝酸銅溶液を、Ｃｕとして４Ｗｔ％になるよ
うに含没し、乾燥後流通型焼成炉で４５０℃で４時間、
空気気流中で焼成して触媒Ｈ、■、Ｊを得た． ［実施例３］ 比較例１で使用したアルミナ担体に、水酸化カリウム及
び硫酸カリウムの水溶液を４それぞれＫとして、後から
含浸する銅成分（Ｃｕ）に対して原子比で２．０となる
ように含浸し乾燥した後，その各々に硝酸銅溶液を、Ｃ
ｕとして４Ｗｔ％になるよう．に含浸し、乾燥後、流通
型焼成炉で４５０℃で４時間，空気気波中で焼成して触
媒Ｋ． Ｌを得た． ［実施例４１ 比較例１で使用したアルミナ担体に、水酸化ナトリウム
及び硝酸ナトリウムの混合溶液（ ＮａｏＨ／Ｈａｌｏ
ｓ ＝ Ｉ．ＯｔａａＩｅ／ｒｓａｌｅ）を後から含浸
する銅成分（Ｃｕ）に対して原子比で２．０となるよう
に含浸し、乾燥した後、硝酸銅溶液を，Ｃｕとして４Ｗ
ｔ％になるように含浸し乾燥後、流通型焼成炉で４５０
℃で４時間、空気気流中で焼成して触媒Ｍを得た． ［試験例１］ 内径２ ０ ｍ ｍのパイレックスガラス反応管を有す
る固定床流通型反応装ｌを用いて比較例１〜３及び実施
例１〜４によって得られたＡ−Ｍの１３種類の触媒各２
０ｃｃを使用してＳＯ２の脱硫性ｆ七比較試験を行なっ
た． 試験ガスはＮ２中ＳＯ２濃度１０００ｐｐｍ、ｏ２濃度
２ｖｏ ｌ％のものを用い、反応条件は常圧，温度３５
０℃、ＳＶ＝２０００ｈ−１とした。
れている硫黄酸化物（以下ＳＯｘという）及び窒素酸化
物（以下ＮＯｘという）を乾式法によって同時に除去す
ることができる浄化用触媒に関するものである． 従来の技術 大気汚染物質として燃焼排ガス中に含有されるＳＯｘと
ＮＯｘを同時に除去しようとする試みは種々研究開発さ
れ，湿式法による除去方法や、銅化合物を使用する乾式
法によるＳＯｘ．Ｎｏχの同時除去方法が試みられてい
る． 本発明に関連する後者の乾式法によるＳＯｘ，ＮＯｘの
同時除去方法として、特開昭５０−１３３１５８号には
、銅又は酸化銅触媒の存在下、反応泰に排カスをアンモ
ニアと共に導入し、ＳＯｘは化学反応により硫酸銅とし
て固定し．ＮＯｘはＬ記反応により生成した硫酸銅を触
奴としアンモニアを還元剤として選択的に接触還元分解
する方法が開示されている． また特公昭５８−３７００８号にも、これと同じように
酸化銅を使用しＳＯｘとＮＯｘを回時に除去する方法が
開示されている． 銅系触奴を用いた場合の脱ＳＯｘ．脱ＮＯ：《の反応機
構を反応式に従って説明する． ＳＯｚ＋％（ｈ ＋ ＳＯ３ （
１）２Ｃｕ＋Ｏｚ −＋ ２ＣｕＯ
（２）ＣｕＯ＋ＳＯｓ ＋ ＣｕＳＯ４（３）
ＣｕＳＯ４＋２Ｈ２ ＋ Ｃｕ＋ＳＯ２＋２Ｈ２ ０
（４）ＣｕＯ＋Ｈ２＋ Ｃｕ＋Ｈｚ Ｏ
（５）上記式中（１）〜（３）はＳＯｘの吸収反応
工程、（４）〜（５）は触媒の再生工程における反応で
ある． 即ち反応工程においてはＳＯｘ中の５０２及び（４）、
（５）式の再生工程で生成した金属銅は排ガス中に残存
する０２により（１）、（２）式のように５０３とＣｕ
Ｏに酸化される．生成したＳＯ３は（３）式によって硫
酸銅となり、Ｓ０３は固定される． このように生成した硫酸銅は水素又は一酸化炭素［（４
）式では水素を還元剤とした例を示す］により（４）．
（５）式に示すように還元されて金属銅が再生される． 再生工程で放出される濃縮されたＳＯ２は、硫酸製造装
置、クラウス法単体硫黄製造装置等に送られて利用され
る． 一方ＮＯｘは次の反応によってアンモニアを還元剤とし
てＮ２とＨ２０に分解される．ＣｕＳＯ４ ６ＮＯ＋４ＮＨ３ ５Ｎ２ ＋６Ｈ２ ０
（６）ＣｕＳＯ４ ６ＮＯ２＋８ＮＨ：ｌ − ７Ｎ２＋ｌ２Ｈ２０
（７）即ちＳＯｘによって生成した硫酸銅が触媒として
ＮＯＸの接触分解反応を促進し、このようにしてＳＯｘ
とＮＯｘとが同時に除去されることになる． ＳＯｘの吸収反応と触媒再生は一定時間毎に繰り返す必
要があるので、同一の反応塔を複数設置して吸収反応と
触媒再生を交互に行わせる．なおＳＯｘ吸収反応と触媒
再生は殆ど同一の温度レベルで実施される． 前記（２）式と（５）式とからわかるように、反応工程
において（３）式によりＣｕＳＯａを生成しなかったＣ
ｕＯは、再生工程でＨ２又はＣＯにより還元されて金属
Ｃｕに戻るが，そのためのＨ２又はＣＯは脱硫に寄与す
ることなく全く無駄に消費されることになる．従って反
応工程においては触媒中のＣｕＯをできるだけ消費する
ことが触媒再生用ガスの減少という点で望ましいが、一
方触媒中の残存ＣｕＯが減少すると共に処理ガス中に漏
洩するＳＯｘも増加するようになるという問題がある． また一般に触媒反応においては、触奴の初期性能を向上
させることは勿論、性衡及び強度の両面からその寿命を
長〈保つことがプロセスの経済性を高める上で極めて重
要である． 本発明を含め、銅触奴を使用する乾式法によるＳＯｘの
除去においては、前記のようにＳＯｘ吸収反応工程と触
クｖ再生玉程を交互に行なう必要があるが、Ｌ記従来技
術における触媒は反応・再生サイクルの作り返しに伴う
性ず駈及び強度の劣化が認められる． 処理ガス中に漏洩するＳＯｘを低レベルに維持しつつＣ
ｕＯ利川効率を向上させるために，特公昭５７−４１２
９７号には，乾式法によるＳＯｘ除去用アクセプターと
して、７５０℃以上で仮焼したアルミナ含有担体にアル
ミニウムカチオン、銅カチオン及びアルカリ金属カチ才
冫を含有する溶液を共含浸したものを用いること，即ち
銅成分の反応を促進する成分を添加することにより排ガ
ス中のＳＯｘとの反応特性を改良する方法が開示されて
いる．またガラス粉等をアルミナ担体に加えることによ
って強度の向上を計ることが記載されている． 本発明は上記特公昭５７−４１２９７号とは異なる発明
思想によるもので、ＳＯｘ除去における銅触媒の利川効
率を高めるには、Ｃｕを担体表層に担持させればよいこ
と、また強度劣化を防止するには担体（Ａ文２０３）の
硫酸化を抑制すればよいという知見を基礎とするもので
ある．発ＩＩ＋が解決しようとする問題点 本発明は，初期性俺が高く、またＳＯｘ吸収反応工程と
触媒再生工程の繰り返しという条件下でも性撤及び強度
の低下が少なく，さらに再生時における再生用ガスの消
費が少ない同時脱硫・脱硝触媒を提供することを目的と
する． 魚』ＬΩ」１戊 本発明の排ガスの浄化用触媒は、多孔賀担体アルミナに
アルカリ金属化合物溶液を含浸し乾燥した後銅成分を担
持したものであることを特徴とする． 多孔質担体アルミナに先ずアルカリ金属化合物を含浸し
乾燥することにより、担体アルミナはアルカリ金居化合
物によりカバーされ，あとから担持される銅成分は主と
して拒体表層に沈着する．そのため排ガス中のＳＯｘと
の接触が迅速に行われる．またアルカリ成分が担体アル
ミナをカバーしているため、Ａｌ２０ｓの硫酸化が抑制
され，触媒強度の低下が防止される． 本発明の触媒において使用する多孔質の担体としては市
販の成型済みのアルミナ又はアルミナを主成分とするも
のを使用することが出来るが、吸水率が０．３〜１ ．
０ ｃ ｃ ／ ｇ ｒ程度のものが好ましい． アルカリ金属化合物としては、アルカリ金属、特にＫま
たはＮａの水酸化物、硝酸塩．硫酸塩、炭酸塩等を弔独
又は混合物として使用でき、適当な溶剤を用いた溶液、
特に水溶液の形７Ｅで担体に含浸され、乾燥される． この乾炸は担体の細孔内から溶剤を蒸発させ，銅を含浸
させる空間を作るためであり、焼成条件まで温度を高め
て行ってもよい． 活性金属である銅は硝酸塩、炭酸塩、リン酸塩等の無機
酸塩、ギ酸塩、酢酸塩等の有機酸塩、又は酢酸アンモニ
ウム錯塩、シュウ酸アンモンニウム錯塩等の錯化合物な
どの水溶液の形態で担体に担持することができる．いず
れの場合も担持後焼成することにより酸化銅の形態とな
る．また硫酸塩の水溶液の形態で枦体に担持してもよい
．この場合は前記（４）式により還元され、（２）式に
より酸化されて酸化銅の形態となる． 銅成分を担持するには含浸法、噴霧法のいずれを用いて
もよい．含浸又は噴霧は常温又は加熱下で行ない、含浸
又は噴霧後乾燥し、４００〜５００℃で焼成する． 銅成分の含有量は担体の吸水率にもよるが、吸水率が０
．５〜０ ． ７ ｃ ｃ ／ ｇ ｒの担体を使用し
た場合金属銅として２〜ｌｏｗｔ％が好ましい．２Ｗｔ
％以下ではキャパシティが小さく実用的ではなく、一方
１ ０ｗｔ％以上ではボアマウスが生成し性能が低下す
る． アルカリ成分と銅成分とは、原子比で０．５〜３．０が
好ましい．アルカリ成分が０．５以下では効果が少な＜
．３．０以上ではかえって効果が減少する． ［比較例１］ ３ｍｍφ球形のアルミナ担体に、硝＃銅溶液をＣｕの含
有量として４ｗｔ％になるように室温で含浸し、乾燥し
た後、流通型焼成炉で４５０℃で４時間、空気気流中で
焼成して触媒Ａを得た．［比較例２］ 比較例１で使用したアルミナ担体に、硝酸ナトリウムと
硝酸銅の混合溶液を、Ｃｕの含有量として４ｗｔ％、Ｃ
ｕに対するＮａの原子比で２．０となるように含浸し、
乾燥した後、流通型焼成炉で４５０℃で４時間、空気気
流中で焼成して触媒Ｂを得た． ［比較例３］ 比較例ｌで使用したアルミチ担体に、硝酸銅溶液をＣｕ
含有量として４ｗｔ％になるように含浸し十分に乾燥し
た後、硝酸ナトリウムの溶液を、先に含浸したＣｕに対
するＮａの原子比で２．０となるように含浸し、十分に
乾帰した後、浣通型焼成炉で４５０℃で４時間、空気気
流中で焼成して触媒Ｃを得た． ［実施例ｌ］ 比較例１で使用したアルミナ担体に，水酸化ナトリウム
溶液を、Ｎａとして、後から含浸する銅成分（Ｃ ｕ）
に対して原子比でそれぞれ０．５、１．０，２．０、３
．０となるように含侵し、乾燥した後、その各々に硝酸
銅溶液を、Ｃｕとして４Ｗｔ％になるように含浸し、乾
煙後、流通型焼成炉で４５０℃で４時間，空気気流中で
焼成して触媒Ｄ．Ｅ．Ｆ．Ｇを得た． ［実施例２］ 比較例１で使用したアルミナ担体に、硝酸ナトリウム、
Ｒ Ｍナトリウム及びＷｊ．酸ナトリウムの水溶液をそ
れぞれＮａとして、後から含浸する銅成分（Ｃｕ）に対
して原子比で２．０となるように含浸し、屹繰した後、
その各々に硝酸銅溶液を、Ｃｕとして４Ｗｔ％になるよ
うに含没し、乾燥後流通型焼成炉で４５０℃で４時間、
空気気流中で焼成して触媒Ｈ、■、Ｊを得た． ［実施例３］ 比較例１で使用したアルミナ担体に、水酸化カリウム及
び硫酸カリウムの水溶液を４それぞれＫとして、後から
含浸する銅成分（Ｃｕ）に対して原子比で２．０となる
ように含浸し乾燥した後，その各々に硝酸銅溶液を、Ｃ
ｕとして４Ｗｔ％になるよう．に含浸し、乾燥後、流通
型焼成炉で４５０℃で４時間，空気気波中で焼成して触
媒Ｋ． Ｌを得た． ［実施例４１ 比較例１で使用したアルミナ担体に、水酸化ナトリウム
及び硝酸ナトリウムの混合溶液（ ＮａｏＨ／Ｈａｌｏ
ｓ ＝ Ｉ．ＯｔａａＩｅ／ｒｓａｌｅ）を後から含浸
する銅成分（Ｃｕ）に対して原子比で２．０となるよう
に含浸し、乾燥した後、硝酸銅溶液を，Ｃｕとして４Ｗ
ｔ％になるように含浸し乾燥後、流通型焼成炉で４５０
℃で４時間、空気気流中で焼成して触媒Ｍを得た． ［試験例１］ 内径２ ０ ｍ ｍのパイレックスガラス反応管を有す
る固定床流通型反応装ｌを用いて比較例１〜３及び実施
例１〜４によって得られたＡ−Ｍの１３種類の触媒各２
０ｃｃを使用してＳＯ２の脱硫性ｆ七比較試験を行なっ
た． 試験ガスはＮ２中ＳＯ２濃度１０００ｐｐｍ、ｏ２濃度
２ｖｏ ｌ％のものを用い、反応条件は常圧，温度３５
０℃、ＳＶ＝２０００ｈ−１とした。
また脱硫反応時反応管出口Ｓ０２濃度が１００ＰＰｍに
なった時に還元ガスとしてＨ２７５％、Ｎ２バランスを
用い、再生反応を行った．８回再生後の脱硫試験結果を
第一表に示す．第１表 ※：出口ＳＯ２ｅ度が１００ｐｐｍに到達するまでの時
間この試験結果から明らかなように、各実施例の触媒（
Ｄ−Ｍ）は比較例の触媒（Ａ−Ｃ）に比し反応管出口Ｓ
０２濃度が１００ｐｐｍに到達するまでの使用時間（分
）が延長される。
なった時に還元ガスとしてＨ２７５％、Ｎ２バランスを
用い、再生反応を行った．８回再生後の脱硫試験結果を
第一表に示す．第１表 ※：出口ＳＯ２ｅ度が１００ｐｐｍに到達するまでの時
間この試験結果から明らかなように、各実施例の触媒（
Ｄ−Ｍ）は比較例の触媒（Ａ−Ｃ）に比し反応管出口Ｓ
０２濃度が１００ｐｐｍに到達するまでの使用時間（分
）が延長される。
このことは、同量の触媒を使用した場合には反応一再生
サイクル時間を延長でき，また同じ反応一再生サイクル
時間を採用するならば触媒量を減らし反応器の大きさを
小さくすることができることを意味すると共に，触媒中
のＣｕＯがより多く反応しているので，前記（５）式に
よりそれを還元するために消費されるＨ２ （または
ＣＯ）の量が減少することを意味する． また触媒Ｄ−Ｇの試験結果からわかるように、Ｎ ａ
／ Ｃ ｕの原子比が０．５〜３．０の範囲において脱
硫活性が高く，特に２．０〜３．Ｏｉ囲においてその効
果がＷＪ著である． 含侵するアルカリ金属化合物の溶液としては、水酸化物
、硝酸塩、硫酸塩、炭酸塩等いずれでも効果が得られ、
又これらを混合して使用した場合ても同じ効果が得られ
る． ［試験例２］ 触媒Ａ．Ｃ及びＦについて，試験例１と同じ条件で脱硫
反応とＨ２による再生反応の繰り返しを行ない、脱硫活
性の経時変化について試験した．再生反応は還元ガスと
してＨ２７５％、Ｎ２バラ７／（を用い、温度３５０℃
．ＳＶ＝６４０ｈ−’ｆｆｉ行った． この結果を第１図に示す。図において横軸は脱硫／再生
回数、縦軸は反応器出口のＳＯ２が１００ｐｐｍに到達
するまでの時間（分）を表し、口印は比較例１の触媒Ａ
の場合、Δ印は比較例３の触媒Ｃの場合で、経時的に劣
化した後低いレベルで定常状態となるのに対し、Ｏ印は
実施例１の触媒Ｆの場合で、使用当初より高レベルの活
性を示し，脱硫／再生を崩り返してもその活性が持続す
ることを示している． ［試験例３］ 触媒Ａ，Ｃ．Ｆ，Ｍについて脱硫、脱硝の同時除去比較
試験を行なった．試験例１と同様の装置を用い、５０２
１０００ｐｐｍ．ＮＯ１００ｐｐｍ，ＮＨ３ １００
ｐｐｍ．Ｈ２ ０１５Ｖ０ １％、０２２ＶＯ１％．Ｎ
２バランスのガスを使用し、反応条件として温度３５０
℃、常圧、ＳＶ＝２０ｏｏｈ−ｔで行なった。８回再生
後の試験結果を第２表に示す． ※：第１表の注参照 なお，触媒Ａ（比較例ｌ）及び触媒Ｆ（実施例ｌ）につ
いては脱硫度及び脱硝度の経時的変化も第２図に示した
．第２図において右縦軸は反応器出口ガス中のＳＯ２ｅ
度（ｐｐｍ）．左縦軸は反応器出口ガス中のＮＯｇ度（
ｐｐｍ）．横軸は反応時間（分）を表し、 ●印は触媒Ａを用いた場合のＳＯ２儂度、▲印は触媒Ｆ
を用いた場合のＳＯ２ｅ度、Ｏ印は触媒Ａを用いた場合
のＮＯｃ度，Δ印は触媒Ｆを用いた場合のＮＯ５度，を
示す．第２表及び第２図に示された試験成績からも、本
発明による触媒の性ｆＥが優れていることが明らかであ
る． また第２図から、本発明の触媒を使用すれば、ＮＯｘの
接触分解反応における初期の反応を促進し．ＳＯｘ，Ｎ
Ｏｘの同時除去を効果的に実施することが出来ることが
わかる． ［試験例４］ 触媒Ａ（比較例１）、触媒Ｆ（実施例１）及び触奴Ｍ（
実施例４）について、５０２処理前後の触媒強度の変化
を側定した．またそのｌ′２担体アルミナが硫酸化され
てｆｉ’ｌ２ （ＳＯ４ ）ｓを生成している度合も
測定した．Ｓ０２処理はト記試験例ｌと同じ条件下で４
８０時間行った。
サイクル時間を延長でき，また同じ反応一再生サイクル
時間を採用するならば触媒量を減らし反応器の大きさを
小さくすることができることを意味すると共に，触媒中
のＣｕＯがより多く反応しているので，前記（５）式に
よりそれを還元するために消費されるＨ２ （または
ＣＯ）の量が減少することを意味する． また触媒Ｄ−Ｇの試験結果からわかるように、Ｎ ａ
／ Ｃ ｕの原子比が０．５〜３．０の範囲において脱
硫活性が高く，特に２．０〜３．Ｏｉ囲においてその効
果がＷＪ著である． 含侵するアルカリ金属化合物の溶液としては、水酸化物
、硝酸塩、硫酸塩、炭酸塩等いずれでも効果が得られ、
又これらを混合して使用した場合ても同じ効果が得られ
る． ［試験例２］ 触媒Ａ．Ｃ及びＦについて，試験例１と同じ条件で脱硫
反応とＨ２による再生反応の繰り返しを行ない、脱硫活
性の経時変化について試験した．再生反応は還元ガスと
してＨ２７５％、Ｎ２バラ７／（を用い、温度３５０℃
．ＳＶ＝６４０ｈ−’ｆｆｉ行った． この結果を第１図に示す。図において横軸は脱硫／再生
回数、縦軸は反応器出口のＳＯ２が１００ｐｐｍに到達
するまでの時間（分）を表し、口印は比較例１の触媒Ａ
の場合、Δ印は比較例３の触媒Ｃの場合で、経時的に劣
化した後低いレベルで定常状態となるのに対し、Ｏ印は
実施例１の触媒Ｆの場合で、使用当初より高レベルの活
性を示し，脱硫／再生を崩り返してもその活性が持続す
ることを示している． ［試験例３］ 触媒Ａ，Ｃ．Ｆ，Ｍについて脱硫、脱硝の同時除去比較
試験を行なった．試験例１と同様の装置を用い、５０２
１０００ｐｐｍ．ＮＯ１００ｐｐｍ，ＮＨ３ １００
ｐｐｍ．Ｈ２ ０１５Ｖ０ １％、０２２ＶＯ１％．Ｎ
２バランスのガスを使用し、反応条件として温度３５０
℃、常圧、ＳＶ＝２０ｏｏｈ−ｔで行なった。８回再生
後の試験結果を第２表に示す． ※：第１表の注参照 なお，触媒Ａ（比較例ｌ）及び触媒Ｆ（実施例ｌ）につ
いては脱硫度及び脱硝度の経時的変化も第２図に示した
．第２図において右縦軸は反応器出口ガス中のＳＯ２ｅ
度（ｐｐｍ）．左縦軸は反応器出口ガス中のＮＯｇ度（
ｐｐｍ）．横軸は反応時間（分）を表し、 ●印は触媒Ａを用いた場合のＳＯ２儂度、▲印は触媒Ｆ
を用いた場合のＳＯ２ｅ度、Ｏ印は触媒Ａを用いた場合
のＮＯｃ度，Δ印は触媒Ｆを用いた場合のＮＯ５度，を
示す．第２表及び第２図に示された試験成績からも、本
発明による触媒の性ｆＥが優れていることが明らかであ
る． また第２図から、本発明の触媒を使用すれば、ＮＯｘの
接触分解反応における初期の反応を促進し．ＳＯｘ，Ｎ
Ｏｘの同時除去を効果的に実施することが出来ることが
わかる． ［試験例４］ 触媒Ａ（比較例１）、触媒Ｆ（実施例１）及び触奴Ｍ（
実施例４）について、５０２処理前後の触媒強度の変化
を側定した．またそのｌ′２担体アルミナが硫酸化され
てｆｉ’ｌ２ （ＳＯ４ ）ｓを生成している度合も
測定した．Ｓ０２処理はト記試験例ｌと同じ条件下で４
８０時間行った。
結果を第３表に示す．
第３表
比較例の触媒Ａは４８０時間のＳｏ２処理にょり触奴強
度が低下しているが本発明の触媒Ｆ及びＭは殆ど強度が
低下していない． また担体アルミナ中のＡｎ２ （Ｓ０４ ）ｓ生成量と
対比すれば、Ａｌ２ （ＳＯ４ ）３の生成量と触媒強
度の低下とは相関関係があり、本発明における硫酸アル
カリの添加はＡｌ２ （５０４ ）３の生成を効果的
に抑制することによって触媒強度の低下を防止している
ものと考えられる．発明の効果 従来技術に開示されている銅触媒に夕シして、以下の効
果が得られる。
度が低下しているが本発明の触媒Ｆ及びＭは殆ど強度が
低下していない． また担体アルミナ中のＡｎ２ （Ｓ０４ ）ｓ生成量と
対比すれば、Ａｌ２ （ＳＯ４ ）３の生成量と触媒強
度の低下とは相関関係があり、本発明における硫酸アル
カリの添加はＡｌ２ （５０４ ）３の生成を効果的
に抑制することによって触媒強度の低下を防止している
ものと考えられる．発明の効果 従来技術に開示されている銅触媒に夕シして、以下の効
果が得られる。
１）第１表及び第１図に示すように２従来の触媒に比し
脱硫性濠が著しく向上する． ２）その結果、同聞．の触媒を使用した場合には反応一
再生サイクル時間を延長でき、また同じ反応一再生サイ
クル時間を採用するならば触媒かを減らし反応器の大き
さを小さくすることができる． ３）説硫反応後における再生ガスの消費１，ｔを節減す
ることが出来る． ４）第２図に示されるように、ＮＯｘの接触分解反応に
おける初期の反応を促進し、ＳＯｘ、ＮＯｘの同時除去
を効果的に実施することが出来る． ５）アルミナ担体の硫酸塩化を防止し、触媒の強度低下
を抑制し、寿命の延長が計られる．
脱硫性濠が著しく向上する． ２）その結果、同聞．の触媒を使用した場合には反応一
再生サイクル時間を延長でき、また同じ反応一再生サイ
クル時間を採用するならば触媒かを減らし反応器の大き
さを小さくすることができる． ３）説硫反応後における再生ガスの消費１，ｔを節減す
ることが出来る． ４）第２図に示されるように、ＮＯｘの接触分解反応に
おける初期の反応を促進し、ＳＯｘ、ＮＯｘの同時除去
を効果的に実施することが出来る． ５）アルミナ担体の硫酸塩化を防止し、触媒の強度低下
を抑制し、寿命の延長が計られる．
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 多孔質担体アルミナにアルカリ金属化合物溶液を含
浸し乾燥した後銅成分を担持したものであることを特徴
とする硫黄酸化物及び窒素酸化物を含有する排ガスの浄
化用触媒。 ２ 銅成分を金属銅として２〜１０ｗｔ％含有する特許
請求の範囲第１項記載の排ガスの浄化用触媒。 ３ アルカリ金属成分と銅成分の原子比が０．５〜３で
ある特許請求の範囲第１項記載の排ガスの浄化用触媒。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61144766A JPS631449A (ja) | 1986-06-23 | 1986-06-23 | 排ガスの浄化用触媒 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61144766A JPS631449A (ja) | 1986-06-23 | 1986-06-23 | 排ガスの浄化用触媒 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS631449A true JPS631449A (ja) | 1988-01-06 |
Family
ID=15369911
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61144766A Pending JPS631449A (ja) | 1986-06-23 | 1986-06-23 | 排ガスの浄化用触媒 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS631449A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2000044466A3 (en) * | 1999-01-27 | 2008-10-02 | Porocel Corp | Hc1 adsorbent, method of making same and process for removing hc1 from fluids |
| JP2015516291A (ja) * | 2012-03-30 | 2015-06-11 | フューエル テック インコーポレーテッド | 硫黄酸化物およびＨＣｌを低減するためのドライ方法、装置、組成物およびシステム |
| US9802154B2 (en) | 2012-03-30 | 2017-10-31 | Fuel Tech, Inc. | Process for sulfur dioxide, hydrochloric acid and mercury mediation |
-
1986
- 1986-06-23 JP JP61144766A patent/JPS631449A/ja active Pending
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2000044466A3 (en) * | 1999-01-27 | 2008-10-02 | Porocel Corp | Hc1 adsorbent, method of making same and process for removing hc1 from fluids |
| JP2015516291A (ja) * | 2012-03-30 | 2015-06-11 | フューエル テック インコーポレーテッド | 硫黄酸化物およびＨＣｌを低減するためのドライ方法、装置、組成物およびシステム |
| EP2833989A4 (en) * | 2012-03-30 | 2015-12-09 | Fuel Tech Inc | DRY PROCESSES, APPARATUS, COMPOSITIONS AND SYSTEMS FOR REDUCTION OF SULFUR AND HCL OXIDES |
| US9802154B2 (en) | 2012-03-30 | 2017-10-31 | Fuel Tech, Inc. | Process for sulfur dioxide, hydrochloric acid and mercury mediation |
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