JPS63277998A - 再処理オフガス処理装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明１よ、再処理オフガス処理装置に係り、特に再処
理オフガス中のヨウ素およびＮＯｘを除去するのに好適
な処理装置に関する。

〔従来の技術〕

核燃料再処理工場は、使用済燃料を濃硝酸により溶解し
、燃料として再利用できるウラン、プルトニウム等の物
質を回収することを目的とする施設である。使用済燃料
を濃硝酸で溶解する溶解工程において、蒸気、ＮＯｘ等
を主成分とするオフガスが発生し、これらをキャリアガ
スとし使用する燃料中のヨ′つ素等の揮発性Ｆ、　Ｐ　
（核分裂生成物）がオフガス工程に放出されてくる。ヨ
ウ素は長半減期物質であり、また人体に及ぼす影響が大
きいため厳しい環境放出規制値が設けられており、その
除去は再処理オフガス処理システムにおいて゛　は重要
な構成要素である。

従来のオフガス処理工程は第５図に示される系統となっ
ている。この処理工程では、使用済み燃料を濃硝酸によ
り溶解する溶解槽３および溶解液からのヨウ素追出し槽
４より発生するオフガス１８は、まずコンデンサー５に
入り、ここで冷却され水蒸気の大部分が回収される。こ
の凝縮水は、ＮＯｘ吸収塔６の吸収液として使用される
。コンデンサー５で凝縮されなかワたガスは、ＮＯｘ吸
収塔６に送られる。ＮＯｘ吸収塔６には純水供給系２０
を介して頂部から純水が供給され、ガス中のＮＯｘが吸
収除去される。

ＮＯｘ吸収塔６を出たガスはヨウ素再追出し塔９から出
てくるガスと混合された後、予熱器１２に入り１５０℃
まで予熱され、ガス中の相対湿度を下げ、次いで吸着材
を装荷されたヨウ素除去塔１３に入り、ここで溶解オフ
ガス系に流入する大部分のヨウ素が除去される。ヨウ素
を除去されたガスは冷却器１６で冷却された後、フィル
タ１４を通過しブロワ１５により排気筒１に移送され放
出される。

一方、コンデンサー５からの凝縮水及びＮＯｘ吸収塔６
の吸収酸中にはそれぞれ多量のヨウ素が混入してくるた
め、これらの凝縮水および吸収酸は貯槽７に貯えられた
後、ポンプ８によってヨウ素追出し塔９に移送される。

吸収酸はこのヨウ素再追出し塔９で８０〜９０℃に加熱
され、Ｎ２ガスにより液中からガス中へのヨウ素再追出
しが行われる。ヨウ素が追出された吸収酸は冷却された
後、回収酸貯槽ｌＯおよび移送ポンプ１）を経て溶解液
として再使用するための調整が行われた後、溶解槽３に
戻される。この溶解槽３で再使用された硝酸に見合った
液量は、純水供給系２０からＮＯｘ吸収塔６に純水とし
て供給される。

〔発明が解決しようとする問題点〕

上記従来技術においては、ヨウ素除去塔１３を、コンデ
ンサー５、ＮＯｘ吸収塔６の下流側に設置しているため
、オフガス系統の殆どの部位で腐食性の激しいヨウ素が
含有されていることになる。

以下、オフガス系の代表的環境でのヨウ素によろ腐食挙
動について更に詳しく述べる。ヨウ素含有ガスによる各
種材質の腐食試験として、試験雰囲気は、２５℃の大気
中にヨウ素７．４Ｘ１０−’ｇ　／　ｍ　Ｉｔ、水１×
ｌＯ°’　ｇ　／　ｍ　ｊを含有させたガス相で、各種
材質を４００時間試験した結果では、Ｔｉ、Ｚｒおよび
高Ｃｒ又は高ＮｉにＭｏを含有した合金（Ｈａｓｔａｌ
ｌｏｙ　　Ｃ−２７６、Ｉｎｃｏｎｅｌ　　６２６、Ａ
Ｌ−２９４およびＨａｓｔａｌｌｏｙ　　Ｇ）は、全面
腐食および孔食感受性はいずれに対しても高い抵抗性を
有している。

しかし、その他の通常のオーステナイト系ステンレス鋼
やＭｏ含有量の少ないＮｉ基合金は、全面腐食量をおよ
び孔食深さとも多く、実質上許容できる腐食量を示して
いない、このことは、装置構成材料として耐食性のある
ものを選定すると、ｖｉ置ココスト非常に多大となり、
経済性を無視したものになる。

一方、比較的耐食性の良いＩｎｃｏｌｏｙ　　８２５及
びＩｎｃｌｎｅｌ　　６７１でも年間Ｏ，Ｓｍｍの孔食
が生じることから、装置寿命１０年でも５ｍｍ以上の腐
食式を考慮しなければならず、厚肉化による熱伝動性能
の悪化が問題となる。このように、腐食に及ぼすヨウ素
の影響は大きく、さらに、その濃度がｐｐｍオーダの非
常に微量なヨウ素濃度でも悪影響を及ぼす。

本発明の目的は、上記した従来技術の問題点を解消し、
腐食性の激しいヨウ素を含有したオフガス処理系統にお
いて、ヨウ素による腐食を防止することができる再処理
オフガス処理装置を提供することにある。

〔問題点を解決するための手段〕 上記目的は、再処理オフガス処理装置における系統中、
ヨウ素を同伴するとともに液相組成として硝酸を含む系
統内の少なくとも１つの装置に装置構成材料との関係か
ら予め定められた硝酸濃度以上に調整された硝酸溶液を
供給する手段を設けることによって達成される。

〔作用〕

ヨウ素による気相中での腐食に及ぼす液相中鎖酸濃度を
検討した結果を第４図に示す。

この実験では、試験容器に所定濃度の硝酸水溶液を容器
の半分程度まで注入し、硝酸水溶液上部の気相部にヨウ
素を含んだ空気を流し、試験片を気相中に設置して腐食
試験した。腐食試験条件は温度６０℃、気相中ヨウ素濃
度３００ｐｐｍ、硝酸濃度は０規定から７規定まで変化
させた。用いた供試材は１８Ｃｒ−Ｎｉ　　（低Ｃ材）
および２０Ｃｒ−２５Ｎ＋−５Ｍｏ材である。腐食試験
後、試験片表面に発生した孔食深さを測定した。

第４図から明らかなように、１８Ｃｒ−８Ｎｉ材では硝
酸濃度の上昇で孔食深さは多少低下するが、孔食の発生
は防止できない、一方、２０Ｃｒ−２５Ｎｉ−５Ｍｏ材
では、硝酸０規定、すなわち純水環境では孔食は発生す
るが、硝酸濃度が１規定以上で孔食の発生は認められな
かった。こうした硝酸の影響は、硝酸自身の酸化力によ
るものと推定される。

したがって、装置材料の耐食性との関係から予め定めら
れた１）１）１ｆｂ 上）に調整された硝酸濃度は、ＮＯｘ吸収塔等の　　　
−ヨウ素による腐食が生じやすい装置に供給することに
よって装置材料のヨウ素による腐食が抑制され、Ｚｒ、
Ｔｉ等の高耐食性材料を用いることなく、耐食性を維持
できる。

〔発明の実施例〕

以下、本発明の実施例を図面に基づいて説明する。

第１図は本発明にかかる再処理オフガス処理装置の第１
実施例を示す系統図である。第１図において、吸収酸貯
槽７から循環ポンプ８を介してＮＯｘ吸収塔６の頂部側
に吸収酸を導入するラインの途中に硝酸濃度測定センサ
１９が設置されている。この硝酸濃度測定センサ１９か
らの信号が制御器２３に入力され、制御器２３からの出
力信号に基づいて純水供給系２０に配設された弁２１の
開度を制御すると共に循環ポンプ８の回転数を制御する
ようになっている。第１図において、他の構成部分は第
５図に示す従来例と実質的に同一であるので同一符号で
示し、構成上の説明は省略する。

次に第１実施例の作用について説明する。

まず、装置の運転に入る前に、吸収酸貯槽７は所定濃度
の硝酸となるように硝酸が添加される。

装置の運転に入ると、吸収酸貯槽７内管の硝酸溶液は、
循環ポンプ８を介してＮＯｘ吸収塔６に送られると共に
ヨウ素再追出し塔９に送られる。また純水供給系２０か
ら純水は循環ポンプ８を介して送られる硝酸溶液と合流
する。従って、ＮＯｘ吸収塔６には硝酸溶液が注入され
る。

純水供給系２０と循環ポンプ８からの硝酸溶液の供給系
との合流部では、硝酸濃度測定センサによりＮＯｘ吸収
塔６に注入される硝酸溶液中の硝酸濃度が測定される。

ここで第４図に示すように硝酸濃度とヨウ素による量大
孔食深さとの関係は、装置構成材料によって異なり、例
えば２０Ｃｒ−２５Ｎｉ−５Ｍ。

の場合、硝酸濃度が１規定以上では、孔食は認められな
い、従って制御器２３には予めにＮＯｘ吸収塔６等に使
用される材質に応じて定められる設定硝酸濃度が組み込
まれている。そこで硝酸濃度測定センサー９からの硝酸
濃度検出値と設定硝酸濃度値との偏差に基づいて弁２１
に開度制御信号が出力され、また循環ポンプ８に対して
回転数制御信号が出力される。

このようにして循環ポンプ８により供給される硝酸溶液
量が制御されると共にこの硝酸溶液中に混入される純水
の量が制御され、ＮＯｘ吸収塔６に供給される硝酸溶液
中の硝酸濃度が目標値に維持される。

したがって、第４図から明らかなようにＺｒ。

Ｔｉ等の高級材料を用いることなく、高Ｃｒ系材量でも
充分所定の性能を維持することができる。

第２図は本発明の第２実施例を示す系統図である。第２
図に示す装置では、第１実施例の他に吸収酸貯槽７内の
吸収酸の一部を循環ポンプ２２を介して前置コンデンサ
５の底部側に導入するライ〜 ンを追設したものである。

達常、前置コンデンサー５では溶解層４から出てくるオ
フガスｌＢ中に含有されているＮＯｘの一部が冷却され
た凝縮水中に吸収されて硝酸になる。この場合、この硝
酸溶液が第４図に示す孔食を生じるような硝酸濃度より
も低いと、前置コンデンサー５および前置コンデンサー
５から吸収酸貯槽７に主配管等において孔食が生じる。

第２実施例において、吸収酸貯槽７には前も゛って硝酸
濃度が調整された硝酸溶液が貯留されており、またＮＯ
ｘ吸収塔６には制御器２３等の作動により硝酸濃度が調
整された硝酸溶液が注入される。このため、吸収酸貯槽
７内の吸収酸中の硝酸濃度は装置構成材料の耐食性を維
持するに充分な値となっている。この硝酸溶液が前置コ
ンデンサー５に導入される結果、前置コンデンサー５お
よび前置コンデンサー５から吸収酸貯槽７に至る配管内
の液は耐食性を維持するのに必要な硝酸濃度となり、前
置コンデンサー５および前記配管等の耐食性を図ること
ができる。

第３図は本発明の第３実施例を示す系統図であ第３実施
例において、ＮＯｘ吸収塔６への純水供給系２０の入口
よりも下流側（塔下部側）に硝酸濃度速度センサ１９を
設置したものである。

第３実施例においては、吸収酸貯槽７から循環ポンプ８
を介して供給される吸収酸と純水供給系２０から供給さ
れる純水が充分に混合され、ＮＯ×吸収塔６内に噴霧さ
れるときの溶液中の硝ａ濃度が測定され、この測定値を
設定硝酸濃度値の差に基づいてパルプ２１の開度と循環
ポンプ８の回転数が制御される。

本発明において、硝酸濃度測定センサは、上記した第１
〜第３実施例に限らず、ヨウ素を同伴するとともにＮＯ
ｘが硝酸の形で吸収され、この硝酸の濃度が装置構成材
料の孔食を呈するような濃度以下になる部位に硝酸濃度
測定センサを設置し、その測定値に応じて硝酸濃度を調
整し、その部位に濃度が調整された硝酸を導入する手段
を設けることもできる。

（発明の効果〕 以上のように本発明によれば、オフガス中のヨウ素によ
る腐食を比較的高価な高耐食性材料を用いることなく防
止することができ、更に装置材料の寿命も大幅に向上す
る。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の第１実施例を示す系統図、第２図は本
発明の第２実施例を示す系統図、第３図は本発明の第３
実施例を示す系統図、第４図はヨウ素による耐食性に及
ぼす硝ＭＦｌａ度の影響を示すグラフ、第５図は従来の
再処理オフガス処理装置の系統図である。 ３・・・・・・熔解槽、４・・・用ヨウ素追出し槽、５
・旧・・前置コンデンサー、６・・・・・・ＮＯｘ吸収
塔、７・・・・・・吸収酸貯槽、９・・・・・・コラ素
再追出し塔、１０・・・・・・回収酸貯槽、１３・・・
・・・ヨウ素除去塔、１４・・・・・・フィルタ、１６
・・・・・・冷却器、１９・・・・・・硝酸濃度測定セ
ンサ、２０・・・・・・純水供給系、２１・・・・・・
弁、２２・・・・・・循環ポンプ、２３・・・・・・制
御器。 代理人　弁理士　西　元　勝　− 手続補正書（方側 １．事件の表示 昭和６２年　特許願　第　１）３０９２号２、発明の名
称 再処理オフガス処理装置 ３、補正をする者 事件との関係　　特許出願人 住所　　東京都千代田区大手町二丁目６番２号名称　　
（５４４）　　バブコック日立株式会社代表者　　横　
　１）　−部 ４、代理人　　（！ｉｌり１５１ 住所　　東京都渋谷区代々木二丁目２６番４号５、補正
命令の日付 ６、補正の対象 図面 ７、補正の内容 重複している第２図の一方を、添付の通りの第１図と置
き換える。

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. （１）再処理オフガス中のＮＯｘを吸収するＮＯｘ吸収
   塔と、再処理オフガス中のヨウ素を除去するヨウ素除去
   塔とを備えた再処理オフガス処理装置において、該装置
   の系統中、ヨウ素を同伴するとともに液相組成として硝
   酸を含む系統内の少なくとも１つの装置に装置構成材料
   の耐食性との関係から予め定められた硝酸濃度以上に調
   整された硝酸溶液を供給する手段を設けたことを特徴と
   する再処理オフガス処理装置。
2. （２）前記ヨウ素を同伴するとともに液相組成として硝
   酸を含む系統は、前置コンデンサ、ＮＯｘ吸収塔および
   ヨウ素再追出し塔を備えている特許請求の範囲第（１）
   項記載の再処理オフガス処理装置。
3. （３）前記ＮＯｘ吸収塔は、該塔に供給される硝酸溶液
   中の硝酸濃度を測定する手段と、該手段による硝酸濃度
   測定値と硝酸濃度設定値との偏差に基づいて、ＮＯｘ吸
   収塔に注入される純水流量およびＮＯｘ吸収塔における
   吸収酸循環流量を制御する手段とを備えていることを特
   徴とする再処理オフガス処理装置。