JPS6330372A - 窒化アルミニウム焼結体の製法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は窒化アルミニウム焼結体の製法に関するもので
おる。

［従来の技術］ 窒化アルミニウム（ＡＩＮ＞は理論的に３００Ｗ／ｍ−
に以上と酸化ベリリウム（Ｂｅｄ）に匹敵する高い熱伝
導率を有し、絶縁性、誘電性などの電気的性質にすぐれ
、また熱膨張率がシリコン単結晶の値に近く、機械的強
度も高いことから、近年集積化、高出力化が進んでいる
大規模集積回路等の絶縁放熱基板として応用されようと
している。

一方、ＡＩＮ焼結体はＡＩＮ粉末を成形し、焼成して得
るが、ＡＩＮは難焼結性物質であり、緻密な焼結体を得
ることが困難である。そのため、焼結の際に焼結助剤を
添加することや、焼結を熱間加圧法で行なうことによっ
て、緻密な焼結体を得ようとしている。特開昭５４−１
００４１０号によれば、ＡＩＮ粉末に酸化カルシウム（
Ｃａｂ）　、酸化バリウム（Ｂａｄ）　、１化ストロン
チウム（ＳｒＯ）等を焼結助剤として添加するＡＩＮ焼
結体の製造方法が示されている。

この方法によって得られる焼結体の熱伝導率は６０Ｗ／
ｍ−に程度である。また、特開昭６０−１５１２８０号
によれば、焼結助剤としてＣａ、、５ｒ、Ｂａ、Ｎａ、
に、Ｒｂ１Ｃｓ、Ｃｕ、Ａｇ、ＭＣＩ、Ｃｄ、Ｈｇ、Ｚ
ｎ、ＡＩ、（：、ｅのアセチリド化合物を少くとも１種
以上添加して、焼結体の熱伝導率が６ｏ−４１６０Ｗ／
ｍ・にのものを得ている。特開昭５４−１００４１０号
によって得られる焼結体の熱伝導率はＡＩＮの理論値に
比べるとかなり低い値である。一方特開昭６０−１５１
２８０号に示されている製造方法ではかなり高い熱伝導
率のものが得られているが、添加剤に用いるアセチリド
化合物は酸素、水分等と非常に反応しやすく、中には爆
発性のものもあり、添加剤の混合の際の溶媒の選択ある
いは乾燥方法に注意が必要であり、安定した生産には適
さない。

［本発明が解決しようとする問題点］ 本発明が解決しようとする点は化学的に安定で、かつ安
価な焼結助剤を用いて、熱伝導率が従来のものよりも高
いＡＩＮ焼結体を得ることである。

［問題点を解決するための手段］ 本発明はＡＩＮ粉末にシアナミド塩を０．１〜１５重量
％添加して、非酸化性雰囲気下で１６００〜２０００’
Ｃで焼成してなることを特徴とする窒化アルミニウム焼
結体の製法である。以下、本発明について具体的に説明
する。

本発明に用いるＡＩＮ粉末は純度として高純度のもの、
特に酸素含有量の少ないものが好ましく、酸素含有量が
３．０重口％以下、さらに好ましくは１．５重量％以下
のものがよく、他の不純物としてはＡ１を除く金属不純
物が１重量％以下、好ましくは０．１重子％以下、ざら
に好ましくは０．０５重量％以下、また、ざらに好まし
くは０．０３重量％のものがよい。またＡＩＮ粉末の平
均粒子径は５μｍ以下のものがよく、ざらに好ましくは
３μｍ以下のものがよい。

本発明におけるシアナミド塩の添加量はＡＩＮ粉末に対
して０．１〜１５重量％でなければならない。この中で
も特に１〜１０重旦％が好ましい。

上記の範囲をはずれる範囲では充分に高い熱伝導率を有
するＡＩＮ焼結体が得られない。添加するシアナミド塩
の粉末は焼結体に均一に作用させるため微粒なものが望
ましく、平均粒子径が１０μｍ以下のものがよく、ざら
には３μｍ以下が好ましい。

本発明においてシアナミド塩とＡＩＮ粉末の混合は乾式
混合、湿式混合のどちらでもよい。

湿式混合の際に用いる溶媒は水やメチルアルコール、エ
チルアルコール等のアルコール類、おるいはアセトン、
ベンゼン、ヘキサン等の有機溶媒を用いることができる
。

添加剤を混合したＡＩＮ成形体は常圧焼結法で充分に緻
密に焼結し、得られたＡＩＮ焼結体はすぐれた特性を発
揮するが、もちろん熱間加圧焼結法あるいは熱間等方加
圧焼結力によって行なってもよい。

この焼成は窒素（Ｎ２）、アルゴンガス（Ａｒ＞、水素
（Ｈ２）、あるいはＮ２と一酸化炭素（Ｃｏ）等の非酸
化性雰囲気で行なわなければならない。また焼成温度は
１６００〜２０００℃で行なうが、さらに好ましくは１
７００〜１９００℃で行なう。１８００’Ｃを下回る温
度では焼結が充分に進まず、緻密な焼結体が得られない
、　２０００℃を越える温度ではＡＩＮ結晶粒子中への
酸素の拡散が大きくなり、得られた焼結体の熱伝導率は
低いものとなり好ましくない。　。

［実施例］ 次に実施例によって本発明を具体的に説明する。本発明
におけるＡＩＮ粉末の酸素含有量は堀場製作所製金属中
酸素分析装置ＥＨＧＡ−２２００で分析し、ＡＩＮ粉末
中の金属不純物含有量は、日本ジャーレルアッシュ■製
のシーケンシャルマルチ高周波プラズマ発光分光分析装
置ＩＣＡＰ−５７５）１ａｒｋ　ＩＩで分析した。

ＡＩＮ粉末の平均粒子径およびシアナミド塩の平均粒子
径は、セイシン企業社製粒度分布ミクロンフォトサイザ
ー５ＫＡ−５０００を用い、溶媒にイソブチルアルコー
ルを用いて遍心沈降法により測定し、５０重量％径を平
均粒子径とした。

ＡＩＮ焼結体の嵩密度は溶媒にケロシンを用いてアルキ
メデス法によって求めた。

ＡＩＮ焼結体の熱伝導率は、真空理工社製レーザフラッ
シュ法熱定数測定装置ＴＣ−３０００型により測定し、
ＡＩＮ焼結体の機械的強度（曲げ強度）は、島津製作所
製島津オートグラフを用いた３点曲げ法によって測定し
た。また、ＡＩＮ焼結体の比抵抗は直流２端子法により
測定しまた。

実施例１〜５ 平均粒子径が３゜０μｍ１酸素含有量が１．０重量％、
かつＡ１を除く金属不純物の含有量が０．０３重ｉ％で
あるＡ　Ｉ　Ｎ粉末に表１に示す様にカルシウムシアナ
ミドの添加量を変化させて添加し、エタノール中で混合
し乾燥した。この混合粉末を２ｔ／Ｃｍ２で５０ｍ１ｌ
ｌＸ　３０ｍｍＸ　５ｍｍの成形体に成形した。この成
形体を焼結炉においてＮ２気流中、１８００°Ｃ１３時
間焼成してＡＩＮ焼結体を得た。得られたＡＩＮ焼結体
の熱伝導率を第１表に示す。

実施例６〜８ 上記実施例１〜５と同じＡＩＮ粉末に第１表に示す様に
カルシウムシアナミドを０．５．１．５．５．０重量％
添加し、エタノール中で混合し乾燥した。この混合粉末
を径５０ｍｍのカー゛ボン製金型に充填し、１８００℃
、２５０ｋｇ／ｃｍ２．２時間、Ｎ２気流中でホットプ
レス焼結した。得られたＡ１凶焼結体の熱伝導率は第１
表に示すとおりである。

比較例１〜３ カルシウムシアナミドの添加量がｏ、　ｏ、ｏｉ、２０
重量％である以外はすべて実施例１と同様に行なった。

得られたＡＩＮ焼結体の熱伝導率は第１表に示すとおり
である。

第１表 以上、実施例において非常に緻密な焼結体が得られ、そ
の焼結体の熱伝導率の高い値を示した。また実施例で得
られた焼結体の比抵抗はすべて２Ｘ１０１３Ωｃｍ以上
であり、曲げ強度においても４０ｋｇ／　ｍｍ　’以上
の高い値を示した。

［発明の効果］ 以上説明したように本発明におけるＡＩＮ焼結体は、熱
的、電気的および機械的性質においてすぐれた特性を示
し、今後、放熱性を要求される絶縁放熱基板等の電子材
料として、半導体工業における非常に有望な材料を提供
できる。

また、本発明によれば安価で安定した製法を提供できる
ものである。

特許出願人　祈日本化学工業株式会社 旭化成工業株式会社

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. 　窒化アルミニウム粉末にシアナミド塩を０．１〜１５
   重量％添加して、非酸化性雰囲気下で１６００〜２００
   ０℃で焼成することを特徴とする窒化アルミニウム焼結
   体の製法。