JPS6411465B2 - - Google Patents
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Description
本発明は、単一のダイオリフイスから溶融ラミ
ナー層を共押出しして成形する熱可塑性フイルム
材、特に押出し後に凝固させ、配向つまり延伸処
理に付して二軸配向ラミネートフイルムとしたラ
ミネート材に関する。このフイルムはヒートシー
ル強度が良好で、ヒートシール温度範囲が広くか
つ耐衝撃性がすぐれていることを特徴とする。 配向ポリプロピレンフイルムは有用で広範囲に
使用される包装用フイルムとなつているが、その
主な理由は、耐湿性、剛さの点で良好であつて、
機械適性が改良され、強度が高く、かつ光沢がよ
くヘイズが最少というように光学的特性がすぐれ
ているためである。しかしながら、そのような二
軸配向ポリプロピレンフイルムはシールするのが
かなり困難である。所望シール温度でそのような
フイルムの配向が戻つたり、しわができたりある
いは裂けたりするからである。したがつて、満足
のゆくヒートシールを得るために、従来、各種タ
イプの被覆層をポリプロピレンフイルム表面に設
けて、必要とするヒートシール温度を下げようと
してきた。一般に、そのような被覆層はフイルム
を成形、配向してから別工程で施される。そし
て、かかる被覆層は有機溶媒液から何回にもわた
つて施さなければならない。比較的高価な被覆層
を施すためのこの別工程は、溶媒回収系を設けね
ばならないことからも、かなり費用がかかる。ポ
リプロピレンフイルムにヒートシール性および他
の望ましい特性を付与するために従来使用されて
きた被覆剤としてはサランおよびアクリル系のマ
ルチポリマー被覆剤がある。 配向ポリプロピレンフイルムに改善されたヒー
トシール可能性を与える別法として、また配向後
に被覆層を設ける方法よりコスト的に安価である
方法としては、配向処理に先立つて、高融点ポリ
プロピレンコア層の表面に低融点樹脂から成る表
面層を共押出しする方法がある。それによれば、
配向処理後に、低融点樹脂から成る２つの比較的
薄い層つまり表皮層の間に比較的厚いポリプロピ
レンコア層が挾持されたサンドイツチ構造の製品
が得られる。しかし、従来技術にあつて見られた
ように、このような方法にはいくつかの欠点がみ
られる。例えば、ヒートシール性を与えるため
に、エチレンプロピレンコポリマーなどの低融点
材料の層の間に挾持された熱可塑性コア層から成
るラミネート材とすることが望ましい場合にあつ
て、得られるラミネート材は所望の大きなヒート
シール強度を示すがコポリマー層の融点が比較的
高いため、ヒートシール温度範囲が狭い。このヒ
ートシール温度範囲は使用可能なシール強度が形
成される温度および望ましくないフイルム収縮の
起こる温度によつて定義される。 従来技術の他の例にあつては、低融点表皮材料
から成る共押出しフイルムを被覆層つまり表皮層
として使用する場合、例えば高圧遊離ラジカル触
媒法によつて製造した中密度ポリエチレン樹脂を
使用する場合、得られる製品は前述の共押出しフ
イルムと比較してかなり広いシール温度範囲を示
すが、そのシール強度は望ましくない程度にまで
小さい。さらに、非常に小さな縦方向延伸比を採
用しなければならないため、そのようなフイルム
は縦方向にはわずかしか配向せず、そのためフイ
ルムの靭性つまり衝撃強度は高くなく、望ましい
程ではない。フイルムに一層大きな縦方向延伸を
与えることによつてフイルム靭性特性を改善する
とともにポリエチレン表皮層のヒートシール特性
を維持することはできないのである。何故なら
ば、より大きな縦方向延伸を行なうには必要な温
度が高くなり、そのためポリエチレン表皮層が延
伸ロールに望ましくない程度に付着してしまうか
らである。 本発明は広い範囲の温度でヒートシール可能で
あつてかつヒートシール強度の大きい二軸配向フ
イルムに関する。そのようなフイルムは、大部分
がプロピレンポリマーのコア層を取り囲んだポリ
エチレン樹脂つまり大部分がエチレンから成るコ
ポリマー表面層の共押出しによつて得られるが、
そのコア層の組成は、ポリプロピレンホモポリマ
ーとペンタジエンコポリマーとの混合物からな
る。このペンタジエンコポリマーが高温可塑化剤
として作用し、延伸すなわち縦方向への配向に必
要な温度が配向ロール、つまり延伸ロールの表面
にラミネートフイルム表面が付着してしまうほど
高くはならないという効果を奏する。 本発明によるフイルムラミネート材は、従来技
術のフイルムラミネート材と比較した場合著しく
大きなヒートシール強度を有するとともにヘイズ
および光沢を含むすぐれた光学的特性ならびに強
度および靭性が大きいという特性を有する。コア
層を構成する組成物は、ポリプロピレンホモポリ
マーとペンタジエンコポリマーとの混合物からな
る。このペンタジエンコポリマーは米国特許第
3865903号および同第3937762号に記載されている
ようにペンタジエンと少なくとも１種の他のオレ
フイン不飽和コモノマーとの共重合体からなるこ
とができる。これらは本質的に高温可塑剤として
作用する。これらはコア層の樹脂との混和性が大
きいため、得られるラミネート材の光学的特性を
害することがなく、多くの場合、むしろ最終的ラ
ミネート材の光学特性を改良することが分かつ
た。 本発明のヒートシール可能な共押出しフイルム
を製造する場合には、少なくとも片面または両面
をポリエチレンを含有する低融点の比較的薄い表
皮層によつて被覆された高融点のコア層を共押出
しする。得られるラミネート材は次いで縦方向お
よび横方向の両方向に配向されるが、このフイル
ムラミネート材はコア層の材料の配向が元にもど
る温度より低い温度でヒートシールすることがで
きる。 満足のゆく縦方向の配向度を得るために本発明
で採用する好ましい延伸比は約3.0：１から約
10.0：１まで、好ましくは約4.0：１から約7.0：
１までである。 ところで上記に規定したような所望程度にまで
縦方向に配向させた、被覆を施さないホモポリマ
ーのポリプロピレン樹脂は約140℃（285〓）から
約152℃（305〓）までの温度に加熱しなければな
らない。したがつて、未変性のポリプロピレンコ
ア層を低融点樹脂、例えば低密度ポリエチレンで
被覆し、満足のゆく程度の縦方向の配向を実現す
るのに十分な大きさの比で延伸をしたならば（所
望温度は140―152℃）、低融点ポリエチレンのキ
ヤスト層は溶融して延伸ロールに付着してしま
い、そのようなラミネート層の組合せでは大きな
縦方向の延伸比は実現不可能となる。 本発明は、使用するコア層つまり中心樹脂層に
も関するものであつて、該樹脂の組成は所望程度
の縦方向配向が行ない得るとともに、低融点フイ
ルム表面層が縦方向延伸ロールに付着してしまう
程高くない縦方向配向温度を採用し得るようなも
のである。そのような縦方向延伸温度はラミネー
ト材のコア層および表面層または表皮層の正確な
組成に応じて変化し得るが、約93℃（200〓）か
ら約116℃（240〓）までの温度が一般に適当であ
つて、好ましくは約102℃（215〓）から約113℃
（235〓）であることが分かつた。 かくして、本発明に係る熱可塑性フイルムラミ
ネート材は、単一のコア層を有し、該コア層は片
面あるいは両面が比較的薄い表皮層によつて被覆
され、該コア層はポリプロピレンホモポリマーと
ペンタジエンコポリマーとの混合物からなり、前
記表皮層つまり表面層はエチレン基ポリマー、す
なわちエチレンホモポリマーあるいはエチレンと
オレフイン不飽和コモノマーとのコポリマー、か
ら成る。 本発明に係るフイルムラミネート材の場合、低
融点表皮層つまり表面層は中心層つまりコア層よ
りもかなり薄く、各表皮層はラミネート材の全体
の厚さの約１％から約10％までを占める。表皮層
を構成するポリエチレンホモポリマーまたはコポ
リマーは約0.910から約0.939までの密度および約
0.3から約20.0まで、好ましくは約3.0から約6.0ま
でのメルトインデツクスを有すべきである。表面
層つまり表皮層としてエチレンコポリマーを使用
する場合コポリマーのエチレン含量は少なくとも
80％以上、好ましくは90％以上とすべきである。
そのようにコポリマーの代表的なものとしては、
低級アルキルアクリレート、ブテン、ペンテン、
ヘキセン、オクテン、α，βモノエチレン不飽和
カルボン酸（アクリル酸、メタクリル酸）、メチ
ルペンテン、ビニルアセテートおよび同等物とエ
チレンとのコポリマーがある。 本発明によれば、フイルムラミネート材は、従
来技術のいずれか適宜共押出し法を利用し、表皮
層の樹脂とコア層の組成物とを同時に押出すこと
によつて形成される。押出された製品は水浴中で
または注型ロール上で冷却して凝固させる。固体
ベースシートは従来技術のように一連の回転延伸
ロールを利用して縦方向に延伸され、最後に、こ
の縦方向に配向したフイルムは、テンターなどの
ようなフイルム配向用の周知の横方向延伸装置を
使用することによつて横方向に延伸される。本発
明の特定例について以下さらに説明するが、それ
らは単に説明のために示すものであつて、本発明
の範囲を制限するものとして理解されるべきでは
ない。 参考例 １ 本例では３層共押出し製品を得たが、これはメ
ルトフローインデツクスが5.4、密度が0.90およ
びエチレン含量が3.0重量％のエチレン／プロピ
レンランダムコポリマーから成るコア層と、製造
者によつて線状低密度樹脂として同定されている
エチレンおよび４―メチルペンテン―１のコポリ
マーから成る表面層とから構成されていた。この
コポリマーは低圧重合法を利用して製造されたも
のであつて、４―メチルペンテン―１の含量は
1.07モルパーセント、メルトインデツクスは3.0
そして密度は0.935であつた。各表面層は全体の
厚さのほヾ６％を占めた。このベースフイルムは
表面温度が43℃（110〓）の注型ロール上で急冷
し、次いで130℃（218〓）に再加熱した。この再
加熱ベースシートは速度を適宜変えて駆動された
加熱ロールの間で縦方向に５倍延伸し、続いて約
140℃（285〓）の温度で横方向に7.5倍引張つた、
つまり延伸した。 縦方向延伸装置は一連の４つの連続して配置さ
れた予熱ロールと、フイルムを103〜104℃（218
―220〓）に予熱する該予熱ロールに続いて設け
られた対になつた２つの延伸ロールであつて第二
番目の対のロールは第一番目のものつまり遅ロー
ルよりも速い速度で駆動される延伸ロールとから
構成されるものであつた。縦方向でのフイルムの
延伸つまり配向は近接して配置した前記の延伸ロ
ールの間で起こる。本例では５：１の延伸比を得
るために第一番目の延伸ロールの表面速度は10フ
イート／分、一方第二番目の高速ロールの表面速
度は50フイート／分であつた。 参考例 ２ 本例では、参考例１を繰り返えしたが、表面層
つまり表皮層の材料としては、エチレン／４―メ
チルベンテン―１コポリマー樹脂であつて、４―
メチルペンテン含量が2.0モルパーセント、密度
が0.925そしてメルトインデツクスが3.0のものを
使用した。 参考例 ３ 本例でも参考例１を繰り返えしたが、表面層と
しては、高圧遊離ラジカル触媒法によつて製造し
た、密度が0.935そしてメルトインデツクスが3.0
のポリエチレンホモポリマーを使用した。 実施例 ４ 本例では３層共押出し製品を得た。コア層の材
料としては84％のポリプロピレンホモポリマーと
16％のガラス状の混和性のあるランダムインター
ポリマーとから成る混合物を使用した。このイン
ターポリマー樹脂はピペリレン濃縮物55.3％と、
重量比約２：１のジペンテンおよびβ―フエラン
ドレンの混合物9.7％と、α―メチルスチレン
35.0％とから成る混合物をトルエン中で無水塩化
アルミニウムを触媒としてインターポリマー化す
ることによつて得た。 融点℃（環球法） 79―80 分子量 （重量平均） 1442 （数平均） 1032 シユウ素価 ６―10 ヨウ素価 75―80 酸価 ＜１ 比重 0.978―0.980 結晶比率 ０ Tg（ガラス転移温度） 32℃ けん化価 ＜１ 粘度（トルエン中70％） 〜ｇ 色（50％トルオール溶液）ガードナー色数５―７ 分解温度（窒素中） 205℃ この樹脂状インターポリマーは、窒素雰囲気下
で10℃／分の割合で加熱したところ、初期分解温
度は205℃、200℃での重量損失は０％、そして
400℃での重量損失は90.0％であつた。 使用したポリプロピレンホモポリマーは製造者
によりTenite―612として同定されているもので
あつて、メルトフロー点が4.0―5.0、分子量が
340000〜380000（重量平均）、34000〜39000（数平
均）であつた。このポリプロピレン樹脂は以下の
物理的特性で特徴づけられる。 結晶融点（〓） 330―340 固有粘度 1.4―1.6 密度 0.910―0.890 表面層としては、高圧遊離ラジカル触媒法によ
つて製造した、密度が0.935そしてメルトインデ
ツクスが3.0のポリエチレンホモポリマーを使用
した。 各表面層は全体の厚さのほヾ６％を占めた。こ
のベースフイルムは表面温度が43℃（110〓）の
注型ロール上で急冷し、次いで103℃（218〓）に
再加熱した。この再加熱ベースシートは速度を適
宜変えて駆動された加熱ロールの間で縦方向に５
倍延伸し、続いて約140℃（285〓）の温度で横方
向に7.5倍引張つた、つまり延伸した。 縦方向延伸装置は一連の４つの連続して配置さ
れた予熱ロールと、フイルムを103〜104℃（218
―220〓）に予熱する該予熱ロールに続いて設け
られた対になつた２つの延伸ロールであつて第二
番目の対のロールは第一番目のものつまり遅ロー
ルよりも速い速度で駆動される延伸ロールとから
構成されるものであつた。縦方向でのフイルムの
延伸つまり配向は近接して配置した前記の延伸ロ
ールの間で起こる。本例では５：１の延伸比を得
るために第一番目の延伸ロールの表面速度は10フ
イート／分、一方第二番目の高速ロールの表面速
度は50フイート／分であつた。 実施例 ４―Ａ 本例では実施例４を繰り返えしたが、表面層
は、ビニルアセテート含量が4.5モルパーセント、
メルトインデツクスが約1.0、そして見掛け密度
が0.927のエチレン―ビニルアセテートコポリマ
ーから成るものであつた。 比較例 ５ 比較のために、参考例１の方法に従つて多層ラ
ミネート材を作つたが、本例では、表皮層はエチ
レン含量がほゞ３重量％のエチレン／プロピレン
ランダムコポリマーから成り、一方コア層はポリ
プロピレンホモポリマーから成るものであつた。
使用したエチレン―プロピレンコポリマーおよび
ポリプロピレンホモポリマー樹脂は参考例１およ
び実施例４にそれぞれ示したものと同一であつ
た。参考例１の方法に従つたが、ラミネートベー
スフイルムの縦方向配向に先立つ予熱温度を135
℃（275〓）に高めた。 比較例 ６ 比較のために参考例１の方法と同様にして別の
共押出しフイルムを得たが、本例の場合、縦方向
にわずかに1.4倍延伸させただけで続いて横方向
に7.5倍延伸した。このフイルムは、高圧遊離ラ
ジカル触媒法により製造し密度0.935そしてメル
トインデツクス3.5の中密度ポリエチレン樹脂か
ら成る表面層を備えたポリプロピレンホモポリマ
ーのコア層（実施例４に示したもの）から成るも
のであつた。このラミネート材により大きな縦方
向延伸を行なう試み、つまり縦方向における予熱
温度を約135℃（275〓）にまで高めて延伸度を大
きくしたところポリエチレン表皮層は縦方向の配
向ロールに付着してしまい、そのため満足のゆく
フイルムが得られなかつた。 例１ないし例６によつて製造されたラミネート
材のヒートシール特性を次の第１表に示す。従来
技術のラミネートフイルム、つまり比較例５およ
び６によつて得たフイルムのヒートシール特性
は、実施例４および４―Ａによる本発明に係るラ
ミネート材に比較して劣つていることが分かる。
比較例５による従来技術のフイルムは大きなヒー
トシール強度を与えるが、これはシール温度が高
いときだけであつて、したがつて大きなシール強
度が得られる温度範囲は狭い。以下の各表に示す
データからも分かるように、本発明に係るフイル
ムラミネート材はいずれも従来のものよりも優れ
たヒートシール温度範囲および靭性を示す。この
ように広いシール温度範囲および靭性は本発明に
よるフイルムラミネート材を最終的に包装材とし
て利用する場合に不可欠である。また、包装材の
用途によつては、ヒートシール強度が大きいこと
が特に望ましい場合もあるが、この点、本発明に
よるフイルムラミネート材を利用すれば、前述の
ような靭性さらには広いシール温度範囲の外に、
多くの場合にあつて高いヒートシール強度が得ら
れる。さらに、第２表に示すように、本発明によ
るフイルムラミネート材は、従来技術すなわち比
較例５および６のものと対照的に、小さなヘイズ
およびより大きな光沢を含む改良された光学的特
性を示す。 本発明によつて可能になつた一層大きな縦方向
の延伸度によつて実現される、フイルム靭性例え
ば衝撃強度にみられる利益ある効果は第３表に示
すデータによつて明らかにされる。比較例６によ
る従来技術のフイルムは、実施例４および４―Ａ
のフイルムと比較して靭性が実質上劣つているこ
とが分かる。
ナー層を共押出しして成形する熱可塑性フイルム
材、特に押出し後に凝固させ、配向つまり延伸処
理に付して二軸配向ラミネートフイルムとしたラ
ミネート材に関する。このフイルムはヒートシー
ル強度が良好で、ヒートシール温度範囲が広くか
つ耐衝撃性がすぐれていることを特徴とする。 配向ポリプロピレンフイルムは有用で広範囲に
使用される包装用フイルムとなつているが、その
主な理由は、耐湿性、剛さの点で良好であつて、
機械適性が改良され、強度が高く、かつ光沢がよ
くヘイズが最少というように光学的特性がすぐれ
ているためである。しかしながら、そのような二
軸配向ポリプロピレンフイルムはシールするのが
かなり困難である。所望シール温度でそのような
フイルムの配向が戻つたり、しわができたりある
いは裂けたりするからである。したがつて、満足
のゆくヒートシールを得るために、従来、各種タ
イプの被覆層をポリプロピレンフイルム表面に設
けて、必要とするヒートシール温度を下げようと
してきた。一般に、そのような被覆層はフイルム
を成形、配向してから別工程で施される。そし
て、かかる被覆層は有機溶媒液から何回にもわた
つて施さなければならない。比較的高価な被覆層
を施すためのこの別工程は、溶媒回収系を設けね
ばならないことからも、かなり費用がかかる。ポ
リプロピレンフイルムにヒートシール性および他
の望ましい特性を付与するために従来使用されて
きた被覆剤としてはサランおよびアクリル系のマ
ルチポリマー被覆剤がある。 配向ポリプロピレンフイルムに改善されたヒー
トシール可能性を与える別法として、また配向後
に被覆層を設ける方法よりコスト的に安価である
方法としては、配向処理に先立つて、高融点ポリ
プロピレンコア層の表面に低融点樹脂から成る表
面層を共押出しする方法がある。それによれば、
配向処理後に、低融点樹脂から成る２つの比較的
薄い層つまり表皮層の間に比較的厚いポリプロピ
レンコア層が挾持されたサンドイツチ構造の製品
が得られる。しかし、従来技術にあつて見られた
ように、このような方法にはいくつかの欠点がみ
られる。例えば、ヒートシール性を与えるため
に、エチレンプロピレンコポリマーなどの低融点
材料の層の間に挾持された熱可塑性コア層から成
るラミネート材とすることが望ましい場合にあつ
て、得られるラミネート材は所望の大きなヒート
シール強度を示すがコポリマー層の融点が比較的
高いため、ヒートシール温度範囲が狭い。このヒ
ートシール温度範囲は使用可能なシール強度が形
成される温度および望ましくないフイルム収縮の
起こる温度によつて定義される。 従来技術の他の例にあつては、低融点表皮材料
から成る共押出しフイルムを被覆層つまり表皮層
として使用する場合、例えば高圧遊離ラジカル触
媒法によつて製造した中密度ポリエチレン樹脂を
使用する場合、得られる製品は前述の共押出しフ
イルムと比較してかなり広いシール温度範囲を示
すが、そのシール強度は望ましくない程度にまで
小さい。さらに、非常に小さな縦方向延伸比を採
用しなければならないため、そのようなフイルム
は縦方向にはわずかしか配向せず、そのためフイ
ルムの靭性つまり衝撃強度は高くなく、望ましい
程ではない。フイルムに一層大きな縦方向延伸を
与えることによつてフイルム靭性特性を改善する
とともにポリエチレン表皮層のヒートシール特性
を維持することはできないのである。何故なら
ば、より大きな縦方向延伸を行なうには必要な温
度が高くなり、そのためポリエチレン表皮層が延
伸ロールに望ましくない程度に付着してしまうか
らである。 本発明は広い範囲の温度でヒートシール可能で
あつてかつヒートシール強度の大きい二軸配向フ
イルムに関する。そのようなフイルムは、大部分
がプロピレンポリマーのコア層を取り囲んだポリ
エチレン樹脂つまり大部分がエチレンから成るコ
ポリマー表面層の共押出しによつて得られるが、
そのコア層の組成は、ポリプロピレンホモポリマ
ーとペンタジエンコポリマーとの混合物からな
る。このペンタジエンコポリマーが高温可塑化剤
として作用し、延伸すなわち縦方向への配向に必
要な温度が配向ロール、つまり延伸ロールの表面
にラミネートフイルム表面が付着してしまうほど
高くはならないという効果を奏する。 本発明によるフイルムラミネート材は、従来技
術のフイルムラミネート材と比較した場合著しく
大きなヒートシール強度を有するとともにヘイズ
および光沢を含むすぐれた光学的特性ならびに強
度および靭性が大きいという特性を有する。コア
層を構成する組成物は、ポリプロピレンホモポリ
マーとペンタジエンコポリマーとの混合物からな
る。このペンタジエンコポリマーは米国特許第
3865903号および同第3937762号に記載されている
ようにペンタジエンと少なくとも１種の他のオレ
フイン不飽和コモノマーとの共重合体からなるこ
とができる。これらは本質的に高温可塑剤として
作用する。これらはコア層の樹脂との混和性が大
きいため、得られるラミネート材の光学的特性を
害することがなく、多くの場合、むしろ最終的ラ
ミネート材の光学特性を改良することが分かつ
た。 本発明のヒートシール可能な共押出しフイルム
を製造する場合には、少なくとも片面または両面
をポリエチレンを含有する低融点の比較的薄い表
皮層によつて被覆された高融点のコア層を共押出
しする。得られるラミネート材は次いで縦方向お
よび横方向の両方向に配向されるが、このフイル
ムラミネート材はコア層の材料の配向が元にもど
る温度より低い温度でヒートシールすることがで
きる。 満足のゆく縦方向の配向度を得るために本発明
で採用する好ましい延伸比は約3.0：１から約
10.0：１まで、好ましくは約4.0：１から約7.0：
１までである。 ところで上記に規定したような所望程度にまで
縦方向に配向させた、被覆を施さないホモポリマ
ーのポリプロピレン樹脂は約140℃（285〓）から
約152℃（305〓）までの温度に加熱しなければな
らない。したがつて、未変性のポリプロピレンコ
ア層を低融点樹脂、例えば低密度ポリエチレンで
被覆し、満足のゆく程度の縦方向の配向を実現す
るのに十分な大きさの比で延伸をしたならば（所
望温度は140―152℃）、低融点ポリエチレンのキ
ヤスト層は溶融して延伸ロールに付着してしま
い、そのようなラミネート層の組合せでは大きな
縦方向の延伸比は実現不可能となる。 本発明は、使用するコア層つまり中心樹脂層に
も関するものであつて、該樹脂の組成は所望程度
の縦方向配向が行ない得るとともに、低融点フイ
ルム表面層が縦方向延伸ロールに付着してしまう
程高くない縦方向配向温度を採用し得るようなも
のである。そのような縦方向延伸温度はラミネー
ト材のコア層および表面層または表皮層の正確な
組成に応じて変化し得るが、約93℃（200〓）か
ら約116℃（240〓）までの温度が一般に適当であ
つて、好ましくは約102℃（215〓）から約113℃
（235〓）であることが分かつた。 かくして、本発明に係る熱可塑性フイルムラミ
ネート材は、単一のコア層を有し、該コア層は片
面あるいは両面が比較的薄い表皮層によつて被覆
され、該コア層はポリプロピレンホモポリマーと
ペンタジエンコポリマーとの混合物からなり、前
記表皮層つまり表面層はエチレン基ポリマー、す
なわちエチレンホモポリマーあるいはエチレンと
オレフイン不飽和コモノマーとのコポリマー、か
ら成る。 本発明に係るフイルムラミネート材の場合、低
融点表皮層つまり表面層は中心層つまりコア層よ
りもかなり薄く、各表皮層はラミネート材の全体
の厚さの約１％から約10％までを占める。表皮層
を構成するポリエチレンホモポリマーまたはコポ
リマーは約0.910から約0.939までの密度および約
0.3から約20.0まで、好ましくは約3.0から約6.0ま
でのメルトインデツクスを有すべきである。表面
層つまり表皮層としてエチレンコポリマーを使用
する場合コポリマーのエチレン含量は少なくとも
80％以上、好ましくは90％以上とすべきである。
そのようにコポリマーの代表的なものとしては、
低級アルキルアクリレート、ブテン、ペンテン、
ヘキセン、オクテン、α，βモノエチレン不飽和
カルボン酸（アクリル酸、メタクリル酸）、メチ
ルペンテン、ビニルアセテートおよび同等物とエ
チレンとのコポリマーがある。 本発明によれば、フイルムラミネート材は、従
来技術のいずれか適宜共押出し法を利用し、表皮
層の樹脂とコア層の組成物とを同時に押出すこと
によつて形成される。押出された製品は水浴中で
または注型ロール上で冷却して凝固させる。固体
ベースシートは従来技術のように一連の回転延伸
ロールを利用して縦方向に延伸され、最後に、こ
の縦方向に配向したフイルムは、テンターなどの
ようなフイルム配向用の周知の横方向延伸装置を
使用することによつて横方向に延伸される。本発
明の特定例について以下さらに説明するが、それ
らは単に説明のために示すものであつて、本発明
の範囲を制限するものとして理解されるべきでは
ない。 参考例 １ 本例では３層共押出し製品を得たが、これはメ
ルトフローインデツクスが5.4、密度が0.90およ
びエチレン含量が3.0重量％のエチレン／プロピ
レンランダムコポリマーから成るコア層と、製造
者によつて線状低密度樹脂として同定されている
エチレンおよび４―メチルペンテン―１のコポリ
マーから成る表面層とから構成されていた。この
コポリマーは低圧重合法を利用して製造されたも
のであつて、４―メチルペンテン―１の含量は
1.07モルパーセント、メルトインデツクスは3.0
そして密度は0.935であつた。各表面層は全体の
厚さのほヾ６％を占めた。このベースフイルムは
表面温度が43℃（110〓）の注型ロール上で急冷
し、次いで130℃（218〓）に再加熱した。この再
加熱ベースシートは速度を適宜変えて駆動された
加熱ロールの間で縦方向に５倍延伸し、続いて約
140℃（285〓）の温度で横方向に7.5倍引張つた、
つまり延伸した。 縦方向延伸装置は一連の４つの連続して配置さ
れた予熱ロールと、フイルムを103〜104℃（218
―220〓）に予熱する該予熱ロールに続いて設け
られた対になつた２つの延伸ロールであつて第二
番目の対のロールは第一番目のものつまり遅ロー
ルよりも速い速度で駆動される延伸ロールとから
構成されるものであつた。縦方向でのフイルムの
延伸つまり配向は近接して配置した前記の延伸ロ
ールの間で起こる。本例では５：１の延伸比を得
るために第一番目の延伸ロールの表面速度は10フ
イート／分、一方第二番目の高速ロールの表面速
度は50フイート／分であつた。 参考例 ２ 本例では、参考例１を繰り返えしたが、表面層
つまり表皮層の材料としては、エチレン／４―メ
チルベンテン―１コポリマー樹脂であつて、４―
メチルペンテン含量が2.0モルパーセント、密度
が0.925そしてメルトインデツクスが3.0のものを
使用した。 参考例 ３ 本例でも参考例１を繰り返えしたが、表面層と
しては、高圧遊離ラジカル触媒法によつて製造し
た、密度が0.935そしてメルトインデツクスが3.0
のポリエチレンホモポリマーを使用した。 実施例 ４ 本例では３層共押出し製品を得た。コア層の材
料としては84％のポリプロピレンホモポリマーと
16％のガラス状の混和性のあるランダムインター
ポリマーとから成る混合物を使用した。このイン
ターポリマー樹脂はピペリレン濃縮物55.3％と、
重量比約２：１のジペンテンおよびβ―フエラン
ドレンの混合物9.7％と、α―メチルスチレン
35.0％とから成る混合物をトルエン中で無水塩化
アルミニウムを触媒としてインターポリマー化す
ることによつて得た。 融点℃（環球法） 79―80 分子量 （重量平均） 1442 （数平均） 1032 シユウ素価 ６―10 ヨウ素価 75―80 酸価 ＜１ 比重 0.978―0.980 結晶比率 ０ Tg（ガラス転移温度） 32℃ けん化価 ＜１ 粘度（トルエン中70％） 〜ｇ 色（50％トルオール溶液）ガードナー色数５―７ 分解温度（窒素中） 205℃ この樹脂状インターポリマーは、窒素雰囲気下
で10℃／分の割合で加熱したところ、初期分解温
度は205℃、200℃での重量損失は０％、そして
400℃での重量損失は90.0％であつた。 使用したポリプロピレンホモポリマーは製造者
によりTenite―612として同定されているもので
あつて、メルトフロー点が4.0―5.0、分子量が
340000〜380000（重量平均）、34000〜39000（数平
均）であつた。このポリプロピレン樹脂は以下の
物理的特性で特徴づけられる。 結晶融点（〓） 330―340 固有粘度 1.4―1.6 密度 0.910―0.890 表面層としては、高圧遊離ラジカル触媒法によ
つて製造した、密度が0.935そしてメルトインデ
ツクスが3.0のポリエチレンホモポリマーを使用
した。 各表面層は全体の厚さのほヾ６％を占めた。こ
のベースフイルムは表面温度が43℃（110〓）の
注型ロール上で急冷し、次いで103℃（218〓）に
再加熱した。この再加熱ベースシートは速度を適
宜変えて駆動された加熱ロールの間で縦方向に５
倍延伸し、続いて約140℃（285〓）の温度で横方
向に7.5倍引張つた、つまり延伸した。 縦方向延伸装置は一連の４つの連続して配置さ
れた予熱ロールと、フイルムを103〜104℃（218
―220〓）に予熱する該予熱ロールに続いて設け
られた対になつた２つの延伸ロールであつて第二
番目の対のロールは第一番目のものつまり遅ロー
ルよりも速い速度で駆動される延伸ロールとから
構成されるものであつた。縦方向でのフイルムの
延伸つまり配向は近接して配置した前記の延伸ロ
ールの間で起こる。本例では５：１の延伸比を得
るために第一番目の延伸ロールの表面速度は10フ
イート／分、一方第二番目の高速ロールの表面速
度は50フイート／分であつた。 実施例 ４―Ａ 本例では実施例４を繰り返えしたが、表面層
は、ビニルアセテート含量が4.5モルパーセント、
メルトインデツクスが約1.0、そして見掛け密度
が0.927のエチレン―ビニルアセテートコポリマ
ーから成るものであつた。 比較例 ５ 比較のために、参考例１の方法に従つて多層ラ
ミネート材を作つたが、本例では、表皮層はエチ
レン含量がほゞ３重量％のエチレン／プロピレン
ランダムコポリマーから成り、一方コア層はポリ
プロピレンホモポリマーから成るものであつた。
使用したエチレン―プロピレンコポリマーおよび
ポリプロピレンホモポリマー樹脂は参考例１およ
び実施例４にそれぞれ示したものと同一であつ
た。参考例１の方法に従つたが、ラミネートベー
スフイルムの縦方向配向に先立つ予熱温度を135
℃（275〓）に高めた。 比較例 ６ 比較のために参考例１の方法と同様にして別の
共押出しフイルムを得たが、本例の場合、縦方向
にわずかに1.4倍延伸させただけで続いて横方向
に7.5倍延伸した。このフイルムは、高圧遊離ラ
ジカル触媒法により製造し密度0.935そしてメル
トインデツクス3.5の中密度ポリエチレン樹脂か
ら成る表面層を備えたポリプロピレンホモポリマ
ーのコア層（実施例４に示したもの）から成るも
のであつた。このラミネート材により大きな縦方
向延伸を行なう試み、つまり縦方向における予熱
温度を約135℃（275〓）にまで高めて延伸度を大
きくしたところポリエチレン表皮層は縦方向の配
向ロールに付着してしまい、そのため満足のゆく
フイルムが得られなかつた。 例１ないし例６によつて製造されたラミネート
材のヒートシール特性を次の第１表に示す。従来
技術のラミネートフイルム、つまり比較例５およ
び６によつて得たフイルムのヒートシール特性
は、実施例４および４―Ａによる本発明に係るラ
ミネート材に比較して劣つていることが分かる。
比較例５による従来技術のフイルムは大きなヒー
トシール強度を与えるが、これはシール温度が高
いときだけであつて、したがつて大きなシール強
度が得られる温度範囲は狭い。以下の各表に示す
データからも分かるように、本発明に係るフイル
ムラミネート材はいずれも従来のものよりも優れ
たヒートシール温度範囲および靭性を示す。この
ように広いシール温度範囲および靭性は本発明に
よるフイルムラミネート材を最終的に包装材とし
て利用する場合に不可欠である。また、包装材の
用途によつては、ヒートシール強度が大きいこと
が特に望ましい場合もあるが、この点、本発明に
よるフイルムラミネート材を利用すれば、前述の
ような靭性さらには広いシール温度範囲の外に、
多くの場合にあつて高いヒートシール強度が得ら
れる。さらに、第２表に示すように、本発明によ
るフイルムラミネート材は、従来技術すなわち比
較例５および６のものと対照的に、小さなヘイズ
およびより大きな光沢を含む改良された光学的特
性を示す。 本発明によつて可能になつた一層大きな縦方向
の延伸度によつて実現される、フイルム靭性例え
ば衝撃強度にみられる利益ある効果は第３表に示
すデータによつて明らかにされる。比較例６によ
る従来技術のフイルムは、実施例４および４―Ａ
のフイルムと比較して靭性が実質上劣つているこ
とが分かる。
【表】
【表】
【表】
【表】
以上、本発明を好適具体化例によつて説明して
きたが、当業者には容易に理解されるように、本
発明の精神および範囲を離れることなく、多くの
変更および改変をなし得ることは理解されよう。
そして、そのような変更および改変も特許請求の
範囲内のものである。
きたが、当業者には容易に理解されるように、本
発明の精神および範囲を離れることなく、多くの
変更および改変をなし得ることは理解されよう。
そして、そのような変更および改変も特許請求の
範囲内のものである。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ コア層と少なくとも１つの表面層とから成
り、該コア層が該表面層より高い融点を有する、
ヒートシール可能な二軸配向共押出し熱可塑性フ
イルムラミネート材であつて、前記コア層がポリ
プロピレンホモポリマーとペンタジエンコポリマ
ーとの混合物から成り、前記表面層がエチレン含
量が少なくとも80％、メルトインデツクスが0.3
〜20.0および密度が0.910〜0.939のエチレン基ポ
リマーから成ることを特徴とするフイルムラミネ
ート材。 ２ 前記表面層の前記エチレン基ポリマーのメル
トインデツクスが3.0〜6.0である、特許請求の範
囲第１項に記載のフイルムラミネート材。 ３ 前記表面層の前記エチレン基ポリマーのエチ
レン含量が少なくとも90重量％である、特許請求
の範囲第１項または第２項のいずれかに記載のフ
イルムラミネート材。
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US05/848,435 US4147827A (en) | 1977-11-04 | 1977-11-04 | Coextruded heat sealable laminar thermoplastic films |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5499182A JPS5499182A (en) | 1979-08-04 |
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Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP13569878A Granted JPS5499182A (en) | 1977-11-04 | 1978-11-02 | Film laminate material |
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| EP (1) | EP0001898B2 (ja) |
| JP (1) | JPS5499182A (ja) |
| CA (1) | CA1157616A (ja) |
| DE (1) | DE2861138D1 (ja) |
| ES (1) | ES474776A1 (ja) |
| IT (1) | IT1100911B (ja) |
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