JPS641431B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明はダイヤモンド圧縮体（compacts）を
製造するための高圧／高温（HP／HT）法に関
する。特に本発明は劣つた焼結帯域および不規則
性の如き欠陥の発生の減少によりかかる圧縮体の
製造における増大した収量を生ぜしめうるHP／
HT法の改良に関する。

圧縮体は一体的な、強靭な、凝着した高強度塊
体を形成するため結合された研摩粒子（例えばダ
イヤモンド）の焼結多結晶質塊体である。複合圧
縮体は焼結炭化物合金（例えばコバルト焼結炭化
タングステン）の如き、基体材料に結合した圧縮
体である。金属結合炭化物合金塊は一般に炭化タ
ングステン、炭化チタン、炭化タンタルおよびそ
れらの混合物からなる群から選択され、その中に
金属結合性材料が通常約６〜25重量％の量で存在
し、それらはコバルト、ニツケル、鉄およびそれ
らの混合物から選択される。他の金属炭化物も使
用できる。

圧縮体または複合圧縮体は切削工具、ドリルビ
ツト、ドレツサー工具、および摩耗部品のための
ブランクとして使用できる。筒状の形に作られた
圧縮体は線引きダイを作るために使用されている
（米国特許第3831428号参照）。

ダイヤモンド圧縮体を製造するための一つの方
法は、 Ａ HP／HT装置の反応室内に配置した保護シ
ールド金属包囲体内に (1) ダイヤモンド結晶の塊体および (2) ダイヤモンド結晶の塊体と接触状態で触媒
金属を含有する合金または触媒金属の塊体を
置き、 Ｂ 室の内容物を、隣接結晶粒子間に結合を与え
るのに充分な温度、圧力および時間（代表的な
ものは少なくとも50Kbar、少なくとも1300℃
および３〜120分）の条件に付す 工程を含む。

触媒金属の塊体は、ダイヤモンド結晶化のため
良く知られている触媒または少なくとも１種の触
媒金属を含有する合金の一つの盤の形であること
ができる。HP／HT条件下で、液体金属の波が
緻密なダイヤモンド材料を通つて進行する、そし
て触媒金属は（液体の形で）、再結晶化またはダ
イヤモンド結晶相互生長のための触媒または溶媒
としてそれ自体を有効に作用させる。触媒および
触媒／溶媒なる語は同じ意味に使用する。この方
法は時には掃通（sweep through）法として知ら
れている、即ち触媒がダイヤモンド塊体中を通つ
て掃引（または進行または拡散）する。

研摩塊体および触媒の相対的な形は変えること
ができる。例えばダイヤモンド塊体は筒状である
ことができ、触媒は研摩粒子の筒を取りまく環の
形であることができる、またはダイヤモンド塊体
の上下に置いた盤であることもできる。

触媒源は、結合剤がダイヤモンド再結晶化また
は生長のための触媒または溶媒である炭化物合金
成形粉末（これは冷間圧縮して成形するとよい）
または焼結炭化物合金であることもできる。

触媒は一般にコバルト、ニツケルおよび鉄から
選択するが、しかしルテニウム、ロジウム、パラ
ジウム、白金、クロム、マンガン、タンタルまた
はそれらの混合物も含む既知の触媒の何れかから
選択できあるいは触媒の合金であることもでき
る。触媒は研摩結晶に隣接した別の塊体に加えて
またはその代りに研摩結晶と混合できる。

ダイヤモンド安定帯域における高温および高圧
はダイヤモンド結晶を結合または焼結させるのに
充分な時間適用する。ダイヤモンド安定帯域は、
ダイヤモンドが熱力学的に安定である圧力温度条
件の範囲である。圧力―温度状態図上で、それは
ダイヤモンドとグラフアイトの間の平衡線の上の
高圧力側である。形成される圧縮体は特にダイヤ
モンド対ダイヤモンド結合、即ち隣接粒子間の結
合を特長として有し、これによつて（HP／HT
条件下で再結晶化により生ずる）近接結晶粒子間
で共有される結晶格子の部分が存在する。ダイヤ
モンド濃度はダイヤモンド塊体の少なくとも70容
量％であるのが好ましい（即ち基体塊体を除い
て）。ダイヤモンド圧縮体を作る方法は米国特許
第3141746号、第3745623号、第3609818号、第
3831428号および第3850591号に詳細に記載されて
いる（これらの全てはここに引用して組入れる）。

熱的に安定な圧縮体の製造は米国特許第
4288248号および第4224380号に記載されている
（この両者は引用してここに組入れる）。これらの
特許は、圧縮体から実質的に全ての金属（触媒）
相を除去して、全般的に分散した孔の相互連結し
たネツトワークを有し、自己結合したダイヤモン
ド粒子を含む圧縮体を生ずることを教示してい
る。かかる圧縮体は、約700〜900℃の間の温度で
熱的に劣化する例えば米国特許第3745623号の圧
縮体よりもすぐれた利点である、実質的な熱劣化
なしに約1200〜1300℃の温度への曝露に耐えるこ
とができる。熱的劣化は、減少した摩擦抵抗、横
方向破壊強度および弾性モジユラスの如き物理的
性質における温度上昇と共に生ずる著しい損失
（例えば50％）で示される。金属または触媒相は
酸処理、液体亜鉛抽出、電解減損または同様の方
法で除去できる。この種の圧縮体は熱安定性圧縮
体として全般的に称される。

微細なダイヤモンド供給材料は掃通法によつて
焼結するのは常に困難であつた。一般に供給材料
粒子の大きさが減少するに従つて焼結は困難を増
大させるようになる。小さい粒度のダイヤモンド
供給材料の一つ（４〜8μの公称最大寸法を有す
る粒子）は、反応室中に微細粉末を装填するとき
また取扱うときまた清浄にするときその大きな表
面積および小さい大きさが困難を生ぜしめるため
時には問題があつた。しかしながら、ダイヤモン
ド圧縮体の粒度が減少するに従つて、横方向破壊
強度が増大することも知られている、従つて小さ
い粒子で作つた圧縮体は利点も与える。HP／
HT法中に付与される高圧下（例えば50Kbar以
上）、かかる微細研摩結晶圧縮体はかなり大きな
充填密度および非常に微細な孔構造を生ぜしめ
る。従つて形成されたダイヤモンド塊体は緻密で
あり、細隙を通る触媒金属のパーコレイシヨンま
たは掃通に対する抵抗性を与える。

傷は圧縮体の製造中焼結されたダイヤモンド中
で拡大する。かかる傷の例は焼結ダイヤモンド容
積中の劣つたまたは不均一的に結合した帯域であ
る。かかる傷は無傷帯域よりも小さい硬度、触媒
の高濃度、少ない結晶対結晶結合、無傷帯域とは
異なる色（良く焼結したダイヤモンドは黒色であ
るのに対して灰色）、または異なる組織を特長と
して有する。切削工具または線引ダイ圧縮体の場
合、かかる傷は、それが表面近くにあるとき、有
傷部域をラツピングする如き機械的手段によつて
時には除去できる。線引きダイの内側が切削工具
の場合における如き外側縁でなく引き抜きをする
ことから、内部での傷は線引きダイにおいてはよ
り大きな厳密な規制を要する。従つて劣つた結合
帯域の出現頻度の減少は価値ある方法の改良であ
る。

別の問題は凹部（浅いところ）の形成であり、
金属炭化物が複合圧縮体の金属炭化物との界面で
ダイヤモンド面中のピツトを充填する。これらの
欠陥は熱的に安定な圧縮体（米国特許第4224380
号参照）または仕上げられた切削工具植刃または
ブランクの如き物品を作るに当つて非ダイヤモン
ド材料を除去するとき露出する。

圧縮体の大きさおよびダイヤモンド原料粒子の
ミクロンの大きさおよび傷の出現の間には相関関
係がある。傷出現頻度は一定の大きさの圧縮体に
対し粒度が減少するに従つて増大する。傷出現頻
度はまた圧縮体の大きさ（即ち触媒／溶媒を掃通
しなければならない距離）が増大すると共に増大
する。従つて傷の減少は小さい（10μより小さ
い）粒子で作つた比較的大きな圧縮体の場合には
最も重大な要件である。

英国特許第1478510号および第1527328号には、
銅の金属化合物を含む種々な材料から選択した結
合媒体を用いて作られるそれぞれダイヤモンドの
圧縮体が記載されている。銅は含浸された金属マ
トリツクスダイヤモンド工具のための金属結合粉
末の既知の成分でもある。それはまたダイヤモン
ドのための既知の被覆金属でもある。

ここに示す方法は、HP／HT掃通圧縮体製造
法における銅および他の相対的に低融点金属に対
する新規な使用法を表わす。

上記技術背景分野で説明した如きHP／HT掃
通法は、ダイヤモンド塊体と接触した状態で、触
媒より低い融点を有し、触媒の機能を妨害せず、
触媒と混和しうる追加金属を置くことによつて改
良された。低融点追加金属は触媒に先立つてダイ
ヤモンド塊体を掃通するのが好ましい。低融点金
属は始めからダイヤモンドと混合してもよく、そ
れは代表的な線引きダイの形の場合には環状支持
体の開放端でダイヤモンド塊体と接触状態に置い
てもよく、あるいは触媒源とダイヤモンド塊体の
間に置いてもよい。例えば銅シートまたは盤（通
常厚さ250μ以下）をコバルト盤（または複合圧
縮体の場合にはコバルト焼結炭化タングステン
盤）とダイヤモンド塊体の間に置くことができ
た。触媒金属は低融点金属を掃通し、それと合金
を形成してもよく、圧縮体中に残存物（例えば
銅）を残す。ここに記載した金属の群に入る銅以
外の他の金属にはアルミニウム、亜鉛、錫、アン
チモンおよびマグネシウムがコバルトが触媒のと
きにある。銀および鉛を試みたが有効でなかつ
た。可能な説明は、それらがコバルトと混和しな
いことにある。通常低融点金属残存物の大部分
は、HP／HT処理中触媒源があつた場所から最
も遠い面にあり、これによつて形成される圧縮体
中のその金属の濃度勾配を生ぜしめる。

追加金属の量はダイヤモンド塊体の全断面を通
つて追加金属の掃通を確立するのに充分な大きさ
とすべきである。しかしながらその量は触媒の機
能または触媒掃通を阻止する程大量とすべきでは
ない。例えばダイヤモンドおよび触媒源の間でダ
イヤモンド塊体の直径と同じ直径を有する盤とし
て追加金属として銅を使用するとき、好ましい厚
さの範囲は厚さ約4.3mmのダイヤモンド層に対し
銅25〜250μである。

触媒より低い融点を有することは、低融点金属
が触媒より前に動くようになる（即ちHP／HT
室の加熱中より早く動く）。中間材料の機能は、
進行する触媒より先立つてダイヤモンド粉末の細
隙中または表面上の不純物を動かすこととなるよ
うである。それはまた焼結前にダイヤモンド粉末
の再配置および圧縮化を助けるか潤滑するものと
思われる。この現象は進行する触媒金属に先立つ
て研摩粉末をより均一に圧縮化させ、架橋を避け
させることができる。

同様に追加金属合金も、それらが触媒の機能を
妨害しない限り使用できる。これには、触媒を含
有せず、触媒より低い融点を有し、触媒と混和し
うるここで非触媒合金と称する合金を含む。また
触媒を含有するここで触媒合金と称する一定の合
金も含む。触媒合金は触媒源としておよび追加金
属または金属合金としても有利に作用しうる。

かかる触媒合金はHP／HT処理前に形成して
も良く、あるいはその場で形成してもよい。それ
らは簡単な触媒―単一金属合金（例えば銅55％、
ニツケル45％）であつてもよく、あるいは触媒お
よび他の構成成分のより複雑な組合せ（例えばコ
バルト10％、銅50％およびマンガン40％）であつ
てもよい。しかしながら本発明の目的のための触
媒合金はHP／HT法中触媒の少ない（Catalyst
―lean）液体相を少なくとも最初に形成しなけれ
ばならない。

更に明瞭には、一定の合金が溶融工程中相解離
を受けることが知られている。従つて液体相は始
めに固体相の組成とは異なる組成で形成される。
この解離した液体相は合金の残存固体相より前に
動くようになる。試験ではかかる可動液体相は、
液体が触媒を少なく含むならば即ち解離した液体
相および固体相が合金の触媒構成成分においてそ
れぞれ比較的少なくおよび多く存在し、触媒が液
体相の主成分を形成しないならば上述した中間材
料として機能できることを示す。

これらの試験はダイヤモンド結晶の塊体と接触
させてコバルト10％、銅50％およびマンガン40％
の合金の盤を置き、それを約1500℃の温度および
約55Kbarの圧力に15分間さらすことを含んでい
た。形成された圧縮体は、触媒源があつたところ
から最も離れた圧縮体の端で大量の銅を含有する
徐々に増大して行く銅濃度勾配を示した。これは
触媒の少ない合金相のダイヤモンド中の初期掃通
の証拠として示された。

別の試験では銅55％―ニツケル45％の合金を用
いて形成した圧縮体および銅を用いずにニツケル
触媒を用いて形成した圧縮体を比較した。両圧縮
体は15分間約1500℃および55KbarのHP／HT条
件にさらした。形成した圧縮体の試験ではCu―
Ni合金を用いて作つた圧縮体におけるよりもニ
ツケルのみの圧縮体における傷頻度が大であるこ
とを明らかに示した。上述したCo―Cu―Mn系
に見出された如き銅濃度勾配は一連のCu―Ni系
の試験においては認められなかつた。このことは
触媒の少ない相の続いての合金組成の平衡によつ
て比較的急速な掃通を反映しているものとして説
明できた。

かかる触媒合金を用いる一つの好ましい例は、
かかる合金を粒子を含有する焼結炭化物環状支持
体の開放端でダイヤモンド粒子と接触させて置い
た線引きブランクの製造にある。この例は環状支
持体から触媒が粒子塊体の中心部を焼結させるの
が困難な場合の大直径のダイにおいて特に有用で
ある。この例において触媒の少ない相は前述した
如き機能を果たし、一方触媒自体は環状支持体か
らの触媒の補助を果たす。

本発明方法で形成された焼結塊体は工具または
ダイブランクを作るための通常の方法で仕上げる
ことができる。追加中間または低融点金属は、使
用したHP／HT条件下で使用した触媒およびダ
イヤモンド粉末に対して不活性または非反応性
で、汚染物（例えば空気）の除去または置換に充
分な活性でなければならない。

第１図は触媒としてコバルトおよび低融点金属
として銅を用いた本発明方法によつて作られた筒
状ダイヤモンド圧縮体（直径約5.3mmおよび長さ
3.5mm）の垂直断面の顕微鏡写真（20倍）である。

第２Ａ図〜第２Ｃ図は第１図の筒状ダイヤモン
ド圧縮体の断面を通したいくつかの点でのエネル
ギー拡散性Ｘ線スペクトルである。それぞれの場
合において、垂直軸の全長は16000X線カウント
であり、水平軸の全長は20000電子ボルトである。
第２Ａ図は触媒源の次にあつた第１図の底部近く
の面での銅およびコバルト濃度を示す。第２Ｂ図
は第１図における焼結ダイヤモンドの中央近くの
点での銅およびコバルト濃度を示す。第２Ｃ図は
触媒源があつた所から最も遠い第１図の頂部近く
の圧縮体の面近くでの銅およびコバルト濃度を示
す。

第３図は本発明の改良をせずに、コバルト触媒
を用いた方法によつて掃通して作つた筒状ダイヤ
モンド圧縮体（長さ約5.3mm）の垂直断面の顕微
鏡写真（20倍）である、内部の傷は写真の底の方
に向つて明瞭に示されている。

第４Ａ図〜第４Ｃ図は第３図の筒状ダイヤモン
ド圧縮体の断面を通したいくつかの点でのエネル
ギー分散性Ｘ線スペクトルである。第４Ａ図、第
４Ｂ図および第４Ｃ図は第２Ａ図、第２Ｂ図およ
び第２Ｃ図のそれにほぼ相当する断面における点
でのコバルト濃度を示す。銅は示されない。第４
Ａ図および第４Ｂ図は第２Ａ図〜第２Ｃ図のそれ
の２倍または8000カウントに拡大した垂直軸を有
する。

本発明の圧縮体を作りうるHP／HT装置の一
つの好ましい形はベルト装置と称される米国特許
第2941248号（これは引用してここに組入れる）
のものである。それは一対の対向した焼結炭化タ
ングステンパンチおよび同じ材料の中間ベルトま
たはダイ部材を含む。ダイ部材には、仕込組立体
を含有させるための形をとつた反応容器を置いて
ある開口を含む。各パンチおよびダイ間には、一
対の熱絶縁性で電気非伝導性のピロフイライト部
材料および中間金属ガスケツトからなるガスケツ
ト組立体がある。

一つの好ましい形で反応容器は中空塩シリンダ
ーを含む。シリンダーは別の材料例えばタルクで
あつてもよい、これは(1)HP／HT操作中より強
く、より硬い状態に変化せず（相転移および／ま
たは緻密化によるなど）、(2)高温および高圧の付
与中生ずる容積不連続を実質的に含まない。米国
特許第3030662号（第１欄第59行〜第１欄第２行、
これは引用してここに組入れる）に記載された他
の基準要件に合致する材料がシリンダーを作るの
に有用である。

シリンダー内でそれに隣接して同心的にグラフ
アイト電気抵抗ヒーターチユーブを置く。グラフ
アイトヒーターチユーブ内に同心的にシリンダー
状塩ライナーを置く。ライナーの端は、頂部およ
び底部に配置した塩プラグを嵌合させる。

導電性金属端盤をグラフアイトヒーターチユー
ブに対する電気接続を与えるため各シリンダー端
で利用する。各盤に隣接して、端キヤツプ組立体
があり、その各々は導電性リングでとりまかれた
ピロフイライトプラグまたは盤を含む。

この種の装置で高圧および高温の両者を同時に
付与する操作技術は超高圧技術の当業者に良く知
られている。仕込（または反応帯域）組立体は塩
ライナーおよび塩プラグで規定された空間内に嵌
合させる。仕込み物組立体はシリンダー状スリー
ブ、およびジルコニウム、チタン、タンタル、タ
ングステンおよびモリブデンからなる群から選択
したシールド金属の端キヤツプからなる。シール
ド金属スリーブ内にはそれぞれシールド金属盤お
よびシールド金属カツプによつて規定された一つ
の以上の副組立体がある。

研摩ダイヤモンド粒子の塊体はカツプおよび盤
によつて規定された空洞内に置き、ダイヤモンド
はカツプ中に軽くつきかためる。この塊体はまた
グラフアイトおよび／または触媒溶媒も含有でき
る。触媒／溶媒（例えばコバルト）または触媒／
溶媒を含有する材料の盤は研摩結晶塊体の上に通
常置く。

反応帯域内での副組立体の数は変えることがで
き、厳密な規制はない。各副組立体は通常脱水マ
イカ、六方晶窒化硼素または塩の如き不活性材料
から作つた分離盤で分離する。反応帯域組立体内
の容積の残余はシリンダーと同じ材料（例えばグ
ラフアイト）から作つた一つ以上の盤および／ま
たは六方晶窒化硼素から作つた盤でとることがで
きる。

複合圧縮体が所望のときには、適切な金属結合
媒体（例えばコバルト、鉄、またはニツケル）と
炭化物合金粉末または焼結金属炭化物合金（例え
ば炭化チタン、炭化タングステンまたは炭化タン
タル）の塊体をダイヤモンドに隣接した副組立体
内に置く。これはダイヤモンド結晶塊体の上また
は下の何れかで盤または層としておく。線引きダ
イ型圧縮体が所望のときには、ダイヤモンドの内
側塊体を冷間圧縮した焼結性金属炭化物粉末の環
内に置き、そこから触媒（例えばコバルト）を放
射状にダイヤモンド中に掃通させる。環は完全に
焼結した金属結合炭化物合金から作ることができ
る。複合圧縮体の製造は良く知られており、詳細
は米国特許第3745623号および第3831428号に見出
すことができる。

仕込組立体はHP／HTベルト装置中に置いた
反応容器中に仕込む。先ず圧力を、次いで温度を
増大させ、焼結が生ずるのに充分な時間所望条件
で保つ。次に試料を短時間で加圧下に冷却し、最
後に圧力を大気圧まで減じ、圧縮体を回収する。

シールド金属スリーブは手で取り除くことがで
きる。シールド金属カツプまたは盤からの接着金
属は研摩またはラツピングで除去できる。歪また
は表面不規則性は同じ方法で除去できる。

HP／HT法から形成された圧縮体からの接着
室材料の除去後、回収した圧縮体は焼結した多結
晶質ダイヤモンド粒子を含み、粒子間の細隙は触
媒／溶媒の二次相によつて占められている。熱的
に安定な圧縮体を作るため、この塊体を先ず硝酸
および弗化水素酸からなる熱媒体（代表的なのは
1HF：1HNO₃容量比の沸とう濃酸混合物）と接
触させ、続いてそれを塩酸と硝酸からなる第二熱
媒体（例えば沸とう3HCl：1HNO₃）と接触させ
る。浸出時間は第一酸浸出工程で12日間という長
い期間、第二酸浸出工程で６日間という長い期間
であることができる。圧縮体中に浸入した触媒／
溶媒材料の実質的に全てが、米国特許第4224380
号の教示に従つて充分な時間それを行なうならば
この方法で除去される。結果は熱的に安定な圧縮
体となる。

本発明の好ましい方法は、HP／HT処理前に、
各副組立体内の触媒／溶媒源と研摩粉末の界面で
中間低融点金属の層を置くことである。本発明
を、代表的な仕込物組立体のダイヤモンド粉末お
よびコバルト層の間でその界面で銅を置いて試験
した。また仕込物組立体を銅単独の効果を測定す
るためコバルトを用いずに試験した。コバルト焼
結圧縮体は市場で入手しうるダイヤモンド圧縮体
に匹敵するヌープ硬度を有しており、酸浸出浴中
に置いたとき砕けなかつた。これはダイヤモンド
対ダイヤモンド結合を示す。コバルト触媒を用い
ない別の仕込物組立体からの圧縮体は酸浴中に置
いたとき砕けた、これは銅によるダイヤモンド対
ダイヤモンド結合または焼結がないか殆どないこ
とを示している。

走査電子顕微鏡およびＸ線のエネルギー分散分
析で測定したとき（第１図および第２Ａ図〜第２
Ｃ図参照）、コバルトがダイヤモンド塊体のバル
ク全体にわたる主金属成分であつた。触媒源を置
いたところから最も遠くの圧縮体の端で銅の大部
分がある銅濃度勾配があつた。銅極大は濃度勾配
を示す第２Ａ図〜第２Ｃ図から判るように高さを
増大している。図示したコバルトおよび鉄は触媒
からのもので、モリブデンはシールド金属からの
ものである。不純物は試料製造中の研削から主と
して発生する。

これらの実験から、焼結ダイヤモンド塊体の品
質を確認するため、金属炭化物支持体を用いまた
は用いずに、多くの他の試験を行なつた。Ｘ線透
過写真は比較的均一なコバルト分布を示し（図参
照）、傷現出頻度の減少を示す。この方法を用い
ると、公称最大寸法４〜8μのダイヤモンドを用
いて作つた直径約5.3mm、長さ約3.5mmの筒状圧縮
体の場合傷は90％以上から５％未満に減少した。
また表面形態学はピツト型の欠陥の減少を示す。
これは研削またはラツピングで工具ブランク圧縮
体から傷部域を除く必要を減じ、工具ブランクお
よび線引きダイ型圧縮体の収率を増大させる利点
を有する。

本発明の別の実施態様は、ここに示した本発明
の実施および本明細書の考慮から当業者には明ら
かであろう。ここに示した原理に種々な省略、改
変を本発明を逸脱することなく当業者にはなしう
る。

【図面の簡単な説明】

第１図は触媒としてコバルト、および低融点金
属として銅を用いた本発明方法によつて作られた
筒状ダイヤモンド圧縮体の垂直断面の顕微鏡写真
（20倍）であり、第２Ａ図〜第２Ｃ図は第１図の
筒状ダイヤモンド圧縮体の断面を通した幾つかの
点でのエネルギー拡散性Ｘ線スペクトルであり、
第３図は本発明の改良をせずにコバルト触媒を用
いた方法によつて掃通して作つた筒状ダイヤモン
ド圧縮体の垂直断面の顕微鏡写真（20倍）であ
り、第４Ａ図〜第４Ｃ図は第３図の筒状ダイヤモ
ンド圧縮体の断面を通したいくつかの点でのエネ
ルギー分散性Ｘ線スペクトルである。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ 第一端および第二端を有し、結晶粒子間の細
   〓内に触媒および追加金属または金属合金を含有
   し、追加金属および金属合金の濃度が第二端でよ
   りも第一端で大であるよう追加金属または金属合
   金の濃度勾配が圧縮体中にあり、追加金属または
   金属合金が(i)触媒より低い融点を有し、(ii)触媒の
   機能を妨害せず、(iii)触媒と混和しうる金属または
   金属合金であることを特徴とする多結晶質ダイヤ
   モンド圧縮体。 ２ ダイヤモンド再結晶のための触媒と接触状態
   にあるダイヤモンド粒子の塊体を反応容器中で高
   圧／高温法に付し、ダイヤモンド対ダイヤモンド
   結合を有し、触媒を含有する侵入型金属相を含有
   する圧縮体を形成することからなる掃通法によつ
   て多結晶質ダイヤモンド圧縮体を製造する方法に
   おいて、前記方法が更に、(i)触媒より、低い融点
   を有し、(ii)触媒の機能を妨害せず、(iii)触媒と混和
   しうる単一金属およびかかる金属の非触媒合金か
   ら選択した追加金属または金属合金と前記ダイヤ
   モンド粒子の塊体を接触させることを含み、反応
   容器に前記ダイヤモンド粒子、ダイヤモンド再結
   晶のための前記触媒源および前記追加金属または
   金属合金を仕込み、高圧／高温法において、前記
   追加金属または金属合金が触媒より前にダイヤモ
   ンド粒子と接触してダイヤモンド塊体中を掃通す
   るような量で配置されたことを特徴とする多結晶
   質ダイヤモンド圧縮体の製造法。 ３ 反応容器に、前記ダイヤモンド粒子と混合し
   た前記追加金属または金属合金を仕込む特許請求
   の範囲第２項記載の製造法。 ４ 反応容器に、前記ダイヤモンド粒子と前記触
   媒源の間に配置した前記追加金属または金属合金
   を仕込む特許請求の範囲第２項記載の製造法。 ５ 前記追加金属を、銅、錫、アルミニウム、亜
   鉛、マグネシウムおよびアンチモンから選択する
   特許請求の範囲第２項〜第４項の何れかに記載の
   製造法。 ６ 前記追加金属が銅である特許請求の範囲第５
   項記載の製造法。 ７ 前記触媒源が、焼結剤の少なくとも一部が触
   媒である焼結金属炭化物および炭化物成形粉末か
   ら選択した塊体である特許請求の範囲第２項〜第
   ６項の何れかに記載の製造法。 ８ 触媒源がダイヤモンド粒子をとりまく環の形
   である特許請求の範囲第２項〜第７項の何れかに
   記載の製造法。 ９ 更に圧縮体から金属相の実質的に全部を除去
   する工程を含む特許請求の範囲第２項〜第８項の
   何れかに記載の製造法。