LU101724B1 - Wirkstoffe zur medizinischen Verwendung - Google Patents

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LU101724B1
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halogen
amine
heteroaryl
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LU101724A
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Susanne Vogelsang
Beatrice Engert
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Inflamed Pharma Gmbh
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Abstract

Der Gegenstand der vorliegenden Erfindung betrifft ein Amin (AM) gemäß der allgemeinen Formel (I); ein Kohlensäure-Addukt (KA) und eine pharmazeutische Zusammensetzung (PZ) zur Verwendung in der Behandlung von atypischer Pneunomie.

Description

Neue LU Patentanmeldung | Anmelder : inflamed pharma GmbH .
Unser Zeichen: JCL17054LU © LU101724 | Wirkstoffe zur medizinischen Verwendung É.
TECHNISCHES GEBIET |
[001] Der Gegenstand der vorliegenden Erfindung betrifft ein Amin (AM) gemäß der | allgemeinen Formel (I); ein Kohlensäure-Addukt (KA) und eine pharmazeutische | Zusammensetzung (PZ) zur Verwendung in der Behandlung von atypischer Pneunomie. . TECHNISCHER HINTERGRUND |
[002] Procain und strukturell verwandte Verbindungen gemäß der allgemeinen Formel (I) | werden als Lokalanästhetika eingesetzt. Eine orale Applikation zur systematischen | Schmerzreduktion ist nicht möglich, da Procainhydrochlorid aufgrund seiner ionischen Struktur É die Darmwand nicht passieren kann. Procainhydrochlorid wird nennenswert nur parenteral | eingesetzt. Das Procain wird bei einer oralen Gabe im Magen praktisch nicht verändert. Die È Adsorptionsrate von Procain im Darm umso hôher, je hôher der pH-Wert ist. ©
[003] Kohlensäure-Addukte des Procains und strukturell verwandter Lokalanästhetika sind . nach außen hin neutral, daher membrangängig und können auch die Darmwand passieren. a Durch die bessere Penetration ins Gewebe entzieht sich Procain in Form der Kohlensäure- | Addukte dem raschen Abbau durch die Pseudocholinesterase im Plasma. Daher können | Kohlensäure-Addukte des Procains und strukturell verwandter Lokalanästhetika vielseitiger | eingesetzt werden als Procainhydrochlorid. |
[004] WO2006/007835 A2 offenbart Ammoniumsalze und stabile lagerungsfähige | Ammoniumsalz-Mineralsalzclathrate mit sauren zweibasischen Säureresten wie © Hydrogencarbonat, Verfahren zu deren Herstellung sowie pharmazeutisch-medizinische und |. chemisch synthetisch Anwendungen für diese Verbindungen. Nicht offenbart wird die Verwendung von Procain und strukturell verwandter Lokalanästhetika oder von Kohlensäure- © Addukten davon in der Behandlung von atypischer Pneunomie. .
[005] Ziel der Anmeldung DE 10 2013 015 035 A1, die direkt Bezug auf WO2006/007835 A2 | nimmt, ist es, einige Nachteile der oben beschriebenen Procainium-Kohlensäure- . Mineralsalzcluster durch Entwicklung geeigneter Formulierungen so zu verbessern, dass diese | arzneimitteltauglich werden und damit höheren Ansprüchen bezüglich Stabilität, Wirkung und © Akzeptanz genügen. Zu diesem Zweck wird ein Verfahren zur Herstellung von Kohlensäure- . Mineralsalzclustern des Procains beschrieben, sowie dessen Verwendung in Formulierungen | für parenterale Applikation, Inhalationslésungen, Salben und Tabletten. Analog zu . WQ2006/007835 A2 offenbart das Dokument, dass bei der Herstellung der Procainium- | Kohlensäure-Mineralsalzcluster sowohl Salz als auch CO, in der Reaktionsiôsung anwesend . sind. Auch DE 10 2013 015 035 A1 offenbart nicht die Verwendung von Procain und strukturell . verwandter Lokalanästhetika oder von Kohlensäure-Addukten davon in der Behandlung von P atypischer Pneunomie. È
[006] W0O2019048590 offenbart ebenfalls Kohlensäure-Addukte basierend Aminen, 0 insbesondere auch auf Procain und strukturell verwandten Lokalanästhetika, sowie |. pharmazeutischen Zubereitungen davon und Verfahren zu deren Herstellung. Außerdem . werden medizinische Verwendungen der Kohlenstoff-Adukte offenbart, allerdings nicht die . Verwendung in der Behandlung von atypischer Pneumonie. |
2 .
[007] Atypische Pneumonie bezeichnet eine Entzündung des Alveolaraumes und/oder des/101724 | interstitiellen Lungengewebes, die u.a. durch Viren, Bakterien oder auch Pilze ausgelöst werden L kann. Bei einer Entzündung [1] erfolgt eine Ausschüttung von Adrenalin, die zu einer | Verengung der Arteriolen und Erweiterung von Venolen führt. Dann erfolgt die Exsudation. Die | Wände der Kapillaren werden für den Durchtritt von Protein und Neutrophilen durchlässiger. Es | entsteht eine entzündliche Schwellung. Die Permeabilität der Gefä&wände wird durch Gefäß- | mediatoren, wie Histamin, Prostaglandine, Kinine und Serotonin gesteigert, so dass ein Blutstau | entsteht. Die Nervenenden werden durch den erhöhten Gewebsdruck, Peptide und Milchsäure f gereizt, es schmerzt. Jetzt setzt die zellulare Reaktion ein, d.h. Neutrophile treten aus den l Gefäßen aus und gelangen überwiegend durch Chemotaxis (saures Milieu) zum Ort des Reizes | bzw. Schädigung. Es kommt zur Phagozytose. Die dabei entstehenden Zerfallsprodukte können |. Fieber auslösen und Eiter verursachen. Des Weiteren werden vermehrt Mastzellen im entzün- | deten Gewebe angeschwemmt. |
[008] Eine mitunter mögliche tödliche Komplikation, insbesondere auch im Zusammenhang © mit einer atypischen Pneumonie geht von einer überschießenden Immunreaktion aus, die zur . Ausbildung des acute respiratory distress syndrome (ARDS) [2] führen kann. Durch die |. Erhöhung der Permeabilität der Gefäße und der Lungenschädigung im Zuge der Inflammation |. kommt es zur Ausbildung eines interstitiellen Lungenôdems. Entzündiungsfaktoren, wie TNF-a, | IL-6 und IL-8 lösen die Einwanderung von neutrophilen Granulozyten aus. Diese setzten freie © Radikale wie O, H,O,, OH und HOCI und Iytische Enzyme frei, die die Entzündungsreaktion | weiter verstärken. Unter dem Einfluss der Entzlindungsmedidatoren kommt es zu einem | ausgeprägten “capillary leak”, der zur Ausbildung eines alveolären Odems führt. Dadurch wird | der Surfactant auf den Alveolenoberflächen zerstört, es kommt zu Mikroatelektasen. Der | Gasaustausch zwischen Lungen und Blut wird dadurch gestört. |
[009] S. Pecher et al. [3] offenbart das Lokalanästhetika wie Lidocain eine . antiinflammatorische Wirkung aufweisen. Pecher et al. zitieren u.a. Studien von Mikawa et al. | an mit E.coli inkubierten Kaninchen, denen Lidocain verabreicht wurden. Es stellte sich heraus, |. dass die Lidocaingabe zu einer Erhöhung des p,O, und einer verbesserten Lungenmechanik im |. Sinne einer verbesserten Compliance und einer reduzierten Resistance führt. Zudem kam es zu . einer reduzierten Ausprägung des Lungenôdems im Vergleich zu einer Vergleichsgruppe. In der Ë bronchoalveolären Lavage fanden sich weniger Leukozyten und ein geringerer Albumingehalt in © der Lidocaingruppe. Die Ausbildung von Hämorrhagien, Alveolarseptenverdickungen und die . Anzahl der Entzündungszellen im Alveolarraum konnten durch Lidocain sichtbar vermindert 1 werden. Allerdings offenbart S. Pecher nicht die Verwendung von Procain und strukturell |. verwandter Lokalanästhetika oder von Kohlensäure-Addukten davon in der Behandlung von | atypischer Pneunomie, insbesonderer von durch Viren oder Pilzen ausgelôster atypischer | Pneumonie. |
[0010] Angesichts der jüngsten Pandemie ausgelöst durch das Virus Sars-CoV-2 und den 2 mitunter tétlichen Verlauf u.a. durch Ausbildung eines acute respiratory distress syndrome . (ARDS), wird deutlich, dass weiterer Bedarf an Therapeutika besteht, die helfen zumindest | einen milderen Verlauf der atypischen Pneumonie, insbesondere auch der durch Viren und . Pilze ausgelôsten atypischen Pneumonie, herbeizuführen. |
ZUSAMMENFASSUNG DER ERFINDUNG È
[0011] Die Erfindung bezieht sich auf ein Amin (AM) gemäB der allgemeinen Formel (1) |
Ry 0 LU101724 : Re Rs 0 oo” | wobei in Formel (I) © Ry ist H, (C4-40)Alkyl, (C240)Alkenyl, (Cs-C44)Aryl oder (Cs-C,o)Heteroaryl, vorzugsweise H oder ‘ (C1.10)Alkyl, mehr bevorzugt H: © Ra ist H, (Ci.10 Alkyl), (C210)Alkenyl, (Cs-C4+4)Aryl oder (Cs-C,o)Heteroaryl, vorzugsweise H oder | (C1.10)Alkyl, mehr bevorzugt H; . Rs ist (CH), NReRe: © n ist 1 bis 5, vorzugsweise 1 bis 3, mehr bevorzugt 1 bis 2, | Rg ist (C+-10)Alkyl, vorzugsweise (C4.2)Alkyl, ; Rg ist (C+-10)Alkyl, vorzugsweise (C4.2)Alkyl; | | Rs ist H, Halogen, (C4.40)Alkyl, (Coo)Alkenyl, (Cs-Cig)Aryl, (Cs-Cio)Heteroaryl oder -O(C4. — 10)Alkyl, vorzugsweise H, Halogen, (C++0)Alkyl oder —O(C+-40) Alkyl, mehr bevorzugt H oder | Halogen; | Rs ist H, Halogen, (C4.40)Alkyl, (Czso)Alkenyl, (Cs-Ca)Aryl, (Co-Co)Heteroaryl oder —O-(C4.10) É Alkyl, vorzugsweise H, Halogen, (C4.0)Alkyl oder -O(C++0)Alkyl, mehr bevorzugt H oder . Halogen; a Rs ist H, Halogen, (C4.40)Alkyl, (C2-10)Alkenyl, (Cs-Cya)Aryl, (Cs-C40)Heteroaryl oder -O(C+40) | Alkyl, vorzugsweise H, Halogen, (C+-10)Alkyl oder -O(C+10)Alkyl, mehr bevorzugt H oder -O(C | 10)Alkyl; . Rz ist H, Halogen, (C4.10)Alkyl, (C2-10)Alkenyl, (Cs-C44)Aryl, (Cs-C10)Heteroaryl oder —O(C+-40) É Alkyl, vorzugsweise H, Halogen, (C+-10)Alkyl oder -O(G410)Alkyl, mehr bevorzugt H oder -O-(C-. | 10)Alkyl; | wobei das Amin gemäß Formel (1) optional auch in Form eines Salzes eingesetzt werden kann, zur Verwendung in der Behandlung von atypischer Pneumonie. ;
[0012] In einem weiteren Aspekt bezieht sich die Erfindung auf ein Kohlensäure-Addukt (KA) É umfassend mindestens ein Strukturelement gemäß der allgemeinen Formel (Il), (III) und/oder È (IV) É
Rs „Ro | Rg CH, | A ) n - | e xMol(S) |.
R4 | Re~_ |, Ro .
+ 3 2- e x Mol (S) | CO3 |! Rg Ry | Ra |, Ro .
O n 2HCO; | © * Mol (S) | | ON Rs | Ra R7 .
wobei in Formel (11), (III), und (IV) |
Rı ist H, (C+10)Alkyl, (C2.40)Alkenyl, (Cs-C44)Aryl oder (Cs-C4o)Heteroaryl, vorzugsweise H oder 101724 | (C+-10)Alkyl, mehr bevorzugt H; | Ra ist H, (C4.10 Alkyl), (Co.0)Alkenyl, (Cs-C,4)Aryl oder (Cs-C+0)Heteroaryl, vorzugsweise H oder fi (C+-10)Alkyl, mehr bevorzugt H; . Rs ist -(CHa)ANReRe: 3 n ist 1 bis 5, vorzugsweise 1 bis 3, mehr bevorzugt 1 bis 2, | Rs ist (C1.10)Alkyl, vorzugsweise (C-2)AIkyl, ; Rg ist (C1.10)Alkyl, vorzugsweise (C42)Alkyl; © Rs ist H, Halogen, (C4.40)Alkyl, (Coo)Alkenyl, (Cs-Cya)Aryl, (Cs-C,o)Heteroaryl oder -O(C4. | 10)Alkyl, vorzugsweise H, Halogen, (Ci.10)Alkyl oder —O(C+10) Alkyl, mehr bevorzugt H oder | Halogen; . Rs ist H, Halogen, (Crso)Alkyl, (Czso)Alkenyl, (Cs-C:a)Aryl, (Cs-C10)Heteroaryl oder —O-(C410) È Alkyl, vorzugsweise H, Halogen, (Ci.10)Alkyl oder -O(C4.10)Alkyl, mehr bevorzugt H oder . Halogen; | Re ist H, Halogen, (Ci.10)Alkyl, (Gz-40)Alkenyl, (Cs-Cis)Aryl, (Cs-C,o)Heteroaryl oder -O(C4.40) | Alkyl, vorzugsweise H, Halogen, (C+-40)Alkyl oder -O(C1.10)Alkyl, mehr bevorzugt H oder -O(C,. | Rz ist H, Halogen, (Ci.10)Alkyl, (Co40)Alkenyl, (Cs-Cig)Aryl, (Cs-Cig)Heteroaryl oder —O(C4-40) | Alkyl, vorzugsweise H, Halogen, (C+-40)Alkyl oder -O(Cy.10)Alkyl, mehr bevorzugt H oder -O(C4. É. Alkyl . x is 0,5 bis 30; L zur Verwendung in der Behandlung von atypischer Pneumonie. ;
[0013] In einem weiteren Aspekt bezieht sich die Erfindung auf ein Kohlensäure-Addukt (KA) . umfassend Kohlensäure, mindestens ein Amin (AM) gemäß der allgemeinen Formel (I) und | mindestens ein Salz (S), | R4 O È Re Ra | O7 | > Re | wobei in Formel (I) LU101724 0 Ry ist H, (C;.10)Alkyl, (Coo)Alkenyl, (Cs-C,a)Aryl oder (Cs-C,o)Heteroaryl, vorzugsweise H oder . (C1.10)Alkyl, mehr bevorzugt H; = Ra ist H, (C+-10 Alkyl), (Cz10)Alkenyl, (Cs-C44)Aryl oder (Cs-C40)Heteroaryl, vorzugsweise H oder ; (C1.10)Alkyl, mehr bevorzugt H; | n ist 1 bis 5, vorzugsweise 1 bis 3, mehr bevorzugt 1 bis 2, É Rg ist (C410)Alkyl, vorzugsweise (C..2)Alkyl, x Rg ist (C1.10)Alkyl, vorzugsweise (C4.2)Alkyl; | R4 ist H, Halogen, (Cii0)Alkyl, (Caio)Alkenyl, (Cs-Cis)Aryl, (Cs-Cig)Heteroaryl oder -O(C,. A 10)Alkyl, vorzugsweise H, Halogen, (C+-10)Alkyl oder —O(C-.10) Alkyl, mehr bevorzugt H oder | Halogen; | Rs ist H, Halogen, (Ci.10)Alkyl, (Cz-10)Alkenyl, {Cs-Cig)Aryl, (Cs-Cio)Heteroaryl oder —O-(C4-40) | Alkyl, vorzugsweise H, Halogen, (C+4o)Alkyl oder -O(C+40)Alkyl, mehr bevorzugt H oder © Halogen; | Rs ist H, Halogen, (Ci10)Alkyl, (Co.o)Alkenyl, (Cs-C44)Aryl, (Cs-C40)Heteroaryl oder -O(C410) | Alkyl, vorzugsweise H, Halogen, (C+-+0)Alkyl oder -O(C+-10)Alkyl, mehr bevorzugt H oder -O(C,. © 0) Alkyl: | Rz ist H, Halogen, (Ci.10)Alkyl, (Co.40)Alkenyl, (Cs-Cya)Aryl, (Cs-C+0)Heteroaryl oder —O(C4.10) | Alkyl, vorzugsweise H, Halogen, (C+-10)Alkyl oder -O(C4-10)Alkyl, mehr bevorzugt H oder -O(C,. | Ay: a wobei das mindestens eine Amin gemäß Formel (I) optional auch in Form eines Salzes ; eingesetzt werden kann; ? herstellbar nach einem Verfahren umfassend die Schritte: | a) Bereitstellung einer Lösung (A), die mindestens ein Lösungsmittel und in dem mindestens | einem Lösungsmittel gelôstes CO, umfasst, | optional b) Auflôsen einer Base (BA), die nicht dem Amin (AM) entspricht, in der Lösung (A) | unter Erhalt der Lésung (A1), | c) Lösen des mindestens einen Amins (AM) in der Lösung (A) oder (A1), unter Erhalt der | Lösung (B), d) Einfrieren der nach Abschluss des Schrittes c) erhaltenen Lösung, | e) Lagerung der in Schritt d) eingefrorenen Lösung bei -100 bis 0 °C für nicht länger als 4 Tage; | zur Verwendung in der Behandlung von atypischer Pneumonie. |
[0014] Die Erfindung bezieht sich weiterhin auf eine pharmazeutische Zusammensetzung-V101724 | umfassend das Amin, oder das Kohlensäure-Addukt zur Verwendung in der Behandlung von | atypischer Pneumonie. . Detaillierte Beschreibung der Erfindung |
[0015] Die Erfindung ist auf ein Amin (AM) gemäß der allgemeinen Formel (I) gerichtet. | Ra 0 É 7 | N Rs .
wobei in Formel (I) | R4 ist H, (C++4o)Alkyl, (C2-10)Alkenyl, (Cs-C44)Aryl oder (Cs-C40)Heteroaryl, vorzugsweise H oder ; (C1-10)Alkyl, mehr bevorzugt H; | Ro ist H, (C+-10 Alkyl), (Cs.10)Alkenyl, (Cs-Ci4)Aryl oder (Cs-C40)Heteroaryl, vorzugsweise H oder . (C+-10)Alkyl, mehr bevorzugt H; . n ist 1 bis 5, vorzugsweise 1 bis 3, mehr bevorzugt 1 bis 2, | Rg ist (Cy.10)Alkyl, vorzugsweise (C42)Alkyl, . | Ro ist (C+-40)Alkyl, vorzugsweise (C+2)Alkyl; a R. ist H, Halogen, (Ci.i0)Alkyl, (Coo)Alkenyl, (Cs-C44)Aryl, (Cs-Cio)Heteroaryl oder -O(C4. | 10)Alkyl, vorzugsweise H, Halogen, (C;.4o)Alkyl oder —O(C+40) Alkyl, mehr bevorzugt H oder . Halogen; | Rs ist H, Halogen, (C+-4o)Alkyl, (Cz-40)Alkenyl, (Cs-C1a)Aryl, (Cs-C10)Heteroaryl oder —O-(C++0) 0 Alkyl, vorzugsweise H, Halogen, (Ciig)Alkyl oder -O(C4.40)Alkyl, mehr bevorzugt H oder © Halogen; | Re ist H, Halogen, (C++o)Alkyl, (C2410)Alkenyl, (Cs-C44)Aryl, (Cs-Cy0)Heteroaryl oder -O(C4-40) . Alkyl, vorzugsweise H, Halogen, (C+-40)Alkyl oder -O(C+10)Alkyl, mehr bevorzugt H oder -O(C,. © 1)Alkyl; |
Rz ist H, Halogen, (C4.40)Alkyl, (Czso)Alkenyl, (Cs-Cia)Aryl, (Cs-Cro)Heteroaryl oder —O(C,.40} 4101724 | Alkyl, vorzugsweise H, Halogen, (C+-10)Alkyl oder -O(C410)Alkyl, mehr bevorzugt H oder -O-(C4. | wobei das Amin gemäß Formel (1) optional auch in Form eines Salzes eingesetzt werden kann, | zur Verwendung in der Behandlung von atypischer Pneumonie. 0
[0016] In einer Ausführungsform in Formel (I) Ry, Ra, Rs, Ra, Rs, Reis H; © Ra ist -(CH2)uNRgRe; © n ist 1 bis 5, vorzugsweise 1 bis 3, mehr bevorzugt 1 bis 2, | Re ist (C1.10)Alkyl, vorzugsweise (C4.2)Alkyl, . Rg ist (C4.10)Alkyl, vorzugsweise (C4.2)Alkyl; .
[0017] In der vorliegenden Erfindung bedeuten Definitionen wie (C4.10) Alkyl, wie beispielsweise | für den Rest R; von Formel (I) definiert, das dieser Substituent (Rest) ein gesättigter Alkylrest > mit einer Kohlenstoffanzahl von 1 bis 10 ist. Der Alkylrest kann sowohl linear als auch verzweigt | sowie gegebenenfalls zyklisch sein. Alkylreste, die sowohl eine zyklische als auch eine lineare | Komponente aufweisen, fallen ebenfalls unter diese Definition. Gleiches gilt fiir andere | Alkylreste wie beispielsweise ein Ci, Alkylrest. Gegebenenfalls können Alkylreste auch mit | funktionellen Gruppen wie Amino, Hydroxy, Halogen, Aryl oder Heteroaryl einfach oder . mehrfach substituiert sein. Soweit nicht anders angegeben, weisen Alkylreste vorzugsweise . keine funktionellen Gruppen als Substituenten auf. Beispiele für Alkylreste sind Methyl, Ethyl, n- © Propyl, n-Butyl, n-Pentyl, n-Hexyl, n-Heptyl, n-Octyl, n-Nonyl, iso-Propyl ( auch 2-Propyl oder 1- | Methylethyl genannt), iso-Butyl, tert-Butyl, sec-Pentyl, neo-Pentyl, 1,2-Dimethylpropyl, iso-Amyl, | iso-Hexyl, iso-Heptyl. |
[0018] In der vorliegenden Erfindung bedeuten Definitionen wie Cz4 Alkenyl, wie | beispielsweise für den Rest R4 von Formel (I) definiert, das dieser Substituent (Rest) ein | Alkenylrest mit einer Kohlenstoffanzahl von 2 bis 10 ist, der mindestens eine ungesättigte | Kohlenstoff-Kohlenstoffbindung aufweist. Der Alkenylrest kann sowohl linear als auch verzweigt L sowie gegebenenfalls zyklisch sein. Alkenylreste, die sowohl eine zyklische als auch eine | lineare Komponente aufweisen, fallen ebenfalls unter diese Definition. Gleiches gilt für andere |. Alkenylreste wie beispielsweise ein C2, Alkenylrest. Gegebenenfalls können Alkenylreste auch | mit funktionellen Gruppen wie Amino, Hydroxy, Halogen, Aryl-oder Heteroaryl einfach oder © mehrfach substituiert sein. Vorzugsweise weisen Alkenylreste keine weiteren funktionellen | Gruppen als Substituenten auf. Beispiele für Alkenylreste sind Vinyl, 1-Propenyl, 2-Propenyl, 1- © Butenyl, 2-Butenyl, 3-Butenyl, 1-Pentenyl, 2-Pentenyl, 3-Pentenyl, 4-Pentenyl, 1-Hexenyl, 2- | Hexenyl, 3-Hexenyl, 4-Hexenyl, 5-Hexenyl, 1-Heptenyl, 3-Heptenyl, 4-Heptenyl, 1-Octenyl, 3- . Octenyl, 5-Octenyl, 1-Nonenyl, 2,-Nonenyl. |
[0019] In der vorliegenden Erfindung bedeutet die Definition Aryl, dass es sich um einen | aromatischen oder heteroaromatischen Rest handelt. Ein aromatischer Rest ist ein . aromatischer cyclischer Kohlenwasserstoff, der aus einem Ring oder einem Ringsystem aus | mehreren kondensierten Ringen bestehen kann. Der aromatische Rest kann beispielsweise | monocyclisch, bicyclisch oder tricyclisch sein. Vorzugsweise bildet der monocyclische E aromatische Rest einen 5- oder 6-gliedrigen Ring. Vorzugsweise bildet der bicyclische | aromatische Ring einen 9- oder 10-gliedrigen Ring. Vorzugsweise bildet der tricyclische © aromatische Ring einen 13- oder 14-gliedrigen Ring. Eine Defintion wie (Cs-C44)Aryl bedeutebU101724 | dass die Arylgruppe 5 bis 14 Kohlenstoffatome umfasst. Die Arylgruppe enthält vorzugsweise 3 . bis 14, mehr bevorzugt 4 bis 6 Kohlenstoffatome. Gegebenenfalls können Arylreste auch mit . funktionellen Gruppen wie Alkyl, Alkenyl, Amino, Cyano, -CF;, Hydroxy, Halogen, Aryl oder | Heteroaryl einfach oder mehrfach substituiert sein, vorzugsweise weisen die Arylreste keine | weiteren Subtituenten auf. Beispiele für aromatische Reste sind Phenyl, und Naphtyl. .
[0020] In der vorliegenden Erfindung bedeutet die Definition Heteroaryl, dass es sich um einen | heteroaromatischen Rest handelt. Heteroaromatischer Ring bedeutet, dass in einem . aromatischen Rest, wie vorstehend definiert, dessen Ringsystem durch Kohlenstoffatome © gebildet wird, ein oder mehrere dieser Kohlenstoffatome durch Heteroatome wie O, N oder S . ersetzt sind. Eine Defintion wie (Cs-C,0)Heteroaryl basiert auf der entsprechenden Defintion für | / die Aryigruppe, und bedeutet dass die Heteroarylgruppe 5 bis 10 Atome im Ring aufweist. . Allerdings sind wie oben definiert, 1 oder mehrere Kohlenstoffatome durch Heteroatome ersetzt. | Das heist, dass die (C;-C+0)Heteroarylgruppe, 5 bis 10 Atome im Ring aufweist, von denen aber | nicht alle Kohlenstoffatome sind. Daher wäre beispielsweise Furanyl eine Cs-Heteroarylgruppe. ; Gegebenenfalls können Heteroarylreste auch mit funktionellen Gruppen wie Alkyl, Alkenyl, Amino, Cyano, -CF,, Hydroxy, Halogen, Aryl oder Heteroaryl einfach oder mehrfach substituiert | sein, vorzugsweise weisen die Heteroarylreste keine weiteren Subtituenten auf. Beispiele für | heteroaromatische Reste, die in der vorliegenden Erfindung unter die Definition Aryl fallen, sind _ Furanyl, Thienyl, Oxazolyl, Pyrazolyl, Pyridyl und Indolyl. .
[0021] In der vorliegenden Erfindung bedeutet die Definition Halogen, wie beispielsweise . vorstehend für den Rest R4 für Formel (I) definiert, dass es sich um einen Chlor-, Brom-, lod- © oder Fluorsubstituenten handelt. Vorzugsweise handelt es sich um einen Chlor- oder © Fluorsubstituenten. |
[0022] Vorzugsweise ist das Amin (AM) gemäß der allgemeinen Formel (I) ausgewählt aus der _ Gruppe bestehend aus 4-Aminobenzoesäure-2-(N,N-diethylamino-)ethylester (Procain), 4- (. Aminobenzoesäureethylester (Benzocain), 2-(Diethylamino)ethyl-4-amino-2-chlorbenzoat | (Chlorprocain), 4-Amino-3-butoxybenzoeséure-2-diethylaminoethylester (Oxybuprocain), (2- | (Dimethylamino)ethyl)-4-(butylamino)benzoat (Tetracain), mehr bevorzugt 4- . Aminobenzoesäure-2-(N,N-diethylamino-)ethylester (Procain). .
[0023] Die Amine (AM) gemäß der allgemeinen Formel (I) und die oben konkret bezeichneten | sind als Lokalanästhetika in medizinischer Verwendung und entsprechend kommerziell . erhältlich. .
[0024] Wie im oben bereits ausgeführt, bezeichnet atypische Pneumonie, insbesondere . innerhalb dieser Erfindung eine Lungenentzündung ausgelôst durch Viren, Bakterien oder Pilze, | vorzugsweise durch Viren. Wie oben bereits ebenfalls ausgeführt, kann eine atypische © Pneumonie mit der Entwicklung eines acute respiratory distress syndrome (ARDS) als Folge | einer Hyperinflammation in der Lunge im Rahmen der atypischen Pneumonie einhergehen. |
[0025] In einer Ausführungsform wird die atypische Pneumonie durch Bakterien ausgelôst. | Vorzugsweise sind die Bakterien ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Mykoplasmen, | Legionellen, und Clamydien. |
A
[0026] In einer weiteren Ausführunsform wird die atypische Pneumonie durch Pilze ausgelôst/101724 . Vorzugsweise sind die Pilze ausgewählt aus einer Gruppe bestehend aus | Aspergillus, Pneumocystis und Candida. |
[0027] In einer weiteren Ausführungsform wird die atypische Pneumonie durch Viren ausgelôst. 4 Die Pneumonie ist, vorzugsweise ausgelöst durch ein Virus ausgewählt aus Coronoaviren, | Influenzaviren, Adenoviren und Respiratorisches Syncytial-Virus. Mehr bevorzugt ist das Virus | SARS CoV-2. .
[0028] Weiterhin bezieht sich die Erfindung auf ein Kohlensäure-Addukt (KA) umfassend | mindestens ein Strukturelement gemäß der allgemeinen Formel | (I), (111) und/oder (IV) | Ry 0 LS 2 O N - | e xMol(S) | R4 = N Rs | Rg Re ; Re fer, ) | 0 n 2- e x Mol(S) | Ro R; |
Ra Rg |
Ra 0 hd | oO n 2HCO; | © * Mol (S) |
Ro R7 0 wobei in Formel (11), (111), und (IV) , R, ist H, (C4.40)Alkyl, (C2-40)Alkenyl, (Cs-C44)Aryl oder (Cs-C+0)Heteroaryl, vorzugsweise H oder | (C4.10)Alkyl, mehr bevorzugt H; | Ra ist H, (C4.40 Alkyl), (C2-10)Alkenyl, (Cs-Cy4)Aryl oder (Cs-C,0)Heteroaryl, vorzugsweise H oder |] (C+-10)Alkyl, mehr bevorzugt H; | Ra ist -(CH)-NReRs; | n ist 1 bis 5, vorzugsweise 1 bis 3, mehr bevorzugt 1 bis 2, ' Rs ist (C4.10)Alkyl, vorzugsweise (C:2)Alkyl, | Rg ist (C4.40)Alkyl, vorzugsweise (C4.2)Alkyl; . Rs ist H, Halogen, (Ci.0)Alkyl, (Coo)Alkenyl, (Cs-Cig)Aryl, (Cs-C;0)Heteroaryl oder -O(C4. | 10)Alkyl, vorzugsweise H, Halogen, (C+10)Alkyl oder —O(C1-40) Alkyl, mehr bevorzugt H oder |. Halogen; É Rs ist H, Halogen, (Cr.10)Alkyl, (Ca1o)Alkenyl, (Cs-Cya)Aryl, (Co-Cro)Heteroaryl oder —O-(©+.10) | Alkyl, vorzugsweise H, Halogen, (C+40)Alkyl oder -O(C;-40)Alkyl, mehr bevorzugt H oder . Halogen; © Re ist H, Halogen, (C1-ao)Alkyl, (Cz-40)Alkenyl, (Cs-Cya)Aryl, (Cs-Cig)Heteroaryl oder -O(C+-40) | Alkyl, vorzugsweise H, Halogen, (C+-10)Alkyl oder -O(C4.0)Alkyl, mehr bevorzugt H oder -O(C;. | 10)Alkyl; ; R; ist H, Halogen, (Ci.10)Alkyl, (Cz-4o)Alkenyl, (Cs-Cis)Aryl, (Cs-Cio)Heteroaryl oder —O(C1-10) | Alkyl, vorzugsweise H, Halogen, (Ci.10)Alkyl oder -O(C440)Alkyl, mehr bevorzugt H oder -O(C4. | Alkyl: | x is 0,5 bis 30; "| (S) ist ein Salz; . zur Verwendung in der Behandlung von atypischer Pneumonie, wie oben definiert. |
[0029] In einer Ausführungsform in Formel (1) Ry, Ra, Ra, Ra, Rs, Re is H; LU101724 É Rs ist -(CH2)ANRaRs; | n ist 1 bis 5, vorzugsweise 1 bis 3, mehr bevorzugt 1 bis 2, A Rs ist (C4-10)Alkyl, vorzugsweise (C4.2)Alkyl, |. Rg ist (C4.40)Alkyl, vorzugsweise (C4.2)Alkyl; ©
[0030] Das Salz (S) umfasst mindestens einem Kation ausgewählt aus Na*, K*, Li”, Mg”*, Zn", . Fe?*, Fe** und Mn** , vorzugsweise Na*. Weiterhin umfasst das Salz (S) mindestens ein Anion | ausgewählt aus CI, Br, J, F, 80,%, SOz", HSO, HSO5, "HCOz, COs”, PO", HPO, H,POy, | SIO,*, AIO, SiO5 und /oder [AIO»)12(SiO2)a]", vorzugsweise CI und Br, besonders bevorzugt |
[0031] Die Herstellung des Kohlensäure-Addukts (KA) ist auch offenbart in WO2006/007835, | DE 10 2013 015 035 A1 und WO2019/048590 auf die hier Bezug genommen werden soll. ©
[0032] Weiterhin betrifft die Erfindung ein Kohlensäure-Addukt (KA) umfassend Kohlensäure, . mindestens ein Amin (AM) gemäß der allgemeinen Formel (I) und mindestens ein Salz (S), Ry 0 * Rs ] wobei in Formel (1) . R4 ist H, (C440)Alkyl, (Cz40)Alkenyl, (Cs-C44)Aryl oder (Cs-C40)Heteroaryl, vorzugsweise H oder ; (C+-10)Alkyl, mehr bevorzugt H; | Ro ist H, (C+-10 Alkyl), (Cz40}Alkenyl, (Cs-C44)Aryl oder (Cs-C10)Heteroaryl, vorzugsweise H oder © (C1-10)Alkyl, mehr bevorzugt H; | Ra ist (CHa) NRgRg; | n ist 1 bis 5, vorzugsweise 1 bis 3, mehr bevorzugt 1 bis 2, | Rg ist (C+-10)Alkyl, vorzugsweise (C4.2)Alkyl, | Rg ist (Cq.10)Alkyl, vorzugsweise (Cy2)Alkyl; | Rs ist H, Halogen, (C4.40)Alkyl, (Co.0)Alkenyl, (Cs-Cya)Aryl, (Cs-C,o)Heteroaryl oder -O(C-. | 10)Alkyl, vorzugsweise H, Halogen, (C+-0)Alkyl oder —O(Cy.10) Alkyl, mehr bevorzugt H oder | Halogen; |
Rs ist H, Halogen, (Ci.10)Alkyl, (C2.10)Alkenyl, (Cs-C44)Aryl, (Cs-C,o)Heteroaryl oder —O-(C,-16)U101724 1) Alkyl, vorzugsweise H, Halogen, (Ci.1)Alkyl oder -O(Ci.)Alkyl, mehr bevorzugt H oder | Halogen; | Rs ist H, Halogen, (Ci.10)Alkyl, (Cai0)Alkenyl, (Cs-Cya)Aryl, (Cs-Cyo)Heteroaryl oder -O(C4.40) | Alkyl, vorzugsweise H, Halogen, (C+-10)Alkyl oder -O(G410)Alkyl, mehr bevorzugt H oder -O(C+ | Ry ist H, Halogen, (C4.40)Alkyl, (Cz2-10)Alkenyl, (Cs-Cis)Aryl, (Cs-C10)Heteroaryl oder —O(Cy.10) | Alkyl, vorzugsweise H, Halogen, (C+-10)Alkyl oder -O(Ci.10)Alkyl, mehr bevorzugt H oder -O(C+ | wobei das mindestens eine Amin gemäß Formel (I) optional auch in Form eines Salzes / eingesetzt werden kann; É. zur Verwendung in der Behandlung von atypischer Pneumonie, wie oben definiert. EF
[0033] In einer Ausführungsform in Formel (1) Ra, Ra, Rs, Ra, Rs, Rp is H; | Rs ist -(CH2)NReRe; | n ist 1 bis 5, vorzugsweise 1 bis 3, mehr bevorzugt 1 bis 2, . Rg ist (C1-10)Alkyl, vorzugsweise (Cq.2)Alkyl, © Rg ist (C4-10)Alkyl, vorzugsweise (C-4_2)Alkyl; .
[0034] Das Salz (S) kann beispielsweise, durch eine Säure-Base-Reaktion der Base (BA), bei É Durchführung von Schritt b) mit der an das Amin (AM) addierten Säure gebildet werden, falls ein | Säureaddtionssalz des Amins (AM) eingesetzt wird. Das Salz (S) kann auch direkt in einem der . Schritte a), b) und/oder c) zugesetzt werden. Der direkte Zusatz des Salzes (S) ist bevorzugt, | falls das Amin (AM) nicht in der Salzform eingesetzt und/oder der Schritt b) nicht durchgeführt | wird. |
[0035] Vorzugsweise bleibt das Kohlensäure-Addukt (KA) bei Lagerung bei einer Temperatur | von 2 bis 10 °C für mindestens 12 Monate, mehr bevorzugt für mindestens 13 Monate, noch | mehr bevorzugt für mindestens 20 Monate, besonders bevorzugt für mindestens 23 Monate, | und ganz besonders bevorzugt für mindestens 27 Monate stabil. |
[0036] Das Kohlensäure-Addukt (KA) gilt nicht mehr als stabil, wenn mit IR-Spektroskopie, | insbesondere im Feststoff des Kohlensäure-Adduktes (KA), die spezifischen Banden des | mindestens einen Amins (AM) detektiert werden kônnen. Die spezifischen IR-Banden des | Amins sind diejenigen Banden, die auch bei der IR-spektroskopischen Untersuchung des reinen | Amins (AM) detektiert werden. Solange das Amin (AM) gebunden im stabilen Kohlensäure- | Addukt (KA) vorliegt, werden die spezifischen IR-Banden des Amins (AM) nicht detektiert. |
[0037] Der Verlust der Stabilität kann in einzelnen Ausführungsformen auch mit einer Erhöhung | des pH-Wertes, oder mit der Messung von zwei Schmelz-/Zersetzungsbereichen, d.h. einem | Bereich der dem Amin (KA) entspricht und einem Bereich der dem Kohlensäure-Addukt (KA) | entspricht einhergehen. Bei dem Kohlensäure-Addukt, das durch zumindest teilweise | Zersetzung in das Amin (AM) und CO, und/oder Wasser, instabil geworden ist, kann es auch zu | einer Änderung des Läsungsverhaltens kommen. Das instabil gewordene Kohlensäure-Addukt |
14 | (KA) kann sich als schwerlôslicher erweisen oder zumindest teilweise unvollständig gelöst | LU101724 | werden. .
[0038] Das Kohlensäure-Addukt (KA) ist herstellbar nach einem Verfahren umfassend die © Schritte a), optional b), c), d) und 6). 2
[0039] In Schritt a) wird eine Lösung (A) bereitgestellt, die mindestens ein Lösungsmittel und in | dem mindestens einen Lôsungsmittel gelôstes CO, umfasst. |
[0040] Die Lösung (A) umfasst mindestens ein Lösungsmittel und CO, in gelôster Form. Unter 0 CO, wird im Rahmen dieser Erfindung Kohlendioxid verstanden. Unter CO, in gelöster Form | werden im Rahmen dieser Erfindung alle Formen des CO, verstanden, die dieses beim Lösen | eingeht. So ist beispielweise für wässrige Lösungen bekannt, dass das gelöste CO, in der | Lösung unter anderem im Gleichgewicht als CO,, als Kohlensäure, als einfach oder zweifach |. deprotonierte Kohlensäure, das heißt als Hydrogencarbonat oder Carbonat vorliegen kann. a
[0041] Die Lösung (A) wird erhalten, in dem CO, in das mindestens eine Lösungsmittel | eingebracht wird. Das CO, kann in allen dem Fachmann bekannten und geeigneten Formen | und in das Lösungsmittel eingebracht werden. Vorzugsweise wird gasférmiges oder gefrorenes © CO, in Form von Trockeneis, mehr bevorzugt gasförmiges CO, in das Lösungsmittel | eingebracht. Vorzugsweise hat das gasfôrmige CO, oder gefrorene CO, mindestens | Lebensmittelqualität, mehr bevorzugt eine Qualität, die für pharmazeutische Zwecke geeignet | ist. Das verwendete gasfôrmige und/oder gefrorene CO, hat vorzugsweise einen Reinheitsgrad . von mindestens 99,5% noch mehr bevorzugt 99,9%. ©
[0042] Vorzugsweise bedeutet Lebensmittelqualität im Rahmen dieser Erfindung, dass die | einschlägigen Vorschriften des deutschen und europäischen Lebensmittelrechts erfüllt werden. © Diese umfassen vorzugsweise die vo (EG) | Nr. 852/2004 und VO (EG) Nr. 178/2002 sowie die VO (EG) Nr. 1333/2008 und die VO (EU) | 231/2012. |
[0043] Vorzugsweise bedeutet pharmazeutische Qualität, dass die einschlägigen Vorschriften . des Europäischen Arzneimittelbuchs (Ph. Eur.) erfüllt werden. |
[0044] Das CO, kann auch unter Druck eingebracht werden, insbesondere wenn gasfôrmiges | CO, in die Lösung eingebracht wird. Einbringen unter Druck bedeutet in diesem | Zusammenhang, dass ein Druck größer dem Atmosphärendruck, vorzugsweise größer 1,01325 | bar, verwendet wird. Zu diesem Zweck kann das Einbringen des CO; in das Lösungsmittel in | einem Behälter erfolgen, der das Lösungsmittel derartig von der Umgebung isoliert, dass in | dem Behälter ein Druck erzeugt werden kann, insbesondere Uber das Zuleiten des CO», der | über dem atmosphärischen Druck, vorzugsweise über 1,01325 bar liegt. Das Einbringen des | CO, in die Lösung, insbesondere in gasférmiger Form, kann in einem Schritt oder in Intervallen | erfolgen. |
[0045] Der Fachmann kann in Schritt a) jedes geeignete Lösungsmittel einsetzen. | Vorzugsweise wird als Lösungsmittel ein polar-protisches Lösungsmittel eingesetzt, mehr | bevorzugt ist das Lösungsmittel Wasser. Das Lösungsmittel kann je nach beabsichtigtem | Verwendungszweck des Kohlensäure-Addukts (KA) in verschiedenen Reinheitsgraden | eingesetzt werden. Beispielsweise kann Wasser mit dem Reinheitsgrad „Aqua ad iniectabilig‘/ 101724 | verwendet werden, falls das Kohlensäure-Addukt (KA) für pharmazeutisch-medizinische | Zwecke eingesetzt werden soll. |
[0046] Schritt a) kann den Teilschritt a1) umfassen, wobei das Lösungsmittel, vorzugsweise vor | dem Einbringen des CO», auf 3 bis 8 °C, vorzugsweise auf 5 °C gekühlt wird. Das Kühlen kann l mittels allen dem Fachmann bekannten und als geeignet identifizierten Methoden erfolgen. | Beispielsweise kann das Kühlen durch Verwahren des Lésungsmittels für eine ausreichend . lange Zeit in einem Kühlschrank erfolgen, bis das Lösungsmittel die Zieltemperatur aufweist. a Ebenso kann beispielsweise eine externe Kühlung verwendet werden. ©
[0047] Schritt a) kann den Teilschritt a2) umfassen, wobei das CO, in das Lösungsmittel | eingebracht wird, vorzugsweise bis zum Erreichen einer Sättigungskonzentration von 3 bis 10 © g/l, mehr bevorzugt bis zu einer Sättigungskonzentration von 4,5 bis 7,5 g/l bezogen auf das | Gesamtvolumen der Lösung. Vorzugsweise beträgt der pH-Wert der Lösung nach der Sättigung © mit CO, < 3,0 bis < 6,0, noch mehr bevorzugt < 4,3 bis = 4,8. Vorzugsweise wird das CO, in | Teilschritt a2) unter Druck gelôst, wobei der Druck 1,5 bis 10 bar, mehr bevorzugt 1,9 bis 7 bar, E noch mehr bevorzugt 2 bis 5 bar beträgt. |
[0048] Schritt a) kann den Teilschritt a3) umfassen, wobei die vorzugsweise in Teilschritt a2) | erhaltene Lösung (A) bei 1 bis 10 °C vorzugsweise für mindestens 30 min, mehr bevorzugt für | mindestens 50 min, noch mehr bevorzugt für mindestens 60 min; bis höchstens 5d (120h) | gelagert wird. Vorzugsweise wird die vorzugsweise in Teilschritt a2) erhaltene Lösung (A) bei 3 . bis 8 °C für mindestens 30 min, mehr bevorzugt fiir mindestens 50 min, noch mehr bevorzugt | für mindestens 60 min; bis hôchstens 5d (120h) gelagert. |
[0049] Vorzugsweise umfasst Schritt a) alle Teilschritte a1), a2) und a3). |
[0050] Vorzugsweise werden die Teilschritte a1), a2) und a3) in der Reihenfolge a2) folgt auf . a1) und a3) folgt auf a2) durchgeführt. |
[0051] Optional kann der Schritt b) durchgeführt werden, wobei die Base (BA), die nicht dem . Amin (AM) entspricht, in der Lösung (A), unter Erhalt der Lösung (A1) aufgelöst wird. | Vorzugsweise ist die Base (BA) ein Hydrogencarbonat oder ein Carbonat, mehr bevorzugt ein © Hydrogencarbonat, noch mehr bevorzugt Natriumhydrogencarbonat. |
[0052] In Schritt c) wird das mindestens eine Amin (AM) in der Lösung (A) oder (A1) unter © Erhalt der Lösung (B) gelöst. |
[0053] Das mindestens eine Amin (AM), wie vorstehend definiert, kann in Schritt c) sowohl in | neutraler Form als auch in Form eines Salzes eingesetzt werden. Optional kann das | mindestens eine Amin (AM) auch als Mischung der neutralen Form des Amins (AM) mit der | Salzform des Amins (AM) eingesetzt werden. Daher kann das mindestens eine Amin (AM), das | neutrale Amin (AM) und/oder die Salzform des mindestens einen Amins (AM) umfassen. | Vorzugsweise handelt es sich bei der Salzform des mindestens einen Amins (AM) um ein | Säureadditionssalz, vorzugsweise ist das Säureadditionsalz ein Hydrochlorid, Hydrobromid, | Hydroiodid, Hydrogensulfat, Hydrogensulfit, Hydrogenphosphat, Hydromesylat, Hydrotosylat, | Hydroacetat, Hydroformiat, Hydropropanoat, Hydromalonat, Hydrosuccinat, Hydrofumarat, |
16 \ Hydroxalat, Hydrotartrat, Hydrocitrat, Hydromaleat, mehr bevorzugt ein Hydrochlorid odet/101724 a Hydrobromid, noch mehr bevorzugt ein Hydrochlorid des mindestens einen Amins (AM). Ë
[0054] Vorzugsweise beträgt die Konzentration des Amins (AM) in Lösung (B) 0,01 bis 0,25 . g/ml, vorzugsweise 0,03 bis 0,20 g/ml, mehr bevorzugt 0,08 bis 0,15 g/ml. |.
[0055] Schritt c) kann den Teilschritt c2) umfassen, wobei das mindestens eine Amin (AM) in | Lösung (A), oder bei Durchführung von Schritt b), in Lösung (A1) unter Erhalt der Lösung (B) | aufgelöst wird. |
[0056] In einer möglichen Ausführungsform beträgt das Verhältnis des Amins (AM) zur Base . (BA), bei Durchführung von Schritt b), in Lösung (B) 2:1 bis 5:1, mehr bevorzugt 3:1 bis 4:1, | noch mehr bevorzugt 3,23:1 bis 3,26:1 [g/g]]. ©
[0057] In einer weiteren möglichen Ausführungsform beträgt das molare Verhältnis des Amins © (AM) zu den Basenequivalenten der Base (BA), bei Durchführung von Schritt b), in Lösung (B) 2 0,8:1 bis 1,5:1, vorzugsweise 1,2:1, mehr bevorzugt 1:1. Basenequivalente bedeutet in diesem . Zusammenhang, dass bei Verwendung einer einwertigen Base, wie zum Beispiel NaHCO; das © molare Verhältnis der Base (BA) zum Amin (AM dem vorstehend angegebenen Verhältnis . entspricht. Bei Verwendung einer zweiwertigen Base (BA), wie zum Beispiel Na:CO4, ist | bezogen auf die Stoffmenge in Mol der Base (BA) relativ zur Verwendung einer einwertigen | Base nur die Hälfte der Basenmenge erforderlich um die gleiche Menge an Basenequivalenten | einzubringen. So werden zum Beispiel bei einem Verhältnis von 1:1, bei Verwendung von 10 | mmol Amin (AM), 10 mmol NaHCO; benötigt, aber nur 5 mmol Na;COs. |
[0058] In einer weiteren Ausführungsform wird Schritt b) ausgeführt und in Teilschritt c1) das | Amin (AM) in Form des Säureadditionssalzes zugesetzt, wobei das Amin (AM) mit der an ihm . gebundenen Säure, in einer derartigen Menge zugesetzt wird, dass die an das Amin (AM) | gebundene Säure, die Base (BA) soweit zu neutralisieren vermag, dass die Lösung (B) einen | pH-Wert von 6 bis 8 annimmt. |
[0059] Schritt ¢) kann den Teilschritt c2) umfassen, wobei Lösung (A) zur Lösung (B) unter Ê Erhalt der Lôsung (B1) gegeben wird. |
[0060] Vorzugsweise beträgt die Konzentration des Amins (AM) in Lösung (B1) 0,01 bis 0,25 | g/ml, vorzugsweise 0,03 bis 0,20 g/ml, mehr bevorzugt 0,08 bis 0,15 g/ml. |
[0061] Schritt c) kann den Teilschritt ¢3) umfassen, wobei die Lösung (B) oder bei Durchführung | von Teilschritt c2), die Lösung (B1) mit CO, angereichert wird. Vorzugsweise wird die Lösung |. (B) mit 2,5 g/l bis 9 g/l, mehr bevorzugt mit 5 bis 7,5 g/l CO; angereichert. .
[0062] Schritt c) kann den Teilschritt c4) umfassen, wobei die Lôsung (B) oder, bei n Durchführung von Teilschritt c2), die Lösung (B1) bei 1 bis 10°C, vorzugsweise 3 bis 8 °C, für | mindestens 1 h vorzugsweise 24 h bis 120 h, noch mehr bevorzugt 24 bis 72 h gelagert wird. |
[0063] Schritt c) kann den Teilschritt c5) umfassen, wobei die Lösung (B) oder bei Durchführung |] von Teilschritt b2) die Lésung (B1) mit CO, vorzugsweise auf eine Gesamtkonzentration von | mindestens 6 g/l, mehr bevorzugt mindestens 10 g/l, noch mehr bevorzugt mindestens 12 g/l, | ganz besonders bevorzugt mindestens 14 g/l und am meisten bevorzugt mindestens 15 d/V101724 . angereichert wird. Vorzugsweise werden in Teilschritt c5) weitere 0,4 bis 4,7 g/l, mehr bevorzugt É 1 bis 3,5 g/l CO, bis zum Erreichen der benötigten Gesamtkonzentration in die Lösung (B) oder © (B1) eingebracht bzw. gelöst. .
[0064] Der Begriff ,Gesamtkonzentration® bezieht sich hier auf die Gesamtkonzentration an | gelôstem CO, in der Lösung (B) oder (B1), einschließlich dem CO,, das im Kohlensäure-Addukt . (KA) gebunden ist. Die Gesamtkonzentration ergibt sich additiv aus der Gewichtszunahme der . Lösung durch das zugeflhrte CO, in allen vorangegangenen Anreicherungsschritten a2) | und/oder c3), soweit ausgeführt, und c5), ohne Berücksichtigung von CO», das optional in Form | von Hydrogencarbonat oder Carbonat als Base (BA) der Lösung zugesetzt wird. |
[0065] Das Anreichern der Lösung (B) oder der Lösung (B1) in Teilschritt ¢5) mit CO, auf die | benötigte Gesamtkonzentration kann bei einem Druck von 2,5 bis 10 bar, vorzugsweise von 4 | bis 10 bar, mehr bevorzugt von 5 bis 10 bar, noch mehr bevorzugt bei 6 bis 10 bar, ganz © besonders bevorzugt bei 6,5 bis 10 bar durchgeführt werden. Vorzugsweise weist die Lösung | (B) oder (B1), beim Anreichern mit CO; in Teilschritt c5) eine Temperatur von 3 bis 8 °C, mehr | bevorzugt von 5°C auf. |
[0066] Die Anreichung der Lösung (B) oder (B1) in den Teilschritten c3) und c5) kann auf É dieselbe Weise erfolgen, wie für Schritt a) beschrieben. .
[0067] Vorzugsweise beträgt der pH-Wert der Lösung (B) oder, bei Durchführung des | Teilschritts c2), der Lösung (B1) nach der Durchführung von Schritt c5) < 7,0. ©
[0068] Vorzugsweise umfasst Schritt c) alle Teilschritte c1), c2), ¢3), c4) und c5). E
[0069] Vorzugsweise werden die Teilschritte c1), c2), c3), c4) und c5) in der Reihenfolge c2) a folgt auf c1), c3) folgt auf c2), c4) folgt auf c3), c5) folgt auf c4) durchgeführt. |
[0070] In Schritt d) wird die nach Abschluss des Schrittes c) erhaltene Lösung eingefroren. | Vorzugsweise wird in Schritt d) die Lôsung B) oder nach Durchführung des Teilschrittes c2), die . Lösung (B1) eingefroren. ||
[0071] Die Lösung, vorzugsweise Lösung (B) oder (B1), die dem Schritt d) unterzogen wird, | weist einen CO,-Gehalt von mindestens 6 g/l, vorzugsweise mindestens 10 g/l, mehr bevorzugt | mindestens 12 g/l, noch mehr bevorzugt mindestens 14 g/l und ganz besonders bevorzugt . mindestens 15 g/l auf. |
[0072] Vorzugsweise wird die nach Abschluss des Schrittes c) erhaltene Lösung, vorzugsweise 0 Lösung (B) oder (B1), bei -100 °C bis -20 °C, mehr bevorzugt bei -90 °C bis -30 °C, noch mehr | bevorzugt bei -80 bis -40 °C und ganz besonders bevorzugt bei -70 bis -50 °C eingefroren.
[0073] Das Einfrieren der nach Abschluss des Schrittes c) erhaltenen Lôsung, vorzugsweise | Lösung (B) oder (B1), kann grundsätzlich nach allen dem Fachmann bekannten und als | geeignet identifizierten Methoden erfolgen. Beispielsweise kann das Einfrieren durch das . Überführen der in Schritt c) erhaltenen Lösung in ein geeignetes Gefäß, erfolgen, dass in ein |
18 | Kühlmedium eintaucht. Vorzugsweise hat das Gefäß eine Kolbenform. Vorzugsweise taucht datU101724 . Gefäß, in dem sich die in Schritt c) erhaltene Lösung befindet in einem Winkel von 40 ° in das . Kühimedium ein. Das Kühlmedium kann beispielsweise aus einem Lösungsmittel wie Methanol, . Ethanol oder Aceton bestehen, das durch Zugabe von Trockeneis, oder geeignete | Kühlapparaturen, wie Kryostaten auf die gewünschte Temperatur gebracht wird. .
[0074] Vorzugsweise erfolgt das Einfrieren bei Atmosphärendruck, mehr bevorzugt bei 1,01325 © bar. .
[0075] Vorzugsweise wird die nach Abschluss des Schrittes c) erhaltene Lösung, vorzugsweise | Lösung (B) oder (B1), innerhalb von 0,3 bis 60 Minuten, mehr bevorzugt innerhalb von 1 bis 30 | Minuten, noch mehr bevorzugt innerhalb von 1,1 bis 10 Minuten, besonders bevorzugt | innerhalb von 1,5 bis 5 Minuten eingefroren. |
[0076] Die nach Abschluss des Schrittes c) erhaltene Lösung, vorzugsweise Lösung (B) oder (B1), wird vorzugsweise mit einer Kühlrate von 10 bis 100 K/min, mehr bevorzugt mit 20 bis 80 . K/min, noch mehr bevorzugt mit 30 bis 70 K/min und besonders bevorzugt mit 40 bis 60 K/min | eingefroren. |
[0077] Vorzugsweise wird das Gefäß in dem sich die nach Abschluss des Schrittes c) erhaltene | Lösung, vorzugsweise Lösung (B) oder (B1), während des Einfriervorgangs befindet, im . Kiihimedium, mit 10 bis 1000 rpm, mehr bevorzugt mit 50 bis 600 rpm, noch mehr bevorzugt mit . 100 bis 400 rpm und besonders bevorzugt mit 200 bis 300 rpm rotiert. |
[0078] Das Einfrieren kann nach dem Shell-Freeze-Verfahren erfolgen. |
[0079] In Schritt e) wird die in Schritt d) eingefrorene Lösung, vorzugsweise Lösung (B) oder | (B1), bei -100 bis 0 °C für nicht länger als 4 Tage gelagert. |
[0080] Vorzugsweise wird die in Schritt d) eingefrorene Lösung in Schritt e), vorzugsweise . Lösung (B) oder (B1), fir 1,5 bis 4 Tage, mehr bevorzugt für 2,5 bis 4 Tage gelagert. |
[0081] Vorzugsweise wird die in Schritt d) eingefrorene Lösung in Schritt e), vorzugsweise | Lösung (B) oder (B1) bei -50 bis 0°C, mehr bevorzugt bei -30 bis -5 °C, noch mehr bevorzugt | bei -25 bis -10 °C, besonders bevorzugt bei -20 bis -15 °C gelagert. |
[0082] Die Lagerung kann bei der definierten Temperatur grundsétzlich in jeder dem Fachmann ; bekannten Kühleinrichtung erfolgen. Beispielsweise kann die Lagerung in einem P Tiefkühlschrank oder einem Tiefkühlraum durchgeführt werden. |.
[0083] Das Verfahren nach dem das Kohlensäure-Addukt (KA) herstellbar ist, kann einen | weiteren Schritt f) umfassen, der nach Schritt e) durchgeführt wird. Dabei wird in Schritt f) die in | Schritt e) gelagerte Lösung, vorzugsweise Lösung (B) oder (B1), getrocknet, unter Erhalt von © getrocknetem Kohlensäure-Addukt (KA). .
[0084] Vorzugsweise wird in Schritt f) das Wasser aus der in Schritt e) gelagerten Lôsung, 3 vorzugsweise Lösung (B) oder (B1) bis zu einem Restgehalt von < 0,8 Gew.-%, mehr bevorzugt | bis zu einem Restgehalt von < 0,1 Gew.-% bezogen auf das Gesamtgewicht des getrockneten 101724 ] Kohlensäure-Adduktes (KA) entfernt. A
[0085] Vorzugsweise wird in Schritt f) nicht im Kohlensäure-Addukt (KA) gebundenes CO, aus . der in Schritt e) gelagerten Lösung, vorzugsweise (B) oder (B1), bis zu einem Restgehalt von < © 0,8 Gew.-%, mehr bevorzugt bis zu einem Restgehalt von < 0,1 Gew.-% bezogen auf das . Gesamtgewicht des getrockneten Kohlensäure-Adduktes (KA) entfernt. |
[0086] Die Trocknung kann mit allem dem Fachmann bekannten und als geeignet identifizierten A Methoden durchgeführt werden. Vorzugsweise erfolgt die Trocknung mittels Gefriertrocknung, | auch Lyophilisation genannt. Der Schritt d) stellt im Falle der Anwendung des © Gefriertrocknungsverfahrens, den Einfrierschritt und Schritt e) den Reifungsschritt dar. |
[0087] Vorzugsweise beträgt der Druck während des Trocknens 0,01 bis 30 mbar, vorzugsweise 0,02 bis 20 mbar, mehr bevorzugt 0,03 bis 10 mbar, noch mehr bevorzugt 0,03 | bis 0,5 mbar und ganz besonders bevorzugt 0,05 bis 0,1 mbar. Vorzugsweise wird der Druck . während des gesamten Trocknungsvorgangs beibehalten. Vorzugsweise wird der vorstehend | definierte Druck während des Trocknens innerhalb von 7h, mehr bevorzugt innerhalb von 5h . und besonders bevorzugt innerhalb von 4 h ab Evakuierungsbeginn erreicht. |
[0088] Den Endpunkt der Trocknung kann der Fachmann aus den ) Temperaturverlaufsaufzeichnungen ermitteln. Vorzugsweise beträgt die Gesamttrocknungszeit É. in Schritt f) 10 bis 60 h, mehr bevorzugt 30 bis 55 h, besonders bevorzugt 41 bis 52 h. Die | Gesamttrocknungszeit ist definiert als die Zeitspanne zwischen dem Abschluss der Lagerung in . Schritt e) und der Beendigung der Trocknung in Schritt f). |
[0089] Vorzugsweise beträgt die Temperatur während der gesamten Trocknung in Schritt f) 0 | bis 20 °C, vorzugsweise 4 bis 18 °C, mehr bevorzugt 8 bis 16 °C. .
[0090] Weiterhin umfasst die Erfindung eine pharmazeutische Zusammensetzung (PZ) | umfassend das Amin (AM), oder das Kohlensäure-Addukt (KA) wie oben beschrieben zur | Verwendung in der Behandlung von atypischer Pneumonie. .
[0091] Pharmazeutische Zusammensetzungen, die auch das Kohlensdure-Addukt (KA) | enthalten, sind in WO2019/048590 beschrieben. .
[0092] Unter der pharmazeutischen Zubereitung (PZ) im Rahmen dieser Erfindung wird a grundsätzlich eine Zusammensetzung verstanden, die das Amin (AM) oder Kohlensäure-Addukt . (KA) umfasst und darüber hinaus, weitere Hilfsstoffe oder Zusätze umfassen kann, die für eine | pharmazeutisch-medizinische Verwendung geeignet sind. |
[0093] Außerdem kann die pharmazeutische Zubereitung (PZ) weitere Basen umfassen, die | nicht dem Amin (AM) entsprechen und verschieden von der Base (BA) sein können. Der . Fachmann kann die Additive grundsätzlich je nach gewünschtem Verwendungszweck | auswählen. Er wird dabei die gewünschte Applikationsform berücksichtigen. |
[0094] Die pharmazeutische Zubereitung (PZ) kann grundsätzlich in jeder geeigneten | Darreichungsform vorliegen. So kann die pharmazeutische Zubereitung (PZ) beispielsweise in L
| Kapselform, als Tablette, als Lösung, als Salbe, Creme, als Gel, als Paste, Umschlagpaste ode+U101724 | wirkstoffhaltiges Pflaster vorliegen. 8
[0095] Die pharmazeutische Zubereitung (PZ) kann grundsätzlich in jeder geeigneten | Applikationsform appliziert werden. Der Fachmann wird eine geeignete Darreichungsform © entsprechend der beabsichtigten Applikationsform auswählen. Beispielsweise kann die pharmazeutische Zubereitung (PZ) oral, inhalativ, per Injektion, als Pflaster, kutan umfassend | mindestens die dermale Anwendung, die Anwendung am Auge, die nasale Anwendung, die | rektale Anwendung und die vaginale Anwendung; verabreicht werden. |
[0096] Bei der Zubereitung der pharmazeutischen Zubereitung (PZ) kann sich der Fachmann . grundsätzlich der im Stand der Technik bekannten Methoden bedienen. |
[0097] Vorzugsweise beträgt die Temperatur der Mischung aus dem Kohlensäure-Addukt (KA) © und den verwendeten Hilfsstoffen und gegebenenfalls weiteren Basen während der Zubereitung | der pharmazeutischen Zubereitung (PZ) weniger als 60 °C, vorzugsweise weniger als 50 °C, | mehr bevorzugt 0 bis 50 °C. .
[0098] Bei der Zubereitung der pharmazeutischen Zubereitung (PZ), vorzugsweise in | Salbenform, kann auch Dispergieren, vorzugsweise mittels eines Salbenbereiters, zum Einsatz © kommen. Hierbei wird vorzugsweise eine Drehzahl von < 2000 rpm verwendet. |
[0099] Das Kohlensäure-Addukt (KA) kann vor der Verarbeitung zu den nachfolgend | beschriebenen oralen Darreichungsformen wie Tabletten oder Kapseln oder halbfesten © Darreichungsformen, alleine oder in der Anwesenheit weiterer Hilfsstoffe oder Basen zu Pulver . verrieben werden. Der Fachmann kann sich grundsätzlich der für den jeweiligen Zweck © geeigneten und bekannten technischen Mittel bedienen. So können für Zerreibungsschritte . beispielsweise Môrser oder ähnlich geeignete Geräte eingesetzt werden. Vorzugsweise wird bei . den Verreibungsschritten ein technisches Hilfsmittel eingesetzt, dass die mechanische | Belastung des Kohlensäure-Adduktes möglichst gering halt. Vorzugsweise erfolgt das Zerreiben | mit einem Mörser. |.
[00100] Das so erhaltene Pulver kann dann zum Beispiel zu Tabletten gepresst oder in | handelsübliche Kapseln abgefüllt oder mit geeigneten Hilfsstoffen vermischt und zu halbfesten | Darreichungsformen verarbeitet werden. |
[00101] Eine Ausführungsform der pharmazeutischen Zubereitung (PZ) betrifft eine | pharmazeutische Zubereitung (PZ), die das Kohlensäure-Addukt (KA) umfasst, und oral | appliziert wird. In dieser Ausführungsform wird die pharmazeutische Zubereitung (PZ) . vorzugsweise in Kapseln, mehr bevorzugt in Hartgelatine oder Cellulose-Kapseln, besonders | bevorzugt in Hartgelatine Kapseln verabreicht. Ebenso kann die pharmazeutische Zubereitung . (PZ) in dieser Ausführungsform in Tablettenform appliziert werden. |
[00102] Vorzugsweise umfasst die pharmazeutische Zubereitung (PZ) in dieser . Ausführungsform mindestens ein Hilfsstoff (H), vorzugsweise ausgewählt aus Stärke, | insbesondere Maisstärke und/oder Reisstärke, Dextran, Celluloseester und SiO». |
[00103] Zudem kann die pharmazeutische Zubereitung (PZ) in dieser AusfilhrungsforrhU101724 | mindestens eine Base (BA1) umfassen, die nicht dem Amin (AM) entspricht und identisch oder . verschieden von der Base (BA) ist. Vorzugsweise ist die Base (BA1) ausgewählt aus NaHCO; | oder KHCO;, mehr bevorzugt NaHCO. L
[00104] Vorzugsweise gelten auch für diese Ausführungsform die vorstehend gemachten | allgemeinen Angaben zur pharmazeutischen Zubereitung (PZ), insbesondere auch für die | Zubereitung der pharmazeutischen Zubereitung (PZ) soweit fiir diese Ausführungsform | technisch anwendbar. ;
[00105] Vorzugsweise umfasst die pharmazeutische Zubereitung (PZ) in dieser © Ausführungsform | a) 1 bis 99 Gew.-%, mehr bevorzugt 15 bis 95 Gew.-% des Kohlensäure-Addukts (KA), | b) 0 bis 60 Gew.-%, mehr bevorzugt 3 bis 50 Gew.-% der Base (BA1) und 1 bis 90 Gew.-%, | mehr bevorzugt 2 bis 75 Gew.-% des Hilfsstoffs (H) bezogen auf das Gesamtgewicht der | pharmazeutischen Zubereitung. |
[00106] Eine weitere Ausführungsform der pharmazeutischen Zubereitung (PZ) betrifft | eine halbfeste pharmazeutische Zubereitung (PZ), die das Kohlensäure-Addukt (KA) umfasst, | und kutan appliziert wird. Die pharmazeutische Zubereitung (PZ) in dieser Ausführungsform | kann beispielsweise in Salbenform, als Creme, als Gel, als Paste, Umschlagspaste oder . wirkstoffhaltiges Pflaster appliziert werden. |
[00107] Vorzugsweise gelten auch für diese Ausführungsform die vorstehend gemachten | allgemeinen Angaben zur pharmazeutischen Zubereitung (PZ), insbesondere auch fir die E. Herstellung der pharmazeutischen Zubereitung (PZ) soweit für diese Ausführungsform . technisch anwendbar. |.
[00108] Die pharmazeutische Zubereitung (PZ) umfasst in dieser Ausführungsform | vorzugsweise mindestens ein Hilfsstoff (H1) ausgewählt aus Paraffinen, insbesondere dick- und | dünnflüssigen Paraffinen, Wollwachs, Wollwachsalkoholen, hydrophobes Basisgel, pflanzliche | Ole, tierische Fette, synthetische Glyceride, flüssige Polyalkylsiloxane, Wachse, Vaseline und | Stärke, insbesondere Maisstärke, vorzugsweise Vaseline. |
[00109] Unter dickflüssigen Paraffinen (Paraffinum subliquidum) werden Paraffine © verstanden, die eine Viskosität von 110 bis 230 mPas aufweisen, während dünnflüssige |. Paraffine (Paraffinum perliquidum) eine Viskosität von 25 bis 80 mPas aufweisen. |
[00110] Vorzugsweise umfasst die pharmazeutische Zubereitung (PZ) in dieser | Ausführungsform: | a) 0,1 bis 40 Gew.-%, vorzugsweise 0,4 bis 10 Gew.-% des Kohlensäure-Addukts (KA) und . b) 60 bis 99,9 Gew. -%, vorzugsweise 80 bis 96 Gew.-% des Hilfsstoffs (H1) bezogen auf . die Gesamtmenge der pharmazeutischen Zubereitung (PZ) umfasst. |
[00111] Eine weitere Ausführungsform der pharmazeutischen Zubereitung (PZ), die dad/101724 | Kohlensäure-Addukt (KA) umfasst, betrifft eine pharmazeutische Zubereitung, die parenteral, | nasal und/oder inhalativ appliziert wird. )
[00112] Vorzugsweise gelten auch für diese Ausführungsform die vorstehend gemachten ) allgemeinen Angaben zur pharmazeutischen Zubereitung (PZ), insbesondere auch für die © Zubereitung der pharmazeutischen Zubereitung (PZ) soweit für diese Ausführungsform ; technisch anwendbar. |
[00113] Vorzugsweise liegt die pharmazeutische Zubereitung (PZ) in dieser | Ausführungsform als Lösung (A2) vor, umfassend das Kohlensäure-Addukt (KA), gelôstes CO, . und mindestens ein Hilfsstoff (H2). ©
[00114] Der Hilfsstoff (H2) ist vorzugsweise ausgewählt aus einem Alkalihalogenid oder | Erdalkalihalogenid, mehr bevorzugt NaCl und MgCl, noch mehr bevorzugt NaCl. Der Hilfsstoff . (H2) kann identisch mit dem Salz (S) sein. Mengenangaben bezogen auf den Hilfsstoff (H2), 0 soweit dieser in einzelnen Ausführungsformen identisch mit dem Salz (S) ist, beziehen sich im È Rahmen dieser Erfindung auf zusätzliche Mengen des Hilfsstoffes (H2), die nicht in Form des © Salzes (S) als Teil des Kohlensäure-Adduktes (KA) in die pharmazeutische Zubereitung (PZ) È eingebracht wurden. |
[00115] Vorzugsweise wird die Lösung (A2) durch Einbringen von CO, in ein | Lösungsmittel erhalten. Vorzugsweise ist das Lösungsmittel Wasser. Vorzugsweise wird das | CO, zur Herstellung der Lösung (A2) bei einer Temperatur von 0 bis 8 °C, mehr bevorzugt bei 0 . bis 5 °C in das Lôsungsmittel eingebracht. Das CO» kann in Form des Gases als auch in fester | Form, etwa als Trockeneis in das Lösungsmittel eingebracht werden. Vorzugsweise wird das | CO, in Form des Gases in das Lösungsmittel eingebracht. Das CO, kann auch unter Druck, bis | zum Erreichen der gewünschten Konzentration in die Lösung eingebracht werden, wie Ë vorstehend etwa für Teilschritt a2) beschrieben. |
[00116] Vorzugsweise wird das CO, zur Herstellung der Lösung (A2), bis zu einer ; Konzentration von mindestens 3 g/l, mehr bevorzugt bis 4 g/l, noch mehr bevorzugt 4 g/l bis 8 . g/l in das Lösungsmittel eingebracht. |
[00117] Vorzugsweise weist das CO», dass zur Herstellung der Lösung (A2) verwendet | wird mindestens eine Reinheit von 99,9%, mehr bevorzugt auch eine Qualität auf die für | pharmazeutische Anwendungen geeignet ist, wie vorstehend definiert. |
[00118] Vorzugsweise umfasst die pharmazeutische Zubereitung (PZ) in dieser , Ausführungsform, insofern sie durch Auflôsen des Kohlensäure-Adduktes (KA) in der Lösung | (A2) erhalten wird, | a) 0,05 bis 100 mg/ml, mehr bevorzugt 0,08 bis 50 mg/ml des Kohlensäure-Adduktes (KA) | b) 0 bis 20 mg/ml, mehr bevorzugt 3 bis 10 mg/ml des Hilfsstoffs (H2) | bezogen jeweils auf das Gesamtvolumen der pharmazeutischen Zubereitung (PZ). M
23 | BEISPIELE DER ERFINDUNG LU101724 :
[00119] 1. Ausführungsbeispiel 1, Herstellung des Kohlensäure-Adduktes (KA) |
1.1 Materialien: | ® Amin (AM) : 68,8 bis 110,1 g Procainhydrochlorid (z.B. reinst, zur Verwendung als | pharmazeutischer Wirkstoff; Ph. Eur. oder in einer Qualität, die für diesen Zweck geeignet ist) ® Base (BA): 22,2 bis 33,9 g Natriumhydrogencarbonat (z.B. reinst oder in einer Qualität, | die für diesen Zweck geeignet ist), | © Lösungsmittel: 630 bis 900 ml Wasser (Aqua ad iniectiabilia) © CO,: mind. 12,0 g/l Kohlendioxid aus Druckgasstahiflaschen (CO, in geeigneter Qualität) . © Trockeneis zur Bereitung von Kältemischungen und zur Kühlung : ® Methanol, techn. zur Bereitung von Kältemischungen ;
[00120] 1.2 Schritt a) / In eine gereinigte Kunststoffdruckflasche wird Wasser (z.B. Aqua ad iniectiabilia) bis zur / Markierung eingefüllt (ca. 800 bis 900 ml) und für mindestens 1h im Kühlschrank (3 bis 8 °C) | oder mittels externer Kühlung auf 5 °C vorgekühit. | Es wird eine mit Kohlendioxid gesättigte Kohlensäurelôsung bereitet. Dafür wird CO, ; intervallweise unter Druck (1,6 bis 8 bar) in das vorgekühlte Wasser eingebracht. Das Zischen (entweichendes Gas über das Uberdruckventil) zeigt Sättigung der Lösung mit CO, an. Die ; Sättigung wird über das Gewicht kontrolliert, bis 4,0 bis 6,0 g CO, (entsprechend 4,5 bis 7,5 g/l) ; gelöst sind. Die gesättigte Lösung weist einen pH-Wert von = 4,3 bis 4,8 auf. Dieses / Kohlensäure-haltige Wasser wird unmittelbar verschlossen sowie mindestens für 1h im | Kühlschrank aufbewahrt. |
[00121] 1.3 Schritt b) | In einer zweiten Kunststoffdruckflasche wird 21,2 g Natriumhydrogencarbonat vorgelegt, mit | 320 ml gekiihltem CO,.haltigen Wasser versetzt und unter Schwenken aufgelöst. |
[00122] 1.4 Schritt c) | Zu dieser Lösung wird die äquivalente Menge an festem Procainhydrochlorid bei | gleichbleibender Temperatur gegeben, wobei sich eine nahezu neutrale Lösung bildet, die nach | Zugabe von weiteren 320 ml kalten kohlensäure-haltigen Wasser eine klare schwach saure | Lösung ergibt. Die Lösung wird mit CO, angereichert. Die so bereitete Lösung wird für | mindestens eine 1h im Kühlschrank gelagert. Anschließend wird die Lösung nochmals mit CO, konditioniert, bis eine CO,-Konzentration von 12g/l in der Lösung erreicht ist Mittels pH-Indikatorstäbchen wird der pH-Wert kontrolliert. Der pH-Wert beträgt < 6,6.
[00123] 1.5 Schritt d) Rundkolben werden vorgekühlt. Zum Einfrieren wird die Reaktionsidsung in einem vorgekühlten Messzylinder abgemessen, portionsweise in Rundkolben überführt und durch Eintauchen in eine Trockeneis/Methanol-Kaltemischung (<-60°C) nach dem Shell-freezing-Verfahren innerhalb - Trg RE von 1,5-3,5 min pro Kolben eingefroren (~200 rpm). Der Eintauchwinkel des Kolbens ak}101724 | Rotationsverdampfer wird auf ca. 40° eingestellt. ;
[00124] 1.6 Schritt e) | Die Kolben mit dem so eingefrorenen Gut werden mit einem Schliffstopfen verschlossen und | einem Tiefkühlschrank bei -15 bis -20 °C 2 bis 4 Tage zwischengelagert. |
[00125] 1.7 Schritt f) | Die so temperierten Kolben werden mit Styroporbehältern ummantelt, die vorgekühlt sind und | unverzüglich einzeln an eine evakuierte (0,060 + 0,01 mbar, ca. -46 °C, Dichtheitsprobe) | Gefriertrocknungsanlage, Uber einen flexiblen Gummikegel angeschlossen. Die Ventilhähne É werden vorsichtig geöffnet und die einzelnen Kolben unter Vakuum gesetzt. Abschließend ' müssen alle Kolben evakuiert sein. | Zur Überwachung des Prozesses werden unten im Styropormantel Temperaturfühler platziert, | die während der gesamten Trocknung den gesamten Temperaturverlauf aufzeichnen. Vor dem | Start der Lyophilisation zeigen die Temperaturfühler Temperaturen von < -5 °C an. | Während der Lyophilisation beträgt der Druck 0,07 + 0,02 mbar. Dieser Sublimationsdruck wird , innerhalb von 4 h erreicht und während der gesamten Lyophilisationszeit beibehalten. Die | Kühlkammer wird während der gesamten Trocknung auf 9 bis 15 °C temperiert. Der Endpunkt | der Lyophilisation wird graphisch aus den Temperaturverlaufsaufzeichnungen ermittelt. Die | Gesamttrocknungszeit betrug maximal 52 h. Das trockene Lyophilisat wird in ein ; Braunglasgefal mit Twist-off-Deckel überführt, mit einem Trockenmittelbeutel versehen und im } Kühlschrank bei 0 bis 15 °C gelagert. |
[00126] 2. Beispiele fiir Pharmazeutische Zubereitungen (PZ) )
[00127] 2.1 Kapseln und Tabletten | Nachfolgend wird beispielhaft die Zusammensetzung der erfindungsgemäßen | pharmazeutischen Zubereitung (PZ) in der Ausführungsform als Kapsel oder Tablette fir | Procain als Amin (AM) beschrieben. Für die Herstellung der Kapseln können handelsübliche | Steckkapseln in den handelsüblichen Größen (5 bis 000) verwendet werden, die mit dem | Kohlensäure-Addukt (KA) haltigen Pulver, umfassend Procain als Amin (AM) (Verreibung-des ' Wirkstoffs Kohlensäure-Addukt (KA), umfassend Procain als Amin (AM) ggf. mit Zusätzen, ' Füllstoffen, und FlieRregulierungsmittel) befüllt werden. Das Kohlensäure-Addukt (KA) wurde | gemäß Beispiel 1 hergestellt. Es hat sich gezeigt, dass Hartgelatine-Kapseln gegenüber | Cellulose-Kapseln im Hinblick auf die Stabilität besser geeignet sind. So wiesen die befüllten ) Hartgelatinekapseln, beispielhaft für Hartgelatinekapseln mit 60 und 100 mg Wirkstoff gemäß | Tabelle 1, auch nach 12 Monaten Lagerung im Kühlschrank keine Veränderungen auf und sind | somit stabil (Figur 2). Die Stabilität wurde mittels IR-Spektroskopie untersucht. So wurde im Fall | der Hartgelatine-Kapseln innerhalb des 12 Monatszeitraumes IR-spektroskopisch kein Procain ; detektiert, während für Cellulose- Kapseln bereits nach wenigen Tagen eine Procain-Bande im | IR-Spektrum gemessen wurde. Die Gehaltsbestimmung erfolgte bei Raumtemperatur mit UV/VIS-Spektroskopie. Für Rezepturarzneimittel wird gemäß Pharmacopoea Europaea Punkt |
2.9.6 bezogen auf den Gesamtgehalt inklusive Nebenprodukte ein Toleranzbereich von +15 % | vorgeschrieben. |
Es werden die geltenden und als allgemein üblichen pharmazeutischen Regeln zur Herstellurkg/ 191724 | von (Rezeptur)-Arzneimitteln angewendet (zum Beispiel Pharmacopoea Europaea, Deutscher ' Arzneimittel-Codex). | Tabelle 1: Beispielzusammensetzung Kapseln mit NaHCO3z-Zusatz und Kohlensäure-Addukt (KA) als Wirkstoff ’ hergestellt gemäß Ausführungsbeispiel 1. | Fülistoff, z.B. Maisstärke 120 120 ' Tabelle 2: Beispielzusammensetzung Tablette mit NaHCO4-Zusatz und Kohlensäure-Addukt (KA) als Wirkstoff | hergestellt gemäß Ausführungsbeispiel 1. | Fülistoff, z.B. Maisstärke 2,5 5 85 10 , inkl. SiO; |
[00128] 2.2 Salben | Nachfolgend wird die Zusammensetzung der erfindungsgeméRen pharmazeutischen . Zubereitung (PZ) in der Ausführungsform als Salbe beispielhaft für Procain als Amin (AM) im | Kohlensäure-Addukt (KA) erläutert. Bei der Bereitung der Salbe werden die geltenden und 2 allgemein üblichen pharmazeutischen Regeln zur Herstellung von (Rezeptur)-Arzneimitteln © angewendet (zum Beispiel Pharmacopoea Europaea, Deutscher Azneimittel-Codex). Bei der . Herstellung der Salbe werden größere Scherkräfte vermieden. Außerdem wird die Temperatur | bei der Zubereitung auch lokal unter 60 °C gehalten. So wird das gemérserte Kohlensäure- | Addukt (KA) umfassend Procain als Amin (AM) in einem Môrser oder einer Fantaschale, die ° mittels eines auf 40 bis 45 °C temperierten Wasserbades, temperiert werden, in die | Salbengrundlage, beispielsweise Vaseline, eingebracht. Alternativ ist auch die Verwendung von | elektrischen Mischsystemen möglich, wie sie im Rahmen des üblichen Apothekenbetriebes zum | Einsatz kommen. | Tabelle 3: Beispielzusammensetzung Salbe und Kohlensäure-Addukt (KA) als Wirkstoff hergestellt gemäß . Ausführungsbeispiel 1. | Salbengrundiage ig] {z.B. 5 5 5 5 5 | Vaseline) |
26 |
[00129] 2.3 Parenterale Lösungen | Für die Bereitung einer parenteralen Lôsung die das Kohlensäure-Addukt (KA) umfassend | Procain als Amin (AM) enthält, wird in einem geeigneten Gefäß mit einem Rührfisch oder | Ahnlichem die erforderliche Menge Wasser (Aqua ad iniectabilia) auf ca. 5 +3 °C gekühlt und | bei dieser Temperatur belassen. Das Wasser wird mit gasfôrmigen Kohlendioxid in der . benötigten Qualität auf ca. 3,2 g/l angereichert. In diesem CO,-haltigen Wasser wird die | entsprechende Menge Kohlensäure-Addukt (KA) umfassend Procain als Amin (AM) und l Natriumchlorid für einen isotonischen Gehalt gelöst. |
[00130] Alternativ wird auf ca. 5 + 3 °C temperiertes Wasser unter Druck in einem | geschlossenen System mit CO, so angereichert, dass ein deutlicher Überschuss vorhanden ist | (4,5 bis 7,5 g/l). Zu diesem kohlensäurehaltigen Wasser werden ebenfalls die entsprechenden ’ Mengen Kohlensäure-Addukt (KA) umfassend Procain als Amin (AM) und Natriumchiorid . gegeben. /
[00131] Diese kalte mit dem Kohlensäure-Addukt (KA) umfassend Procain als Amin (AM) | und Natriumchlorid versehene Lôsung wird unter geeigneten räumlichen Bedingungen . sterilfiltriert und in entsprechende Vials abgefüllt. Es werden die geltenden und allgemein , üblichen pharmazeutischen Regeln zur Herstellung von (Rezeptur)-Arzneimitteln angewendet à (zum Beispiel Pharmacopoea Europaea). Ë Tabelle 4: Beispielzusammensetzungen für parenterale Zubereitungen mit NaCl-Zusatz und Kohlensäure-Addukt | (KA) als Wirkstoff hergestellt gemäß Ausführungsbeispiel 1. | | I — ee T i pom eee 7 }
[00132] 3. Löslichkeit in Oktanol |
[00133] Es wurden Löslichkeitsversuche in Oktanol durchgeführt und der Gehalt in der ; organischen Phase UV/VIS-spektroskopisch sowie die pH-Werte untersucht. | Tabelle 5: Löslichkeit verschiedener Darreichungsformen | Kohlensäure-Addukt des 74% 7,5 | Procains |
LU101724 |
[00134] Die ermittelten pH-Werte belegen, dass das Kohlensäure-Addukt des Procains û als solches und nicht in Procain überführt und in dieser Form in der organischen Phase löslich | und somit membrangängig ist. Ebenso ist anhand der UV/VIS-spektroskopischen © Gehaltsmessung erkennbar, dass das Kohlensäure-Addukt des Procains in puncto Lipophilie ; dem Procain ähnlicher ist als dem ProcHCI. Es verhält sich also wie die basische Komponente | — die lipidlösliche Base, die in Abhängigkeit vom pH-Wert gebildet wird. Das Kohlensäure- | Addukt des Procains weist diese Eigenschaft unabhängig vom pH-Wert auf, d.h. es muss nicht ' wie beim ProcHCI durch eine pH-Wert-Anderung in die lipophile Form überführt werden. | ProcHCI weist einen deutlich niedrigeren Wert auf, der mit 8% in der Größenordnung fiir die . Eiweifsbindung von 6% liegt. ;
LU101724 |.
REFERENCES |.
[1] E. Mutschier. G. Geisslinger, H.K. Kroemer, S. Menzel, P. Ruth; ,Mutschler Arzneimittel- L wirkungen, Pharmakologie, Pharmakologische Wirkungen Toxikologie“, Wissenschaftlicher | Verlagsgesellschaft, 10. Auflage, 2013 |
[2] https:// flexikon.doccheck.com/de/Acute respiratory _distress_syndrome, aufgerufen am 23. . März 2020 .
[3] Pecher S., Bôttiger B.W., Graf B., Hollmann M.W.; Anaesthesist 2004; 53; 316-325 ©

Claims (14)

ANSPRÜCHE A
1. Ein Amin (AM) gemäß der allgemeinen Formel (I) : R4 0 | 07 ; N Rs | Ro Rs ; wobei in Formel (I) ; Ry ist H, (C4-10)Alkyl, (G2-10)Alkenyl, (Cs-C14)Aryl oder (Cs-Cy0)Heteroaryl, vorzugsweise H oder (Ci. | 10)Alkyl, mehr bevorzugt H; | Ra ist H, (C+-10 Alkyl), (C240)Alkenyl, (C5-C44)Aryl oder (Cs-C,o)Heteroaryl, vorzugsweise H oder (C-. l 10)Alkyl, mehr bevorzugt H; . Rs ist -(CHa)NReRe: | n ist 1 bis 5, vorzugsweise 1 bis 3, mehr bevorzugt 1 bis 2, | Re ist (Cr10)Alkyl, vorzugsweise (C1.2)Alkyl, | Re ist (C+-10)Alkyl, vorzugsweise (C4.2)Alkyl; 8 R, ist H, Halogen, (C-10)Alkyl, (Ca10)Alkenyl, (Cs-Cia)Aryl, (Cs-Cro)Heteroaryl oder -O(C+10)Alkyi, | vorzugsweise H, Halogen, (C4.0)Alkyl oder —O(C410) Alkyl, mehr bevorzugt H oder Halogen; © Rs ist H, Halogen, (C+10)AIKkyl, (C240)Alkenyl, (Cs-C4a4)Aryl, (Cs-C40)Heteroaryl oder —O-(C4.10) Alkyl, [ vorzugsweise H, Halogen, (©C1-10)Alkyl oder -O(C1.10)Alkyl, mehr bevorzugt H oder Halogen; , Re ist H, Halogen, (C+10)Alkyl, (C240)Alkenyl, (Cs-Cys)Aryl, (Cs-C+0)Heteroaryl oder -O(C4.10) Alkyl, 2 vorzugsweise H, Halogen, (C;-40)Alkyl oder -O(C4.0)Alkyl, mehr bevorzugt H oder -O(C-40)Alkyl; | Ry ist H, Halogen, (C+40)Alkyl, (C240)Alkenyl, (Cs-C4a)Aryl, (Cs-C+0)Heteroaryl oder —O(C+40) Alkyl, | vorzugsweise H, Halogen, (C+-10)Alkyl oder -O(G440)Alkyl, mehr bevorzugt H oder -O-(C.10)Alkyl; | wobei das Amin gemäß Formel (I) optional auch in Form eines Salzes eingesetzt werden kann, ; zur Verwendung in der Behandlung von atypischer Pneumonie. ;
2. Ein Kohlensäure-Addukt (KA) umfassend mindestens ein Strukturelement gemäß der | allgemeinen Formel (II), (III) und/oder (IV) |
Ra |, Ro .
R4 0 ~~ | A ) n - | e xMol(S) | HCO; | a Rs ; Res |, Ro | 0 n 2- e x Mol (S) È COs | Ra Ry | Rs „Ro .
Ra 0 ~~ 2 Re or, ) .
0 n 2HC07 e x Mol(S) | >» Rs | wobei in Formel (11), (111), und (IV) |
Ry ist H, (Cr.10)Alkyl, (Ca0)Alkenyl, (Cs-C1a)Aryl oder (Cs-Cro)Heteroaryl, vorzugsweise H oder k&1.01724 | 10)Alkyl, mehr bevorzugt H; . Ra ist H, (C4+-10 Alkyl), (C2-10)Alkenyl, (Cs-C14)Aryl oder (Cs-C10)Heteroaryl, vorzugsweise H oder (C-. ' 10)Alkyl, mehr bevorzugt H; | Ry ist (CH) NReRe A n ist 1 bis 5, vorzugsweise 1 bis 3, mehr bevorzugt 1 bis 2, 0 Ra ist (C4.40)Alkyl, vorzugsweise (C1.2)Alkyl, | Ro ist (C1.10)Alkyl, vorzugsweise (C4.2)Alkyl; | R, ist H, Halogen, (Ci.10)Alkyl, (C240)Alkenyl, (Cs-C4a)Aryl, (Cs-C+0)Heteroaryl oder -O(C+40)Alkyl, | vorzugsweise H, Halogen, (C+10)Alkyl oder —O(G440) Alkyl, mehr bevorzugt H oder Halogen; | Rs ist H, Halogen, (Cq.10)Alkyl, (C210)Alkenyl, (Cs-C,4)Aryl, (Cs-Cyg)Heteroaryl oder —O-(C10) Alkyl, 2 vorzugsweise H, Halogen, (C4.0)Alkyl oder -O(C4.o)Alkyl, mehr bevorzugt H oder Halogen; Re ist H, Halogen, (Ci.10)Alkyl, (Co.40)Alkenyl, (Cs-C4a4)Aryl, (Cs-C,o)Heteroaryl oder -O(C4.40) Alkyl, ° vorzugsweise H, Halogen, (C+.10)Alkyl oder -O(C4-40)Alkyl, mehr bevorzugt H oder -O(C+10)Alkyl; | Ry ist H, Halogen, (C4.40)Alkyl, (C240)Alkenyl, (Cs-Cya)Aryl, (Cs-C40)Heteroaryl oder —O(C+-10) Alkyl, | vorzugsweise H, Halogen, (C+.10)Alkyl oder -O(C+10)Alkyl, mehr bevorzugt H oder -O(C4.10)Alkyl; | x is 0,5 bis 30; . zur Verwendung in der Behandlung von atypischer Pneumonie. ui
3. Ein Kohlensäure-Addukt (KA) umfassend Kohlensäure, mindestens ein Amin (AM) gemäß A der allgemeinen Formel (I) und mindestens ein Salz (S), || Re Ra | oo” | wobei in Formel (I) | R, ist H, (C+-40)Alkyl, (C240)Alkenyl, (Cs-C+4)Aryl oder (Cs-Cy0)Heteroaryl, vorzugsweise H oder (C-. | 10)Alkyl, mehr bevorzugt H; |
Ra ist H, (Cr.10 Alkyl), (C2.10)Alkenyl, (Cs-Cra)Aryl oder (Cs-Cio)Heteroaryl, vorzugsweise H oder 8101724 | 10)Alkyl, mehr bevorzugt H; . Ra ist -(CH2)\NRaRe: = n ist 1 bis 5, vorzugsweise 1 bis 3, mehr bevorzugt 1 bis 2, ) Rg ist (C+4-10)Alkyl, vorzugsweise (C4.2)Alkyl, 2 Rg ist (C4.40)Alkyl, vorzugsweise (C42)Alkyl; | | R4 ist H, Halogen, (C+-40)Alkyl, (Cz40)Alkenyl, (Cs-C+s)Aryl, (Cs-C10)Heteroaryl oder -O(C410)Alkyl, L vorzugsweise H, Halogen, (C+10)Alkyl oder —O(C+.10) Alkyl, mehr bevorzugt H oder Halogen; |. Rs ist H, Halogen, (Cq.10)Alkyl, (C210)Alkenyl, (C5-C4a)Aryl, (Cs-C40)Heteroaryl oder —O-(C+.10) Alkyl, à vorzugsweise H, Halogen, (C+-10)Alkyl oder -O(C4.40)Alkyl, mehr bevorzugt H oder Halogen; |. Re ist H, Halogen, (C4.40)Alkyl, (Ca-10)Alkenyl, (Cs-Cia)Aryl, (Cs-C,o)Heteroaryl oder -O(C+-40) Alkyl, . vorzugsweise H, Halogen, (C+-10)Alkyl oder -O(C410)Alkyl, mehr bevorzugt H oder -O(C410)AIkyl; . Ry ist H, Halogen, (C+40)Alkyl, (C240)Alkenyl, (Cs-C44)Aryl, (Cs-C+0)Heteroaryl oder —O(C-.10) Alkyl, | vorzugsweise H, Halogen, (Cq.10)Alky! oder -O(C410)Alkyl, mehr bevorzugt H oder -O(C+10)Alkyl; | wobei das mindestens eine Amin gemäß Formel (1) optional auch in Form eines Salzes eingesetzt |! werden kann; 0 herstellbar nach einem Verfahren umfassend die Schritte: © a) Bereitstellung einer Lösung (A), die mindestens ein Lösungsmittel und in dem mindestens | einem Lösungsmittel gelôstes CO, umfasst, . optional b) Auflôsen einer Base (BA), die nicht dem Amin (AM) entspricht, in der Lôsung (A) unter © Erhalt der Lösung (A1), | c) Lösen des mindestens einen Amins (AM) in der Lösung (A) oder (A1), unter Erhalt der Lösung | d) Einfrieren der nach Abschluss des Schrittes c) erhaltenen Lösung, ; e) Lagerung der in Schritt d) eingefrorenen Lösung bei -100 bis 0 °C für nicht länger als 4 Tage; © zur Verwendung in der Behandlung von atypischer Pneumonie. |
4. Eine pharmazeutische Zusammensetzung (PZ) umfassend das Amin gemäß Anspruch 1, N oder das Kohlensäure-Addukt gemäß einem der Ansprüche 2 oder 3 zur Verwendung in der © Behandlung von atypischer Pneumonie. .
5. Das Amin zur Verwendung gemäß Anspruch 1, das Kohlensäure-Addukt (KA) zur | Verwendung gemäß einem der Ansprüche 2, oder 3, und die pharmazeutische Zusammensetzung | (PZ) zur Verwendung gemäß Anspruch 4, wobei | i) das Amin gemäß der allgemeinen Formel (I) sowie in den allgemeinen Formeln (11), 491724 ; und (IV) ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus, | 4-Aminobenzoesäure-2-(N,N-diethylamino-)ethylester (Procain), 4-Aminobenzoesäureethylester | (Benzocain), 2-(Diethylamino)ethyl-4-amino-2-chlorbenzoat (Chlorprocain), 4-Amino-3- A butoxybenzoesäure-2-diethylaminoethylester (Oxybuprocain), (2-(Dimethylamino)ethyl)-4- | (butylamino)benzoat (Tetracain), vorzugsweise 4-Aminobenzoesaure-2-(N,N-diethylamino- . Jethylester Procain und/oder | ii) das Salz (S) ein Salz ist, das zusammengesetzt ist, aus mindestens einem Kation ; ausgewählt aus Na*, K*, Li*, Mg**, Zn°*, Fe**, Fe** und Mn” , vorzugsweise Na” und mindestens | einem Anion ausgewählt aus CI, Br, J, F, SO4”, SOs*, HSO, HSOs, HCOs, COs”, PO, . HPO,7, Hz2PO4, SiO4”, AIO, SiO; und /oder [AIO2)>(SiO2)a]", vorzugsweise CI und Br, | besonders bevorzugt CI. L
6. Das Kohlensäure-Addukt (KA) zur Verwendung gemäß Anspruch 3 und 5, wobei Schritt a) mindestens einen der folgenden Teilschritte umfasst: | a1) Kühlen des Lôsungsmitiels, vorzugsweise Wasser, auf 3 bis 8 °C, vorzugsweise 5 °C und/oder | a2) Einbringen von CO, in das Lösungsmittel, vorzugsweise bis Zu einer Sättigungskonzentration | von 3 bis 10 g/l, mehr bevorzugt bis zu einer Sättigungskonzentration 4,5 bis 7,5 g/l, vorzugsweise É beträgt der pH-Wert der Lösung nach der Sättigung mit CO, = 3,0 bis 6,0, noch mehr bevorzugt = | 4,3 bis 4,8 und/oder | a3) Lagerung der Lösung (A) bei 1 bis 10°C, vorzugsweise für mindestens 30 min, mehr bevorzugt . für mindestens 50 min, noch mehr bevorzugt für mindestens 60 min; bis höchstens 5d (120h); | vorzugsweise erfolgt die Lagerung bei 3 bis 8 °C vorzugsweise für mindestens 30 min, mehr | bevorzugt für mindestens 50 min, noch mehr bevorzugt für mindestens 60 min; bis höchstens 5d | vorzugsweise umfasst Schritt a) alle Teilschritte a1), a2) und a3), | vorzugsweise werden die Teilschritte a1), a2) und a3) in der Reihenfolge a2) folgt auf a1) und a3) | folgt auf a2) durchgeführt. |
7. Das Kohlensäure-Addukt (KA) zur Verwendung gemäß einem der Ansprüche 3, 5 und 6, | wobei | i) die Base (BA) in Schritt b) ein Hydrogencarbonat oder ein Carbonat, mehr bevorzugt ein | Hydrogencarbonat, noch mehr bevorzugt Natriumhydrogencarbonat ist und/oder | ii) der Gehalt an CO, in der Lösung, die dem Schritt d) unterzogen wird, mindestens 6 g/l, | vorzugsweise mindestens 10 g/l, mehr bevorzugt mindestens 12 g/l, noch mehr bevorzugt | mindestens 14g/l und ganz besonders bevorzugt mindestens 15 g/l beträgt und das Amin (AM) | auch in Form eines Salzes eingesetzt werden kann. |
8. Das Kohlensäure-Addukt (KA) zur Verwendung gemäß einem der Ansprüche 3 und 5 bis 7, | wobei Schritt c) mindestens einen der folgenden Teilschritte umfasst: ;
34 ı c1) Auflösen des mindestens einen Amins (AM) in Lösung (A) oder (A1) unter Erhalt der LdsdHg! 724 ; (B) und/oder ' c2) Zugabe von Lösung (A) zur Lösung (B) unter Erhalt der Lösung (B1) und/oder ‘ c3) Anreicherung der Lösung (B) oder (B1) mit CO, und/oder : c4) Lagerung der Lösung (B) oder (B1) bei 1 bis 10°C, vorzugsweise 3 bis 8 °C, für mindestens 1 h / vorzugsweise 24 h bis 120 h, noch mehr bevorzugt 24 bis 72 h, und/oder ‘ c5) Anreicherung der Lösung (B) oder (B1) mit CO, auf eine Konzentration von mindestens 6 g/l, . vorzugsweise mindestens 10 g/l, mehr bevorzugt mindestens 12 g/l, noch mehr bevorzugt | mindestens 14 g/l und ganz besonders bevorzugt mindestens 15 g/l: É wobei optional 1 i) die Konzentration des Amins (AM) in Lösung (B) oder bei Ausführung von Teilschritt c2) in ; Lösung (B1) 0,01 bis 0,25 g/ml, vorzugsweise 0,03 bis 0,20 g/ml, mehr bevorzugt 0,08 bis 0,15 c g/ml beträgt und/oder ) ii) der pH-Wert der Lösung (B) oder (B1) nach der Durchführung von Schritt c5) < 7,0 beträgt | und/oder | iii) das Verhältnis des Amins (AM) zur Base (BA), bei Durchführung des Schrittes b), in Lösung (B) : 2 bis 5, mehr bevorzugt 3 bis 4, noch mehr bevorzugt 3,23 bis 3,26 [g/g] beträgt und/oder iv) in Schritt c1) das mindestens eine Amin (AM), das mindestens eine Amin (AM) als : Säureadditionssalz, vorzugsweise als Hydrohalogenid, Hydrogensulfat, Hydrogensulfit, Û Hydrogenphosphat, Hydromesylat, Hydrotosylat, Hydroacetat, Hydroformiat, Hydropropanoat, | Hydromalonat, Hydrosuccinat, Hydrofumarat, Hydroxalat, Hydrotartrat, Hydrocitrat, Hydromaleat, | mehr bevorzugt als Hydrochlorid oder Hydrobromid umfasst. ] vorzugsweise umfasst Schritt c) alle Teilschritte c1), c2), c3), c4)und c5); | vorzugsweise werden die Teilschritte c1), c2), c3), c4) und c5) in der Reihenfolge c2) folgt auf c1), | c3) folgt auf c2), C4) folgt auf c3), c5) folgt auf c4) durchgeführt. |
9. Das Kohlensäure-Addukt (KA) zur Verwendung gemäß einem der Ansprüche 3 und 5 bis 8, | wobei in Schritt d): | i) die Lösung (B) oder (B1) bei -100 °C bis -20 °C, vorzugsweise bei -90 °C bis -30 °C, noch mehr | bevorzugt bei -80 bis -40 °C und ganz besonders bevorzugt bei -70 bis -50 °C eingefroren wird | und/oder | il) die Lösung (B) oder (B1) innerhalb von 0,3 bis 60 Minuten, vorzugsweise innerhalb von 1 | bis 30 Minuten, mehr bevorzugt innerhalb von 1,1 bis 10 Minuten, noch mehr bevorzugt innerhalb | von 1,5 bis 5 Minuten eingefroren wird und/oder | iii) das Gefäß in dem sich die Lösung (B) oder (B1) während des Einfriervorgangs befindet, | vorzugsweise im Kühlmedium, mit 10 bis 1000 rpm, vorzugsweise mit 50 bis 600 rpm, mehr | bevorzugt mit 100 bis 400 rpm und noch mehr bevorzugt mit 200 bis 300 rpm rotiert wird und/oder iv) die Lösung (B) oder (B1) mit einer Kühlrate von 10 bis 100 K/min, vorzugsweise mit 201401724 0 80 K/min, mehr bevorzugt mit 30 bis 70 K/min und besonders bevorzugt mit 40 bis 60 K/min . eingefroren wird. .
10. Das Kohlensäure-Addukt (KA) zur Verwendung gemäß einem der Ansprüche 3 und 5 bis 8, | | wobei in Schritt e): |. i) die eingefrorene Lösung (B) oder (B1) für 1,5 bis 4 Tage, vorzugsweise für 2,5 bis 4 Tage . gelagert wird und/oder . ii) die eingefrorene Lösung (B) oder (B1) vorzugsweise bei -50 bis 0 °C, mehr bevorzugt bei -30 bis | -5 °C, noch mehr bevorzugt bei -25 bis -10 °C, besonders bevorzugt bei -20 bis -15 °C gelagert | wird. |
11. Das Kohlensäure-Addukt (KA) zur Verwendung gemäß einem der Ansprüche 3 und 5 bis © 10, wobei das Verfahren einen weiteren Schritt f) umfasst, der nach Schritt e) durchgeführt wird, , f) Trocknung der in Schritt e) gelagerten Lösung unter Erhalt von getrocknetem Kohlensäure- | Addukt (KA), | wobei in Schritt f) optional | i) das Wasser aus der Lösung (B) oder (B1) bis zu einem Restgehalt von < 0,8 Gew.-%, © vorzugsweise < 0,1 Gew.-% bezogen auf das Gesamtgewicht des Trocknungsproduktes (C) | entfernt wird und/oder . ii) nicht im Kohlensäure-Addukt (KA) gebundenes CO, aus der Lösung (B) oder (B1) bis zu einem | Restgehalt von < 0,8 Gew.-%, vorzugsweise < 0,1 Gew.-% bezogen auf das Gesamtgewicht des | Trocknungsproduktes (C) entfernt wird und/oder L iii) die Trocknung mittels Lyophilisation durchgeführt wird und/oder ; iv) während des Trocknens der Druck 0,01 bis 30 mbar, vorzugsweise 0,02 bis 20 mbar, mehr | bevorzugt 0,03 bis 10 mbar, noch mehr bevorzugt 0,03 bis 0,5 mbar und ganz besonders . bevorzugt 0,05 bis 0,1 mbar beträgt und vorzugsweise während des gesamten |. Trocknungsvorganges beibehalten wird und/oder | v) der Druck während des Trocknens gemäß iv) innerhalb von 10 h, vorzugsweise innerhalb von 7 | h, mehr bevorzugt innerhalb von 5 h und besonders bevorzugt innerhalb von 4 h ab f Evakuierungsbeginn erreicht wird und/oder . vi) die Temperatur während der gesamten Trocknung in Schritt f) 0 bis 20 °C, vorzugsweise 4 bis | ; 18 °C, mehr bevorzugt 8 bis 16 °C beträgt und/oder | vii) die Gesamttrocknungszeit 10 bis 60, vorzugsweise 30 bis 55 h, mehr bevorzugt 41 bis 52 h | beträgt.
12. Das Amin (AM) gemäß Anspruch 1, sowie das Kohlensäure-Addukt (KA) zur Verwendung f. gemäß einem der Ansprüche 2, 3 und 5 bis 11 und die pharmazeutische Zusammensetzung (PZ) | zur Verwendung gemäß Anspruch 4, wobei die atypische Pneumonie eine bakterielle oder eine © virale atypische Pneumonie, oder eine durch Pilze ausgelöste atypische Pneumonie, vorzugsweise . eine virale atypische Pneumonie ist. |
36 |
13. Das Amin gemäß Anspruch 12, sowie das Kohlensäure-Addukt zur Verwendung gemsäf01724 | Anspruch 12 und die pharmazeutische Zusammensetzung zur Verwendung gemäß Anspruch 12, | wobei die atypische Pneumonie | i) eine bakterielle atypische Pneumonie ist vorzugsweise ausgelöst durch ein Bakterium ; ausgewählt aus Mykoplasmen, Legionellen, und Clamydien oder | ii) eine virale atypische Pneumonie ist, vorzugsweise ausgelöst durch ein Virus ausgewählt — aus Coronoaviren, Influenzaviren, Adenoviren und Respiratorisches Syncytial-Virus, noch mehr . bevorzugt Coronaviren, insbesondere SARS CoV-2 oder | iii) eine durch Pilze ausgelöste atypische Pneumonie ist, vorzugsweise ausgelöst durch ein | Pilz ausgewählt aus Aspergillus, Pneumocystis und Candida. : |
14. Das Amin (AM) gemäß Anspruch 1, sowie das Kohlensäure-Addukt (KA) zur Verwendung É gemäß einem der Ansprüche 2, 3 und 5 bis 13 und die pharmazeutische Zusammensetzung zur | Verwendung gemäß Anspruch 4 und 12 bis 13, wobei die Applikation oral, parenteral, nasal, . inhalativ, oder kutan erfolgt. |
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