LU82172A1 - Composition adhesive utilisable pour lier des fibres de verre a des caoutchoucs - Google Patents

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Description

V
v * La présente invention concerne le collage de fibres de verre à du caoutchouc au moyen d'une composition d'un copolymère de vinyl-pyridine caoutchouteux, d'un caoutchouc de polybutadiène et d'une résine phénolique.
5 Elle a plus précisément pour objets un article composite comprenant un élément de renforcement en fibres de verre collé à une composition de caoutchouc, par exemple des cordes de pneumatique en fibres de verre collées à du caoutchouc pour former des couches de carcasses 10 et de ceintures pour la fabrication de bandages pneumatiques, ainsi que des éléments de renforcement en fibres de verre, tels que par exemple ceux qui sont employés dans les couches de carcasses et de ceintures de pneumatiques, portant une petite quantité d'un adhésif permettant de les lier 15 par la suite à un caoutchouc par un durcissement de l'adhésif, un procédé pour lier des fibres de verre à des compositions de caoutchoucs avec un seul bain adhésif de trempage, en particulier des textiles en fibres de verre, fibres, cordes, fils etc..., et enfin une composition 20 adhésive de trempage pour fibres de verre ou cordes en fibres de verre.
Le brevet des E.U.A. N° 3 300 426 décrit un bain adhésif de trempage contenant 5 à 30 % de matières solides, qui comprend un latex d'un caoutchouc de poly-25 butadiène à 94 % de la configuration cis-1,4, les 6 % restants ayant la configuration trans-1,4, avec une résine phénol-formaldéhyde ou résorcinol-formaldéhyde, le rapport de la résine au latex de caoutchouc étant compris entre 1:10 et 2,5:10. Au moins un tiers du latex est constitué 30 par le latex de PBD, la partie restante pouvant être un latex de vinyl-pyridine caoutchouteux avec un autre latex, et la proportion d'aldéhyde employée est de 0,5 à 1,5 mole par mole du phénol. Les tableaux I à III de la colonne 4 de ce brevet indiquent que des adhésifs contenant un autre 35 latex de PBD ou un latex de SBR (caoutchouc styrène-butadiêne) ne sont pas équivale ä ceux contenant le latex de PBD cis-1,4. Cet adhésif, dans une proportion de 1 à 8 % en poids, 9 2 4 peut servir à coller à des caoutchoucs par vulcanisation, des cordes ou fibres de rayonne, de polyesters ou de polyamides .
Le brevet des E.U.A. N° 3 567 671 décrit 5 un bain aqueux pour l'imprégnation de fibres de verre, comprenant une résine rêsorcinol-formaldéhyde, un polymère ternaire butadiène-styrène-vinylpyridine, un latex buta-diène-styrène carboxylé et une cire paraffinique micro-cristalline.
10 Le brevet des E.U.A. N° 3 787 224 décrit un bain aqueux pour l'imprégnation de fibres de verre, comprenant une résine résorcinol-formaldéhyde, un polymère ternaire butadiène-styrène-vinyipyridine, une résine styrène-butadiène dicarboxylée avec un rapport du styrène 15 au butadiène compris entre 50/50 et 85/15 (forte teneur en styrène, ce produit étant plus proche d'une résine que d'un caoutchouc), et une cire microcristalline, et ce brevet indique que le SBR carboxylé du latex du brevet N° 3 567 671 ci-dessus est un SBR (caoutchouc styrène-butadiène) mono-20 carboxylé.
Le brevet des E.U.A. N° 3 844 821 décrit un bain de trempage pour cordes comprenant un latex d'un polymère ternaire viynlpyridine-butadiène-styrène, une résine R-F, un copolymère de chlorure de vinyle et de < 25 chlorure de vinylidëne, une cire microcristalline incompa tible et un latex d'une résine acrylonitrile-butadiène-styrène dont la teneur en butadiène ne représente que 5 à 25 parties en poids pour 100 parties du polymère ternaire BD-STY-VCN (il s'agit donc d'une résine), ainsi qu'un autre 30 bain dans lequel le copolymère de chlorure de vinyle et de chlorure de vinylidène a été remplacé par un latex d'une résine butadiène-styrène dicarboxylée.
Le brevet des E.U.A. N° 4 060 658 décrit un produit d'imprégnation pour cordes de pneumatiques pour 35 l'enduction de cordes en verre, qui comprend un latex de vinyl-pyridine, un latex de polybutadiène, une émulsion de 9 3 » cire et une résine R-F, l'émulsion de cire contenant de préférence environ 75 % en poids de cire paraffinique et 25 % de cire microcristalline. Une partie du latex de polybutadiène peut être remplacée par un latex de SBR 5 (dans une proportion pouvant s'élever jusqu'à 50 % du poids du produit d'imprégnation sec) qui est un copolymère STY-BD à 25 parties en poids de styrène et 35 de butadiène, par exemple un copolymère de butadiène à forte teneur en styrène, et une partie du latex de polybutadiène peut être aussi rem-10 placée par un latex VCN-BD (dans une proportion pouvant s'élever jusqu'à 50 % du poids du produit d'imprégnation sec) à 65 parties en poids de VCN et 35 de BD, par exemple une résine. L'un des daims de ce brevet spécifie des fibres de verre portant un adhésif à environ 10 à 60 % en poids du 15 polymère ternaire de vinyl-pyridine, 30 à 80 % du polybutadiène, avec la cire dans une proportion de 4 à 6 % en poids et la résine R-F dans une proportion de 3 à 4 %.
Le brevet anglais N° 1 256 705 décrit un bain pour cordes de rayonne ou de nylon comprenant un 20 latex d'un polymère ternaire de vinyl-pyridine, un latex d'un polymère ternaire butadiène-styrène-acide itaconique et une résine RF (ou bien du rësorcinol et du formaldéhyde ajoutés séparément) dans un rapport molaire du phénol à l'aldéhyde compris entre 1:1 et 1;3, le rapport du latex * 25 VP au latex carboxylé pouvant varier entre 80:0 et 20:100 (le latex de VP a une teneur en matière solide de 41 % et le latex carboxylé de 53 %). Ce brevet compare aussi ce bain avec un bain dans lequel le latex carboxylé a été remplacé par un latex de SBR.
30 Au cours des recherches qui ont conduit à cette invention, la présente Demanderesse a trouvé qu'une composition comprenant une dispersion aqueuse alcaline d'un copolymère caoutchouteux de vinyl-pyridine, d’un polybutadiène caoutchouteux ou d'un copolymère caoutchouteux 35 à 80 % au moins, environ,de butadiène, et d'une résine phénol-aldéhyde hydrosoluble thermo-réactive, dans 9 4 * certaines proportions, et dans laquelle les polymères caout chouteux ont une teneur réduite en gel, est très intéressante comme produit de traitement, trempage ou enduction, pour lier des éléments de renforcement en fibres de verre 5 à des compositions de caoutchoucs. On peut ajouter à une telle dispersion, ou bien à un ou plusieurs de ses constituants avant leur mélange, une quantité suffisante d'une matière alcaline, par exemple de KOH ou NaOH aqueux, pour obtenir le pH voulu, empêcher la coagulation du latex et 10 stabiliser la dispersion. La quantité de matière alcaline à ajouter varie avec le pH de la résine et du latex, qui peuvent varier d'une dispersion â l'autre, et comme leurs proportions peuvent être variables, la quantité de matière alcaline nécessaire peut aussi varier. Après séchage de 15 l'adhésif appliqué sur les éléments de renforcement en fibres de verre pour en éliminer l'eau et pour le durcir par chauffage, on peut ensuite associer les éléments portant l'adhésif, par exemple par calandrage, avec une composition de caoutchouc vulcanisable, et soumettre l'ensemble 20 à une vulcanisation, en général dans un moule, ce qui donne un produit dans lequel les fibres de verre adhèrent bien au caoutchouc.
L'emploi du copolymère caoutchouteux de vinyl-pyridine à faible teneur en gel diminue les risques 25 de ruptures qui peuvent se produire dans des cordes en fibres de verre, par exemple dans des ceintures de pneumatiques exposées à de basses températures, tandis que la présence du caoutchouc de polybutadiène ou du copolymëre de butadiène caoutchouteux à faible teneur en gel améliore 30 les conditions de traitement et d'utilisation, et en particulier réduit î'abrasion de l'adhésif au cours du traitement, de la manipulation et du séchage =- des cordes imprégnées, abrasion qui diminue la quantité d'adhésif laissée sur la corde, et qui, 35 de plus, se manifeste par de fines particules se répandant dans l'atmosphère, soulevant un problème de dépoussiérage 9' 5 s / et pouvant presenter des risques d'incendie dans les fours de séchage du fait de leur finesse et de leur nature organique .
La présente invention n'implique qu'une 5 seule opération de trempage, et en modifiant la concentration du bain ou la vitesse de passage des cordes dans le bain, on peut déposer la quantité nécessaire d'adhésif pour obtenir la liaison adhésive voulue. Ainsi, si l'on peut faire passer les cordes dans plusieurs bains successifs 10 contenant les mêmes quantités ou des quantités variables des matières indiquées ci-dessus pour obtenir le dépôt d'adhésif voulu, cela n'est pas nécessaire car on peut en général avoir des résultats satisfaisants avec un seul bain de trempage.
15 Les éléments de renforcement en fibres de verre ou cordes comprennent plusieurs fibres de verre ou monofilaments sensiblement continus et parallèles, sans torsion ou avec peu de torsion, c'est-à-dire qu'aucune torsion n'est appliquée intentionnellement aux éléments ou 20 aux fibres, la seule torsion éventuelle ne pouvant résulter que du passage dans l'appareil de traitement des fibres ou de l'enroulement des cordes sur des bobines. Toutefois,dans un procédé continu, les éléments peuvent être amenés directement de l'appareil de traitement du 25 verre, trempés dans le bain d'adhésif aqueux et séchés, puis on leur donne une torsion d'environ un demi tour par centimètre. Les éléments sont ensuite tissés en une étoffe pour pneumatique, avec environ tous les deux centimètres un très petit fil de fixation, en nylon ou poly-30 ester, qui peut être un monofilament, puis l'étoffe est calandrée avec une couche de caoutchouc. Le caoutchouc ainsi renforcé par les fibres de verre est alors prêt pour la fabrication de pneumatiques ou pour d'autres emplois e 55 Les compositions de verre pour la fabri cation des fibres d'éléments de renforcement ou cordes de * 6 pneumatiques sont bien connues. Un type de verre pouvant être utilisé est celui appelé verre E, qui est décrit dans l'ouvrage "Mechanics of Pneumatic Tires", Clark, national Bureau of Standards Monograph. 122, Ministère du Commerce 5 des E.U.A., Novembre 1971, pages 241-245, 290 et 291, mais d'autres verres utilisables sont par exemple les verres G, H et K„ Le nombre des filaments ou fibres de verre de l'élément de renforcement ou corde peut varier beaucoup suivant l'usage final et le service exigé, de 10 même que peu être très variable le nombre de brins de fibres pour fabriquer un élément de renforcement ou une corde, mais d'une manière générale, le nombre de filaments d'un élément, pour des pneumatiques de véhicules de tourisme, peut être d'environ 500 à 5°000, et le nombre de brins 15 de l'élément peut être de 1 à 10, de préférence de 1 à y, et le nombre total de filaments de l'ordre de 2e000.
Une corde de pneumatique représentative, appelée G-75 (ou G-75, 5/0) comporte 5 brins à 408 filaments de verre chacun, tandis qu'une autre corde représentative, G-15, 20 n'a qu'un seul brin à 2.040 filaments de verre. A ce propos, on peut se reporter à l'article de Wolf dans la publication "Rubber Journal" de février 1971» pages 26 et 27» ainsi qu'au brevet des E,U.A. ïï° 5.455.689«
Peu après que les fibres de verre ont 25 été formées, elles sont ordinairement enduites, par exemple par pulvérisation ou immersion suivie d'un séchage à l'air, d'une très petite quantité d'une matière donnant un revêtement protecteur au cours de leur traitement et de leur manipulation pour former les brins ou éléments de 50 renforcement, ainsi qu'au cours de l'emballage, et on pense que ce revêtement n'est pas éliminé par le trempage qui suit dans le bain d'adhésif aqueux. Des matières pour former un tel revêtement protecteur ou apprêt sur des fibres de verre sont bien connues, mais il est cependant 55 préférable de prendre un silane, et en particulier un silane à groupes pouvant se lier, par 7 coordination chimique ou physique, avec au moins certaines parties de la surface du verre des fibres ainsi qu'avec un ou plusieurs des constituants du bain d'adhésif aqueux.
Un apprêt très intéressant pour être employé sur des fi-5 bres de verre est le gamma-aminopropyl-triéthoxy-silane, ou encore des aminoalkyl-alcoxy-silanes semblables, qui, une fois appliqués sur les fibres de verre, s'hydrolysent et se polymérisent en formant un poly(aminosiloxane) dont une partie est liée au verre et une autre comprend 10 des groupes amino à atomes d'hydrogène actifs pouvant réagir avec les composants du bain, par exemple avec la résine phénolique, le polÿbutadiène ou le copolymère de vinyl-pyridine, mais on peut aussi choisir des complexes de chrome à groupes fonctionnels. Les matières d'apprêtage 15 pour fibres de verre sont connues, et certaines de ces compositions sont indiquées dans les brevets des E.U.A. lïos 5.252.278 ; 3.287.204 et 5o558.974.
La résine thermodurcissable (thermoréactive) hydrosoluble phénol-aldéhyde est formée par réac-20 tion d'un aldéhyde avec un composé phénolique de la manière habituelle, avec un excès molaire de l'aldéhyde par rapport à la proportion stoechiométrique. L'aldéhyde préféré est le formaldéhyde, mais on peut aussi prendre l'acétaldéhyde ou le furfural, ou encore le paraformaldéhyde 25 à la place du formaldéhyde, qui est un polymère solide du formaldéhyde. Il est également préférable de partir de formaline, solution aqueuse de formaldéhyde en général à 37 qui est facile à employer, et on peut encore utiliser des mélanges de plusieurs aldéhydes. Le composé phénolique » 30 peut être le phénol lui-même, le récorcinol, les crésols, les xylénols, le p-tert-butylphénol ou le p-phénylphénol ou un mélange de plusieurs d'entre eux. Mais on choisira de préférence le formaldéhyde et le résorcinol, que l'on fait réagir dans de l'eau, en présence d'une matière à 55 réaction alcaline comme catalyseur. On trouvera des informations sur la préparation des résines phénol-aldéhyde 8 thermodurcissables hydrosolubles dans la publication "Encyclopédie of Chemical Technology"de Kirk-Othmer, volume 15, seconde édition 1968, Interscience Publishers Division de John Wiley & Sons, Inc., New-York, pages 176 5 à 208 ; ainsi que dans "Technology of Adhesives" Delmonte, Reinhold Publishing Corp«, New-York, 1947, pages 22 à 52 ; et dans les ouvrages "Formaldéhyde", Walker, A.C.S. Monograph Sériés, Reinhold Publishing Corp., New-York, troisième édition, 1964, pages 304 à 344, et "The Chemis-10 try of Phenolic Resins", Martin, John Wiley & Sons, Inc., New-York, 1956.
Les latex aqueux alcalins de copolymères caoutchouteux de vinyl-pyridines sont bien connus (voir par exemple les brevets des E.U.A. Nos 2.561.215 ; 15 2.615*826 et 3.437*122). Ces latex comprennent un copolymère à environ 50 à 95 % en poids de butadiène-1 ,3, 5 à 40 % d’une vinyl-pyridine et 0 à 40 % d'un composé vinyl-aromatique tel que le styrène, des exemples de vinyl-pyridines appropriées étant la 2-vinyl-pyridine, 20 la 4-vinyl-pyr.idine, la 2-méthyl-5-vinyl-pyridine et la 5-éthyl-2-vinyl-pyridine, Il est en général préférable d'utiliser un latex d'un polymère ternaire à environ 60 à 80 % en poids de butadiène-1,3, environ 7 à 32 % de styrène et environ 4 à 22 % de 2-vinyl-pyridine, et encore mieux un 25 polymère ternaire à environ 70 % en poids de butadiène-1,3j 15 % de styrène et 15 % de 2-vinyl-pyridine. Les copolymères caoutchouteux de vinyl-pyridines doivent avoir une teneur en gel aussi faible que possible, ne dépassant pas en tout cas 60 °/o environ.
50 Les latex aqueux alcalins de polybuta- diènescaoutchouteux sont également bien connus et ils peuvent être utilisés tels quels, mais on peut aussi employer des latex d'un copolymère du butadiène-1,3 avec un ou plusieurs autres monomères à mono-insaturation 35 éthylénique copolymérisables, autres qu'une vinyl-pyridine, et n'ayant pas plus de 14 atomes de carbone, tels qu'un nitrile comme 1'acrylonitrile ou la méthacrylonitrile ; « 9 un amide comme 11acrylamide, le méthacrylamide ou 11éthacryl-amide ; un acrylate tel que l'acrylate de méthyle, d'éthyle, de butyle, d'ëthyl-hexyle ou d'octyle ; un alcacrylate tel que le méthacrylate de méthyle, d'éthyle, de butyle, 5 11éthacrylate de méthyle, d'éthyle ou de butyle, le méthacry late d'hydroxyéthyle ou 1'éthacrylate d'octyle ; un acide comme l'acide acrylique, méthacrylique, éthacrylique, maléique (ou son anhydride), itaconique ou citraconique ; ou encore un composé aromatique tel que le styrène, l'alpha-10 méthyl-styrène, le p-tert-butyl-styrène, le méthyl-vinyl-toluène ou le para-vinyl-toluène etc..., ou un mélange de plusieurs de ces monomères. Dans ces copolymères caoutchouteux de butadiène-1,3 avec le ou les monomères à monoinsaturation éthylénique, le butadiène-1,3 représente une 15 proportion pondérale d'au moins 80 % environ, la proportion du monomère vinylique ne dépassant pas 20 % environ .
Des exemples de ces polymères caoutchouteux sont le poly-butadiène-1,3 et les copolymères butadiène-1,3-styrène, butadiène-1,3-acide méthacrylique, butadiène-1,3-acrylate 20 de méthyle, butadiène-1,3-acrylonitrile, butadiène-1,3-styrène-acrylonitrile, butadiène-1,3-acrylamide etc..., et leurs mélanges. Le polybutadiène ou le copolymère de butadiène caoutchouteux doivent aussi avoir une teneur en gel aussi faible que possible et en tout cas ne dépas-25 sant pas 70 % environ ..
Le polymère caoutchouteux de vinyl-pyridine,ainsi que le polybutadiène ou le copolymère de butadiène caoutchouteux,sont formés en milieu aqueux en présence de catalyseurs radicalaires, agents de chélation, 30 agents modifiants, émulsionnants, surfactifs, stabilisants, agents de blocage de la réaction etc...,· par polymérisation à chaud ou à froid, polymérisation qui peut être " poursuivie ou non jusqu'à un taux de conversion d'environ 100 %. Si les polymérisations sont effectuées avec des 35 quantités appropriées d'agents de transfert de chaînes ou agents modifiants, et que les conversions soient 10 * arrêtées au-dessous d'un taux de 100 %, on peut obtenir des polymères sans gel ou à faible teneur en gel. Les polymérisations radicalaires en émulsion aqueuse sont bien connues, et l'on peut consulter à ce sujet les références 5 suivantes : 1) Whitby et al, "Synthetic Rubber", John Wiley & Sons, Inc., New-York, 1954 ; 2) Schildknecht, "Vinyl and Related Polymers",
John Wiley & Sons, Inc., New-York, 1952 ; 10 3) "Encyclopedia of Polymer Science and Tech nology", Interscience Publishers, division of John Wiley & Sons, Inc., New-York,
Vol. 2 (1965), Vol. 3 (1965), Vol. 5 (1966), Vol. 7 (1967) et Vol. 9 (1968) ; et 15 4) "Materials, Compounding Ingrédients and
Machinery for Rubber", Publ. de "Rubber World", Bill Communications Inc., New-York, 1977 .
Pour déterminer la teneur en gel du copolymère 20 caoutchouteux de vinyl-pyridine,ou du polybutadiène ou du copolymère de butadiène, on prélève un échantillon du latex ’ dont on coagule le caoutchouc, que l'on sépare de l'eau, on broyé ce caoutchouc et on le dissout dans du toluène et on filtre’pour déterminer la teneur en gel (voir Whitby 25 et al supra).
Une méthode de polymérisation radicalaire en émulsion aqueuse conduisant à des taux de conversion élevés en polymères caoutchouteux comme les copolymères de vinyl-pyridine, les polybutadiène et les copolymères du 30 butadiène, ne contenant que peu ou pas de gel, est décrite ” en détail dans la demande de brevet des E.U.A. au nom de la présente Demanderesse, N° 904.643, déposée le 10 mai 1978 et intitulée "Aqueous Free Radical Emulsion Polimerization".
* 11
En matières sèches, les proportions pondérales du copolymère caoutchouteux de vinyl-pyridine et du polybutadiène ou du copolymère de butadiène caoutchouteux sont d ' environ 20 à 60 parties du premier pour environ 80 à 40 parties du second, 5 pour un total de 100 parties de caoutchouc, et,toujours en matières sèches, la proportion de la résine phénol-aldéhyde est d'environ 3 à 15 parties en poids, de préférence de 5 à 10, pour 100 parties de l'ensemble du copolymère de vinyl-pyridine et du polybutadiène ou du copolymère de buta-10 diène.
Le pH des latex et du bain adhésif doit être alcalin, de même que celui de tous surfactifs et stabilisants, comprenant des stabilisants congélation-décongélation et autres additifs, ou bien ces additifs doivent être 15 compatibles ou neutres, pour éviter une coagulation des latex.
L'eau est ajoutée en quantité suffisante pour bien disperser les particules de caoutchouc et dissoudre la résine phénolique ainsi que tous autres additifs, 20 et pour avoir la viscosité voulue et une teneur en matières solides permettant de fixer la quantité nécessaire de ces matières et de les faire pénétrer entre les fibres de la corde. La teneur en eau du bain de trempage peut en général varier de manière à avoir une teneur en matières soli-25 des d'environ 25 à 50 % en poids, de préférence de l'ordre de 30 à 40 %. Une trop forte proportion d'eau peut nécessiter un retrempage ou une consommation excessive de chaleur pour le séchage par évaporation, tandis que trop peu d'eau peut entraîner une pénétration irrégulière ou une enduc-30 tion trop lente.
En plus des surfactifs ou agents mouillants et d'antioxydants se trouvant déjà éventuellement dans les latex, on peut ajouter au bain d'autres surfactifs, par exemple dans de petites proportions pouvant s'élever 35 jusqu'à environ 10 parties en poids pour 100 parties de la teneur totale en matière caoutchouteuse à l'état sec, 4.
12 ainsi que des antioxydants ou autres agents contre les dégradations, également dans de petites proportions pouvant s'élever jusqu'à environ 5 parties en poids pour 100 parties, en poids sec, de la matière caoutchouteuse totale.
5 On peut encore ajouter au bain une petite proportion d'une cire naturelle ou synthétique, par exemple de l'ordre de 2 à 10 parties en poids pour 100 parties de matière caoutchouteuse sèche, un exemple de cire utilisable étant une émulsion ou un mélange aqueux d'une cire paraffinique et d'une 10 cire microcristalline.
Pour appliquer d'une manière fiable le latex adhésif aux cordes en fibres de verre, on fait passer celles-ci dans le bain en les maintenant sous une légère tension, puis dans une étuve où elles sont séchées égale-15 ment sous une légère tension pour empêcher leur affaissement, mais sans qu'il se produise un étirage notable, et à leur sortie de l'étuve elles pénètrent dans une zone de refroidissement où elles sont refroidies avant que la tension soit supprimée. Dans tous les cas elles sont séchées 20 aux environs de 100 à 300°C pendant une durée de l'ordre de 300 à 5 secondes, de préférence aux environs de 200 à 250°C pendant environ 90 à 30 secondes. Le temps de séjour des cordes dans le bain adhésif peut être de l'ordre de quelques secondes ou plus, mais il doit être suffisant pour 25 permettre un bon mouillage et une imprégnation à peu près totale des fibres. Le trempage des cordes et le séchage ou durcissement de l'adhésif sur les fibres peuvent se faire dans un ou plusieurs récipients et dans une ou plusieurs étuves, à des températures et pendant des durées 30 différentes.
On détermine par l'essai d'adhérence par traction sur éprouvette en H (dite adhérence H), à une seule corde, l'adhérence "statique" au caoutchouc des cordes en fibres de verre enduites de l'adhésif qui a été 35 séché et durci à chaud. Dans tous les cas on a préparé les éprouvettes avec une composition comprenant le caoutchouc, 4 13 du noir de carbone de renforcement et les ingrédients usuels de mélange et de vulcanisation, et on a placé les cordes en positions parallèles dans un moule multibrins du type décrit dans la méthode d'essai D 2138-67 de l'ASTM.
5 Le moule est rempli de la composition de caoutchouc non-vulcanisée, les cordes étant maintenues chacune sous une tension de 50 grammes, et le caoutchouc est vulcanisé pendant 20 minutes aux environs de 150°C jusqu'à l'état élastique. Les échantillons de caoutchouc ont une épaisseur 10 de 6 mm et les cordes y sont noyées sur une distance de 9 mm. Après que le caoutchouc a été vulcanisé, on le retire du moule, on le refroidit et on y découpe les éprouvettes pour l'essai d'adhérence H, chaque éprouvette étant formée d'une seule corde enrobée dans le caoutchouc et dont 15 chaque extrémité est noyée au centre d'une attache en caoutchouc d'environ 25 mm de long. On laisse vieillir les éprouvettes pendant au moins 16 heures à la température ordinaire (environ 25°C) puis on détermine, à la température ordinaire et à 120°C, la force nécessaire pour sépa-20 rer la corde du caoutchouc, au moyen d'un appareil Instron, la force maximale en kg pour séparer la corde étant la valeur de l'adhérence H, Tous les résultats qui sont donnés dans l'exemple qui suit ont été obtenus dans des conditions expérimentales identiques, et toutes les éprouvettes ont été 25 préparées et essayées de la même manière générale, d'après la méthode D 2138-67 de l'ASTM.
Les cordes ou tissus en fibres de verre qui ont été enduits du présent adhésif par trempage dans un seul bain selon cette invention peuvent porter environ 30 10 à 40 % en poids de l'adhésif, de préférence de l'ordre de 15 à 25 I, en matières solides sèches, par rapport au poids des cordes, et ces articles peuvent servir par exemple à fabriquer des carcasses, ceintures etc... de bandages pneumatiques à structure radiale, diagonale, ou diagonale 35 ceinturée,pour véhicules de tourisme, pneumatiques pour camions, motos et bicyclettes, pneumatiques tous terrains * 14 et d’aviation, ainsi que des courroies de transmission, courroies trapézoïdales, bandes transporteuses, tuyaux souples,joints, toiles à bâches etc...
Mais si l'on peut faire adhérer ces éléments 5 de renforcement en fibres de verre portant l'adhésif selon l'invention à un mélange vulcanisable de caoutchouc naturel, d'un cis-polybutadiène caoutchouteux et d'un copolymère caoutchouteux butadiène-styrène, ou à un mélange de caoutchouc naturel et d'un caoutchouc SBR (styrène-butadiène), 10 en soumettant l'ensemble à une vulcanisation, on peut aussi les faire adhérer par vulcanisation à d'autres matières caoutchouteuses vulcanisables, par exemple à un ou plusieurs caoutchoucs tels que les caoutchoucs nitrile ou de chloro-prêne, les polyisoprènes et polybutadiènes, les caoutchoucs 15 de vinyl-pyridines, les caoutchoucs acryliques, isoprène-acrylonitrile et autres ou leurs mélanges, tous ces caoutchoucs pouvant être mélangés avec les ingrédients habituels comprenant soufre, acide stéarique, oxyde de zinc, oxyde de magnésium, silice, noir de carbone, accélérateurs, antioxy-20 dants, antidëgradants et autres agents de vulcanisation et ingrédients de mélange bien connus pour les caoutchoucs particuliers choisis. Le bain d'adhésif selon la présente invention peut aussi servir à faire adhérer à des compositions de caoutchoucs des cordes, fils etc... de rayonne, 25 nylons ou polyesters.
L'exemple suivant, dans lequel, à moins d'indications contraires, toutes les parties de matières indiquées sont des parties pondérales, est donné a titre d'illustration de cette invention.
30 EXEMPLE :
On fait passer des cordes en fibres de verres pour pneumatiques (cordes de filaments H de Owens-Corning Fiberglas Corp.) dans un bain aqueux alcalin comprenant une résine phénolique thermodurcissable hydrosoluble, un latex 35 d'un polymère ternaire caoutchouteux d'une vinyl-pyridine et, soit un latex de polybutadiène caoutchouteux, soit un 15 * latex d’un copolymère caoutchouteux de butadiène et d'acide méthacrylique, tous ces caoutchoucs (latex) étant préparés en émulsion avec, pour 100 parties en poids du ou des monomères, 3,25 parties (en poids sec) du produit "Dresinate" 5 214 qui est un savon potassique d'acide résinique en pâte aqueuse, comme émulsionnant, de Hercules, Inc., Process Chem. Div, sauf pour l'essai N° 31 dans lequel on a employé 4,2 parties de "Dresinate" 214. On fait ensuite passer les cordes dans une étuve pour les sécher et durcir l'adhésif 10 par la chaleur, en observant l'abrasion au . cours du séchage. Sur certaines des cordes on détermine la résistance à la traction, tandis que d'autres sont associées avec des matières caoutchouteuses pour carcasses de pneumatiques, et après moulage et vulcanisation, on mesure leur 15 adhérence H d'après l'essai ASTM ci-dessus indiqué, et avec d'autres cordes encore on confectionne un tissu pour faire des ceintures pour pneumatiques de véhiculés de tourisme (type radial, carcasse avec polyester, deux ceintures en verre,dimension HR78), que l'on soumet à l'essai ARA Cold Gristmill pour 20 déterminer le nombre total de ruptures.
La composition des bains de trempage des cordes et leur préparation sont indiquées dans le tableau I -ci-après :
TABLEAU_I
25 A. Ingrédients (poids secs) : 1. VP - 40 pts. (parties) 2. BD ou BMAA - 60 pts.
3. Résine RF - 7,7 pts. (5,81 pts. de résorcinol et 1,75 pt. de formaldéhyde).
30 4. Cire N° 1500 - 6 pts.
5. Agent mouillant supplémentaire - variable.
6. Antioxydant - variable.
7. Eau - pour une teneur totale en matières solides de 35 %.
35 B. Préparation de la résine (poids secs) : 1. Résorcinol - 5,82 pts.
¥ 16 ' Formaldéhyde - 1,.75 pt.
Eau - 5,96 pts.
2. Laisser au repos pendant 4 heures à 25°C.
3. Ajouter 5 H20 - 1, 2 pt.
KOH - 0,15 pt. en poids sec.
4. Laisser au repos pendant 4 heures à 25°C.
C. Préparation du bain : 1. Mélanger le latex de VP, le latex de BD et l'eau.
*10 2. Ajouter la solution de résine au mélange (après vieillissement).
3. Ajouter ensuite l'agent mouillant, l'antioxydant et la et la cire 1500, dans cet ordre.
Les données sur l'état du bain et les résultats 15 obtenus sont indiqués au tableau II ci-après.
TABLEAU II (Partie A)
Essai Latex ML-4 % de Gel Dimensions des particu- N° _les des latex_ 1 VP 58 29,3 702A° (Maj) 20 BD 58 60,5 3100A° (Bi 1300 & 2900) 2 VP 60 13,4 937A0 (Maj) BD 53 58,5 1800A° (L-Maj 1800) 3 VP 58 29,3 702A° (Maj) BD 38 20 1000A° (L 700 & 1300) 25 4 VP 113 73 799A0 (Maj) BD 38 20 ÎOOOA0 (L 700 & 1300) 5 VP 58 29,3 702A° (Maj) BD + 77,8 ÎOOOA0 (Maj) 6 VP 113 73 799A° (Maj) 30' BD + 77,8 1000A0 (Maj) 7 VP 58 29,3 702A0 (Maj) BD 40 27,2 3100A° t TABLEAU II (Partie A) (suite) 17
Essai Latex ML-4 % de Gel Dimensions des parti- N° cules des latex 8 VP 113 73 799A0 (Maj) 5 BD 40 27,2 3100A° 9 VP 58 29,3 702A0 (Maj) BD 57 60,5 3100A° (Bi 1300 & 2900) 10 VP 113 73 799A° (Maj) BD 57 60,5 3100A° (Bi 1300 & 2900) 10 11 VP 58 29,3 702A° (Maj) BD 38 20 ÎOOOA0 (L 700 & 1300) 12 VP 113 73 799A° (Maj) BD 38 20 ÎOOOA0 (L 700 & 1300) 13 VP 58 29,3 702A0 (Maj) 15 BD + 77,8 ÎOOOA0 (Maj) 14 VP 113 73 799A0 (Maj) BD + 77,8 1000A ° (Maj) 15 VP 58 29,3 702A0 (Maj) BD 40 27,2 3100A° 20 16 VP 113 73 799A0 (Maj) BD 40 27,2 3100A0 17 VP 113 73 799A0 (Maj) BD 57 60,5 3100A° (Bi 1300 & 2900) 18 VP 89 44,4 810A° (Maj) 25 BD 53 58,5 1800A° (L-Maj 1800) 19 VP 89 44,4 810A° (Maj) BD 53 58,5 1800A° (L-Maj 1800) 20 VP 89 44,4 810A0 (Maj) BD 53 58,5 1800A° (L-Maj 1800) 30 21 VP 50-70 Mo. 65 BMAA — 15 800A° 22 VP 190 92,7 620A° (Maj) BD 53 58,5 1800A° (L-Maj 1800) 23 VP 89 44,4 810A0 (Maj) 35 BD 21 9,4 1800A° (Bi-Maj 800-Min (1900) TABLEAU II (Partie A) (suite & fin)
F
18
Essai Latex ML-4 % de Gel Dimensions des partial0 cules des latex 24 VP 89 44,4 8lOA° (Maj) 5 BD + 93,6 1800A° (L 500 & 2200) 25 VP 50-70 Mo.65 BMAA — 15 800A° 26 VP 89 44,4 810A° (Maj) BD 45 41,5 1200A0 (Bi-800 & 1700) 10 27 VP 60 13,4 937A0 (Maj) BD + 91,3 3100A° (Bi-1000 & 2800) 28 VP 89 44,4 810A° (Maj) BD 53 50,5 1800A° (L-Maj 1800) 29 VP 89 44,4 810A° (Maj) 15 BD 53 58,5 1800A0 (L-Maj 1800) 30 VP 89 44,4 810A° (Maj) BD 53 58,5 1800A° (L-Maj 1800) 31 VP 50-70 Mo.65 700A° BD 38 20 ÎOOOA0 (L-700 & 1300)
20 32 ABC
TABLEAU II (Partie B) 19
Essai Parties de Parties Observa- Evaluation N° mouillant d'anti- tions de ajoutées au oxydant l'abrasion bain 1 3,0 B-5 0 Collant 2 2 — 0,75 Wing. L Particules - assez grande quantité 4 3 2 KFA 1,5 Wing. L Défectueux au début * 4 2 KFA 0 Déf.au début 5 — 0 Cloqué 9 6 — 1,5 Wing.L Cloqué 10 7 — 0 Cloqué 7 8 — 1,5 Wing.L Cloqué 8 9 — 1,5 Wing.L — 6 10 — 0 Cloques molles
Cloqué 9 11 3,0 B-5 0 Collant 2 12 3,0 B-5 1,5 Wing.L — 6 13 3,0 B-5 1,5 Wing.L — 8 14 3,0 B-5 0 Collant 8 15 3,0 B-5 1,5 Wing.L Collant 8 16 3,0 B-5 0 Collant 5 17 3,0 B-5 1,5 Wing.L — 8 18 1,5 B-5 0,75 Wing.L — 4 19 1,5 B-5 0,75 Wing.L Particules - pe tite quantité 2 20 1,5 B-5 0,75 Wing.L — 5 21 Pas d'addition 0 SRF 4 22 — 0,75 Wing.L Elirrtin. par ci saillement
Particules 5 23 2 KFA 0,75 Wing.L Forte élimin.de l'adhésif 24 — 0,75 Wing.L Forte élimin.adh.; rupture dans la corde ; cloques
Adj. 10 TABLEAU II (Partie B) (suite) 20
Essai Parties de Parties Observa- Evaluation N° mouillant d'anti- tions de ajoutées au oxydant l'ahrasion bain
25 Pas d'addition 0 SRP
26 — 0,75 Wing.L — 5 27 — 0,75 Wing.L Cloques molles
Cloqué 9 28 5,0 B-5 0,75 Wing.L — 6 29 1,5 B-5 0 — 5 30 1,5 B-5 3,0 Wing.L Particules - assez grande quantité 7 31 4,2 Dres.214 0 — 2 pendant polymérisation + 0,4 KFA ajoutée au bain 32 — TABLEAU II_(Partie C) t 21
Essai Fix. Flexion Adhérence H (MF-MC) Résistance N° adh. MIT (kg) : (NF-NC) à la traction (kg) 1 18,1 4901 17,1 11,8 27,9 15.0 8,44 2 20,3 3912 18,3 12,5 23,4 15.1 11,0 3 19,6 2273 18,4 13,5 26,2 12.9 9,98 4 19,5 1863 17,2 13,4 26,9 13.9 9,62 5 19,4 4 6 31 16,7 10,9 25,8 14.4 9,03 6 18,6 2851 16,3 10,3 28,0 13.8 9,57 7 18,5 2985 18,3 12,6 24,3 14,3 10,1 8 18,8 3611 17,2 12,2 29,6 15.5 9,98 9 19,7 3191 18,5 12,6 26,2 16,0 10,2 10 20,1 4321 17,8 12,4 24,8 15.2 9,66 11 17,8 5751 15,9 11,5 26,6 13.8 9,07 12 18,5 4641 17,0 10,4 27,8 14.2 9,57 13 19,7 6871 15,8 9,80 29,9 11.5 7,80 14 18,6 4901 15,5 10,2 28,1 10.9 7,35 15 18,2 3651 16,5 11,5 24,4 13.3 8,75 16 17,8 5081 17,4 11,7 27,8 13,8 9,16 fc 22 TABLEAU II (Partie C) (suite)
Essai Fix. Flexion Adhérence H (MF-MC) Résistance à N° adh. MIT (kg) : (NF-NC) la traction _(kg) 17 19,3 5522 16,1 11,3 28,0 14,1 8,89 18 19,3 5532 17,2 12,9 28,9 12.0 8,44 19 20,4 4052 16,9 12,1 29,2 14.1 8,71 20 18,6 4772 17,0 10,2 26,8 10.5 7,85 21 20,7 — 16,1 10,2 27,3 12,7 8,16 22 19,2 2793 16,5 12,6 26,7 15.0 9,98 23 18,2 350 18,3 12,8 21,5 14.6 10,6 24 20,0 1643 19,2 11,6 26,3 14,9 9,07 25 20,0 — 14,9 8,53 27,1 10.2 5,85 26 19,4 2703 17,5 12,8 26,2 15.1 10,0 27 18,0 3362 18,5 12,6 30,9 15.1 11,4 28 19,5 3323 16,9 11,8 24,8 13.4 8,30 29 19,4 3633 17,0 12,5 25,6 14.4 9,30 30 20,3 2543 17,5 11,4 24,3 15.2 9,43 31 18,8 3531 18,3 12,4 26,9 16.5 10,7 32 18,7 4911 16,2 11,2 29,7 13,1 7,94 TABLEAU II_(Partie D) 23
Essai Pneu N° E|sai ARA Essai ARA
N N de ruptu- Moyenne des res ruptures 1 B-59 24 24,5 B-60 25 2 B-83 7 6,5 B-84 6 3 B-2 80 131 B-3 182 4 B-8 277 247 B-5 218 5 B-10 25 45 B-ll 66 6 B-14 23 36 B-15 50 7 B-19 40 58 B-17 76 8 B-22 57 75 B-23 93 9 B-28 3 39 B-26 76 10 B-30 97 77 B-31 57 11 B-36 69 46 B-34 24 12 B-39 37 38 B-38 39 13 B-42 27 93,5 ♦ B-43 160 14 B-45 30 69,5 B-46 109 - 15 · B-49 50 91,0 B-51 132 16 B-54 44 130,0 B-56 216 24 TABLEAU II (Partie D) (suite et fin)
Essai Pneu N° Essai ARA Essai ARA
N° iqbre de rup- Moyenne des _tures_ ruptures 17 B-63 90 112,0 B-64 134 18 B-65 87 97,5 B-66 108 19 B-69 35 79,5 B-71 124 20 B-75 82 100,0 B-76 118 21 B-79 102 231,0 B-80 360 22 B-87 84 154 B-88 224 23 B-91 136 100,0 B-92 64 24 B-93 14 14,0 25 B-97 115 169,5 B-98 224 26 B-103 28 32,5 B-104 37 27 B-105 23 31,5 B-107 40 28 B-109 39 37,0 B-110 35 29 B-113 45 49,5 B-114 54 30 B-115 34 57,5 B-116 81 31 B-121 138 173,5 B-122 209 32 A-6 23 25,5 A-7 28 25
Notes pour l'exemple ci-dessus : VP - Polymère ternaire caoutchouteux à environ, en parties pondérales, 70 de butadiène-1,3, 15 de styrène et 15 de 2-vinyl-pyridine, formé par copolymérisation radica-5 laire en émulsion aqueuse alcaline.
BD - Polybutadiène, formé par polymérisation radica-laire en émulsion aqueuse alcaline.
BMAA - Copolymère caoutchouteux à environ, en parties pondérales, 99 de butadiène-1,3 et 1 d'acide méthacrylique, , 10 formé par copolymérisation radicalaire en émulsion aqueuse puis alcalinisation.
ABC - Corde en verre du commerce portant un adhésif de composition inconnue.
ML-4 - Viscosité Mooney à 100°C ; 15 + - Viscosité trop élevée pour pouvoir être mesurée, - - Nulle ou Non déterminée,
Mo. - Moyenne.
A° - Angströms
Maj - Majeure 20 Bi - Bimodale
Min - Mineure L - Large répartition, telle qu'indiquée.
* B-5 - "Polystep" B-5, lauryl-sulfate de sodium, émul sionnant de Stepan Chem. Co ; cet agent mouillant n'apparaît 25 pas augmenter les ruptures des cordes de verre, mais il semble diminuer les adhérences H.
KFA - Savon potassique d'acide gras ; cet agent mouillant apparaît augmenter les ruptures des cordes de verre.
Wing. L - "Wingstay" L, produit de réaction butylé 30 du p-crésol et du dicyclopentadiène de Goodyear Chemical ; - cet antioxydant apparaît n'avoir aucun effet sur la rupture des cordes.
Particules - Présence de particules due au cisaillement provoqué par le passage des cordes dans le bain.
* 26 *
Cloques - Cloques du dépôt d'adhésif sur les cordes après séchage.
SRF - Résine du bain différente de celle précédemment indiquée, produit de Schenectady Chem. Co., formé avec 5 un excès de résorcinol par rapport au formaldéhyde, puis addition d'une quantité suffisante de furfural et d'un alcali pour avoir un excès molaire d'aldéhyde et obtenir une résine phénolique du type thermodurcissable.
Evaluation de l'abrasion - 1 (meilleure note), 10 10 (plus mauvaise note) ; élimination de l'adhésif de la corde au cours du séchage.
Fix. adh. - Fixation d'adhésif; % pondéral d'adhésif sec sur les cordes.
Flexion M.T. - Appareil de flexion du Mass. Inst, of 15 Technology ; flexion sur un arc de 270° ; essai effectué à la température ordinaire ;les nombres en suscription indiquent le temps de vieillissement relatif après le trempage, avant que la corde soit essayée, étant le temps le plus court.
20 Adhérence H - En kilogrammes, suivant l'essai précé demment décrit.
F - Traction à froid sur la corde (température ordinaire, environ 25°C) .
C - Traction à chaud sur la corde (à 120°C).
25 M - est la composition de caoutchouc employée pour une série d'essais d'adhérence H :
M
Composants Parties pondérales 1 Caoutchouc naturel 46,50 30 Caoutchouc de polybutadiène, cis, polyméri sation en solution, The General Tire &
Rubber Co. 15,00 SBR 1778 52,90 (Mélange de 38,50 de caoutchouc SBR froid 35 et de 14,40 d'huile naphtënique) * 27 Μ
Composants Parties pondérales
Noir de four pour extrusion rapide 66,00 Résine d'adhérence 2,50
Huile naphténique 12,00 5 Oxyde de zinc 3,80
Acide stéarique 1,50
Phénol styréné 1,20 "Altax", disulfure de benzothiazyle 1,10· de R.T. Vanderbilt Co.
10 "Thionex", monosulfure de tétramëthyl- 0,10 thiuram, du Pont "Crystex" (2,40 de soufre insoluble et 3,00 0,60 d'huule de pétrole), Stauffer Chemical.
15 N est la composition de caoutchouc qui a été employée pour une seconde série d'essais d'adhérence H :
N
Composants Parties pondérales
Caoutchouc naturel 50.
Agent peptisant 0,15 20 Caoutchouc butadiène-styrène, SBR-1502 50.
* Noir de four pour haute résistance à 35.
l'abrasion
ZnO 3.
Acide stéarique 1.
25 Résine de traitement 2.
Phénol styréné 1.
Huile de type naphténique, non colorante 7.
Diphényl-guanidine 0,15 "Nobs" N°l, 90 % de N-oxydiéthylène-2-benzo- 0,9 30 thiazyl-sulfénamide et 10 % de disulfure de benzothiazyle, American Cyanamid Co.
Soufre 2,60 * 28 Résistance à la traction - Résistance à la rupture en kilogrammes, à la température ordinaire, des cordes trempées dans l’adhésif et séchées à chaud.
Cire 1500 - Emulsion d'une cire paraffinique et 5 d'une cire microcristalline avec un émulsionnant anionique, General Latex.
ARA - Essai ARA (Automotive Research Association Cold Gristmill), dont l'exécution est la suivante : 1. Refroidir à -40°C pendant 3 heures des pneumatiques 10 montés gonflés à 1,7 bar à la température ambiante.
v 2. Mettre le pneumatique du côté avant droit du véhicule et enlever le cric lorsque la température du pneu atteint - 32°C.
3. Faire faire au véhicule 10 fois le tour d'un cercle de 15 25 mètres de diamètre dans le sens inverse des aiguilles d'une montre ä la vitesse de 11 secondes par tour, avec une charge sur le pneu de 750 kg (gonflage à 1,7 bar à la température ambiante), le pneu à essayer étant le pneu avant extérieur par rapport au centre du cercle.
20 4. Refroidir de nouveau le pneumatique pendant 3 heures et recommencer le cycle 3 ci-dessus.
5. Après 6 cycles (60 tours), examiner aux rayons X à travers la jante le pneu gonflé à 2,8 bars, et pour cela, le démonter et le remonter sur une jante spéciale 25 avec fenêtres en matière plastique pour permettre l'examen aux rayons X.
6. Examiner le spectre de la totalité de la ceinture et compter le nombre de' ruptures.

Claims (10)

1. Elément de renforcement en fibres de verre portant environ 10 à 40 %, en poids sec, par rapport au poids de l'élément, d'une composition adhésive 5 thermodurcie destinée à faire adhérer cet élément à une composition de caoutchouc, composition adhésive qui comprend : (a) un copolymère caoutchouteux d'une vinyl-pyridine ayant une teneur en gel d'environ 0 à 60 %, 10 (b) un ou plusieurs polymères caoutchouteux . choisis parmi du polybutadiène-1,3 et des copolymères à au moins 80 % en poids environ de butadiène-1,3 avec au maximum 20 % en poids environ d'un ou de plusieurs autres monomères copolymérisables à mono-insaturation éthylénique, 15 autres qu'une vinyl-pyridine,et n'ayant pas plus de 14 atomes de carbone, ce ou ces polymères caoutchouteux ayant une teneur en gel de l'ordre de O à 70 % et le rapport de (a) à (b) étant compris entre 20:80 et 60:40 environ, en parties pondérales, et 20 (c) une résine aldéhyde-phénolique termodurcissa- ble hydrosoluble dans une proportion de l'ordre de 3 à 15 parties en poids pour 100 parties de la totalité des composants (a) et (b) .
2. Elément de renforcement selon la reven-25 dication 1, caractérisé en ce que le copolymère caoutchouteux de vinyl-pyridine (a) est un polymère ternaire à environ 60 à 80 % en poids de butadiène-1,3, environ 7 à 32 % de styrène et environ 4 à 22 % de 2-vinyl-pyridine, t la proportion de la résine phénol-aldéhyde (c) est de 30 l'ordre de 5 à 10 parties en poids pour 100 parties de la totalité des composants (a) et (b), cette résine est une résine résorcinol-formaldéhyde, la composition adhésive contient en outre de l'ordre de 2 à 10 parties en poids d'une cire pour 100 parties de la totalité des composants 35 (a) et (b), et l'élément comprend environ 15 à 25 % en poids de cette composition. r 30 *· *
3.- Elément de renforcement selon la revendication 2, dans lequel le composant (a) est un polymère ternaire caoutchouteux à environ 70 % en poids de butadiène-1,3/ 15 % de styrène et 15 % de 2-vinyl-pyridine.
4. Elément de renforcement selon la reven dication 3,dans lequel le composé (b) est un polybutadiène.
5. Elément de renforcement selon la reven- , dication 4, dans lequel la composition adhésive contient en outre jusqu'à environ 10 % en poids d'un agent surfactif 10 pour 100 parties de la totalité des composants (a) et (b).
6. Elément de renforcement selon la revendication 4 ou 5, dans lequel la composition contient en outre jusqu'à 5 % en poids environ d'un antioxydant pour 100 parties de la totalité des composants (a) et (b). 15 7.- Elément de renforcement selon l'une quelconque des revendications 3 à 6, dans lequel le composé (b) est un copolymère à environ 99 parties en poids de butadiène-1,3 et 1 partie en poids d'acide méthacrylique.
8. Produit composite lié comprenant un 20 élément de renforcement en fibres de verre noyé dans un caoutchouc vulcanisé, cet élément portant, par rapport à son poids, environ 10 à 40 %, en poids sec, d'une composi- tion adhésive thermodurcie selon l'une quelconque des revendications 1 à 7, qui forme la liaison entre l'élément 25 et le caoutchouc.
9. Dispersion aqueuse alcaline, à environ 25 à 50 % en poids de matières solides, d'une composition adhésive (avant durcissement de cette composition) selon 4 l'une quelconque des revendications 1 à 7. T 30 10.- Dispersion aqueuse selon la revendica tion 9, dans laquelle la composition adhésive e«st telle que spécifiée à la revendication 2, et la teneur en matières solides est d'environ 30 à 40 % en poids. 11._ Procédé pour faire adhérer un élément de 35 renforcement en fibres de verre à une composition de caoutchouc, procédé selon lequel on traite l'élément avec 31 ·>» · * «v une dispersion aqueuse alcaline selon la revendication 9 ou 10, on chauffe ensuite 1'élément ainsi traité à une température et pendant un temps suffisants pour en éliminer la quasi-totalité de l'eau et obtenir ainsi un élément 5 portant 10 à 40 % environ de son poids de l'adhésif thermo-durci, puis on associe cet élément de renforcement avec une composition de caoutchouc vulcanisable et on soumet l'ensemble à la vulcanisation.
12. Procédé selon la revendication 11, dans 10 lequel on chauffe l'élément traité à une température d'environ 100 à 300°C pendant une durée de l'ordre de 300 à v 5 secondes, et la proportion de l'adhésif thermodurci sur l'élément est de 15 à 25 % en poids.
13.- Procédé selon la revendication 12, dans 15 lequel la composition adhésive est telle que spécifiée à la revendication 2, et l'élément traité est chauffé à une température d'environ 200 à 250°C pendant une durée de 90 à 30 secondes. Ψ
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