NL8001176A - Pyridylesters en thio-esters van aminozuren, tussen- produkten hiervoor en werkwijzen voor het bereiden en toepassen van deze verbindingen. - Google Patents

Pyridylesters en thio-esters van aminozuren, tussen- produkten hiervoor en werkwijzen voor het bereiden en toepassen van deze verbindingen. Download PDF

Info

Publication number
NL8001176A
NL8001176A NL8001176A NL8001176A NL8001176A NL 8001176 A NL8001176 A NL 8001176A NL 8001176 A NL8001176 A NL 8001176A NL 8001176 A NL8001176 A NL 8001176A NL 8001176 A NL8001176 A NL 8001176A
Authority
NL
Netherlands
Prior art keywords
pyridyl
methyl
hydrogen atom
formula
phenoxy
Prior art date
Application number
NL8001176A
Other languages
English (en)
Original Assignee
Zoecon Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from US06/069,445 external-priority patent/US4226872A/en
Application filed by Zoecon Corp filed Critical Zoecon Corp
Publication of NL8001176A publication Critical patent/NL8001176A/nl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D213/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/02Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/04Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D213/60Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D213/62Oxygen or sulfur atoms
    • C07D213/63One oxygen atom
    • C07D213/64One oxygen atom attached in position 2 or 6
    • C07D213/6432-Phenoxypyridines; Derivatives thereof
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A01AGRICULTURE; FORESTRY; ANIMAL HUSBANDRY; HUNTING; TRAPPING; FISHING
    • A01NPRESERVATION OF BODIES OF HUMANS OR ANIMALS OR PLANTS OR PARTS THEREOF; BIOCIDES, e.g. AS DISINFECTANTS, AS PESTICIDES OR AS HERBICIDES; PEST REPELLANTS OR ATTRACTANTS; PLANT GROWTH REGULATORS
    • A01N43/00Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing heterocyclic compounds
    • A01N43/34Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing heterocyclic compounds having rings with one nitrogen atom as the only ring hetero atom
    • A01N43/40Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing heterocyclic compounds having rings with one nitrogen atom as the only ring hetero atom six-membered rings
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A01AGRICULTURE; FORESTRY; ANIMAL HUSBANDRY; HUNTING; TRAPPING; FISHING
    • A01NPRESERVATION OF BODIES OF HUMANS OR ANIMALS OR PLANTS OR PARTS THEREOF; BIOCIDES, e.g. AS DISINFECTANTS, AS PESTICIDES OR AS HERBICIDES; PEST REPELLANTS OR ATTRACTANTS; PLANT GROWTH REGULATORS
    • A01N47/00Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing organic compounds containing a carbon atom not being member of a ring and having no bond to a carbon or hydrogen atom, e.g. derivatives of carbonic acid
    • A01N47/02Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing organic compounds containing a carbon atom not being member of a ring and having no bond to a carbon or hydrogen atom, e.g. derivatives of carbonic acid the carbon atom having no bond to a nitrogen atom

Landscapes

  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Dentistry (AREA)
  • Pest Control & Pesticides (AREA)
  • Plant Pathology (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Agronomy & Crop Science (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Wood Science & Technology (AREA)
  • Zoology (AREA)
  • Environmental Sciences (AREA)
  • Pyridine Compounds (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)

Description

*. i s
Pyridylesters en thio-esters van aminozuren, tussenprodukten hiervoor en werkwijzen voor het bereiden en toepassen van deze verbindingen.
De uitvinding heeft betrekking op nieuwe esters en thio-esters van aminozuren en op nieuwe tussenprodukten hiervoor en op werkwijzen voor het bereiden van deze esters en van preparaten die deze esters bevatten, alsmede op de onder toepassing van deze 5 laatste werkwijze verkregen gevormde preparaten en op een werkwijze voor het bestrijden van ongedierte.
De esters en thio-esters van de uitvinding hebben formule 5, waarin R' een waterstof- of fluoratoom, W zuurstof of zwavel, t nul, een of twee, Y een waterstof-, chloor- of fluor-10 atoom, Z een trifluormethylgroep, een chloor- of fluoratoom, een methoxy-, methyl-, ethyl-, difluormethoxy- of trifluormethoxygroep,
Rg een waterstofatoom, een methyl-,ethyl-, acetyl- of formylgroep en R^ een waterstofatoom, een cyaan-, ethynyl- of methylgroep, alsmede de zouten daarvan met sterke anorganische en organische 15 zuren.
De verbindingen volgens de uitvinding met formule 5, waarin de substituenten en symbolen die de hiervoor aangegeven betekenissen hebben, zijn bruikbare middelen voor het bestrijden van ongedierte, zoals insecten en mijten.
20 In de hierna volgende beschrijving en conclusies heeft elk van de substituenten en symbolen R1, R^, R^, W, Y, Z en t de hiervoor aangegeven betekenissen, tenzij anders vermeld.
De verbindingen volgens de uitvinding met formule 5 kunnen volgens schema A afgebeeld op het formuleblad worden ge-25 synthetiseerd.
Volgens de algemene praktijk van deze synthese laat men een zuur of een zout of zuurchloride hiervan met een alcohol met 800 1 1 76 2 formule 2 reageren tot de carbonzuurester met formule 6. Zo kan men bijvoorbeeld een zuurchloride van het zuur met formule 1 in een organisch oplosmiddel, zoals diethylether, in aanwezigheid van triethylamine laten reageren met een alcohol met formule 2. Volgens 5 een andere uitvoeringsvorm laat men een zuur met formule 1 en een alcohol met formule 2 in een organisch oplosmiddel, zoals methyleen-chloride, in aanwezigheid van U-dimethylaminopyridine en dicyclo-hexylcarbodiimide reageren tot een ester met formule 6. Volgens een andere uitvoeringsvorm worden de esters met formule 6 ge-10 synthetiseerd door reactie van een zuur met formule 1 met fosgeen in aanwezigheid van een ether, zoals 1,^-dioxan, onder vorming van het overeenkomstige oxazolidine-2,5-dion, dat men daarna met een alcohol met formule 2 laat reageren tot de overeenkomstige ester met formule 6. Volgens een andere synthese laat men een zuur met 15 formule 1 of een zout daarvan met het bromide, chloride of mesylaat van de alcohol met formule 2 reageren tot een ester met formule 6.
De toegepaste uitgangsmaterialen met formule 1 zijn beschreven door Henrick en Garcia in het Duitse Offenlegungs-20 schrift 28 12 169· De alcoholen met formule 2 kunnen worden verkregen op de wijze als beschreven door Malhotra en Ricks in het Duitse Offenlegungsschrift 28 10 881 en door Maeda en Hirose, CA 81 13596k en 80 59873s, alsmede in de daarin geciteerde litera-tuurplaatsen.
25 Volgens weer een andere uitvoeringsvorm kan men ver bindingen met formule 5 verkrijgen door reactie van een amine met formule 3 met een cC -halogeenester met formule U (waarin X een broom- of chlooratoom voorstelt).
De reactie van een amine met formule 3 en een halogeen-30 ester met formule 4 wordt in het algemeen al of niet in een organisch oplosmiddel, zoals hexamethyl — fosfortriamide, tetra-hydrofuran, dimethylformamide, dimethylsulfoxyde enz., uitgevoerd.
De halogeenestezs met formule U kunnen worden verkregen door reactie van een zuurhalogenide daarvan met een alcohol met formule 2. 35 De thio-esters met formule 5 kunnen worden bereid door reactie van bijvoorbeeld het natriumzout van een thiozuur dat 800 1 1 76 3 >i' 4 overeenkomt met formule 1 met het bromide of mesylaat van een alcohol met formule 2.
De verbindingen volgens de uitvinding met formule 5 bezitten een of een aantal asymmetrische koolstofatomen. Het zal 5 duidelijk zijn dat de uitvinding zowel elk van de optische isomeren als racemische mengsels daarvan omvat. In de hierna volgende voorbeelden werden de verbindingen verkregen in de vorm van een race-misch mengsel, tenzij anders aangegeven.
Binnen het kader van de uitvinding vallen eveneens de IQ zouten van de verbindingen met formule 5· Deze zouten worden gevormd met behulp van sterke anorganische of organische zuren, zoals zoutzuur, zwavelzuur, fosforzuur, p-tolueensulfonzuur, p-benzeensulfonzuur, methaansulfonzuur, Lewiszuur en overeenkomstige zuren. Vele van de verbindingen met formule 5 zijn oliën, die je; terwille van het gemak van het hanteren en het samenstellen en ter verkrijging van een uitstekende stabiliteit worden omgezet in de zouten. Deze zouten zijn op dezelfde wijze als de verbindingen met formule 5 bruikbaar voor het bestrijden van ongedierte.
De verbindingen volgens de uitvinding met formule 5» 20 alsmede de zouten daarvan, zijn bruikbare middelen voor het bestrijden van ongedierte, in het bijzonder van insecten en mijten.
Voor het toepassen van de verbindingen volgens de uitvinding met formule 5 voor het bestrijden van insecten en mijten ter bescherming van landbouwgewassen, bijvoorbeeld sojabonen, katoen, alfalfa, 25 enz., brengt men ëën of een aantal verbindingen volgens de uitvinding met formule 5, en/of de zouten daarvan, desgewenst tezamen met een drager, in een doeltreffende hoeveelheid op de te behandelen gebieden. De eventueel toegepaste drager kan zowel vloeibaar als vast zijn en omvat toevoegsels, zoals bevochtigende midde-30 len, dispergeermiddelen en andere oppervlakte-aktieve middelen. De verbindingen volgens de uitvinding met formule 5 kunnen opgenomen worden in preparaten, zoals bevochtigbare poeders, oplossingen, verstuifbare preparaten, korrels, emulgeerbare geconcentreerde preparaten enz.. Voorbeelden van geschikte vaste dragers zijn 35 natuurlijke en synthetische silicaten en kleisoorten, koolprodukten en houtskoolkorrels, natuurlijke en synthetische harsen, wassen enz..
8001176 k
Voorbeelden van geschikte vloeibare dragers zijn vater, aromatische koolwaterstoffen, alcoholen, plantaardige en minerale, oliën, ketonen enz.. De toe te passen hoeveelheid van de verbinding(en) volgens de uitvinding met formule 5, en/of een zout daarvan, in het 5 preparaat kan sterk variëren, doch zal in het algemeen tussen ongeveer 0,01 en ongeveer 90,0 gev.Ji liggen.
Zoals hierna zal worden aangetoond zijn de verbindingen volgens de uitvinding, alsmede de zouten daarvan, doeltreffend voor het bestrijden van vele verschillende insecten en mijten. De 1Q verbindingen volgens de uitvinding zijn bijvoorbeeld doeltreffende bestrijdingsmiddelen tegen muggen, vliegen, luizen, kalanders en mijten, zoals de spilt en teken. Afhankelijk van de speciale combinatie van de substituenten in formule 5, bezitten de verbindingen volgens de uitvinding een breed of betrekkelijk smal 15 spectrum met een buitengewoon hoge werkzaamheid tegen insecten en mijten. Van het ongedierte waartegen de verbindingen volgens de uitvinding doeltreffend zijn kan men noemen insecten van de klassen Lepidoptera, Orthoptera, Heteroptera, Homoptera, Diptera, Coleoptera en Hymenoptera en mijten van de Acarina klasse, waar-20 onder mijten van de Tetranychidae en Tarsonemidae familie en teken, zoals Ornithodoros.
Desgewenst kan men de verbindingen volgens de uitvinding tezamen met andere pesticiden, zoals carbamaten, fosfaten en regulatoren van de insectengroei, zoals bijvoorbeeld propoxur, 25 carbaryl, naled, dichlorvos, methoprene, kinoprene, hydroprene, cyhexatin resmethrin, fenvalerate, permethrin en fluvalivate, aanwenden.
In de volgende voorbeelden betekent RT: kamertemperatuur. Voorbeeld I
30 Men voegde aan een geroerde oplossing van 0,2 g (0,99 m.mol) (6-fenoxy-2-pyridyl)methanol en 0,1U g (1,38 m.mol) triethylamine in ongeveer 15 ml diethylether in een stikstofatmosfeer en via een injectiespuit een oplossing van 1,5 m.mol van het zuurchloride van N-(2-chloor-^-trifluormethylfenylJvaline in diethylether toe. Daarna 35 roerde men het mengsel 30 minuten en beëindigde daarna de reactie met be- 800 1 1 76 # * 5 hulp van een verzadigde oplossing van natriumbicarbonaat in water. Vervolgens waste men de etherfase achtereenvolgens met een oplossing van natriumbicarbonaat in water, water en een oplossing van natriumchloride en filtreerde door siliciumdioxyde. Door afdes-5 tilleren van het oplosmiddel, gevolgd door dunne-laag-chromatogra-fie met behulp van een ronde chromatograaf en elueren met 20$ diethylether/hexaan verkreeg men de (6-fenoxy-2-pyridyl)methylester van N-(2-chloor-l*-trifluormethylfenyl) valine als een vrijwel kleurloze, viskeuze olie.
10
Voorbeeld II
A. Men voegde aan een oplossing van 0,37g (1,ö m.mol) 6-fenoxypyridy1-2-carboxaldehyde in 25 ml diethylether eerst 25 ml water en vervolgens 0,1^9g (3,0^ m.mol) natriumcyanide toe. Daarna 15 roerde men dit mengsel krachtig, terwijl men gedurende ongeveer 5 minuten hieraan een oplossing van 0,257g (2,1*7 m.mol) natrium-bisulfiet in 15 ml water toevoegde. Vervolgens roerde men het reactiemengsel nog 2 uren. Daarna scheidde men de organische fase af, waste haar met water, droogde haar boven calciumsulfaat 20 en destilleerde het oplosmiddel af, waardoor men cyaan (6-fenoxy- 2-pyridyl)methanol verkreeg.
B. Men voegde aan 2,5 m.mol van het zuurchloride van N-(2-fluor-l+-trifluormethyl)valine in diethylether eerst 1,3 ml triethylamine en daarna in ongeveer 2 minuten cyaan (6-fenoxy-2- 25 pyridyl)methanol in 5 ml diethylether, van deel A hiervoor, toe. Vervolgens roerde men het reactiemengsel ongeveer 18 uren en beëindigde daarna de reactie met behulp van een verzadigde oplossing van natriumbicarbonaat in water. Vervolgens waste men de organische fase achtereenvolgens met een oplossing van natriumbicarbonaat in 30 water, water en een oplossing van natriumchloride, droogde boven calciumsulfaat en destilleerde het oplosmiddel af. Door chromato-graferen van het verkregen, ruwe produkt met een ronde chromatograaf en elueren met 20$ diethylether/hexaan verkreeg men de cyaan(6-fenoxy-2-pyridyl)methylester van N-(2-fluor-H-trifluor-35 methylfenyl)valine als een lichtgele, viskeuze vloeistof.
800 1 1 76 6
Voorbeeld III
Men voegde aan een geroerde oplossing van MOmg (1,8 m.mol) cyaan (6-fenoxy-2-pyridyl)methanol, 590mg (2,0 m.mol) N-(2-chloor-U-trifluormethylfenyl)valine en 0,65 m.mol dimethyl-5 aminopyridine in 20 ml methyleenchloride en 2 ml dimethylformamide 2,0 m.mol NjN'-dicyclohexylcarbodiimide toe. Daarna roerde men dit reactiemengsel in een stikstofatmosfeer gedurende 2 uren, filtreerde het en extraheerde het met water. De waterfase werd geëxtraheerd met diethylether. Vervolgens waste men de samengevoegde organische 10 fasen met een verzadigde oplossing van natriumbicarbonaat in water, water en een verzadigde oplossing van natriumchloride in water, droogde boven calciumsulfaat en destilleerde het oplosmiddel af. Door chromatograferen van het verkregen ruwe produkt met een roterende chromatograaf onder elutie met 25/5T s diethylester/hexaan 15 verkreeg men de cyaan (6-fenoxy-2-pyridyl)methylester van N-(2-chloor-U-trifluormethylfenyl)valine als een kleurloze, viskeuze vloeistof.
Op overeenkomstige wijze heeft men de cyaan (6-fenoxy-2-pyridyl)methylester van N-(2-chloor-^-difluormethoxyfenyl)-valine, 20 MS m/e 5Q0(M+), verkregen.
Voorbeeld IV
Men voegde aan een oplossing van 336 mg (1,32 m.mol) S-i^-chloorfenylJ-U-isopropyloxazolidine^^-dion en dimethyl-25 aminopyridine in 5 ml droge tetrahydrofuran een oplossing van 25^ mg (1,26 m.mol) (6-fenoxy-2-pyridyl)methanol in 3 ml droge tetrahydrofuran toe. Daarna roerde men dit mengsel ongeveer 20 uren in droge lucht, verdunde het met diethylether en waste het achtereenvolgens met een verzadigde oplossing van natriumbicarbonaat in 30 water, water en een verzadigde oplossing van natriumchloride in water. Na drogen boven calciumsulfaat destilleerde men het oplosmiddel af. Door chromatograferen van het verkregen, ruwe produkt, een gele vloeistof, met een roterende chromatograaf onder elutie met 15? diethylether/hexaan verkreeg men de (6-fenoxy-2-35 pyridyl)methylester van N-(^-chloorfenyl)valine als een kleurloze olie.
800 1 1 76 c*- < 7
Volgens de hiervoor beschreven werkwijze heeft men 3-(U-methylfenyl)-U-isopropyloxazolidine-2,5-dion met (6-fenoxy-2-pyridyl)methanol laten reageren tot de (6-fenoxy-2-pyridyl)-methyl-ester van N-(4-methylfenyl)valine.
5 Op dezelfde wijze heeft men 3-(^-triiluormethylfenyl)- U-isopropyloxazolidine-2,5-dion met (6-fenoxy-2-pyridyl)methanol laten reageren tot de (6-fenoxy-2-pyridyl)methylester van N-(^-trifluormethylfenyl) valine.
10 Voorbeeld V
Volgens de methode van voorbeeld III heeft men elk van de zuren N-(U-chloor-2-fluorfenyl)valine, N-(2-fluor-H-methylfenyl)-valine, N-(2,U-dichloorfenyl)valine, N-(U-trifluormethylfenyl) valine, N-(2-chloor-4-methylfenyl)valine en N-(4-di fluormethoxyf enyl) 15 valine met cyaan-(6-fenoxy-2-pyridyl)methanol laten reageren tot de respectievelijke esters: de cyaan(6-fenoxy-2-pyridyl)methylester van N-(U- chloor-2-fluorf enyl)valine, de cyaan(6-fenoxy-2-pyridyl)methylester van N-(2-fluor-20 U-methylf enyl)valine, de cyaan(6-fenoxy-2-pyridyl)methylester van N-(2,k- dichloorf enyl)valine, de cyaan(6-fenoxy-2-pyridyl)methylester van N-(U-tri- fluormethylfenyl)valine, 25 de cyaan(6-fenoxy-2-pyridyl)methylester van N-(2-chloor-
If-methylfenyl)valine en de cyaan(6-fenoxy-2-pyridyl)methylester van N-(h-di- fluormet hoxy f enyl valine.
30 Voorbeeld VI
Men liet volgens de werkwijze van voorbeeld III N-(H-f luorf enyl)valine /2-(U-fluorfenylamino)-3-methylbutaanzuur7 reageren met cyaan(6-fenoxy-2-pyridyl)methanol tot de cyaan(6-fenoxy-2-pyridyl)methylester van N-(i+-fluorfenyl)valine /cyaan 35 (6-fenoxy-2-pyridyl)methyl 2-(k-fluorfenylamino)-3-methyl- butanoaat7· 800 1 1 76 8
Op dezelfde wijze, onder toepassing van de werkwijze van voorbeeld III, heeft men elk van de zuren vermeld onder kolom I door reactie met cyaan(6-fenoxy-2-pyridylJmethanol omgezet in de esters opgesomd in kolom II. .
5 I
2- (l+-methylfenylamino)-3-methylbutaanzuur, 2- (it-chloorf enylamino)-3-methylbut aanzuur, 2-( it-methoxyfenylamino )-3-methylbutaanzuur, 2-( it-ethylfenylamino)-3-methylbut aanzuur
10 II
cyaan( 6-fenoxy-2-pyridyl )methyl 2-(it-methylfenylamino) -3-methyl- butanoaat, cyaan(6-fenoxy-2-pyridyl)methyl 2-(lt-chloorfenylamino)-3-methylbut anoaat , 15 cyaan(6-fenoxy-2-pyridyl)methyl 2-(it-methoxyfenylamino)-3-methyl but anoaat en cyaan(6-fenoxy-2-pyridyl)methyl 2(it-ethylfenylamino)-3-methylbut anoaat.
20 Voorbeeld VII
Men heeft volgens de werkwijze van voorbeeld I het zuur-chloride van 2-(2-chloor-lt-trifluormethylfenylamino)-3-methylbut aanzutu: met /6- (it-fluorfenoxy) -2-pyridy]^7methanol laten reageren tot /6- (it-fluorfenoxy) -2-pyridyl7methyl 2-(2-chloor-lt-trifluor-25 methylfenylamino)-3-methylbutanoaat, MS m/e it9ö (M+).
Voorbeeld VIII
Men voegde aan een mengsel van 2,63 m.mol 2-(2-chloor-lt-trifluormethylfenylamino)-3-methylbutaanzuur, 5 ml koude methyleen-30 chloride en 0,21 m.mol dimethylaminopyridine bij 0°C eerst 2,79 m.mol c< -methyl(6-fenoxy-2-pyridyl)methanol in 2 ml methyleen-chloride en daarna 2,61 m.mol dicyclohexylcarbodiimide toe. Daarna roerde men het verkregen reactiemengsel ongeveer lt uren bij kamertemperatuur en werkte het vervolgens op op de wijze als beschreven 35 in voorbeeld III. Door chromatograferen van het verkregen ruwe produkt op dunne—laag-chromatografieplaten onder elutie met 30?'s 800 1 1 76 9 diethylether/hexaan verkreeg men cC-methyl(6-fenoxy-2-pyridyl) methyl 2-(2-chloor-4-trifluormethylfenylami.no)-3-methylbutanoaat, MS m/e 492 (M+).
De alcohol, o£ -methyl(6-fenoxy-2-pyridyl)methanol werd 5 bereid door een Grignard-reactie van 6-fenoxypyridyl-2-carboxalde-hyde en methylmagnesiumbromide in tetrahydrofuran.
6-Fenoxypyridyl-2-carboxaldehyde werd bereid door oxyda-tie van 6-fenoxy-2-pyridylmethanol met chroomtrioxyde en pyridine in methyleenchloride.
10 Onder toepassing van de werkwijze van dit voorbeeld heeft men eveneens 2-(2-chloor-4-trifluormethylfenylamino)-3-methylbutaanzuur met oC-methyl ZS-(4-fluorfenoxy)-2-pyridyl7 methanol laten reageren tot oC-methyl/S-(4-fluorfenoxy)-2-pyridyl7 methyl 2-(2-chloor-4-trifluormethylfenylamino)-3-methylbutanoaat.
15 Op overeenkomstige wijze heeft men door reactie van 2-(2-fluor-4-trifluormethylfenylamino)-3-methylbutaanzuur met oC -methyl(6-fenoxy-2-pyridyl)-methanol 0^-methyl(6-fenoxy-2-pyridyl)methyl 2-(2-fluor-4-trifluormethylfenylamino)-3-methylbutanoaat, MS m/e 476 (M+), verkregen.
20
Voorbeeld IX
Volgens de werkwijze van voorbeeld VIII heeft men 2-(2-chloor-4-trifluormethylfenylamino)-3-methylbutaanzuur met oC -ethynyl(6-fenoxy-2-pyridyl)methanol laten reageren tot de 25 ester -ethynyl (6-fenoxy-2-pyridyl)methyl 2-(2-chloor-4- trifluormethylfenyl-amino)-3-methylbutanoaat, MS m/e 502 (M+).
De hiervoor genoemde alcohol werd verkregen door Grignard-reactie van 6-fenoxypyridyl-2-carboxaldehyde en ethynylmagnesium-bromide in tetrahydrofuran.
30
Voorbeeld X
Men voegde aan 0,29g 2-(2-chloor-4-trifluormethylfenylamino )-3-methyl-butaanzuur in 10 ml benzeen bij kamertemperatuur 0,21g oxalylchloride en dimethylformamide toe. Na ongeveer 5 minu- 35 ten verwarmde men het mengsel tot ongeveer 40°C en stripte het oplosmiddel en de overmaat oxalylchloride af. Vervolgens voegde 800 1 1 76 10 men aan het zuurchloride in tetrahydrofuran onder roeren 0,2g (6-fenoxy-2-pyridyl)-methylthiol en 0,22g dimethylaminopyridine toe. Daarna roerde men het reactiemengsel ongeveer 18 uren, werkte het op met diethylether, waste het met water en een oplossing van 5 natriumchloride en droogde boven natriumsulfaat. Door chromatogra- feren van het verkregen reactieprodukt op platen onder toepassing van 20$'s ethylacetaat/hexaan verkreeg men de S-(6-fenoxy-2-pyridyl) methylthiolester van 2-(2-chloor-l+-trifluormethylfenylamino)-3-methylbutaanzuur, MS m/e U9U (M+), formule 5» W = zwavel, Y = 10 chloor, t = een, Z - trifluormethyl en R^Rg^Rj. is waterstof.
Op overeenkomstige wijze heeft men de S-(6-fenoxy-2-pyridyl)-methylthiolester van 2-(2-fluor-U-trifluormethylfenylamino )-3-methylbutaanzuur, MS m/e (M+), verkregen.
15 Voorbeeld XI
A. Men voegde aan een tot ongeveer 5°C gekoelde oplossing van 3,38 m.mol. 2-(2-chloor-lt-tri fluormethylfenylamino )-3-methyl-diaethylformamide butaanzuur in 25 ml*3,38 m.mol triethylamine en 3,38 m.mol ethyl-chloorformiaat toe. Daarna roerde men het reactiemengsel gedurende 20 ongeveer 15 minuten en voegde 6,76 m.mol natriumwaterstofsulfide en 10 ml dimethylformamide toe. Vervolgens roerde men het reactiemengsel ongeveer 1,5 uren bij 5°C. Daarna werd het reactiemengsel opgewerkt door toevoegen van diethylether en aanzuren met 5%'s zwavelzuur. Men waste de etherlaag met water en een oplossing van 25 natriumchloride, droogde boven natriumsulfaat en destilleerde het oplosmiddel af, waardoor men het thiozuur van 2-(2-chloor-l+-trifluormethylfenylamino)-3-methylbutaanzuur verkreeg.
B. Men voegde aan 15 ml dimethylformamide en 10 ml tetrahydrofuran 1,60 m.mol van het thiozuur van deel A, U,01 m.mol 30 ΚΗΟΟ^ en 1,60 m.mol van het mesylaat van -cyaan-(6-fenoxy-2- pyridyl)methanol toe. Daarna roerde men dit reactiemengsel ongeveer 18 uren bij kamertemperatuur. Vervolgens nam men het reactiemengsel op in diethylether, waste het met water en een oplossing van natriumchloride, droogde het boven natriumsulfaat en stripte 35 het oplosmiddel af, waardoor men de S- o( -cyaan-(6-fenoxy-2- pyridyl)-methylthioester van 2-(2-chloor-i+-trifluormethylfenyl- 800 1 1 76 11 amino)-3-methylbutaanzuur verkreeg.
Op overeenkomstige wijze heeft men de S-oC -methyl-(6-fenoxy-2-pyridyl)methylthioester van 2-(2-chloor-U-trifluor-methylfenylamino)-3-methylbutaanzuur4MS m/e 508 (M+) en de S-5 oC-methyl-(6-fenoxy-2-pyridyl)methylthioester van 2- (2-fluor-1*-trifluormethylfenylamino)-3-methylbutaanzuur, MS m/e k92 (M+), verkregen.
Men behandelde twee groepen van 10 telkens 0-2k uren oude Heliothis vires censTu? de derde fase van de ontwikkeling met 10 1 /ul van (6-fenoxy-2-pyridyl)methyl 2-(2-chloor-U~trifluormethyl- fenoxy-2-pyridyl)methyl 2- (2-chloor-l*-trifluormethylfenylamino)-3-methylbutanoaat in aceton in vijf verschillende concentraties door dit middel aan de rugzijde van de thorax toe te dienen. Twee groepen van elk 10 werden op overeenkomstige wijze met alleen 15 1/il aceton als controle behandeld. Men hield de larven afzonderlijk 72 uren bij 25°C en 16 uren belichten in kunststofbekers van 30 ml waarin een kunstmatig medium was aangebracht. Na 72 uren berekende men het aantal dode larven als percentage van het totale aantal dat aanvankelijk was behandeld en corrigeerde dit percen-20 tage op eventuele mortaliteit in de controlegroepen volgens de formule van Abbott. De LD<-Q van de verbinding was minder dan 0,05*.
800 1 1 76

Claims (11)

1. Verbindingen met formule 5, waarin R1 een waterstof-of fluoratoom, W zuurstof of zwavel, t nul, een of twee, Y een waterstof-, chloor- of fluoratoom, Z een trifluormethylgroep, een 5 chloor- of fluoratoom, een methoxy-, methyl-, ethyl-, difluor-met.hoxy- of trifluorlthoxygroep, R2 een waterstofatoom, een methyl-, ethyl-, acetyl- of formylgroep en R^ een waterstofatoom, een cyaan-,ethynyl- of methylgroep voorstellen, alsmede de zouten daarvan met sterke anorganische of organische zuren. 10 2.Verbindingen volgens conclusie 1, waarin Rg een water stofatoom of de methylgroep voorstelt en t * nul of een.
3. Verbindingen volgens conclusie 1 met formule 7» waarin t * nul of een en R2 een waterstofatoom of de methylgroep voorstelt.
15 U. Een verbinding volgens conclusie 3, waarin t = nul.
5· Een verbinding volgens conclusie 3» waarin t = een.
6. Een verbinding volgens conclusie 3, waarin t - een, W = zuurstof, Y een chloor- of fluoratoom voorstelt en Z een trifluormethylgroep weergeeft. 20 7· Een verbinding volgens conclusie 6, waarin Rg een waterstofatoom en R^ een waterstofatoom, een cyaan- of methylgroep voorstellen.
8. Een verbinding volgens conclusie 6, waarin Rg een waterstofatoom en R^ een cyaangroep voorstellen.· 25 9· Een verbinding volgens conclusie 6, waarin R2 een waterstofatoom en R,_ eveneens een waterstofatoom voorstellen.
10. Een verbinding volgens conclusie 3, waarin W een zwavelatoom, R2 een waterstofatoom, t nul en R^ een waterstofatoom of een cyaangroep voorstellen.
11. Een verbinding volgens conclusie 3, waarin W een zwavelatoom, Rg een waterstofatoom, t een, Y een chloor- of fluoratoom, Z een trifluormethylgroep en R^ een waterstofatoom of een cyaangroep voorstellen.
12. Werkwijze voor het bereiden van een preparaat, met 35 het kenmerk, dat men één of een aantal verbindingen met formule 5» en/of een zout daarvan, in een voor een dergelijke toepassing ge- 800 1 1 76 '*· s* schikte toedieningsvorm brengt.
13. Werkwijze volgens conclusie 12, met het kenmerk, dat men een verbinding volgens conclusie 2-11, en/of een zout daarvan, toepast. 5 1U. Werkwijze volgens conclusie 12 of 13, met het ken merk, dat men in het preparaat tevens een geschikte inerte drager opneemt. 15* Werkwijze voor het bestrijden van ongedierte, met het kenmerk, dat men dit ongedierte of de woon- of verblijf-10 plaats daarvan behandelt met een preparaat volgens conclusie 12—1U. ié. Werkwijze als beschreven in de beschrijving en/of voorbeelden.
17· Gevormde preparaten, verkregen onder toepassing van een werkwijze volgens conclusie 12 - 1k en 16. .f 800 1 1 76
NL8001176A 1979-03-02 1980-02-27 Pyridylesters en thio-esters van aminozuren, tussen- produkten hiervoor en werkwijzen voor het bereiden en toepassen van deze verbindingen. NL8001176A (nl)

Applications Claiming Priority (4)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US1677579A 1979-03-02 1979-03-02
US1677579 1979-03-02
US06/069,445 US4226872A (en) 1979-08-24 1979-08-24 Pyridyl esters of α-substituted amino acids
US6944579 1979-08-24

Publications (1)

Publication Number Publication Date
NL8001176A true NL8001176A (nl) 1980-09-04

Family

ID=26689048

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
NL8001176A NL8001176A (nl) 1979-03-02 1980-02-27 Pyridylesters en thio-esters van aminozuren, tussen- produkten hiervoor en werkwijzen voor het bereiden en toepassen van deze verbindingen.

Country Status (9)

Country Link
AR (1) AR226301A1 (nl)
AU (1) AU531723B2 (nl)
CH (1) CH644846A5 (nl)
DE (1) DE3005201A1 (nl)
FR (2) FR2450254A1 (nl)
GB (1) GB2046247B (nl)
IL (1) IL59385A (nl)
IT (1) IT8020045A0 (nl)
NL (1) NL8001176A (nl)

Families Citing this family (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE3005201A1 (de) * 1979-03-02 1980-09-11 Zoecon Corp Neue ester und thiolester von n-phenylsubstituierten valinderivaten
EP0145661A3 (de) * 1983-12-02 1986-03-19 Ciba-Geigy Ag Neue Alkohole

Family Cites Families (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4163787A (en) * 1977-03-14 1979-08-07 The Dow Chemical Company Substituted pyridine methyl esters of cyclopropane carboxylic acids and their use as insecticides
GB1588111A (en) * 1977-03-21 1981-04-15 Zoecon Corp Esters and thiolesters of amino acids intermediates therefor processes for their production and compositions including them
EP0000508B1 (de) * 1977-07-20 1981-09-02 Ciba-Geigy Ag Phenylacetate von 2-Oxy-Pyridyl, Verfahren zu deren Herstellung und deren Verwendung als Schädlingsbekämpfungsmittel
JPS5579368A (en) * 1978-12-11 1980-06-14 Nissan Chem Ind Ltd Phenylcyclopropanecarboxylic acid derivative, its preparation, and insecticide and acaricide
DE3005201A1 (de) * 1979-03-02 1980-09-11 Zoecon Corp Neue ester und thiolester von n-phenylsubstituierten valinderivaten

Also Published As

Publication number Publication date
FR2450254B1 (nl) 1984-02-24
GB2046247B (en) 1983-03-30
CH644846A5 (fr) 1984-08-31
AR226301A1 (es) 1982-06-30
DE3005201A1 (de) 1980-09-11
FR2450254A1 (fr) 1980-09-26
AU5602880A (en) 1980-09-04
IL59385A (en) 1983-11-30
AU531723B2 (en) 1983-09-01
IL59385A0 (en) 1980-05-30
GB2046247A (en) 1980-11-12
FR2521138A1 (fr) 1983-08-12
IT8020045A0 (it) 1980-02-20

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JPH085859B2 (ja) 新規アルキレンジアミン類
JPH01121287A (ja) イミダゾリン類及び殺虫剤
JPS62258344A (ja) アクリル酸誘導体、その製造法及びそれを含有する殺菌剤組成物
JPH013184A (ja) ニトロ置換ヘテロ環式化合物及び殺虫剤
US5750728A (en) Process for the preparation of aromatic bromomethyl compounds
JPH0356466A (ja) 殺虫及び殺ダニ活性を有するピリダジノン類
JPH0564140B2 (nl)
US4866079A (en) N-pyridyloxyphenylisothioureas and the use thereof in pest control
US4699913A (en) Substituted 4,5-dihydro-1,3,4-thiadiazoles useful as insecticides
CH643832A5 (de) Phenylcyclopropancarbonsaeure-derivate.
DE69216979T2 (de) 3-(unsubstituiertes oder substituiertes Benzyl)-1-Alkyl- 2-oxocyclopentancarbonsäurealkylesterderivate, und ihre Herstellung und ihre Anwendung
JPH07224062A (ja) 殺虫性ニトロ化合物
NL8001176A (nl) Pyridylesters en thio-esters van aminozuren, tussen- produkten hiervoor en werkwijzen voor het bereiden en toepassen van deze verbindingen.
US4224330A (en) Esters and thiolesters of benzothienyl acids
JPS61178981A (ja) ニトロメチレン誘導体、その製法及び殺虫剤
US4223033A (en) Substituted pyridine methyl esters of naphthyl acids
AU622648B2 (en) Azaneophyl and silazaneophyl sulfides, processes for their preparation, agents containing them, and their use as pesticides
US4231953A (en) Fluoro substituted aryl esters and thiolesters of amino acids
US4297371A (en) Combating pests with (±)-trans-3-(E/Z-2-chloro-2-(4-chlorophenyl)-vinyl)-2,2-dimethyl-cyclopropanecarboxylic acid (±)-(α-cyano-3-phenoxy-4-fluoro-benzyl) ester and the individual E- and Z-isomers
US4614536A (en) Certain pyridyloxy-phenoxy-propionate derivatives, herbicidal compositions containing same and their herbicidal method of use
US4792567A (en) Acaricidal aryl arylthien-2-yl ethenes
JPS63159372A (ja) ピリダジノン化合物および殺虫、殺ダニ、殺線虫剤
US4248875A (en) Pyridyl esters and thiolesters of α-substituted unsaturated acids
US4285954A (en) Pesticidal S-pyridyl thioesters of phenylbutanoic acids and derivatives thereof
US5366991A (en) Pyrazolecarboxamides exhibiting insecticide and acaricide activity

Legal Events

Date Code Title Description
BT A notification was added to the application dossier and made available to the public
A85 Still pending on 85-01-01
CNR Transfer of rights (patent application after its laying open for public inspection)

Free format text: SANDOZ A.G. TE BAZEL

BV The patent application has lapsed