NL8500558A - Duurzame elektroden voor de elektrolyse en werkwijze voor de vervaardiging daarvan. - Google Patents

Duurzame elektroden voor de elektrolyse en werkwijze voor de vervaardiging daarvan. Download PDF

Info

Publication number
NL8500558A
NL8500558A NL8500558A NL8500558A NL8500558A NL 8500558 A NL8500558 A NL 8500558A NL 8500558 A NL8500558 A NL 8500558A NL 8500558 A NL8500558 A NL 8500558A NL 8500558 A NL8500558 A NL 8500558A
Authority
NL
Netherlands
Prior art keywords
electrode
oxide
intermediate layer
substrate
coating
Prior art date
Application number
NL8500558A
Other languages
English (en)
Other versions
NL187694C (nl
Original Assignee
Permelec Electrode Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Permelec Electrode Ltd filed Critical Permelec Electrode Ltd
Publication of NL8500558A publication Critical patent/NL8500558A/nl
Application granted granted Critical
Publication of NL187694C publication Critical patent/NL187694C/nl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C25ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
    • C25BELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES FOR THE PRODUCTION OF COMPOUNDS OR NON-METALS; APPARATUS THEREFOR
    • C25B11/00Electrodes; Manufacture thereof not otherwise provided for
    • C25B11/04Electrodes; Manufacture thereof not otherwise provided for characterised by the material
    • C25B11/051Electrodes formed of electrocatalysts on a substrate or carrier
    • C25B11/073Electrodes formed of electrocatalysts on a substrate or carrier characterised by the electrocatalyst material
    • C25B11/091Electrodes formed of electrocatalysts on a substrate or carrier characterised by the electrocatalyst material consisting of at least one catalytic element and at least one catalytic compound; consisting of two or more catalytic elements or catalytic compounds
    • C25B11/093Electrodes formed of electrocatalysts on a substrate or carrier characterised by the electrocatalyst material consisting of at least one catalytic element and at least one catalytic compound; consisting of two or more catalytic elements or catalytic compounds at least one noble metal or noble metal oxide and at least one non-noble metal oxide
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C25ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
    • C25CPROCESSES FOR THE ELECTROLYTIC PRODUCTION, RECOVERY OR REFINING OF METALS; APPARATUS THEREFOR
    • C25C7/00Constructional parts, or assemblies thereof, of cells; Servicing or operating of cells
    • C25C7/02Electrodes; Connections thereof
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C25ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
    • C25BELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES FOR THE PRODUCTION OF COMPOUNDS OR NON-METALS; APPARATUS THEREFOR
    • C25B11/00Electrodes; Manufacture thereof not otherwise provided for
    • C25B11/04Electrodes; Manufacture thereof not otherwise provided for characterised by the material
    • C25B11/051Electrodes formed of electrocatalysts on a substrate or carrier
    • C25B11/055Electrodes formed of electrocatalysts on a substrate or carrier characterised by the substrate or carrier material
    • C25B11/057Electrodes formed of electrocatalysts on a substrate or carrier characterised by the substrate or carrier material consisting of a single element or compound
    • C25B11/061Metal or alloy
    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01MPROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M4/00Electrodes
    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01MPROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M4/00Electrodes
    • H01M4/02Electrodes composed of, or comprising, active material
    • H01M4/64Carriers or collectors
    • H01M4/66Selection of materials
    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01MPROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M4/00Electrodes
    • H01M4/02Electrodes composed of, or comprising, active material
    • H01M4/64Carriers or collectors
    • H01M4/66Selection of materials
    • H01M4/661Metal or alloys, e.g. alloy coatings
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/10Energy storage using batteries

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Electrochemistry (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Metallurgy (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Electrodes For Compound Or Non-Metal Manufacture (AREA)

Description

, ~ * '* - 1 -
Duurzame elektroden voor de elektrolyse en werkwijze voor de vervaardiging daarvan.
Deze uitvinding betreft elektroden voor elektrolyse en een werkwijze voor de vervaardiging daarvan.
Meer in het bijzonder betreft deze uitvinding elektroden met grote duurzaamheid (die men dus lang kan gebruiken) bij 5 elektrochemische werkwijzen, bijvoorbeeld in waterige op lossingen waarbij aan de anode zuurstof ontstaat.
Tot nog toe zijn voor de elektrochemie elektroden gebruikt met een substraat van ventielmetaal zoals titaan, In het bijzonder zijn ze ruim toegepast als 10 anoden bij de bereiding door elektrolyse van zout. Naast titaan staan ook tan taal, niobium, zirkoon, hafnium, vanadium, molybdeen, wolfraam e.a. als ventielmetalen bekend.
Deze metaal-elektroden worden gemaakt door 15 titaanmetaal met diverse elektrochemisch werkzame stof fen zoals metalen uit de platina-groep en hun o xyden te bekleden. Voorbeelden van zulke metalen en hun oxyden zijn onder meer beschreven in de Amerikaanse octrooi schr if ten 3.632.498 en 3.711.385. Deze elektroden behouden tijdens 20 een elektrolyse waarbij chloor ontstaat langdurig een lage chloor-overspanning.
Maar als die metaal-elektroden als anoden gebruikt worden bij elektrolyse voor de bereiding van zuurstof of bij elektrolyse waarbij zuurstof ontstaat neemt 25 de overspanning aan de anode geleidelijk aan toe. In ex treme gevallen wordt de anode passief en een voortgezette elektrolyse onmogelijk.
Het verschijnsel van passivering van de anode wordt geacht in hoofdzaak veroorzaakt te worden door 30 de vorming van elektrisch niet geleidende titaanoxyden ten gevolge van (1) de oxydatie van het basismateriaal met 85 00558 - 2 - zuurstof door de oxyde-bekleding van de elektrode zelf, (2) diffusie van zuurstof door de elektrode-bekleding, en/of (3) het elektrolyt.
Vorming van dergelijke elektrisch niet ge-5 leidende oxyden op het grensvlak tussen basismateriaal en elektrode-bekleding maakt dat de elektrodebekleding af gaat schilferen. De elektrode wordt dus geleidelijk aan verwoest.
Elektrochemische werkwijzen waarbij het 10 produkt zuurstof is of waarbij zuurstof als bijreactie aan de anode gevormd wordt omvatten (1) elektrolyse met een zwavelzuur-, salpeterzuur- alkalisch of dergelijk bad, (2) elektrolytische scheiding van chroom, koper, zink e.d., (3) diverse soorten elektrisch bekleden, (4) elektrolyse 15 van verdunde pekel, zeewater, zoutzuur e.d., en (5) elek trolyse voor de bereiding van chloraat, enz. Deze werkwijzen zijn alle industrieel belangrijk. De zo juist genoemde problemen hebben verhinderd dat die metaalelektro-den voor deze werkwijzen gebruikt worden.
20 Het Amerikaanse octrooischrift 3.775.284 beschrijft een techniek om passivering van de elektrode door het binnendringen van zuurstof te overwinnen. Bij deze techniek zorgt men voor een barrièrelaag van platina-iridium-legering of van een oxyde van kobalt, mangaan, 25 lood, palladium en/of platina tussen het elektrisch gelei dende substraat en de elektrodebekleding.
De stoffen die de tussenlaag vormen voorkomen tot zekere hoogte het door diffusie naar binnendringen van de zuurstof tijdens de elektrolyse. Maar deze 30 stoffen zijn elektro diemisch zeer actief en reageren daar om met het elektrolyt dat ook door de elektrodebekleding heen komt. Dat veroorzaakt aan die tussenlaag elektrolyse-produkten, bijvoorbeeld gas, wat tot nieuwe problemen leidt. Bijvoorbeeld gaat de hechting van de elektrodebekle-35 ding er op achteruit doordat die bekleding afbladdert, voor dat de levensduur van de elektrodebekleding verstreken is.
8500558 Λ ' J * - 3 -
Een ander probleem is dat de corrosiebestendigheid van de aldus gemaakte elektroden gering is. Dus leidt de in het Amerikaanse octrooischrift 3.775.284 beschreven methode niet tot elektroden met grote duurzaamheid.
5 De ter inzage gelegde Japanse octrooiaanvra ge no. 40381/76 beschrijft voor de anode een tussenbekle-ding van met antimoonoxyde gedoteerd tinoxyde. Maar die anode was bedoeld voor de bereiding van chloor, en met de problemen die bij de zuurstofvorming optreden had men daar 10 niets te maken.
Het Amerikaanse octrooischrift 3.773.555 beschrijft een elektrode waarin een oxydelaag van bijvoorbeeld titaan en een laag metaal uit de platinagroep of -oxyde daarvan op de elektrode gelamineerd worden. Deze 15 elektrode heeft echter het probleem dat bij gebruik voor elektrolyse waarbij zuurstof ontstaat passivering optreedt.
Deze uitvinding biedt een oplossing voor de genoemde problemen. Meer in het bijzonder beoogt deze uitvinding elektroden te verschaffen die bijzonder geschikt 20 zijn voor elektrolyse waarbij zuurstof ontstaat, welke passi vering weerstaan en een hoge duurzaamheid vertonen. Ook betreft deze uitvinding een werkwijze voor het maken van zulke elektroden.
Deze oogmerken worden bereikt met 25 (I) een elektrode bestaande uit (a) een elektrodesubstraat van elektrisch geleidend metaal (b) een elektrodebekleding van een als elektrode werkzame stof, en (c) een tussenlaag tussen substraat en elektrodebekleding 30 bestaande uit een gemengd oxyde van (i) 60 tot 95 gew.% aan ten minste een oxyde van vierwaar-dig titaan en/of tin, en (ii) 5 tot 40 gew.% aan ten minste een oxyde van twee- of driewaardig aluminium, gallium, ijzer, kobalt, nikkel 35 en/of thallium, en (II) een werkwijze voor het maken van een elektrode, bestaan- 8500558 - 4 - de uit (1) het bekleden van een elektrodesubstraat van een elektrisch geleidend metaal met een oplossing die (1) zouten van titaan en/of tin en 5 (ii) één of meer zouten van aluminium/ gallium/ ijzer/ kobalt, nikkel en/of thallium bevat, zodat een bekleed substraat ontstaat, (2) het bekleden van het in stap (1) met die oplossing beklede elektrodesubstraat in een oxyderende atmosfeer 10 zodat op het elektrodesubstraat een tussenlaag ontstaat van (i) 60 tot 95 gew.% aan ten minste een oxyde van vierwaar-dig titaan en/of tin en (ii) 5 tot 40 gew.% aan ten minste een oxyde van twee- of 15 driewaardig aluminium, gallium, ijzer, kobalt, nikkel en/of thallium, en (3) het vervolgens bekleden van de tussenlaag met een laag van een als elektrode werkzame stof.
Deze uitvinding berust op de vondst dat 20 zorgen voor een tussenlaag tussen substraat en elektrode- bekleding het mogelijk maakt een elektrode te krijgen die met genoeg duurzaamheid gebruikt kan worden als een anode bij elektrochemische werkwijzen, waarbij zuurstof ontstaat.
Een tussenlaag volgens de uitvinding is 25 tegen corrosie bestendig en elektrochemisch onwerkzaam.
Een functie van de tussenlaag is het elektrodesubstraat, bijvoorbeeld titaan, te beschermen zodat passivering van de elektrode niet optreedt maar zonder dat daarbij de elektrische geleidbaarheid minder wordt. Tegelijkertijd 30 versterkt die tussenlaag de binding van de elektrodebekle- ding aan het basismateriaal.
Deze uitvinding verschaft dan ook elektroden met voldoende duurzaamheid bij elektrolyse voor de bereiding van zuurstof of waarbij als bijprodukt zuurstof 35 ontstaat. Zulke werkwijzen werden tot nog toe opgevat als moeilijk met gebruikelijke elektroden uit te voeren.
8500558 . * - 5 -
De uitvinding wordt nu met meer detail toegelicht.
Bij het maken van het substraat voor de elektrode volgens de uitvinding kan men corrosiebestendige me-5 talen toevoegen, bijv. Ti-Ta-Nb en Ti-Pd, die reeds eerder in zwang zijn. Het basismateriaal kan elke geschikte vorm hebben, zoals een plaat, een plaat met vele gaten, een staaf, een gaas, enz.
Het substraat voor een elektrode volgens de uitvin-10 ding kan van het type zijn dat met een metaal uit de platinagroep bekleed is, of met een ventielmetaal zoals Ta of Nb, om de corrosiebestendigheid te verbeteren of de hechting tussen substraat en tussenlaag te versterken.
De tussenlaag komt op het genoemde substraat 15 en is een mengsel van oxyden, namelijk van 'e'en of meer oxyden van Ti en/of Sn en één of meer oxyden van twee- of driewaardig Al, Ga, Fe, Co, Ni en/of Tl.
Een elektrode bestaande uit een substraat van elektrisch geleidend metaal zoals titaan, een elektrode-20 bekleding van metaaloxyde en daartussen een laag van ge mengde oxyden van Ti en/of Sn en oxyden van Ta en/of Nb is beschreven in de Amerikaanse octrooischriften 4.471.006 en 4.4S4.999. Die elektrode is tegen passivering bestand en valt op door zijn duurzaamheid. De gebruikte tussenlaag 25 vertoont een goede geleidbaarheid en als halfgeleider van het N-type. Maar daar die tussenlaag een beperkte concentratie van stroomdrager heeft was verdere verbetering van de geleidbaarheid wenselijk.
Door een tussenlaag te verschaffen met een 30 veel grotere geleidbaarheid dan de tussenlagen van de elektroden volgens die octrooien is het nu mogelijk geworden alle nadelen van de elektroden volgens die octrooien te overwinnen en tot nog hogere geleidbaarheid en duurzaamheid te komen.
35 Als stof voor de tussenlaag heeft een meng sel van één of meer oxyden van Ti en/of Sn en één of meer 8500558 - 6 - oxyden van Al, Ga, Fe, Co, Ni en/of Tl getoond het oogmerk van deze uitvinding goed te dienen en een uitstekend effect te verschaffen. Deze tussenlaag biedt uitstekende bestendigheid tegen corrosie, vertoont geen elektrochemische werking 5 en heeft ook voldoende geleidbaarheid. Onder "oxyde" en "gemengd oxyde" vallen hier ook alle vaste oplossingen van zulke oxyden die niet stoechiometrisch zijn of rooster-fouten vertonen. Het materiaal van de tussenlaag is, zoals hierboven reeds aangegeven, elke combinatie van oxyden van 10 de vierwaardige metalen Ti en Sn en oxyden van twee- en driewaardige metalen Al, Ga, Fe, Co, Ni en/of Tl.
Met name kan elk der gemengde oxyden Ti02~Al20g, TiC^-Ga^, SnO^FeO, SnC>2-CoO, Ti02-Sn02“Co203, Ti02-Sn02-Ni0, Ti02«Al203-Tl203, SnO^Ga^-Fe^ en 15 Ti02-Sn02“Al203-Ga203 met voordeel gebruikt worden om vol doende effect te krijgen.
De verhoudingen tussen de samenstellende oxyden kunnen tussen ruime grenzen variëren. Voor een goede duurzaamheid en een langdurige geleidbaarheid van de 20 elektrode is het wenselijk dat de gew.verhouding tussen * oxyde van vierwaardig metaal tot oxyde van twee- en drie waardig metaal tussen 95:5 en 60:40 ligt. Als het gehalte aan oxyde van twee- en driewaardig metaal niet meer dan ca 15 gew.% is bemerkt men in wezen geen verbetering in het 25 gedrag van de elektrode, en de duurzaamheid van de elektrode wordt minder met meer dan ca 40 gew. % oxyde van twee- en driewaardig metaal. De vorming van de tussenlaag op de elektrode kan met voordeel gebeuren door thermische ontleding nadat men een gemengde oplossing van chloriden en/of andere zouten van de samenstellende metalen voor die tussenlaag 30 op het metaalsub straat aangebracht waren, waarbij men onder een atmosfeer van oxyderend gas verhit tot temperaturen tussen 350° en 600°C. Desgewenst kunnen ook andere werkwijzen toegepast worden zolang men hiermee een homogene, compacte bekleding krijgt. Met de genoemde thermische 35 ontleding worden Ti, Sn, Al, Ga, Fe, Co, Ni en Tl vlot in de overeenkomstige oxyden omgezet.
8500558 - 7 -
De hoeveelheid stof die men voor de tussen- _3 laag opbrengst ligt bij voorkeur boven 5 x 10 rnol/nr2 (gerekend als metaal). Met minder dan dat krijgt men onvoldoende effect.
5 De aldus gevormde tussenlaag wordt dan bekleed met een als elektrode werkzame stof die elektrochemisch actief is voor de vorming van het gewenste produkt. Geschikte voorbeelden, van dergelijke als elektrode werkzame stoffen zijn metalen, metaaloxyden en mengsels daarvan.
10 die superieure elektrochemische eigenschappen en duurzaam heid hebben. Wat men als actieve stof kiest wordt bepaald door de elektrolytische reactie waarvoor de elektrode gebruikt zal worden. Voor de bovengenoemde elektrolytische werkwijzen bijzonder geschikte werkzame stoffen zijn on-15 der meer metaaloxyden uit de platinagroep, gemengde oxyden van die platinagroep met oxyden van ventielmetalen. Voorbeelden met name zijn iridiumoxyde, iridiumoxyde/ruthenium-oxyde, iridiumoxyde/titaanoxyde, iridiumoxyde/tantaal-oxyde, rutheniumoxyde/titaanoxyde, iridiumoxyde/rutheen-20 oxyde/tantaaloxyde en rutheniumoxyde/iridiumoxyde/titaan oxy de.
De elektrodebekleding kan op elke geschikte wijze worden gevormd, bijv. door thermische ontleding, elektrochemische oxydatie of door poedersinteren. Een 25 bijzonder geschikte techniek is de thermische ontleding beschreven in de Amerikaanse octrooischriften 3.711.385 en 3.632.498.
Soe het nu precies komt dat de laag van gemengde oxyden van vierwaardig en twee- of driewaardig 30 metaal tussen het elektrodesubstraat en als elektrode werkzame bekleding de genoemde gunstige resultaten geeft wordt niet helemaal begrepen. Hoewel aanvrager daar niet aan gebonden wil zijn gelooft men dat het als volgt zit:
Kristallografisch is bevestigd dat Al, Ga, 35 Fe, Co, Ni en Tl in hoofdzaak in toestanden van 6-coordina- tie verkeren en dat de ionenstralen van deze metalen met 8500558 - 8 - 6-coordinatie variëren tussen ongeveer 10 % groter dan en ongeveer 10 % kleiner dan die van Ti of Sn. Dat geeft aan dat die gemengde metaaloxyden een homogene, dichte vaste oplossing vormen, in hoofdzaak van een kristalfase van het 5 rutiel-type. Daar zo'n tussenlaag een hoge bestendigheid tegen corrosie heeft wordt het daarmee bedekte substraat tegen oxydatie beschermd en wordt passivering van het substraat voorkomen.
In de tussenlaag zijn de vierwaardige en 10 twee- of drie-waardige metalen samen als oxyden aanwezig.
Dus wordt die tussenlaag, volgens de algemeen bekende principes van Gecontroleerde Valentie, een halfgeleider van het P-type met een zeer hoge elektrische geleidbaarheid. Bovendien ziet men dat, als bijvoorbeeld titaanmetaal als 15 substraat gebruikt wordt, zelfs als op het oppervlak van het substraat bij het maken van de elektrode of tijdens het gébruik daarvan voor elektrolyse niet geleidende Ti-oxyden ontstaan het twee- of driewaardige metaal van de tussenlaag diffundeert en de titaanoxyden tot halfgeleiders 20 maakt. De elektrische geleidbaarheid van de elektrode blijft gehandhaafd en passivering wordt voorkomen.
Bovendien versterkt de stof van de tussenlaag, die hoofdzakelijk uit oxyden van het rutiel-type bestaat, de hechting van substraat (bijvoorbeeld titaanmetaal) 25 aan de als elektrode werkende stof, (bijv. oxyden van pla- tina-metalen en ventielmetalen) en verhoogt het dus de duurzaamheid van de elektrode.
Deze uitvinding wordt in meer detail toegelicht door de volgende, niet beperkende voorbeelden, waar-30 in, tenzij anders aangegeven, alle delenr percentages en verhoudingen betrekking hebben op gewichten.
Voorbeeld I
Een in de handel verkrijgbare plaat van titaan van 50mmx50mmx 1,5 m werd met aceton ontvet 35 en daarna geëtst met 20 % zoutzuur van 105°C. De aldus behandelde titaanplaat diende als elektrodesubstraat.
8500558 - 9 -
Een oplossing van kobaltchloride en titaan-chloride in 10 % zoutzuur met 10 g/1 Co en 10,4 g/1 Ti werd op de titaanplaat gebracht en dat werd gedroogd. Daarna werd de plaat 10 minuten in een moffeloven op 450°C verhit.
5 Deze bewerking werd vijfmaal herhaald wat op het titaan- _2 substraat een tussenlaag van 4,0 x 10 mol/m* TiO^/Co^O^ gaf (gewichtsverhouding van Ti tot Co = 88:12).
Een oplossing van iridiumchloride in butanol met 50 g/1 Ir werd bovenop de aldus gemaakte tussenlaag aan-10 gebracht en dat werd 10 minuten in een moffenoven op 500°C verhit. Die bewerking werd driemaal herhaald wat een elektrode met 2,0 g/m2 Ir als als elektrode werkende stof gaf.
Het de aldus gemaakte elektrode als anode en een plaat grafiet als kathode werd een versnelde elek-15 trolytische beproeving uitgevoerd met 150 g/1 zwavelzuur van 60°C en een stroomdichtheid van 100 A/dm2. Uit de resultaten bleek dat deze elektrode 150 uur stabiel gebruikt kon worden.
Ter vergelijking werd op dezelfde wijze nog 20 een elektrode gemaakt, behalve dat er geen tussenlaag aan.
gebracht werd. Die elektrode werd ook op dezelfde wijze beproefd. Uit de resultaten bleek dat deze elektrode na 20 uur passief was en niet langer gebruikt kon worden.
Bovendien werd op dezelfde wijze nog een 25 elektrode gemaakt, behalve dat in plaats van TiO^/Co^O^
SnC>2 met 20 % Sb^^ als tussenlaag gebruikt werd. Bij beproeven Vein deze elektrode op dezelfde wijze ging de actieve deklaag na 45 uur afschilferen en toen kon de elektrode niet meer gebruikt worden.
30 Voorbeeld II
Op dezelfde wijze als in voorbeeld I werd een elektrode gemaakt, behalve dat nu voor de tussenlaag een TiO^/Al^O^-mengsel gebruikt werd (gewichtsverhouding van Ti tot Al van 87,7:12,3). De aldus gemaakte elektrode 35 werd op dezelfde wijze beproefd als in voorbeeld I. De re sultaten lieten zien dat deze elektrode langer dan 60 uur 85 0 05 58 - 10 - gebruikt kon worden.
Voorbeeld III
Een in de handel verkrijgbare plaat titaan van 50 mm x 50 mm x 1,5 mm werd met aceton ontvet 5 en dan 12 uur met waterig oxaalzuur van 80°C geëtst. De aldus behandelde titaanplaat diende als elektrodesubstraat.
Diverse elektroden werden gemaakt door het elektrodesubstraat met de in tabel A te noemen tussenlaag te bedekken, waarbij steeds een Ru02/lr02-mengsel (ge-10 wichtsverhouding Ru tot Ir van 50:50) voor de werkzame deklaag gebruikt werd. Deze elektroden ondergingen een versnelde elektrolytische beproeving om hun duurzaamheid als anode te bepalen. De versnelde elektrolyse gebeurde met 100 g/1 zwavelzuur in water van 40°C met een stroom-15 dichtheid van 200 A/dm2 en een plaat grafiet als kathode.
De verkregen resultaten staan in tabel A.
Tabel A
Proef Tussenlaag Levensduur __ (uren) 20 1 Ti02-Sn02-Fe203 70 (22,8:70,6:6,6) 2 Ti02-Sn02-Ni0 64 (30,5:63,5:6,0) 25 3 Ti02~Sn02“Ga2°3 48 (25,3:47,1:27,6) 4 Sn02-Co203 54 (82,5:17,5) 5 Sn02-Tl203 60 30 (70,0:30,0) 6 (verg.) Ti02 30 7 (verg.) Sn02~Sb203 18 (80:20) 35 N.B. De cijfers tussen haakjes geven de gewichts verhoudingen tussen de aanwezige metalen.
85 0 05 58 i - 11 -
Uit de resultaten van tabel A kan men zien dat de elektroden met een tussenlaag volgens deze uitvinding duidelijk langere levensduur hadden en een hogere duurzaamheid vertoonden dan de vergelijkingselektroden met 5 gebruikelijke tussenlagen.
Voorbeeld IV
Op dezelfde wijze als in voorbeeld I werden.
vier elektroden aangemaakt met de in tabel B te noemen tussenlagen. Deze elektroden ondergingen een versnelde
10 elektrolytische beproeving met 12 N waterig NaOE van 95°C
bij een stroomdichtheid van 250 A/dm*. De als elektrode werkende stof was bij deze proeven steeds RuOj/IeOj (gewichtsverhouding Ru tot Ir van 50:50). De uitkomsten staan ook in tabel B.
15 Tabel B
Proef Tussenlaag Levensduur _ _ (uren) 1 Ti02~Sn02-00^02 16 (10,4:76,9:12/7) 20 2 Sn02_Pe2°3 10 (90,6:9,4) 3 (verg.) - 3 4 (verg.) 3^2-^20^)+Sn02 5
Poeder (80:20) 25 N.B. De cijfers tussen haakjes geven de gewichtsverhoudingen tussen de aanwezige metalen.
Uit de resultaten van tabel B kan men zien 30 dat ten opzichte van de vergelijkingselektroden de elek troden volgens deze uitvinding een superieure duurzaamheid en dus levensduur hebben.
Zoals hierboven reeds gezegd vertonen de elektroden volgens deze uitvinding een uitstekende duur-35 zaamheid bij elektrochemische werkwijzen, vooral bij die 8500558 * - 12 - waarbij zuurstof ontstaat, en ze kunnen op diverse wijzen toegepast worden, als elektroden bij elektrolyse maar ook in batterijen.
8500558

Claims (9)

1. Elektrode geschikt voor elektrolyse, bestaande uit 5 (a) een elektrodesubstraat van een elektrisch geleidend metaal, (b) een elektrodebekleding van een als elektrode werkzame stof, en (c) een tussenlaag tussen substraat en elektrodebekleding, 10 bestaande uit (i) voor 60 tot 95 gew.% aan ten minste een oxyde vein vierwaardig titaan en/of tin en (ii) voor 5 tot 40 gew.% aan ten minste een oxyde van twee- of driewaardig aluminium, gallium, ijzer, kobalt, 15 nikkel en/of thallium.
2. Elektrode volgens conclusie 1, waarbij het elektrodesubstraat (a) van titaan, tantaal, niobium, zirkonium of een legering daarvan is.
3. Elektrode volgens conclusie 1 of 2, 20 waarbij de tussenlaag (c) een elektrisch geleidend mengsel is van (i) TiC>2 en/of Sn02 en (ii) Al^, Ga^, FeO, Fe203, CoO, Co203, NiO en/of Tl^.
4. Elektrode volgens een der voorafgaande conclusies, waarvan de als elektrode werkzame stof een 25 metaal uit de platinagroep of een oxyde daarvan bevat.
5. Werkwijze voor het maken van een elektrode geschikt voor elektrolyse, bestaande uit (1) het bekleden van een elektrodesubstraat van elektrisch geleidend metaal met een oplossing die (i) zouten van
30 Ti en/of Sn en (ii) zouten van Al, Ga, Fe, Co, Ni en/of Tl bevat zodat een bekleed substraat ontstaat, (2) het verhitten van het in stap (1) met die oplossing beklede elektrodesubstraat zodat op het elektrodesubstraat een tussenlaag ontstaat van (i) voor 60 tot 95 gew.% aam 35 ten minste een oxyde van Ti en/of Sn, en (ii) voor 5 tot 40 gew.% van ten minste een oxyde van Al, Ga, Fe, Co, Ni 8500558 ..1 *» * * r -ty- en/of Tl/ en (3) het vervolgens bekleden van de tussenlaag met een laag van als elektrode werkende stof.
6. Werkwijze volgens conclusie 5, waarbij 5 het aanbrengen van de als elektrode werkzame deklaag op de tussenlaag onder thermische ontleding gebeurt.
7. Werkwijze volgens conclusie 5 of 6/ waarbij de tussenlaag gevormd wordt door het beklede elek-trodesubstraat onder o^derende atmosfeer tot tussen 350° 10 en 600°C te verhitten.
8. Werkwijze volgens een der conclusies 5 t/m 7/ waarbij het elektrodesubstraat van titaan, tantaal, niobium, zirkonium of een legering daarvan is.
9. Werkwijze volgens een der conclusies 15. t/m 8, waarbij de als elektrode werkzame stof een metaal uit de platina-groep of een oxyde daarvan bevat. 8500558
NLAANVRAGE8500558,A 1984-03-02 1985-02-28 Duurzame elektroden voor de elektrolyse, die een titaanoxyde en/of tinoxyde bevattende bekleding hebben. NL187694C (nl)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP3873384 1984-03-02
JP59038733A JPS60184690A (ja) 1984-03-02 1984-03-02 耐久性を有する電極及びその製造方法

Publications (2)

Publication Number Publication Date
NL8500558A true NL8500558A (nl) 1985-10-01
NL187694C NL187694C (nl) 1991-12-16

Family

ID=12533523

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
NLAANVRAGE8500558,A NL187694C (nl) 1984-03-02 1985-02-28 Duurzame elektroden voor de elektrolyse, die een titaanoxyde en/of tinoxyde bevattende bekleding hebben.

Country Status (12)

Country Link
US (1) US4584084A (nl)
JP (1) JPS60184690A (nl)
KR (1) KR890003861B1 (nl)
AU (1) AU566717B2 (nl)
DE (1) DE3507071C2 (nl)
FR (1) FR2560610B1 (nl)
GB (1) GB2155953B (nl)
IT (1) IT1181757B (nl)
MY (1) MY101998A (nl)
NL (1) NL187694C (nl)
SE (1) SE456915B (nl)
SG (1) SG25788G (nl)

Families Citing this family (22)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4452685A (en) * 1983-05-02 1984-06-05 Olin Corporation Electrodes for electrolytic cells
JPS62274087A (ja) * 1986-05-22 1987-11-28 Permelec Electrode Ltd 耐久性を有する電解用電極及びその製造方法
JPS62284095A (ja) * 1986-06-02 1987-12-09 Permelec Electrode Ltd 耐久性を有する電解用電極及びその製造方法
US5156726A (en) * 1987-03-24 1992-10-20 Tdk Corporation Oxygen-generating electrode and method for the preparation thereof
US6906700B1 (en) 1992-03-05 2005-06-14 Anascape 3D controller with vibration
US6222525B1 (en) 1992-03-05 2001-04-24 Brad A. Armstrong Image controllers with sheet connected sensors
KR100196094B1 (ko) * 1992-03-11 1999-06-15 사토 히로시 산소발생전극
US5723171A (en) * 1992-10-23 1998-03-03 Symetrix Corporation Integrated circuit electrode structure and process for fabricating same
US6351205B1 (en) 1996-07-05 2002-02-26 Brad A. Armstrong Variable-conductance sensor
US8674932B2 (en) 1996-07-05 2014-03-18 Anascape, Ltd. Image controller
WO2000041256A1 (en) * 1999-01-08 2000-07-13 Massachusetts Institute Of Technology Electroactive material for secondary batteries and methods of preparation
FR2788377B1 (fr) * 1999-01-11 2001-04-13 Europ Accumulateurs Element bipolaire a couche de protection et accumulateur au plomb comportant un tel element
JP3407130B2 (ja) * 1999-12-01 2003-05-19 エヌイーシートーキン株式会社 電極、二次電池及びその製造方法
US6576110B2 (en) * 2000-07-07 2003-06-10 Applied Materials, Inc. Coated anode apparatus and associated method
US6572758B2 (en) 2001-02-06 2003-06-03 United States Filter Corporation Electrode coating and method of use and preparation thereof
US6660307B2 (en) 2001-04-16 2003-12-09 United States Filter Corporation Process for generating stabilized bromine compounds
WO2005072946A1 (en) * 2004-01-23 2005-08-11 Arkema Inc. Transparent conductive oxide films having enhanced electron concentration/mobility and method of making same
FR2870639B1 (fr) * 2004-05-19 2006-11-10 Electricite De France Support type collecteur de courant et son utilisation en tant qu'electrode de batterie
ITMI20061974A1 (it) * 2006-10-16 2008-04-17 Industrie De Nora Spa Anodo per elettrolisi
US8221599B2 (en) * 2009-04-03 2012-07-17 The Board Of Trustees Of The Leland Stanford Junior University Corrosion-resistant anodes, devices including the anodes, and methods of using the anodes
AR105088A1 (es) * 2015-06-23 2017-09-06 Industrie De Nora Spa Electrodo para procesos electrolíticos
US12378684B2 (en) * 2022-11-10 2025-08-05 Case Western Reserve University Dimensionally stable anode for electrolytic chlorine evolution in molten salts

Family Cites Families (11)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3775284A (en) * 1970-03-23 1973-11-27 J Bennett Non-passivating barrier layer electrodes
DD106559A2 (nl) * 1972-01-06 1974-06-20
US3882002A (en) * 1974-08-02 1975-05-06 Hooker Chemicals Plastics Corp Anode for electrolytic processes
US3951766A (en) * 1974-08-02 1976-04-20 Hooker Chemicals & Plastics Corporation Electrolytic cell and method of using same
JPS5178787A (en) * 1974-12-28 1976-07-08 Tdk Electronics Co Ltd Denkaiyodenkyoku
JPS5268076A (en) * 1975-12-03 1977-06-06 Tdk Corp Electrode for electrolysis
US4140615A (en) * 1977-03-28 1979-02-20 Olin Corporation Cell and process for electrolyzing aqueous solutions using a porous anode separator
US4223049A (en) * 1978-05-23 1980-09-16 Research Triangle Institute Superficially mixed metal oxide electrodes
JPS5826383B2 (ja) * 1978-08-25 1983-06-02 大阪瓦斯株式会社 コ−クス炉廃ガスの脱硝方法
DE3270207D1 (en) * 1981-04-06 1986-05-07 Eltech Systems Corp Recoating of electrodes
JPS6022074B2 (ja) * 1982-08-26 1985-05-30 ペルメレツク電極株式会社 耐久性を有する電解用電極及びその製造方法

Also Published As

Publication number Publication date
MY101998A (en) 1992-02-29
FR2560610A1 (fr) 1985-09-06
SE456915B (sv) 1988-11-14
GB2155953A (en) 1985-10-02
NL187694C (nl) 1991-12-16
KR890003861B1 (ko) 1989-10-05
FR2560610B1 (fr) 1987-07-10
AU3940985A (en) 1985-09-05
SE8501025L (sv) 1985-10-14
AU566717B2 (en) 1987-10-29
IT1181757B (it) 1987-09-30
SG25788G (en) 1988-07-15
KR850007105A (ko) 1985-10-30
DE3507071A1 (de) 1985-10-03
GB2155953B (en) 1987-10-21
JPS60184690A (ja) 1985-09-20
SE8501025D0 (sv) 1985-03-01
DE3507071C2 (de) 1987-04-02
JPS6320312B2 (nl) 1988-04-27
IT8547746A0 (it) 1985-02-28
US4584084A (en) 1986-04-22
IT8547746A1 (it) 1986-08-28
GB8504993D0 (en) 1985-03-27

Similar Documents

Publication Publication Date Title
NL8500558A (nl) Duurzame elektroden voor de elektrolyse en werkwijze voor de vervaardiging daarvan.
KR850001740B1 (ko) 내구성을 가진 전해용 전극 및 그 제조방법
US4554176A (en) Durable electrode for electrolysis and process for production thereof
US4288302A (en) Method for electrowinning metal
US4484999A (en) Electrolytic electrodes having high durability
NL8500559A (nl) Duurzame elektroden voor de elektrolyse en werkwijze voor de vervaardiging daarvan.
CS209834B2 (en) Electrode and method of making the same
JPH025830B2 (nl)
JP2596807B2 (ja) 酸素発生用陽極及びその製法
AU2021311153B2 (en) Oxygen-generating electrode
CA2234209A1 (en) Oxygen-evolving anodes for electrolytes containing fluorides or fluoride-containing anions
CA1259052A (en) Durable electrode for electrolysis and process for production thereof
JPH05230682A (ja) 電解用電極
KR20240177736A (ko) 전기-염소화에 사용하기 위한 촉매성 애노드 및 방법

Legal Events

Date Code Title Description
BA A request for search or an international-type search has been filed
BB A search report has been drawn up
BC A request for examination has been filed
V1 Lapsed because of non-payment of the annual fee