NO314084B1 - Tetrahydropyridforbindelser - Google Patents

Tetrahydropyridforbindelser Download PDF

Info

Publication number
NO314084B1
NO314084B1 NO19994584A NO994584A NO314084B1 NO 314084 B1 NO314084 B1 NO 314084B1 NO 19994584 A NO19994584 A NO 19994584A NO 994584 A NO994584 A NO 994584A NO 314084 B1 NO314084 B1 NO 314084B1
Authority
NO
Norway
Prior art keywords
hydrogen
dimethyl
alkyl
tetrahydroimidazo
phenyl
Prior art date
Application number
NO19994584A
Other languages
English (en)
Other versions
NO994584D0 (no
NO994584L (no
Inventor
Joerg Senn-Bilfinger
Gerhard Grundler
Wolfgang-Alexander Simon
Stefan Postius
Richard Riedel
Original Assignee
Altana Pharma Ag
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from PCT/EP1998/001615 external-priority patent/WO1998042707A1/en
Application filed by Altana Pharma Ag filed Critical Altana Pharma Ag
Publication of NO994584D0 publication Critical patent/NO994584D0/no
Publication of NO994584L publication Critical patent/NO994584L/no
Publication of NO314084B1 publication Critical patent/NO314084B1/no

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D471/00Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, at least one ring being a six-membered ring with one nitrogen atom, not provided for by groups C07D451/00 - C07D463/00
    • C07D471/12Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, at least one ring being a six-membered ring with one nitrogen atom, not provided for by groups C07D451/00 - C07D463/00 in which the condensed system contains three hetero rings
    • C07D471/14Ortho-condensed systems
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K31/00Medicinal preparations containing organic active ingredients
    • A61K31/33Heterocyclic compounds
    • A61K31/395Heterocyclic compounds having nitrogen as a ring hetero atom, e.g. guanethidine or rifamycins
    • A61K31/435Heterocyclic compounds having nitrogen as a ring hetero atom, e.g. guanethidine or rifamycins having six-membered rings with one nitrogen as the only ring hetero atom
    • A61K31/4353Heterocyclic compounds having nitrogen as a ring hetero atom, e.g. guanethidine or rifamycins having six-membered rings with one nitrogen as the only ring hetero atom ortho- or peri-condensed with heterocyclic ring systems
    • A61K31/4375Heterocyclic compounds having nitrogen as a ring hetero atom, e.g. guanethidine or rifamycins having six-membered rings with one nitrogen as the only ring hetero atom ortho- or peri-condensed with heterocyclic ring systems the heterocyclic ring system containing a six-membered ring having nitrogen as a ring heteroatom, e.g. quinolizines, naphthyridines, berberine, vincamine
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P1/00Drugs for disorders of the alimentary tract or the digestive system
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P1/00Drugs for disorders of the alimentary tract or the digestive system
    • A61P1/04Drugs for disorders of the alimentary tract or the digestive system for ulcers, gastritis or reflux esophagitis, e.g. antacids, inhibitors of acid secretion, mucosal protectants

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Epidemiology (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)
  • Hydrogenated Pyridines (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Steroid Compounds (AREA)
  • Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)

Description

Oppfinnelsens område
Foreliggende oppfinnelse vedrører nye forbindelser med formel (I) hvilke anvendes i farmasøytisk industri som aktive forbindelser ved fremstilling av medikamenter.
Kjent teknikk
US patent nr. 4 468 400 beskriver trisykliske imidazo[l,2-a]pyridiner med forskjellige ringsystemer kondensert til imidazopyridin-opphavsstrukturen, hvilke skal være egnet for behandlingen av forstyrrelser ved mavesår.
Beskrivelse av oppfinnelsen
Oppfinnelsen vedrører forbindelser av formelen I
hvori
RI er l-4C-alkyl,
R2 er l-4C-alkyl eller hydroksy-l-4C-alkyl,
R3 er hydrogen eller halogen,
en av substituentene R4a og R4b er hydrogen og den andre er hydroksyl, l-4C-alkoksy eller l-4C-alkylkarbonyloksy, eller hvori R4a og R4b sammen er 0 (oksygen),
en av substituentene R5a og R5b er hydrogen og den andre er hydrogen, hydroksyl eller l-4C-alkylkarbonyloksy,
eller hvori
en av substituentene R4a og R4b på den ene side og en av substituentene R5a og R5b på den andre side i hvert tilfelle er hydrogen, og de andre substituentene i hvert tilfelle sammen danner et metylendioksyradikal (-O-CH2-O-) eller et etylendioksyradikal (-0-CH2-CH2-0-) ,
R6 er hydrogen, halogen eller trifluormetyl, og
R7 er hydrogen eller halogen,
eller deres salter, samt (7S,8R,9R)-7,8-isopropylidendi-oksy-2,3-dimetyl-9-fenyl-7,8,9,10-tetrahydroimidazo[1,2-h][1,7]naftyridin eller dens salter. l-4C-alkyl representerer rettkjedede eller forgrenede al-kylradikaler med 1-4 karbonatomer. Eksempler er butylradikal, isobutylradikal, sec-butylradikal, tert-butylradikal, propylradikal, isopropylradikal, etylradikal og metylradikal. Metylradikal foretrekkes.
Hydroksy-l-4C-alkyl representerer ovennevnte l-4C-alkylra-dikaler som er substituert med en hydroksylgruppe. Eksempler er hydroksymetylradikal, 2-hydroksyetylradikal og 3-hydroksypropylradikal. Hydroksymetylradikal foretrekkes.
Halogen i denne oppfinnelsens henseende er brom, klor eller fluor. l-4C-alkoksy representerer radikaler som i tillegg til ok-sygenatomet inneholder et rettkjedet eller forgrenet alkyl-radikal med 1-4 karbonatomer. Eksempler er butoksyradikal, isobutoksyradikal, sec-butoksyradikal, tert-butoksyradikal, propoksyradikal, isopropoksyradikal, og fortrinnsvis etok-syradikal og metoksyradikal. l-4C-alkylkarbonyloksy representerer en karbonyloksygruppe som har bundet et av de ovennevnte l-4C-alkylradikalene. Et eksempel er acetoksyradikal (CH3CO-O-).
Egnede salter av forbindelser av formel I, avhengig av sub-stitusjon, er især alle syreaddisjonssalter. Især kan
nevnes de farmakologisk akseptable salter av uorganiske- og organiske syrer som alminnelig anvendes i farmasien. Egnede salter er vannløselige og vannuløselige syreaddisjonssalter med syrer som for eksempel saltsyre, bromsyre, fosforsyre,
salpetersyre, svovelsyre, eddiksyre, sitronsyre, D-glukon-syre, benzosyre, 2-(4-hydroksybensoyl)benzosyre, smørsyre, sulfosalisylsyre, maleinsyre, laurinsyre, eplesyre, fumar-syre, ravsyre, oksalsyre, vinsyre, embonsyre, stearinsyre, toluensulfonsyre, metansulfonsyre eller 3-hydroksy-2-naftolsyre, der syrene anvendes ved saltfremstilling, avhengig av hvorvidt en mono- eller polybasert syre anvendes og hvilket salt som ønskes, i et ekvimolart kvantitativt forhold eller et som skiller seg derfra.
Farmakologisk uakseptable salter, hvilke innledningsvis kan oppnås som prosessprodukter, for eksempel ved fremstil-lingen av forbindelsene ifølge foreliggende oppfinnelse i industriell skala, omdannes til farmakologisk akseptable salter gjennom prosesser kjent blandt fagpersoner.
Ifølge ekspertise kan forbindelser av den foreliggende oppfinnelse, såvel som deres salter, inneholde varierende mengder løsemidler, f. eks. dersom de isoleres i krystal-linsk form. Inkludert innenfor oppfinnelsens omfang er derfor alle solvater, og især alle hydrater av forbindelsene med formel I, samt alle solvater, og især alle hydrater av saltene av forbindelsene med formel I. Forbindelsene med formel I har tre kirale sentere. Oppfinnelsen vedrører alle åtte mulige stereoisomere i ethvert blandingsforhold med hverandre, inkludert de rene enantiomerer, hvilke er foretrukne i oppfinnelsen.
Dersom en av substituentene R4a og R4b og en av substituentene R5a og R5b sammen danner et metylendioksyradikal eller etylendioksyradikal, er de to substituentene som danner metylendioksyradikalet eller etylendioksyradikalet fortrinnsvis cis i forhold til hverandre.
Forbindelser som vektlegges er de av formel I hvori
RI er l-4C-alkyl,
R2 er l-4C-alkyl eller hydroksy-l-4C-alkyl,
R3 er hydrogen,
en av substituentene R4a og R4b er hydrogen og den andre er hydroksyl eller l-4C-alkoksy, eller hvori R4a og R4b sammen er 0 (oksygen),
en av substituentene R5a og R5b er hydrogen og den andre er hydrogen eller hydroksyl,
R6 er hydrogen, halogen eller trifluormetyl, og
R7 er hydrogen eller halogen,
og deres salter.
En utførelse av oppfinnelsen som vektlegges er forbindelser med formel I<*>
hvori
RI er l-4C-alkyl,
R2 er l-4C-alkyl eller hydroksy-l-4C-alkyl,
R3 er hydrogen,
en av substituentene R4a og R4b er hydrogen og den andre er hydroksyl eller l-4C-alkoksy,
en av substituentene R5a og R5b er hydrogen og den andre er hydrogen eller hydroksyl,
R6 er hydrogen, halogen eller trifluormetyl, og
R7 er hydrogen eller halogen,
og deres salter.
En utførelse av oppfinnelsen som især vektlegges er forbindelser med formel I<*> hvori
RI er l-4C-alkyl,
R2 er l-4C-alkyl eller hydroksymetyl,
R3 er hydrogen,
R4a er hydrogen,
R4b hydroksyl eller l-4C-alkoksy,
R5a er hydrogen eller hydroksyl,
R5b er hydrogen,
R6 er hydrogen, halogen eller trifluormetyl, og R7 er hydrogen eller halogen,
og deres salter.
En foretrukket utførelse av oppfinnelsen er forbindelser med formel I<*> hvori
RI er l-4C-alkyl,
R2 er l-4C-alkyl,
R3 er hydrogen,
R4a er hydrogen,
R4b er hydroksyl,
R5a er hydroksyl
R5b er hydrogen,
R6 er hydrogen, halogen eller trifluormetyl, og R7 er hydrogen eller halogen,
og deres salter.
Ved hjelp av den generelle formelen I<*>, kan eksempler ifølge oppfinnelsen vises ved substituentbetydning og plas-sering av substituentene R3, R6 og R7 i den følgende tabell 1:
Tabell 1:
og i saltene av forbindelsene nevnt i tabell 1, bokstaven "0" (=oksygen) mellom R4a og R4b i tabell 1 betegner en 7-okso-forbindelse.
Forbindelsene ifølge oppfinnelsen kan således fremstilles som eksempelvis beskrevet i de følgende eksemplene eller ved anvendelse av en analog fremgangsmåte som tar utgangspunkt i passende startforbindelser.
Startforbindelsene er kjent eller kan fremstilles analogt med de kjente forbindelsene.
Avhengig av substitusjonsmønsteret i 7- og 8-stillingen (R4a/R4b eller R5a/R5b), kan forbindelsene ifølge oppfinnelsen fremstilles med utgangspunkt i N-beskyttede 8-amini-modazo[1,2-a]pyridiner hvilke er kjent eller kan fremstilles på en kjent måte (se for eksempel EP-A-0 299 470, eller Kaminski et al., J. Med. Chem., 28, s. 876-892, 1985) i henhold il de følgende reaksjonsskjemaene:
Det N-beskyttede (Piv betyr her og i de følgende skjemaene en vanlig beskyttelsesgruppe, fortrinnsvis pivaloylgruppen) 8-aminimidazo[1,2-a]pyridin som er deprotonert i 7-stillingen, reageres med kanelaldehyd. Addisjonsproduktet oksideres initielt (f. eks. med mangandioksid) og epokside-res deretter (f. eks. med hydrogenperoksid). Under svært basiske, og deretter svært sure betingelser fjernes beskyttelsesgruppen og ringsammenslutning oppnås. Reduksjonen av ketogruppen som om ønskelig følger, kan for eksempel utføres ved anvendelse av natriumborhydrid.
Skjema 2:
Istedenfor epoksidering i henhold til skjema 1, fjernes beskyttelsesgruppen, og ringen sluttes under svært sure betingelser. Reduksjonen til alkoholen som om ønskelig føl-ger, kan utføres ved anvendelse av natriumborhydrid.
Skjema 3:
Skjemaet over representerer et eksempel på en enantioselektiv syntese der de samme N-beskyttede imidazo[1,2-a]pyridi-ner som i skjema 1 anvendes som utgangsstoffer. Reaksjonen til disse imidazo[1,2-a]pyridiner i deprotonert form med enantiomert rene dioksolaner, gir til å begynne med et kondensasjonsprodukt som kan sykliseres under sterkt sure betingelser ved fjerning av beskyttelsesgruppene. Den etterfølgende reduksjonen av ketogruppen ved anvendelse av natriumborhydrid (se også skjema 1) fører i over 90% enan-tiomer renhet til det indikerte sluttprodukt.
Skjema 4:
Med ovennevnte 8-aminimidazo[1,2-a]pyridiner som utgangsstoffer oppnås forbindelsene substituert på 8-amingruppen enten ved alkylering ved anvendelse av egnede alkylerings-midler som bærer substituenter {f. eks. R8a=hydrogen, R8b=halogen), eller ved reduktive alkyleringer med dertil egnede substituerte ketoner [R8a og R8b er sammen 0 (oksygen) ] ved hjelp av reduktanter så som natriumcyanborhydrid, og disse ringsammensluttes under basisk eller sur katalyse for å gi de sykliske ketoner, hvilke kan omdannes til de ønskede forbindelsene gjennom egnede kjemiske transfor-masjoner (se for eksempel skjema 1 og 2). Om nødvendig kan C02R-gruppen også reduseres initielt (aldehydtrinn) før sykliseringen som gir 7-hydroksy-substituerte derivater, hvilke kan omdannes til egnede ønskede målforbindelser ved oksidasjon/reduksjon.
Skjema 5:
I en variant av den antydede fremgangsmåten i skjema 4 der R5a og R8a er H (hydrogen) og R5b og R8b sammen er 0 (oksygen) , reageres 8-aminimidazo[1,2-a]pyridinet først med epoksykanelsyreesterderivater med regioselektiv epoksid-åpning (A). Produktene sykliseres under aprotiske, basiske betingelser (C). Alternativt til dette kan blandingen hydrolyseres og det frie karboksylsyrederivat sykliseres under sure betingelser (D). I begge tilfeller kan ketogruppen deretter reduseres til alkoholen (G), som antydet i skjema 1, for eksempel ved anvendelse av natriumborhydrid. Dersom 8-aminimidazo[1,2-a]pyridinet reageres med beskyttede epoksykanelaldehydderivater (B), kan produktene ringsammensluttes under sure betingelser etter fjerning av den acetalbeskyttende gruppe (F) . En reduksjon av ester-funksjonen til aldehydet, og en sur syklisering er likeledes mulig (E). Både reduksjon av ketofunksjonen og ringsammenslutningen i aldehydtrinnet kan utføres enantio-selektivt slik at det ved anvendelse av de korresponderende enantiomert rene epoksyderivater er mulig med en enantioselektiv syntese.
Skjema 6.
I en videre variant av skjema 4, er en enantioselektiv syntese skissert som antydet over. Dihydroksykanelsyrederi-vatet aktiveres i benzylstillingen, enten direkte eller etter introduksjon av en beskyttelsesgruppe på den andre hydroksylgruppen. Produktene som således oppnås, reageres med 8-aminimidazo[1,2-a]pyridinet. Ringsammenslutning gjen-nomføres deretter, f. eks. under basiske betingelser. Trin-net (reduksjonen) som om ønskelig følger deretter, gjennom-føres analogt med skjema 3.
Skjema 7:
8-haloimidazo[1,2-a]pyridiner (X=halogen) reageres med egnede substituerte ]3-fenyl-p-aminsyrer med tungmetallkata-lyse (Pd foretrekkes) for å gi de substituerte aminer som sykliseres ifølge skjema 4. Istedenfor COOR-gruppen kan al-dehydgruppen også anvendes (som allerede nevnt i skjema 4), om ønskelig i form av acetalet. Y er H (hydrogen) eller en beskyttelsesgruppe som kan fjernes før eller etter ringsammenslutning.
Skjema 8:
Med utgangspunkt i imidazolet som er kjent eller som kan fremstilles på en analog måte, utføres ringsammenslutningen fordelaktig (eventuelt ved beskyttelse av hydroksygruppen) ved tilstedeværelse av en enaminstruktur (likevekt). Etter introduksjonen av dobbeltbindingen ved oksidasjon, kan reduksjonen av ketogruppen til alkoholen gjennomføres som antydet i skjema 1.
I skjemaene over er R l-4C-alkyl. I estergruppene, som eksempelvis er nevnt (-COOR eller -CO2R) / kan det vasre en annen utgående gruppe istedenfor radikalet -OR, eller det kan også være en annen gruppe som kan anvendes med hensyn til funksjonalitet istedenfor estergruppen.
Forbindelser av formel I hvori R4a/R4b eller R5a/R5b er 1-4C-alkoksy eller l-4C-alkylkarbonyloksy, kan fremstilles ved alminnelige derivatiseringer som er kjent blandt fagpersoner (f. eks. ved alkylering eller acylering) fra de korresponderende forbindelser hvori R4a/R4b eller R5a/R5b er hydroksyl.
Forbindelser av formel I hvori R2 er hydroksy-l-4C-alkyl eller de tilsvarende utgangsforbindelser fra skjema 1-8, kan fremstilles fra de korresponderende estere og aldehyder ved reduksjon, for eksempel med natriumborhydrid eller litiumaluminiumhydrid, ved alminnelige fremgangsmåter (WO 94/18199). Om ønskelig kan reduksjonen for å danne hydroksy-l-4C-alkylgruppen oppnås samtidig med reduksjon av ketogruppen i 8-stilling og i især i 7-stilling (R4a og R4b er sammen 0).
Substansene ifølge oppfinnelsen isoleres og renses på en i og for seg kjent måte, for eksempel ved å destillere av lø-semiddelet under vakuum og omkrystallisere det erholdte residu fra et egnet løsemiddel, eller utsette det for en alminnelig rensemetode, så som for eksempel kolonnekroma-tografi på passende bæremateriale.
Salter oppnås ved å løse de frie forbindelser i et egnet løsemiddel, f. eks. i et klorert hydrokarbon så som me-tylklorid eller kloroform, eller en lavmolekylær, alifatisk alkohol (etanol, isopropanol) som inneholder den ønskede syre, eller til hvilket den ønskede syre deretter tilsettes. Saltene oppnås ved filtrering, gjenutfelling, utfel-ling med ikke-løsemiddel for addisjonssalt, eller ved fordamping av løsemiddelet. Salter som oppnås kan omdannes ved alkalisering eller ved surgjøring til de frie forbindelser som igjen kan omdannes til salter. På denne måten kan farmakologisk uakseptable salter omdannes til farmakologisk akseptable salter.
De rene enantiomerer, især de rene enantiomere med formel I<*> som oppfinnelsen fortrinnsvis vedrører, kan oppnås ved metoder som er kjent blandt fagpersoner, for eksempel ved enantioselektiv syntese (se for eksempel skjema 3), ved kromatografisk separasjon på kiralt separerende kolonner, ved derivatisering med kirale hjelpereagenser, etter-følgende separasjon av diastereomerer og fjerning av den kirale hjelpegruppe, ved saltdannelse med kirale syrer, etterfølgende separasjon av saltene og frigjøring av den ønskede forbindelse fra saltet eller ved (fraksjonell) kry-stallisasjon fra et egnet løsemiddel.
Oppfinnelsen vedrører videre fremgangsmåtene og fremgangs-måteintermediatene beskrevet i skjemaene over, især frem-gangsmåteintermediatene i skjema 1, 2, 3, 4, 5, 6 og 7, hvilke kan isoleres før sykliseringstrinnet.
De følgende eksemplene er ment å illustrere oppfinnelsen ytterligere uten å begrense den. Likeledes kan ytterligere forbindelser med formel I, hvis fremgangsmåte ikke er beskrevet eksplisitt, fremstilles analogt eller på en måte som er kjent blandt fagpersoner ved anvendelse av alminnelige fremgangsmåter. Forkortelsen min betyr minutt(er), h betyr time(r), og ee betyr enantiomert overskudd.
Eksempler
Sluttprodukter
1. 2,3-dimetyl-9-fenyl-7,8,9,10-tetrahydroimidazo[1,2-h][1,7]naftyridin-7-on
En løsning av 4,5 g 2,3-dimetyl-7-(3-fenyl-l-okso-2-prope-nyl)-8-pivaloyl-aminimidazo[1,2-a]pyridin i 30 ml dioksan behandles med 20 ml konsentrert saltsyre, reflukseres i 8 h, justeres til pH=7,0 med 2 N natriumhydroksidløsning med avkjøling og ekstraheres tre ganger med 50 ml etylacetat. De kombinerte ekstrakter vaskes med vann og tørkes over kaliumkarbonat og konsentreres til tørrhet under vakuum. Den gjenværende viskøse olje kromatograferes på silikagel med anvendelse av etylacetat/petroleumseter (1:1) som eluent. 2,6 g av tittelforbindelsen med smeltepunkt 138-140°C oppnås.
2. 9-(2-klorfenyl)-2,3-dimetyl-7,8,9,10-tetrahydro-imidazo[1,2-h][1,7]naftyridin-7-on
Tittelforbindelsen med smeltepunkt 80-82 °C erholdes fra 7-[3-(2-klorfenyl)-l-okso-2-propenyl]-8-pivaloyamin-2,3-di-metylimidazo[1,2-a]pyridin i 73 % utbytte analogt med eksempel 1.
3. 9-(2,6-diklorfenyl)-2,3-dimetyl-7,8,9,10-tetrahydro-imidazo[1,2-h][1,7]naftyridin-7-on
Tittelforbindelsen med smeltepunkt 248-249 °C erholdes fra 7-[3-(2,6-diklorfenyl)-l-okso-2-propenyl]-8-pivaloyl-amin-2,3-dimetylimidazo[1,2-a]pyridin med 41 % utbytte analogt med eksempel 1.
4. 9-(2-trifluormetylfenyl)-2,3-dimetyl-7,8,9,10-tetra-hydroimidazo[1,2-h][1,7]naftyridin-7-on
Tittelforbindelsen med smeltepunkt 184-185 °C erholdes fra 7-[3-(2-trifluormetylfenyl)-l-okso-2-propenyl]-8-pivaloy-amin-2,3-dimetylimidazo[1,2-a]pyridin med 41 % utbytte analogt med eksempel 1.
5. 7-hydroksy-2,3-dimetyl-9-fenyl-7,8,9,10-tetrahydro-imidazo[1,2-h][1,7]naftyridin
En suspensjon av 1 g 2, 3-dimetyl-9-fenyl-7,8, 9,10-tetra-hydroimidazo[1,2-h][1,7]naftyridin-7-on i 15 ml metanol behandles ved romtemperatur med 450 mg natriumborhydrid i små porsjoner. Den resulterende gulaktige løsning omrøres i 2 h og fortynnes deretter med isvann. Bunnfallet som avsettes filtreres fra med sug og vaskes med litt kald 2-propanol. 800 mg av tittelforbindelsen med smeltepunkt 210-212°C erholdes.
6. 9-(2-klorfenyl)-7-hydroksy-2,3-dimetyl-7,8,9,10-tetra-hydroimidazo[1,2-h][1,7]naftyridin
Tittelforbindelsen med smeltepunkt 150-152 °C oppnås fra 9-(2-klorfenyl)-2,3-dimetyl-7,8,9,10-tetrahydroimidazo[1,2-h][1,7]naftyridin-7-on med 73 % utbytte analogt med eksempel 5.
7. 9-(2,6-diklorfenyl)-7-hydroksy-2,3-dimetyl-7,8,9,10-tetrahydroimidazo [ 1, 2-h][1,7]naftyridin
Tittelforbindelsen med smeltepunkt 155-157 °C oppnås fra 9-(2,6-diklorfenyl)-2,3-dimetyl-7,8,9,10-tetrahydroimidazo-[1,2-h][1,7]naftyridin-7-on med 72 % utbytte analogt med eksempel 5.
8. 9-(2-trifluormetylfenyl)-7-hydroksy-2,3-dimetyl-7,8,-9,10-tetrahydroimidazo[1,2-h][1,7]naftyridin
Tittelforbindelsen med smeltepunkt 145-147 °C oppnås fra 9-(2-trifluormetylfenyl)-2,3-dimetyl-7,8,9,10-tetrahydroimi-dazo [1, 2-h] [1, 7 ] naf tyridin-7-on med 72 % utbytte analogt med eksempel 5.
9. 8-hydroksy-2,3-dimetyl-9-fenyl-7,8,9,10-tetrahydro-imidazo [1,2-h][1,7]naftyridin-7-on
En løsning av 500 mg 2,3-dimetyl-7-(2,3-epoksy-l-okso-3-fe-nylpropyl)-8-pivaloyl-aminimidazo[1,2-a]pyridin i 5 ml tørr etanol behandles under intens røring med 95 mg litium-hydroksid og avkjøles etter røring i 2 h ved romtemperatur til 0 °C i et isbad. Krystallene som ble utfelt filtreres fra med sug og vaskes i litt kald etanol. Etter tørking under høyvakuum, introduseres det faste stoff i 5 ml 90 % styrke svovelsyre ved romtemperatur og omrøres i 1 h. Den nøytraliseres deretter med 40 % styrke kald natriumhydrok-sidløsning med iskjøling. Bunnfallet som avsettes under denne prosess filtreres fra og tørkes under vakuum. 145 mg av tittelforbindelsen med smeltepunkt 232-234°C oppnås.
10. 7,8-dihydroksy-2,3-dimetyl-9-fenyl-7,8,9,10-tetra-hydroimidazo [1,2-h][1,7]naftyridin
700 mg av 8-hydroksy-2,3-dimetyl-9-fenyl-7,8,9,10-tetra-hydroimidazo [1,2-h][1,7]naftyridin-7-on suspenderes i 15 ml metanol og behandles med 200 mg natriumborhydrid i porsjoner ved romtemperatur under omrøring. Etter omrøring i 2 h helles blandingen over på 100 ml isvann. Bunnfallet som avsettes filtreres fra, tørkes kort under vakuum og omkry-stalliseres fra litt 2-propanol. 500 mg av tittelforbindelsen med smeltepunkt 150-152 °C oppnås.
11. (8R,9R)-2,3-dimetyl-8-hydroksy-9-fenyl-7,8,9,10-tetra-hydroimidazo [1,2-h][1,7]naftyridin-7-on
10,8 g (24 mmol) 2,3-dimetyl-7-[(2S,3R)-2,3-O-isopropyl-iden-3-fenylpropan-l-on-l-yl]-8-pivaloylaminimidazo[1,2-a]pyridin (ee>95 %, Daicel Chiralcel HPLC) introduseres i 50 ml 70 % styrke svovelsyre med isavkjøling i løpet av 4 min. En suspensjon dannes i løpet av denne tiden som blir til en orange løsning etter 30 min. Etter fullstendig tilsetning fjernes isbadet og blandingen omrøres ved romtemperatur. Reaksjonsblandingen tilsettes etter 50 h til isvann og diklormetan tilsettes, og deretter justeres løsningen til pH 8 med 6 N natriumhydroksidløsning og met-tet natriumhydrogenkarbonatløsning. Den organiske fase separeres fra. Den vandige fase ekstraheres to ganger med
diklormetan. De organiske faser kombineres og vaskes med litt destillert vann. Det organiske sjikt tørkes deretter over vannfritt natriumsulfat, filtreres og konsentreres på en vakuum rotasjonsinndamper. Det konsentrerte reststoffet kromatograferes på silikalgel (eluent: diklormetan/ metanol 100/1). Hovedfraksjonen konsentreres og behandles med etylacetat og tittelforbindelsen krystalliserer i løpet av denne tiden som et gult faststoff. Bunnfallet filtreres fra med sug og tørkes til konstant vekt i en vakuumovn ved 50°C. 4,22 g (57 %, ee>95%, Daicel Chiralcel HPLC) av tit-telf orbindelsen med smeltepunkt 231-234 °C oppnås. 12. (7R, 8R,9R)-2,3-dimetyl-7,8-dihydroksy-9-fenyl-7,8,9,-10-tetrahydroimidazo[1,2-h][1,7]naftyridin 6 g (19,52 mmol) (8R,9R)-2,3-dimetyl-8-hydroksy-9-fenyl-7,8,9,10-tetrahydroimidazo[1,2-h][1,7]naftyridin-7-on (ee>90 %, Daicel Chiralcel HPLC) suspenderes i 60 ml metanol og avkjøles til -5 °C til 0 °C i et metanol-isbad. Ved denne temperatur tilsettes natriumborhydrid {0,81 g, 21,47 mmol) med en spatel i løpet av 0,5 h (gassutvikling). Etter fullstendig tilsetning omrøres blandingen i ytterligere 10 min og konsentreres deretter i en vakuum rotasjonsinndamper ved en badtemperatur på 40 °C. Det erholdte oljeaktige reststoffet tas opp i destillert vann og ekstraheres tre ganger med kloroform. De organiske faser kombineres og vaskes med litt vann, tørkes deretter ved anvendelse av vannfritt natriumsulfat og filtreres. Filtratet konsentreres på en vakuum rotasjonsinndamper og koinndampes med aceton. Tittelforbindelsen utkrystalliserer i løpet av dette. Bunnfallet filtreres fra, vaskes med aceton og tørkes til konstant vekt ved 50 °C i en vakuumovn. 5,15 g (85,3 %, ee>90 %, Daicel Chiralcel HPLC) av tittelforbindelsen erholdes som et fargeløst krystallisat med smeltepunkt 206-209 °C. 13. (7S,8R,9R)-2,3-dimetyl-7,8-dihydroksy-9-fenyl-7,8,9,-10-tetrahydroimidazo[1,2-h][1,7]naftyridin 2 g av modervæsken fra eksempel 12 kromatograferes på silikagel (eluent: etylacetat/metanol 19/1) for å gi 0,35 g av tittelforbindelsen som en olje hvilken krystalliserer ved tilsats av etylacetat. Smeltepunkt 199-200 °C (etylacetat) . 14. (8R,9R)-3-formyl-8-hydroksy-2-metyl-7-okso-9-fenyl-7,8,9,10-tetrahydroimidazo[1,2-h][1,7]naftyridin
(8R,9R)-8-hydroksy-2,3-dimetyl-7-okso-9-fenyl-7,8,9,10-te-trahydroimidazo [1, 2-h] [1, 7 ] naf tyridin (1 g) løses i 20 ml tørket kloroform og 5 g kaliumpermanganat tilsettes. Etter omrøring av reaksjonsblandingen ved romtemperatur i 40 dager filtreres faststoffene fra. Filtratet kromatograferes to ganger på silikagel (eluenter: diklormetan/metanol 13/1) for å gi 0,07 g av tittelforbindelsen som et semifast stoff.
15. <7R,8R,9R)-3-hydroksymetyl-7,8-dihydroksy-2-metyl-9-fenyl-7,8,9,10-tetrahydroimidazo[1,2-h][1,7]naftyridin
0,07 g (8R,9R)-3-formyl-8-hydroksy-2-metyl-7-okso-9-fenyl-7,8, 9,10-tetrahydroimidazo[1,2-h][1,7]naftyridin løses i 5 ml tørr metanol og 0,1 g natriumborhydrid tilsettes. Blandingen omrøres i 30 min og konsentreres under vakuum. Det oljeaktige reststoff fordeles mellom vann og kloroform. Det organiske sjikt separeres og tørkes over vannfritt natriumsulfat og konsentreres. Produktet renses ved flash-kromatografi på silikagel (eluent: diklormetan/metanol 9/1) for å gi 0,05 av tittelforbindelsen som et semifast stoff.
1H-NMR (CD30H, 400 MHz) d = 1,90 (s, 3H, 2-CH3), 3,87 (dd, J8,9=9,5 Hz, J8,7=8,0 Hz, 1H, 8-H), 4,45 (d, J9,8=9,4 Hz), 1H, 9-H), 4,79 (bs, 2H, 3-CH2), 5,42 (d, J7,8=8,0 Hz, 1H, 7-H), 7,03 (d, J6,5=6,9 Hz, 1H, 6-H), 7,35-7,42 (m, 3H 9-Ph), 7,55 (d, J=7,0 Hz, 2H, 9-Ph), 7,77 (d, J5,6=7,0 Hz, 1H, 5-H).
16. {7S,8R,9R)-7,8-isopropylidendioksy-2,3-dimetyl-9-fenyl-7,8, 9,10-tetrahydroimidazo[1,2-h] [1,7]naftyridin
0,3 g (7S,8R,9R)-2,3-dimetyl-7,8-dihydroksy-9-fenyl-7,8,9,10-tetrahydroimidazo[1,2-h][1,7]naftyridin løses i 5 ml tørr aceton og 10 ml tørr N,N-dimetylformamid. 2,2-dimetoksypropan (20 ml) og p-toluensulfonsyre-monohydrat (0,68 g) tilsettes, og løsningen omrøres i 20 h ved romtemperatur. Reaksjonsblandingen fordeles mellom vann og diklormetan. Det organiske sjikt separeres og vaskes med vann og tørkes over vannfritt natriumsulfat. Etter fordamping av løsemiddelet kromatograferes residuet på silikagel (eluent: etylacetat/metanol 20/1) for å gi 0,2 g av tittelforbindelsen som fargeløse nåler med smeltepunkt 231-232 °C (dekomp., dietyleter).
StartforbindeIser
A. 2,3-dimetyl-7-(3-fenyl-l-okso-2-propenyl)-8-pivaloyla-minimidazo[1,2-a]pyridin
Metode A
a) 7-tributylstannyl-2,3-dimetyl-8-pivaloylamin-imidazo-[1,2-a]pyridin
En løsning av 1 g 2,3-dimetyl-8-pivaloylamin-imidazo-[1,2-a]pyridin i 40 ml dietyleter behandles dråpevis ved -78°C med 8 ml av en 1,5 M løsning av t-butyllitium i n-pentan. Blandingen omrøres i 15 min og behandles deretter med 3,3 ml tri-n-butyltinnklorid. Den indre temperatur tillates deretter å stige til romtemperatur, blandingen helles over i isvann og ekstraheres tre ganger med etylacetat, de kombinerte ekstrakter vaskes med litt vann og tørkes over kaliumkarbonat, løsemiddelet dampes av under vakuum, og den oppnådde oljen kromatograferes på silikagel ved anvendelse av etylacetat/petroleumseter (1/3) som eluent. 1,3 g 7-tri-butyl-stannyl-2,3-dimetyl-8-pivaloylaminimidazo[1,2-a] pyridin oppnås som en viskøs olje.
b) 2,3-dimetyl-7-(3-fenyl-l-okso-2-propenyl)-8-pivaloyla-minimidazo[1,2-a]pyridin
En løsning av 1 g 7-tributylstannyl-2,3-dimetyl-8-pivaloyl-aminimidazo[1,2-a]pyridin i 15 ml tetrahydrofuran behandles suksessivt med 85 mg litiumklorid, 60 mg bis(acetonitril)-palladium(II)klorid og 340 mg cinnamoyl-klorid. Blandingen omrøres ved 60 °C i 3 h. Det gulaktige bunnfallet filtreres fra med sug etter avkjøling til 0 °C og vaskes med litt tetrahydrofuran og dietyleter. Etter tørking under vakuum, erholdes 720 mg av tittelforbindelsen som hydrokloridsaltet med smeltepunkt 263-265°C (med dekomponering).
Metode B
a) 2,3-dimetyl-7-(3-fenyl-l-hydroksy-2-propenyl)-8-pi-valoylaminimidazo[1,2-a]pyridin
En intenst omrørt løsning av 41 g 8-pivaloylamin-2,3-dime-tylimidazo [ 1, 2-a] pyridin behandles dråpevis ved -7 8°C under beskyttende argongass med 320 ml av en kommersielt tilgjengelig 1,5 M løsning av t-butyllitium i n-pentan slik at temperaturen ikke overstiger -70 °C. Etter omrøring ved -78°C i ytterligere 15 min tilsettes en løsning av 61 g kanelaldehyd i 50 ml tørr dietyleter dråpevis (indre temperatur < -68 °C). Blandingen tillates deretter å varme til romtemperatur og helles forsiktig over i isvann og ekstraheres tre ganger med totalt 500 ml etylacetat, den rød-fargede, organiske fase vaskes med destillert vann og tørkes over natriumsulfat, og løsemiddelet ble dampet av under vakuum. Den gjenværende, gulaktige suspensjon behandles med dietyleter. De erholdte krystaller filtreres fra med sug. 30 g 2,3-dimetyl-7-(3-fenyl-l-hydroksy-2-propenyl)-8-pivaloylaminimidazo[1,2-a]pyridin med smeltepunkt 194-195 °C erholdes.
b) 2,3-dimetyl-7-(3-fenyl-l-okso-2-propenyl)-8-pivaloyla-minimidazo[1,2-a]pyridin
En løsning av 35,5 g 2,3-dimetyl-7-(3-fenyl-l-hydroksy-2-propenyl)-8-pivaloylaminimidazo[1,2-a]pyridin i 900 ml triklormetan behandles med 60 g mangandioksid og omrøres kraftig ved romtemperatur i 20 h. Blandingen filtreres deretter, filtratet konsentreres til tørrhet under vakuum, og den oppnådde oljen behandles med litt diisopropyleter. Krystallene oppnådd ved denne prosessen filtreres av med sug. 31,5 g av tittelforbindelsen med smeltepunkt 108-110°C oppnås.
B. 7-[3-(2-klorfenyl)-l-okso-2-propenyl]-8-pivaloylamin-2,3-dimetylimidazo[1,2-a]pyridin
Tittelforbindelsen med smeltepunkt 158-160 °C oppnås med 42 % utbytte som hydrokloridet analogt med eksempel A, metode A, ved tilsvarende reaksjon med 2-klorcinnamoylklorid.
C. 7-[3-(2,6-diklorfenyl)-l-okso-2-propenyl]-8-pivaloyla-min-2,3-dimetylimidazo[1,2-a]pyridin
Tittelforbindelsen med smeltepunkt 218-219 °C oppnås med 51 % utbytte som hydrokloridet analogt med eksempel A, metode A, ved tilsvarende reaksjon med 2,6-diklorcinnamoylklorid.
D. 7-[3-(2-trifluormetylfenyl)-l-okso-2-propenyl]-8-pi-valoylamin-2,3-dimetylimidazo[1,2-a]pyridin
Tittelforbindelsen med smeltepunkt 206-208 °C oppnås med 12 % utbytte som hydrokloridet analogt med eksempel A, metode A, ved tilsvarende reaksjon med 2-trifluormetylcinnamoyl-klorid.
E. 2,3-dimetyl-7-(2,3-epoksy-l-okso-3-fenylpropyl)-8-pi-valoylaminimidazo [1,2-a]pyridin
En blanding av 4 g 2,3-dimetyl-7-(3-fenyl-l-okso-2-prope-nyl)-8-pivaloylaminimidazo[1,2-a]pyridin i 60 ml aceton og 4 00 mg natriumhydroksid i 12 ml vann behandles dråpevis under kraftig omrøring ved 30 °C med 5,6 ml kommersielt tilgjengelig, 30 % styrke vandig hydrogenperoksid (20 min). Etter omrøring ved 30 °C i ytterligere 30 min avkjøles blandingen til 0 °C og behandles med en blanding av 60 ml vann, 13 g natriumtiosulfat og 30 ml etylacetat. Etter fa-seseparasjon ekstraheres den vandige fase med 20 ml etylacetat. De organiske faser kombineres, vaskes med litt vann og tørkes over kaliumkarbonat. Etter avdamping av løsemid-delet under vakuum, tørkes den gjenværende olje under høy-vakuum. 4 g av tittelforbindelsen oppnås som en amorf masse.
F. 2,3-dimetyl-7-[(2S,3R)-2,3-0-isopropyliden-3-fenylpro-pan-l-on-l-yl]-8-pivaloylaminimidazo[1,2-a]pyridin
60 g (0,245 mol) 2,3-dimetyl-8-pivaloylaminimidazo-[1,2-ajpyridin løses i 1,5 1 vannfrl dietyleter ved utelukkelse av fuktighet og under en argonatmosfære og avkjølt til
-75 °C. Ved hjelp av en bøyelig nål tilsettes 408 ml (0,612 mol) tert-butyllitiumløsning (1,5 M i n-pentan) dråpevis slik at temperaturen ikke overstiger -65 °C (30 min). En rød suspensjon dannes. Etter fullstendig tilsats omrøres suspensjonen ved -75 °C i ytterligere 30 min. 1/3 av en løsning av 145 g metyl-(2S,3R)-2,3-0-isopropyliden-3-fenylpropionat (ee:99,05 %, Daicel Chiralcel HPLC) i 150 ml absolutt THF tilsettes deretter langsomt dråpevis ved en temperatur under -65 °C i løpet av 30 min. Den gjenværende mengde tilsettes deretter hurtig dråpevis (5 min) og temperaturen stiger til -60 °C. Etter fullstendig tilsats fjernes kjølebadet. Ved en indre temperatur på -30 °C tilsettes 20 ml metanol og ved en indre temperatur på 0 °C tilsettes 200 ml destillert vann. Den vandige fase separeres fra i en separasjonstrakt, og den organiske fase vaskes 5 ganger med 100 ml destillert vann hver gang og ekstraheres deretter tre ganger med 10 % styrke svovelsyre
(200 ml, 50 ml, 50 ml). Svovelsyrefåsene kombineres, behandles med 200 ml diklormetan og justeres til pH=2,3 med 10 N natriumhydroksidløsning og med iskjøling og kraftig røring. Den organiske fase separeres fra. Den vandige fase ekstraheres med 30 ml diklormetan. De kombinerte diklor-metanfaser vaskes to ganger med litt destillert vann. Den organiske fase tørkes deretter over vannfritt natriumsulfat og løsemiddelet ble fullstendig avdampet under vakuum. En brun olje oppnås hvilken behandles med 50 ml dietyleter. Etter kiming, dannes krystaller som filtreres fra etter å ha stått natten over og vaskes med dietyleter. Etter tørking under vakuum erholdes 57,7 g (52,5 %, ee>99 %, Daicel Chiralcel HPLC) av tittelforbindelsen med smeltepunkt 76-80 °C som et blekt, gult pulver.
Kommersiell anvendbarhet
Forbindelsene med formel I og deres salter har nyttige far-makologiske egenskaper som gjør dem kommersielt anvende-lige. Især utviser de markert inhibisjon av mavesyrese-kresjon og en utmerket gastrisk og intestinal beskyttende virkning i varmblodige dyr, og især i mennesker. Forbindelsene ifølge oppfinnelsen utmerker seg ved en høy virknings-selektivitet, fordelaktig varighet av virkningen, spesielt god enteral virkning, fravær av signifikante bieffekter, og en stor terapeutisk bredde.
Med "gastrisk- og intestinal beskyttelse" menes her forebygging og behandling av gastrointestinale forstyrrelser, især gastrointestinale inflammatoriske sykdommer og lesjoner (som for eksempel mavesår, sår på tolvfinger-tarmen, gastritt, hyperacidisk- eller medikamenttilknyttet gastropati), hvilke kan forårsakes av for eksempel mikro-organismer (f. eks. Helicobacter pylori), bakterietoksiner, medikamenter (f. eks. spesielle antiinflammatoriske og antirevmatiske medikamenter), kjemikalier (f. eks. etanol), mavesyre eller stressituasjoner.
Med deres utmerkede egenskaper viser overraskende forbindelsene ifølge foreliggende oppfinnelse seg å være over-legende kjente forbindelser i ulike modeller hvori egenskaper for motvirkning av mavesår og sekresjon bestemmes. På bakgrunn av disse egenskaper er forbindelser med formel I og deres farmakologisk akseptable salter særdeles egnet ved anvendelse i human og veterinær medisin der de især anvendes ved behandling og/eller profylakse av forstyrrelser i magen og/eller tarmen.
Forbindelsene ifølge oppfinnelsen kan derfor anvendes ved behandling og/eller profylakse av de ovennevnte sykdommer
Oppfinnelsen omfatter likeledes anvendelse av forbindelsene ifølge oppfinnelsen ved fremstilling av medikamenter hvilke nyttes ved behandling og/eller profylakse av de ovennevnte forstyrrelsene.
Oppfinnelsen vedrører ytterligere medikamenter som inneholder en eller flere forbindelser med formel I og/eller deres farmakologisk akseptable salter.
Medikamentene fremstilles ved i og for seg kjente fremgangsmåter, hvilke er kjent blandt fagpersoner. Som medikamenter nyttes de farmakologisk aktive forbindelser ifølge oppfinnelsen (=aktive forbindelser) enten som de foreligger eller fortrinnsvis i kombinasjon med egnede farmasøytiske hjelpestoffer eller eksipienter i form av tabletter, be-lagte tabletter, kapsler, stikkpiller, plaster, emulsjoner, suspensjoner eller løsninger, der innholdet av den aktive forbindelse med fordel er mellom 0,1 og 95 % og hvor en farmasøytisk administrasjonsform (f. eks. forsinket frigjø-ring eller en enterisk form) nøyaktig tilpasset den aktive forbindelsen og/eller den ønskede inntreden av virkningen kan oppnås ved et riktig valg av hjelpestoffer og eksipienter.
Fagpersonen er på basis av sin kunnskap kjent med hjelpestoffer eller eksipienter som er egnede for de ønskelige farmasøytiske formuleringene. Ved siden av løsemidler, gel-dannende forbindelser, suppositoriske baser, tabletthjelpe-stoffer og andre bærere av aktive forbindelser, er det mulig å bruke for eksempel antioksidanter, dispergeringsmid-ler, emulgeringsmidler, antiskummingsmidler, smakskorrige-rende forbindelser, konserveringsmidler, midler som øker løseligheten, fargestoffer, eller spesielt permeasjonsfrem-mende og komplekserende forbindelser (f. eks. syklodekstri-ner) .
De aktive forbindelsene kan administreres oralt, parente-ralt eller perkutant.
Det har i alminnelighet vist seg fordelaktig innen human medisin å administrere de(n) aktive forbindelse(r), i fall av oral administrasjon, i en daglig dose fra ca. 0,01 til ca. 20, fortrinnsvis 0,05 til 5, især 0,1 til 1,5 mg/kg kroppsvekt, eventuelt i form av flere, fortrinnsvis 1-4, individuelle doser for å oppnå det ønskede resultatet. I fall av parenteral administrasjon kan liknende eller (især ved intravenøs administrasjon av den aktive forbindelsen) som en regel lavere dosering anvendes. Den optimale dosen og administrasjon av den aktive forbindelsen som er nødven-dig i hvert tilfelle, kan lett bestemmes av en fagperson på bakgrunn av dennes ekspertise.
Dersom forbindelsene ifølge oppfinnelsen og/eller deres salter skal anvendes ved behandling av de ovennevnte sykdommene, kan de farmasøytiske framstillingene også inneholde en eller flere farmakologisk aktive konstituenter fra andre farmasøytiske grupper. Eksempler på disse er: beroligende midler (for eksempel fra benzodiazapingruppen, f. eks. diazepam), spasmolytiske midler (f. eks. bie-tamiverin eller kamylofin), antikolinergiske midler (f. eks. oksyfensyklimin eller fenkarbamid), lokalbedøvende midler (f. eks. tetrakain eller prokain), og eventuelt også enzymer, vitaminer eller aminosyrer.
I denne sammenheng skal især vektlegges kombinasjonen av forbindelsene ifølge oppfinnelsen med farmasøytika som hem-mer syresekresjon, som for eksempel H2-blokkere {f. eks. cimetidin, rantidin), H+/K+-ATPase-hemmere (f. eks. ome-prazol, pantoprazol), eller videre med såkalte perifere antikolinergiske midler (f. eks. pirenzepin, telenzepin), og med gastrinantagonister med det mål å øke hoved-virkningen på en additiv eller superadditiv måte og/eller eliminere eller redusere bieffektene, eller videre kombinasjonen med antibakterielle aktive substanser (f. eks. cefalosporiner, tetrasykliner, penicilliner, makrolider, nitroimidazoler, eller alternativt vismutsalter) for å regulere Helicobacter pylori. Antibakterielle aktive kombinasjonskomponenter er for eksempel mezlocillin, ampicillin, amoksycillin, sefalotin, sefoksitin, sefotak-sim, imipenem, gantamycin, amikacin, erytromycin, siprof-loksacin, metronidazol, klaritromycin, azitromycin og kom-binasjoner derav (f. eks. klaritromycin + metronidazol).
Farmakologi
Den utmerkede gastrisk beskyttende virkning og den mave-syresekresjonshemmende virkning av forbindelsene ifølge oppfinnelsen kan demonstreres i dyre eksperimentelle modeller. Forbindelsene ifølge oppfinnelsen som ble undersøkt i modellen under er gitt nummer hvilke korresponderer med nummerne til disse forbindelsene i eksemplene.
Test av sekresjonshemmende virkning på en perfusert rottemave.
Tabell A under viser virkningene av forbindelsene ifølge oppfinnelsen på pentagastrinstimulert syresekresjon i en perfusert rottemave in vivo etter intravenøs administrasjon.
Metodologi
Maven til anistiserte rotter (CD-rotte, hunkjønn, 200-250 g; 1,5 g/kg i.m. uretan) ble åpnet etter trakeotomi ved et mediant, øvre abdomalt snitt, og et PVC-kateter ble festet transoralt i spiserøret og et annet via maveporten slik at endene av røret akkurat stakk frem i mavens hulrom. Katete-ret fra maveporten gikk utover inn i den høyre abdomenale veggen gjennom en sideåpning.
Etter nøye skylling (50-100 ml), ble varm fysiologisk NaCl-løsning ved 37 °C kontinuerlig ledet gjennom maven (0,5 ml/min, pH 6,8-6,9; Braun-Unita I). pH (pH-meter 632, glas-selektrode EA 147; diameter 5 mm, Metrohm) og den sekre-terte saltsyren (ved titrering med en nylig fremstilt 0,01 N NaOH-løsning til pH 7,0; Dosimat 665 Metrohm), ble be-stemt i utstrømmen og registrert med 15 min intervaller. Mavesekresjonen ble stimulert ved kontinuerlig infusjon av 1 (ag/kg (=1,65 ml/h) i.v. pentagastrin (venstre femoral-vene) ca. 30 min etter slutten av operasjonen (dvs. etter bestemmelse av 2 innledende fraksjoner). Substansene som skulle testes ble administrert intravenøst i 1 ml/kg vaeske-volumer 60 min etter begynnelsen av den kontinuerlige pen-tagastrininfusjonen.
Kroppstemperaturen til dyrene ble holdt konstant på 37,8-38 °C ved infrarød bestråling og varmebeslag (automatisk, trinnløs regulering ved en rektal temperatur-sensor).

Claims (10)

1. Forbindelse med formel I hvori RI er l-4C-alkyl, R2 er l-4C-alkyl eller hydroksy-l-4C-alkyl, R3 er hydrogen eller halogen, en av substituentene R4a og R4b er hydrogen og den andre er hydroksyl, l-4C-alkoksy eller l-4C-alkylkarbonyloksy, eller hvori R4a og R4b sammen er 0 (oksygen), en av substituentene R5a og R5b er hydrogen og den andre er hydrogen, hydroksyl eller l-4C-alkylkarbonyloksy, eller hvori en av substituentene R4a og R4b på den ene side og en av substituentene R5a og R5b på den andre side i hvert tilfelle er hydrogen, og de andre substituentene i hvert tilfelle sammen danner et metylendioksyradikal (-0-CH2-0-) eller et etylendioksyradikal (-0-CH2-CH2-0-) , R6 er hydrogen, halogen eller trifluormetyl, og R7 er hydrogen eller halogen, eller deres salter, samt (7S,8R,9R)-7,8-isopropylidendi-oksy-2, 3-dimetyl-9-fenyl-7,8,9,10-tetrahydroimidazo[1,2-h][1,7]naftyridin eller dens salter.
2. Forbindelse med formel I ifølge krav 1, hvori RI er l-4C-alkyl, R2 er l-4C-alkyl eller hydroksy-l-4C-alkyl, R3 er hydrogen, en av substituentene R4a og R4b er hydrogen og den andre er hydroksyl eller l-4C-alkoksy, eller hvori R4a og R4b sammen er 0 (oksygen), en av substituentene R5a og R5b er hydrogen og den andre er hydrogen eller hydroksyl, R6 er hydrogen, halogen eller trifluormetyl, og R7 er hydrogen eller halogen, eller dets salter.
3. Forbindelse ifølge krav 1 som har formelen I<*>hvori RI er l-4C-alkyl, R2 er l-4C-alkyl eller hydroksy-l-4C-alkyl, R3 er hydrogen, en av substituentene R4a og R4b er hydrogen og den andre er hydroksyl eller l-4C-alkoksy, en av substituentene R5a og R5b er hydrogen og den andre er hydrogen eller hydroksyl, R6 er hydrogen, halogen eller trifluormetyl, og R7 er hydrogen eller halogen, eller dets salter.
4. Forbindelse med formel I<*> ifølge krav 3, hvori RI er l-4C-alkyl, R2 er l-4C-alkyl eller hydroksymetyl, R3 er hydrogen, R4a er hydrogen, R4b er hydroksyl eller l-4C-alkoksy, R5a er hydrogen eller hydroksyl, R5b er hydrogen, R6 er hydrogen, halogen eller trifluormetyl, og R7 er hydrogen eller halogen, eller dets salter.
5. Forbindelse av formel I<*> ifølge krav 3, hvori RI er l-4C-alkyl, R2 er l-4C-alkyl, R3 er hydrogen, R4a er hydrogen, R4b er hydroksyl, R5a er hydroksyl R5b er hydrogen, R6 er hydrogen, halogen eller trifluormetyl, og R7 er hydrogen eller halogen, og dets salter.
6. Forbindelse ifølge krav 1 valgt fra gruppen bestående av: 7,8-dihydroksy-2,3-dimetyl-9-fenyl-7,8,9,10-tetrahydro-imi-dazo[l,2-h][1,7]naftyridin, 2,3-dimetyl-9-fenyl-7,8,9,10-tetrahydroimidazo[1,2-h] [1,7]-naftyridin-7-on, 9-(2-klorfenyl)-2,3-dimetyl-7,8,9,10-tetrahydroimidazo-[1,2-h][1,7]naftyridin-7-on,
9-(2, 6-diklorfenyl)-2,3-dimetyl-7,8,9,10-tetrahydroimidazo-[1,2-h][1,7]naftyridin-7-on, 9-(2-trifluormetylfenyl)-2,3-dimetyl-7,8,9,10-tetrahydro-imidazo [1,2-h][1,7]naftyridin-7-on,
7- hydroksy-2,3-dimetyl-9-fenyl-7,8,9,10-tetrahydroimidazo-[1,2-h][l,7]naftyridin, 9-(2-klorfenyl)-7-hydroksy-2,3-dimetyl-7,8,9,10-tetrahydro-imidazo [1, 2-h] [1,7]naftyridin, 9-(2,6-diklorfenyl)-7-hydroksy-2,3-dimetyl-7,8,9,10-tetra-hydroimidazo [ 1 , 2-h] [1,7]naftyridin, 9-(2-trifluormetylfenyl)-7-hydroksy-2,3-dimetyl-7,8,9,10-tetrahydroimidazo [1, 2-h][1,7]naftyridin,
8- hydroksy-2,3-dimetyl-9-fenyl-7,8,9,10-tetrahydroimidazo-[1,2-h][1,7]naftyridin-7-on, (7S,8R,9R)-2,3-dimetyl-7,8-dihydroksy-9-fenyl-7,8,9,10-te-trahydroimidazo [1,2-h][1,7]naftyridin, (8R,9R)-3-formyl-8-hydroksy-2-metyl-7-okso-9-fenyl-7,8,9,10-tetrahydroimidazo[1,2-h][1,7]naftyridin, og (7R, 8R,9R)-3-hydroksymetyl-7,8-dihydroksy-2-metyl-9-fenyl-7,8,9,10-tetrahydroimidazo[1,2-h][1,7]naftyridin, eller et salt derav.
7. Forbindelse ifølge krav 6 med 9R-konfigurasjon, eller et salt derav.
8. Forbindelse ifølge krav 1 med det kjemiske navnet (7R,8R,9R)-7,8-dihydroksy-2,3-dimetyl-9-fenyl-7,8,9,10-te-trahydroimidazo [1, 2-h] [1, 7] naftyridin, eller et salt derav.
9. Et medikament omfattende en forbindelse ifølge krav 1 og/eller et farmakologisk akseptabelt salt derav sammen med alminnelige farmasøytiske hjelpestoffer og/eller eksipienter.
10. Anvendelse av forbindelser ifølge krav 1 og deres farmakologisk akseptable salter ved fremstilling av medikamenter for forebygging og behandling av gastrointestinale sykdommer.
NO19994584A 1997-03-24 1999-09-21 Tetrahydropyridforbindelser NO314084B1 (no)

Applications Claiming Priority (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
EP97104961 1997-03-24
DE19747929 1997-10-30
PCT/EP1998/001615 WO1998042707A1 (en) 1997-03-24 1998-03-19 Tetrahydropyrido compounds

Publications (3)

Publication Number Publication Date
NO994584D0 NO994584D0 (no) 1999-09-21
NO994584L NO994584L (no) 1999-11-23
NO314084B1 true NO314084B1 (no) 2003-01-27

Family

ID=26041204

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
NO19994584A NO314084B1 (no) 1997-03-24 1999-09-21 Tetrahydropyridforbindelser

Country Status (29)

Country Link
US (1) US6197783B1 (no)
JP (1) JP4138022B2 (no)
KR (1) KR100523422B1 (no)
CN (2) CN1250546C (no)
AT (1) ATE265455T1 (no)
AU (1) AU740578B2 (no)
BG (1) BG64157B1 (no)
BR (1) BR9807883A (no)
CA (1) CA2284747A1 (no)
CU (1) CU23088A3 (no)
CY (1) CY2538B1 (no)
CZ (1) CZ290548B6 (no)
DE (1) DE69823493T2 (no)
DK (1) DK0971922T3 (no)
EA (1) EA002402B1 (no)
EE (1) EE03771B1 (no)
ES (1) ES2219890T3 (no)
ID (1) ID22718A (no)
IL (1) IL131407A0 (no)
IS (1) IS2077B (no)
NO (1) NO314084B1 (no)
NZ (1) NZ337325A (no)
PL (1) PL190803B1 (no)
PT (1) PT971922E (no)
RS (1) RS49617B (no)
SI (1) SI0971922T1 (no)
SK (1) SK283288B6 (no)
TR (1) TR199902257T2 (no)
UA (1) UA61102C2 (no)

Families Citing this family (17)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EE04677B1 (et) * 1998-09-23 2006-08-15 Byk Gulden Lomberg Chemische Fabrik Gmbh Tetrahdropridoeetrid, nende kasutamine ja ravim
JP2002528548A (ja) * 1998-11-03 2002-09-03 ビイク グルデン ロンベルク ヒエーミツシエ フアブリーク ゲゼルシヤフト ミツト ベシユレンクテル ハフツング イミダゾナフチリジン
DE10001037C1 (de) * 2000-01-13 2001-12-13 Byk Gulden Lomberg Chem Fab Verfahren und Zwischenprodukte zur Herstellung von Imidazopyridinen
KR100860627B1 (ko) * 2000-03-29 2008-09-29 니코메드 게엠베하 이미다조피리딘 유도체의 프로드러그
MXPA02009549A (es) * 2000-03-29 2004-05-14 Altana Pharma Ag Imidazopiridinas triciclicas.
MXPA02009552A (es) * 2000-03-29 2004-05-14 Altana Pharma Ag Derivados de imidazopiridina alquilada.
PL360412A1 (en) * 2000-10-25 2004-09-06 Altana Pharma Ag Polysubstituted imidazopyridines as gastric secretion inhibitors
MXPA04001277A (es) * 2001-08-10 2004-05-27 Altana Pharma Ag Imidazopiridinas triciclicas.
CA2506027A1 (en) * 2002-11-19 2004-06-03 Altana Pharma Ag 8-substituted imidazopyridines
TW200503783A (en) * 2003-04-11 2005-02-01 Altana Pharma Ag Oral pharmaceutical preparation for proton pump antagonists
US7638515B2 (en) * 2003-10-08 2009-12-29 Bayer Schering Pharma Aktiengesellschaft Tetrahydronaphthalene derivatives, process for their production and their use as anti-inflammatory agents
DE502004002403D1 (de) * 2003-10-08 2007-02-01 Schering Ag Tetrahydronaphthalinderivate, verfahren zu ihrer herstellung und ihre verwendung als entzündungshemmer
US7662821B2 (en) 2003-10-08 2010-02-16 Bayer Schering Pharma Ag Tetrahydronaphthalene derivatives, process for their production and their use as anti-inflammatory agents
US20080153859A1 (en) * 2004-04-05 2008-06-26 Hartmut Rehwinkel Multiply-substituted tetrahydronaphthalene derivatives, process for their production and their use as anti-inflammatory agents
US20060084652A1 (en) * 2004-09-09 2006-04-20 Stefan Baeurle Alkylidene-tetrahydronaphthalene derivatives, process for their production and their use as anti-inflammatory agents
US20060229305A1 (en) * 2005-03-22 2006-10-12 Markus Berger Tetrahydronaphthalene derivatives, process for their production and their use as anti-inflammatory agents
EP1834948A1 (de) * 2006-03-15 2007-09-19 Bayer Schering Pharma Aktiengesellschaft Tetrahydronaphthalinderivate, Verfahren zu ihrer Herstellung und ihre Verwendung als Entzündungshemmer

Family Cites Families (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4468400A (en) * 1982-12-20 1984-08-28 Schering Corporation Antiulcer tricyclic imidazo [1,2-a]pyridines
KR890701585A (ko) 1987-07-16 1989-12-21 헤르베르크 슈키·울리히 볼프 새로운 디아졸
IL108520A (en) 1993-02-15 1997-09-30 Byk Gulden Lomberg Chem Fab 2, 3, 8-TRISUBSTITUTED IMIDAZO £1, 2-a| PYRIDINE DERIVATIVES, PROCESSES FOR THE PREPARATION THEREOF AND PHARMACEUTICAL COMPOSITIONS CONTAINING THEM

Also Published As

Publication number Publication date
US6197783B1 (en) 2001-03-06
DE69823493T2 (de) 2009-09-24
IS5161A (is) 1999-08-23
CA2284747A1 (en) 1998-10-01
IL131407A0 (en) 2001-01-28
UA61102C2 (uk) 2003-11-17
ES2219890T3 (es) 2004-12-01
KR20010005676A (ko) 2001-01-15
AU7520898A (en) 1998-10-20
CN1508136A (zh) 2004-06-30
CN1250546C (zh) 2006-04-12
IS2077B (is) 2006-02-15
SI0971922T1 (en) 2004-12-31
NZ337325A (en) 2001-06-29
ATE265455T1 (de) 2004-05-15
EE9900450A (et) 2000-04-17
SK129799A3 (en) 2000-05-16
AU740578B2 (en) 2001-11-08
PL335699A1 (en) 2000-05-08
PL190803B1 (pl) 2006-02-28
BG64157B1 (bg) 2004-02-27
EA002402B1 (ru) 2002-04-25
JP2001518098A (ja) 2001-10-09
CZ339799A3 (cs) 2000-04-12
KR100523422B1 (ko) 2005-10-25
SK283288B6 (sk) 2003-05-02
CY2538B1 (en) 2006-06-28
NO994584D0 (no) 1999-09-21
CZ290548B6 (cs) 2002-08-14
JP4138022B2 (ja) 2008-08-20
RS49617B (sr) 2007-08-03
EA199900777A1 (ru) 2000-06-26
TR199902257T2 (xx) 1999-12-21
HK1067365A1 (en) 2005-04-08
EE03771B1 (et) 2002-06-17
BG103696A (bg) 2000-06-30
DE69823493D1 (de) 2004-06-03
CN1251102A (zh) 2000-04-19
ID22718A (id) 1999-12-09
BR9807883A (pt) 2000-02-22
DK0971922T3 (da) 2004-08-16
NO994584L (no) 1999-11-23
CU23088A3 (es) 2005-10-19
PT971922E (pt) 2004-09-30
YU47499A (sh) 2000-03-21

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP0971922B1 (en) Tetrahydropyrido compounds
EP1115725B1 (en) Tetrahydropyridoethers
US6160119A (en) Fused dihydropyrans
NO314084B1 (no) Tetrahydropyridforbindelser
KR20020082873A (ko) 트리시클릭 이미다조피리딘
MXPA99008736A (en) Tetrahydropyrido compounds
HRP980147A2 (en) Tetrahydropyrido compounds
ZA200102107B (en) Tetrahydropyridoethers.

Legal Events

Date Code Title Description
MM1K Lapsed by not paying the annual fees