PL183809B1 - Nowe związki i sposób ich wytwarzania oraz preparat farmaceutyczny - Google Patents

Nowe związki i sposób ich wytwarzania oraz preparat farmaceutyczny

Info

Publication number
PL183809B1
PL183809B1 PL96312812A PL31281296A PL183809B1 PL 183809 B1 PL183809 B1 PL 183809B1 PL 96312812 A PL96312812 A PL 96312812A PL 31281296 A PL31281296 A PL 31281296A PL 183809 B1 PL183809 B1 PL 183809B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
formula
oxazolidinone
group
compounds
compound
Prior art date
Application number
PL96312812A
Other languages
English (en)
Other versions
PL312812A1 (en
Inventor
Joachim Gante
Horst Juraszyk
Peter Raddatz
Hanns Wurziger
Sabine Bernotat-Danielowski
Guido Melzer
Original Assignee
Merck Patent Gmbh
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Merck Patent Gmbh filed Critical Merck Patent Gmbh
Publication of PL312812A1 publication Critical patent/PL312812A1/xx
Publication of PL183809B1 publication Critical patent/PL183809B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D263/00Heterocyclic compounds containing 1,3-oxazole or hydrogenated 1,3-oxazole rings
    • C07D263/02Heterocyclic compounds containing 1,3-oxazole or hydrogenated 1,3-oxazole rings not condensed with other rings
    • C07D263/08Heterocyclic compounds containing 1,3-oxazole or hydrogenated 1,3-oxazole rings not condensed with other rings having one double bond between ring members or between a ring member and a non-ring member
    • C07D263/16Heterocyclic compounds containing 1,3-oxazole or hydrogenated 1,3-oxazole rings not condensed with other rings having one double bond between ring members or between a ring member and a non-ring member with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D263/18Oxygen atoms
    • C07D263/20Oxygen atoms attached in position 2
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P13/00Drugs for disorders of the urinary system
    • A61P13/02Drugs for disorders of the urinary system of urine or of the urinary tract, e.g. urine acidifiers
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P15/00Drugs for genital or sexual disorders; Contraceptives
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P19/00Drugs for skeletal disorders
    • A61P19/08Drugs for skeletal disorders for bone diseases, e.g. rachitism, Paget's disease
    • A61P19/10Drugs for skeletal disorders for bone diseases, e.g. rachitism, Paget's disease for osteoporosis
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P29/00Non-central analgesic, antipyretic or antiinflammatory agents, e.g. antirheumatic agents; Non-steroidal antiinflammatory drugs [NSAID]
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P35/00Antineoplastic agents
    • A61P35/04Antineoplastic agents specific for metastasis
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P7/00Drugs for disorders of the blood or the extracellular fluid
    • A61P7/02Antithrombotic agents; Anticoagulants; Platelet aggregation inhibitors
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system
    • A61P9/08Vasodilators for multiple indications
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system
    • A61P9/10Drugs for disorders of the cardiovascular system for treating ischaemic or atherosclerotic diseases, e.g. antianginal drugs, coronary vasodilators, drugs for myocardial infarction, retinopathy, cerebrovascula insufficiency, renal arteriosclerosis
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D413/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and oxygen atoms as the only ring hetero atoms
    • C07D413/02Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and oxygen atoms as the only ring hetero atoms containing two hetero rings
    • C07D413/06Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and oxygen atoms as the only ring hetero atoms containing two hetero rings linked by a carbon chain containing only aliphatic carbon atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D413/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and oxygen atoms as the only ring hetero atoms
    • C07D413/02Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and oxygen atoms as the only ring hetero atoms containing two hetero rings
    • C07D413/10Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and oxygen atoms as the only ring hetero atoms containing two hetero rings linked by a carbon chain containing aromatic rings
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D413/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and oxygen atoms as the only ring hetero atoms
    • C07D413/14Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and oxygen atoms as the only ring hetero atoms containing three or more hetero rings

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Rheumatology (AREA)
  • Physical Education & Sports Medicine (AREA)
  • Cardiology (AREA)
  • Orthopedic Medicine & Surgery (AREA)
  • Heart & Thoracic Surgery (AREA)
  • Urology & Nephrology (AREA)
  • Endocrinology (AREA)
  • Pain & Pain Management (AREA)
  • Vascular Medicine (AREA)
  • Diabetes (AREA)
  • Reproductive Health (AREA)
  • Oncology (AREA)
  • Hematology (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Heterocyclic Carbon Compounds Containing A Hetero Ring Having Nitrogen And Oxygen As The Only Ring Hetero Atoms (AREA)
  • Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)
  • Thiazole And Isothizaole Compounds (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)

Abstract

1. Nowe zwiazki o wzorze 1, w któ- rym X oznacza O, Y oznacza grupe o wzo- rze 7 lub 8, R1 oznacza grupe o wzorze 11, kazdy z symboli R2 i R3 niezaleznie od sie- bie oznacza H, A lub benzyl, A oznacza alkil o 1-6 atomach wegla, D oznacza grupe amidynowa, aminometyl, aminohydrok- syiminometyl, 5-metylo-l,2,4-oksadiazo- linyl-3 lub guanidynometyl, r oznacza licz- be 0 lub 1 , a s oznacza liczbe 0, oraz ich fizjologicznie dopuszczalne sole. PL PL PL PL PL PL PL PL PL

Description

Przedmiotem wynalazku są nowe związki i ich fizjologicznie dopuszczalne sole, sposób ich wytwarzania oraz preparat farmaceutyczny. Te nowe związki i ich sole są substancjami antagonistycznymi wobec receptorów adhezji.
Nowe substancje czynne w wolnej postaci lub też w postaci swych fizjologicznie dopuszczalnych soli są według wynalazku objęte wzorem 1, w którym X oznacza O, Y oznacza grupę o wzorze 7 lub 8, R1 oznacza grupę o wzorze 11, każdy z symboli R2 i R3 niezależnie od siebie oznacza H, A lub benzyl, A oznacza alkil o 1-6 atomach węgla, D oznacza grupę amidynową, ąminometyl, aminohydroksyiminometyl, 5-metylo-1,2,4-oksadiazolinyl-3 lub guanidynometyl, r oznacza liczbę 0 lub 1, a s oznacza liczbę 0.
Podobne, lecz jednak strukturalnie różniące się, związki są znane z opisu EP-A1-0 381 033.
Za podstawę wynalazku przyjęto zadanie opracowania nowych związków o cennych właściwościach, zwłaszcza takich związków, które można stosować do wytwarzania leków.
Problem ten rozwiązano dzięki wynalazkowi Stwierdzono, że związki o wzorze 1 oraz ich solwaty i sole wykazują bardzo cenne właściwości farmakologiczne. Zwłaszcza hamują one wiązanie się fibrynogenu, fibronektyny i czynnika Willebranda z fibrynogenowym receptorem trombocytów (glikoproteina IIb/IIIa) jak i wiązanie się tych samych i dalszych białek adhezyjnych, takich jak witronektyna, kolagen i laminina, z odpowiednimi receptorami na powierzchni komórek rozmaitych typów. Związki te zatem wywierają wpływ na wzajemne oddziaływania komórka-komórka i komórka-macierz. Zwłaszcza ograniczają one powstawanie skrzepów trombocytowych i zatem mogą być stosowane do leczenia zakrzepie, udaru mózgowego, zawałów serca, niedokrwień, stanów zapalnych, stwardnienia tętnic i ostrej niewydolności nerek. Nadto związki te są skuteczne wobec komórek nowotworowych, hamując tworzenie ich przerzutów. Można je przeto stosować również jako środki przeciwnowotworowe.
Istnieje wskazówka, że komórki nowotworowe dzięki mikroskrzepom docierają do naczyń i tym samym są chronione przed wykryciem przez komórki układu immunologicznego. Tak samo mikroskrzepy działają wspomagająco na wiązanie się komórek nowotworowych ze ściankami naczyń. Ponieważ to wiązanie się mikroskrzepów pozostaje w związku z wiązaniem się fibrynogenu z receptorem fibrynogenowym (glikoproteina IIb/IIIa), uchodzą inhibitory wiązania się fibrynogenu również za inhibitory metastazy.
Związki te nadają się przy tym jako przeciwmikrobowe substancje czynne, zapobiegające infekcjom, jakie mogłyby zostać wywołane przez bakterie, grzyby lub drożdże. Substancje te można przeto korzystnie dodawać jako towarzyszące przecimikrobowe substancje czynne, gdy prowadzi się zabiegi na organizmach, do których wprowadza się obce dla ustroju substancje, np. takie, jak materiały biologiczne, wszczepy, cewniki lub rozruszniki serca. Działają te substancje jako środki antyseptyczne. Czynność przeciwmikrobową tych związków można stwierdzać np. metodą P. Valentin-Weigand'a i współpracowników, opisaną w Infection and Immunity, 2851-2855 (1988).
Inne właściwości tych związków można stwierdzać metodami, które omówiono w opisie EP-A1-0 462 960. Hamowanie wiązania się fibrynogenu z receptorem fibrynogenowym można stwierdzić metodą podaną w opisie EP-A1-0 381 033. Działanie hamujące zlepianie się trombocytów można stwierdzić in vitro metodą Bom'a (Nature 4832, 927-929, 1962).
W podanej niżej tabeli zestawiono wyniki z odpowiednich badań farmakologicznych.
183 809
Tabela
Związki o wzorze:
Przykład t.t. °c R1 Y sól Dane farmakologiczne
ICjofoM]1 IC50[mM]2)
VII 123 H2N-C(=NH>- —' 0 xHI(l/2) 21,0 10,0
IX >330 H2N-C(=NH)- o —' 0 - 4,2 > 10
vni 179 0 0 - 10,0 1,0
ΠΙ 186 H2N-C(=NOH)- 0 _ Aox\ Νν_/Ν\^Γο-^- 0 > 10 -
III 119 5-metylo-1,2,4-oksadiazolinyl-3 -04^¾ - > 10 > 10
X 145 H2N-C(=NH)- 0 —/ \|-X OH \_/ >^|ΓΌΗ O xAcOH 0,014 0,05
V (* = R) 187 -ch2nh2 x 3 HCl xH2O > 10 10,0
VI (* = R) 200 -ch2nh2 0 —-N OH x3HC1 xH2O 1,0 0,5
VI (* = R) 262 H2N-C(=NH)- -nh-ch2- \_---1ΓΟΗ 0 1,4 1,0
IX >300 H2N-C(=NH>- 0 — 0 x2H2O 0,008 0,05
xi 126 127 5-metylo-1,2,4- 0 /-λ t, 0 - > 10 > 10
XII 136 benzoilo- -NH-C(=NH}~ 0 —N N-< C* ___ w ---- 0 - > 10 > 10
Legenda tabeli:
t.t - oznacza temperaturę topnienia.
Inhibitowanie GPIIb/IlIa (=αιη>βιιι; GP=glikoproteina) wiązania fibrynogenowego według metody opisanej przez J.W. Smith'a i współpracowników w J. Biol. Chem. 265, 12267-12271 (199θ).
Inhibitowanie wyindukowanego kolagenem zlepiania się trombocytów według metody opisanej przez Muelleda i współpracowników w Circulation 72,1336-1345 (1985).
183 809
Wyniki te wyraźnie charakteryzują nowe związki jako substancje antagonistyczne wobec receptorów adhezji. Inhibitują one wiązanie się fibrynogenu z fibrynogenowym receptorem GPIIb/IIIa i zapobiegają zlepianiu się trombocytów. Ponadto inhibitują one wyindukowane kolagenem zlepianie się trombocytów we krwi ludzkiej. Wyniki te wyraźnie ukazują aktywność związków pod względem leczenia zakrzepicy i chorób nowotworowych.
Przedmiotem wynalazku jest nadto sposób wytwarzania nowych związków o wzorze 1, w którym wszystkie symbole mają znaczenie podane przy omawianiu wzoru 1, oraz ich soli, polegający według wynalazku na tym, że (a) związek o wzorze 1 uwalnia się z jednej z jego funkcyjnych pochodnych drogą traktowania jej środkiem solwolizującym lub hydrogenolizującym, albo że (b) związek o wzorze 2, w którym R1- i X mają znaczenie podane w zastrz. 1, a Z oznacza Cl, Br, J, OH lub reaktywnie zestryfikowaną grupę-OH, poddaje się reakcji ze związkiem o wzorze 3, w którym Y ma wyżej podane znaczenie, albo że (c) związek o wzorze 4, w którym R1, X i Y mają wyżej podane znaczenia, poddaje się reakcji z reaktywną pochodną kwasu węglowego, albo że (d) rodnik(i) R? i/lub Y przekształca się w inny(e) rodnik(i) R1 i/lub Y, albo że (e) związek o wzorze 1 przeprowadza się na drodze traktowania kwasem lub zasadą w jedną z jego soli.
Związki o wzorze 1 wykazują co najmniej jedno centrum chiralne i przeto mogą występować w kilku postaciach enacjomerycznych. Wszystkie te odmiany (np. odmiany-D i -L) i ich mieszaniny (np. odmiany-DL) są włączone do wzoru 1.
Poprzednio i następnie symbole A, X, Y, Z, R1-R3, r i s mają znaczenia podane przy omawianiu wzorów 1-4, o ile wyraźnie nie podano inaczej. Jeśli w cząsteczce obecnych jest więcej jednakowo nazwanych grup, to niezależnie od siebie mogą one przybierać różne definicje.
W poprzednich wzorach grupa A wykazuje 1-6 atomów węgla, korzystnie 1, 2, 3 lub 4 atomy węgla. W szczególności A oznacza korzystnie metyl, etyl, propyl, izopropyl, butyl, izobutyl, II-rz.-butyl lub III-rz.-butyl, a dalej także pentyl, 1-, 2- lub 3-metylobutyl, 1,1-, 1,2lub 2,2-dwumetylopropyl, 1-etylopropyl, heksyl, 1-, 2-, 3- lub 4-metylopentyl.
Symbolem R‘ korzystnie jest 2-, 3- lub 4-amidynofenyl, 4-(aminohydroksyimino)-fenyl, 2-, 3- lub 4-aminometylofenyl, 2-, 3- lub 4-guanidynometylofęnyl lub 4-(5-metylo-1,2,4-oksadiazolinylo-3)-fenyl.
Każdy z symboli R2 i r3 niezależnie od siebie oznacza korzystnie wodór, metyl, etyl lub benzyl.
Symbolem D jest korzystnie grupa amidynowa lub aminometylowa.
Spośród związków o wzorze 1 korzystnymi są niżej wyszczególnione związki:
(a) 3-(4-ami(^ly^(ofenyl^i^))-5^('^^i^t^ok:^^l^:^:rb(o^n^^l^(^-^‘^^<^t^<^o^:^^lka]rb(^^^^^'lometylo-piperydynometylo)-okstazolidjyion-2 ;
(b) 3-(4-amidynofenylo)-5-[4-(1,2-dwu-etoksykarbonylo-etylo)-piperazynometylo]-oksazolidynon-2;
(c) 3-(4-aminometylofenylo)-5-[4-(1,2-dwu-benzyloksykarbonylo-etylo)-piperazynometylo]-oksazolidynon-2;
(d) 3-(4-aminometylofenylo)-5-[4-(1,2-dwukarboksyetylo)-piperazynometylo]-oksazolidynon-2;
(e) 3-(4-amidynofenylo)-5-[4-(1,2-dwukarboksyetylo)-piperazynometylo]-oksazolidynon-2;
(f) 3-(4-guanidynometylofenylo)-5-[4-(1,2-dwukarboksyetylo)-piperazynometylo]-oksazolidynon-2;
oraz ich fizjologicznie dopuszczalne sole, zwłaszcza ich sole litowcowe.
Związki o wzorze 1 a także substraty do ich otrzymywania zasadniczo wytwarza się analogicznie do znanych metod, takich jakie opisano w literaturze (np. w standardowych publikacjach, jak np. Houben-Weyl, Methoden der Organischen Chemie, Georg-Thieme-Verlag, Stuttgart; nadto w opisach EP-A1-0381033, EP-A1-0462960), a mianowicie w warunkach
183 809 reakcyjnych, które są znane i odpowiednie dla omówionych reakcji. Można przy tym wykorzystać też sobie znane, tu bliżej nie wspomniane warianty postępowania.
Substraty można na życzenie ewentualnie wytwarzać też in situ w taki sposób, że nie, wyodrębnia się ich z mieszaniny reakcyjnej, lecz natychmiast przereagowuje się je dalej do związków o wzorze 1.
Związki o wzorze 1 można otrzymywać w ten sposób że uwalnia się je z ich funkcyjnych pochodnych drogą solwolizy, zwłaszcza hydrolizy, albo drogą hydrogenolizy.
Korzystnymi substratami dla solwolizy bądź hydrogenolizy są takie związki, które odpowiadają właściwie wzorowi 1, lecz zamiast jednej lub wielu wolnych grup aminowych i/lub hydroksylowych zawierają odpowiednie zabezpieczone grupy aminowe i/lub hydroksylowe, korzystnie taicie związki, które zamiast atomu-H związanego z atomem-N wykazują grupę zabezpieczającą aminę, zwłaszcza takie związki, które zamiast grupy-NH wykazują grupę-N-R', gdzie R' oznacza grupę zabezpieczającą aminę, i/lub takie związki, które zamiast atomu-H grupy hydroksylowej wykazują grupę zabezpieczającą hydroksyl, np. takie związki, które odpowiadają wzorowi 1, lecz zamiast grupy-COOH zawierają grupę-COOR, gdzie R oznacza grupę zabezpieczającą hydroksyl.
W cząsteczce tego substratu może również być obecnych wiele - jednakowych lub różnych - zabezpieczonych grup aminowych i/lub hydroksylowych. Jeżeli obecne grupy zabezpieczające różnią się od siebie, to w wielu przypadkach można je odszczepiać selektywnie.
Wyrażenie grupa zabezpieczająca aminę jest ogólnie znane i rozciąga się na grupy, które są odpowiednie do zabezpieczenia (do blokowania) grupy aminowej przed reakcjami chemicznymi, ale też które są łatwo odszczepialne, gdy już przeprowadzono żądaną reakcję w innym miejscu cząsteczki. Takimi typowymi grupami są zwłaszcza niepodstawione lub podstawione grupy acylowe, arylowe (np. 2,4-dwunitrofenyl (DNP)), aralkoksymetylowe (np. benzyloksymetyl (BOM)) lub aralkilowe (np. benzyl, 4-nitrobenzyl, trójfenylometyl). Ponieważ po żądanej reakcji (lub po szeregu reakcji) grupy zabezpieczające aminę usuwa się, ich rodzaj i wielkość nie stanowi ograniczenia; korzystnymi są jednak grupy o 1-20, zwłaszcza o
1-8 atomach węgla. Pojęcie grupa acylowa należy w związku z omawianym sposobem rozumieć w najszerszym zakresie znaczeniowym. Obejmuje ono grupy acylowe, wywodzące się z alifatycznych, aralifatycznych, aromatycznych lub heterocyklicznych kwasów karboksylowych lub sulfonowych, oraz zwłaszcza grupy alkoksykarbonylowe, aryloksykarbonylowe i przede wszystkim grupy aralkoksykarbonylowe. Przykładami takich grup acylowych są alkanoil, taki jak acetyl, propionyl, butyryl; aralkanoil, taki jak fenyloacetyl; aroil, taki jak benzoil lub toluoil; aryloksyalkanoil, taki jak fenoksyacetyl; alkoksykarbonyl, taki jak metoksykarbonyl, etoksykarbonyl, 2,2,2-trójchloroetoksykarbonyl, izopropoksykarbonyl, Ill-rz.-butoksykarbonyl (BOC), 2-jodoetoksykarbonyl; aralkiloksykarbonyl, taki jak benzyloksykarbonyl (CBZ), 4-metoksybenzyloksykarbonyl, 9-fluorenylometoksykarbonyl (FMOC). Korzystnymi grupami zabezpieczającymi aminę są BOC, DNP i BOM, nadto CBZ, benzyl i acetyl.
Pojęcie grupa zabezpieczająca hydroksyl też jest ogólnie znane i rozciąga się na grupy, które są odpowiednie do zabezpieczenia grupy hydroksylowej przed reakcjami chemicznymi, ale też które są łatwo odszczepialne, gdy już przeprowadzono żądaną reakcję w innym miejscu cząsteczki. Takimi typowymi grupami są wyżej wspomniane, niepodstawione lub podstawione grupy arylowe, aralkilowe lub acylowe, a dalej też grupy alkilowe. Charakter i wielkość tych grup zabezpieczających hydroksyl nie stanowi ograniczenia, gdyż po żądanej reakcji lub szeregu reakcji usuwa się te grupy; korzystnymi są grupy o 1-20, zwłaszcza o 1-10 atomach węgla. Przykładami grup zabezpieczających hydroksyl sąm.in, ΠΙ-rz.-butyl, benzyl, p-nitrobenzoil, p-toluenosulfonyl i acetyl, przy czym szczególnie korzystnymi są benzyl i acetyl.
Stosowane jako substrat funkcyjne pochodne związków o wzorze 1 można wytwarzać znanymi metodami, takimi jakie opisano np. w omówionych dziełach standardowych i zgłoszeniach patentowych, np. na drodze reakcji związków odpowiadających wzorom 2 i 3, przy czym jednak co najmniej jeden z tych związków zawiera grupę zabezpieczającą zamiast atomu-H.
183 809
Uwolnienie związków o wzorze 1 z ich funkcyjnych pochodnych udaje się - zależnie od wykorzystywanej grupy zabezpieczającej -np. za pomocą mocnych kwasów, celowo za pomocą kwasu trójfluorooctowego lub kwasu nadchlorowego, ale także za pomocą innych mocnych kwasów nieorganicznych, takich jak kwas solny lub siarkowy, mocnych kwasów karboksylowych, takich jak kwas trój chlorooctowy, lub kwasów sulfonowych, takich jak kwas benzeno- lub p-toluenosulfonowy. Obecność dodatkowego rozpuszczalnika obojętnego jest możliwa, ale nie zawsze jest potrzebna.
Jako rozpuszczalniki obojętne nadają się korzystnie rozpuszczalniki organiczne, przykładowo kwasy karboksylowe, takie jak kwas octowy, etery, takie jak tetrahydrofuran lub dioksan, amidy, takie jak dwumetyloformamid (DMF), chlorowcowane węglowodory, takie jak dwuchlorometan, sulfotlenki, takie jak sulfotlenek dwumetylowy (DMSO),nadto też alkohole, takie jak metanol, etanol lub izopropanol,oraz woda.Dalej wchodzą w rachubę mieszaniny poprzednio wspomnianych rozpuszczalników. Kwas trójfluorooctowy korzystnie stosuje się w nadmiarze bez dodatku dalszego rozpuszczalnika, kwas nadchlorowy stosuje się korzystnie w postaci mieszaniny kwasu octowego i 70% kwasu nadchlorowego o stosunku 9:1. Temperatura reakcji rozszczepiania mieści się celowo w zakresie około 0-50°C; korzystnie prowadzi się postępowanie w temperaturze 15-30°C (temperatura pokojowa).
Grupę-BOC można korzystnie odszczepiać za pomocą 40% kwasu trójfluorooctowego w dwuchlorometanie albo za pomocą około 3-5 n HCl w dioksanie w temperaturze 15-60°C, grupę-FMOC zaś za pomocą około 5-20% roztworu dwumetyloaminy, dwuetyloaminy lub piperydyny w DMF w temperaturze 15-50°C. Odszczepienie grupy-DNP udaje się np. również za pomocą około 3-10% roztworu 2-merkaptoetanolu w układzie DMF/woda w temperaturze 15-30°C.
Hydrogenolitycznie odszczepialne grupy zabezpieczające (np. BOM, CBZ lub benzyl) można odszczepiać np. drogą traktowania wodorem w obecności katalizatora (np. katalizatora z metalu szlachetnego, takiego jak pallad, celowo na nośniku, takim jak węgiel). Jako rozpuszczalniki nadają się przy tym rozpuszczalniki wyżej omówione, zwłaszcza np. alkohole, takie jak metanol lub etanol, albo amidy, takie jak DMF. Hydrogenolizę tę z reguły prowadzi się w temperaturze około 0-100°C i pod ciśnieniem około 0,1-20 MPa, korzystnie w temperaturze 20-30°C pod ciśnieniem 0,1-1 MPa. Hydrogenoliza grupy-CBZ zachodzi łatwo np. na
5-10% katalizatorze Pd na nośniku węglowym w środowisku metanolu w temperaturze 2030°C.
Związki o wzorze 1 korzystnie można otrzymywać też drogą reakcji związku o wzorze 2 z zasadą o wzorze 3. Celowo można przy tym posługiwać się znanymi metodami N-alkilowania.
Grupa ewakuowana Z oznacza korzystnie Cl, Br, J, grupę Ci-Có-alkilosulfonyloksylową, taką jak grupa metano- lub etano-sulfonyloksylowa, albo grupę C6-C10- arylosulfonyloksylową, taką jak grupa benzeno-, tolueno- lub 1- bądź 2-naftalenosulfonyloksylowa.
Reakcja ta korzystnie zachodzi w obecności dodatkowej zasady, np. wodorotlenku lub węglanu litowca lub wapniowca, takiego jak wodorotlenek sodowy, potasowy lub wapniowy, węglan sodowy, potasowy lub wapniowy, w środowisku obojętnego rozpuszczalnika, np. w środowisku chlorowcowanego węglowodoru, takiego jak dwuchlorometan, eteru, takiego jak THF lub dioksan, amidu, takiego jak DMF lub dwumetyloacetamid, nitrylu, takiego jak acetonitryl, w temperaturze od około -10°C do około 200°C, korzystnie w temperaturze 0-120°C. Jeśli ewekuowana grupa Z różni się od J, to zaleca się dodatek jodku, takiego jak jodek potasowy.
Substraty o wzorze 2 są z reguły nowe. Można je wytwarzać np. na drodze reakcji podstawionej pochodnej fenylu, piperydyny lub piperazyny o wzorze R1-NH2 ze związkiem o wzorze R5CH2-CHR6-CH2OH (w którym R5 oznacza Z, R6 oznacza grupę XR7, R7 oznacza grupę zabezpieczającą, albo też r5 i r6 razem tworzą O), prowadzącej do związku o wzorze R1-NHCH2CHR8-CH2OH (w którym R8 oznacza grupę Xr7 lub OH), ewentualnie na drodze odszczepienia grupy zabezpieczającej r7, prowadzącego do związków o wzorze R1-NH-CH2-CH(XH)-CH2OH, na drodze reakcji z pochodną kwasu węglowego, taką jak węglan dwu8
183 809 etylowy, prowadzącej do 3-R’-5-hydroksymetylooksazolidynonów-2, i przekształcenia grupy hydroksymetylowej w grupę-CH2Z, np. za pomocą SOCb, SOBr2, chlorku metanosulfonylu lub chlorku p-toluenosulfonylu. Związki o wzorze 3 są z reguły znane lub mogą być wytwarzane analogicznie do znanych związków.
Związki o wzorze 1 można dalej otrzymywać na drodze reakcji związku o wzorze 4 (albo jego reaktywnej pochodnej) z reaktywną pochodną kwasu węglowego.
Jako pochodne kwasu węglowego nadają się zwłaszcza węglany dwualkilowe, takie jak węglan dwuetylowy, nadto też chloromrówczany alkilowe, takie jak chloromrówczan etylowy. Korzystnie służy pochodna kwasu węglowego, którą wprowadza się celowo w nadmiarze, także w postaci rozpuszczalnika lub ośrodka suspensyjnego. Może być też obecny jeden z podanych rozpuszczalników, o ile jest on obojętny podczas tej reakcji. Poza tym zaleca się dodatek zasady, zwłaszcza alkoholanu litowca, takiego jak III-rz.-butanolan potasowy. Postępowanie prowadzi się celowo w temperaturze reakcji 0-150°C, korzystnie w temperaturze 70120°C.
Substraty o wzorze 4 są z reguły nowe. Otrzymywane są one np. na drodze nadania funkcyjności wyżej wspomnianym związkom o wzorze R'-NHCH2-CH(XH)-CH2OH, prowadzącego do związków o wzorze Rl-N.H-CH2-CH(XH) -CH2-E, i na drodze reakcji ze związkami o wzorze 3.
W celu wytworzenia związków o wzorze 1, w którym R1 oznacza grupę 1-amidyno-piperydynylową lub -piperazynylową, można odpowiedni związek piperydyny lub piperazyny traktować środkiem amidynującym. Jako środek amidynujący jest korzystny 1-amidyno3,5-dwumetylopirazol, który w szczególności stosuje się w postaci jego azotanu. Celowo postępowanie prowadzi się wobec dodatku zasady, takiej jak trójetyloamina lub etylodwuizopropyloamina, w środowisku obojętnego rozpuszczalnika lub mieszaniny rozpuszczalnikowej, np. układu woda/dioksan, w temperaturze 0-120°C, korzystnie w temperaturze 60120°C.
Ponadto w związku o wzorze 1 jest możliwe przekształcanie jednego lub obu rodników R1 i/lub Y w inny lub inne rodniki R1 i/lub Y.
Przykładowo można grupę 4-(5-keto-1,2,4-oksadiazolinylo-3)-fenylową, 4-(5-metylo-1,2,4-oksadiazolinylo-3)-fenylową lub 4-(aminohydroksyiminometylo)-fenylową przekształcać na drodze uwodornienia, np. niklem Raneya, w grupę 4-amidynofenylową.
W szczególności można estryfikować grupy karboksylowe, rozszczepiać grupy estrowe, usuwać hydrogenolitycznie grupy benzylowe lub traktować grupy aminowe środkiem amidynującym. Nadto można wprowadzać lub odszczepiać konwencjonalne grupy zabezpieczające aminę lub hydroksyl.
W celu estryfikacji można kwas o wzorze 1 (w którym R3=H) traktować nadmiarem alkoholu o wzorze R3-OH (w którym R3=A lub benzyl), celowo w obecności mocnego kwasu, takiego jak kwas solny lub kwas siarkowy, w temperaturze 0-100°C, korzystnie w temperaturze 20-50°C.
Odwrotnie można ester o wzorze 1 (w którym R =A lub benzyl) przekształcić w odpowiedni kwas o wzorze 1 (w którym R3=H), celowo na drodze solwolizy według jednej z wyżej podanych metod, np. za pomocą NaOH lub KOH w układzie woda-dioksan w temperaturze 040°C, korzystnie w temperaturze 10-30°C.
Zasadę o wzorze 1 można za pomocą kwasu przeprowadzić w stosowną sól addycyjną z kwasem. W reakcji tej w rachubę wchodzą zwłaszcza kwasy dające w wyniku sole fizjologicznie dopuszczalne. I tak można stosować kwasy nieorganiczne, np. kwas siarkowy, azotowy, kwasy chlorowcowodorowe, takie jak chlorowodorowy lub bromowodorowy, kwasy fosforowe, takie jak kwas ortofosforowy, kwas sulfaminowy, nadto kwasy organiczne, zwłaszcza alifatyczne, alicykliczne, aralifatyczne, aromatyczne lub heterocykliczne, jedno- lub wielozasadowe kwasy karboksylowe, sulfonowe lub siarkowe, np. kwas mrówkowy, octowy, trójfluorooctowy, propionowy, piwalinowy, dwuetylooctowy, malonowy, bursztynowy, pimelinowy, fumarowy, maleinowy, mlekowy, winowy, jabłkowy, cytrynowy, glukonowy, askorbinowy, nikotynowy, izonikotynowy, metano- lub etanosulfonowy, etanodwusulfonowy,
2-hydroksyetanosulfonowy, benzenosulfonowy, p-toluenosulfonowy, naftalenomono- i -dwu183 809 sulfonowy, laurylosiarkowy. Sole z fizjologicznie nieobojętnymi kwasami, np. pikryniany, można stosować w celu wyodrębnienia i/lub oczyszczenia związków o wzorze 1.
Wolne zasady o wzorze 1 można, na życzenie, uwalniać z ich soli drogą traktowania mocnymi zasadami, takimi jak wodorotlenek sodowy lub potasowy, węglan sodowy lub potasowy.
Również możliwe jest na drodze reakcji z odpowiednimi zasadami przekształcanie kwasów karboksylowych o wzorze 1 (w którym r3=h) w ich sole z metalem lub sole amoniowe, np. w sole sodowe, potasowe lub wapniowe. „
Związki o wzorze 1 zawierają jedno lub wiele centrów chirainych i stąd też mogą występować w postaci racemicznej lub optycznie czynnej. Otrzymane racematy można znanymi metodami rozdzielać mechanicznie lub chemicznie na enancjomery. Z mieszaniny racemicznej drogą reakcji z optycznie czynnym środkiem rozdzielającym korzystnie tworzy się diastereoizomery. Jako środki rozdzielające nadają się np. optycznie czynne kwasy, takie jak odmiany-D i -L kwasu winowego, dwuacetylowinowego, dwubenzoilowinowego, migdałowego, jabłkowego, mlekowego, lub różne optycznie czynne kwasy kamforosulfonowe, takie jak kwas β-kamforosulfonowy. Korzystne jest również rozdzielanie enancjomerów za pomocą kolumny wypełnionej optycznie czynnym środkiem rozdzielającym (np. dwunitrobenzoilofenyloglicyną); jako czynnik obiegowy nadaje się np. mieszanina heksan/izopropanol/acetonitryl, np. o stosunku objętościowym 82:15:3.
Naturalnie również możliwe jest według wyżej opisanych metod otrzymywanie optycznie czynnych związków o wzorze 1 poprzez stosowanie związków wyjściowych (np. związków o wzorze 2), które sąjuż optycznie czynne.
Nowe związki o wzorze 1 i ich fizjologicznie dopuszczalne sole można stosować do wytwarzania preparatów farmaceutycznych w ten sposób, że je wraz z co najmniej jedną substancją nośnikową lub pomocniczą i, na życzenie, razem z jedną lub wieloma dalszymi substancjami czynnymi przeprowadza się w odpowiednią postać dawkowania. Te tak otrzymane preparaty można stosować jako leki w medycynie i w weterynarii. Jako substancje nośnikowe wchodzą w rachubę substancje organiczne lub nieorganiczne, które nadają się do dojelitowego (np. doustnego lub doodbytniczego) lub pozajelitowego aplikowania lub do aplikowania w postaci aerozolu inhalacyjnego i nie reagują z tymi nowymi związkami, przykładowo woda, oleje roślinne, alkohole benzylowe, glikole polietylenowe, trójoctan gliceryny i inne glicerydy kwasu tłuszczowego, żelatyna, lecytyna sojowa, węglowodany, takie jak laktoza lub skrobia, stearynian magnezu, talk, celuloza. Do podawania doustnego służą zwłaszcza tabletki, drażetki, kapsułki, syropy, soki lub kropelki; specjalnie interesujące są tabletki lakierowane i kapsułki z powłokami odpornymi na sok żołądkowy lub kapsułki powlekane. Do stosowania doodbytniczego służą czopki, do pozajelitowego podawania służą, roztwory, korzystnie roztwory oleiste lub wodne, nadto zawiesiny, emulsje lub implantaty.
Do stosowania jako aerozol inhalacyjny można wykorzystywać aerozole, które zawierają substancję czynną albo rozpuszczoną albo przeprowadzoną w stan zawiesiny w mieszaninie gazu rozprężnego. Celowo przy tym stosuje się tę substancję czynną w zmikronizowanej postaci, przy czym można wprowadzać dodatkowo jeden lub wiele fizjologicznie dopuszczalnych rozpuszczalników, np. etanol. Roztwory inhalacyjne można aplikować za pomocą zwykłych inhalatorów. Nowe związki można też liofilizować, a otrzymane liofilizaty stosować np. do sporządzania preparatów do wstrzykiwań. Omówione preparaty mogą być sterylizowane i/lub mogą zawierać substancje pomocnicze, takie jak środki konserwujące, stabilizujące i/lub zwilżające, emulgatory, sole do wywierania wpływu na ciśnienie osmotyczne, substancje buforowe, barwniki i/lub substancje zapachowe. Na życzenie mogą one zawierać również jedną lub wiele dalszych substancji czynnych, np. jedną lub wiele witamin.
Substancje według wynalazku stosuje się z reguły analogicznie do innych, w handlu dostępnych środków farmakologicznych, zwłaszcza analogicznie do związków omówionych w opisie EP-A-459256, korzystnie w dawkach około 5 mg-1g, zwłaszcza 50-500 mg na jednostkę dawkowania. Dzienne dawkowanie mieści się korzystnie w zakresie około 0,1-20 mg/kg, zwłaszcza 1-10 mg/kg wagi ciała. Specjalna dawka dla każdego określonego pacjenta zależy jednak od najróżniejszych czynników, przykładowo od skuteczności zastosowanego specjał10
183 809 nego związku, od wieku, od wagi ciała, od ogólnego stanu zdrowia, od płci, od diety, od momentu i sposobu aplikowania, od szybkości wydalania, od kombinacji leków i od stopnia ciężkości danego schorzenia, którego dotyczy ta terapia. Korzystne jest podawanie doustne.
Poprzednio i następnie są wszystkie temperatury podawane w stopniach Celsjusza. W niżej podanych przykładach określenie zwykła obróbka oznacza: do całości, w razie potrzeby, dodaje się wodę, w zależności od budowy produktu końcowego nastawia się odczyn na wartość pH=2-8, sączy się przez kolumnę jonitową, oddziela, ekstrahuje octanem etylowym, suszy nad siarczanem sodowym, ewentualnie liofilizuje, odparowuje i oczyszcza się drogą chromatografii na żelu krzemionkowym i/lub drogą krystalizacji. Skrót t.t. oznacza temperaturę topnienia.
Przykład I. Do roztworu 1,2 g 4-etoksykarbonylo-4-etoksykarbonylometylo-piperydyny (związku „A) w 20 ml DMF dodaje się roztwór 3,0 g 3-[4-(5-keto-1,2,4-oksadiazolinylo-3)-fenylo]-5-metanosulfonyloksymetylo-oksazolidynonu-2 [otrzymanego na drodze reakcji 4-(5-keto-1,2,4-oksadiazolinylo-3)-aniliny z 2,3-epoksypropanolem-1, prowadzącej do N-[4-(5-keto-1,2,4-oksadiazolinylo-3)-fenylo]-2,3-dwuhydroksypropyloaminy, na drodze reakcji z węglanem dwuetylowym w obecności Ill-rz.-butanolanu potasowego, prowadzącej do 3-[4-(5-keto-1,2,4-oksadiazolinylo-3)-fenylo]-5-hydroksymetylo-oksazolidy-nonu-2, i następnie na drodze estryfikacji chlorkiem metanosulfonylu], w 10 ml DMF i miesza w ciągu 60 minut w temperaturze pokojowej. Po usunięciu rozpuszczalnika i po zwykłej obróbce otrzymuje się 3-[4-(5-keto-1,2, 4-oksadiazolinylo-3)-fenylo]-5-(4-etoksykarbonylo-4-etoksykarbonylometylo-piperydynometylo)-oksazolidynon-2.
Przykład li. Analogicznie do przykładu I z wyjściowej ilości 1,6 g 1-(l,2-dwuetoksykarbonylo-etylo)-piperazyny (związku „B) na drodze reakcji z równoważnikiem 3-[4-(5-metylo-1,2,4-oksadiazolilo-3)-fenylo]-5-metanosulfonyloksymetylo-oksazolidynonu-2 [otrzymanego na drodze reakcji 4-(5-metylo-1,2,4-oksadiazolilo-3)-aniliny z 2,3epoksypropanolem-1, prowadzącej do N-[4-(5-metylo-1,2, 4-oksadiazolilo-3)-fenylo]-2, 3-dwuhydroksypropyloaminy, na drodze reakcji z węglanem dwuetylowym w obecności ni-rz.-butanolanu potasowego, prowadzącej do 3-[4-(5-metylo-1,2,4-oksadiazolilo-3)-fenylo]-5-hydroksymetylo-oksazolidynonu-2, i następnie na drodze estryfikacji chlorkiem metano-sulfonylu] i po zwykłej obróbce otrzymuje się 3-[4-(5-metylo-1,2,4-oksadiazolilo-3)-fenylo]-5-[4-(1,2-dwubenzyloksykarbo-nylo-etylo)-piperazynometylo]-oksazolidynon-2 o t.t. 119°C.
Przykład III. 1,3 g 3-(4-cyjanofenylo)-5-[4-(1,2-dwu-etoksykarbonylo-etylo)-piperazynometylo)-oksazolidynonu-2 [otrzymanego na drodze reakcji 4-cyjanoaniliny z 2,3-epoksypropanolem-1, prowadzącej do N-[4-cyjanofenylo]-2,3-dwuhydroksypropyloaminy, na drodze reakcji z węglanem dwuetylowym w obecności III-rz.-butanolanu potasowego, prowadzącej do 3-(4-cyjanofenylo)-5-hydroksymetylo-oksazolidynonu-2, następnie drogą estryfikacji chlorkiem metanosulfonylu i na drodze reakcji ze związkiem „B] oraz 1,1 g chlorowodorku hydroksyloaminy ogrzewa się w stanie wrzenia w 125 ml etanolu w obecności 2,24 g etanolanu sodowego w ciągu 2 godzin. Następnie sączy się mieszaninę reakcyjną i zatęża pod próżnią. Pozostałość rozpuszcza się w wodzie, roztwór ten za pomocą 2 n kwasu solnego nastawia się na odczyn o wartości pH=3, a powstający osad odsącza się pod zmniejszonym ciśnieniem. Po przekrystalizowaniu z układu woda/kwas octowy lodowaty otrzymuje się 3-[4-amino-(hydroksyimino)metylo-fenylo]-5-[4-(1,2-dwuetoksykarbonylo-etylo)-piperazynometylo]-oksazolidynon-2 o t.t. 186°C.
Przykład IV. 0,9 g 3-(1-N-BOC-amidyno-4-piperydylo)-5-(4-etoksykarbonylo-4-etoksykarbonylometylo-piperydynometylo)-oksazolidynonu-2 [otrzymanego według przykładu I] przeprowadza się w stan zawiesiny w 40 ml 2 n roztworu-HCl w dioksanie i miesza w ciągu 3 godzin w temperaturze pokojowej. Po usunięciu rozpuszczalnika i po zwykłej obróbce otrzymuje się chlorowodorek 3-(1-amidyno-4-piperydylo)-5-(4-etoksykarbonylo-4-etoksykarbonylometylo-piperydynometylo)-oksazolidynonu-2.
Przykład V. Analogicznie do przykładu IV na drodze od-szczepienia zabezpieczających grup-BOC od odpowiednich produktów otrzymuje się następujące związki: wodzian
183 809 trój chlorowodorku 3-(4-aminometylo-fenylo)-5(R)-[4-(1,2-dwu-benzyloksykarbonylo-etylo)-piperazynometylo]-oksazolidynonu-2 o t.t. 187°C.
Przykład VI. 1,1 g 3-(4-aminometylo-fenylo)-5(R)-[4-(1,2-dwu-benzyloksykarbonylo-etylo)-piperazynometylo]-oksazolidynonu-2 (trójwodzian chlorowodorku o t.t. 187°C) rozpuszcza się w 30 ml toluenu i w temperaturze pokojowej w ciągu 1 godziny traktuje się gazowym wodorem (p=1 atm) wobec katalitycznego działania 150 mg katalizatora Pd-C (o 1% zawartości Pd). Następnie mieszaninę reakcyjną sączy się i po zwykłej obróbce otrzymuje się wodzian trój chlorowodorku 3-(4-aminometylofenylo)-5(R)-[4-(1,2-dwukarboksyetylo)-piperazynometylo]-oksazolidynonu-2 o t.t. 200°C.
Analogicznie na drodze odszczepienia grup benzylowych: z 3-(4-guanidynylometylo-fenylo)-5(R)-[4-(1,2-dwu-benzyloksykarbonylo-etylo)-piperazynometylo]-oksazolidynonu-2 otrzymuje się 3-(4-guanidynylometylo-fenylo)-5(R)-[4-(1,2-dwukarboksyetylo)-piperazynometylo]-oksazolidynon-2 o t.t. 262°C.
Przykład VII. 1,3 g 3-[4-(5-keto-1,2,4-oksadiazolinylo-3)-fenylo]-5-(4-etoksykarbonylo-4-etoksykarbonylometylo-piperydynometylo)-oksazolidynonu-2 [otrzymanego według przykładu I] rozpuszcza się w 50 ml metanolu i uwodornia na niklu Raneya. Następnie mieszaninę reakcyjną sączy się, a przesącz zatęża się pod próżnią. Otrzymany produkt traktuje się na ciepło za pomocą 20 ml octanu etylowego i po ochłodzeniu odsącza się pod zmniejszonym ciśnieniem. Otrzymuje się jodowodorek 3-(4-amidynofenylo)-5-(4-etoksykarbonylo-4-etoksykarbonylometylo-piperydynometylo)-oksazolidynonu-2 o t.t. 123°C.
Przykład VIII. Analogicznie do przykładu VI na drodze redukcyjnego odszczepienia grupy 5-keto-1,2,4-oksadiazolinowej od wyjściowego 3-[4-(5-keto-1,2,4-oksadiazolinylo-3)-fenylo]-5-[4-(1,2-dwu-etoksykarbonylo-etylo)-piperazynometylo)-oksazolidynonu-2 otrzymuje się po zwykłej obróbce 3-(4-amidyiofenylo)-5-[4-(1,2-dwu-etoksykarbonyloetylo)-piperazynometyloj-oksazolidynon, którego octan wykazuje t.t. 179°C.
Przykład IX. Do roztworu 0,3 g 3-(4-amidynofenylo)-5-(4-etoksykarbonylo-4-etoksykarbonylometylo-piperydynometylo)-oksazolidynonu-2 w 20 ml THF dodaje się 20 ml 20% roztworu-NaOH i miesza w ciągu 24 godzin w temperaturze pokojowej. Po usunięciu rozpuszczalnika i po liofilizacji otrzymuje się sól sodową 3-(4-amidynofenylo)-5-(4-karboksy-4-karboksymetylo-piperydynometylo)-oksazolidynonu-2 o t.t.> 330°C.
Przykład X. 0,8 g 3-(4-amidynofenylo)-5-(4-etoksykarbonylo-4-etoksykarbonylometylo-piperydynometylo)-oksazolidynonu-2 [otrzymanego według przykładu VI] przeprowadza się w stan zawiesiny w 60 ml metanolu, zadaje za pomocą 10 ml 2 n roztworuNaOH i miesza w ciągu 4 godzin w temperaturze pokojowej. Po usunięciu rozpuszczalnika pozostałość rozprowadza się w wodzie, odczyn nastawia się dodatkiem rozcieńczonego HCl na wartość pH=3 i mieszaninę reakcyjną sączy się przez jonit. Po ekstracji octanem etylowym suszy się przesącz nad MgSO4. Po usunięciu rozpuszczalnika i po kolejno następującej liofilizacji otrzymuje się 3-(4-amidynofenylo)-5-(4-karboksy-4-karboksymetylo-piperydynometylo)-oksazolidynon-2.
Analogicznie na drodze zmydlania:
3-(4-amidynofenylo)-5-[4-(1,2-dwu-etoksykarbonylo-etylo)-piperazynometylo]-oksazolidynonu-2 otrzymuje się 3-(4-amidynofenylo)-5-[4-(1,2-dwukarboksyetylo)-piperazynometylo]-oksazolidynon-2, którego octan wykazuje t.t. 145°C.
Przykład XI. Analogicznie do przykładu I na drodze reakcji 1,3 g 1-(1,2-dwu-etoksykarbonylo-etylo)-piperazyny (związku „B) z równoważnikiem 3-[4-(5-metylo-1,2,4-oksadiazolinylo-3)-fenylo]-5-metanosulfonyloksymetylo-oksazolidynonu-2 [otrzymanego na drodze reakcji 4-cyjanoaniliny z 2,3-epoksypropanolem-1, prowadzącej do N-[4-cyjanofenylo]-2,3-dwuhydroksypropyloaminy, na drodze reakcji z węglanem dwuetylowym w obecności III-rz.-butanolanu potasowego, prowadzącej do 3-(4-cyjanofenylo)-5-hydroksymetylo-oksazolidynonu, przeprowadzenia drogą reakcji tego nitrylu z hydroksyloaminą i dalej z chlorkiem kwasu octowego w 3-[4-(5-metylo-1,2,4-oksadiazolinylo-3)-fenylo]-5-hydroksymetylo-oksazolidynon-2 i następnie na drodze estryfikacji chlorkiem metanosulfonylu] po usunięciu rozpuszczalnika i po zwykłej obróbce otrzymuje się 3-[4-(5-metylo-1,2,412
183 809
-oksadiazolinylo-3)-fenylo]-5-[4-(1,2-dwu-etoksykarbonylo-etylo)-piperazyno-metylo]oksazolidynon-2 o t.t. 126-127°C.
Przykład XII. 1,3 g 3-[4-(5-fenylo-1,2,4-oksadiazolinylo-3)-fenylo]-5-[4-(1,2-dwu-etoksykarbonylo-etylo)-piperazynometylo]-oksazolidynonu-2 [otrzymanego według przykładu XI] rozpuszcza się w 50 ml metanolu i uwodornia na niklu Raneya. Następnie mieszaninę reakcyjną sączy się, a przesącz zależą się pod próżnią. Otrzymany produkt traktuje się na ciepło za pomocą 20 ml octanu etylowego i po ochłodzeniu odsącza się pod zmniejszonym ciśnieniem oraz poddaje zwykłej obróbce. Otrzymuje się 3-[4-(N-benzoiloamidyno)-fenylo]-5-[4-(1,2-dwu-etoksykarbonyło-etylo)-piperazynometylo]-oksazolidynon-2 o t.t. 136°C.
Podane niżej przykłady dotyczą preparatów farmaceutycznych.
Przykład XIII. Fiolki do wstrzykiwań
Roztwór 100 g substancji czynnej o wzorze 1 i 5 g wodorofosforanu dwusodowego w 3 litrach podwójnie destylowanej wody nastawia się za pomocą 2n kwasu solnego na odczyn o wartości pH=6,5, sączy w warunkach sterylnych, napełnia nim fiolki, liofilizuje i sterylnie zamyka. Każda fiolka zawiera 5 mg substancji czynnej.
Przykład XIV. Czopki
Mieszaninę 20 mg substancji czynnej o wzorze 1 stapia się ze 100 g lecytyny sojowej i 1400 g masła kakaowego, wlewa do form i pozostawia do zakrzepnięcia. Każdy czopek zawiera 20 mg substancji czynnej.
Przykład XV. Roztwór
Sporządza się roztwór 1 g substancji czynnej o wzorze 1, 9,38 g NaH2PC>4 x 2 H2O,
28,48 g Na2HPO4 x 12 H2O i 0,1 g chlorku benzalkoniowego w 940 ml podwójnie destylowanej wody. Odczyn roztworu nastawia się na wartość pH=6,8, uzupełnia do objętości 1 litra i sterylizuje drogą naświetlania. Roztwór ten można stosować w postaci kropli do oczu.
Przykład XVI. Maść
500 mg substancji czynnej o wzorze 1 miesza się z 99,5 g wazeliny w warunkach aseptycznych.
Przykład XVII. Tabletki
Mieszaninę 1 kg substancji czynnej o wzorze 1, 4 kg laktozy, 1,2 kg skrobi ziemniaczanej, 0,2 kg talku i 0,1 kg stearynianu magnezu poddaje się zwyczajnemu prasowaniu do postaci tabletek tak, żeby każda tabletka zawierała 10 mg substancji czynnej.
Przykład XVIII. Drażetki
Analogicznie do przykładu XVII wytłacza się tabletki, na które następnie w znany sposób nakłada się powłokę z sacharozy, skrobi ziemniaczanej, talku, tragakantu i barwnika.
Przykład XIX. Kapsułki
Twarde kapsułki żelatynowe w zwykły sposób napełnia się za pomocą 2 kg substancji czynnej o wzorze 1 tak, żeby każda kapsułka zawierała 20 mg substancji czynnej.
Przykład XX. Ampułki
Roztwór 1 kg substancji czynnej o wzorze 1 w 60 litrach dwukrotnie destylowanej wody przesącza się sterylnie, przesączonym roztworem napełnia się ampułki, liofilizuje w warunkach sterylnych i sterylnie zamyka. Każda ampułka zawiera 10 mg substancji czynnej.
183 809
ο
Wzór 1
Η-Υ
Wzór 3
Ο
Wzór 2
R1 -NH-CI-^-CH(XH)-CI-^-Y
Wzór 4
HN X
Ο
Wzór 5
COOF?
-AcH^-COOR3 / \
B-N L
Wzór 6 / \ ,(CH2)S-COOF?
— N N—( \_/ X(CH2)r-COOF^
Wzór 7
Wzór 8
183 809
Β-Ν Ν—(CH2)p|_
Wzór 10 //
Wzór 11
-HC-(Chym-z·
Wzór 12 )N-(CH2)n-Z'
Wzór 13
Departament Wydawnictw UP RP. Nakład 60 egz.
Cena 4,00 zł.

Claims (6)

  1. Zastrzeżenia patentowe
    1. Nowe związki o wzorze 1, w którym X oznacza O, Y oznacza grupę o wzorze 7 łub 8, R1 oznacza grupę o wzorze 11, każdy z symboli R2 i R3 niezależnie od siebie oznacza H, A lub benzyl, A oznacza alkil o 1-6 atomach węgla, D oznacza grupę amidynową, aminometyl, aminohydroksyiminometyl, 5-metylo-1,2,4-oksadiazolinyl-3 lub guanidynometyl, r oznacza liczbę 0 lub 1, a s oznacza liczbę 0, oraz ich fizjologicznie dopuszczalne sole.
  2. 2. Związki według zastrz. 1, którymi są enancjomery lub diastereoizomery.
  3. 3. Związki o wzorze 1 według zastrz. 1, w którym wolne grupy aminowe lub amidynowe są częściowo lub całkowicie zabezpieczone konwencjonalnymi grupami zabezpieczającymi aminę.
  4. 4. Związek według zastrz. 1. którym jest (a) 3-(4-amidynofenylo)-5-(4-etoksykarbonylo-4-etoksykarbonylometylo-piperydynometylo)-oksazolidynon-2;
    (b) 3-(4-amidynofenylo)-5-[4-(1,2-dwu-etoksykabonylo-etylo)-piperazynometylo]-oksazolidynon-2;
    (c) 3-(4-aminometylofenylo)-5-[4-(1,2-dwu-benzyloksykarbonylo-etylo)-piperazynometylo] -oksazolidynon-2;
    (d) 3-(4-aminometylofenylo)-5-[4-(1,2-dwukarboksyetylo)-piperazynometylo]-oksazolidynon-2;
    (e) 3-(4-amidynofenylo)-5-[4-(1,2-dwukarboksyetylo)-piperazynometylo]-oksazolidynon-2;
    (f) 3-(4-guanidynometylofenylo)-5-[4-( 1,2-dwukarboksyetylo)-piperazynometylo]-oksazolidynon-2;
    oraz ich fizjologicznie dopuszczalne sole, zwłaszcza ich sole litowcowe.
  5. 5. Sposób wytwarzania nowych związków o wzorze 1, w którym X oznacza O, Y oznacza grupę o wzorze 7 lub 8, R1 oznacza grupę o wzorze 11, każdy z symboli r2 i r3 niezależnie od siebie oznacza H, A lub benzyl, A oznacza alkil o 1 -6 atomach węgla, D oznacza grupę amidynową, aminometyl, aminohydroksyiminometyl, 5-metylo-1,2,4-oksadiazolinyl-3 lub guanidynometyl, r oznacza liczbę 0 lub 1, a s oznacza liczbę 0, znamienny tym, że (a) związek o wzorze 1 uwalnia się z jednej z jego funkcyjnych pochodnych drogą traktowania jej środkiem solwolizującym lub hydrogenolizującym, albo że (b) związek o wzorze 2, w którym R1 i X mają wyżej podane znaczenie, a Z oznacza Cl, Br, J, OH lub reaktywnie zestryfikowaną grupę-OH, poddaje się reakcji ze związkiem o wzorze 3, w którym Y ma wyżej podane znaczenie, albo że (c) związek o wzorze 4, w którym R1, X i Y mają wyżej podane znaczenia, poddaje , albo że ' » inny(e) rodnik(i) R i/lub Y, albo że (e) związek o wzorze 1 przeprowadza się na drodze traktowania kwasem lub zasadą w jedną z jego soli.
  6. 6. Preparat farmaceutyczny, zawierający znane substancje pomocnicze oraz substancję czynną znamienny tym, że jako substancję czynną zawiera nowy związek o wzorze 1, w którym X oznacza O, Y oznacza grupę o wzorze 7 lub 8, R1 oznacza grupę o wzorze 11, każdy z symboli r2 i r3 niezależnie od siebie oznacza H, A lub benzyl, A oznacza alkil o 1-6 atomach węgla, D oznacza grupę amidynową, aminometyl, aminohydroksyiminometyl, 5-metylo-1,2,4-oksadiazolinyl-3 lub guanidynometyl, r oznacza liczbę 0 lub 1, a s oznacza liczbę 0, lub zawiera jedną z jego fizjologicznie dopuszczalnych soli.
    się reakcji z reaktywnąpochodną kwasu węglowego (d) rodnik(i) R - i/lub Y przekształca się w
    183 809
PL96312812A 1995-02-15 1996-02-14 Nowe związki i sposób ich wytwarzania oraz preparat farmaceutyczny PL183809B1 (pl)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE19504954A DE19504954A1 (de) 1995-02-15 1995-02-15 Adhäsionsrezeptor-Antagonisten

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL312812A1 PL312812A1 (en) 1996-08-19
PL183809B1 true PL183809B1 (pl) 2002-07-31

Family

ID=7753962

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL96312812A PL183809B1 (pl) 1995-02-15 1996-02-14 Nowe związki i sposób ich wytwarzania oraz preparat farmaceutyczny

Country Status (17)

Country Link
US (1) US5627197A (pl)
EP (1) EP0727425A1 (pl)
JP (1) JPH08253477A (pl)
KR (1) KR960031457A (pl)
CN (1) CN1061042C (pl)
AU (1) AU705135B2 (pl)
CA (1) CA2169433A1 (pl)
CZ (1) CZ42996A3 (pl)
DE (1) DE19504954A1 (pl)
HU (1) HUP9600333A3 (pl)
NO (1) NO305836B1 (pl)
PL (1) PL183809B1 (pl)
RU (1) RU2163602C2 (pl)
SK (1) SK281449B6 (pl)
TW (1) TW333528B (pl)
UA (1) UA43848C2 (pl)
ZA (1) ZA961159B (pl)

Families Citing this family (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE19516483A1 (de) * 1995-05-05 1996-11-07 Merck Patent Gmbh Adhäsionsrezeptor-Antagonisten
US5925635A (en) * 1996-04-17 1999-07-20 Dupont Pharmaceuticals Company N-(amidinophenyl) cyclourea analogs as factor XA inhibitors
AU7105498A (en) * 1997-04-14 1998-11-11 Merck & Co., Inc. Combination therapy for the prevention and treatment of osteoporosis
US6017431A (en) * 1997-07-17 2000-01-25 Ppg Industries Ohio, Inc. Cationic electrodepositable coating composition and bath thereof and process for retarding the growth of bacteria for such a bath
DE19755268A1 (de) * 1997-12-12 1999-06-17 Merck Patent Gmbh Benzamidinderivate
AU2592600A (en) 1998-12-23 2000-07-31 G.D. Searle & Co. Method of using an integrin antagonist and one or more antineoplastic agents as a combination therapy in the treatment of neoplasia
EP1147422A1 (en) 1999-01-27 2001-10-24 Pharmacia &amp; Upjohn Company Assays for modulators of "elongation factor p" activity
DE10322469A1 (de) * 2003-05-19 2004-12-16 Bayer Healthcare Ag Heterocyclische Verbindungen

Family Cites Families (11)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3856962A (en) * 1973-07-10 1974-12-24 R Alphin Anti-inflammatory agents
FR2631029B2 (fr) * 1987-05-14 1991-04-05 Cortial Nouvelles arylcarbamoyl-3 aminomethyl-5 oxazolidines ainsi que leurs sels avec des acides pharmacologiquement compatibles
DE3723797A1 (de) * 1987-07-18 1989-01-26 Merck Patent Gmbh Oxazolidinone
US5053393A (en) * 1988-07-20 1991-10-01 Monsanto Company Novel platelet-aggregation inhibitor
US5084466A (en) * 1989-01-31 1992-01-28 Hoffmann-La Roche Inc. Novel carboxamide pyridine compounds which have useful pharmaceutical utility
US5256812A (en) * 1989-01-31 1993-10-26 Hoffmann-La Roche Inc. Carboxamides and sulfonamides
DE4005371A1 (de) * 1990-02-21 1991-08-22 Merck Patent Gmbh Oxazolidinone
DE4017211A1 (de) * 1990-05-29 1991-12-05 Merck Patent Gmbh Oxazolidinone
RU2004544C1 (ru) * 1992-02-14 1993-12-15 П тигорский фармацевтический институт 4-(6Ъ-Метоксихромилиден-3Ъ)-2-метил-1,3-оксазол-5-он, обладающий антиаллергической активностью
DK0623615T3 (da) * 1993-05-01 1999-12-13 Merck Patent Gmbh Adhæsionsreceptor-antagonister
DE4324393A1 (de) * 1993-07-21 1995-01-26 Merck Patent Gmbh 4-Aryloxy- und 4-Arylthiopiperidinderivate

Also Published As

Publication number Publication date
CA2169433A1 (en) 1996-08-16
AU705135B2 (en) 1999-05-13
RU2163602C2 (ru) 2001-02-27
TW333528B (en) 1998-06-11
ZA961159B (en) 1996-09-06
SK281449B6 (sk) 2001-03-12
CN1134423A (zh) 1996-10-30
NO960579D0 (no) 1996-02-14
JPH08253477A (ja) 1996-10-01
US5627197A (en) 1997-05-06
HUP9600333A2 (en) 1997-10-28
CZ42996A3 (en) 1996-09-11
NO305836B1 (no) 1999-08-02
EP0727425A1 (de) 1996-08-21
HUP9600333A3 (en) 1998-08-28
HU9600333D0 (en) 1996-04-29
UA43848C2 (uk) 2002-01-15
DE19504954A1 (de) 1996-08-22
SK18596A3 (en) 1996-12-04
CN1061042C (zh) 2001-01-24
KR960031457A (ko) 1996-09-17
AU4446296A (en) 1996-08-22
PL312812A1 (en) 1996-08-19
NO960579L (no) 1996-08-16

Similar Documents

Publication Publication Date Title
RU2165928C2 (ru) Производные оксазолидинона, способы их получения, содержащая их фармацевтическая композиция, способ ее получения
US5561148A (en) Adhesion receptor antagonists III
RU2162086C2 (ru) Соединения, способы их получения, фармацевтическая композиция
PL178131B1 (pl) Nowe związki i ich sole oraz sposób wytwarzania tych nowych związków w postaci soli
AU704184B2 (en) Adhesion receptor antagonists
PL183809B1 (pl) Nowe związki i sposób ich wytwarzania oraz preparat farmaceutyczny
KR100379996B1 (ko) 점착성수용체길항제