PL210081B1 - Nowe octany 5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu i sposób ich otrzymywania - Google Patents

Nowe octany 5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu i sposób ich otrzymywania

Info

Publication number
PL210081B1
PL210081B1 PL390017A PL39001709A PL210081B1 PL 210081 B1 PL210081 B1 PL 210081B1 PL 390017 A PL390017 A PL 390017A PL 39001709 A PL39001709 A PL 39001709A PL 210081 B1 PL210081 B1 PL 210081B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
dimethylcyclohex
mixture
acetates
intense
isomer
Prior art date
Application number
PL390017A
Other languages
English (en)
Other versions
PL390017A1 (pl
Inventor
Katarzyna Wińska
Czesław Wawrzeńczyk
Józef Kula
Original Assignee
Univ Przyrodniczy We Wrocławiu
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Univ Przyrodniczy We Wrocławiu filed Critical Univ Przyrodniczy We Wrocławiu
Priority to PL390017A priority Critical patent/PL210081B1/pl
Publication of PL390017A1 publication Critical patent/PL390017A1/pl
Publication of PL210081B1 publication Critical patent/PL210081B1/pl

Links

Landscapes

  • Preparation Of Compounds By Using Micro-Organisms (AREA)
  • Fats And Perfumes (AREA)

Description

Opis wynalazku
Przedmiotem wynalazku są nowe octany 5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu przedstawione na rysunku, o wzorach 1, 2, 3 i sposób ich otrzymywania.
Związki o średnio-intensywnym, owocowym, bardzo przyjemnym, zapachu bananowym, o intensywnym zapachu, słodkim, owocowym przypominającym mieszaninę zapachów żółtych owoców oraz o średnio-intensywnym zapachu, owocowo - wiśniowym z wyraźną nutą pestki, mogą znaleźć zastosowanie, jako składniki kompozycji zapachowych w przemyśle perfumeryjnym lub spożywczym.
W dostę pnej literaturze nie znaleziono doniesień o otrzymywaniu racemicznych i optycznie czynnych octanów 5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu.
Istotą wynalazku są nowe octany 5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu.
Istotą wynalazku jest również sposób ich otrzymywania polegający na tym, że po estryfikacji znanego racemicznego 5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ol z octanem winylu, w obecności lipazy Amano PS, jako biokatalizatora, uzyskuje się mieszaninę izomerycznych alkoholi. Następnie poddaje się ją ponownej estryfikacji w tych samych warunkach, otrzymując mieszaninę izomerycznych alkoholi, którą poddaje się trzeciej estryfikacji w tych samych warunkach do uzyskania czystego R-(+)-5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-olu. Natomiast izomer S-(-)-5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-olu otrzymuje się w wyniku enzymatycznej hydrolizy mieszaniny izomerycznych octanów R-(+)-5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu i S-(-)-5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu otrzymanych w dwóch pierwszych reakcjach enzymatycznej estryfikacji katalizowanej lipazą Amano PS w buforze fosforanowym. Racemiczne i enancjomerycznie wzbogacone alkohole poddaje się reakcji z chlorkiem kwasu octowego, w obecności pirydyny i suchego eteru dietylowego otrzymując octany o średnio-intensywnym, owocowym, bardzo przyjemnym, zapachu bananowym, o intensywnym zapachu, słodkim, owocowym przypominającym mieszaninę zapachów żółtych owoców oraz o średnio-intensywnym zapachu, owocowo-wiśniowym z wyraź n ą nutą pestki.
Przedmiot wynalazku jest bliżej objaśniony w przykładzie wykonania i przedstawiony na rysunku o wzorach 1, 2 i 3:
P r z y k ł a d 1.
Rozpuszczony w bezwodnym eterze dietylowym (5 cm3) chlorek acetylu (0,086 g, 1,1 mmol) wkrapla się do ochłodzonej mieszaniny znanego racemicznego 5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-olu (0,13 g, 1,0 mmol) i bezwodnej pirydyny (0,17 g, 2,2 mmol) w bezwodnym eterze dietylowym (5 cm3). Całość miesza się przez 5 godzin, a następnie mieszaninę reakcyjną rozcieńcza się eterem dietylowym (50 cm3). Roztwór eterowy wytrząsa się z roztworem HCl. Po oddzieleniu warstwy organicznej, fazę wodną ekstrahuje się dodatkowo eterem dietylowym (3x15 cm3). Połączone ekstrakty eterowe przemywa się rozcieńczonym (10%) roztworem H2SO4, nasyconym roztworem NaHCO3, solanką a następnie suszono bezwodnym MgSO4. Surowy produkt oczyszcza się za pomocą chromatografii kolumnowej (żel krzemionkowy, eluent heksan:aceton, w stosunku 9:1), otrzymując 13 g octanu (Wzór 1) (wydajność 78%) o zapachu średnio-intensywnym, owocowym, bardzo przyjemnym, bananowym. Dane fizyczne i spektroskopowe otrzymanego produktu:
N20D = 1.4495; 1H NMR (600 MHz, CDCI3) δ: 0.96 i 0.99 (dwa s, 6H, (CH3)2C<)), 1 44 (dd, 1H, J = 12.6 i 8.4 Hz, jeden z CH2-6), 1.78- 1.82 (m, 2H, jeden z CH2-4, jeden z CH2-6), 1.93 (m, 1H, jeden z CH2-4), 2.04 (s, 3H, -C(O)CH3), 5.34 (m, 1H, H-1), 5.62 (dm, J = 10.1 Hz, 1H, H-2) 5.80 (dm, J = 10.1 Hz, 1H, H-3);
IR (film, cm-1): 3034 (w), 2953 (s), 1734 (s), 1370 (s), 1242 (s), 1023 (s).
P r z y k ł a d 2.
Do mieszaniny heksanu (2,0 cm3) i octanu winylu (10,0 cm3, 108,4 mmola) dodaje się racemiczny 5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ol (8,10 g: 64,2 mmola). Całość intensywnie miesza się z 2,40 g lipazy Amano PS (lipaza z Burkholderia cepacia) na mieszadle magnetycznym w temperaturze pokojowej. Po 12 dniach mieszaninę reakcyjną sączy się przez celit i odparowuje rozpuszczalnik. Pozostałość rozdziela się stosując chromatografię kolumnową (żel krzemionkowy, heksan:aceton, w stosunku 9:1). Otrzymuje się w ten sposób 6,11 g mieszaniny izomerów 5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-oli o skł adzie wedł ug analizy chromatografii gazowej (kolumna z wypeł nieniem chiralnym CP ChirasilDEX) 57% izomeru R-(+) i 43% izomeru S-(-) oraz 1,66 g octanów 5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu o składzie ustalonym na podstawie analizy GC 94% izomeru S-(-) i 6% izomeru R-(+).
Otrzymane w pierwszej reakcji enzymatycznej cykloheksenole (6,11 g; 48,4 mmola) poddaje się ponownej estryfikacji z octanem winylu (7,5 cm3; 81,3 mmola) w heksanie (2,0 cm3) i w obecności 0,97 g
PL 210 081 B1 lipazy Amano PS. Po 6 dniach mieszaninę reakcyjną sączy się przez celit, odparowuje rozpuszczalnik i rozdziela przy uż yciu chromatografii kolumnowej (ż el krzemionkowy, heksan:aceton, w stosunku 9:1). Otrzymuje się w ten sposób 4,87 g mieszaniny izomerycznych alkoholi o składzie: 70% izomeru R-(+) i 30% izomeru S-(-) oraz octany (0,93 g) o skł adzie: 91% izomeru S-(-) oraz 9% izomeru R-(+).
Nieprzereagowane w poprzedniej reakcji estryfikacji alkohole (4,87 g; 38,6 mmola) poddaje się ponownej estryfikacji z octanem winylu (6,0 cm3; 65,1 mmola) w heksanie (2 cm3) i w obecności 0,60 g lipazy Amano PS. Po 6 dniach mieszaninę reakcyjną przesącza się przez celit, odparowuje rozpuszczalnik i rozdziela za pomocą chromatografii kolumnowej (żel krzemionkowy, heksan:aceton, w stosunku 9:1). Otrzymuje się w ten sposób 2,82 g mieszaniny izomerycznych alkoholi o składzie: 99% izomeru R-(+) i 1% izomeru S-(-) oraz octany (1,52 g) o składzie: 72% izomeru S-(-) oraz 28% izomeru R-(+).
Uzyskany R-(+)-5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ol, o nadmiarze enancjomerycznym 98%, charakteryzuje się skręcalnością właściwą: [a]28D = +59,1 (c = 0,59; CHCI3).
Do mieszaniny otrzymanego alkoholu (2,00 g, 16 mmol) i bezwodnej pirydyny (3,95 g, 35,2 mmol) w eterze dietylowym (10 cm3) wkrapla się chlorek acetylu (3,02 g, 17,6 mmol) rozpuszczony w bezwodnym eterze dietylowym (5 cm3). Mieszaninę reakcyjną rozcieńcza się eterem dietylowym (100 cm3) po 6 godzinach mieszania. Warstwę organiczną wytrząsa się z roztworem HCl. Po oddzieleniu warstwy eterowej, fazę wodną ekstrahuje się dodatkowo eterem dietylowym (3 x 25 cm3). Połączone ekstrakty eterowe przemywa się rozcieńczonym (10%) roztworem H2SO4, nasyconym roztworem NaHCO3. solanką a następnie suszy się bezwodnym MgSO4 i oczyszcza za pomocą chromatografii kolumnowej (żel krzemionkowy, eluent heksan : aceton, w stosunku 9:1) uzyskując 2,6 g (15,5 mmol, wydajność 97%) octanu R-(+)-5,5-dimetylocycloheks-2-en-1-ylu (Wzór 2) o intensywnym zapachu, słodkim, owocowym przypominającym mieszaninę zapachów żółtych owoców. Skręcalność właściwa otrzymanego produktu: [a]22D = =+ 92.8 (c = 0.84, CHCI3).
P r z y k ł a d 3.
Postępując jak w przykładzie 2, z tym, że mieszaninę izomerycznych octanów 5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu (2,59 g; 20,5 mmola), otrzymanych z dwóch pierwszych enzymatycznych reakcji estryfikacji, poddaje się enzymatycznej hydrolizie w buforze fosforanowym o pH «7,0 (50 cm3) w obecności 0,5 g lipazy Amano PS. Po 6 dniach mieszaninę reakcyjną ekstrahuje się eterem dietylowym i roztwór eterowy suszy się bezwodnym MgSO4. Następnie odparowuje się rozpuszczalnik i pozostałość rozdziela stosując chromatografię kolumnową (żel krzemionkowy, heksan : aceton, w stosunku 9:1). Otrzymuje się w ten sposób 1,12 g mieszaniny alkoholi o składzie: 99% izomeru S-(-) i 1% izomeru R-(+) oraz 1,07 g octanów o składzie: 85% izomeru S-(-) i 15% izomeru R-(+).
Uzyskany w ten sposób S-(-)-5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ol o nadmiarze enancjomerycznym 98 % charakteryzuje się następującą skręcalnością właściwą:
[a]28D = -59,8 (c = 0,62; CHCl3).
Rozpuszczony w bezwodnym eterze dietylowym (10 cm3) chlorek acetylu (1,16 g, 9.8 mmol) wkrapla się do ochłodzonej mieszaniny alkoholu (1,12 g, 8.9 mmol) i bezwodnej pirydyny (1,67 g, 19,6 mmol) w bezwodnym eterze dietylowym (10 cm3). Całość miesza się przez 5 godzin, a następnie mieszaninę reakcyjną rozcieńcza się eterem dietylowym (50 cm3). i wytrząsa się z roztworem HCl. Po oddzieleniu warstwy organicznej, fazę wodną ekstrahuje się dodatkowo eterem dietylowym (3 x 20 cm3). Połączone ekstrakty eterowe przemywa się rozcieńczonym (10%) roztworem H2SO4, nasyconym roztworem NaHCO3, solanką a następnie suszy się bezwodnym MgSO4. Po oczyszczeniu za pomocą chromatografii kolumnowej (żel krzemionkowy, eluent heksan:aceton, w stosunku 9:1) otrzymuje się 1,34 g octanu S-(-)-5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu (Wzór 3) (8,0 mmol, wydajność 90 %). Związek charakteryzuje się średnio-intensywnym zapachem, owocowo--wiśniowym z wyraźną nutą pestki i skręcalnością właściwą: [a]24D= -92.5 (c = 1.08, CHCI3).

Claims (2)

1. Nowe octany 5,5-dimetylocyklohelcs-2-en-1-ylu przedstawione na rysunku, o wzorach 1,2,3.
2. Sposób otrzymywania nowych octanów 5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu, znamiennym tym, że po estryfikacji znanego racemicznego 5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ol z octanem winylu, w obecności lipazy Amano PS jako biokatalizatora, uzyskuje się mieszaninę izomerycznych alkoholi, którą następnie poddaje się ponownej estryfikacji w tych samych warunkach, otrzymując mieszaninę izome4
PL 210 081 B1 rycznych alkoholi, a następnie poddaje się trzeciej estryfikacji w tych samych warunkach i otrzymuje się R-(+)-5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-olu, zaś izomer S-(-)-5,5-dimetylo-cykloheks-2-en-1-olu otrzymuje się w wyniku enzymatycznej hydrolizy mieszaniny izomerycznych octanów R-(+)-5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu i S-(-)-5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu otrzymanych w dwóch pierwszych reakcjach enzymatycznej estryfikacji katalizowanej lipazą Amano PS w buforze fosforanowym, a następnie racemiczny i enancjomerycznie wzbogacone alkohole poddaje się reakcji z chlorkiem kwasu octowego w obecności pirydyny i suchego eteru dietylowego otrzymując octany o średnio-intensywnym, owocowym, bardzo przyjemnym, zapachu bananowym, o intensywnym zapachu, słodkim, owocowym przypominającym mieszaninę zapachów żółtych owoców oraz o średnio-intensywnym zapachu, owocowo - wiśniowym z wyraźną nutą pestki.
PL390017A 2009-12-22 2009-12-22 Nowe octany 5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu i sposób ich otrzymywania PL210081B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL390017A PL210081B1 (pl) 2009-12-22 2009-12-22 Nowe octany 5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu i sposób ich otrzymywania

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL390017A PL210081B1 (pl) 2009-12-22 2009-12-22 Nowe octany 5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu i sposób ich otrzymywania

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL390017A1 PL390017A1 (pl) 2010-05-10
PL210081B1 true PL210081B1 (pl) 2011-12-30

Family

ID=43015680

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL390017A PL210081B1 (pl) 2009-12-22 2009-12-22 Nowe octany 5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu i sposób ich otrzymywania

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL210081B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL390017A1 (pl) 2010-05-10

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Chojnacka et al. Kinetic resolution of racemic secondary aliphatic allylic alcohols in lipase-catalyzed transesterification
Serra et al. Chemoenzymatic resolution of cis-and trans-3, 6-dihydroxy-α-ionone. Synthesis of the enantiomeric forms of dehydrovomifoliol and 8, 9-dehydrotheaspirone
PL210081B1 (pl) Nowe octany 5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu i sposób ich otrzymywania
Gładkowski et al. Kinetic resolution of (E)-4-(2′, 5′-dimethylphenyl)-but-3-en-2-ol and (E)-4-(benzo [d][1′, 3′] dioxol-5′-yl)-but-3-en-2-ol through lipase-catalyzed transesterification
Serra et al. Lipase-mediated resolution of the hydroxy-cyclogeraniol isomers: Application to the synthesis of the enantiomers of karahana lactone, karahana ether, crocusatin C and γ-cyclogeraniol
PL210943B1 (pl) Nowe propioniany 5,5-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu i sposób ich otrzymywania
PL210942B1 (pl) Nowe propioniany 6,6-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu i sposób ich otrzymywania
PL205502B1 (pl) Nowy zapachowy ester S-(+)-2-(1,5,5-trimetylocykloheks-2-en-1-ylo)etylowy kwasu propionowego i sposób jego otrzymywania
PL205506B1 (pl) Nowy zapachowy propionian R-(+)-3,5,5- trimetylocykloheks-2-enylu i sposób jego otrzymywania
PL205500B1 (pl) Nowy zapachowy ester R-(-)-2-(1,5,5-trimetylocykloheks-2-en-1-ylo)etylowy kwasu octowego i sposób jego otrzymywania
PL205503B1 (pl) Nowy zapachowy ester R-(-)-2-(1,5,5-trimetylocykloheks-2-en-1-ylo)etylowy kwasu propionowego i sposób jego otrzymywania
PL206272B1 (pl) Nowy zapachowy ester R-(-)-2-(1,5,5-trimetylocykloheks-2-enylo)etylowy kwasu masłowego i sposób jego otrzymywania
PL205499B1 (pl) Nowy zapachowy ester S-(+)-2-(1,5,5-trimetylocykloheks-2-en-1-ylo)etylowy kwasu octowego i sposób jego otrzymywania
PL205505B1 (pl) Nowy propionian S-(-)-3,5,5-trimetylocykloheks-2-enylu i sposób jego otrzymywania
Hajare et al. Enantiospecific synthesis of sex pheromone of the obscure mealybug from pantolactone via tandem conjugate addition/cyclization
PL210082B1 (pl) Nowe octany 6,6-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu i sposób ich otrzymywania
PL210083B1 (pl) Nowe optycznie czynne octany 4,4-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu i sposób ich otrzymywania
PL210936B1 (pl) Nowe propioniany 4,4-dimetylocykloheks-2-en-1-ylu i sposób ich otrzymywania
PL209582B1 (pl) Nowy nienasycony alkohol zapachowy R-(-)-2-(1,5,5-trimetylocykloheks-2-en-1-ylo)etanol i sposób jego otrzymywania
Barakat et al. Synthesis, olfactory evaluation and determination of the absolute configuration of the β-and γ-Iralia® isomers
Sharma et al. A chemoenzymatic asymmetric synthesis of methyl (6S, 13R)-6, 13-dihydroxytetradeca-(2E, 4E, 8E)-trienoate, a component of Mycosphaerella rubella
PL209581B1 (pl) Nowy nienasycony alkohol zapachowy S-(+)-2-(1,5,5-trimetylocykloheks-2-en-1-ylo)etanol i sposób jego otrzymywania
JP4547525B2 (ja) ゼルンボン誘導体およびその製造法
PL205497B1 (pl) Nowy R-(-)ester etylowy kwasu (1,5,5-trimetylocykloheks-2-en-1-ylo)octowego oraz sposób jego otrzymywania
JP3930347B2 (ja) 光学活性アレンの製造方法

Legal Events

Date Code Title Description
LICE Declarations of willingness to grant licence

Effective date: 20110805

LAPS Decisions on the lapse of the protection rights

Effective date: 20121222