PL214087B1 - Trzeciorzedowe sole imidazoliowe pochodne naturalnego terpenu oraz sposób wytwarzania trzeciorzedowych soli imidazoliowych pochodnych naturalnego terpenu - Google Patents

Trzeciorzedowe sole imidazoliowe pochodne naturalnego terpenu oraz sposób wytwarzania trzeciorzedowych soli imidazoliowych pochodnych naturalnego terpenu

Info

Publication number
PL214087B1
PL214087B1 PL396009A PL39600911A PL214087B1 PL 214087 B1 PL214087 B1 PL 214087B1 PL 396009 A PL396009 A PL 396009A PL 39600911 A PL39600911 A PL 39600911A PL 214087 B1 PL214087 B1 PL 214087B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
nitrate
reaction
imidazolium salts
natural
nitrogen atom
Prior art date
Application number
PL396009A
Other languages
English (en)
Other versions
PL396009A1 (pl
Inventor
Joanna Feder-Kubis
Adam Sokołowski
Original Assignee
Politechnika Wroclawska
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Politechnika Wroclawska filed Critical Politechnika Wroclawska
Priority to PL396009A priority Critical patent/PL214087B1/pl
Publication of PL396009A1 publication Critical patent/PL396009A1/pl
Publication of PL214087B1 publication Critical patent/PL214087B1/pl

Links

Landscapes

  • Catalysts (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Opis wynalazku
Przedmiotem wynalazku są trzeciorzędowe sole imidazoliowe, pochodne naturalnego terpenu, o charakterze protonowych cieczy jonowych, przeznaczonych na katalizatory i rozpuszczalniki w reakcji Diesla-Aldera oraz sposób ich wytwarzania.
W polskim patencie nr PL 203695 B1 ujawniono alkiloimidazoliowe chiralne ciecze jonowe, których wytwarzanie polega na tym, że alkiluje się 1-alkiloimidazol, korzystnie 1-metyloimidazol, chiralnym odczynnikiem alkilującym, będącymi pochodną estru alkilowego kwasu Ł-(+)-mlekowego, otrzymaną z estru alkilowego kwasu mlekowego, poprzez wymianę grupy hydroksylowej na odpowiednią grupę odchodzącą, nie powodującą racemizacji, korzystnie grupę tosylową.
Ze zgłoszenia patentowego nr PL 379942 A1 znane są czwartorzędowe sole pirydynowe, zawierające komponent (1 F?,2S,5F?)-(-)-mentolu, o charakterze cieczy jonowych, których wytwarzanie polega na tym, że chlorek [(1 F?,2S,5F?)-(-)-mentoksymetylo]pirydyniowy poddaje się reakcji z bis(trifluorometylosulfonylo)imidkiem litu w stosunku molowym 0,8 - 1,5 w temperaturze od 273 do 373K w obecności rozpuszczalnika organicznego polarnego lub w wodzie.
Nowe trzeciorzędowe sole imidazoliowe, o charakterze protonowych cieczy jonowych zawierające komponent (1 F?,2S,5F?)-(-)-mentolu i anion nieorganiczny, będące przedmiotem wynalazku nie zostały dotychczas opisane w literaturze.
Trzeciorzędowe sole imidazoliowe, pochodne naturalnego terpenu, o wzorze ogólnym 1, zawierające w części kationowej komponent (1 F?,2S,5F?)-(-)-mentolu połączony z atomem azotu typu pirolowego w pozycji N-1 grupą metylenową oraz atom wodoru przy atomie azotu typu pirydynowego w pozycji N-3, natomiast w części anionowej oznaczony symbolem X anion nieorganiczny, wybrany z grupy obejmującej: anion tetrafluoroboranowy, chloranowy(VII), jodkowy, heksafluorofosforanowy, azotanowy(V), azotanowy(lll) albo wodorosiarczanowy(VI).
Struktury nowych połączeń charakteryzują się trzema chiralnymi centrami, które są zlokalizowane na kationie.
Sposób otrzymywania trzeciorzędowych soli imidazoliowych, pochodnych naturalnego terenu, o wzorze ogólnym 1, zawierających w części kationowej komponent (1 F?,2S,5F?)-(-)-mentolu połączony z atomem azotu typu pirolowego w pozycji N-1 grupą metylenową oraz atom wodoru przy atomie azotu typu pirydyniowego w pozycji N-3, natomiast w części anionowej oznaczony symbolem X anion nieorganiczny, taki jak: tetrafluoroboranowy, chloranowy(VII), jodkowy, heksafluorofosforanowy, azotanowy(V), azotanowy/III) lub wodorosiarczanowy(VII), według wynalazku polega na tym, że chiralny chlorowodorek 1-(1 /?,2S,5R)-(-)-)-mentoksymetyloimidazoliowy, o wzorze ogólnym 2, poddaje się reakcji z solami nieorganicznymi, wybranymi z grupy obejmującej: tetrafluoroboran sodu, chloran(VII) sodu, jodek potasu, heksafluorofosforan potasu, azotan(V) potasu, azotan(lll) potasu albo wodorosiarczan(VI) sodu, użytymi w stosunku bliskim równopolowemu, korzystnie równym od 0,8 do 1,5, w temperaturze od 273 do 373K w obecności rozpuszczalnika organicznego lub w wodzie. Przy czym rozpuszczalnik organiczny wybrany jest z grupy obejmującej: eter dietylowy, heksan, heptan, DMSO dimetylosulfotlenek, DMF - dimetyloformamid, chloroform, aceton, octan etylu, THF - tetrahydrofuran, toluen, chlorek metylenu albo alkohole pierwszorzędowe o ilości atomów węgla od 1 do 4.
Sposób według wynalazku umożliwia wytworzenie nowych trzeciorzędowych soli imidazoliowych, o charakterze protonowych cieczy jonowych, zawierających w części kationowej chiralny komponent (1 f?,2S,5fi)-(-)-mentolu oraz anion nieorganiczny, w wyniku reakcji wymiany anionu chlorkowego na inny anion nieorganiczny z wysoką wydajnością. Otrzymane protonowe sole imidazoliowe w zależności od rodzaju anionu są cieczami w temperaturze pokojowej oraz ciałami stałymi o niskich temperaturach topnienia (poniżej 373K). Ze względu na obecność pochodnej (1 F?,2S,5F?)-(-)-mentolu należą do chiralnych cieczy jonowych. Wśród otrzymanych ciekłych w temperaturze pokojowej związków są ciecze hydrofobowe oraz ciecze hydrofilowe, ciekłe w szerokim zakresie temperatury. Są to ciecze jonowe o niskiej prężności par w temperaturze pokojowej, stabilne w szerokim zakresie temperatur. Rozpuszczają dobrze związki organiczne.
Syntezy z użyciem chiralnych substratów umożliwiają szerokie spektrum zastosowań w dalszych selektywnych syntezach, dlatego też protonowe ciecze jonowe zawierające komponent (1 F?,2S,5F?)-(-)-mentolu nadają się do stosowania jako polarne rozpuszczalniki. Cechę tą sprawdzono przeprowadzając reakcję Diesla-Aldera stosując jako rozpuszczalnik azotan(V) 1-(1 F?,2S,5F?)-(-)-mentoksymetylo-3-F/-imidazoliowy. Jako substraty zastosowano maleinian dimetylu oraz cyklopenta
PL 214 087 Β1 dien. Otrzymano produkty reakcji Dielsa-Aldera z wydajnością 96% o stosunku izomerów endo/ekso równym 3. Izomery oznaczono metodą chromatografii gazowej.
Przedmiot wynalazku jest przedstawiony w przykładach wytwarzania nowych związków.
Przykład 1
W celu wytwarzania tetrafluoroboranu 1-(1 /:?,2S,5/:?)-(-)-mentoksymetylo-3-/7-imidazoliowego przedstawionego wzorem 3, w kolbie zaopatrzonej w dipol magnetyczny, rozpuszcza się 0,5 mola chlorowodorku 1-(1 R,2S,5R)-(-)-mentoksymetyloimidazoliowego w 35 cm3 eteru dietylowego. Następnie dodaje się 0,65 mola tetrafluoroboranu sodu, w formie roztworu eterowego. Reakcję prowadzi się w temperaturze pokojowej. Po 2 godzinach wydziela się produkt z mieszaniny reakcyjnej w postaci ciała stałego, który dekantuje się, a następnie przemywa wodą destylowaną i ostatecznie suszy się w oksykatorze próżniowym. Wydajność reakcji wynosi 95,5%.
W podobny sposób przeprowadza się reakcję używając jako rozpuszczalnik heksan - wydajność reakcji wynosi 97% albo heptan - wydajność reakcji wynosi 94%.
Analiza elementarna potwierdza strukturę otrzymanego związku.
Analiza elementarna (%) dla CUH25BF4N2O (324.21): wartości teoretyczne: C 51,86;H 7,79; N 8,64: wartości doświadczalne: C 51,94; H 7,70; N 8,59.
Zawartość tetrafluoroboranu imidazoliowego w produkcie, oznaczona metodą miareczkowania dwufazowego według EN ISO 2871-2: 1994, wyniosła 98%.
P rzy kład 2
Sposób wytwarzania chloranu(VII) 1-(1 R,2S,5R)-(-)-mentoksymetylo-3-/7-imidazoliowego przedstawionego wzorem 4, polega na tym, że w kolbie zaopatrzonej w mieszadło mechaniczne, rozpuszcza się 0,5 mola chlorowodorku 1-(1 R,2S,5R)-(-)-mentoksymetyloimidazoliowego w 35 cm3 wody. Następnie dodaje się 0,55 mola chloranu(VII) sodu, uprzednio rozpuszczonego w wodzie. Reakcję prowadzi się w temperaturze 303K. Po 1 godzinie pojawia się produkt w mieszaninie reakcyjnej w postaci ciała stałego, który dekantuje się, a następnie przemywa się czterokrotnie wodą destylowaną i ostatecznie suszy się w eksykatorze próżniowym. Wydajność reakcji wynosi 97%.
Analiza elementarna potwierdza strukturę otrzymanego związku.
Analiza elementarna (%) dla Ci4H25CIN2O5 (336.86): wartości teoretyczne: C 49,91; H 7,49; N 8,31; wartości doświadczalne: C 50,09; H 7,34; N 8,26.
Zawartość chloranu(VII) imidazoliowego w produkcie, oznaczona metodą miareczkowania dwufazowego według EN ISO 2871-2: 1994, wyniosła 95,5%.
P rzy kład 3
Sposób wytwarzania jodku 1-(1 R,2S,5R)-(-)-mentoksymetylo-3-/7-imidazoliowego przedstawionego wzorem 5, polega na tym, że w kolbie reakcyjnej zaopatrzonej w dipol magnetyczny, rozpuszcza się 0,5 mola chlorowodorku 1-(1 R,2S,5R)-(-)-mentoksymetyloimiclazoliowego w 45 cm3 metanolu. Następnie dodaje się 0,6 mola jodku potasu, w formie roztworu alkoholowego. Reakcję prowadzi się w temperaturze 288K przez 24 h. Następnie odparowuje się rozpuszczalnik, a produkt reakcji w postaci ciała stałego przemywa się trzykrotnie wodą destylowaną i ostatecznie suszy się w eksykatorze próżniowym. Wydajność reakcji wynosi 96%.
W podobny sposób przeprowadza się reakcję używając jako rozpuszczalnik etanol - wydajność reakcji wynosi 97%, propanol - wydajność reakcji wynosi 98% albo butanol - wydajność reakcji wynosi 95%.
Analiza elementarna potwierdza strukturę otrzymanego jodku 1-(1 R,2S,5R)-(-)-mentoksymetylo-3-/7-imidazoliowego.
Analiza elementarna (%) dla Ο14Η25ΒΝ2ΟΙ (363,3): wartości teoretyczne: C 46,15; H 6,93; N 7,69: wartości doświadczalne: C 46,02; H 6,99; N 7,74.
Zawartość jodku imidazoliowego w produkcie oznaczona metodą miareczkowania dwufazowego według EN ISO 2871-2: 1994, wyniosła 97%.
P rzy kład 4
W celu wytwarzania heksafluorofosforanu 1-(1 R,2S,5R)-(-)-mentoksymetylo-3-/7-imidazoliowego przedstawionego wzorem 6, w szklanym naczyniu umieszcza się 0,5 mola chlorowodorku 1-(1 R,2S,5R)-(-)-mentoksymetyloimidazoliowego oraz 20 cm3 octanu etylu. Następnie intensywnie mieszając dodaje się 0,55 mola heksafluorofosforanu potasu. Reakcję prowadzi się w temperaturze 273 K. Po 24 godzinach otrzymuje się produkt reakcji wymiany, w postaci ciała stałego, który dekantuje się, a następnie przemywa się wodą destylowaną i ostatecznie suszy się w eksykatorze próżniowym. Wydajność reakcji wynosi 95%.
PL 214 087 Β1
W podobny sposób przeprowadza się tą reakcję używając jako rozpuszczalnik THF - wydajność reakcji wynosi 98%.
Analiza elementarna CNH pozwoliła zidentyfikować otrzymany produkt.
Analiza elementarna (%) dla C14H25F6N2OP (382,38): wartości teoretyczne: C 43,97; H 6,60; N 7,33; wartości doświadczalne: C 44,11; H 6,52; N 7,25.
Zawartość heksafluorofosforanu imidazoliowego w produkcie, oznaczona metodą miareczkowania dwufazowego według EN ISO 2871-2: 1994. wyniosła 99%.
Przykład 5
Sposób wytwarzania azotanu(V) 1-(1 F?,2S,5F?)-(-)-mentoksymetylo-3-/7-imidazoliowego przedstawionego wzorem 7, polega na tym, że w kolbie, zaopatrzonej w dipol magnetyczny, rozpuszcza się 0,5 mola chlorowodorku 1-(1 R,2S,5F?)-(-)-mentoksymetyloimidazoliowego w 35 cm3 toluenu. Następnie dodaje się 0,55 mola azotanu(V) potasu, uprzednio rozpuszczonego w toluenie. Reakcję prowadzi się w temperaturze 373K. Po godzinie odparowuje się rozpuszczalnik, a ciekły produkt reakcji suszy się w eksykatorze próżniowym. Wydajność reakcji wynosi 94%.
W podobny sposób przeprowadza się reakcję używając jako rozpuszczalnik DMSO - wydajność reakcji wynosi 96% oraz DMF - wydajność reakcji wynosi 95%.
Analiza elementarna potwierdza strukturę otrzymanego związku.
Analiza elementarna (%) dla Ci4H25N3O4 (299.42): wartości teoretyczne: C 56,15; H 8,43; N 14,04; wartości doświadczalne: C 56,21; H 8,29; N 14,22.
Zawartość azotanu(V) imidazoliowego w produkcie, oznaczona metodą miareczkowania dwufazowego według EN ISO 2871-2: 1994, wyniosła 95%.
P rzy kład 6
Sposób wytwarzania azotanu(lll) 1-(1 F?,2S,5F?)-(-)-mentoksymetylo-3-/7-imidazoliowego przedstawionego wzorem 8, polega na tym, że do reaktora zaopatrzonego w mieszadło mechaniczne, wprowadza się 0,5 mola chlorowodorku 1-(1 F?,2S,5F?)-(-)-mentoksymetyloimidazoliowego oraz 45 cm3 chloroformu. Następnie dodaje się 0,6 mola azotanu(lll) potasu. Reakcje prowadzi się w temperaturze pokojowej. Po odparowaniu rozpuszczalnika, ciekły produkt reakcji suszy się w eksykatorze próżniowym. Wydajność reakcji wynosi 96%.
W podobny sposób przeprowadza się reakcję używając jako rozpuszczalnik aceton - wydajność reakcji wynosi 98%.
Analiza elementarna potwierdza strukturę otrzymanego azotanu(lll) 1-(1 F?,2S,5F?)-(-)-mentoksymetylo-3-/7-imidazoliowego.
Analiza elementarna (%) dla Ci4H25N3O3 (283,42): wartości teoretyczne: C 59,32; H 8,91; N 14,83; wartości doświadczalne: C 59,48; H 8,79; N 14,80.
Zawartość azotanu(lll) imidazoliowego w produkcie, oznaczona metodą miareczkowania dwufazowego według EN ISO 2871-2: 1994, wyniosła 96,5%.
Przykład 7
W celu wytwarzania wodorosiarczanu(VI) 1-(1 F?,2S,5F?)-(-)-mentoksymetylo-3-/7-imidazoliowego przedstawionego wzorem 9, w naczyniu szklanym rozpuszcza się 0,5 mola chlorowodorku 1-(1 F?,2S,5F?)-(-)-mentoksymetyloimidazoliowego w 20 cm3 chlorku metylenu. Następnie intensywnie mieszając dodaje się 0,55 mola wodorosiarczanu sodu, uprzednio rozpuszczonego w chlorku metylenu. Reakcję prowadzi się w temperaturze 273K. Po 24 godzinach otrzymuje się produkt reakcji wymiany, w postaci hydrofobowej cieczy jonowej, który uzyskuje się, po uprzednim odparowaniu rozpuszczalnika. Następnie wodorosiarczan(VI) przemywa się wodą destylowaną i ostatecznie suszy się w eksykatorze próżniowym. Wydajność reakcji wynosi 95%.
Analiza elementarna CNH pozwoliła zidentyfikować otrzymany produkt.
Analiza elementarna (%) dla C14H26N2O5S (334,52): wartości teoretyczne: C 50,26; H 7,85; N 8,38: wartości doświadczalne: C 50,39; H 7,77; N 8,31.
Zawartość wodorosiarczanu(VI) imidazoliowego w produkcie, oznaczona metodą miareczkowania dwufazowego według PN ISO 2871-2: 1994. wyniosła 97,5%.
Zastrzeżenia patentowe

Claims (4)

1. Trzeciorzędowe sole imidazoliowe, pochodne naturalnego terpenu, o charakterze protonowych cieczy jonowych, o wzorze ogólnym 1, zawierające w części kationowej komponent (1 F?,2S,5F?)
PL 214 087 Β1
-(-)-mentolu połączony z atomem azotu typu pirolowego w pozycji N-1 grupą metylenową oraz atom wodoru przy atomie azotu typu pirydyniowego w pozycji N-3, natomiast w części anionowej oznaczony symbolem X anion nieorganiczny taki jak: tetrafluoroboranowy, chloranowy(VII), jodkowy, heksafluorofosforanowy, azotanowy(V), azotanowy(lll) albo wodorosiarczanowy (VI).
2. Sposób wytwarzania trzeciorzędowych soli imidazoliowych, pochodnych naturalnego terpenu, o wzorze ogólnym 1, zawierających w części kationowej komponent (1 /=?,2S,5/=?)-(-)-mentolu połączony z atomem azotu typu pirolowego w pozycji N-1 grupą metylenową oraz atom wodoru przy atomie azotu typu pirydyniowego w pozycji N-3, natomiast w części anionowej oznaczony symbolem X anion nieorganiczny, taki jak: tetrafluoroboranowy, chloranowy( VII), jodkowy, heksafluorofosforanowy, azotanowy (V), azotanowy (III) lub wodorosiarczanowymi), znamiennym tym, że chiralny chlorowodorek 1-(1/=?,2S,5/=?)-(-)-mentoksymetyloimidazoliowy, o ogólnym wzorze 2, poddaje się reakcji wymiany z solami nieorganicznymi, wybranymi z grupy obejmującej: tetrafluoroboran sodu, chloran(VII) sodu, jodek potasu, heksafluorofosforan potasu, azotan(V) potasu, azotan(lll) potasu lub wodorosiarczan(VI) sodu w stosunku bliskim równomolowemu, w temperaturze od 273 do 373K, w obecności rozpuszczalnika organicznego lub w wodzie.
3. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że rozpuszczalnik organiczny wybrany jest z grupy obejmującej: eter dietylowy, heksan, heptan, DMSO, DMF, chloroform, aceton, octan etylu. THF, toluen, chlorek metylenu oraz alkohole pierwszorzędowe o ilości atomów węgla od 1 do 4.
4. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że stosunek molowy chiralnego chlorowodorku 1 -(1 R,2S,5/:?)-(-)-mentoksymetyloimidazoliowego do soli nieorganicznych wynosi od 0,8 do 1,5.
PL396009A 2011-08-18 2011-08-18 Trzeciorzedowe sole imidazoliowe pochodne naturalnego terpenu oraz sposób wytwarzania trzeciorzedowych soli imidazoliowych pochodnych naturalnego terpenu PL214087B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL396009A PL214087B1 (pl) 2011-08-18 2011-08-18 Trzeciorzedowe sole imidazoliowe pochodne naturalnego terpenu oraz sposób wytwarzania trzeciorzedowych soli imidazoliowych pochodnych naturalnego terpenu

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL396009A PL214087B1 (pl) 2011-08-18 2011-08-18 Trzeciorzedowe sole imidazoliowe pochodne naturalnego terpenu oraz sposób wytwarzania trzeciorzedowych soli imidazoliowych pochodnych naturalnego terpenu

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL396009A1 PL396009A1 (pl) 2012-02-27
PL214087B1 true PL214087B1 (pl) 2013-06-28

Family

ID=45699357

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL396009A PL214087B1 (pl) 2011-08-18 2011-08-18 Trzeciorzedowe sole imidazoliowe pochodne naturalnego terpenu oraz sposób wytwarzania trzeciorzedowych soli imidazoliowych pochodnych naturalnego terpenu

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL214087B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL396009A1 (pl) 2012-02-27

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Smiglak et al. Ionic liquids via reaction of the zwitterionic 1, 3-dimethylimidazolium-2-carboxylate with protic acids. Overcoming synthetic limitations and establishing new halide free protocols for the formation of ILs
EP2401258A1 (en) Ionic liquid solvents
PL230764B1 (pl) 3,6-Dichloro-2- metoksybenzoesan alkilobetainianu metylu, sposób jego otrzymywania oraz zastosowanie jako herbicyd
WO2012005692A1 (en) Propargylamine synthesis using a copper (i) catalysed three component coupling reaction
Ondrisek et al. Synthesis of enantiomerically pure Tröger's base derivatives via chiral disulfoxides
PL214087B1 (pl) Trzeciorzedowe sole imidazoliowe pochodne naturalnego terpenu oraz sposób wytwarzania trzeciorzedowych soli imidazoliowych pochodnych naturalnego terpenu
Christofi et al. Molecular design using electrostatic interactions. Part 4: Synthesis and properties of flexible tetrapodand tetracations derived from naphthalene. Role of structured water in the electrostatic binding of polyanion guests: a model for interactions in biological systems
CN103113174A (zh) 一种酚类化合物的制备方法
Da Silva et al. New chiral imidazolium ionic liquids from isomannide
Leite et al. Novel tetradentate chelators derived from 3-hydroxy-4-pyridinone units: synthesis, characterization and aqueous solution properties
PL215471B1 (pl) Symetryczne czwartorzędowe sole amoniowe pochodne nasyconego alkoholu cyklicznego oraz sposób ich wytwarzania
PL214098B1 (pl) Ciecze jonowe pochodne racemicznego mentolu oraz sposób ich wytwarzania
US3183257A (en) Preparation of n-substituted phosphoramidothioates
PL214834B1 (pl) Octany cykloheksyloamoniowe i sposób ich wytwarzania
Vidal Reaction of ethylene dibromide with triethylamine and the restoring action of some alkanebis (triethylammonium) ions upon sodium-deficient nerve fibers
PL214103B1 (pl) Ciecze jonowe pochodne cykloheksanolu oraz sposób ich wytwarzania
WO2012076367A1 (en) 3-cyanopyridinium tricyanomethanides
PL214110B1 (pl) Amoniowe zwiazki powierzchniowo czynne, pochodne achiralnego alkoholu terpenowego oraz sposób ich wytwarzania
PL215469B1 (pl) Symetryczne związki powierzchniowo czynne pochodne chiralnego mentolu oraz sposób ich wytwarzania
PL215473B1 (pl) Chiralne czwartorzędowe sole imidazoliowe oraz sposób ich wytwarzania
PL215461B1 (pl) Symetryczne czwartorzędowe sole imidazoliowe, pochodne racemicznego mentolu oraz sposób ich wytwarzania
PL214099B1 (pl) Protonowe optycznie czynne slodkie imidazoliowe ciecze jonowe oraz sposób ich wytwarzania
PL215462B1 (pl) Optycznie czynne chiralne ciecze jonowe oraz sposób ich wytwarzania
PL231143B1 (pl) Fenoksyoctany benzetoniowe, sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako herbicydy
PL214102B1 (pl) Ciecze jonowe pochodne nasyconego alkoholu cyklicznego oraz sposób ich wytwarzania

Legal Events

Date Code Title Description
LAPS Decisions on the lapse of the protection rights

Effective date: 20140818