PL228021B1 - Czwartorzedowe abietyniany tetraalkiloamoniowe, sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako deterenty pokarmowe szkodników magazynowych - Google Patents

Czwartorzedowe abietyniany tetraalkiloamoniowe, sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako deterenty pokarmowe szkodników magazynowych

Info

Publication number
PL228021B1
PL228021B1 PL415152A PL41515215A PL228021B1 PL 228021 B1 PL228021 B1 PL 228021B1 PL 415152 A PL415152 A PL 415152A PL 41515215 A PL41515215 A PL 41515215A PL 228021 B1 PL228021 B1 PL 228021B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
abietates
substituent
quaternary
nmr
ppm
Prior art date
Application number
PL415152A
Other languages
English (en)
Other versions
PL415152A1 (pl
Inventor
Juliusz Pernak
Tomasz Klejdysz
Daria Czuryszkiewicz
Bartosz Łęgosz
Bartosz Łegosz
Original Assignee
Inst Ochrony Roślin
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Inst Ochrony Roślin filed Critical Inst Ochrony Roślin
Priority to PL415152A priority Critical patent/PL228021B1/pl
Publication of PL415152A1 publication Critical patent/PL415152A1/pl
Publication of PL228021B1 publication Critical patent/PL228021B1/pl

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku są czwartorzędowe abietyniany tetraalkiloamoniowe, sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako deterenty pokarmowe szkodników magazynowych.
W poszukiwaniu nowych źródeł surowców syntezy chemicznej dużą uwagę zwraca się na źródła odnawialne m.in. metabolity uzyskiwane w procesach fermentacji odpadów przez mikroorganizmy, oleje roślinne, olejki eteryczne czy kwasy żywiczne. Ogranicza to stosowanie w syntezie ropopochodnych substratów. Substancje występujące w roślinach często chronią je przed roślinożercami, patogenami chorobotwórczymi i pasożytami. Przykładem związku szeroko występującego w przyrodzie, który znalazł szerokie zastosowanie w przemyśle i technologii jest kwas abietynowy (kwas abieta-7,13-dien18-owy). Należy do grupy tricyklicznych diterpenów i w największych ilościach występuje w jodłach. Jest ciałem stałym o temperaturze topnienia 172-175°C, nierozpuszczalnym w wodzie. Wykazano, że posiada szereg atrakcyjnych właściwości takich jak działanie antyalergiczne, antynowotworowe i przeciwwstrząsowe. Kwas abietynowy od dawna cieszy cię zainteresowaniem naukowców. Znane są jego estry, opisane w patencie US 1696337A. Sole guanidynowe kwasu abietynowego wykazują działanie odstraszające mole, co opisano w patencie US 2347688A. Sól sodowa może być wykorzystana jako emulgator, co ilustruje patent US 5456861A. Inne sole kwasu abietynowego, w tym protonowe sole trietanoloaminy i morfoliny posiadają właściwości inhibitujące korozję metali, co przedstawia patent US 3068081A. Abietynian srebra może być wykorzystany w przemyśle włókienniczym jako czynnik bakteriobójczy, co zostało przedstawione w publikacji Vidoliz, A., Degirmencioglu, M., Bioinorganic Chemistry and Applications, 2015, 2015, Article ID 215354. Kwas abietynowy stosuje się również w produkcji tworzyw sztucznych jako dodatek zwiększający kompatybilność polimerów, co przedstawia patent WO 8202396.
Ciecze jonowe, ze względu na swoje unikatowe i projektowalne właściwości, zyskują ogromne zainteresowania naukowców. Jako związki zbudowane wyłącznie z kationu i anionu, często występujące w temperaturze pokojowej jako ciecze o zróżnicowanej lepkości, posiadają wiele cech wynikłych bezpośrednio z ich struktury. Możliwości niemal dowolnego parowania kationów i anionów i przewid ywania rezultatów syntezy stwarza wiele możliwości potencjalnej aplikacji tych związków. Dzięki zdo lności do rozpuszczania wielu związków nieorganicznych i organicznych znalazły zastosowanie w procesach ekstrakcji związków metali, co opisuje patent WO 2007147222, ora z jako rozpuszczalniki i katalizatory w syntezie organicznej, co obrazuje patent US 20040097755. Cecha ta pozwoliła również na użycie cieczy jonowych w procesach absorpcji gazów, m.in. ditlenku siarki, co opisano w patencie EP 2692413. Ze względu na jonowy charakter, wysokie przewodnictwo i szerokie okno elektrochemiczne, są stosowane w urządzeniach wykorzystujących elektrochemiczne źródła prądu, co il ustruje patent EP 2662359. Wysoka aktywność biologiczna cieczy jonowych pozwala na ich stosowanie w farmacji, co opisuje patent US 20120264605. Ciecze jonowe, ze względu na swą charakterystykę, wpisują się w zasady „Zielonej Chemii”. Stanowią alternatywę dla lotnych rozpuszczalników organicznych w procesach przetwórstwa celulozy, opisanych w patencie EP 1458805, oraz ekstrakcji cennych substancji z biomasy, co, na przykładzie lentinanu, obrazuje patent EP 2828299. Synteza cieczy jonowych może wykorzystywać naturalne, odnawialne surowce, np. oleje roślinne, co opisano w zgłoszeniu patentowym P.412559.
Ze względu na zastosowanie pochodnych kwasu abietynowego, opisane w patencie WO 2008104711A3, jako związków w powłokach ochronnych owoców i warzyw, oraz znanej aktywności deterentnej cieczy jonowych, kwas abietynowy może być wykorzystany w syntezie cieczy jon owych posiadających unikatowe właściwości, w tym działanie deterentne.
Istotę wynalazku stanowią czwartorzędowe abietyniany tetraalkiloamoniowe o wzorze ogólnym 1, w którym R1, R2, R3 i R4 oznaczają podstawniki alkilowe zawierające 1-22 atomów węgla lub podstawnik benzylowy lub podstawnik 2-hydroksyetanowy, a sposób ich otrzymywania polega na tym, że kwas abietynowy zobojętnia się czwartorzędowym wodorotlenkiem amoniowym o wzorze ogólnym 2, w którym R1, R2, R3 i R4 oznaczają podstawniki alkilowe zawierające 1 -22 atomów węgla lub podstawnik benzylowy lub podstawnik 2-hydroksyetanowy, w środowisku alkoholowym, korzystnie w metanolu, w temperaturze od 20 do 60°C, korzystnie 25°C w czasie od 5 do 30 minut, korzystnie 10 m inut, po czym odparowuje się rozpuszczalnik i wodę jako produkt uboczny, a powstały produkt suszy się następnie w suszarce próżniowej w temperaturze od 30 do 60°C, korzystnie 40°C, w czasie od 1 do 24 godzin, korzystnie 6 godzin.
PL 228 021 B1
Zastosowanie czwartorzędowych abietynianów tetraalkiloamoniowych o wzorze ogólnym 1, w którym R1, R2, R3 i R4 oznaczają podstawniki alkilowe zawierające 1-22 atomów węgla lub podstawnik benzylowy lub podstawnik 2-hydroksyetanowy, jako deterenty szkodników magazynowych.
Dzięki zastosowanie rozwiązania według wynalazku uzyskano następujące efekty technicznoekonomiczne:
• otrzymano nowe czwartorzędowe abietyniany amoniowe, których temperatura topnienia nie przekraczała 100°C, dzięki czemu mogą być zaliczone do cieczy jonowych, • produkty otrzymuje się z wysokimi wydajnościami, przekraczającymi 90%, • otrzymane związki odznaczają się wysoką czystością, • synteza wykorzystuje kwas abietynowy, będący związkiem pochodzenia naturalnego, powszechnie występującego w przyrodzie, • otrzymane abietyniany amoniowe rozpuszczalne są w alkoholach, acetonie, ograniczenie w wodzie, są nierozpuszczalne w heksanie i DMSO • ciecze jonowe z anionem abietynowym wykazują działanie deterentne wobec szkodników magazynowych: wołka zbożowego, trojszyka ulca i skórka zbożowego.
Wynalazek ilustrują poniższe przykłady:
P r z y k ł a d I
Abietynian tetrametyloamoniowy
W kolbie umieszczono 0,05 mola kwasu abietynowego rozpuszczonego w metanolu, a następnie wkroplono porcjami stechiometryczną ilość wodorotlenku tetrametyloamoniowego w postaci roztworu wodnego. Zawartość kolby poddano intensywnemu mieszaniu w temperaturze otoczenia w czasie 10 minut. Po zakończeniu reakcji, rozpuszczalnik i powstającą w reakcji wodę usunięto w waru nkach obniżonego ciśnienia, a otrzymany produkt suszono następnie w suszarce próżniowej w temperaturze 40°C przez 6 godzin. Produkt uzyskano z wydajnością 91%.
Strukturę soli potwierdzono za pomocą widma protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego: 1H NMR (CDCfe) δ ppm: 0,79 (s, 3H); 0,98-1,01 (dd, 7H); 1,15 (s, 3H); 1,46-1,58 (m, 4H); 1,73-1,87 (m, 5H); 1,97-2,11 (m, 4H); 2,17-2,24 (m, 1H); 3,24 (s, 12H); 5,33 (s, 1H); 5,73 (s, 1H).
13C NMR (CDCI3) δ ppm: 13,9; 18,0; 18,6; 20,8; 21,4; 22,4; 25,8; 27,4; 34,4; 34,8; 37,8; 38,6; 45,2; 46,8; 51,1; 55,6; 121,4; 122,48; 135,53; 144,9; 183,3.
Analiza elementarna CHN dla C24H41NO2 (M = 375,59 g/mol): wartości obliczone: C = 76,75; H = 11,00; N = 3,73; wartości zmierzone: C = 76,83; H = 11,26; N = 3,87.
P r z y k ł a d II
Abietynian tetrabutyloamoniowy
Do kolby wprowadzono 0,05 mola kwasu abietynowego rozpuszczonego w metanolu i stechiometryczną ilość wodorotlenku tetrabutyloamoniowego w postaci wodnego roztworu. Mieszaninę reakcyjną poddano mieszaniu w temperaturze otoczenia w czasie 15 minut. Następnie, rozpuszczalnik i wodę jako produkt uboczny usunięto przez odparowanie pod obniżonym ciśnieniem, a otrzymany produkt suszono w kolejnym etapie w suszarce próżniowej w temperaturze 60°C w czasie 8 godzin.
Wydajność syntezy wyniosła 93%. Strukturę soli potwierdzono za pomocą widma protonowego i wę1 glowego magnetycznego rezonansu jądrowego: H NMR (CDCI3) δ ppm: 0,80 (s, 3H); 0,98-1,00 (dd, 7H); 1,02 (t, 12H); 1,21 (s, 3H); 1,44 (m, 8H); 1,55-1,65 (m, 4H); 1,69 (m, 8H); 1,73-1,95 (m, 5H); 2,00-2,11 (m, 4H); 2,15-2,26 (m, 1H); 3,39 (m, 8H); 5,33 (s, 1H); 5,78 (s, 1H).
13C NMR (CDCIs) δ ppm: 13,7; 13,9; 17,9; 18,5; 19,8; 20,8; 21,4; 22,4; 24,2; 25,8; 27,4; 34,4; 34,8; 37,8; 38,5; 45,2; 46,7; 21,0; 59,0; 121,5; 122,6; 135,4; 144,6; 183,3.
Analiza elementarna CHN dla C36H65NO2 (M = 543,91 g/mol): wartości obliczone: C = 79,50; H = 12,05; N = 3,45; wartości zmierzone: C = 79,23; H = 11,89; N = 3,64.
P r z y k ł a d III
Abietynia tetradecylotrimetyloamoniowy
W reaktorze umieszczono 0,05 mola kwasu abitynowego w postaci metanolowego roztworu, który następnie zobojętniono metanolowym roztworem wodorotlenku tetradecylotrimetyloamoniowego. Całość poddano intensywnemu mieszaniu w temperaturze otoczenia w czasie 10 minut. W kolejnym etapie metanol i wodę powstałą w wyniku zobojętniania usunięto z mieszaniny poreakcyjnej przez odparowanie pod obniżonym ciśnieniem. Otrzymany produkt suszono następnie w warunkach zmniejszonego ciśnienia w temperaturze 40°C przez 6 godzin. Reakcja przebiegła z 93% wydajnością. Strukturę soli potwierdzono za pomocą widma protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego: 1H NMR (CDCI3) δ ppm: 0,78 (s, 3H); 0,89 (t, 3H); 0,98-1,01 (dd, 7H); 1,18 (m, 3H);
PL 228 021 B1
1,26-1,32 (m, 26H); 1,49-2,14 (m, 13H); 2,13-2,25 (m, 1H); 3,30 (s, 9H); 3,39 (t, 2H); 5,34 (s, 1H); 5,72 (s, 1H).
13C NMR (CDCI3) δ ppm: 13,9; 14,1; 18,0; 18,7; 20,8; 21,4; 22,5; 23,0; 25,9; 26,2; 27,4; 29,2; 29,50; 29,6; 31,8; 34,4; 34,8; 37,9; 38,6; 45,3; 46,7; 49,9; 51,1; 53,0; 121,6; 122,6; 135,4; 144,6; 183,1
Analiza elementarna CHN dla C37H67NO2 (M = 557,93 g/mol): wartości obliczone: C = 79,65; H = 12,10; N = 2,51; wartości zmierzone: C = 79,90; H = 12,05; N = 2,64.
P r z y k ł a d IV
Abietynian heksadecylotrimetyloamonio wy
W kolbie zaopatrzonej w mieszadło magnetyczne umieszczono 0,05 mola kwasu abietynowego 3 i 30 cm metanolu. Po rozpuszczeniu substratu, kwas zobojętniono stechiometryczną ilością wodorotlenku heksadecylotrimetyloamoniowego w postaci roztworu w metanolu. Zawartość kolby mieszano w temperaturze otoczenia przez 10 minut. Po zakończeniu reakcji, rozpuszczalnik i powstającą ubocznie wodę odparowano przy użyciu wyparki próżniowej. Produkt suszono następnie w suszarce próżniowej w temperaturze 40°C w czasie 6 godzin.
Abietynian heksadecylotrimetyloamoniowy otrzymano z 95% wydajnością.
Strukturę soli potwierdzono za pomocą widma protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego: 1H NMR (CDCl3) δ ppm: 0,80 (s, 3H); 0,88 (t, 3H); 0,98-1,01 (dd, 7H); 1,19 (m, 3H); 1,26-1,32 (m, 28H); 1,49-2,15 (m, 13H); 2,16-2,25 (m, 1H); 3,31 (s, 9H); 3,39 (t, 2H); 5,33 (s, 1H); 5,72 (s, 1H).
13C NMR (CDCI3) δ ppm:13,9; 14,0; 18,0; 18,7; 20,8; 21,4; 22,6; 23,0; 25,9; 26,2; 27,4; 29,2; 29,50; 29,6; 31,8; 34,4; 34,8; 37,9; 38,7; 45,3; 46,7; 49,9; 51,1; 53,0; 121,6; 122,6; 135,4; 144,6; 183,0.
Analiza elementarna CHN dla C39H71NO2 (M = 585,99 g/mol): wartości obliczone: C = 79,94; H = 12,21; N = 2,39; wartości zmierzone: C = 80,21; H = 12,42; N = 2,15.
P r z y k ł a d V
Abietynian oktedecylotrimetyloamoniowy
Do reaktora z umieszczonym mieszadłem magnetycznym wprowadzono 0,05 mola kwasu abie3 tynowego rozpuszczonego w 30 cm3 metanolu i poddano układ intensywnemu mieszaniu. Następnie, do reaktora dodano stechiometryczną ilość wodorotlenku oktadecylotrimetyloamoniowego w postaci roztworu w metanolu. Reakcję zobojętniania prowadzono w temperaturze otoczenia w czasie 10 m inut. W kolejnym etapie metanol i produkt uboczny odparowano a otrzymany produkt suszono w suszarce próżniowej w temperaturze 40°C w czasie 6 godzin. Produkt końcowy otrzymano z 91% wydajnością. Strukturę soli potwierdzono za pomocą widma protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego: 1H NMR (CDCI3) δ ppm: 0,81 (s, 3H); 0,89 (t, 3H); 0,99-1,01 (dd, 7H); 1,17 (m, 3H); 1,26-1,32 (m, 30H); 1,49-2,15 (m, 13H); 2,15-2,25 (m, 1H); 3,31 (s, 9H); 3,39 (t, 2H); 5,31 (S, 1H); 5,72 (s, 1H).
13C NMR (CDCIs) δ ppm: 13,9; 14,1; 18,0; 18,7; 20,8; 21,3; 22,6; 23,0; 25,9; 26,2; 27,4; 29,2; 29,50; 29,6; 31,8; 34,4; 34,8; 37,9; 38,7; 45,3; 46,7; 49,9; 51,1; 53,0; 121,6; 122,8; 135,4; 144,5; 183,0.
Analiza elementarna CHN dla C41H75NO2 (M = 614,04 g/mol): wartości obliczone: C = 80,20; H = 12,31; N = 2,28; wartości zmierzone: C = 79,98; H = 12,03; N = 2,46.
P r z y k ł a d VI
Abietynian dokozylotrimetyloamoniowy 3
0,05 mola kwasu abietynowego rozpuszczonego w 30 cm metanolu umieszczonego w kolbie wprowadzono porcjami stechiometryczną ilość metanolowego roztworu wodorotlenku dokozylotrimetyloamoniowego. Mieszaninę poddano intensywnemu mieszaniu w temperaturze otoczenia w czasie 10 minut. W kolejnym etapie rozpuszczalnik i wodę usunięto przez odparowanie, a następnie otr zymany produkt suszono w suszarce próżniowej w temperaturze 40°C w czasie 6 godzin. Produkt reakcji otrzymano z 92% wydajnością. Strukturę soli potwierdzono za pomocą widma protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego: NMR (CDCl3) δ ppm: 0,81 (s, 3H); 0,87 (t, 3H); 0,99-1,01 (dd, 7H); 1,17 (m, 3H); 1,26-1,32 (m, 34H); 1,49-2,15 (m, 13H); 2,15-2,25 (m, 1H); 3,33 (s, 9H); 3,41 (t, 2H); 5,32 (s, 1H); 5,75 (s, 1H).
13C NMR (CDCI3) δ ppm: 13,9; 14,2; 18,0; 18,7; 20,8; 21,3; 22,6; 22,9; 25,9; 26,2; 27,4; 29,2; 29,50; 29,5; 31,8; 34,4; 34,8; 37,9; 38,7; 45,3; 46,7; 49,9; 51,1; 53,1; 121,6; 122,8; 135,3; 144,5; 183,0.
Analiza elementarna CHN dla C45H83NO2 (M = 670,15 g/mol): wartości obliczone: C = 80,65; H = 12,48; N = 2,09; wartości zmierzone: C = 80,98; H = 12,66; N = 1,99.
Przykład VII
Abietynian didecylodimetyloamoniowy
PL 228 021 B1
Do kolby wyposażonej w mieszadło magnetyczne wprowadzono 0,05 mola kwasu abietynowego i rozpuszczno go w 30 cm metanolu. Mieszaninę poddano intensywnemu mieszaniu, po czym dodano stechiometryczną ilość wodorotlenku didecylodimetyloamoniowego w postaci metanolowego roztworu. Reakcję prowadzono w temperaturze otoczenia w czasie 10 minut. W kolejnym etapie rozpuszczalnik i powstającą wodę odparowano na wyparce próżniowej. Otrzymany produkt suszono w suszarce próżniowej w temperaturze 40°C przez 6 godzin. Wydajność reakcji wyniosła 96%.
Strukturę soli potwierdzono za pomocą widma protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego: 1H NMR (CDCI3) δ ppm: 0,79 (s, 3H); 0,88 (t, 6H); 0,98-1,02 (dd, 7H); 1,24 (s, 3H); 1,26 (m, 20H); 1,30 (m, 4H); 1,36 (m, 4H); 1,53-1,67 (m, 4H); 1,71 (m, 4H); 1,75-1,97 (m, 5H); 2,00-2,11 (m, 4H); 2,15-2,28 (m, 1H); 3,41 (s, 6H); 3,53 (m, 4H); 5,38 (s, 1H); 5,80 (s, 1H).
13C NMR (CDCI3) δ ppm: 13,9; 14,12; 17,9; 18,7; 20,8; 21,4; 22,6; 22,8; 25,9; 26,3; 27,4; 29,3; 29,6; 29,4; 31,8; 34,5; 34,6; 37,9; 38,7; 45,3; 47,0; 51,3; 63,9; 121,6; 122,5; 135,4; 144,7; 183,1.
Analiza elementarna CHN dla C42H77NO2 (M = 628,07 g/mol): wartości obliczone: C = 80,32; H = 12,36; N = 2,23; wartości zmierzone: C = 80,54; H = 12,67; N = 2,18.
P r z y k ł a d VIII
Abietynian benzylotrimetyloamoniowy
Do kolby zawierającej 0,05 mola kwasu abietynowego wprowadzono porcjami stechiometryczną ilość wodorotlenku benzylotrimetyloamoniowego w postaci roztworu w metanolu. Zawartość kolby poddano następnie mieszaniu w temperaturze otoczenia w czasie 15 minut, po czym metanol i powstały produkt uboczny usunięto przez odparowanie pod obniżonym ciśnieniem, a powstały produkt suszono w suszarce próżniowej w temperaturze 40°C przez 6 godzin. Wydajność procesu wyniosła 94%.
Strukturę soli potwierdzono za pomocą widma protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego: 1H NMR (CDCI3) δ ppm: 0,77 (s, 3H); 0,97-1,00 (dd, 7H), 1,15 (s, 3H); 1,45-2,10 (m, 13H); 2,15-2,24 (m, 1H); 3,19 (s, 9H); 4,28 (m, 2H); 5,25 (s, 1H); 5,68 (s, 1H); 7,37-7,45 (m, 3H); 7,49-7,52 (m, 2H).
13C NMR (CDCI3) δ ppm: 13,9; 17,9; 18,5; 20,8; 21,3; 22,4; 25,8; 27,4; 34,4; 34,8; 37,8; 38,5; 45,2; 46,7; 51,0; 52,3; 121,5; 122,6; 127,9; 129,0; 130,4; 133,0; 135,4; 144,6; 183,3.
Analiza elementarna CHN dla C29H43NO2 (M = 437,66 g/mol): wartości obliczone: C = 79,59; H = 9,90; N = 3,20; wartości zmierzone: C = 79,74; H = 10,11; N = 3,35
P r z y k ł a d IX
Abietynian benzalkoniowy
W kolbie zaopatrzonej w mieszadło magnetyczne umieszczono 0,05 mola kwasu abietynowego, po czym dodano porcjami stechiometryczną ilość wodorotlenku benzalkoniowego (rozkład łańcucha alkilowego: 60% C12, 40% C14). Układ poddano intensywnemu mieszaniu w temperaturze otoczenia w czasie 10 minut. Po zakończeniu reakcji rozpuszczalnik i wodę, jako produkt uboczny reakcji, odp arowano pod obniżonym ciśnieniem. Otrzymany produkt suszono w końcowym etapie suszono w suszarce próżniowej w temperaturze 40°C w czasie 6 godzin. Wydajność reakcji otrzymywania abietynianu benzalkoniowego wyniosła 92%.
Strukturę soli potwierdzono za pomocą widma protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego: 1H NMR (CDCI3) δ ppm: 0,79 (s, 3H); 0,87 (m, 3H); 1,01-1,04 (dd, 7H); 1,13 (s, 3H); 1,25 (m, 20H); 1,44-1,51 (m, 4H); 1,76-1,85 (m, 7H); 1,91-2,10 (m, 4H); 2,12-2,23 (m, 1H); 3,20 (s, 6H); 3,36 (m, 2H); 4,87 (m, 2H); 5,26 (s, 1H); 5,68 (s, 1H); 7,46 (m, 3H); 7,59 (m, 2H).
13C NMR (CDCI3) δ ppm: 13,9; 14,1; 16,7; 18,0; 20,7; 20,8; 21,4; 22,4; 22,7; 25,5; 25,7; 27,4; 28,1; 29,5; 34,4; 34,8; 37,1; 37,5; 38,2; 44,8; 46,3; 50,9; 52,1; 64,3; 68,6; 120,5; 122,3; 125,8; 129,0; 135,5; 145,1; 185,16.
Analiza elementarna CHN dla C29,H66]8NO2 (M = 617,20 g/mol): wartości obliczone: C = 81,34; H = 11,20; N = 2,27; wartości zmierzone: C = 81,01; H = 10,87; N = 2,45.
P r z y k ł a d X
Abietynian 2-hydroksyetylotrimetyloamoniowy 3
W reaktorze umieszczono 0,05 mola kwasu abietynowego oraz 30 cm metanolu. Po rozpuszczeniu substratu do układu wprowadzono porcjami stechiometryczną ilość wodorotlenku 2-hydroksyetylotrimetyloamoniowego w postaci wodnego roztworu. Reagenty poddano intensywnemu mieszaniu w temperaturze otoczenia przez 10 minut. Z układu usunięto metanol i wodę przez odparowanie pod obniżonym ciśnieniem. Otrzymany produkt suszono następnie w suszarce próżniowej w temperaturze 60°C przez 8 godzin. Abietynian 2-hydroksyetylotrimetyloamoniowy otrzymano z 92% wydajnością. Strukturę soli potwierdzono za pomocą widma protonowego i węglowego magnetyczne6
PL 228 021 B1 go rezonansu jądrowego: 1H NMR (CDCI3) δ ppm: 0,78 (s, 3H); 1,00-1,03 (m, 7H); 1,15 (s, 3H); 1,45-1,53 (m, 4H); 1,75-1,83 (m, 5H); 1,91-2,09 (m, 4H); 2,16-2,25 (m, 1H); 3,20 (s, 9H); 3,49 (t, 2H); 4,12 (m, 2H); 5,25 (s, 1H); 5,70 (s, 1H).
13C NMR (CDCI3) δ ppm: 14,0; 16,7; 18,0; 20,8; 21,4; 22,4; 25,5; 27,4; 34,4; 34,8; 37,1; 38,2; 44,8; 46,3; 50,9; 54,7; 56,3; 68,3; 120,5; 122,3; 135,5; 145,1; 185,2.
Analiza elementarna CHN dla C25H43NO3 (M = 405,61 g/mol): wartości obliczone: C = 74,03; H = 10,69; N = 3,45; wartości zmierzone: C = 74,29; H = 10,42; N = 3,61.
Oznaczenie aktywności deterentnej wobec szkodników magazynowych
Otrzymane związki testowano wobec chrząszczy wołka zbożowego (Sitophilus granarius), chrząszczy i larw trojszyka ulca (Tribolium confusum) oraz larw skórka zbożowego (Trogoderma granarium). Badania wykonano w Instytucie Ochrony Roślin - Państwowym Instytucie Badawczym w Poznaniu, według procedury opisanej przez prof. Nawrota i jego zespół (Acta Entomol. Bohemoslov., 1986, 83, 327-335). Działanie deterentne zostało określone na podstawie pokarmu pobranego przez organizmy testowe. Wyliczone zostały wartości trzech wskaźników. Wskaźnik bezwzględny (A) został obliczony na podstawie wzoru:
A=(CC-TT)/(CC+TT)x100,
W którym CC jest ilością pokarmu pobranego w układzie kontrolnym, a TT ilością pokarmu pobranego w układzie badawczym, w którym obecna była jedynie próbka testowa.
Wskaźnik względny (R) obliczono z zależności:
R=(C-T)/(C+T)x100,
Gdzie C jest ilością pokarmu pobraną w układzie kontrolnym z możliwością wyboru, a T ilością pokarmu w układzie testowym, w którym owady miały wybór pomiędzy próbką odniesienia i próbką badaną.
Wskaźnik sumaryczny jest sumą wartości wskaźników bezwzględnego i względnego:
T=A+R
Działanie deterentne stosowanych związków było określane na podstawie ilości uzyskanych punktów według skali:
200 - 151 bardzo dobre
150 - 101 dobre
100 - 51 średnie < 50 słabe.
Działanie deterentne otrzymanych amoniowych cieczy jonowych przedstawiono w tabeli 1.
PL 228 021 Β1
Tabela 1
Przykład Sitophilus granarius chrząszcz Tribolium confusum chrząszcz Tribolium confusum larwa Trogoderma granarium larwa
A R T A R T A R T A R T
I 28,1 98,8 126,9 41,6 78,9 120,4 4,5 90,9 95,3 -6,9 -16,2 -23,1
II 15,4 100,0 115,4 77,6 79,1 156,7 15,9 82,6 98,5 54,8 98,6 153,4
III 6,4 100,0 106,4 42,9 100,0 142,9 65,8 100,0 165,8 57,0 75,5 132,5
IV 33,7 100,0 133,7 41,8 100,0 141,8 78,3 94,9 173,2 55,0 77,7 132,7
V 45,3 100,0 145,3 33,0 100,0 133,0 62,2 99,5 161,6 54,5 54,3 108,8
VI 32,3 96,9 129,2 52,1 99,6 151,7 60,9 100,0 160,9 15,3 75,7 91,0
VII 65,4 100,0 165,4 32,9 100,0 132,9 65,1 98,1 163,2 69,9 97,6 167,6
VIII 4,7 100,0 104,7 4,0 89,3 93,3 24,9 77,3 102,2 4,6 -8,8 -4,2
IX 63,2 100,0 163,2 23,4 82,5 106,0 41,2 96,1 137,3 68,9 100,0 168,9
X 22,0 100,0 122,0 23,9 60,7 84,6 12,1 78,0 90,1 13,6 29,2 42,8
Azad? 99 91,3 190,3 100,0 85,0 185,0 100,0 92,4 192,4 100,0 94,2 194,2
9 -azadirachtyna
Większość związków wykazuje dobrą lub bardzo dobrą aktywność deterentną. Skuteczność testowanych cieczy jonowych silnie zależy od badanego organizmu - larwy skórka zbożowego wykazywały najwyższą odporność na syntezowane ciecze jonowe.

Claims (3)

1. Czwartorzędowe abietyniany tetraalkiloamoniowe o wzorze ogólnym 1, w którym R1, R2, R3 i R4 oznaczają podstawniki alkilowe zawierające 1-22 atomów węgla lub podstawnik benzylowy lub podstawnik 2-hydroksyetanowy.
2. Sposób otrzymywania soli określonych zastrzeżeniem 1, znamienny tym, że kwas abietynowy zobojętnia się czwartorzędowym wodorotlenkiem amoniowym o wzorze ogólnym 2, w którym Rn R2, R3 i R4 oznaczają podstawniki alkilowe zawierające 1-22 atomów węgla lub podstawnik benzylowy lub podstawnik 2-hydroksyetanowy, w środowisku alkoholowym, korzystnie w metanolu, w temperaturze od 20 do 60°C, korzystnie 25°C w czasie od 5 do 30 minut, korzystnie 10 minut, po czym odparowuje się rozpuszczalnik i wodę jako produkt
PL 228 021 Β1 uboczny, a powstały produkt suszy się następnie w suszarce próżniowej w temperaturze od 30 do 60°C, korzystnie 40°C, w czasie od 1 do 24 godzin, korzystnie 6 godzin.
3. Zastosowanie czwartorzędowych abietynianów tetraalkiloamoniowych o wzorze ogólnym 1, w którym Rn R2, R3 i R4 oznaczają podstawniki alkilowe zawierające 1-22 atomów węgla lub podstawnik benzylowy lub podstawnik 2-hydroksyetanowy, jako deterenty szkodników magazynowych.
PL415152A 2015-12-07 2015-12-07 Czwartorzedowe abietyniany tetraalkiloamoniowe, sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako deterenty pokarmowe szkodników magazynowych PL228021B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL415152A PL228021B1 (pl) 2015-12-07 2015-12-07 Czwartorzedowe abietyniany tetraalkiloamoniowe, sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako deterenty pokarmowe szkodników magazynowych

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL415152A PL228021B1 (pl) 2015-12-07 2015-12-07 Czwartorzedowe abietyniany tetraalkiloamoniowe, sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako deterenty pokarmowe szkodników magazynowych

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL415152A1 PL415152A1 (pl) 2017-06-19
PL228021B1 true PL228021B1 (pl) 2018-02-28

Family

ID=59061556

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL415152A PL228021B1 (pl) 2015-12-07 2015-12-07 Czwartorzedowe abietyniany tetraalkiloamoniowe, sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako deterenty pokarmowe szkodników magazynowych

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL228021B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL415152A1 (pl) 2017-06-19

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Pernak et al. Ammonium ionic liquids with anions of natural origin
CN113943238B (zh) 一种取代的苯硫醚类化合物及其应用
Markiewicz et al. Ionic liquids with a theophyllinate anion
Satpute et al. Synthesis and antibacterial activity of novel 3-hydroxy benzoic acid hybrid derivative [Part I]
US2608556A (en) Preparation of a soluble metal quinolinolate
PL228021B1 (pl) Czwartorzedowe abietyniany tetraalkiloamoniowe, sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako deterenty pokarmowe szkodników magazynowych
PL230764B1 (pl) 3,6-Dichloro-2- metoksybenzoesan alkilobetainianu metylu, sposób jego otrzymywania oraz zastosowanie jako herbicyd
PL237908B1 (pl) Herbicydowa ciecz jonowa z anionem kwasu 4-chloro-2-metylofenoksyoctowego i zawierająca ją mieszanina eutektyczna
CN102219707A (zh) 一种丙烯海松双肟酯衍生物及其制备方法和应用
Nyanikova et al. Biocidal activity of the esterification products of polyfluoroalkyl alcohols and pentafluorophenol with resin acids
RU2541793C2 (ru) Способ получения n, n&#39;-бис-(2-гидроксиэтил)тетратиадиазациклоалканов, проявляющих фунгицидную активность
PL218425B1 (pl) Esterquaty zawierające jednocześnie anion herbicydowy (A) i podstawnik herbicydowy (R&lt;sup&gt;1&lt;/sup&gt;)
Shabbir et al. Pharmacological evaluation of ONNO donor quadridentate Schiff bases
RU2448107C2 (ru) Способ получения 3,3&#39;-би-1,5,3-дитиазепинана и его применение в качестве средства с фунгицидной активностью
EP3237368B1 (en) Lactylate purification process
PL229929B1 (pl) Czwartorzędowe abietynian Y1-alkilo-3-metyloimidazoliowe, sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako deterenty pokarmowe szkodników magazynowych
CN104910175B (zh) 一类香豆素衍生物及其制备方法
PL223417B1 (pl) Diamoniowe herbicydowe ciecze jonowe z kationami alkilodiylo-bis(dimetyloalkiloamoniowymi) oraz sposób ich wytwarzania
Safitri et al. Synthesis and biological activity of chlorochalcone derivative
PL235460B1 (pl) Czwartorzędowe abietyniany amoniowe z kationem 1-alkilo- -1-metylopirolidyniowym, sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako deterenty pokarmowe szkodników magazynowych
RU2054429C1 (ru) Способ получения антисептика для защиты древесины
RU2547266C2 (ru) Способ получения 1,6-бис-(1,5,3-дитиазепан-3-ил)-2,5-дисульфанилгексана, обладающего фунгицидной активностью
Jafarov et al. Synthesis of novel Mannich bases on the base of 1-phenoxy-3-propylthiopropane-2-ol and secondary amines
PL229997B1 (pl) Amoniowe ciecze jonowe z anionem pochodzenia naturalnego i sposób ich wytwarzania oraz zastosowanie jako deterenty pokarmowe
US3291591A (en) Methods and compositions for plant growth alteration