PL235460B1 - Czwartorzędowe abietyniany amoniowe z kationem 1-alkilo- -1-metylopirolidyniowym, sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako deterenty pokarmowe szkodników magazynowych - Google Patents

Czwartorzędowe abietyniany amoniowe z kationem 1-alkilo- -1-metylopirolidyniowym, sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako deterenty pokarmowe szkodników magazynowych Download PDF

Info

Publication number
PL235460B1
PL235460B1 PL417294A PL41729416A PL235460B1 PL 235460 B1 PL235460 B1 PL 235460B1 PL 417294 A PL417294 A PL 417294A PL 41729416 A PL41729416 A PL 41729416A PL 235460 B1 PL235460 B1 PL 235460B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
alkyl
methylpyrrolidinium
abietates
substituent
general formula
Prior art date
Application number
PL417294A
Other languages
English (en)
Other versions
PL417294A1 (pl
Inventor
Bartosz Łęgosz
Tomasz Klejdysz
Juliusz Pernak
Daria Czuryszkiewicz
Original Assignee
Inst Ochrony Roślin
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Inst Ochrony Roślin filed Critical Inst Ochrony Roślin
Priority to PL417294A priority Critical patent/PL235460B1/pl
Publication of PL417294A1 publication Critical patent/PL417294A1/pl
Publication of PL235460B1 publication Critical patent/PL235460B1/pl

Links

Landscapes

  • Pyrrole Compounds (AREA)
  • Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)
  • Pyridine Compounds (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)
  • Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)

Abstract

Przedmiotem zgłoszenia są czwartorzędowe abietyniany amoniowe z kationem 1-alkilo-1-metylopirolidyniowe, o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza podstawnik alkilowy zawierający 2 - 18 atomów węgla lub podstawnik benzylowy. Zgłoszenie zawiera też sposób ich otrzymywania, który polega na tym, że halogenek 1-alkilo-1-metylopirolidyniowy o wzorze ogólnym 2, w którym R oznacza podstawnik alkilowy zawierający 2 - 18 atomów węgla lub podstawnik benzylowy, poddaje się reakcji z solą sodową lub potasową kwasu abietynowego, w środowisku alkoholowym, korzystnie w metanolu, w temperaturze od 20 do 60°C, korzystnie 25°C w czasie od 5 do 30 minut, korzystnie 10 minut, po czym osad soli nieorganicznej odsącza się, a z przesączu odparowuje rozpuszczalnik, a powstały produkt suszy się w suszarce próżniowej w temperaturze od 30 do 60°C, korzystnie 40°C. Przedmiotem zgłoszenia jest też zastosowanie czwartorzędowych abietynianów amoniowych z kationem 1-alkilo-1-metylopirolidyniowych o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza podstawnik alkilowy zawierający 2 - 18 atomów węgla lub podstawnik benzylowy, jako deterenty pokarmowe szkodników magazynowych.

Description

Opis wynalazku
Przedmiotem wynalazku są czwartorzędowe abietyniany amoniowe z kationem 1-alkilo-1-metylopirolidyniowym, sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako deterenty pokarmowe szkodników magazynowych.
Ciecze to grupa związków o budowie jonowej, których temperatura topnienia nie przekracza 100°C. W zdecydowanej większości cieczy jonowych - amoniowych, imidazoliowych, pirydyniowych, pirolidyniowych, ładunek dodatni w kationie zlokalizowany jest na atomie azotu. Ze względu na zróżnicowaną charakterystykę wynikającą bezpośrednio z budowy, substancje te są stosowane w wielu gałęziach nauki i przemysłu.
Pirolidyniowe ciecze jonowe są stosunkowo słabo opisaną w literaturze grupą tych związków. Znane są ich właściwości powierzchniowe i możliwości zastosowania jako surfaktantów, opisane przez Bakera i współpracowników The Analyst, 2004, 129, 890-892, aktywność katalityczna w reakcji Dielsa-Aldera, przedstawiona przez Stefaniaka i współpracowników Catalysis Letters, 2011, 141,
742-747 oraz korzystna wobec klasycznych rozwiązań charakterystyka elektrochemiczna, opisana przez Barghamadiego i współpracowników (Electrochimica Acta, 2015, 180, 636-644) pozwalająca na stosowanie tej grupy cieczy jonowych jako elektrolitów, co zilustrowano w patencie US 6552843 B1. Immobilizacja pirolidyniowych cieczy jonowych na nośnikach nieorganicznych pozwala na stosowanie ich w katalizie heterogenicznej, co ułatwia oczyszczenie mieszaniny poreakcyjnej, co przedstawia patent WO 2012078783 A2. W przemyśle pirolidyniowe ciecze jonowe mogą być wykorzystywane w procesie oczyszczania olefin, co ilustruje patent US 20110092758. Właściwości antystatyczne pirolidyniowych cieczy jonowych umożliwiają stosowanie ich jako dodatków ograniczających palność i wybuchowość substancji, co opisano w patencie US 20090200513 A1. Dodatkowo, pirolidyniowe ciecze jonowe wykazują działanie smarujące, jednocześnie zapobiegając korozji metali, co przedstawiono w patencie EP 2602307 A1.
Surowce syntezy chemicznej pochodzenia naturalnego zyskują popularność wśród środowisk naukowych z uwagi na takie właściwości jak odnawialność, biodegradowalność, dostępność oraz powszechne występowanie. Jednym ze związków rozpowszechnionych w roślinach jest kwas abietynowy (kwas abieta-7,13-dien-18-owy). Odznacza się aktywnością antyalergiczną, antynowotworową i przeciwwstrząsową. Znane są estry i sole kwasu abietynowego. Sól sodowa może być wykorzystana jako emulgator, co ilustruje patent US 5456861A. Sole kwasu abietynowego, w tym protonowe sole trietanoloaminy i morfoliny posiadają właściwości inhibitujące korozję metali, co przedstawia patent US 3068081A. Abietynian srebra może być wykorzystany w przemyśle włókienniczym jako czynnik bakteriobójczy Vidoliz, A., Degirmencioglu, M., Bioinorganic Chemistry and Applications, 2015, 2015, Article ID 215354. Kwas abietynowy stosuje się również jako dodatek zwiększający kompatybilność polimerów w przemyśle tworzyw sztucznych, co przedstawia patent WO 8202396.
Ze względu na szereg atrakcyjnych właściwości kwas abietynowy może być wykorzystany w syntezie cieczy jonowych, co opisano na przykładzie cieczy jonowych o właściwościach deterentnych w zgłoszeniach P.415152 i P.416216.
Istotą wynalazku są czwartorzędowe abietyniany amoniowe z kationem 1-alkilo-1-metylopirolidyniowym, o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza podstawnik alkilowy zawierający 2-18 atomów węgla lub podstawnik benzylowy, a sposób ich otrzymywania polega na tym, że halogenek 1-alkilo-1-metylopirolidyniowy o wzorze ogólnym 2, w którym R oznacza podstawnik alkilowy zawierający 2-18 atomów węgla lub podstawnik benzylowy, poddaje się reakcji z solą sodową lub potasową kwasu abietynowego, w środowisku alkoholowym, korzystnie w metanolu, w temperaturze od 20 do 60°C, korzystnie 25°C w czasie od 5 do 30 minut, korzystnie 10 minut, po czym osad soli nieorganicznej odsącza się, a z przesączu odparowuje rozpuszczalnik, a powstały produkt suszy się w suszarce próżniowej w temperaturze od 30 do 60°C, korzystnie 40°C.
Zastosowanie czwartorzędowych abietynianów 1-alkilo-1-metylopirolidyniowych o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza podstawnik alkilowy zawierający 2-18 atomów węgla lub podstawnik benzylowy jako deterenty pokarmowe szkodników magazynowych.
Korzystnym jest, gdy czwartorzędowe abietyniany 1-alkilo-1-metylipirolidyniowe stosuje się w postaci czystej.
Korzystnym jest również, gdy czwartorzędowe abietyniany 1 -alkilo-1-metylopiorlidyniowe stosuje się w postaci roztworu w alkoholu o stężeniu co najmniej 1%.
Także korzystnym jest, gdy alkoholem jest metanol albo etanol albo 2-propanol.
PL 235 460 B1
Dzięki zastosowaniu rozwiązania według wynalazku uzyskano następujące efekty techniczno-użytkowe:
• otrzymano nowe abietyniany 1-alkilo-1-metylopirolidyniowe, które występują jako ciecze w szerokim zakresie temperaturowym, przez co zaliczają się do grupy cieczy jonowych, • ciecze jonowe z anionem abietynianowym otrzymuje się z wysokimi wydajnościami, przekraczającymi 80%, • syntezowane związki odznaczają się wysoką czystością, • w otrzymywaniu abietynianów 1-alkilo-1-metyloimidazoliowych stosuje się kwas abietynowy, naturalny związek pochodzenia roślinnego, • syntezowane ciecze jonowe rozpuszczalne są w alkoholach i chloroformie, nie wykazują rozpuszczalności w wodzie, heksanie i DMSO, • abietyniany 1-alkilo-1-metylopirolidyniowe działają detrentnie na szkodniki magazynowe: wołka zbożowego, trojszyka ulca i skórka zbożowego.
Wynalazkiem są czwartorzędowe abietyniany 1-alkilo-1-metylopirolidyniowe, których sposób otrzymywania zobrazowano w następujących przykładach:
P r z y k ł a d I
Abietynian 1-etylo-1-metylopirolidyniowy [C2mPyr]
Do kolby wprowadzono 0,05 mola chlorku 1-etylo-1-metylopirolidyniowego rozpuszczonego w 50 ml metanolu oraz stechiometryczną ilość abietynianu sodu. Reagenty poddano intensywnemu mieszaniu w temperaturze otoczenia w czasie 15 minut. Powstały osad soli nieorganicznej odsączono w kolejnym etapie pod obniżonym ciśnieniem, a z przesączu usunięto za pomocą wyparki próżniowej rozpuszczalnik. Otrzymany produkt suszono następnie w warunkach obniżonego ciśnienia w temperaturze 30°C przez 6 godzin. Ciecz jonową otrzymano z 92% wydajnością.
Strukturę produktu potwierdzono za pomocą widma protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego: 1H NMR (CDCI3) δ ppm: 0,80 (s, 3H); 0,98-1,01 (dd, 7H); 1,18 (s, 3H); 1,41 (t, 3H); 1,50-1,54 (m, 4H); 1,80-1,86 (m, 5H); 1,97-2,13 (m, 4H); 2,18-2,31 (m, 5H); 3,22 (s, 3H); 3,63-3,74 (m, 6H); 5,34 (s, 1H); 5,73 (s, 1H). 13C NMR (CDCI3) δ ppm: 9,4; 13,9; 17,8; 18,6; 20,8; 21,3; 21,6; 22,4; 25,8; 27,4; 34,4; 34,7; 37,8; 38,6; 45,2; 46,7; 47,9; 51,1; 59,2; 63,7; 121,5; 122,5; 135,4; 144,7; 183,5.
Analiza elementarna CHN dla C27H45NO2 (M = 415,65 g/mol): wartości obliczone: C = 78,02; H = 10,91; N = 3,37; wartości zmierzone: C = 77,74; H = 11,25; N = 3,00.
P r z y k ł a d II
Abietynian 1-butylo-1-metylopirolidyniowy [C4mPyr]
W kolbie umieszczono 0,05 mola bromku 1-butylo-1-metylopirolidyniowego rozpuszczonego w 50 ml metanolu oraz stechiometryczną ilość abietynianu sodu. Mieszaninę reakcyjną poddano intensywnemu mieszaniu w temperaturze otoczenia w czasie 10 minut. Wytrącony osad soli nieorganicznej usunięto przez sączenie, a z uzyskanego przesączu usunięto rozpuszczalnik przez odparowanie pod obniżonym ciśnieniem. Otrzymany abietynian 1-butylo-1-metylopirolidyniowy suszono następnie w temperaturze 40°C w czasie 8 godzin. Wydajność reakcji wyniosła 89%.
Strukturę produktu potwierdzono za pomocą widma protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego: 1H NMR (CDCI3) δ ppm: 0,79 (s, 3H); 0,88 (t, 3H); 0,98-1,01 (dd, 7H); 1,18 (s, 3H); 1,26 (m, 2H); 1,41 (t, 3H); 1,50-1,54 (m, 4H); 1,68 (m, 2H); 1,80-1,86 (m, 5H); 1,97-2,13 (m, 4H); 2,18-2,31 (m, 5H); 3,22 (s, 3H); 3,63-3,74 (m, 6H); 5,34 (s, 1H); 5,74 (s, 1H). 13C NMR (CDCI3) δ ppm: 13,9; 17,8; 18,6; 20,9; 21,3; 21,6; 22,4; 25,8; 27,4; 34,3; 34,7; 37,8; 38,6; 45,1; 46,7; 47,9; 51,1; 59,2; 63,6; 121,5; 122,5; 135,4; 144,7; 183,2.
Analiza elementarna CHN dla C29H49NO2 g/mol): wartości obliczone: C = 78,50; H = 11,13; N = 3,16; wartości zmierzone: C = 78,88; H = 11,36; N = 2,91.
P r z y k ł a d III
Abietynian 1-heksylo-1-metylopirolidyniowy [C6mPyr]
W reaktorze umieszczono 50 ml metanolu zawierającego 0,05 mola bromku 1-heksylo1-metylopirolidyniowego oraz 0,05 mola abietynianu potasu. Układ mieszano w temperaturze 40°C przez 20 minut, po czym odsączono sól nieorganiczną. Z przesączu usunięto metanol przez odparowanie pod obniżonym ciśnieniem. Produkt reakcji suszono w suszarce próżniowej w temperaturze 50°C przez 8 godzin. Wydajność reakcji wyniosła 91%.
Strukturę produktu potwierdzono za pomocą widma protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego: 1H NMR (CDCI3) δ ppm: 0,81 (s, 3H); 0,87 (t, 3H); 0,98-1,01 (dd, 7H); 1,18 (s,
PL 235 460 B1
3H); 1,26 (m, 6H); 1,41 (t, 3H); 1,50-1,54 (m, 4H); 1,68 (m, 2H); 1,80 (m, 5H); 1,97-2,13 (m, 4H); 2,18-2,30 (m, 5H); 3,22 (s, 3H); 3,62-3,74 (m, 6H); 5,33 (s, 1H); 5,73 (s, 1H). 13C NMR (CDCI3) δ ppm: 13,9; 17,9; 18,6; 20,8; 21,3; 21,7; 22,4; 25,8; 27,3; 34,4; 34,7; 37,8; 38,6; 45,1; 46,7; 47,9; 51,1; 59,2; 63,7; 121,5; 122,5; 135,3; 144,7; 183,2.
Analiza elementarna CHN dla C31H53NO2 (M = 471,76 g/mol): wartości obliczone: C = 78,92; H = 11,32; N - 2,97; wartości zmierzone: C = 79,27; H = 11,00; N = 3,34.
P r z y k ł a d IV
Abietynian 1-oktylo-1-metylopirolidyniowy [C8mPyr]
Do reaktora wprowadzono 0,05 mola bromku 1-oktylo-1-metylopirolidyniowego w postaci metanolowego roztworu oraz stechiometryczną ilość abietynianu potasu. Reakcję prowadzono w temperaturze 35°C przez 30 minut, po czym odsączono osad soli nieorganicznej, a przesącz przeniesiono na wyparkę próżniową, gdzie pod obniżonym ciśnieniem usunięto metanol. Otrzymany produkt suszono w temperaturze 30°C przez 8 godzin w warunkach obniżonego ciśnienia. Wydajność procesu wyniosła 85%.
Strukturę produktu potwierdzono za pomocą widma protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego: 1H NMR (CDCI3) δ ppm: 0,81 (s, 3H); 0,88 (t, 3H); 0,98-1,01 (dd, 7H); 1,17 (s, 3H); 1,27 (m, 10H); 1,43 (t, 3H); 1,50-1,54 (m, 4H); 1,67 (m, 2H); 1,80-1,86 (m, 5H); 1,94-2,13 (m, 4H); 2,18-2,31 (m, 5H); 3,23 (s, 3H); 3,63-3,75 (m, 6H); 5,38 (s, 1H); 5,79 (s, 1H). 13C NMR (CDCI3) δ ppm: 13,9; 17,9; 18,6; 20,8; 21,3; 21,5; 22,4; 25,8; 27,3; 34,4; 34,6; 37,8; 38,6; 45,2; 46,7; 47,8; 51,1; 59,2; 63,7; 121,4; 122,5; 135,5; 144,7; 183,22.
Analiza elementarna CHN dlaC33H57NO2 (M = 499,81 g/mol): wartości obliczone: C = 79,30; H = 11,49; N = 2,80; wartości zmierzone: C = 79,00; H = 11,23; N = 3,05.
P r z y k ł a d V
Abietynian 1-decylo-1-metylopirolidyniowy [C10mPyr]
W kolbie umieszczono 0,05 mola chlorku 1-decylo-1-metylopirolidyniowego, 50 ml metanolu oraz 0,05 mola abietynianu sodu. Mieszaninę intensywnie mieszano w temperaturze 25°C w czasie 15 minut. Osad soli nieorganicznej odsączono, a z przesączu usunięto rozpuszczalnik wykorzystując wyparkę próżniową. Produkt reakcji suszono następnie pod obniżonym ciśnieniem w temperaturze 40°C przez 8 godzin. Wydajność reakcji wyniosła 93%.
Strukturę produktu potwierdzono za pomocą widma protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego: 1H NMR (CDCI3) δ ppm: 0,80 (s, 3H); 0,88 (t, 3H); 0,98-1,02 (dd, 7H); 1,18 (s, 3H); 1,28 (m, 14H); 1,42 (t, 3H); 1,50-1,54 (m, 4H); 1,69 (m, 2H); 1,80-1,89 (m, 5H); 1,97-2,13 (m, 4H); 2,16-2,31 (m, 5H); 3,22 (s, 3H); 3,63-3,74 (m, 6H); 5,33 (s, 1H); 5,73 (s, 1H). 13C NMR (CDCI3) δ ppm: 13,7; 17,8; 18,6; 20,8; 21,3; 21,5; 22,7; 25,8; 27,4; 34,3; 34,7; 37,8; 38,6; 45,2; 46,7; 47,5; 51,1; 59,2; 63,7; 121,5; 122,4; 135,4; 144,5; 183,2.
Analiza elementarna CHN dla C35H61NO2 (M = 527,86 g/mol): wartości obliczone: C = 79,64; H = 11,65; N = 2,65; wartości zmierzone: C = 79,99; H = 11,41; N = 2,88.
P r z y k ł a d VI
Abietynian 1-dodecylo-1-metylopirolidyniowy [C12mPyr]
Do reaktora wprowadzono 0,05 mola chlorku 1-dodecylo-1-metylopirolidyniowego w postaci roztworu w metanolu oraz 0,05 mola abietynianu potasu. Reagenty mieszano w temperaturze 60°C w czasie 25 minut, po czym poprzez sączenie pod obniżonym ciśnieniem usunięto osad soli nieorganicznej. W kolejnym etapie z przesączu odparowano rozpuszczalnik w warunkach obniżonego ciśnienia. Otrzymany produkt suszono w suszarce próżniowej w temperaturze 60°C przez 10 godzin. Wydajność procesu wyniosła 85%. Strukturę produktu potwierdzono za pomocą widma protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego: 1H NMR (CDCI3) δ ppm: 0,78 (s, 3H); 0,89 (t, 3H); 0,98-1,01 (dd, 7H); 1,16 (s, 3H); 1,26 (m, 18H); 1,41 (t, 3H); 1,49-1,55 (m, 4H); 1,68 (m, 2H); 1,81-1,86 (m, 5H); 1,94-2,13 (m, 4H); 2,18-2,31 (m, 5H); 3,25 (s, 3H); 3,63-3,74 (m, 6H); 5,31 (s, 1H); 5,69 (s, 1H). 13C NMR (CDCI3) δ ppm: 14,0; 17,8; 18,6; 20,7; 21,3; 21,6; 22,4; 25,8; 27,4; 34,3; 34,7; 37,8; 38,6; 45,6; 46,7; 47,9; 51,1; 59,2; 63,7; 121,7; 122,4; 135,4; 144,5; 183,2.
Analiza elementarna CHN dlaC37H65NO2 (M = 555,92 g/mol): wartości obliczone: C = 79,94; H = 11,79; N = 2,52; wartości zmierzone: C = 80,26; H = 12,01; N = 2,19.
P r z y k ł a d VII
Abietynian 1-tetradecylo-1-metylopirolidyniowy [C14mPyr]
W reaktorze umieszczono 0,05 mola chlorku 1-tetradecylo-1-metylopirolidyniowego rozpuszczonego w 50 ml metanolu oraz 0,05 mola abietynianu potasu. Układ mieszano w temperaturze 45°C w czasie 10 minut, a powstały osad soli nieorganicznej usunięto przez filtrację pod obniżonym ciśnie
PL 235 460 B1 niem. Z przesączu usunięto metanol pod obniżonym ciśnieniem, a produkt suszono w suszarce próżniowej w temperaturze 50°C przez 10 godzin. Wydajność reakcji wyniosła 81%.
Strukturę produktu potwierdzono za pomocą widma protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego: 1H NMR (CDCI3) δ ppm: 0,81 (s, 3H); 0,88 (t, 3H); 0,98-1,01 (dd, 7H); 1,18 (s, 3H); 1,29 (m, 22H); 1,40 (t, 3H); 1,50-1,54 (m, 4H); 1,68 (m, 2H); 1,80-1,84 (m, 5H); 1,97-2,13 (m, 4H); 2,18-2,29 (m, 5H); 3,22 (s, 3H); 3,63-3,77 (m, 6H); 5,34 (s, 1H); 5,73 (s, 1H). 13C NMR (CDCI3) δ ppm: 13,9; 17,8; 18,6; 20,8; 21,3; 21,6; 22,5; 25,7; 27,4; 34,4; 34,7; 37,8; 38,6; 45,0; 46,7; 47,9; 50,9; 59,2; 63,9; 121,5; 122,5; 135,4; 144,7; 183,2.
Analiza elementarna CHN dla C39H69NO2 (M = 583,97 g/mol): wartości obliczone: C = 80,21; H = 11,91; N = 2,40; wartości zmierzone: C = 79,91; H = 12,17; N = 2,66.
P r z y k ł a d VIII
Abietynian 1-heksadecylo-1-metylopirolidyniowy [C16mPyr]
Do kolby zawierającej 0,05 mola chlorku 1-heksadecylo-1-metylopirolidyniowego rozpuszczonego w 50 ml metanolu dodano 0,05 mola abietynianu potasu i całość intensywnie mieszano w temperaturze 25°C przez 15 minut. Osad soli nieorganicznej odsączono, a z przesączu rozpuszczalnik usunięto przez odparowanie pod obniżonym ciśnieniem. Otrzymany produkt suszono następnie w suszarce próżniowej w temperaturze 40°C przez 8 godzin. Wydajność procesu wyniosła 83%.
Strukturę produktu potwierdzono za pomocą widma protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego: 1H NMR (CDCI3) δ ppm: 0,80 (s, 3H); 0,89 (t, 3H); 0,98-1,01 (dd, 7H); 1,15 (s, 3H); 1,27 (m, 26H); 1,41 (t, 3H); 1,50-1,54 (m, 4H); 1,65 (m, 2H); 1,80-1,86 (m, 5H); 1,97-2,13 (m, 4H); 2,18-2,33 (m, 5H); 3,22 (s, 3H); 3,63-3,73 (m, 6H); 5,33 (s, 1H); 5,73 (s, 1H). 13C NMR (CDCI3) δ ppm: 13,9; 17,8; 18,6; 20,8; 21,1; 21,7; 22,6; 25,8; 27,4; 34,4; 34,7; 37,8; 38,5; 45,2; 46,7; 47,7; 51,1; 59,2; 63,8; 121,5; 122,4; 135,4; 144,8; 183,2.
Analiza elementarna CHN dla C41H45H73NO2 (M = 612,02 g/mol): wartości obliczone: C = 80,46; H = 12,02; N = 2,29; wartości zmierzone: C = 80,19; H = 12,21; N = 1,98.
P r z y k ł a d IX
Abietynian 1-oktadecylo-1-metylopirolidyniowy [C18mPyr]
W kolbie umieszczono 0,05 mola chlorku 1-oktadecylo-1-metylopirolidyniowego, 50 mL metanolu oraz stechiometryczną ilość abietynianu sodu. Układ intensywnie mieszano w temperaturze 50°C przez 10 minut, po czym odsączono wytrąconą sól nieorganiczną. Z przesączu odparowano pod obniżonym ciśnieniem metanol, a otrzymany produkt suszono następnie w suszarce próżniowej w temperaturze 40°C przez 6 godzin. Wydajność reakcji wyniosła 85%.
Strukturę produktu potwierdzono za pomocą widma protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego: 1H NMR (CDCI3) δ ppm: 0,80 (s, 3H); 0,88 (t, 3H); 0,98-1,01 (dd, 7H); 1,17 (s, 3H); 1,29 (m, 30H); 1,40 (t, 3H); 1,50-1,54 (m, 4H); 1,68 (m, 2H); 1,80-1,86 (m, 5H); 1,95-2,13 (m, 4H); 2,18-2,31 (m, 5H); 3,22 (s, 3H); 3,63-3,76 (m, 6H); 5,31 (s, 1H); 5,75 (s, 1H). 13C NMR (CDCI3) δ ppm: 14,1; 17,8; 18,6; 20,8; 21,4; 21,6; 22,4; 25,8; 27,2; 34,4; 34,7; 37,5; 38,6; 45,1; 46,7; 47,9; 50,8; 59,2; 63,7; 121,5; 122,5; 135,6; 144,9; 183,6.
Analiza elementarna CHN dla C43H77NO2 (M = 640,08 g/mol): wartości obliczone: C = 80,69; H = 12,13; N = 2,19; wartości zmierzone: C = 81,05; H = 11,86; N = 1,75.
P r z y k ł a d X
Abietynian 1-benzylo-1-metylopirolidyniowy [BenzmPyr]
Do reaktora wprowadzono 0,05 mola bromku 1-benzylo-1-metylopirolidyniowego, 50 mL metanolu oraz stechiometryczną ilość abietynianu potasu. Reagenty mieszano intensywnie w temperaturze 40°C w czasie 25 minut, po czym osad soli nieorganicznej odsączono, a z przesączu odparowano pod obniżonym ciśnieniem rozpuszczalnik. Otrzymany produkt suszono następnie w suszarce próżniowej w temperaturze 30°C przez 8 godzin. Wydajność procesu wyniosła 90%.
Strukturę produktu potwierdzono za pomocą widma protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego: 1H NMR (CDCI3) δ ppm: 0,80 (s, 3H); 0,98-1,01 (dd, 7H); 1,18 (s, 3H); 1,41 (t, 3H); 1,50-1,54 (m, 4H); 1,80-1,86 (m, 5H); 1,97-2,13 (m, 4H); 2,18-2,31 (m, 5H); 3,22 (s, 3H); 3,63-3,74 (m, 6H); 5,34 (s, 1H); 5,73 (s, 1H). 13C NMR (CDCI3) δ ppm: 9,4; 13,9; 17,8; 18,6; 20,8; 21,3; 21,6; 22,4; 25,8; 27,4; 34,4; 34,7; 37,8; 38,6; 45,2; 46,7; 47,9; 51,1; 59,2; 63,7; 121,5; 122,5; 135,4; 144,7; 183,22.
Analiza elementarna CHN dlaC32H47NO2 (M = 477,72 g/mol): wartości obliczone: C = 80,45; H = 9,92; N = 2,93; wartości zmierzone: C = 77,74; H = 11,25; N = 3,00.
PL 235 460 Β1
Przykład zastosowania
Krążki pszenne o średnicy 1 cm, po zważeniu z dokładnością do 0,1 mg, nasączono roztworami roboczymi badanych związków o stężeniu 1% oraz czystym metanolem (próbka referencyjna). Po odparowaniu rozpuszczalnika (30 min) krążki zostały umieszczone w pojemnikach doświadczalnych zawierających badane owady. Czas prowadzenia doświadczenia wynosił 5 dni. Po tym czasie krążki zważono i obliczono ubytek masy krążków nasączonych roztworami badanych związków oraz krążków referencyjnych. Wartość różnicy między wartościami stanowiła ilość skonsumowanego przez owady pokarmu. Owady preferowały krążki nienasączone roztworami badanych związków.
Oznaczenie aktywności deterentnej wobec szkodników magazynowych
Otrzymane związki testowano wobec chrząszczy wołka zbożowego (Sitophilusgranarius), chrząszczy i larw trojszyka ulca (Triboliumconfusum) oraz larw skórka zbożowego (Trogodermagranarium). Badania wykonano w Instytucie Ochrony Roślin - Państwowym Instytucie Badawczym w Poznaniu, według procedury opisanej przez prof. Nawrota i jego zespół (Acta Entomol. Bohemoslov., 1986, 83, 327-335). Działanie deterentne zostało określone na podstawie pokarmu pobranego przez organizmy testowe. Wyliczone zostały wartości trzech wskaźników. Wskaźnik bezwzględny (A) został obliczony na podstawie wzoru:
A=(CC-TT)/(CC+TT)x100,
W którym CC jest ilością pokarmu pobranego w układzie kontrolnym, a TT ilością pokarmu pobranego w układzie badawczym, w którym obecna była jedynie próbka testowa.
Wskaźnik względny (R) obliczono z zależności:
R=(C-T)/(C+T)x100,
Gdzie C jest ilością pokarmu pobraną w układzie kontrolnym z możliwością wyboru, a T ilością pokarmu w układzie testowym, w którym owady miały wybór pomiędzy próbką odniesienia i próbką badaną.
Wskaźnik sumaryczny jest sumą wartości wskaźników bezwzględnego i względnego:
T=A+R
Działanie deterentne stosowanych związków było określane na podstawie ilości uzyskanych punktów według skali:
200 - 151 bardzo dobre
150-101 dobre
100-51 średnie <50 słabe.
Działanie deterentne otrzymanych amoniowych cieczy jonowych przedstawiono w tabeli 1.
Tabela 1
Związek Sitophilus granorias chrząszcz Tribolium confusum chrząszcz
A R T A R T
[C2mPyr] 17,6 75,9 93,5 29,2 65,7 94,9
[C8mPyr] 26,0 100,0 126,0 37,2 92,3 129,5
[ClSmPyr] 43,6 100,0 143,6 81,0 97,5 178,5
[BenzmPyr] 42,9 100,0 142,9 23,4 91,3 114,6
Azadirachtyna 99,0 91,3 190,3 100,0 85,0 185,0
Aktywność deterentna testowanych związków silnie zależy od ich struktury. Najbardziej efektywne są ciecze jonowe zawierające długi podstawnik alifatyczny ([C8mPyr], [C16mPyr]). Charakteryzują się one dobrymi lub bardzo dobrymi właściwościami antyfidantnymi wobec testowanych organizmów. Najskuteczniejszym preparatem jest abietynian 1-heksadecylo-1-metylopirolidyniowy.

Claims (6)

  1. Zastrzeżenia patentowe
    1. Czwartorzędowe abietyniany amoniowe z kationem 1-alkilo-1-metylopirolidyniowym, o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza podstawnik alkilowy zawierający 2-18 atomów węgla lub podstawnik benzylowy.
  2. 2. Sposób otrzymywania czwartorzędowych abietynianów określonych zastrzeżeniem 1, znamienny tym, że halogenek 1-alkilo-1-metylopirolidyniowy o wzorze ogólnym 2, w którym R oznacza podstawnik alkilowy zawierający 2-18 atomów węgla lub podstawnik benzylowy, poddaje się reakcji z solą sodową lub potasową kwasu abietynowego, w środowisku alkoholowym, korzystnie w metanolu, w temperaturze od 20 do 60°C, korzystnie 25°C w czasie od 5 do 30 minut, korzystnie 10 minut, po czym osad soli nieorganicznej odsącza się, a z przesączu odparowuje rozpuszczalnik, a powstały produkt suszy się w suszarce próżniowej w temperaturze od 30 do 60°C, korzystnie 40°C.
  3. 3. Zastosowanie czwartorzędowych abietynianów 1-alkilo-1-metylopirolidyniowych o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza podstawnik alkilowy zawierający 2-18 atomów węgla lub podstawnik benzylowy jako deterenty pokarmowe szkodników magazynowych.
  4. 4. Zastosowanie według zastrz. 3, znamienne tym, że czwartorzędowe abietyniany 1-alkilo-1-metylopirolidyniowe stosuje się w postaci czystej.
  5. 5. Zastosowanie według zastrz. 3, znamienne tym, że czwartorzędowe abietyniany 1-alkilo-1-metylopirolidyniowe stosuje się w postaci roztworu w alkoholu o stężeniu co najmniej 1%.
  6. 6. Zastosowanie według zastrz. 3 i 5, znamienne tym, że alkoholem jest korzystnie metanol albo etanol albo 2-propanol.
PL417294A 2016-05-24 2016-05-24 Czwartorzędowe abietyniany amoniowe z kationem 1-alkilo- -1-metylopirolidyniowym, sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako deterenty pokarmowe szkodników magazynowych PL235460B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL417294A PL235460B1 (pl) 2016-05-24 2016-05-24 Czwartorzędowe abietyniany amoniowe z kationem 1-alkilo- -1-metylopirolidyniowym, sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako deterenty pokarmowe szkodników magazynowych

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL417294A PL235460B1 (pl) 2016-05-24 2016-05-24 Czwartorzędowe abietyniany amoniowe z kationem 1-alkilo- -1-metylopirolidyniowym, sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako deterenty pokarmowe szkodników magazynowych

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL417294A1 PL417294A1 (pl) 2017-12-04
PL235460B1 true PL235460B1 (pl) 2020-08-10

Family

ID=60473102

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL417294A PL235460B1 (pl) 2016-05-24 2016-05-24 Czwartorzędowe abietyniany amoniowe z kationem 1-alkilo- -1-metylopirolidyniowym, sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako deterenty pokarmowe szkodników magazynowych

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL235460B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL417294A1 (pl) 2017-12-04

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Sakamoto et al. Synthesis, characterization, and structure–activity relationship of the antimicrobial activities of dinuclear N-heterocyclic carbene (NHC)-silver (I) complexes
Cope et al. Molecular Asymmetry. VI. The Resolution of Ethyl p-Tolyl Sulfoxide1
Bay et al. Synthesis and biological activity of new triazole compounds
PL235460B1 (pl) Czwartorzędowe abietyniany amoniowe z kationem 1-alkilo- -1-metylopirolidyniowym, sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako deterenty pokarmowe szkodników magazynowych
PL230764B1 (pl) 3,6-Dichloro-2- metoksybenzoesan alkilobetainianu metylu, sposób jego otrzymywania oraz zastosowanie jako herbicyd
PL237908B1 (pl) Herbicydowa ciecz jonowa z anionem kwasu 4-chloro-2-metylofenoksyoctowego i zawierająca ją mieszanina eutektyczna
Kasuga et al. Synthesis, structure and antimicrobial activities of meso silver (I) histidinate [Ag2 (D-his)(L-his)] n (Hhis= histidine) showing different self-assembly from those of chiral silver (I) histidinates
US3151146A (en) Phosphonic and phosphinic acid esters of alpha- and beta-naphthols and processes for heir production
US3887615A (en) Novel butanoic acid derivatives
US2910463A (en) Phenylazo formamides and production thereof
PL244228B1 (pl) Nowe ciecze jonowe z kationem 1-(2-metoksy-2-oksoetylo)pirydyniowym, sposób ich otrzymywania i zastosowanie jako atraktanty
US2819291A (en) Halogenated nitriles
PL220854B1 (pl) Sole tebukonazolu oraz sposób ich wytwarzania
US3478043A (en) 3-oxa-tricyclo(4.2.1.0**2,5)nonanes
PL223417B1 (pl) Diamoniowe herbicydowe ciecze jonowe z kationami alkilodiylo-bis(dimetyloalkiloamoniowymi) oraz sposób ich wytwarzania
US3128300A (en) 3-phenoxyacrylonitriles prepared by cyanovinylation reaction
PL239073B1 (pl) Sposób otrzymywania herbicydowych cieczy jonowych z kationem 4-alkilo-4-metylomorfoliniowym i anionem 4-chloro-2-metylofenoksyoctanowym oraz ich zastosowanie jako herbicydy
PL237983B1 (pl) Sacharyniany alkilo[2-(2-hydroksyetoksy)etylo]dimetyloamoniowe, sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako deterenty pokarmowe
PL228021B1 (pl) Czwartorzedowe abietyniany tetraalkiloamoniowe, sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako deterenty pokarmowe szkodników magazynowych
PL247337B1 (pl) Nowe czwartorzędowe sole bisamoniowe z kationem alkilo- 1,ω-bis(trimetylo(karboksymetylo)amoniowym) oraz anionami 2-metylo-4-chlorofenoksyoctanowymi, sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako środki ochrony roślin
PL248344B1 (pl) Sposób otrzymywania czwartorzędowych soli amoniowych z kationem 1-alkilochininy oraz anionem 4-chloro-2-metylofenoksyoctanowym
PL246761B1 (pl) Sposób otrzymywania czwartorzędowych soli amoniowych z kationem 3-karbamoilo-1-alkilopirydyniowym i anionem salicylanowym
US3379759A (en) Sulfide-chloramine reaction and process for making same
PL240030B1 (pl) S łodkie ciecze jonowe z kationem bicyklicznym, sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako deterenty pokarmowe
PL229929B1 (pl) Czwartorzędowe abietynian Y1-alkilo-3-metyloimidazoliowe, sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako deterenty pokarmowe szkodników magazynowych