PL228324B1 - Protonowe sole flutriafolu sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako fungicydów - Google Patents

Protonowe sole flutriafolu sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako fungicydów

Info

Publication number
PL228324B1
PL228324B1 PL413371A PL41337115A PL228324B1 PL 228324 B1 PL228324 B1 PL 228324B1 PL 413371 A PL413371 A PL 413371A PL 41337115 A PL41337115 A PL 41337115A PL 228324 B1 PL228324 B1 PL 228324B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
flutriafol
fungicides
salts
acid
dmso
Prior art date
Application number
PL413371A
Other languages
English (en)
Other versions
PL413371A1 (pl
Inventor
Juliusz Pernak
Bartosz Łęgosz
Bartosz Łegosz
Agata Kledecka
Daria Czuryszkiewicz
Mariusz Kot
Tadeusz Praczyk
Original Assignee
Inst Ochrony Roslin
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Inst Ochrony Roslin filed Critical Inst Ochrony Roslin
Priority to PL413371A priority Critical patent/PL228324B1/pl
Publication of PL413371A1 publication Critical patent/PL413371A1/pl
Publication of PL228324B1 publication Critical patent/PL228324B1/pl

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Opis wynalazku
Przedmiotem wynalazku są protonowe sole flutriafolu, sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako fungicydów.
Patogeny grzybowe są szeroko rozpowszechnione w uprawie roślin i wywołując takie choroby jak antraknozy, fuzariozy czy parch, przyczyniają się do dużych strat w ilości i jakości zbiorów, w tym owoców i zbóż. Dodatkowo, produkowane przez nie metabolity wtórne, mykotoksyny, np. aflatoksyny, ochratoksyny, należą do najbardziej szkodliwych znanych substancji, odznaczających się wysoką toksycznością. Kontakt z nimi może powodować wystąpienie alergii, choroby układu oddechowego i pokarmowego, w skrajnych przypadkach mogą doprowadzić do śmierci. Wymusza to stosowanie odpowiednich preparatów zapobiegających występowaniu i rozpowszechnianiu patogenów grzybowych. W handlu dostępnych jest wiele preparatów stosowanych w ochronie roślin zabezpieczających uprawy przed szkodliwym wpływem grzybowych czynników chorobotwórczych.
Stosowane obecnie fungicydy to przede wszystkim syntetyczne związki organiczne, takie jak iprodion, cyprodynil, tebukonazol. Wykazują one aktywność wobec wielu gatunków grzybów, pozostając nieszkodliwymi dla organizmów stałocieplnych, zatem bezpiecznymi w stosowaniu. Upośledzają one procesy życiowe grzybów poprzez, m.in., hamowanie procesów oddychania i biosyntezy białek, wywoływanie zaburzeń w wymianie substancji odżywczych pomiędzy komórką grzyba a otoczeniem, czy też stymulowanie naturalnej odporności roślin. Ze względu na zwiększanie się areałów uprawnych i występowaniu na nich monoupraw, istnieje silna konieczność opracowania związków tanich i bezpiecznych, które chronić będą rośliny przed szeroką gamą czynników chorobotwórczych. Większość z fungicydów organicznych, jak np. triazole, posiada w strukturze reaktywne centrum cząsteczki. Możliwa jest chemiczna modyfikacja takiego ugrupowania, co opisano w zgłoszeniu patentowym P.400713 oraz opisie patentowym PL 219914 B1. Zabieg ten prowadzi do otrzymania związków aktywnych biologicznie odznaczających się odmienną charakterystyką fizykochemiczną, stwarzającą nowe możliwości zastosowania związku. Wykorzystanie związków posiadających w strukturze pierścień triazolowy, np. flutriafol o systematycznej nazwie chemicznej (RS)-2,4'-difluoro-a-(1H-1,2,4-triazol-1-ylmetylo)benzhydryletanol, prowadzić może do otrzymania nowych czwartorzędowych soli triazoliowych oraz cieczy jonowych.
Ciecze jonowe i czwartorzędowe sole amoniowe cieszą się dużym zainteresowaniem środowisk naukowych. Posiadają one wiele atrakcyjnych właściwości, a ich największą zaletą jest możliwość dowolnego tworzenia połączeń kation-anion. Cechy bezpośrednio wynikające z budowy jonów pozwalają na wykorzystanie tych związków w wielu dziedzinach, m.in. w procesach elektrochemicznych, co opisano w zgłoszeniu patentowym EP 2075574 A1, EP 2339336 A2 oraz WO 2012122395 A2, syntezie organicznej, zarówno jako katalizator jak i środowisko reakcji, co ilustrują opisy zgłoszeniowe i patentowe WO 1995013352 A1, EP 0267136 B1 oraz US 20040097755; procesach ekstrakcji, co przedstawiono w opisach zgłoszeniowych US 20110130551 i US 20130026073; jak i przetwórstwie biomasy, co obrazują opisy patentowe US 7763715 oraz US 8303818 w tym celulozy, co opisano w opisach patentowych EP 1458805 B1 i US 8247581. Odpowiednie połączenie kationu i anionu pozwala na jednoczesne wykorzystanie ich właściwości, prowadzące do otrzymania dwufunkcyjnych lub wielofunkcyjnych cieczy jonowych, co zostało przedstawione w publikacji Pernak et al, Tetrahedron, 2013, 69, 8132. Przykłady zastosowania w procesach przemysłowych, co opisuje zgłoszenie patentowe WO 03/062171, ukazuje ich potencjał oraz dowodzi konkurencyjności wobec tradycyjnie stosowanych technologii. Jedną z ważniejszych cech cieczy jonowych jest ich aktywność biologiczna. Są one skutecznymi detergentami pokarmowymi, co zostało omówione w publikacji Pernak et al., RSC Adv., 2013, 3, 25019, zwalczają bakterie i grzyby przedstawione w publikacji Pernak et al., Green Chem., 2003, 5, 52.
Istotą wynalazku są protonowe sole flutriafolu o wzorze ogólnym 1, w którym A oznacza anion chlorkowy lub wodorosiarczanowy(VI), lub azotanowy(V), lub diwodorofosforowy(V), lub tetrafluoroborowy, lub L-wodorowinianowy, lub cytrynianowy, lub D,L-mleczanowy, lub salicylanowy, lub metoksyoctanowy, lub dichlorooctanowy, lub metylosulfonianowy, lub toluenosulfonianowy, lub dodecylobenzenosulfonianowy, a sposób ich otrzymywania polega na tym, że flutriafol o wzorze ogólnym 2, poddaje się reakcji z kwasem chlorowodorowym lub siarkowym(VI), lub azotowym(V), lub fosforowym(V), lub tetrafluoroborowym, lub L-winowym, lub cytrynowym, lub D,L-mlekowym, lub salicylowym, lub metoksyoctowym, lub dichlorooctowym, lub metylosulfonowym, lub toluenosulfonowym, lub dodecylobenzenosulfonowym w stosunku molowym flutriafolu do kwasu równym 0,8-1,2, w środowisku rozpuszczalPL 228 324 B1 nika organicznego, korzystnie metanolu, w temperaturze od 20 do 40°C, korzystnie 25°C, w czasie od 5 do 15 minut, korzystnie 10 minut, po czym rozpuszczalnik odparowuje się, a następnie suszy się w suszarce próżniowej w temperaturze od 40 do 60°C, korzystnie 50°C.
Zastosowanie protonowych soli flutriafolu o wzorze ogólnym 1, w którym A oznacza anion chlorkowy lub wodorosiarczanowy(VI), lub azotanowy(V), lub diwodorofosforowy(V), lub tetrafluoroborowy, lub L-wodorowinianowy, lub cytrynianowy, lub D,L-mleczanowy, lub salicylanowy, lub metoksyoctanowy, lub dichlorooctanowy, lub metylosulfonianowy, lub toluenosulfonianowy, lub dodecylobenzenosulfonianowy jako fungicydów.
Korzystnym jest, gdy fungicydy stosuje się w postaci czystej.
Korzystnym jest także, gdy fungicydy stosuje się w postaci roztworu alkoholowego korzystnie etanolu.
Korzystnym jest również, gdy fungicydy stosuje się w postaci roztworu wodno-alkoholowego korzystnie etanolu, przy czym stężenie substancji czynnej wynosi od 0,001-10%, korzystnie 0,10%.
Dzięki zastosowaniu rozwiązania wynalazku uzyskano następujące korzyści technologicznoekonomiczne:
• Otrzymano nowe czwartorzędowe sole flutriafolu, • Wydajność reakcji jest wysoka i przekracza 90%, • Syntezowane sole charakteryzują się temperaturami topnienia w zakresie od 90 do 209°C, lub w temperaturze pokojowej występują jako ciecze o wysokich lepkościach, • Otrzymane związki są rozpuszczalne w metanolu, 2-propanolu, acetonie, chloroformie i DMSO, nie wykazują rozpuszczalności w wodzie, heksanie i octanie etylu, • W grupie otrzymanych soli są protonowe ciecze jonowe, • Otrzymane sole wykazują wysoką aktywność fungicydową wobec Botrytis cinerea, Sclerotinia sclerotiorum, Fusarium culmorum i Microdochium nivale.
Wynalazek ilustrują poniższe przykłady:
P r z y k ł a d I
Chlorowodorek flutriafolu
W kolbie wyposażonej w mieszadło magnetyczne umieszczono 0,01 mola flutriafolu, 50 cm3 metanolu i stechiometryczną ilość kwasu solnego w postaci roztworu wodnego. Układ poddano intensywnemu mieszaniu w temperaturze otoczenia w czasie 15 minut. W kolejnym etapie rozpuszczalnik usunięto na wyparce próżniowej, a powstały produkt suszono w warunkach obniżonego ciśnienia w temperaturze 50°C w czasie 6 godzin. Chlorowodorek flutriafolu otrzymano z wydajnością 95%.
Strukturę soli potwierdzono za pomocą widma protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego: 1H NMR (DMSO-de) δ ppm: 5,28-5,42 (m, 2H); 7,09-7,21 (m, 3H); 7,28-7,36 (m, 3H); 7,45-7,50 (m, 2H); 7,51-7,57 (ddd, 1H); 8,53 (s, 1H); 9,58 (s, 1H).
13C NMR (DMSO-de) δ ppm: 57,8; 57,9; 114,8; 115,1; 115,8; 116,1; 124,3; 127,9; 128,3; 130,1; 130,6; 143,6; 145,2; 157,5; 159,8; 160,7; 163,1.
Analiza elementarna CHN dla C16H14CF2N3O (M = 337,75 g/mol); wartości obliczone: C = 56,90; H = 4,18; N = 12,44; wartości zmierzone: C = 57,21; H = 3,89; N = 12,03.
P r z y k ł a d Il
Wodorosiarczan flutriafolu
W reaktorze z mieszadłem magnetycznym umieszczono 0,01 mola flutriafolu w postaci metanolowego roztworu, a następnie dodano stechiometryczną ilość 98% kwasu siarkowego(VI). Zawartość reaktora poddano intensywnemu mieszaniu w temperaturze otoczenia przez 15 minut. Z mieszaniny poreakcyjnej usunięto rozpuszczalnik przez odparowanie pod zmniejszonym ciśnieniem, a otrzymany produkt suszono w suszarce próżniowej w temperaturze 50°C przez 8 godzin.
Wodorosiarczan flutriafolu otrzymano z 93% wydajnością.
Strukturę soli potwierdzono za pomocą widma protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego: 1H NMR (DMSO-de) δ ppm: 5,27-5,42 (m, 2H); 7,10-7,23 (m, 3H); 7,27-7,38 (m, 3H); 7,43-7,48 (m, 2H): 7,50-7,56 (ddd, 1H); 8,42 (s, 1H); 8,88 (s, 1H).
13C NMR (DMSO-de) δ ppm: 58,0; 58,2; 114,7; 115,2; 115,8; 116,3; 124,3; 127,8; 128,4; 130,1; 130,7; 143,7; 145,3; 157,5; 159,8; 160,8; 163,2,
Analiza elementarna CHN dla C16H15F2N3O5S (M = 399,37 g/mol): wartości obliczone: C = 48,12; H = 3,79; N = 10,52; wartości zmierzone: C = 48,55; H = 4,09; N = 10,12.
PL 228 324 B1
P r z y k ł a d III
Azotan(V) flutriafolu
Do kolby zawierającej metanolowy roztwór 0,01 mola flutriafolu wprowadzono stechiometryczną ilość kwasu azotowego(V) a cały układ poddano intensywnemu mieszaniu za pomocą mieszadła magnetycznego. Reakcję prowadzono w temperaturze otoczenia w czasie 15 minut. Po zakończeniu reakcji, z układu odparowano rozpuszczalnik pod zmniejszonym ciśnieniem, a produkt reakcji suszono w suszarce próżniowej w temperaturze 40°C w czasie 6 godzin.
Azotan(V) flutriafolu otrzymano z wydajnością 97%.
Strukturę soli potwierdzono za pomocą widma protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego: 1H NMR (DMSO-de) δ ppm: 5,29-5,43 (m, 2H); 7,11-7,24 (m, 3H); 7,27-7,37 (m, 3H); 7,45-7,49 (m, 2H); 7,51-7,57 (ddd, 1H); 8,44 (s, 1H); 8,83 (s, 1H).
13C NMR (DMSO-de) δ ppm: 57,6; 57,7; 114,7; 115,0; 115,7; 116,1, 124,1; 128,0; 128,2; 130,1; 130,5; 143,5; 145,2; 157,6; 159,7; 160,7; 163,2.
Analiza elementarna CHN dla C16H14F2N4O4 (M = 364,30 g/mol: wartości obliczone: C = 52,75; H = 3,87; N = 15,38; wartości zmierzone: C = 52,34; H = 4,19, N = 15,03.
P r z y k ł a d IV
Diwodorofosforan(V) flutriafolu
W reaktorze wyposażonym w mieszadło magnetyczne umieszczono 0,01 mola flutriafolu i 30 cm3 metanolu. Układ poddano intensywnemu mieszaniu, a po rozpuszczeniu substratu, wkroplono stechiometryczną ilość kwasu fosforowego(V) w postaci wodnego roztworu. Reakcję prowadzono w temperaturze otoczenia przez 10 minut. W kolejnym etapie rozpuszczalnik odparowano z układ pod obniżonym ciśnieniem, a otrzymany produkt suszono w suszarce próżniowej w temperaturze 60°C w czasie 6 godzin.
Wydajność syntezy wyniosła 93%.
Strukturę soli potwierdzono za pomocą widma protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego: 1H NMR (DMSO-de) δ ppm: 5,27-5,41 (m, 2H); 7,11-7,23 (m, 3H); 7,27-7,37 (m, 3H); 7,44-7,49 (m, 2H); 7,51-7,58 (ddd, 1H); 7,70 (s, 1H); 7,92 (s, 1H).
13C NMR (DMSO-de) δ ppm: 57,9; 58,1; 114,8; 115,3; 115,8; 116,1; 124,3; 128,1; 128,3; 130,3; 130,6; 143,6; 145,4; 157,5; 159,8; 160,8; 163,3.
Analiza elementarna CHN dla C16H16F2N3O5P (M = 399,29 g/mol): wartości obliczone: C = 48,13; H = 4,04; N = 10,52; wartości zmierzone: C = 47,86; H = 3,69; N = 10,96.
P r z y k ł a d V
Tetrafluoroboran flutriafolu
Do kolby z mieszadłem magnetycznym zawierającej 0,01 mola flutriafolu rozpuszczonego w 30 cm3 metanolu wprowadzono stechiometryczną ilość kwasu tetrafluoroborowego. Całość poddano intensywnemu mieszaniu w temperaturze otoczenia przez 10 minut. Następnie rozpuszczalnik usunięto z układu za pomocą wyparki próżniowej, a otrzymany produkt suszono w suszarce próżniowej w temperaturze 60°C w czasie 6 godzin.
Wydajność procesu wyniosła 95%.
Strukturę soli potwierdzono za pomocą widma protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego: 1H NMR (DMSO-de) δ ppm: 5,27-5,43 (m, 2H); 7,08-7,19 (m, 3H); 7,29-7,36 (m, 3H); 7,43-7,49 (m, 2H); 7,51-7,57 (ddd, 1H); 8,21 (s, 1H); 8,56 (s, 1H).
13C NMR (DMSO-de) δ ppm: 56,6; 56,9; 114,0; 114,6; 115,1; 115,7; 123,4; 127,2; 127,9; 125,5; 130,0; 143,0; 144,7; 156,9; 158,9; 160,0; 162,4.
Analiza elementarna CHN dla C16H14BF6N3O (M = 389,10 g/mol): wartości obliczone: C = 49,39; H = 3,63; N = 10,80; wartości zmierzone: C = 49,85; H = 3,99; N = 10,52.
P r z y k ł a d VI
L-wodorowinian flutriafolu
Do kolby wprowadzono 0,01 mola flutriafolu, 50 cm3 metanolu oraz stechiometryczną ilość kwasu L-winowego. Mieszaninę poddano intensywnemu mieszaniu w temperaturze otoczenia w czasie 15 minut. Metanol odparowano następnie na wyparce próżniowej, a uzyskany produkt suszono w warunkach obniżonego ciśnienia w temperaturze 40°C przez 8 godzin.
Wydajność procesu wyniosła 92%.
Strukturę soli potwierdzono za pomocą widma protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego: 1H NMR (DMSO-de) δ ppm: 4,38 (m, 2H); 5,28-5,43 (m, 2H); 7,09-7,22 (m, 3H); 7,27=7,36 (m, 3H); 7,45-7,51 (m, 2H); 7,51-7,58 (ddd, 1H); 7,71 (s, 1H); 7,93 (s, 1H).
PL 228 324 B1 13C NMR (DMSO-de) δ ppm: 58,0; 58,1; 75,6; 114,8; 115,3; 115,8; 116,1; 124,1; 128,1; 128,4; 130,2; 130,6; 143,5; 145,4; 157,6; 159,9; 160,9; 163,2; 173,2.
Analiza elementarna CHN dla C20H19F2N3O7 (M = 451,38 g/mol): wartości obliczone: C = 53,22; H = 4,24; N = 9,31; wartości zmierzone: C = 52,98; H = 3,85; N = 9,76.
P r z y k ł a d VII
Diwodorocytrynian flutriafolu
Do reaktora zawierającego 0,01 mola flutriafolu i 50 cm3 metanolu dodano stechiometryczną ilość kwasu cytrynowego. Mieszaninę reakcyjną poddano intensywnemu mieszaniu w temperaturze otoczenia w czasie 20 minut. W kolejnym etapie rozpuszczalnik usunięto na wyparce próżniowej, a produkt suszono pod obniżonym ciśnieniem przez 6 godzin w temperaturze 40°C.
Synteza diwodorocytrynianu flutriafolu przebiegła z 95% wydajnością.
Strukturę soli potwierdzono za pomocą widma protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego: 1H NMR (DMSO-de) δ ppm: 2,67-2,89 (m, 3H); 3,19 (s, 1H); 3,50-3,73 (m, 1H); 4,96-5,22 (m, 2H); 6,52 (s, 1H); 7,04-7,20 (m, 4H); 7,24-7,33 (m, 1H); 7,41-7,45 (m, 2H); 7,50-7,56 (ddd, 1H); 7,70 (s, 1H); 8,28 (s, 1H).
13C NMR (DMSO-de) δ ppm: 42,9; 56,8; 72,7; 114,7; 115,0; 115,7; 116,0; 124,2; 128,0; 128,3; 128,4; 130,0; 131,1; 145,0; 150,3; 157,5; 159,8; 160,8; 163,1; 171,5; 174,8.
Analiza elementarna CHN dla C22H21F2N3O8 (M = 493,41 g/mol): wartości obliczone: C = 53,55; H = 4,29; N = 8,58; wartości zmierzone: C = 53,17; H = 4,00; N = 8,24.
P r z y k ł a d VIII
D,L-Mleczan flutriafolu
W kolbie z mieszadłem magnetycznym umieszczono 0,01 mola flutriafolu i 50 cm3 metanolu, po czym, po rozpuszczeniu flutriafolu, dodano stechiometryczną ilość kwasu mlekowego. Reakcję prowadzono w temperaturze otoczenia w czasie 15 minut. W kolejnym etapie rozpuszczalnik usunięto pod obniżonym ciśnieniem, a otrzymany związek suszono w suszarce próżniowej w temperaturze 40°C przez 8 godzin.
Wydajność procesu wyniosła 95%.
Strukturę soli potwierdzono za pomocą widma protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego; 1H NMR (DMSO-de) δ ppm: 1,25-1,48 (m, 3H); 4,03-4,14 (m, 1H); 5,06-5,23 (m, 2H); 6,60 (s, 1H); 7,02-7,21 (m, 4H); 7,24-7,38 (m, 1H), 7,42-7,46 (m, 2H); 7,51-7,57 (ddd, 1H); 7,69 (s, 1H); 8,33 (s, 1H).
13C NMR (DMSO-de) δ ppm: 21,9; 25,6; 61,6; 61,7; 71,0; 119,7; 120,0; 120,7; 121,0; 129,2; 133,1; 133,3; 134,8; 136,0; 150,1; 155,3; 162,52; 164,8; 165,8; 168,1; 181,6.
Analiza elementarna CHN dla C19H19F2N3O4 (M = 391,37 g/mol): wartości obliczone: C = 58,31; H = 4,89; N = 10,74; wartości zmierzone: C = 58,75; H = 5.22, N = 10,34.
P r z y k ł a d IX
Salicylan flutriafolu
Do kolby wyposażonej w mieszadło magnetyczne wprowadzono 0,01 mola flutriafolu, 50 cm3 metanolu i stechiometryczną ilość kwasu salicylowego. Mieszaninę poddano intensywnemu mieszaniu w temperaturze otoczenia w czasie 15 minut. Rozpuszczalnik odparowano na wyparce próżniowej, a otrzymany produkt suszono w suszarce próżniowej w temperaturze 40°C w czasie 8 godzin.
Proces otrzymywania salicylanu flutriafolu przebiegł z wydajnością 96%.
Strukturę soli potwierdzono za pomocą widma protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego: 1H NMR (DMSO-de) δ ppm: 5,28-5,42 (m, 2H); 6,64 (m, 1H); 6,67 (m, 1H); 7,097,21 (m, 4H); 7,28-7,36 (m, 3H); 7,45-7,50 (m, 2H); 7,51-7,57 (ddd, 1H); 7,74 (m, 1H); 7,99 (s, 1H); 8,26 (s, 1H).
13C NMR (DMSO-de) δ ppm: 57,8; 57,9; 114,8; 115,1; 115,8; 116,1; 116,3; 120,2; 124,3; 127,9; 128,3; 130,1; 130,6; 131,7; 143,6; 145,2; 157,5; 159,8; 160,7; 162,5; 163,1; 171,8.
Analiza elementarna CHN dla C23H19F2N3O4 (M = 439,42 g/mol): wartości obliczone: C = 62,87; H = 4,36; N = 9,56; wartości zmierzone: C = 63,15; H = 4,79; N = 9,17.
P r z y k ł a d X
Metoksyoctan flutriafolu
W kolbie zaopatrzonej w mieszadło magnetyczne umieszczono 0,01 mola flutriafolu rozpuszczonego w 50 cm3 metanolu, stechiometryczną ilość kwasu metoksyoctowego, po czym całość poddano mieszaniu w temperaturze otoczenia w czasie 15 minut. Następnie rozpuszczalnik odparowano
PL 228 324 B1 pod obniżonym ciśnieniem, w kolejnym etapie produkt suszono w suszarce próżniowej w temperaturze 40°C w czasie 6 godzin.
Proces przebiegł z 96% wydajnością.
Strukturę soli potwierdzono za pomocą widma protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego; 1H NMR (DMSO-d6) δ ppm: 3,30 (s, 3H); 3,98 (s, 2H); 5,07-5,21 (m, 2H); 6,55 (s, 1H); 7,04-7,19 (m, 4H); 7,26-7,34 (m, 1H); 7,42-7,47 (m, 2H); 7,52-7,58 (ddd, 1H); 7,70 (s, 1H); 8,29 (s, 1H).
13C NMR (DMSO-d6) δ ppm: 51,4; 56,6; 58,4; 58,5; 59,0; 114,7; 114,9, 115,7; 116,0; 124,1; 128,0; 128,3; 129,9; 131,1; 145,0; 125,03; 157,5; 159,8; 160,7; 163,0; 171,7.
Analiza elementarna CHN dla C19H19F2N3O4 (M = 391,37 g/mol): wartości obliczone: C = 58,31; H = 4,89; N = 10,74; wartości zmierzone: C = 58,01; H = 5,22; N = 10,34.
P r z y k ł a d XI
Dichlorooctan flutriafolu
W reaktorze zaopatrzonego w mieszadło magnetyczne umieszczono 0,01 mola flutriafolu, 50 cm3 metanolu i stechiometryczną ilość kwasu dichlorooctowego. Mieszaninę poddano intensywnemu mieszaniu w temperaturze otoczenia w czasie 15 minut. Rozpuszczalnik odparowano następnie na wyparce próżniowej, a w kolejnym etapie produkt suszono w warunkach obniżonego ciśnienia w temperaturze 40°C w czasie 8 godzin.
Dichlorooctan flutriafolu otrzymano z wydajnością 95%.
Strukturę soli potwierdzono za pomocą widma protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego; 1H NMR (DMSO-d6) δ ppm: 5,29-5,42 (m, 2H); 6,30 (s, 1H); 7,09-7,21 (m, 3H);
7.27- 7,37 (m, 3H); 7,46-7,52 (m, 2H); 7,51-7,55 (ddd, 1H); 8,19 (s, 1H); 8,47 (s, 1H).
13C NMR (DMSO-d6) δ ppm: 57,8; 57,9; 63,5; 114,8; 115,1; 115,8; 116,1; 124,3; 127,9; 128,3; 130,1; 130,6; 143,6; 145,2; 157,5; 159,8; 160,7; 163,1; 175,5.
Analiza elementarna CHN dla C18H15CI2F2N3O3 (M = 430,23 g/mol): wartości obliczone: C = 50,25; H = 3,51; N = 9,77; wartości zmierzone: C = 49,91; H = 3,11; N = 10,13.
P r z y k ł a d XII
Metylosulfonian flutriafolu
Do kolby z umieszczonym mieszadłem magnetycznym wprowadzono 0,01 mola flutriafolu, 50 cm3 metanolu oraz stechiometryczną ilość kwasu metylosulfonowego, po czym całość intensywnie mieszano przez 15 minut w temperaturze otoczenia. W kolejnym etapie metanol usunięto przez odparowanie pod zmniejszonym ciśnieniem, a otrzymaną sól suszono w suszarce próżniowej w temperaturze 40°C w czasie 8 godzin.
Wydajność procesu wyniosła 92%.
Strukturę soli potwierdzono za pomocą widma protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego: 1H NMR (DMSO-d6) δ ppm: 2,47 (s, 3H); 5,20-5,31 (m, 2H); 6,84 (s, 1H); 7,09-7,22 (m, 4H); 7,31-7,40 (m, 1H); 7,44-7,49 (m, 2H); 7,52-7,58 (ddd, 1H); 8,21 (s, 1H); 9,01 (s, 1H).
13C NMR (DMSO-d6) δ ppm: 48,7; 57,4; 57,5; 114,7; 115,0; 115,7; 116,0; 124,1; 127,9; 128,3; 130,5; 130,7; 144,2; 147,1; 157,5; 159,8; 160,7; 163,0.
Analiza elementarna CHN dla C17H17F2N3O4S (M = 397,40 g/mol): wartości obliczone: C = 51,38; H = 4,31; N = 10,57; wartości zmierzone: C = 51,76; H = 4,75; N = 10,13.
P r z y k ł a d XIII
Toluenosulfonian flutriafolu
W reaktorze z mieszadłem magnetycznym umieszczono 0,01 mola flutriafolu rozpuszczonego w 50 cm3 metanolu a następnie dodano stechiometryczną ilość kwasu toluenosulfonowego. Mieszaninę reakcyjną poddano mieszaniu w temperaturze otoczenia w czasie 15 minut, po czym rozpuszczalnik usunięto przez odparowanie w warunkach obniżonego ciśnienia, a powstały produkt suszono w kolejnym etapie w suszarce próżniowej w temperaturze 50°C w czasie 8 godzin.
Wydajność reakcji wyniosła 93%.
Strukturę soli potwierdzono za pomocą widma protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego: 1H NMR (DMSO-d6) δ ppm: 2,29 (s, 3H); 5,29-5,42 (m, 2H); 7,08-7,21 (m, 7H);
7.28- 7,36 (m, 3H); 7,44-7,49 (m, 2H); 7,50-7,57 (ddd, 1H); 8,47 (s, 1H); 8,88 (s, 1H).
13C NMR (DMSO-d6) δ ppm: 20,8; 57,8; 57,9; 114,8; 115,1; 115,8; 116,1; 124,3; 125,6; 127,9; 128,3; 130,1; 130,6; 138,5; 143,6; 145,2; 157,5; 159,8; 160,7; 163,1.
Analiza elementarna CHN dla C23H21F2N3O4S (M = 473,49 g/mol): wartości obliczone: C = 58,34; H = 4,47; N = 8,87; wartości zmierzone: C = 58,65; H = 4,08; N = 9,26.
PL 228 324 B1
P r z y k ł a d XIV
Dodecylobenzenosulfonian flutriafolu
Do kolby wprowadzono 0,01 mola flutriafolu w postaci metanolowego roztworu oraz stechiometryczną ilość kwasu dodecylobenzenosulfonowego. Reagenty mieszano przez 15 minut w temperaturze otoczenia, a następnie odparowano rozpuszczalnik pod obniżonym ciśnieniem. Otrzymaną sól suszono w suszarce próżniowej w temperaturze 40°C w czasie 6 godzin.
Wydajność procesu wyniosła 94%.
Strukturę soli potwierdzono za pomocą widma protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego: 1H NMR (DMSO-de) δ pp: 0,81 (m, 3H); 1,06 (m, 16H); 1,19 (m, 2H); 1,64 (m, 2H); 1,80 (m, 2H); 5,29-5,42 (m, 2H); 7,10-7,21 (m, 5H); 7,28-7,37 (m, 3H); 7.44-7,49 (m, 2H); 7,51-7,58 (m, 3H); 8,39 (s, 1H); 8,80 (s, 1H).
13C NMR (DMSO-de) δ ppm: 22,1; 27,1; 29,1; 36,3; 57,8; 57,9; 114,8; 115,1; 115,8; 116,1; 124,3; 125,6; 125,7; 126,8; 127,9; 128,3; 130,1; 130,6; 143,6; 145,2; 157,5; 159,8; 160,7; 163,1.
Analiza elementarna CHN dla C34H43F2N3O4S (M = 627,78 g/mol): wartości obliczone: C = 65,05; H = 6,90; N = 6,69; wartości zmierzone: C = 64,71; H = 7,77: N = 6,98.
Oznaczenie biologicznej aktywności wobec grzybów patogenicznych in vitro
Sole flutriafolu rozpuszczano w 4 ml 96% alkoholu etylowego, a następnie dodawano do sterylnego podłoża (PDA - Potato Dextrose Agar, Difco™), podgrzanego do 50°C. Stężenie badanej soli w podłożu ustalono na 10, 100 i 1000 ppm (kationu - odpowiedzialnego za działanie fungistatyczne). Płynne podłoże z preparatami wylano na płytki Petriego (0 50 mm). Krążki badanego grzyba o średnicy 4 mm wykładano na środek płytki. Na płytkach kontrolnych, grzyby rosły na pożywce z dodatkiem alkoholu etylowego. Płytki inkubowano w temperaturze pokojowej, do momentu, kiedy grzybnia w kontroli osiągnęła brzeg płytki. Następnie mierzono średnicę grzybni odejmując od pomiaru początkową średnicę krążka z grzybem (4 mm). Dla każdego obiektu wykonano 3 powtórzenia.
Stwierdzono, że badane sole hamowały wzrost grzybów patogenicznych: Botrytis cinerea, Sclerotinia sclerotiorum, Fusarium culmorum i Microdochium nivale przy stężeniach w przedziale od 10 do 100 ppm.

Claims (6)

1. Protonowe sole flutriafolu o wzorze ogólnym 1, w którym A oznacza anion chlorkowy lub wodorosiarczanowy^), lub azotanowy(V), lub diwodorofosforowy(V), lub tetrafluoroborowy, lub L-wodorowinianowy, lub cytrynianowy, lub D,L-mleczanowy, lub salicylanowy, lub metoksyoctanowy, lub dichlorooctanowy, lub metylosulfonianowy, lub toluenosulfonianowy, lub dodecylobenzenosulfonianowy.
2. Sposób otrzymywania protonowych soli flutriafolu określonych zastrz. 1, znamienny tym, że flutriafol o wzorze ogólnym 2, poddaje się reakcji z kwasem chlorowodorowym lub siarkowym(VI), lub azotowym(V), lub fosforowym(V), lub tetrafluoroborowym, lub L-winowym, lub cytrynowym, lub D,L-mlekowym, lub salicylowym, lub metoksyoctowym, lub dichlorooctowym, lub metylosulfonowym, lub toluenosulfonowym, lub dodecylobenzenosulfonowym w stosunku molowym flutriafolu do kwasu równym 0,8-1,2, w środowisku rozpuszczalnika organicznego, korzystnie metanolu, w temperaturze od 20 do 40°C, korzystnie 25°C, w czasie od 5 do 15 minut, korzystnie 10 minut, po czym rozpuszczalnik odparowuje się, a następnie suszy się w suszarce próżniowej w temperaturze od 40 do 60°C, korzystnie 50°C.
3. Zastosowanie protonowych soli flutriafolu określonych zastrz. 1 jako fungicydów.
4. Zastosowanie według zastrz. 3, znamienne tym, że fungicydy stosuje się w postaci czystej.
5. Zastosowanie według zastrz. 3, znamienne tym, że fungicydy stosuje się w postaci roztworu alkoholowego korzystnie etanolu.
6. Zastosowanie według zastrz. 5, znamienne tym, że fungicydy stosuje się w postaci roztworu wodno-alkoholowego korzystnie wodno-etanolowego, przy czym stężenie substancji czynnej wynosi od 0,001-10%, korzystnie 0,10%.
PL413371A 2015-07-31 2015-07-31 Protonowe sole flutriafolu sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako fungicydów PL228324B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL413371A PL228324B1 (pl) 2015-07-31 2015-07-31 Protonowe sole flutriafolu sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako fungicydów

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL413371A PL228324B1 (pl) 2015-07-31 2015-07-31 Protonowe sole flutriafolu sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako fungicydów

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL413371A1 PL413371A1 (pl) 2017-02-13
PL228324B1 true PL228324B1 (pl) 2018-03-30

Family

ID=57965316

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL413371A PL228324B1 (pl) 2015-07-31 2015-07-31 Protonowe sole flutriafolu sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako fungicydów

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL228324B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL413371A1 (pl) 2017-02-13

Similar Documents

Publication Publication Date Title
RU2017735C1 (ru) Способ получения производных 2-анилинопиримидина или их кислотно-аддитивных солей
CN119285547B (zh) 氘代吡唑基甲酰胺类化合物及其制备方法和用途
CN106397422A (zh) 含手性噁唑啉的烟酰胺类化合物及作为农用杀菌剂的用途
CN109503562B (zh) 2-[4-(2-噻吩基)]嘧啶基脲衍生物及其制备方法和应用
CN111642504A (zh) 一种喹啉4-位羟基吡啶甲酸酯类化合物及其防治水稻稻瘟病菌的用途
PL228324B1 (pl) Protonowe sole flutriafolu sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako fungicydów
EP3064489A1 (en) Aryloyl(oxy or amino)pentafluorosulfanylbenzene compound, pharmaceutically acceptable salt thereof, and prodrugs thereof
CN104311598B (zh) 含有1,2,3-三唑环的膦酸酯化合物及其制备方法和应用
CN110156685B (zh) 芳香的环戊烯并吡啶及其合成方法和应用
CN109020916B (zh) 一种取代苯并噻唑c2烷基化衍生物及其应用
CN103524418A (zh) 一组3-甲基吡唑化合物
EP0189300A2 (en) Dihydrotriazole derivatives and their use as herbicides
CN109535136B (zh) 2-[4-(2-呋喃基)]嘧啶基脲类化合物及其制备方法和应用
CN113880780A (zh) 苯甲脒类衍生物、制备方法及应用
CN104447498B (zh) 一种邻苯二甲酰亚胺类衍生物及其制备方法与应用
PL220854B1 (pl) Sole tebukonazolu oraz sposób ich wytwarzania
Akbaria et al. An efficient one-pot synthesis and insecticidal activity of 2-amino-4-[aryl or alkyl]-4H-chromene-3-carbonitrile derivatives
RU2786234C1 (ru) 2-{ [3-циано-4-R-5,6,7,8-тетрагидрохинолин-2-ил]тио} -N[(2Z)-3-Ar-4-фенил-1,3-тиазол-2(3Н)-илиден]ацетамиды, способ их получения и применение в качестве антидотов 2,4-Д на подсолнечнике
CN101161645B (zh) 尿素类衍生物及其制备方法与用途
CN119638651A (zh) 一种多取代呋喃甲酸衍生物及杀菌组合物和应用
Ibrahim et al. Synthesis and antimicrobial evaluation of Histidine Cinnamaldehyde Schiff base containing structural feature of 1, 3, 4-thiadiazole heterocyclic moiety
CN109535142B (zh) 2-(1-吡唑基)嘧啶衍生物及其制备方法和应用
CN108553460A (zh) 芳香族酮腙噻唑化合物作为酪氨酸酶抑制剂的应用
PL235469B1 (pl) Sposób otrzymywania protonowych soli cyprokonazolu zawierających anion nieorganiczny
CN107721997A (zh) 噻二唑类噻唑啉酮化合物及其制备方法和应用