PL237107B1 - Sposób utleniania limonenu - Google Patents

Sposób utleniania limonenu Download PDF

Info

Publication number
PL237107B1
PL237107B1 PL423547A PL42354717A PL237107B1 PL 237107 B1 PL237107 B1 PL 237107B1 PL 423547 A PL423547 A PL 423547A PL 42354717 A PL42354717 A PL 42354717A PL 237107 B1 PL237107 B1 PL 237107B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
limonene
catalyst
methanol
weight
oxidation
Prior art date
Application number
PL423547A
Other languages
English (en)
Other versions
PL423547A1 (pl
Inventor
Agnieszka Wróblewska
Piotr Miądlicki
Mariusz Władysław Malko
Zbigniew Czech
Adrian Krzysztof Antosik
Katarzyna Wilpiszewska
Original Assignee
Univ West Pomeranian Szczecin Tech
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Univ West Pomeranian Szczecin Tech filed Critical Univ West Pomeranian Szczecin Tech
Priority to PL423547A priority Critical patent/PL237107B1/pl
Publication of PL423547A1 publication Critical patent/PL423547A1/pl
Publication of PL237107B1 publication Critical patent/PL237107B1/pl

Links

Landscapes

  • Catalysts (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)

Abstract

Przedmiotem zgłoszenia jest sposób utleniania limonenu, za pomocą 60% wodnego roztworu nadtlenku wodoru, w obecności katalizatora oraz metanolu jako rozpuszczalnika. Sposób ten charakteryzuje się tym, że jako katalizator stosuje się montmorylonit w ilości 3% wagowych w mieszaninie reakcyjnej. Jako źródło montmorylonitu stosuje się bentonit, który oczyszcza się w następujący sposób: umieszcza się go w wodzie destylowanej i miesza w celu uzyskania 10% dyspersji, którą poddaje się wirowaniu, oddziela ciało stałe, suszy się i rozciera na proszek. Proces utleniania prowadzi się przy stężeniu metanolu w mieszanie reakcyjnej wynoszącym 80% wagowych, w temperaturze 40 - 100°C, pod ciśnieniem atmosferycznym, przy stosunku molowym limonen/utleniacz 1:1, w czasie reakcji od 30 minut do 48 godzin, stosując intensywność mieszania 500 obr/min.

Description

Opis wynalazku
Przedmiotem wynalazku jest sposób utleniania limonenu za pomocą 60% wodnego roztworu nadtlenku wodoru, w obecności katalizatora oraz metanolu jako rozpuszczalnika.
Znany jest z literatury sposób epoksydacji limonenu za pomocą nadtlenku wodoru, z wykorzystaniem katalizatorów tytanowo-silikalitowych i tytanowo-silikatowych, przy czym głównie stosowano w tym procesie katalizatory mezoporowate Ti-MCM-41, Ti-SBA-15 i Ti-MMM-2.
W zgłoszeniu patentowym P.409652 opisano sposób epoksydacji limonenu za pomocą 60% wodnego roztworu nadtlenku wodoru i w obecności katalizatora tytanowo-silikalitowego TS-1. Katalizator tytanowo-silikalitowy TS-1 stosowano w ilości 3% wag. Proces prowadzono w temperaturach 0-120°C, przy stosunku molowym limonen/utleniacz = 1 : 2 i w czasie od 0,5 h do 24 h. Rozpuszczalnikiem w procesie był metanol, a jego stężenie w mieszaninie reakcyjnej wynosiło 80% wag. Epoksydację prowadzono pod ciśnieniem atmosferycznym, a surowce wprowadzano do reaktora w następującej kolejności: limonen, metanol, katalizator i na końcu utleniacz.
Z polskiego zgłoszenia patentowego P 414162 znany jest sposób utleniania limonenu na komercyjnych węglach aktywnych EuroPh, WG12, FP-V i CWZ-2. W wyniku reakcji utleniania limonenu w temperaturze 60-70°C za pomocą nadtlenku wodoru lub wodoronadtlenku t-butylu otrzymywano 1,2-epoksylimonen, diol 1,2-epoksylimonenu, alkohol perillowego, karwon i karweol w zależności od użytego utleniacza i katalizatora.
Z polskiego zgłoszenia patentowego P.416571 znany jest sposób utleniania limonenu, za pomocą 60% roztworu wodnego nadtlenku wodoru lub 6M roztworu wodoronadtlenku t-butylu w dekanie i metanolu jako rozpuszczalnika, w obecności jako katalizatora mikro- i mezoporowatych materiałów węglowych impregnowanych żelazem o zawartości żelaza w ilości 0,1-10% masowych. Utlenianie prowadzi się w temperaturach 100-140°C, w czasie od 6 h do 24 h, przy czym w mieszanie reakcyjnej metanol stosuje się w stężeniu wynoszącym 63-69% wagowych.
W zgłoszeniu patentowym P.421 653 opisano sposób utleniania limonenu za pomocą 60% nadtlenku wodoru w obecności katalizatorów tytanowo-silikalitowych Ti-MCM-41 i Ti-MWW oraz metanolu jako rozpuszczalnika. Proces prowadzono pod ciśnieniem atmosferycznym, w temperaturze 20-80°C lub autogenicznym w temperaturze 90-150°C, przy stosunku molowym limonen/utleniacz 1 : 1-5 : 1, w czasie reakcji 6-24 h, przy stężeniu metanolu w mieszanie reakcyjnej 60-90% wagowych. Katalizator tytanowo-silikalitowy stosowano w ilości 1-6% wag. w mieszaninie reakcyjnej, szybkość mieszania wynosiła 500 obr/min, a surowce wprowadzano do reaktora w następującej kolejności: limonen, metanol, katalizator i na końcu utleniacz. W zależności od zastosowanych warunków, otrzymywano wysokie selektywności przemiany limonenu do takich pochodnych tlenowych, jak: karwon, karweol i alkohol perillowy.
Ze zgłoszenia patentowego P.420101 znany jest sposób utleniania limonenu za pomocą 60% roztworu wodnego nadtlenku wodoru, w obecności katalizatora i metanolu jako rozpuszczalnika, który charakteryzuje się tym, że jako katalizator stosuje się porowaty materiał węglowy w ilości 4% wagowych w mieszaninie reakcyjnej, otrzymany z suchej pulpy pomarańczowej uzyskanej po wydestylowaniu limonenu, do której dodaje się wodę do pierwszego zwilżenia i miesza się z krzemionką w stosunku masowym od 0,1 do 25. Następnie materiał suszy się, poddaje karbonizacji, usuwa się matrycę krzemową i płucze się wodą. Utlenianie limonenu prowadzi się w temperaturze 80-120°C, w czasie 6 godzin, przy stosunku molowym limonen : utleniacz = 1 : 2, zaś metanol w mieszanie reakcyjnej stosuje się w stężeniu wynoszącym 70% wagowych.
Montmorylonit lub bentonit (osadowa skała ilasta, składająca się głównie z montmorylonitu) do tej pory był głównie stosowany do izomeryzacji związków terpenowych, w tym limonenu. Proces utleniania limonenu z udziałem montmorylonitu jako katalizatora nie był opisywany w literaturze.
Nieoczekiwanie okazało się, że limonen można utleniać na montmorylonicie z wykorzystaniem 60% roztworu nadtlenku jako utleniacza.
Sposób utleniania limonenu, według wynalazku za pomocą 60% wodnego roztworu nadtlenku wodoru, w obecności katalizatora oraz metanolu jako rozpuszczalnika, charakteryzuje się tym, że jako katalizator stosuje się montmorylonit w ilości 3% wagowych w mieszaninie reakcyjnej. Jako źródło montmorylonitu stosuje się bentonit, który oczyszcza się w następujący sposób: umieszcza się go w wodzie destylowanej i miesza w celu uzyskania 10% dyspersji, którą poddaje się wirowaniu, oddziela ciało stałe, suszy się i rozciera na proszek.
PL 237 107 B1
Proces utleniania prowadzi się przy stężeniu metanolu w mieszanie reakcyjnej wynoszącym 80% wagowych, w temperaturze 40-100°C, pod ciśnieniem atmosferycznym, przy stosunku molowym limonen/utleniacz 1 : 1, w czasie reakcji od 30 minut do 48 godzin, stosując intensywność mieszania
500 obr/min.
Korzystnie surowce wprowadza się do reaktora w następującej kolejności: limonen, rozpuszczalnik, katalizator i na końcu utleniacz.
Dużą zaletą zaproponowanego sposobu epoksydacji jest otrzymywanie w nim wysokich selektywności 1,2-8-9-diepoksylimonenu, cennego związku dla przemysłu kosmetycznego i polimerowego, a także znaczących ilości alkoholu perillowego, karweolu, karwonu i 1,2-epoksylimonenu, które znalazły zastosowanie w medycynie, w przemyśle kosmetycznym i spożywczym a także w produkcji polimerów.
Sposób według wynalazku przedstawiono w przykładach wykonania.
P r z y k ł a d 1
W zlewce o pojemności 2000 cm3 umieszczono 900 g wody destylowanej i 100 bentonitu (materiał o czystości technicznej, zakupiony w firmie Zębiec S.A), całość mieszano w celu uzyskania homogenicznej mieszaniny. Otrzymaną 10% dyspersję bentonitu w wodzie poddano wirowaniu, oddzielono ciało stałe, które poddano suszeniu a następnie roztarto na proszek i w tej formie stosowano jako katalizator (montmorylonit) w reakcji utleniania limonenu.
P r z y k ł a d 2
Do szklanej kolby trójszyjnej o pojemności 50 cm3, zaopatrzonej w chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne wprowadzano substraty w następującej kolejności: 3,025 g limonenu, 17,780 g metanolu, 0,680 g katalizatora (przygotowanego w sposób opisany w przykładzie 1) i na końcu utleniacz tzn. 60% roztwór wodny nadtlenku wodoru w ilości 1,223 g. Mieszaninę reakcyjną ogrzewano do temperatury 40°C i w tej temperaturze prowadzono reakcję w czasie od 30 minut do 48 h. Stosunek molowy limonenu do nadtlenku wodoru wynosił 1 : 1, stężenie metanolu 80% wagowych, ilość katalizatora 3% wagowych, a intensywność mieszania 500 obr/min. W badanych czasach reakcji od 30 minut do 48 h selektywności produktów zmieniały się następująco: selektywność do 1,2-epoksylimonenu rosła od 15% mol do 20% mol, selektywność do 1,2-8,9-diepoksylimonenu malała od 45% mol do 33% mol, selektywność karwonu wynosiła 0% mol, selektywność karweolu malała od 20% mol do 17% mol i selektywność alkoholu perillowego rosła od 20% mol do 30-42% mol. Konwersja limonenu w badanych czasach reakcji rosła od 40 do 80% mol.
P r z y k ł a d 3
Do szklanej kolby trójszyjnej o pojemności 50 cm3, zaopatrzonej w chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne wprowadzano substraty w następującej kolejności: 3,134 g limonenu, 18,310 g metanolu, 0,750 g katalizatora (przygotowanego w sposób opisany w przykładzie 1) i na końcu utleniacz tzn. 60% roztwór wodny nadtlenku wodoru w ilości 1,288 g. Mieszaninę reakcyjną ogrzewano do temperatury 100°C i w tej temperaturze prowadzono reakcję w czasie od 30 minut do 48 h. Stosunek molowy limonenu do nadtlenku wodoru wynosił 1 : 1, stężenie metanolu 80% wagowych, ilość katalizatora 3% wagowych, a intensywność mieszania 500 obr/min. W badanych czasach reakcji od 30 minut do 48 h selektywności produktów zmieniały się następująco: selektywność do 1,2-epoksylimonenu rosła od 3% mol do 5% mol, selektywność do 1,2-8,9-diepoksylimonenu rosła od 74% mol do 79% mol, selektywność karwonu malała od 12% mol do 0% mol, selektywność karweolu malała od 3% mol do 5% mol i selektywność alkoholu perillowego rosła od 8% mol do 11% mol. Konwersja limonenu w badanych czasach reakcji rosła od 80 do 86% mol.

Claims (4)

  1. Zastrzeżenia patentowe
    1. Sposób utleniania limonenu za pomocą 60% wodnego roztworu nadtlenku wodoru, w obecności katalizatora oraz metanolu jako rozpuszczalnika, znamienny tym, że jako katalizator stosuje się montmorylonit w ilości 3% wagowych w mieszaninie reakcyjnej.
  2. 2. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że jako źródło montmorylonitu stosuje się bentonit, który oczyszcza się umieszczając go w wodzie destylowanej i mieszając w celu uzyskania 10% dyspersji, którą poddaje się wirowaniu, oddziela ciało stałe, suszy się i rozciera na proszek.
  3. 3. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że proces utleniania prowadzi się przy stężeniu metanolu w mieszanie reakcyjnej wynoszącym 80% wagowych, w temperaturze 40-100°C,
    4 PL 237 107 B1 pod ciśnieniem atmosferycznym, przy stosunku molowym limonen/utleniacz 1 : 1, w czasie reakcji od 30 minut do 48 godzin, stosując intensywność mieszania 500 obr/min.
  4. 4. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że surowce wprowadza się do reaktora w następującej kolejności: limonen, rozpuszczalnik, katalizator i na końcu utleniacz.
PL423547A 2017-11-23 2017-11-23 Sposób utleniania limonenu PL237107B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL423547A PL237107B1 (pl) 2017-11-23 2017-11-23 Sposób utleniania limonenu

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL423547A PL237107B1 (pl) 2017-11-23 2017-11-23 Sposób utleniania limonenu

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL423547A1 PL423547A1 (pl) 2019-06-03
PL237107B1 true PL237107B1 (pl) 2021-03-22

Family

ID=66649194

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL423547A PL237107B1 (pl) 2017-11-23 2017-11-23 Sposób utleniania limonenu

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL237107B1 (pl)

Family Cites Families (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
PL227305B1 (pl) * 2015-06-09 2017-11-30 Zachodniopomorski Univ Technologiczny W Szczecinie Sposób epoksydacji limonenu
PL231515B1 (pl) * 2016-03-22 2019-03-29 Zachodniopomorski Univ Technologiczny W Szczecinie Sposób utleniania limonenu

Also Published As

Publication number Publication date
PL423547A1 (pl) 2019-06-03

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Chrobok et al. Supported hydrogensulfate ionic liquid catalysis in Baeyer–Villiger reaction
Ankudey et al. Lipase-mediated epoxidation utilizing urea–hydrogen peroxide in ethyl acetate
JP2006525283A5 (pl)
Guo et al. An efficient synthesis of amides from alcohols and azides catalyzed by a bifunctional catalyst Au/DNA under mild conditions
Vil' et al. C− O coupling of Malonyl Peroxides with Enol Ethers via [5+ 2] Cycloaddition: Non‐Rubottom Oxidation
EA016096B1 (ru) Способ получения фенола посредством новых каталитических систем
Das et al. Ammonium acetate catalyzed improved method for the regioselective conversion of olefins into halohydrins and haloethers at room temperature
Agrawal et al. Organocatalytic enantio-and diastereoselective synthesis of highly substituted δ-lactones via a Michael-cyclization cascade
PL237107B1 (pl) Sposób utleniania limonenu
Pietruszka et al. Laccase-catalysed α-arylation of cyclic β-dicarbonyl compounds
Zhou et al. Enantioselective synthesis of pyrroloquinolines via a three-component Povarov reaction with aminoindoles
Pillai et al. Epoxidation of olefins and α, β-unsaturated ketones over sonochemically prepared hydroxyapatites using hydrogen peroxide
TW200930455A (en) Process for epoxidizing olefins with hydrogen peroxide using supported oxo-diperoxo tungstate catalyst complex
US9901913B2 (en) Catalyst and method for producing optically active anti-1,2-nitroalkanol compound
ES2885530T3 (es) Método para preparar un catalizador
CN108774207A (zh) 环戊二烯并[c]色烯化合物及其制备方法
RU2556002C1 (ru) Способ получения молибденового катализатора для эпоксидирования олефинов
CN114026057A (zh) 制备二醛的方法
PL231515B1 (pl) Sposób utleniania limonenu
PL235283B1 (pl) Sposób utleniania α-pinenu w obecności katalizatora TS-1
PL238294B1 (pl) Sposób utleniania limonenu
PL228752B1 (pl) Sposób utleniania limonenu na węglach aktywnych
PL235721B1 (pl) Sposób utleniania limonenu
CN117105891B (zh) 一种dbdmh促进的苯并呋喃类化合物的合成方法
Ramalingam et al. Solvent-free conversion of N, N-dimethylhydrazones to nitriles under microwave irradiation