PL244304B1 - Sposób otrzymywania biopoliolu zawierającego heteroatomy siarki i boru - Google Patents

Sposób otrzymywania biopoliolu zawierającego heteroatomy siarki i boru Download PDF

Info

Publication number
PL244304B1
PL244304B1 PL439000A PL43900021A PL244304B1 PL 244304 B1 PL244304 B1 PL 244304B1 PL 439000 A PL439000 A PL 439000A PL 43900021 A PL43900021 A PL 43900021A PL 244304 B1 PL244304 B1 PL 244304B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
reaction
sulfuric acid
catalyst
molar ratio
synthesis
Prior art date
Application number
PL439000A
Other languages
English (en)
Other versions
PL439000A1 (pl
Inventor
Marcin Borowicz
Joanna Paciorek-Sadowska
Marek Isbrandt
Paweł Sander
Original Assignee
Univ Kazimierza Wielkiego
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Univ Kazimierza Wielkiego filed Critical Univ Kazimierza Wielkiego
Priority to PL439000A priority Critical patent/PL244304B1/pl
Publication of PL439000A1 publication Critical patent/PL439000A1/pl
Publication of PL244304B1 publication Critical patent/PL244304B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G63/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a carboxylic ester link in the main chain of the macromolecule
    • C08G63/78Preparation processes
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G18/00Polymeric products of isocyanates or isothiocyanates
    • C08G18/06Polymeric products of isocyanates or isothiocyanates with compounds having active hydrogen
    • C08G18/28Polymeric products of isocyanates or isothiocyanates with compounds having active hydrogen characterised by the compounds used containing active hydrogen
    • C08G18/40High-molecular-weight compounds
    • C08G18/42Polycondensates having carboxylic or carbonic ester groups in the main chain
    • C08G18/46Polycondensates having carboxylic or carbonic ester groups in the main chain having heteroatoms other than oxygen
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G18/00Polymeric products of isocyanates or isothiocyanates
    • C08G18/06Polymeric products of isocyanates or isothiocyanates with compounds having active hydrogen
    • C08G18/28Polymeric products of isocyanates or isothiocyanates with compounds having active hydrogen characterised by the compounds used containing active hydrogen
    • C08G18/40High-molecular-weight compounds
    • C08G18/42Polycondensates having carboxylic or carbonic ester groups in the main chain
    • C08G18/46Polycondensates having carboxylic or carbonic ester groups in the main chain having heteroatoms other than oxygen
    • C08G18/4676Polycondensates having carboxylic or carbonic ester groups in the main chain having heteroatoms other than oxygen containing sulfur
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G18/00Polymeric products of isocyanates or isothiocyanates
    • C08G18/06Polymeric products of isocyanates or isothiocyanates with compounds having active hydrogen
    • C08G18/28Polymeric products of isocyanates or isothiocyanates with compounds having active hydrogen characterised by the compounds used containing active hydrogen
    • C08G18/40High-molecular-weight compounds
    • C08G18/48Polyethers
    • C08G18/50Polyethers having heteroatoms other than oxygen
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G18/00Polymeric products of isocyanates or isothiocyanates
    • C08G18/06Polymeric products of isocyanates or isothiocyanates with compounds having active hydrogen
    • C08G18/28Polymeric products of isocyanates or isothiocyanates with compounds having active hydrogen characterised by the compounds used containing active hydrogen
    • C08G18/40High-molecular-weight compounds
    • C08G18/48Polyethers
    • C08G18/50Polyethers having heteroatoms other than oxygen
    • C08G18/5072Polyethers having heteroatoms other than oxygen containing sulfur
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G63/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a carboxylic ester link in the main chain of the macromolecule
    • C08G63/68Polyesters containing atoms other than carbon, hydrogen and oxygen
    • C08G63/688Polyesters containing atoms other than carbon, hydrogen and oxygen containing sulfur
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G63/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a carboxylic ester link in the main chain of the macromolecule
    • C08G63/68Polyesters containing atoms other than carbon, hydrogen and oxygen
    • C08G63/698Polyesters containing atoms other than carbon, hydrogen and oxygen containing boron
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G65/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming an ether link in the main chain of the macromolecule
    • C08G65/02Macromolecular compounds obtained by reactions forming an ether link in the main chain of the macromolecule from cyclic ethers by opening of the heterocyclic ring
    • C08G65/26Macromolecular compounds obtained by reactions forming an ether link in the main chain of the macromolecule from cyclic ethers by opening of the heterocyclic ring from cyclic ethers and other compounds
    • C08G65/2636Macromolecular compounds obtained by reactions forming an ether link in the main chain of the macromolecule from cyclic ethers by opening of the heterocyclic ring from cyclic ethers and other compounds the other compounds containing sulfur
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G65/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming an ether link in the main chain of the macromolecule
    • C08G65/02Macromolecular compounds obtained by reactions forming an ether link in the main chain of the macromolecule from cyclic ethers by opening of the heterocyclic ring
    • C08G65/32Polymers modified by chemical after-treatment
    • C08G65/329Polymers modified by chemical after-treatment with organic compounds
    • C08G65/334Polymers modified by chemical after-treatment with organic compounds containing sulfur

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Polyurethanes Or Polyureas (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Catalysts (AREA)

Abstract

Przedmiotem zgłoszenia jest sposób otrzymywania biopolioli na bazie oleju z gorczycy białej, zawierających w swojej strukturze heteroatomy boru oraz siarki charakteryzujący się tym, że reakcję przeprowadza się w kilku etapach obejmujących epoksydację wiązań nienasyconych (w reakcji oleju surowego z gorczycy białej z lodowatym kwasem octowym i 30% nadtlenkiem wodoru oraz 96% kwasem siarkowym, jako katalizatorem) zawartych w oleju, syntezę czynników otwierających pierścienie zawierających heteroatomy boru i siarki (w reakcji kwasu borowego, 2,2-tiodietanolu i kwasu siarkowego, jako katalizatora), otwieranie pierścieni epoksydowych odpowiednimi czynnikami i/lub estryfikację grup hydroksylowych zawartych w półprodukcie (wprowadzenie atomów boru do poliolu zawierającego atomy siarki w reakcji z kwasem borowym; wprowadzenie atomów boru z półproduktem otrzymanym podczas syntezy kwasu borowego, 2,2'-tiodietanolu, kwasu siarkowego i ksylenu, jako rozpuszczalnika).

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób otrzymywania i modyfikacji surowców poliolowych na bazie oleju roślinnego, zwłaszcza przydatnych do wytwarzania sztywnych pianek poliuretanowych. Znane jest od dawna wytwarzanie sztywnych pianek poliuretanowych przez reakcję poliizocyjanianu z poliestrem zakończonym grupami hydroksylowymi lub poli(eteremoksyalkilenowym) o liczbie hydroksylowej w zakresie od 350 do 900 [Patent pol. 218621; Patent pol. 218718; Hejna A., Kirpluks M., Kosmela P., Cabulis U., Haponiuk J., Piszczyk Ł., Industrial Crops and Products, 2017, 95, 113. http://dx.doi.Org/10.1016/j.indcrop.2016.10.023; Johannes Karl Fink, Reactive Polymers Fundamentals and Applications, A Concise Guide to Industrial Polymers, Plastics Design Library, Elsevier Inc. 2013; N. V. Gama, A. Ferreira, A. Barros-Timmons, Materials 2018, 11, 1841; doi:10.3390/mal 1101841].
Poliuretany są polimerami, które zbudowane są z segmentów sztywnych i elastycznych. Segmenty elastyczne wywodzą się z polioli zakończonych grupami hydroksylowymi, spośród których największe znaczenie mają oligooksypropylenole [F. Hoong Yeoh, Ch. S. Lee, Y. Beng Kang, S. Fung Wong, S. Foon Cheng, W. Seng, Polymers 2020, 12(8), 1842; https://doi.org/10.3390/polyml2081842; A. Gondaliya, M. Nejad, Lignin as a Partial Polyol Replacement in Polyurethane Flexible Foam. Molecules 2021 ;26(8):2302. doi:10.3390/molecules26082302]. Są one otrzymywane w wyniku polimeryzacji tlenku propylenu wobec wielowodorotlenowych alkoholi, w obecności katalizatora w postaci KOH. Obecnie stosowane poliole charakteryzują się masą cząsteczkową w zakresie 200-8000 g/mol oraz zawierają od 2 do 8 grup hydroksylowych w cząsteczce. Wśród nich wyróżnia się poliole o budowie alifatycznej, cyklicznej, mogą zawierać ugrupowania heterocykliczne lub aromatyczne. Jeszcze kilka lat temu do produkcji poliuretanów stosowano głównie poliole pochodzenia petrochemicznego. Związki te nie należą do grupy surowców odnawialnych, a ich produkcja jest energochłonna, kosztowna i stwarza zagrożenie dla środowiska naturalnego [H. Sardon, D. Mecerreyes, L. Averous, C. Jehanno, ACS Sustainable Chem. Eng. 2021,9,32, 10664-10677, doi.org/10.1021/acssuschemeng.1c02361]. Również cena polioli jest trudna do przewidzenia, ze względu na zmieniającą się wartość ropy naftowej. Niestabilne ceny materiałów kopalnych, wizja ich wyczerpania w niedalekiej przyszłości, konieczność stosowania materiałów biodegradowalnych pochodzących ze źródeł odnawialnych, tańszych w produkcji, bardziej wszechstronnych, nadających się do regeneracji spowodowały ukierunkowanie prac w stronę pozyskiwania polioli z materiałów tanich i przyjaznych dla środowiska, jakimi są oleje roślinne.
Poliole petrochemiczne można zastąpić surowcami otrzymywanymi na bazie takich olejów roślinnych jak: sojowy, lniany, kokosowy, słonecznikowy, rzepakowy, arachidowy, palmowy, talowy [Z. Petrovic, Polym. Review., 48, 2008,109; A. Prociak, Cell. Polymer., 26, 2007, 381; H. Pawlik, A. Prociak, J. Pielichowski, Czasopismo Techniczne, 1-Ch., 2009, 111; L. Zhang, A Dissertaion Submitted To The Faculty Of The Graduate School of The University of Minnesota, September, 2008, Minneapolis, Minnesota; H. Yeganeh, M.R. Mehdizadeh, Eur. Polym. J., 40, 2004,1233; A. Zlatanic, C. Lava, W. Zhang, Z.S. Petrovic, J. Polym. Sci B: Polym. Phys., 42, 2004, 809; M. Ionescu, Chemistry and Technology of Polyols for Polyurethanes, Rapra Technology Limited, Shawbury, Shrewsbury, Shropshire, 2005]. Do produkcji tworzyw poliuretanowych wprowadza się również zepoksydowane wyższe kwasy tłuszczowe pochodzenia roślinnego. Oleje pochodzenia naturalnego są tanie i ekologiczne, uniwersalne w użyciu, których zastosowanie jako składniki do otrzymywania lub modyfikacji tworzyw poliuretanowych jest uzasadnione. Oleje roślinne, przed zastosowaniem jako składnik poliolowy do produkcji pianek poliuretanowych należy poddać zazwyczaj dwuetapowemu procesowi technologicznemu. W pierwszym etapie nienasycone wiązania wyższych kwasów tłuszczowych ulegają epoksydacji (najczęściej nadkwasami, generowanymi w środowisku reakcji), a następnie prowadzi się reakcje utlenionych olejów z alkoholem w celu otwarcia pierścieni epoksydowych. Otwierając pierścienie małocząsteczkowymi, jedno- lub wielofunkcyjnymi alkoholami, aminami i kwasami uzyskuje się poliole o różnej funkcyjności i właściwościach, przydatnych do różnych zastosowań [A. Prociak, L. Szczepkowski, J. Ryszkowska, M. Kurańska, M. Auguścik, E. Malewska, M. Gloc, S. Michałowski, Influence of chemical structure of petrochemical polyol on properties of bio-polyurethane foams. J. Polym. Environ. 2019, 27, 11, 2360-2368. https://doi.org/10.1007/sl0924-019-01527-7; Natural Oil Polyols Market Size, Share & Trends Analysis Report By Product (Soy Oil, Castor Oil), By End-use (Construction, Electronics & Appliances), By Region, And Segment Forecasts, 2020-2027].
Obecne trendy ukierunkowują produkcję pianek poliuretanowych na stosowanie substancji przyjaznych dla środowiska, wprowadzanie surowców ze źródeł odnawialnych oraz rozwiązywanie problemów istotnych ze względu na bezpieczeństwo stosowania już na etapie projektowania procesów produkcyjnych.
Niezwykle ważnym jest bezpieczeństwo ogniowe materiałów poliuretanowych, ponieważ tak jak większość materiałów organicznych, są one palne. Dlatego wiele aplikacji materiałów poliuretanowych wymaga stosowania substancji zmniejszających palność. Aktualnie dąży się eliminacji toksycznych halogenowych środków zmniejszających palność tworzyw poliuretanowych. Z punktu widzenia toksykologicznego i ekologicznego stosowanie halogenowych retardantów posiada znaczne wady. Wiąże się to z ryzykiem emisji dużej ilości toksycznych związków w trakcie pożaru. Podczas rozkładu termicznego materiału zawierającego halogen wydzielają się gazy takie jak np.: chlorowodór, który wykazuje bardzo silne działania drażniące i toksyczne dla ludzi [K. Zhang, Y. Hong, N. Wang, Y. Wang, Flame retardant polyurethane foam prepared from compatible blends of soybean oil-based polyol and phosphorus containing polyol. J. Appl. Polym. Sci. 2018,135, 5, 45779. https://doi.org/10.1002/app.45779].
Bardzo popularne w branży poliuretanowej jest syntezowanie polioli, które zawierają w swojej strukturze atomy pierwiastków, które należą do tzw. opóźniaczy palenia materiałów poliuretanowych na ich bazie. Zaliczane są do nich takie pierwiastki jak: bor, siarka, fosfor, azot, krzem [L. Zhang, M. Zhang, L. Hu, Y. Zhou, Synthesis of rigid polyurethane foams with castor oil-based flame retardant polyols. Ind. Crops Prod. 2014, 52, 380-388. https://doi.org/10.1016/j.indcrop.2013.10.043; M. Borowicz, J. PaciorekSadowska, J. Lubczak, B. Czupryński, Biodegradable, flame-retardant, and bio-based rigid polyurethane/poly isocyanurate foams for thermal insulation application. Polymers 2019,11,11, 1816.
https://doi.org/10.3390/polym11111816; E. Chmiel, M. Barcikowska, J. Lubczak, Pianki poliuretanowe z pierścieniem 1, 3, 5-triazynowym i atomami krzemu. Chemical Technology and Biotechnology, 2017,1-16]. Układ heteroatomów - boru i siarki wbudowanych w strukturę biopoliolu na bazie oleju z gorczycy białej zalicza się do bardzo skutecznych inhibitorów spalania. Mechanizm ich działania jest podobny do mechanizmu działania retardantów halogenowych, a jednocześnie pozbawiony ich toksyczności [J. Paciorek-Sadowska, Badania nad wpływem pochodnych kwasu borowego i N, N'-di(hydroksymetylo)mocznika na właściwości sztywnych pianek poliuretanowo-poliizolacyjanurowych, Wydawnictwo Uniwersytetu Kazimierza Wielkiego, Bydgoszcz, Polska, 2011].
Opracowany sposób otrzymywania biopolioli na bazie oleju z gorczycy białej (Sinapis alba) zawierających atomy boru i siarki stanowi nowe spojrzenie na możliwość modyfikacji klasycznej metody ich syntezy polegającej na epoksydacji wiązań podwójnych zawartych oleju i otwierania otrzymanych pierścieni epoksydowych odpowiednim diolem umożliwia wytworzenie bardzo konkurencyjnego pod względem cenowym i jakościowym surowca do produkcji materiałów poliuretanowych. Zastosowane metody syntezy stanowią alternatywę dla metod konwencjonalnych, oraz umożliwiają otrzymanie surowców poliolowych, które jednocześnie pochodzą ze źródeł roślinnych, są potencjalnym związkiem zmniejszającym palność materiałów poliuretanowych otrzymanych na ich bazie oraz ze względu na specyfikę swojej struktury są potencjalnie podatne na biodegradację.
Istotą wynalazku są trzy sposoby otrzymywania biopolioli na bazie oleju z gorczycy białej, zawierających w swojej strukturze heteroatomy boru oraz siarki charakteryzujące się tym, że reakcje ich otrzymywania przeprowadza się w kilku etapach obejmujących epoksydację wiązań nienasyconych zawartych w oleju, otwarcia pierścieni epoksydowych za pomocą 2,2’-tiodietanolu lub boranu tri(2-(2-hydroksyetylosulfanylo)etylu), a w przypadku otwierania pierścieni za pomocą 2,2’-tiodietanolu dodatkowej reakcji estryfikacji grup hydroksylowych kwasu borowego lub di(2-(2-hydroksyetylosulfanylo)etylu).
Sposób otrzymywania biopoliolu na bazie oleju z gorczycy białej zawierającego heteroatomy boru i siarki przeprowadza się w trzech etapach obejmujących epoksydację wiązań nienasyconych zawartych w oleju w reakcji oleju surowego z gorczycy białej z lodowatym kwasem octowym, 30% nadtlenkiem wodoru i 96% kwasem siarkowym jako katalizatorem w stosunku molowym reagentów wynoszącym 1:1:1:0,02, otwieranie pierścieni epoksydowych za pomocą 2,2’-tiodietanolu oraz 96% kwasu siarkowego jako katalizatora w stosunku molowym reagentów wynoszącym 1:1:0,01, estryfikację grup hydroksylowych za pomocą kwasu borowego w obecności 96% kwasu siarkowego jako katalizatora w stosunku molowym reagentów wynoszącym 1:1:0,07 oraz ksylenu jako rozpuszczalnika.
Sposób otrzymywania biopoliolu na bazie oleju z gorczycy białej zawierającego heteroatomy boru i siarki przeprowadza się w czterech etapach obejmujących syntezę boranu di(2-(2-hydroksyetylosulfanylo)etylu) w wyniku reakcji kwasu borowego z 2,2’-tiodietanolem w stosunku molowym 1:2 w obecności 96% kwasu siarkowego jako katalizatora w ilości 0,07 mola oraz ksylenu jako rozpuszczalnika, epoksydację wiązań nienasyconych zawartych w oleju w reakcji oleju surowego z gorczycy białej z lodowatym kwasem octowym, 30% nadtlenkiem wodoru i 96% kwasem siarkowym jako katalizatorem w stosunku molowym reagentów wynoszącym 1:1:1:0,02, otwieranie pierścieni epoksydowych za pomocą 2,2’-tiodietanolu oraz 96% kwasu siarkowego jako katalizatora w stosunku molowym reagentów wynoszącym
1:1:0,01, estryfikację grup hydroksylowych za pomocą boranu di(2-(2-hydroksyetylosulfanylojetylu) w obecności 96% kwasu siarkowego jako katalizatora w stosunku molowym wynoszącym 1:1:0,07 oraz ksylenu jako rozpuszczalnika.
Sposób otrzymywania biopoliolu na bazie oleju z gorczycy białej zawierającego heteroatomy boru i siarki przeprowadza się w trzech etapach obejmujących syntezę boranu tri(2-(2-hydroksyetylosulfanylo)etylu) w wyniku reakcji kwasu borowego z 2,2’-tiodietanolem w stosunku molowym 1:3 w obecności 96% kwasu siarkowego jako katalizatora w ilości 0,07 mola oraz ksylenu jako rozpuszczalnika, epoksydację wiązań nienasyconych zawartych w oleju w reakcji oleju surowego z gorczycy białej z lodowatym kwasem octowym, 30% nadtlenkiem wodoru i 96% kwasem siarkowym jako katalizatorem w stosunku molowym reagentów wynoszącym 1:1:1:0,02, otwieranie pierścieni epoksydowych za pomocą boranu tri(2-(2-hydroksyetylosulfanylo)etylu) oraz 96% kwasu siarkowego jako katalizatora w stosunku molowym wynoszącym 1:1:0,02.
Zaletą sposobu według wynalazku jest sposób otrzymywania polioli na bazie oleju z gorczycy białej zawierających heteroatomy siarki i boru z wykorzystaniem 2,2’-tiodietanolu i kwasu borowego, którego produktem końcowym są nowe surowce poliolowe stanowiące ekologiczną i ogniobezpieczną alternatywę dla polioli petrochemicznych wykorzystywanych w produkcji materiałów poliuretanowych.
Przedmiot wynalazku przedstawiony został na przykładach wykonania:
Przykład 1
Reakcję prowadzono w szklanym reaktorze o pojemności 1000 cm3 z płaszczem grzewczym, wyposażonym w chłodnicę zwrotną, czujnik temperatury, wkraplacz i mieszadło mechaniczne. Olej z gorczycy białej, lodowaty kwas octowy i 96% kwas siarkowy załadowano do reaktora i ogrzano do 40°C. Po osiągnięciu tej temperatury stopniowo dodawano 30% nadtlenek wodoru. Po dodaniu nadtlenku wodoru całą mieszaninę ogrzano do 60°C. Reakcję prowadzono trzy godziny. Stosunek molowy reagentów obliczony na podstawie liczby jodowej oleju z gorczycy wynosił 1:1:1:0,02 (olej z gorczycy: kwas octowy: nadtlenek wodoru: kwas siarkowy). Po reakcji fazy olejową i wodną rozdzielono. Fazę olejową przemyto wodą destylowaną i osuszono stałym bezwodnym siarczanem magnezu. W wyniku pierwszego etapu syntezy otrzymano epoksydowany olej z gorczycy.
W drugim etapie epoksydowany olej z nasion gorczycy, 2,2'-tiodietanol oraz katalizator reakcji - kwas siarkowy załadowano do szklanego reaktora z płaszczem grzewczym, który został wyposażony w chłodnicę zwrotną, czujnik temperatury i mieszadło mechaniczne. Stosunek molowy reagentów obliczony na podstawie liczby epoksydowej oleju z gorczycy białej wynosił 1:1:0,01 (epoksydowany olej z gorczycy: 2,2’-tiodietanol: kwas siarkowy). Następnie całą mieszaninę ogrzano do 120°C. Reakcję prowadzono przez pięć godzin aż do otwarcia wszystkich grup epoksydowych przez 2,2'-tiodietanol. Po tym etapie otrzymano poliol na bazie oleju z gorczycy białej zawierający atomy siarki. Następnie zobojętniono go stałym bezwodnym siarczanem magnezu i destylowano pod próżnią w celu zmniejszenia zawartości wody.
W trzecim etapie do biopoliolu na bazie oleju z gorczycy białej zawierającego atomy siarki wprowadzono atomy boru. W tym celu biopoliol poddano reakcji z kwasem borowym. Reakcję prowadzono w formie destylacji azeotropowej w układzie wyposażonym w odbieralnik Deana-Starka. Reakcja częściowej estryfikacji kwasu borowego biopoliolem była prowadzona w obecności katalizatora kwasowego (96% kwas siarkowy) oraz rozpuszczalnika tworzącego mieszaninę azeotropową z powstającą w reakcji wodą (najkorzystniej ksylen). Stosunek molowy reagentów w reakcji wynosił 1:1:0,07 (poliol na bazie oleju z gorczycy białej zawierający atomy siarki: kwas borowy: kwas siarkowy). Równomolowy stosunek biopoliolu do kwasu borowego oznaczał, że jedna grupa hydroksylowa biopoliolu będzie reagowała z jedną grupą -OH kwasu borowego. Reakcję prowadzono w temperaturze w przedziale 110-115°C w którym oddestylowano wodę powstającą w reakcji. Za koniec reakcji uznano moment w którym oddestylowano stechiometryczną ilość wody, która powinna powstać w tej reakcji. Mieszaninę składającą się z biopoliolu i ksylenu destylowano pod zmniejszonym ciśnieniem w celu usunięcia rozpuszczalnika z produktu końcowego.
Produktem reakcji jest brązowy poliol w postaci stałej o liczbie hydroksylowej 55,25 ± 0,43 mg KOH/g, liczbie kwasowej 55,25 ± 0,43 mg KOH/g, gęstości 1,19 ± 0,01 g/cm3, zawartości wody 0.10 ± 0.01% mas., pH 4,5 ± 0,2, zawartości pierwiastków: C-54,53%, H-10,16%, O-26,18%, S-5,08%, B-4,05%. Widmo FTIR otrzymanego poliolu wykazywało obecność pików: 3210 cm-1 od wiązania O-H, 1460 cm-1 i 1380 cm-1 od wiązania C-H w grupach CH2 i CH3, 1740 cm-1 od wiązania C=0, 1250 cm-1, 1160 cm-1 i 1099 cm-1 od wiązania C-O i odnotowano również obecność pasma drgań rozciągających przy 655 cm-1 należących do wiązania C-S oraz charakterystyczne pasmo przy 781 cm-1 od wiązania B-O.
Przykład 2
Synteza biopoliolu przebiega w czterech etapach. Dwa pierwsze etapy są analogiczne jak w przypadku dwóch pierwszych etapów syntezy biopoliolu zaprezentowanych w Przykładzie 1. Trzeci etap syntezy polegał na zsyntezowaniu boranu di(2-(2-hydroksyetylosulfanylo)etylu). W tym celu do kolby reakcyjnej wyposażonej w mieszadło mechaniczne, czujnik temperatury oraz odbieralnik Deana-Starka z chłodnicą zwrotną wprowadzono kwas borowy, 2,2’-tiodietanol i kwas siarkowy oraz ksylen jako rozpuszczalnik. Stosunek molowy reagentów wynosił 1:2:0,07 (kwas borowy: 2,2’-tiodietanol: 96% kwas siarkowy). Reakcję prowadzono w formie destylacji azeotropowej usuwając wodę powstającą w wyniku reakcji 2,2’-tiodietanolu i kwasu borowego. Wodę powstałą w reakcji destylowano w temperaturze 113°C do momentu uzyskania jej stechiometrycznej ilości. Po zakończeniu reakcji otrzymany boran di(2-(2hydroksyetylosulfanylo)etylu) destylowano pod zmniejszonym ciśnieniem do całkowitego usunięcia ksylenu.
Otrzymany boran zastosowano do ostatniego etapu syntezy z poliolu na bazie oleju z gorczycy białej. Reakcję ponownie prowadzono w formie destylacji azeotropowej w układzie wyposażonym w odbieralnik Deana-Starka. W tym celu do układu wprowadzono równomolowe ilości biopoliolu na bazie oleju z gorczycy białej zawierającego atomy siarki (1 mol) i boranu di(2-(2-hydroksyetylosulfanylo)etylu) (1 mol) i katalizator w postaci 96% kwasu siarkowego w ilości 0,07 mola oraz ksylenu jak rozpuszczalnika tworzącego azeotrop z powstającą wodą. Destylację powstającej wody prowadzono w 115°C do uzyskania jej stechiometrycznej ilości. Następnie usunięto rozpuszczalnik za pomocą destylacji pod zmniejszonym ciśnieniem.
Produktem reakcji jasno pomarańczowy poliol w postaci ciekłej o liczbie hydroksylowej 188,34 ± 2,91 mg KOH/g, liczbie kwasowej 2,42 ± 0,22 mg KOH/g, gęstości 1,09 ± 0,02 g/cm3, lepkości 9,400 ± 200 mPa-s, zawartości wody 0,05 ± 0,01% mas., pH 7,0 ± 0,1, zawartości pierwiastków: C-65,20%, H-11,48%, 0-14,06%, S-7,44%, B-1,82%. Widmo FTIR otrzymanego poliolu wykazywało obecność pików pasma drgań rozciągających wiązania O-H przy 3405 cm-1, a dla drgań deformacyjnych przy 1034 cm-1, 1380 cm-1 od wiązania C-H w grupach CH2 i CH3, 1740 cm-1 od wiązania C=O, 1250 cm-1, 1160 cm-1 i 1099 cm-1 od wiązania C-O i odnotowano również obecność pasma drgań rozciągających przy 655 cm-1 należących do wiązania C-S oraz charakterystyczne pasmo przy 781 cm-1 od wiązania B-O.
Przykład 3
Synteza biopoliolu przebiega w trzech etapach. Pierwszy z nich analogiczny jak etap pierwszy w Przykładzie 1 i prowadził do otrzymania epoksydowanego oleju z gorczycy. Niezależnie od niego prowadzona była synteza boranu tri(2-(2-hydroksyetylosulfanylo)etylu). Reakcja była prowadzona w takim sam sposób jak synteza boranu di(2-(2-hydroksyetylosulfanylo)etylu), różniła się tylko stosunkami molowymi reagentów, które wynosiły 1:3:0.07 (kwas borowy: 2,2’-tiodietanol: kwas siarkowy).
Otrzymany boran tri(2-(2-hydroksyetylosulfanylo)etylu) zastosowano jako czynnik otwierający pierścienie epoksydowe epoksydowanego oleju z gorczycy. W tym celu do reaktora wyposażonego w chłodnicę zwrotną, mieszadło mechaniczne i czujnik temperatury wprowadzono epoksydowany olej z gorczycy, boran tri(2-(2-hydroksyetylosulfanyIo)etylu) i 96% kwas siarkowy. Stosunek molowy tych reagentów wynosił odpowiednio 1:1:0,02. Mieszaninę ogrzano do 120°C i prowadzono reakcję otwierania pierścieni epoksydowych. Reakcja trwała ok. czterech godzin. Za jej koniec uznano moment w którym wartość liczby epoksydowej pobranej próby wynosiła 0. Otrzymany biopoliol ochłodzono do temperatury pokojowej i zneutralizowano bezwodnym siarczanem magnezu.
Produktem reakcji był pomarańczowy poliol w postaci ciekłej o liczbie hydroksylowej 178,42 ± 4,34 mg KOH/g, liczbie kwasowej 1,13 ± 0,13 mg KOH/g, gęstości 1,10 ± 0,01 g/cm3, lepkości 8,800 ± 250 mPa-s, zawartości wody 0,05 ± 0,01% mas., pH 7,1 ± 0,1, zawartości pierwiastków: C-66,20%, H-11,69%, O-15,82%, S-5,49%, B-0,80%. Widmo FTIR otrzymanego poliolu wykazywało obecność pików pasma drgań rozciągających wiązania O-H przy 3405 cm-1, a dla drgań deformacyjnych przy 1034 cm-1, 1380 cm-1 od wiązania C-H w grupach CH2 i CH3, 1740 cm-1 od wiązania C=O, 1250 cm-1,1160 cm-1 i 1099 cm-1 od wiązania, C-O i odnotowano również obecność pasma drgań rozciągających przy 655 cm-1 należących do wiązania C-S oraz charakterystyczne pasmo przy 781 cm-1 od wiązania B-O.

Claims (3)

1. Sposób otrzymywania biopoliolu na bazie oleju z gorczycy białej zawierającego heteroatomy boru i siarki, znamienny tym, że syntezę przeprowadza się w trzech etapach obejmujących epoksydację wiązań nienasyconych zawartych w oleju w reakcji oleju surowego, z gorczycy białej z lodowatym kwasem octowym, 30%, nadtlenkiem wodoru i 96% kwasem siarkowym jako katalizatorem w stosunku molowym reagentów wynoszącym 1:1:1:0,02, otwieranie pierścieni, epoksydowych za pomocą 2,2’-tiodietanolu oraz 96% kwasu siarkowego jako katalizatora w stosunku molowym reagentów wynoszącym 1:1:0,01, estryfikację, grap hydroksylowych za pomocą kwasu borowego w obecności 96% kwasu siarkowego jako katalizatora w stosunku molowym reagentów wynoszącym 1:1:0,07 oraz ksylenu jako rozpuszczalnika.
2. Sposób otrzymywania biopoliolu na bazie oleju z gorczycy białej zawierającego heteroatomy boru i siarki, znamienny tym, że syntezę przeprowadza się w czterech etapach obejmujących syntezę boranu di(2-(2-hydroksyetylosulfanylo)etylu) w wyniku reakcji kwasu borowego z 2,2’-tiodietanolem w stosunku molowym 1:2 w obecności 96% kwasu siarkowego jako katalizatora w ilości 0,07 mola oraz ksylenu jako rozpuszczalnika, epoksydację wiązań nienasyconych zawartych w oleju w reakcji oleju surowego z gorczycy białej z lodowatym kwasem octowym, 30% nadtlenkiem wodom i 96% kwasem siarkowym jako katalizatorem w stosunku molowym reagentów wynoszącym 1:1:1:0,02, otwieranie pierścieni epoksydowych za pomocą 2,2’-tiodietanolu oraz 96% kwasu siarkowego jako katalizatora w stosunku molowym reagentów wynoszącym 1:1:0,01, estryfikację grup hydroksylowych za pomocą boranu di(2-(2-hydroksyetyIośuIfanylo)etylu) w obecności 96% kwasu siarkowego jako katalizatora w stosunku molowym wynoszącym 1:1:0.07 oraz ksylenu, jako rozpuszczalnika.
3. Sposób otrzymywania biopoliolu na bazie oleju z gorczycy białej zawierającego heteroatomy boru i siarki, znamienny tym, że syntezę przeprowadza się w trzech etapach obejmujących syntezę boranu tri(2-(2-hydroksyetylosulfanylo)etylu) w wyniku reakcji kwasu borowego z 2,2’-tiodietanolem w stosunku molowym 1:3 w obecności 96% kwasu siarkowego jako katalizatora w ilości 0,07 mola oraz ksylenu jako rozpuszczalnika, epoksydację wiązań nienasyconych zawartych w oleju w reakcji oleju surowego z gorczycy białej z lodowatym kwasem octowym, 30% nadtlenkiem wodoru i 96% kwasem siarkowym jako katalizatorem w stosunku molowym reagentów wynoszącym 1:1:1:0,02, otwieranie pierścieni epoksydowych za pomocą boranu tri(2-(2-hydroksyelyIosulfanylo)etylu) oraz 96% kwasu siarkowego jako katalizatora w stosunku molowym wynoszącym 1:1:0,02.
PL439000A 2021-09-21 2021-09-21 Sposób otrzymywania biopoliolu zawierającego heteroatomy siarki i boru PL244304B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL439000A PL244304B1 (pl) 2021-09-21 2021-09-21 Sposób otrzymywania biopoliolu zawierającego heteroatomy siarki i boru

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL439000A PL244304B1 (pl) 2021-09-21 2021-09-21 Sposób otrzymywania biopoliolu zawierającego heteroatomy siarki i boru

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL439000A1 PL439000A1 (pl) 2023-03-27
PL244304B1 true PL244304B1 (pl) 2024-01-08

Family

ID=85785120

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL439000A PL244304B1 (pl) 2021-09-21 2021-09-21 Sposób otrzymywania biopoliolu zawierającego heteroatomy siarki i boru

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL244304B1 (pl)

Families Citing this family (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
PL247291B1 (pl) * 2023-04-04 2025-06-09 Univ Kazimierza Wielkiego Sposób otrzymywania reaktywnych surowców poliolowych zawierającego heteroatomy siarki, boru i fosforu i ich zastosowanie do otrzymywania sztywnych pianek poliuretanowo/poliizocyjanurowych
PL248940B1 (pl) * 2023-04-20 2026-02-16 Univ Kazimierza Wielkiego Sposób otrzymywania uniepalniającego poliolu oraz sposób otrzymywania pianek poliuretanowych z użyciem tego poliolu

Also Published As

Publication number Publication date
PL439000A1 (pl) 2023-03-27

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Singh et al. Recent advancement in plant oil derived polyol‐based polyurethane foam for future perspective: a review
Polaczek et al. Open-cell polyurethane foams of very low density modified with various palm oil-based bio-polyols in accordance with cleaner production
Chaudhary et al. Microwave assisted glycolysis of poly (ethylene terepthalate) for preparation of polyester polyols
More et al. Vegetable‐based building‐blocks for the synthesis of thermoplastic renewable polyurethanes and polyesters
Feng et al. A solvent-free and scalable method to prepare soybean-oil-based polyols by thiol–ene photo-click reaction and biobased polyurethanes therefrom
Pawar et al. Synthesis and characterization of rigid polyurethane foams from algae oil using biobased chain extenders
More et al. AB type polyaddition route to thermoplastic polyurethanes from fatty acid derivatives
PL244304B1 (pl) Sposób otrzymywania biopoliolu zawierającego heteroatomy siarki i boru
EP1999176A1 (en) Oligomeric polyols from palm-based oils and polyurethane compositions made therefrom
Pawar et al. Rigid polyurethane foams from cottonseed oil using bio-based chain extenders: a renewable approach
Sun et al. Synthesis of hyperbranched polymers from vegetable oil based monomers via ozonolysis pathway
Qian et al. Novel combination of vinyl benzoxazine and its copolymerizable diluent with outstanding processability for preparing a bio-based thermoset
JP2015506401A (ja) ポリエーテルエステルポリオールの製造方法、ポリエーテルエステルポリオール及びその使用方法
US11926700B2 (en) Methods and compositions for biorenewable polyesters derived from camphoric acid
CZ2009620A3 (cs) Surovina pro výrobu polyurethanu a zpusob její výroby z odpadního polyurethanu
US10000724B2 (en) Metathesized triacylglycerol green polyols from palm oil for use in polyurethane applications and their related properties
Paciorek-Sadowska et al. New bio-polyol based on white mustard seed oil for rigid PUR-PIR foams
Garrison et al. 3-Plant oil-based polyurethanes
Moser et al. Renewable poly (thioether‐ester) s from fatty acid derivatives via thiol‐ene photopolymerization
Pillai et al. Polyurethane foams from chlorinated and non‐chlorinated metathesis modified canola oil polyols
Chen et al. Synthesis of starch-based polyether non-isocyanate polyurethane with excellent mechanical and foaming properties
Tran et al. Sustainable synthesis of waste soybean oil-based non-isocyanate polyurethane elastomers and foams
Zhang et al. Ultrafast and selective recycling of poly (p-dioxanone) to monomers by using Brønsted–Lewis acidic ionic liquids as solvents/catalysts
Somisetti et al. Flexible, hard, and tough biobased polyurethane thermosets from renewable materials: glycerol and 10-undecenoic acid
US10000601B2 (en) Metathesized triacylglycerol polyols for use in polyurethane applications and their related properties