PL245824B1 - Pochodne 8-podstawione-3-(3,4-dichlorofenylo)-7,8-dihydroimidazo[ 2,1-c][1,2,4]triazyn-4(6H)-onu, sposób ich otrzymywania i zastosowanie medyczne - Google Patents

Pochodne 8-podstawione-3-(3,4-dichlorofenylo)-7,8-dihydroimidazo[ 2,1-c][1,2,4]triazyn-4(6H)-onu, sposób ich otrzymywania i zastosowanie medyczne Download PDF

Info

Publication number
PL245824B1
PL245824B1 PL440223A PL44022322A PL245824B1 PL 245824 B1 PL245824 B1 PL 245824B1 PL 440223 A PL440223 A PL 440223A PL 44022322 A PL44022322 A PL 44022322A PL 245824 B1 PL245824 B1 PL 245824B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
dichlorophenyl
chlorophenyl
sztanke
general formula
compounds
Prior art date
Application number
PL440223A
Other languages
English (en)
Other versions
PL440223A1 (pl
Inventor
Małgorzata Sztanke
Krzysztof Sztanke
Original Assignee
Univ Medyczny W Lublinie
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Univ Medyczny W Lublinie filed Critical Univ Medyczny W Lublinie
Priority to PL440223A priority Critical patent/PL245824B1/pl
Publication of PL440223A1 publication Critical patent/PL440223A1/pl
Publication of PL245824B1 publication Critical patent/PL245824B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D487/00Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, not provided for by groups C07D451/00 - C07D477/00
    • C07D487/02Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, not provided for by groups C07D451/00 - C07D477/00 in which the condensed system contains two hetero rings
    • C07D487/04Ortho-condensed systems
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K31/00Medicinal preparations containing organic active ingredients
    • A61K31/33Heterocyclic compounds
    • A61K31/335Heterocyclic compounds having oxygen as the only ring hetero atom, e.g. fungichromin
    • A61K31/35Heterocyclic compounds having oxygen as the only ring hetero atom, e.g. fungichromin having six-membered rings with one oxygen as the only ring hetero atom
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P35/00Antineoplastic agents

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Epidemiology (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Abstract

Przedmiotem zgłoszenia są 8-podstawione-3-(3,4-dichlorofenylo)-7,8-dihydroimidazo[2,1-c][triazyn-4(6H)-ony o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza fenyl, monoalkilofenyl - zwłaszcza 4-metylofenyl, monochlorofenyl — zwłaszcza 2-chlorofenyl, 3-chlorofenyl, 4-chlorofenyl, lub dichlorofenyl — zwłaszcza 3,4-dichlorofenyl, wykazujące działanie przeciwnowotworowe i antyhemolityczne. Przedmiotem zgłoszenia jest również zastosowanie związków o wzorze ogólnym 1 w chemioterapii nowotworów, takich jak rak płuc, rak szyjki macicy, rak piersi. Ponadto przedmiotem wynalazku jest zastosowanie związków o wzorze ogólnym 1 do wytwarzania preparatów chroniących krwinki czerwone przed uszkodzeniami oksydacyjnymi powodowanymi przez reaktywne formy tlenu. Przedmiotem zgłoszenia jest również sposób otrzymywania 8-podstawionych-3-(3,4-dichlorofenylo)-7,8-dihydroimidazo [2,1-c][1,2,4]triazyn-4(6H)-onów o wzorze ogólnym 1, charakteryzujący się tym, że równomolowe ilości odpowiednio podstawionych halogenowodorków hydrazonów imidazolidyno-2-onów poddaje się kondensacji z estrem etylowym kwasu 2-(3,4-dichlorofenylo)-2-oksooctowego, w mieszaninie dimetyloformamidowo-metanolowej w temperaturze wrzenia w obecności substancji zasadowych wiążących wydzielający się produkt uboczny reakcji — halogenowodór. Uzyskane końcowe produkty syntezy oczyszcza się przez krystalizację z dimetyloformamidu lub z mieszaniny dimetyloformamidu i alkoholu metylowego w stosunku objętościowym od 5:1 do 7:1.

Description

Opis wynalazku
Przedmiotem wynalazku są pochodne 8-podstawione-3-(3,4-dichlorofenylo)-7,8-dihydroimidazo[2,1-c][1,2,4]triazyn-4(6H)-onu o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza podstawnik, taki jak: fenyl, monoalkilofenyl - zwłaszcza 4-metylofenyl, monochlorofenyl - zwłaszcza 2-chlorofenyl, 3-chlorofenyl, 4-chlorofenyl, lub dichlorofenyl - zwłaszcza 3,4-dichlorofenyl. Związki te charakteryzują się istotną aktywnością przeciwnowotworową i antyhemolityczną. Przedmiotem wynalazku jest również sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie medyczne.
Z piśmiennictwa znane są zarówno niepodstawione, jak i podstawione na N8 pochodne 7,8-dihydroimidazo[2,1-c][1,2,4]triazyn-4(6H)-onu. Zostały one zsyntetyzowane w reakcji hydrazonu imidazolidyno-2-onu lub hydrazonu 1-metyloimidazolidyno-2-onu z pirogronianem etylu, fenylopirogronianem etylu, para-chlorobenzoilomrówczanem etylu lub acetylenodikarboksylanem dimetylu (Bruger M., Korte F.: Liebigs Ann. Chem.764, 112, 1972; Eberle M.K., Schirm P.: J. Heterocycl. Chem. 14, 59, 1977; Le Count D.J., Taylor P.J.: Tetrahedron 31, 433, 1975) lub w reakcji 1-arylo-2-hydrazynoimidazolin: z α-oksokwasami, takimi jak kwas 2-ketomasłowy, kwas 2-(furan-2-ylo)glioksalowy, kwas pirogronowy, kwas fenyloglioksalowy, kwas fenylopirogronowy i jego pochodne (Sztanke M., Rzymowska J., Sztanke K.: Bioorg. Chem. 95, 103480, 2020; Sztanke K.: Arabian J. Chem. 12, 5302, 2019; Sztanke K., Tuzimski T., Sztanke M., Rzymowska L, Pasternak, K.: Bioorg. Med. Chem. 19, 5103, 2011; Sztanke K., Pasternak, Sztanke M., Kandefer-Szerszeń M,., Kozioł A.E., Dybała I.: Bioorg. Med. Chem. Lett. 19, 5095, 2009; Sztanke K.: Acta Pol. Pharm.-Drug Res. 59, 235, 2002; Sztanke K., Tkaczyński T.: Acta Pol. Pharm.-Drug Res. 54, 71, 1997), z α-oksoestrami, takimi jak ester etylowy kwasu 3,3,3-trifluoro-2-oksopropanowego, ester etylowy kwasu 3-metylo-2-oksomasłowego, ester etylowy kwasu 4-nitrofenyloglioksalowego, ester etylowy kwasu 2-(tiofen-2-ylo)glioksalowego, ester etylowy kwasu 2-okso-4-fenylomasłowego, ester etylowy kwasu benzoilomrówkowego, ester etylowy kwasu 2-(2-amino-4-tiazolylo)glioksalowego (Sztanke M., Rzymowska J., Sztanke K.: Bioorg. Chem. 95, 103480, 2020; Sztanke M., Rzymowska J., Janicka M., Sztanke K.: Arabian J. Chem. 12, 4044, 2019; Sztanke M., Rzymowska J., Janicka M., Sztanke K.: Arabian J. Chem. 12, 5302, 2019; Sztanke M., Rzymowska J., Sztanke K.: Bioorg. Med. Chem. 23, 3448, 2015; Sztanke K.: Acta Pol. Pharm.-Drug Res. 61,373, 2004; Sztanke K., Tkaczyński T.: Acta Pol. Pharm.-Drug Res. 54, 223, 1997), z estrem dietylowym kwasu 2-oksomalonowego lub z estrem dietylowym kwasu 2-(hydroksyimino)malonowego (Sztanke K., Rzymowska J., Niemczyk M., Dybała I., Kozioł A.E.: Eur. J. Med. Chem. 41,539, 2006), a także w wyniku addycji hydrazonów 1-aryloimidazolidyno-2-onów do potrójnego wiązania węgiel-węgiel w cząsteczce acetylenodikarboksylanu dietylu lub dimetylu oraz cyklokondensacji łańcuchowych intermediatów (Sztanke M., Rzymowska J., Sztanke K.: Bioorg. Med. Chem. 21, 7465, 2013; Sztanke K., Tkaczyński T.: Acta Pol. Pharm.-Drug Res. 54, 147, 1997). Natomiast hydrazyd kwasu 8-(4-metoksyfenylo)-4-okso-6H-7,8-dihydroimidazo[2,1-c][1,2,4]triazyno-3-mrówkowego zsyntetyzowano w wyniku reakcji estru etylowego kwasu 8-(4-metoksyfenylo)-4-okso-6H-7,8-dihydroimidazo[2,1-c][l,2,4]triazyno-3-mrówkowego z wodzianem hydrazyny (Sztanke K., Pasternak K., Rzymowska J., Sztanke M., Kandefer-Szerszeń M.: Eur. J. Med. Chem. 43, 1085, 2006).
Znane z piśmiennictwa pochodne 7,8-dihydroimidazo[2,1-c][1,2,4]triazyn-4(6H)-onu odznaczały się różnorodną aktywnością biologiczną wykazując: aktywność antynocyceptywną i/lub depresyjną w ośrodkowym układzie nerwowym myszy (Tkaczyński T., Sztanke K.: Acta Pol. Pharm.-Drug Res. 52, 123, 1995; Sztanke K., Tkaczyński T.: Acta Pol. Pharm.-Drug Res. 54, 71,1997; Sztanke K., Tkaczyński T.: Acta Pol. Pharm.-Drug Res. 54, 147, 1997; Sztanke K., Rzymowska J., Niemczyk M., Dybała I., Kozioł A.E.: Eur. J. Med. Chem. 41, 539, 2006; Sztanke K., Pasternak K., Rzymowska J., Sztanke M., Kandefer-Szerszeń M.: Eur. J. Med. Chem. 43, 1085, 2008; Sztanke K.: PL 199750, 2008; Sztanke K.: PL 196751,2008; Sztanke K.: PL 201092, 2009; Sztanke K., Sztanke M.: PL 219424, 2015), aktywność przeciwwirusową (Sztanke M., Sztanke K., Rajtar B., Świątek Ł, Boguszewska A., Polz-Dacewicz M.: Eur. J. Pharm. Sci. 132, 34, 2019), właściwości antymetastatyczne (Sztanke K., Pasternak K., Sztanke M., Kandefer-Szerszeń M., Kozioł A.E., Dybała I.: Bioorg. Med. Chem. Lett. 19, 5095, 2009), działanie antyproliferacyjne (Sztanke K., Rzymowska J., Niemczyk M., Dybała I, Kozioł A.E.: Eur. J. Med. Chem. 41, 539, 2006; Sztanke K., Pasternak K., Rzymowska J., Sztanke M., Kandefer-Szerszeń M.: Eur. J. Med. Chem. 43, 1085, 2008; Sztanke K., Pasternak K., Sztanke M., Kandefer-Szerszeń M., Kozioł A.E., Dybała I.: Bioorg. Med. Chem. Lett. 19, 5095, 2009; Sztanke K., Tuzimski T., Sztanke M., Rzymowska J., Pasternak, K.: Bioorg. Med. Chem. 19, 5103, 2011; Sztanke K., Sztanke M., Pasternak, K.: PL 212442, 2012; Sztanke K., Sztanke M., Pasternak, K.: PL 212447, 2012; Sztanke M., Rzymowska J.,
Sztanke K.: Bioorg. Med. Chem. 21, 7465, 2013; Sztanke K., Sztanke M.: PL 219424, 2015; Sztanke M., Rzymowska J., Sztanke K.: Bioorg. Med. Chem. 23, 3448, 2015; Sztanke M., Sztanke K.: PL 223702, 2016; Sztanke M., Sztanke K.: PL 223922, 2016; Sztanke M., Rzymowska J., Janicka M., Sztanke K.: Arab. J. Chem. 12, 4044, 2019; Sztanke M., Sztanke K.: PL 225418, 2017; Sztanke M., Sztanke K.: PL 225419, 2017; Sztanke M., Rzymowska J., Janicka M., Sztanke K.: Arab. J. Chem. 12, 5302, 2019; Sztanke M., Sztanke K.: PL 224678, 2017; Sztanke M., Sztanke K.: PL 224679, 2017; Sztanke M., Sztanke K., Rajtar B., Świątek Ł, Boguszewska A., Polz-Dacewicz M.: Eur. J. Pharm. Sci. 132, 34, 2019; Sztanke M., Rzymowska J., Janicka M., Sztanke K.: Bioorg. Chem. 95, 103480, 2020; Sztanke M., Sztanke K.: PL 236362, 2021; Sztanke M., Sztanke K.: PL 236363, 2021; Sztanke M., Sztanke K.: PL 236364, 2021), właściwości antyoksydacyjne (Sztanke M., Sztanke K.: Redox Rep. 22, 572, 2017), aktywność przeciwzapalną i przeciw włóknieniu wątroby (Szuster-Ciesielska A., Kandefer-Szerszeń M., Sztanke K.: Chem. Biol. Interact. 195, 18, 2012; Kandefer-Szerszeń M., Szuster-Ciesielska A., Sztanke K., Pasternak K.: PL 216264, 2014), a także działanie ochronne na erytrocyty narażone na reaktywne formy tlenu (Sztanke M., Rzymowska J., Janicka M., Sztanke K.: Bioorg. Chem. 95, 103480, 2020; Sztanke M., Sztanke K., Rajtar B., Świątek Ł, Boguszewska A., Polz-Dacewicz M.: Eur. J. Pharm. Sci. 132, 34, 2019). Natomiast pochodne 7,8-dihydroimidazo[2,1-c][1,2,4]triazyn-4(6H)-onu z ugrupowaniem estrowym na C-3 a bez podstawnika arylowego na N-8 wykazały selektywne działanie chwastobójcze (Franke W., Klose W., Arndt P.: DE 3302413, 1984).
Przedmiotem wynalazku są 3-(3,4-dichlorofenylo)-7,8-dihydroimidazo[2,1-c][1,2,4]triazyn-4(6H)-ony o wzorze ogólnym 1, które zostały podstawione na N8 fenylem, 4-metylofenylem, 2-chlorofenylem, 3-chlorofenylem, 4-chlorofenylem lub 3,4-dichlorofenylem. Stanowią one grupę nowych - zarówno pod względem struktury, aktywności biologicznej, jak i zastosowania medycznego - związków dotychczas nieopisanych w literaturze źródłowej. Zastrzegane związki heterocykliczne są krystalicznymi substancjami stałymi o ostrych punktach topnienia, rozpuszczającymi się w dimetylosulfotlenku, dimetyloformamidzie czy acetonitrylu i charakteryzują się wysoką stabilnością termiczną. W badaniach in vitro wykazano, że związki o wzorze ogólnym 1 odznaczają się bardzo silną lub silną - w zależności od podstawnika i czasu inkubacji - aktywnością antyproliferacyjną wobec komórek raka płuc, raka szyjki macicy i raka piersi. Toteż mogą mieć one zastosowanie w chemioterapii chorób nowotworowych (w tym tych najczęściej wykrywanych w Polsce w populacji mężczyzn - rak płuc oraz w populacji kobiet - rak piersi). Ponadto pochodna 4-metylofenylowa odznacza się wyraźnie niższą cytotoksycznością wobec komórek prawidłowych nerki małpy zielonej. Na szczególną uwagę zasługuje fakt, że obecność dwóch atomów chloru w pierścieniu fenylowym w pozycji meta i para we wszystkich zastrzeganych związkach niespodziewanie przyczyniła się do poszerzenia spektrum aktywności przeciwnowotworowej w porównaniu ze związkami znanymi ze stanu techniki (Sztanke K., Pasternak K., Sztanke M., Kandefer-Szerszeń M., Kozioł A.E., Dybała I.: Bioorg. Med. Chem. Lett. 19, 5095, 2009), które nie wykazywały takiej aktywności wobec komórek raka płuc i raka piersi, a jedynie obniżały żywotność komórek szpiczaka mnogiego. Dodatkowo w badaniach ex vivo potwierdzono, że zastrzegane związki w stężeniu efektywnym wobec komórek nowotworowych (0,15 mM) nie powodują hemolizy krwinek czerwonych, a nawet zapobiegają hemolizie wywołanej działaniem reaktywnych form tlenu w stopniu porównywalnym z referencyjnymi antyoksydantami.
Według wynalazku związki o wzorze ogólnym 1 otrzymuje się przez kondensację odpowiednio podstawionego halogenowodorku hydrazonu imidazolidyno-2-onu, to jest reagenta nukleofilowego o wzorze ogólnym 2, w którym R oznacza fenyl, monoalkilofenyl - zwłaszcza 4-metylofenyl, monochlorofenyl zwłaszcza 2-chlorofenyl, 3-chlorofenyl, 4-chlorofenyl, lub dichlorofenyl zwłaszcza 3,4-dichlorofenyl, a X oznacza halogen, korzystnie jod, brom lub chlor, z estrem etylowym kwasu 2-(3,4-dichlorofenylo)-2-oksooctowego, to jest reagentem elektrofilowym o wzorze ogólnym 3, stosując proporcje molowe substratów 1:1. Powyższy chemiczny proces jednostkowy prowadzi się w środowisku rozpuszczalników organicznych, początkowo w metanolu (bez ogrzewania pozostawiając mieszaninę reakcyjną aż do wytrącenia się osadu produktu pośredniego), po czym dodaje się dimetyloformamid (w ilości potrzebnej do całkowitego rozpuszczenia się osadu produktu pośredniego w czasie wrzenia), a powstały klarowny dimetyloformamidowo-metanolowy roztwór reakcyjny ogrzewa się w temperaturze wrzenia przez okres 2-4 godzin celem dokończenia reakcji, w obecności substancji zasadowych wiążących wydzielający się halogenowodór, korzystnie w obecności trietyloaminy, pirydyny, alkoholanów metali alkalicznych, węglanu potasu lub węglanu sodu. Po zakończeniu reakcji mieszaninę reakcyjną zatęża się do połowy objętości pod zmniejszonym ciśnieniem i oziębia się, a wydzielony osad po oddzieleniu od roz puszczalników organicznych przemywa się gorącą wodą destylowaną i zimnym metanolem w celu usunięcia soli zawierających chemicznie związany halogenowodór. Następnie usuwa się rozpuszczalniki organiczne, a surowy produkt oczyszcza się przez krystalizację z mieszaniny dimetyloformamidu i metanolu (w stosunku objętościowym 5:1 w przypadku pochodnej 2-chlorofenylowej, a 7:1 w przypadku pochodnej 4-chlorofenylowej) lub z dimetyloformamidu (w przypadku czterech pozostałych pochodnych, tj. pochodnej fenylowej, pochodnej 4-metylofenylowej, pochodnej 3-chlorofenylowej i pochodnej 3,4-dichlorofenylowej).
Przedmiotem wynalazku są również związki o wzorze ogólnym 1 do zastosowania w leczeniu nowotworów, zwłaszcza takich jak rak płuc, rak szyjki macicy, rak piersi.
Otrzymane według wynalazku nowe związki wykazują znaczącą aktywność przeciwnowotworową. Działanie to potwierdzono w badaniach in vitro na referencyjnych liniach komórkowych: A549 (ECACC 86012804 - komórki ludzkiego niedrobnokomórkowego raka płuc), HeLa (ECACC 93021013 - komórki ludzkiego raka szyjki macicy), T47D (ECACC 85102201 - komórki ludzkiego raka piersi), pozyskanych z Europejskiej Kolekcji Uwierzytelnionych Hodowli Komórkowych. Aktywność przeciwnowotworową nowych związków określono immunocytochemiczną metodą interkorporacyjną z 5-bromo-2’-deoksyurydyną po 24, 48 i 72 godzinach inkubacji z badanym związkiem w stężeniu efektywnym (0,15 mM). Wyniki, wyrażone jako procent hamowania wzrostu komórek nowotworowych i prawidłowych przez badany związek, porównano z wynikami uzyskanymi dla substancji referencyjnej (pemetreksed), co przedstawiono w Tabeli 1. Wszystkie nowo zsyntetyzowane związki wykazały bardzo istotną, zależną od podstawnika i czasu inkubacji, cytotoksyczność wobec komórek nowotworowych referencyjnych linii o pochodzeniu nabłonkowym. Najwyższą aktywnością antyproliferacyjną wobec komórek linii A549 odznaczały się cztery związki: pochodna 3-chlorofenylowa, pochodna 3,4-dichlorofenylowa, pochodna 4-chlorofenylowa i pochodna fenylowa, zaś wobec komórek linii T47D trzy związki: pochodna 3,4-dichlorofenylowa, pochodna 3-chlorofenylowa i pochodna fenylowa. Natomiast najwyższą cytotoksyczność wobec komórek linii HeLa zaobserwowano w przypadku pięciu związków, tj. pochodnej fenylowej, pochodnej 3,4-dichlorofenylowej, pochodnej 4-metylofenylowej, pochodnej 3-chlorofenylowej i pochodnej 4-chlorofenylowej. Wartym uwagi jest fakt, że wszystkie nowe związki wykazały wyższą aktywność przeciwnowotworową niż klinicznie stosowany lek przeciwnowotworowy - pemetreksed. Ponadto pochodna 4-metylofenylowa nieoczekiwanie odznaczała się najniższą cytotoksycznością wobec komórek prawidłowych linii GMK po wszystkich czasach inkubacji.
Związki o wzorze ogólnym 1 mogą być także wykorzystane do wytwarzania preparatów chroniących krwinki czerwone przed uszkodzeniami oksydacyjnymi powodowanymi przez reaktywne formy tlenu, zwłaszcza takie jak nadtlenek wodoru i rodniki peroksylowe.
Związki będące przedmiotem wynalazku nieoczekiwanie okazały się być bezpieczne dla erytrocytów, a także wykazały działanie ochronne wobec krwinek czerwonych poddanych ekspozycji na reaktywne formy tlenu. Badając potencjał hemolityczny związków w modelu ex vivo na wyizolowanych erytrocytach (w odniesieniu do kontroli pozytywnej - 10% roztwór Tritonu Χ-100 - powodującej 100% hemolizę erytrocytów) okazało się, że w stężeniu efektywnym wobec komórek nowotworowych (0,15 mM) żaden z zastrzeganych związków nie powodował hemolizy krwinek czerwonych (Tabela 2). Jednocześnie wykazano, że preinkubacja erytrocytów ze związkami - przed ich ekspozycją na reaktywne formy tlenu, takie jak nadtlenek wodoru lub rodniki peroksylowe - zapobiega hemolizie w stopniu porównywalnym lub wyższym niż referencyjne antyoksydanty. Najsilniejszą aktywnością antyhemolityczną wobec erytrocytów poddanych działaniu H2O2 odznaczała się pochodna fenylowa, która hamowała hemolizę w stopniu wyższym niż silny antyoksydant - troloks. Natomiast najskuteczniejsza w ochronie krwinek czerwonych narażonych na generator rodników peroksylowych, czyli AAPH (dichlorowodorek 2,2'-azobis(2-metylopropionamidyny)) była pochodna 3,4-dichlorofenylowa, zapobiegająca hemolizie silniej niż kwas askorbinowy (Tabela 3).
Przykład 1. Do zawiesiny 0,02 mola (6,08 g) jodowodorku hydrazonu 1-fenyloimidazolidyno-2-onu w 25 ml metanolu dodano 0,02 mola (4,94 g) estru etylowego kwasu 2-(3,4-dichlorofenylo)-2-oksooctowego oraz 2,8 ml trietyloaminy i pozostawiono bez ogrzewania aż do wytrącenia się osadu produktu przejściowego. Osad produktu przejściowego rozpuszczono dodając 55 ml dimetyloformamidu i doprowadzając mieszaninę reakcyjną do wrzenia pod chłodnicą zwrotną. Po uzyskaniu klarownego roztworu chemiczny proces jednostkowy prowadzono w temperaturze wrzenia przez okres 4 godzin. Mieszaninę reakcyjną zatężono do połowy objętości pod zmniejszonym ciśnieniem i oziębiono. Wydzielony surowy produkt odsączono, a następnie przemyto na sączku pięcioma porcjami gorącej wody de stylowanej po 20 ml i 20 ml zimnego metanolu. Po wysuszeniu surowy produkt przekrystalizowano z dimetyloformamidu. Otrzymano z 78,1% wydajnością 3-(3,4-dichlorofenylo)-8-fenylo-7,8-dihydroimidazo[2,1-c][1,2,4]triazyn-4(6H)-on o temperaturze topnienia 250-251 °C.
Widmo 1H NMR (δ, ppm, DMSO-d6, TMS, 500 MHz):
4.23 (s, 4H, 2CH2), 7.19-8.41 (m, 8H, aromatyczne-H).
Widmo 13C NMR (δ, ppm, DMSO-d6, TMS, 125 MHz):
40.98, 45.83, 119.40, 124.30, 127.99, 129.43, 129.54, 130.95, 131.36, 132.20, 134.61, 139.01, 145.42, 152.12, 152.43.
Widmo IR (ATR-FTIR) (v, cm-1):
3082, 2899 (aromatyczne C-H), 1678 (C=O), 1587, 1505, 1472, 1458 (szkielet aromatyczny), 1545 (C=N).
Widmo UV (MeOH):
Xmax (e): 268 nm (15560), X’max (e): 350 nm (10060).
HPLC Spherisorb ODS2 (298K) H2O/CH3CN (4:6, v/v): tR = 191.8 s.
Przykład 2. Postępując analogicznie jak w przykładzie 1 oraz używając jako reagenty: jodowodorek hydrazonu 1-(4-metylofenylo)imidazolidyno-2-onu i ester etylowy kwasu 2-(3,4-dichlorofenylo)-2-oksooctowego w stosunku molowym 1:1, a trietyloaminę jako substancję zasadową wiążącą wydzielający się produkt uboczny jodowodór, otrzymano (po krystalizacji z dimetyloformamidu) z 71,3% wydajnością 3-(3,4-dichlorofenylo)-8-(4-metylofenylo)-7,8-dihydroimidazo[2,1-c][1,2,4]triazyn-4(6H)-on o temperaturze topnienia 289-291°C.
Widmo 1H NMR (δ, ppm, DMSO-d6, TMS, 500 MHz):
2.33 (s, 3H, CH3), 4.22 (s, 4H, 2CH2), 7.74-8.42 (m, 7H, aromatyczne-H).
Widmo 13C NMR (δ, ppm, DMSO-d6, TMS, 125 MHz):
20.86, 40.98, 45.94, 119.50, 127.98, 129.52, 129.85, 130.96, 131.34, 132.11, 133.54, 134.70, 136.56, 145.20, 152.17, 152.44.
Widmo IR (ATR-FTIR) (v, cm-1):
3108, 3086, 3036 (aromatyczne C-H), 1678 (C=O), 1583, 1516, 1480, 1447 (szkielet aromatyczny), 1545 (C=N).
Widmo UV (MeOH):
Xmax (s): 265,5 nm (11820), λ max (e): 350 nm (5960).
HPLC Spherisorb ods2 (298K) H2O/CH3CN (4:6, v/v): tR = 230.3 s.
Przykład 3. Postępując analogicznie jak w przykładzie 1 oraz używając jako reagenty: jodowodorek hydrazonu 1-(2-chlorofenylo)imidazolidyno-2-onu i ester etylowy kwasu 2-(3,4-dichlorofenylo)-2-oksooctowego w stosunku molowym 1:1, a trietyloaminę jako substancję zasadową wiążącą wydzielający się jodowodór, otrzymano (po krystalizacji z mieszaniny dimetyloformamidu i metanolu w stosunku objętościowym 5:1) z 63,4% wydajnością 8-(2-chlorofenylo)-3-(3,4-dichlorofenylo)-7,8-dihydroimidazo[2,1-c][1,2,4]triazyn-4(6H)-on o temperaturze topnienia 239-240°C.
Widmo 1H NMR (δ, ppm, DMSO-d6, TMS, 500 MHz):
4.12-4.34 (m, 4H, 2CH2), 7.48-8.35 (m, 7H, aromatyczne-H).
Widmo IR (ATR-FTIR) (v, cm-1):
3094, 3068, 3036, 2988 (aromatyczne C-H), 1681 (C=O), 1593, 1511, 1489 (szkielet aromatyczny), 1558 (C=N).
Widmo UV (MeOH):
Xmax (e): 251 nm (14420), X’max (e): 335.5 nm (12660).
HPLC Spherisorb ods2 (298K) H2O/CH3CN (4:6, v/v): tR = 155.4 S.
Przykład 4. Postępując analogicznie jak w przykładzie 1, oraz używając jako reagenty: jodowodorek hydrazonu 1-(3-chlorofenylo)imidazolidyno-2-onu i ester etylowy kwasu 2-(3,4-dichlorofenylo)-2 -oksooctowego w stosunku molowym 1:1, a trietyloaminę jako substancję zasadową wiążącą wydzielający się jodowodór, otrzymano (po krystalizacji z dimetyloformamidu) z 74,5% wydajnością 8-(3-chloro-fenylo)-3-(3,4-dichlorofenylo)-7,8-dihydroimidazo[2,1-c][1,2,4]triazyn-4(6H)-on o temperaturze topnienia 277-279°C.
Widmo 1H NMR (δ, ppm, DMSO-d6, TMS, 500 MHz) δ (ppm):
4.25 (s, 4H, 2CH2), 7.50-8.43 (m, 7H, aromatyczne-H).
Widmo 13C NMR (δ, ppm, DMSO-d6, TMS, 125 MHz):
41.03, 45.78, 117.48, 118.94, 123.83, 128.14, 129.67, 131.02, 131.12, 131.41, 132.42, 133.90, 134.43, 140.45, 146.00, 152.06, 152.37.
Widmo IR (ATR-FTIR) (v, cm-1):
3108, 3088, 2970 (aromatyczne C-H), 1679 (C=O), 1598, 1496, 1486, 1447 (szkielet aromatyczny), 1539 (C=N).
Widmo UV (MeOH):
Xmax(e): 266 nm (11360), λ max (e): 351.5 nm (6400).
HPLC Spherisorb ODS2 (298K) H2O/CH3CN (4:6, v/v): tR = 289.9 s.
Przykład 5. Postępując analogicznie jak w przykładzie 1, oraz używając jako reagenty: jodowodorek hydrazonu 1-(4-chlorofenylo)imidazolidyno-2-onu i ester etylowy kwasu 2-(3,4-dichlorofenylo)-2-oksooctowego w stosunku molowym 1:1, a trietyloaminę jako substancję zasadową wiążącą wydzielający się jodowodór, otrzymano (po krystalizacji z mieszaniny dimetyloformamidu i metanolu w stosunku objętościowym 7:1) z 77,1% wydajnością 8-(4-chlorofenylo)-3-(3,4-dichlorofenylo)-7,8-dihydroimidazo[2,1-c][1,2,4]triazyn-4(6H)-on o temperaturze topnienia 286-287°C.
Widmo 1H NMR (δ, ppm, DMSO-d6, TMS, 500 MHz):
4.23 (s, 4H, 2CH2), 7.53-8.41 (m, 7H, aromatyczne-H).
Widmo 13C NMR (δ, ppm, DMSO-d6, TMS, 125 MHz):
41.01, 45.83, 120.89, 128.03, 128.07, 129.30, 129.61, 130.99, 131.39, 132.33, 134.51, 138.00, 145.74, 152.08, 152.34.
Widmo IR (ATR-FTIR) (v, cm-1):
3099, 2973 (aromatyczne C-H), 1681 (C=O), 1580, 1497, 1480 (szkielet aromatyczny), 1538 (C=N).
Widmo UV (MeOH):
Xmax(e): 272.5 nm (16100), X’max (e): 359 nm (12100).
HPLC Spherisorb ods2 (298k) H2O/CH3CN (4:6, v/v): tR = 268.8 s.
Przykład 6. Postępując analogicznie jak w przykładzie 1, oraz używając jako reagenty: jodowodorek hydrazonu 1-(3,4-dichlorofenylo)imidazolidyno-2-onu i ester etylowy kwasu 2-(3,4-dichlorofenylo)-2-oksooctowego w stosunku molowym 1:1, a trietyloaminę jako substancję zasadową wiążącą wydzielający się jodowodór, otrzymano (po krystalizacji z dimetyloformamidu) z 66,2% wydajnością 3,8-bis(3,4-dichlorofenylo)-7,8-dihydroimidazo[2,1-c][1,2,4]triazyn-4(6H)-on o temperaturze topnienia 299-301°C.
Widmo 1H NMR (δ, ppm, DMSO-d6, TMS, 500 MHz):
4.23-4.25 (m, 4H, 2CH2), 7.72-8.42 (m, 6H, aromatyczne-H).
Widmo 13C NMR (δ, ppm, DMSO-d6, TMS, 125 MHz):
41.03, 45.77, 119.09, 120.58, 125.75, 128.16, 129.70, 131.02, 131.24, 131.43, 131.83, 132.52, 134.33, 139.06, 146.18, 151.99, 152.25.
Widmo IR (ATR-FTIR) (v, cm-1):
3101, 2989, 2968 (aromatyczne C-H), 1679 (C=O), 1596, 1500, 1481, 1460 (szkielet aromatyczny), 1538 (C=N).
Widmo UV (MeOH): Xmax (e): 276,5 nm (16620), X’max(e): 359 nm (12260).
HPLC Spherisorb ods2 (298K) H2O/CH3CN (4:6, v/v): tR = 426.5 s.
PL 245824 Β1
Tabela 1. Aktywność przeciwnowotworowa nowych 8-podstawionych-3-(3,4-dichlorofenylo)-7,8-dihydroimidazo[2,1-c][1,2,4]triazyn-4(6H)-onów (o wzorze ogólnym 1) (w stężeniu efektywnym - 0,15 mM) oraz pemetreksedu jako substancji referencyjnej.
Związek o wzorze ogólnym 1 / substancja referencyjna Czas inkubacji Aktywność przeciwnowotworowa wyrażona jako % hamowania wzrostu w liniach komórkowych
prawidłowa nowotworowe
GMK A549 HeLa T47D
R = C6H5 24 h 75 ±7.4 50 ±4.8 95 ± 9.2 70 ±7.5
48 h 95 + 9.2 90 ±8.8 100 ± 10.5 80 ±8.9
72 h 100 ± 9.4 100 ± 10.4 100 ±9.8 100 ± 9.8
R = 4-CH3C6H4 24 h 10 ±0.8 30 ±2.8 90 ± 8.5 45 ±4.8
48 h 25 ± 2.2 45 ± 4.8 100 ±9.2 75 ±8.1
72 h 30 ±3.5 100 ± 10.5 100 ± 10.2 100 ± 9.8
R = 2-ClC6H4 24 h 35 ±2.8 30 ± 2.8 60 ± 5.8 15 ± 1.4
48 h 40 ± 4.2 35 ±3.2 80 ± 8.6 35 ±3.8
72 h 50 ±5.2 50 ±5.6 100 ± 10.4 75 ±8.2
R = 3-ClC6H4 24 h 80 ±8.6 90 ± 9.6 85 ± 8.2 85 ±7.8
48 h 95 ± 8.8 95 ±8.8 95 ± 9.5 95 ± 9.2
72 h 100 ± 10.2 100 ±9.8 100 ± 10.6 100 ± 9.7
r = 4-C1CóH4 24 h 55 ±5.2 65 ±5.5 80 ±7.8 45 ±3.8
48 h 65 ± 6.4 75 ±7.2 90 ± 9.8 90 ±8.9
72 h 80 ±7.8 100 ± 10.2 100 ± 10.5 100 ± 10.6
R = 3,4-ChC6H3 24 h 80 ± 6.8 90 ±7.5 95 ± 10.2 90 ±7.8
48 h 90 ±8.5 95 ± 9.2 100 ±9.9 100 ±11.5
72 h 100 ± 10.4 100 ± 11.4 100 ± 10.3 100 ± 9.8
Pemetreksed 24 h 5 ±0.3 15 ±0.9 15 ± 1.2 5 ±0.4
48 h 20 ± 1.2 30± 1.8 50 ± 2.5 15 ±0.7
72 h 25 ± 1.4 50 ±3.2 60 ± 4.5 25 ±0.9
GMK - komórki nerki małpy zielonej - Macaccus rhesus (linia prawidłowa)
A549 (ECACC 86012804) - komórki ludzkiego nicdrobnokomórkowego raka płuc (referencyjna linia nowotworowa)
HeLa (ECACC 93021013) - komórki ludzkiego raka szyjki macicy (referencyjna linia nowotworowa)
T47D (ECACC 85102201) - komórki ludzkiego raka piersi (referencyjna linia nowotworowa)
Pemetreksed - w stężeniu 0,18 mM; substancja referencyjna; zarejestrowany i stosowany w praktyce klinicznej lek przeciwnowotworowy z grupy antymetabolitów kwasu foliowego
PL 245824 Β1
Tabela 2. Aktywność hemolityczna nowych 8-podstawionych-3-(3,4-dichlorofenylo)-7,8-dihydroimidazo[2,1-c][1,2,4]triazyn-4(6H)-onów (o wzorze ogólnym 1) oraz substancji referencyjnych (kwas askorbinowy, troloks) w stężeniu 0,15 mM.
Aktywność hemolityczna (w %)
Związek 0 wzorze ogólnym 1 R = C6H5 0
R = 4-CH3C6H4 0
R = 2-CIC6H4 0
R = 3-ClC6H4 0
R = 4-C1CóH4 0
R = 3,4-Cl2C6H3 0
Kontrola pozytywna 10% roztwór Tritonu Χ-100 100
Kontrola negatywna PBS 0
Substancja referencyjna AA 0
Troloks 0
PBS - zbuforowany roztwór soli fizjologicznej
AA - kwas askorbinowy
Troloks - kwas 6-hydroksy-2,5,7,8-tetrametylochromano-2-karboksylowy
Tabela 3. Stopień hamowania oksydacyjnej hemolizy (w odniesieniu do pozytywnych kontroli: kwas askorbinowy i troloks) przez nowe 8-podstawione-3-(3,4-dichlorofenylo)-7,8-dihydroimidazo[2,1-c][1,2,4]triazyn-4(6H)-ony (o wzorze ogólnym 1) w stężeniu 0,15 mM.
Stopień hamowania hemolizy
Erytrocyty narażone na AAPH Erytrocyty narażone na H2O2
Związek 0 wzorze ogólnym 1 R = C6H5 1,01 1,26
R = 4-CH3C6H4 0,94 0,87
R = 2-ClC6H4 1,04 1,03
R = 3-CIC6H4 0,95 0,87
R = 4-ClC6H4 0,91 0,87
R = 3,4-ChC6H3 1,15 1,04
Kontrola pozytywna AA 1,00 -
Troloks - 1,00
AAPH - di chlorowodorek 2,2'-azobis(2-metylopropionamidyny)
H2O2 - nadtlenek wodoru
AA - kwas askorbinowy
Troloks - kwas 6-hydroksy-2,55758-tctramctylochromano-2-karboksylowy

Claims (7)

1. Pochodne 8-podstawione-3-(3,4-dichlorofenylo)-7,8-dihydroimidazo[2,1-c][1,2,4]triazyn-4(6H)-onu o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza fenyl, monoalkilofenyl - zwłaszcza 4-metylofenyl, monochlorofenyl - zwłaszcza 2-chlorofenyl, 3-chlorofenyl, 4-chlorofenyl, lub dichlorofenyl - zwłaszcza 3,4-dichlorofenyl.
2. Sposób otrzymywania nowych 8-podstawionych-3-(3,4-dichlorofenylo)-7,8-dihydroimidazo[2,1-c][1,2,4]triazyn-4(6H)-onów o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza fenyl, monoalkilofenyl - zwłaszcza 4-metylofenyl, monochlorofenyl - zwłaszcza 2-chlorofenyl, 3-chlorofenyl, 4-chlorofenyl, lub dichlorofenyl - zwłaszcza 3,4-dichlorofenyl, znamienny tym, że reagent nukleofilowy o wzorze ogólnym 2, w którym R ma wyżej podane znaczenie, a X oznacza halogen, korzystnie jod, chlor lub brom, poddaje się kondensacji z estrem etylowym kwasu 2-(3,4-dichlorofenylo)-2-oksooctowego, to jest reagentem elektrofilowym o wzorze ogólnym 3, w stosunku molowym 1:1, przy czym proces kondensacji prowadzi się w środowisku rozpuszczalników organicznych, początkowo w metanolu (bez ogrzewania, aż do wytrącenia się osadu produktu pośredniego), a następnie po dodaniu dimetyloformamidu (w ilości potrzebnej do rozpuszczenia osadu) we wrzącym roztworze dimetyloformamidowo-metanolowym w czasie 2-4 godzin w obecności substancji zasadowych wiążących wydzielający się halogenowodór, a po zakończeniu procesu wytrącony osad oddziela się od rozpuszczalników organicznych, przemywa kilkakrotnie gorącą wodą destylowaną oraz zimnym metanolem, a następnie oczyszcza przez krystalizację.
3. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że do wiązania i neutralizacji produktu ubocznego tj. halogenowodoru stosuje się trietyloaminę, pirydynę, alkoholany metali alkalicznych, węglan potasu lub sodu.
4. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że krystalizację dwóch związków tj. pochodnej 2-chlorofenylowej i pochodnej 4-chlorofenylowej prowadzi się z użyciem mieszaniny dimetyloformamidu i alkoholu metylowego w stosunku objętościowym odpowiednio 5:1 i 7:1, a pozostałych czterech związków tj. pochodnej fenylowej, pochodnej 4-metylofenylowej, pochodnej 3-chlorofenylowej i pochodnej 3,4-dichlorofenylowej z użyciem dimetyloformamidu.
5. Związki o wzorze ogólnym 1 określone w zastrz. 1 do zastosowania w chemioterapii nowotworów.
6. Związki według zastrz. 5 do zastosowania w chemioterapii raka płuc, raka szyjki macicy, raka piersi.
7. Związki o wzorze ogólnym 1 do wytwarzania preparatów chroniących krwinki czerwone przed uszkodzeniami oksydacyjnymi powodowanymi przez reaktywne formy tlenu, zwłaszcza takie jak nadtlenek wodoru i rodniki peroksylowe.
PL440223A 2022-01-26 2022-01-26 Pochodne 8-podstawione-3-(3,4-dichlorofenylo)-7,8-dihydroimidazo[ 2,1-c][1,2,4]triazyn-4(6H)-onu, sposób ich otrzymywania i zastosowanie medyczne PL245824B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL440223A PL245824B1 (pl) 2022-01-26 2022-01-26 Pochodne 8-podstawione-3-(3,4-dichlorofenylo)-7,8-dihydroimidazo[ 2,1-c][1,2,4]triazyn-4(6H)-onu, sposób ich otrzymywania i zastosowanie medyczne

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL440223A PL245824B1 (pl) 2022-01-26 2022-01-26 Pochodne 8-podstawione-3-(3,4-dichlorofenylo)-7,8-dihydroimidazo[ 2,1-c][1,2,4]triazyn-4(6H)-onu, sposób ich otrzymywania i zastosowanie medyczne

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL440223A1 PL440223A1 (pl) 2023-07-31
PL245824B1 true PL245824B1 (pl) 2024-10-14

Family

ID=87474939

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL440223A PL245824B1 (pl) 2022-01-26 2022-01-26 Pochodne 8-podstawione-3-(3,4-dichlorofenylo)-7,8-dihydroimidazo[ 2,1-c][1,2,4]triazyn-4(6H)-onu, sposób ich otrzymywania i zastosowanie medyczne

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL245824B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL440223A1 (pl) 2023-07-31

Similar Documents

Publication Publication Date Title
AU2020222080C1 (en) Hydroxypyridoxazepines as Nrf2 activators
KR20190039086A (ko) Bet 저해제의 결정질 고체 형태
Rizk et al. Synthesis, spectroscopic characterization and computational chemical study of 5-cyano-2-thiouracil derivatives as potential antimicrobial agents
JP2020504747A (ja) ベンズイミダゾール誘導体、調製方法およびそれらの使用
AU2005286965B2 (en) Quinolone analogs as cell proliferation inhibitors
EP3428158A1 (en) Salt of pyridinyl amino pyrimidine derivative, preparation method therefor, and application thereof
CA3191529A1 (en) Heterocyclic compounds as cbp/ep300 bromodomain inhibitors
US20200299306A1 (en) Compounds with a benzo[a]carbazole structure and use thereof
WO2016075137A1 (en) Spiropyrazine derivatives as inhibitors of non-apoptotic regulated cell-death
US20250270223A1 (en) Crystal of substituted piperazine derivative and preparation method therefor
AU2021392700B2 (en) Novel n-heterocyclic bet bromodomain inhibitor, and preparation method therefor and medical use thereof
EP2552915B1 (en) Compounds for the treatment of hiv
PL245824B1 (pl) Pochodne 8-podstawione-3-(3,4-dichlorofenylo)-7,8-dihydroimidazo[ 2,1-c][1,2,4]triazyn-4(6H)-onu, sposób ich otrzymywania i zastosowanie medyczne
PL243307B1 (pl) Pochodne 3-(4-fluorofenylo)-7,8-dihydroimidazo[2,1-c][1,2,4] triazyn-4(6H)-onu podstawione fenylem, alkilofenylem, dialkilofenylem i alkoksyfenylem, sposób ich otrzymywania i zastosowanie medyczne
PL243308B1 (pl) 3-(4-Fluorofenylo)-7,8-dihydroimidazo[2,1-c][1,2,4]triazyn- 4(6H)-ony podstawione monochlorofenylem lub dichlorofenylem, sposób ich otrzymywania i zastosowanie medyczne
KR20210123314A (ko) 불소 함유 치환 벤조티오펜 화합물, 그의 약학적 조성물 및 응용
AU2019344041A1 (en) Cdc7-inhibiting purine derivatives and their use for the treatment of neurological conditions
US12351583B2 (en) Triazolopyrimidines based on thymine nucleobase and methods for producing them
Atiya et al. Preparation with biological study for pyrimidine derivatives from chalcone
EP3941472B1 (en) Crystalline and amorphous forms of-(5-((4-ethylpiperazin-1-yl)methyl)pyridine-2-yl)-5-fluoro-4-(3-isopropyl-2-methyl-2 <ns1:i>h</ns1:i>?-indazol-5-yl)pyrimidin-2-amine and its salts, and preparation methods and therapeutic uses thereof
WO2007039580A1 (en) Imidazolyl-substituted benzophenone compounds
AL-SULTANI et al. Antioxidant Activity of some New synthesised benzo [d] imidazo [2, 1-b] thiazole derivatives.
PL236363B1 (pl) 3-(Trifluorometylo)-7,8-dihydroimidazo[2,1-c][1,2,4]triazyn- -4(6H)-ony podstawione monochlorofenylem lub dichlorofenylem, sposób ich otrzymywania i zastosowanie medyczne
AU2024302736C1 (en) Crystal form of methionine adenosyltransferase 2a heterocyclic inhibitor, preparation method therefor, and use thereof
PL236364B1 (pl) 8-Podstawione-3-(propan-2-ylo)-7,8-dihydroimidazo[2,1-c] [1,2,4]triazyn-4(6H)-ony, sposób ich otrzymywania i zastosowanie medyczne