PL247041B1 - Biokompozyt polimerowy na osnowie kwasu poli(3-hydroksymasłowego), sposób wytwarzania tego biokompozytu oraz jego zastosowanie - Google Patents

Biokompozyt polimerowy na osnowie kwasu poli(3-hydroksymasłowego), sposób wytwarzania tego biokompozytu oraz jego zastosowanie Download PDF

Info

Publication number
PL247041B1
PL247041B1 PL442444A PL44244422A PL247041B1 PL 247041 B1 PL247041 B1 PL 247041B1 PL 442444 A PL442444 A PL 442444A PL 44244422 A PL44244422 A PL 44244422A PL 247041 B1 PL247041 B1 PL 247041B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
temperature
maintained
zone
biocomposite
poly
Prior art date
Application number
PL442444A
Other languages
English (en)
Other versions
PL442444A1 (pl
Inventor
Iwona ZARZYKA
Iwona Zarzyka
Karol Hęclik
Lucjan Dobrowolski
Beata Krzykowska
Original Assignee
Politechnika Rzeszowska Im Ignacego Lukasiewicza
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Politechnika Rzeszowska Im Ignacego Lukasiewicza filed Critical Politechnika Rzeszowska Im Ignacego Lukasiewicza
Priority to PL442444A priority Critical patent/PL247041B1/pl
Publication of PL442444A1 publication Critical patent/PL442444A1/pl
Publication of PL247041B1 publication Critical patent/PL247041B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L67/00Compositions of polyesters obtained by reactions forming a carboxylic ester link in the main chain; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L67/04Polyesters derived from hydroxycarboxylic acids, e.g. lactones
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A47FURNITURE; DOMESTIC ARTICLES OR APPLIANCES; COFFEE MILLS; SPICE MILLS; SUCTION CLEANERS IN GENERAL
    • A47GHOUSEHOLD OR TABLE EQUIPMENT
    • A47G19/00Table service
    • A47G19/02Plates, dishes or the like
    • A47G19/03Plates, dishes or the like for using only once, e.g. made of paper
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29CSHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C48/00Extrusion moulding, i.e. expressing the moulding material through a die or nozzle which imparts the desired form; Apparatus therefor
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29CSHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C70/00Shaping composites, i.e. plastics material comprising reinforcements, fillers or preformed parts, e.g. inserts
    • B29C70/58Shaping composites, i.e. plastics material comprising reinforcements, fillers or preformed parts, e.g. inserts comprising fillers only, e.g. particles, powder, beads, flakes, spheres
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29CSHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C70/00Shaping composites, i.e. plastics material comprising reinforcements, fillers or preformed parts, e.g. inserts
    • B29C70/58Shaping composites, i.e. plastics material comprising reinforcements, fillers or preformed parts, e.g. inserts comprising fillers only, e.g. particles, powder, beads, flakes, spheres
    • B29C70/60Shaping composites, i.e. plastics material comprising reinforcements, fillers or preformed parts, e.g. inserts comprising fillers only, e.g. particles, powder, beads, flakes, spheres comprising a combination of distinct filler types incorporated in matrix material, forming one or more layers, and with or without non-filled layers
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B65CONVEYING; PACKING; STORING; HANDLING THIN OR FILAMENTARY MATERIAL
    • B65DCONTAINERS FOR STORAGE OR TRANSPORT OF ARTICLES OR MATERIALS, e.g. BAGS, BARRELS, BOTTLES, BOXES, CANS, CARTONS, CRATES, DRUMS, JARS, TANKS, HOPPERS, FORWARDING CONTAINERS; ACCESSORIES, CLOSURES, OR FITTINGS THEREFOR; PACKAGING ELEMENTS; PACKAGES
    • B65D65/00Wrappers or flexible covers; Packaging materials of special type or form
    • B65D65/38Packaging materials of special type or form
    • B65D65/46Applications of disintegrable, dissolvable or edible materials
    • B65D65/466Bio- or photodegradable packaging materials
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K13/00Use of mixtures of ingredients not covered by one single of the preceding main groups, each of these compounds being essential
    • C08K13/04Ingredients characterised by their shape and organic or inorganic ingredients

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Mechanical Engineering (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Composite Materials (AREA)
  • Food Science & Technology (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Biodiversity & Conservation Biology (AREA)
  • Biological Depolymerization Polymers (AREA)
  • Polyurethanes Or Polyureas (AREA)

Abstract

Przedmiotem zgłoszenia jest biokompozyt, według wynalazku charakteryzuje się tym, że napełniacz jest alifatycznym nierozgałęzionym poliuretanem łańcuchowym, uzyskanym w reakcji butano-1,4-diolu i 1,6-diizocyjanianu heksametylenu, a jego zawartość w masie biokompozytu wynosi od 5% mas. do 20% mas. Zgłoszenie obejmuje też sposób wytwarzania ww. kompozytu. Sposób ten charakteryzuje się tym, że w pierwszym etapie homogenizuje się ze sobą od 80% mas. do 95% mas. kwasu poli(3-hydroksymasłowego) oraz od 5% mas. do 20% mas. napełniacza w postaci alifatycznego nierozgałęzionego poliuretanu łańcuchowego, po czym przechodzi się do drugiego etapu, w którym zhomogenizowaną mieszaninę wprowadza się do wytłaczarki i prowadzi się jej wytłaczanie z prędkością od 300 obrotów/minutę do 350 obrotów/minutę, przy czym podczas wytłaczania, zasobnik wytłaczarki utrzymuje się w temperaturze od 20°C do 22°C, jej I strefę utrzymuje się w temperaturze od 124°C do 134°C, II strefę utrzymuje się w temperaturze od 134°C do 136°C, III strefę utrzymuje się w temperaturze od 135°C do 136°C, IV strefę utrzymuje się w temperaturze od 148°C do 149°C, V strefę utrzymuje się w temperaturze od 146°C do 148°C, VI strefę utrzymuje się w temperaturze od 153°C do 170°C, VII strefę utrzymuje się w temperaturze od 148°C do 167°C, VIII strefę utrzymuje się w temperaturze od 170°C do 179°C, zaś jej głowicę utrzymuje się w temperaturze od 172°C do 176°C. Przedmiotem zgłoszenia jest również zastosowanie biokompozytu do produkcji biodegradowalnych artykułów jednorazowego użytku, w tym opakowań, sztućców, talerzyków oraz materiałów medycznych.

Description

Opis wynalazku
Przedmiotem wynalazku jest biokompozyt na osnowie kwasu poli(3-hydroksymasłowego), sposób wytwarzania tego biokompozytu oraz jego zastosowanie.
Polihydroksyalkaniany są jedynymi w pełni biodegradowalnymi polimerami, a wśród nich najważniejszy jest kwas poli(3-hydroksymasłowy) (P3HB) o wzorze (I), którego czas degradacji jest zdecydowanie dłuższy niż innych polihydroksyalkanianów.
(I)
P3HB jest biosyntezowalny (materiał zapasowy wielu bakterii) i biodegradowalny dlatego jest szczególnie cennym biopolimerem. Ponadto kwas poli(3-hydroksymasłowy) jest i biokompatybilny i bioresorbowalny. W organizmie człowieka hydrolizuje do wolnego kwasu 3-hydroksymasłowego, który jest naturalnym metabolitem.
Naturalne łańcuchy P3HB są idealnie liniowe, o wysokiej stereogeniczności - izotaktyczne, co nadaje mu wyjątkowe właściwości i jednocześnie wysoki stopień krystaliczności. Niestety wysoka krystaliczność generuje pewne wady P3HB, tj. sztywność i kruchość. Dodatkowo niska termostabilność ogranicza jego zastosowanie.
Dlatego P3HB często poddawany jest różnym modyfikacjom celem poprawy jego właściwości mechanicznych, termicznych i przetwórczych.
Z opisów zgłoszeniowych WO 2021210511 A1 i WO 2020095799 A1 znany jest sposób radzenia sobie z niską termoodpornością P3HB poprzez wytłaczanie P3HB w temperaturze z zakresu początku topnienia i temperatury piku topnienia zmierzonej metodą DSC.
Z opisu wynalazku WO 2008143176 A1 znanyjest inny sposób poprawy właściwości termicznych P3HB to jest wytwarzanie kopolimerów P3HB z innymi polihydroksyalkanianami przy jednoczesnym zmniejszaniu zawartości sodu w kopolimerze. Następuje wówczas poprawa odporności termicznej P3HB - temperatura 1% ubytku masy wynosi 280°C przy zawartości sodu 10 ppm.
Z opisu patentowego CN 109825892 B znanyjest wydrążony monofilament o dużej średnicy zawierający kopolimer - kwas poli(3-hydroksymasłowy-co-3-hydroksywalerianowy), nieorganiczny środek zarodkujący i przeciwutleniacz o dobrych właściwościach mechanicznych, a jednocześnie lekki.
Z opisu wynalazku KR 20160083470 A znany jest sposób wytwarzania kopolimeru kwasu poli(3-hydroksymasłowego-co-3-hydroksyheksanowego) o wysokiej zawartości kwasu 3-hydroksyheksanowego o ulepszonych właściwościach fizycznych.
Innym sposobem poprawy właściwości P3HB jest proces jego spieniania, znany m.in. z opisu wynalazku CN 104448745 A, w którym ujawniono spieniony kwas poli(3-hydroksymasłowy-co-4-hydroksymasłowy) (P34HB) wytworzony z 85-100 części mas. P34HB, 0,5-15 części mas. środka sieciującego, 1-10 części mas. środka spieniającego, 0,1-15 części mas. środka wspomagającego spienianie, 0-10 części mas. Nukleanta i 0-20 części mas. stabilizatora spieniania. Właściwości mechaniczne ulegają znacznej poprawie, w tym udarność o 74,36% w porównaniu z próbką niespienioną, a wytrzymałość na rozciąganie jest większa lub równa 5,81 MPa.
Kolejnym sposobem poprawy stabilności termicznej P3HB jest, ujawnione w opisie wynalazku US 2008293894 A1, szczepienie bezwodnika maleinowego (MA) na kwasie poli(3-hydroksymasłowym). Szczepiony P3HB ma wyższą temperaturę rozkładu, lepszą stabilność termiczną niż czysty P3HB. MA został skutecznie zaszczepiony na P3HB w procesach szczepienia roztworowego, szczepienia stopionego, mechanicznych metod szczepienia, itp. Początkowa temperatura degradacji PHB została zwiększona o co najmniej 50°C.
Innym sposobem poprawy właściwości termicznych i mechanicznych P3HB jest wytworzenie kompozytów na osnowie P3HB. W opisie wynalazku CN 108219407 A ujawniono materiał kompozytowy kwasu poli-3-hydroksymasłowego wytworzony w proporcjach 100 części wagowych kwasu poli-3-hydroksymasłowego i 10-40 części wagowych kwasu polimlekowego składającego się z 30-70 części kwasu poli-L-mlekowego i 30-70 części kwasu poli-D-mlekowego. Wytworzenie kompozytu poprawia mechaniczne właściwości czystego kwasu poli(3-hydroksymasłowego) bez konieczności wprowadzania dodatkowych składników nieulegających degradacji, takich jak np. przedłużacze łańcucha, przy zachowaniu doskonałej biodegradowalności.
Z opisu zgłoszeniowego wynalazku JP 2021091866 A znany jest sposób poprawy właściwości mechanicznych P3HB, tj. wytrzymałości na zginanie poprzez wytworzenie kompozytu polimerowego zawierającego żywicę P3HB w ilości 95-70% mas. i żywicę kopolimeru poli(bursztynianu i adypinianu butylenu) w ilości 5-30% mas. Ponadto poprawie ulega wydłużenie na granicy plastyczności i wydłużenie przy rozciąganiu, które jest przynajmniej o 50% wyższe niż w przypadku czystego P3HB.
W opisie wynalazku US 2006106162 A1 ujawniono kompozyt o doskonałej udarności i odporności na ciepło, zawierający kwas poli(3-hydroksymasłowy) i kauczuk lateksowy. Kompozyt typu rdzeń-powłoka, zawierający kauczuk akrylowy i/lub kopolimer kauczuku silikonowo-akrylowego jako składnik rdzenia i polimetakrylan metylu jako składnik otoczki, lub specyficzny termoplastyczny poliuretan.
Z opisu wynalazku JP 2008303256 A znany jest kompozyt polimerowy na bazie kwasu poli(3-hydroksymasłowego) o doskonałej odporności cieplnej, odporności na hydrolizę i wytrzymałości mechanicznej oraz doskonałej formowalności zawierający 1-100 części masowych włókna szklanego i 1-50 części masowych talku.
Opis wynalazku CN 1414032 A ujawnia mieszaninę kwasu poli(3-hydroksymasłowego), szczepionego kopolimeru estru celulozy i polieteru oraz plastyfikatora, wytwarzanego przez prasowanie w formie, o zwiększonej udarności.
W opisach wynalazków JP 2008189863 A i JP 2008189862 A ujawniono kompozycję żywicy polimerowej na bazie kwasu poli(3-hydroksymasłowego) o doskonałej odporności cieplnej, udarności, termoformowalności i przewodności elektrycznej zawierającą talk, termoplastyczny poliuretan, sadzę i kopolimer metakrylanu metylu i akrylanu alkilu.
Jeszcze innym sposobem poprawy właściwości P3HB jest wytworzenie kompozytów na osnowie kopolimerów P3HB z innym polihydroksyalkanianem.
W opisie patentowym CN 110846730 B ujawniono włókna kompozytowe w układzie (kwas polimlekowy) (PLA)/ kwas poli(3-hydroksymasłowy)-co-(3-hydroksywalerianowy) (PHBV).
Z opisu wynalazku CN 111058116 A znane jest włókno kompozytowe typu skóra-rdzeń w układzie (kwas polimlekowy) (PLA)/ kwas poli(3-hydroksymasłowy)-co-(3-hydroksywalerianowy) (PHBV) o wysokiej wytrzymałość na rozerwanie.
W opisie wynalazku CN 105063789 A ujawniono włókno monofilamentowe z kopolimeru PHBV kwas poli(3-hydroksymasłowego)-co-(3-hydroksywalerianowego) lub PHBHHx kopolimeru kwasu poli(-3-hydroksymasłowego)-co-(3-hydroksyheksanowego), a w szczególności włókno monofilamentowe mieszanki PHBHHx/PLA. Obecność PLA (kwasu polimlekowego) upraszcza proces przędzenia i polepsza właściwości materiału. W porównaniu z istniejącym konwencjonalnym materiałem z P3HB ma lepszą biokompatybilność w dziedzinie naprawy nerwów i naczyń krwionośnych, wyższą wytrzymałość mechaniczną i nieco dłuższy czas degradacji, a szew wchłanialny ma dobry wpływ na szycie naprawcze tkanki chrzęstnej i kostnej.
Z opisu wynalazku CN 102675841 A znany jest nanomodyfikowany kompozyt na osnowie kwasu polimlekowego i kwasu poli(3-hydroksymasłowego-co-4-hydroksymasłowego). Zawartość kwasu 4-hydroksymasłowego w kwasie poli(3-hydroksymasłowym)-co-(4-hydroksymasłowym) wynosi 15%-35% mol. Kompozyt otrzymano poprzez mieszanie kwasu polimlekowego, kwasu poli(3-hydroksymasłowego-co-4-hydroksymasłowego) oraz wypełniacza lub środków pomocniczych w określonych proporcjach w mieszalniku szybkoobrotowym, a następnie poprzez ekstruzję w wytłaczarce dwuślimakowej w temperaturze do 180°C.
W opisie wynalazku CN 102181960 A ujawniono sposób wytwarzania włókien z udziałem mieszaniny PHBV kwasu poli(3-hydroksymasłowego)-co-(3-hydroksywalerianowego) i kwasu polimlekowego w stosunku masowym 1 do 89 części PHBV i 11 do 99 części kwasu polimlekowego. Włókna wytwarzane są w procesie fizycznego mieszania, a następnie przędzenia ze stopu i przetwarzania końcowego. Biodegradowalne włókna mają wyższą wytrzymałość mechaniczną niż czysty P3HB.
Opis wynalazku CN 107987499 A ujawnia wytwarzanie kompozytu kwasu poli(3-hydroksymasłowego)-co-(3-hydroksyheksanowego) ze sproszkowaną słomą i klejem z włókien kukurydzianych i glikolu polietylenowego w procesie formowania tłocznego. Wytworzony kompozyt ma poprawioną hydrofilowość, zmniejszoną trudność mieszania składników, poprawioną przyczepność zmieszanego materiału, ulepszoną wytrzymałość dynamiczną i wytrzymałość mechaniczną, zwiększoną wytrzymałość na rozciąganie i wydłużanie przy zerwaniu, wysoką ciągliwość i wysoką temperaturę degradacji. Brak dodatkowych składników sprzęgających zapewnia nietoksyczność i całkowitą biodegradowalność.
Opis wynalazku CN 107936512 A ujawnia biodegradowalny materiał kompozytowy kwasu poli-(3-hydroksymasłowego)-co-(3-hydroksyheksanowego) ze sproszkowaną słomą z dodatkiem gumy arabskiej, ksylogenu i polioksyetylenu wytworzony przez prasowanie w wulkanizatorze. Kompozyt ma poprawioną hydrofilowość, wydajność mieszania, wydajność obróbki, wysoką wytrzymałość na rozciąganie, ulepszone właściwości mechaniczne, wysoką temperaturę degradacji w porównaniu do P3HB.
W opisie wynalazku CN 107880503 A ujawniono sposób wytwarzania mieszanki PHBV kwas poli(3-hydroksymasłowy-co-3-hydroksywalerianowy) / PBAT (politereftalan adypinian butylenu) / EHBP (hiperrozgałęziony poliester zakończony grupami epoksydowymi). Mieszankę otrzymano poprzez zmieszanie w stanie stopionym żywicy PHBV, żywicy PBAT i EHBP uzyskując zwiększenie udarności o 53,2% po dodaniu 1% mas. EHBP i zwiększenie wydłużenia przy zerwaniu 127,3% po dodaniu 2% mas. EHBP.
Z opisu wynalazku CN 103525048 A znany jest materiał kompozytowy PHBV kwas poli(3-hydroksymasłowy-co-3-hydroksywalerianowy) z dendrymerem poliamidoaminowym wytworzony poprzez mieszanie roztworów i odparowanie rozpuszczalnika. Trójwymiarowa struktura dendrymeru PAMAM (poliamido-aminowego) i duża liczba struktur wnękowych w dendrymerze PAMAM są wykorzystywane do niszczenia regularności PHBV i segmenty łańcucha molekularnego PHBV mogą rozciągać się we wszystkich kierunkach, co zmniejsza krystaliczność PHBV, dzięki czemu zwiększa się wytrzymałość materiału kompozytowego PHBV w porównaniu do PHBV.
W opisie wynalazku CN 101469111 A ujawniono sposób wytwarzania kompozytu na osnowie kwasu poli(3-hydroksymasłowego-co-4-hydroksymasłowego) z udziałem włókna roślinnego. Kompozyt zawiera oprócz osnowy i włókna roślinnego również środek plastyfikujący, środek smarny, termiczny stabilizator tlenowy, środek wypełniający, środek sprzęgający, pigment itp. Po wymieszaniu składników z dużą prędkością następuje proces uplastyczniania, wytłaczania, chłodzenia i granulowania mieszaniny za pomocą wytłaczarki dwuślimakowej. Kompozyt wykazuje dobre właściwości fizyczne, wysoką aktywność optyczną, niską przepuszczalności tlenu, silną odporność na promieniowanie ultrafioletowe oraz lepszą biodegradowalność i biokompatybilność niż czysty P3HB.
Z opisów wynalazków JP 2008303351 A i JP 2008303286 A znany jest kompozyt polimerowy na bazie kwasu poli(3-hydroksymasłowego) o doskonałej ognioodporności, termoodporności w wilgotnym powietrzu i wytrzymałości mechanicznej oraz doskonały pod względem formowalności, zawierający 5-100 części masowych środka zmniejszającego palność w postaci związku karbodiimidowego i talku, w przeliczeniu na 100 części masowych polimeru.
Celem wynalazku jest wytworzenie nowego biodegradowalnego biokompozytu na osnowie kwasu poli(3-hydroksymasłowego) z udziałem jak najmniejszej ilości składników, który będzie charakteryzował się lepszymi właściwościami termicznymi i wskutek tego lepszymi parametrami przetwórczymi, a także polepszonymi właściwościami mechanicznymi w porównaniu do samego kwasu poli(3-hydroksymasłowego), a jednocześnie będzie łatwy w wykonaniu i tani w zastosowaniu.
Biokompozyt polimerowy na osnowie kwasu poli(3-hydroksymasłowego) zawierający napełniacz, według wynalazku charakteryzuje się tym, że napełniacz jest alifatycznym nierozgałęzionym poliuretanem łańcuchowym, uzyskanym w reakcji butano-1,4-diolu i 1,6-diizocyjanianu heksametylenu, a jego zawartość w masie biokompozytu wynosi od 5% mas. do 20% mas., a ponadto biokompozyt zawiera rozproszony w matrycy polimerowej nanonapełniacz w ilości od 0,5% mas. do 3% mas., w postaci glinokrzemianu warstwowego modyfikowanego czwartorzędową solą amoniową.
Korzystnie nanonapełniacz jest montmorylonitem modyfikowanym chlorkiem bis(2-hydroksyetylo)metylo-tallowoamoniowym stosowanym w ilości 90 meq na 100 g montmorylonitu.
Sposób wytwarzania biokompozytu polimerowego, według wynalazku charakteryzuje się tym, że w pierwszym etapie homogenizuje się ze sobą od 80% mas. do 95% mas. kwasu poli(3-hydroksymasłowego), od 4,5% mas. do 19,5% mas. napełniacza w postaci alifatycznego nierozgałęzionego poliuretanu łańcuchowego oraz od 0,5% mas. do 3% mas. nanonapełniacza w postaci glinokrzemianu warstwowego modyfikowanego solą amoniową, po czym przechodzi się do drugiego etapu, w którym zhomogenizowaną mieszaninę wprowadza się do wytłaczarki i prowadzi się jej wytłaczanie z prędkością od 300 obrotów/minutę do 350 obrotów/minutę, przy czym podczas wytłaczania, zasobnik wytłaczarki utrzymuje się w temperaturze od 20°C do 22°C, jej I strefę utrzymuje się w temperaturze od 124°C do
134°C, II strefę utrzymuje się w temperaturze od 134°C do 136°C, III strefę utrzymuje się w temperaturze od 135°C do 136°C, IV strefę utrzymuje się w temperaturze od 148°C do 149°C, V strefę utrzymuje się w temperaturze od 146°C do 148°C, VI strefę utrzymuje się w temperaturze od 153°C do 170°C, VII strefę utrzymuje się w temperaturze od 148°C do 167°C, VIII strefę utrzymuje się w temperaturze od 170°C do 179°C, zaś jej głowicę utrzymuje się w temperaturze od 172°C do 176°C.
Korzystnie jako nanonapełniacz stosuje się montmorylonit modyfikowany chlorkiem bis(2-hydroksyetylo)metylo-tallowoamoniowym stosowanym w ilości 90 meq na 100 g montmorylonitu.
Dalsze korzyści uzyskuje się, jeśli w pierwszym etapie homogenizację prowadzi się w młynie kulowym.
Następne korzyści uzyskuje się, jeżeli w drugim etapie stosuje się wytłaczarkę dwuślimakową.
Kolejne korzyści uzyskiwane są, jeśli przed przystąpieniem do etapu pierwszego prowadzi się etap wstępny, w którym wytwarza się alifatyczny nierozgałęziony poliuretan łańcuchowy w wyniku reakcji butano-1,4-diolu i 1,6-diizocyjanianu heksametylenu, przy czym w pierwszej kolejności rozpuszcza się butano-1,4-diol w acetonie w stężeniu 35-50% mas., po czym do roztworu wprowadza się katalizator w postaci dilaurynianu dibutylocyny(IV) w ilości 0,4 g/mol. butano-1,4-diolu, a następnie do reaktora wprowadza się 1,6-diizocyjanian heksametylenu w ilości 0,92 mola/mol butano-1,4-diolu, reakcję prowadzi się do zaniku efektu egzotermicznego i zakończenia procesu wytrącania osadu poliuretanu, po czym osad poliuretanu odsącza się, a resztki acetonu usuwa się uzyskując stałą masę produktu.
Zastosowanie biokompozytu polimerowego na osnowie kwasu poli(3-hydroksymasłowego) określonego powyżej do produkcji biodegradowalnych artykułów jednorazowego użytku, w tym opakowań, sztućców, talerzyków oraz materiałów medycznych.
Wynalazek pozwala na uzyskanie poprawy właściwości termicznych, a tym samym ułatwia przetwórstwo biopolimeru - kwasu poli(3-hydroksymasłowego) przy zachowaniu biokompatybilności i biodegradowalności uzyskanego materiału. Homogeniczna struktura biokompozytu według wynalazku skutkuje jednocześnie jego lepszymi właściwościami fizykochemicznymi, w tym mechanicznymi. Biokompozyt dzięki swoim właściwościom ma zastosowanie do produkcji biodegradowalnych artykułów jednorazowego użytku, takich jak jednorazowe opakowania, jednorazowe sztućce i talerzyki oraz materiały medyczne. Jednocześnie sposób według wynalazku jest łatwy w wykonaniu oraz tani w zastosowaniu, a w szczególności nie wymaga stosowania dużej ilości składników.
Biokompozyt polimerowy na osnowie kwasu poli(3-hydroksymasłowego), sposób wytwarzania tego biokompozytu oraz jego zastosowanie, zostały bliżej wyjaśnione poniżej w przykładach wykonania oraz realizacji.
Biokompozyt polimerowy na osnowie kwasu poli(3-hydroksymasłowego), według wynalazku, w pierwszym przykładzie wykonania, zawiera rozproszony w osnowie napełniacz w postaci alifatycznego nierozgałęzionego poliuretanu łańcuchowego uzyskanego w reakcji butano-1,4-diolu i 1,6-diizocyjanianu heksametylenu oraz nanonapełniacz w postaci montmorylonitu modyfikowanego chlorkiem bis(2-hydroksyetylo)metylo-tallowoamoniowym stosowanym w ilości 90 meq na 100 g glinki. Zawartość napełniacza w biokompozycie wynosi 5% mas., nanonapełniacza 0,5% mas., a kwasu poli(3-hydroksymasłowego) 94,5% mas.
Biokompozyt polimerowy na osnowie kwasu poli(3-hydroksymasłowego), według wynalazku, w drugim przykładzie wykonania, zawiera rozproszony w osnowie napełniacz w postaci alifatycznego nierozgałęzionego poliuretanu łańcuchowego uzyskanego w reakcji butano-1,4-diolu i 1,6-diizocyjanianu heksametylenu oraz nanonapełniacz w postaci montmorylonitu modyfikowanego chlorkiem bis(2-hydroksyetylo)metylo-tallowoamoniowym stosowanym w ilości 90 meq na 100 g glinki. Zawartość napełniacza w biokompozycie wynosi 5% mas., nanonapełniacza 1% mas., a kwasu poli(3-hydroksymasłowego) 94% mas.
Biokompozyt polimerowy na osnowie kwasu poli(3-hydroksymasłowego), według wynalazku, w trzecim przykładzie wykonania, zawiera rozproszony w osnowie napełniacz w postaci alifatycznego nierozgałęzionego poliuretanu łańcuchowego uzyskanego w reakcji butano-1,4-diolu i 1,6-diizocyjanianu heksametylenu oraz nanonapełniacz w postaci montmorylonitu modyfikowanego chlorkiem bis(2-hydroksyetylo)metylo-tallowoamoniowym stosowanym w ilości 90 meq na 100 g glinki. Zawartość napełniacza w biokompozycie wynosi 5% mas., nanonapełniacza 2% mas., a kwasu poli(3-hydroksymasłowego) 93% mas.
Biokompozyt polimerowy na osnowie kwasu poli(3-hydroksymasłowego), według wynalazku, w czwartym przykładzie wykonania, zawiera rozproszony w osnowie napełniacz w postaci alifatycznego nierozgałęzionego poliuretanu łańcuchowego uzyskanego w reakcji butano-1,4-diolu i 1,6-diizocyjanianu heksametylenu oraz nanonapełniacz w postaci montmorylonitu modyfikowanego chlorkiem bis(2-hydroksyetylo)metylo-tallowoamoniowym stosowanym w ilości 90 meq na 100 g glinki. Zawartość napełniacza w biokompozycie wynosi 5% mas., nanonapełniacza 3% mas., a kwasu poli(3-hydroksymasłowego) 92% mas.
Sposób wytwarzania biokompozytu polimerowego według wynalazku, w pierwszym przykładzie realizacji, prowadzi się tak, że w etapie wstępnym wytwarza się alifatyczny nierozgałęziony poliuretan łańcuchowy, w wyniku reakcji butano-1,4-diolu i 1,6-diizocyjanianu heksametylenu. Syntezę poliuretanu prowadzi się w acetonie. W pierwszej kolejności rozpuszcza się butano-1,4-diol w acetonie w stężeniu 35-50% mas., po czym do roztworu wprowadza się katalizator - dilaurynian dibutylocyny(IV) w ilości 0,4 g/mol butano-1,4-diolu, a następnie do reaktora wprowadza się 1,6-diizocyjanian heksametylenu w ilości 0,92 mola/mol butano-1,4-diolu z szybkością pozwalającą utrzymać temperaturę mieszaniny poniżej 25°C. Reakcję prowadzi się do momentu zaniku efektu egzotermicznego - 40°C - i zakończenia procesu wytrącania osadu poliuretanu - ok. 1 h. Koniec potwierdza się zerową wartością liczby izocyjanianowej oznaczonej zgodnie z normą PN-EN 1242:2006. Osad poliuretanu odsącza się, a resztki acetonu usuwa się w suszarce próżniowej uzyskując stałą masę produktu. Następnie przechodzi się do etapu pierwszego, w którym alifatyczny nierozgałęziony poliuretan łańcuchowy w ilości 5% masowych homogenizuje się w młynie kulowym z kwasem poli(3-hydroksymasłowym) w ilości 94,5% masowych oraz z nanonapełniaczem mineralnym w ilości 0,5% mas., przy czym jako nanonapełniacz stosuje się montmorylonit modyfikowany chlorkiem bis(2-hydroksyetylo)metylo-tallowoamoniowym stosowanym w ilości 90 meq na 100 g glinki - Cloisite 30B. Homogenizację prowadzi się w temperaturze pokojowej przez ok. 2 godziny. Następnie przechodzi się do etapu drugiego, w którym zhomogenizowaną mieszaninę wprowadza się do wytłaczarki i prowadzi się jej wytłaczanie z prędkością 350 obrotów/min. Podczas wytłaczania zasobnik utrzymuje się w temperaturze z przedziału od 20°C do 22°C poszczególne strefy utrzymuje się w temperaturze: I strefa 124°C, II strefa 134°C, III strefa 135°C, IV strefa 135°C, V strefa 146°C, VI ‘strefa 146°C, VII strefa 153°C, VIII strefa 164°C, IX strefa 170°C i temperaturze głowicy 172°C. Uzyskany został biokompozyt opisany w pierwszym przykładzie wykonania, o strukturze eksfoliowanej potwierdzonej metodą TEM i XRD, który charakteryzuje się następującymi właściwościami:
- wytrzymałość na rozciąganie - 38,2 ± 0,5 MPa,
- wydłużenie względne przy zerwaniu - 2,60 ± 0,05%,
- twardość Shore’a - 73 ± 1°,
- udarność Charpyego - 70.0 ± 0,10 kJ/m3,
- temperatura rozkładu - 245°C,
- temperatura topnienia - 151 °C.
Czysty kwas poli(3-hdyroksymasłowy) natomiast, charakteryzuje się następującymi właściwościami:
- wytrzymałość na rozciąganie - 36,4 ± 2 MPa,
- wydłużenie względne przy zerwaniu - 2,42 ± 0,04%,
- twardość Shore’a - 70 ± 1°,
- udarność Charpyego - 5,62 ± 0,16 kJ/m3,
- temperatura rozkładu - 224°C,
- temperatura topnienia - 160°C.
Sposób wytwarzania biokompozytu polimerowego według wynalazku w drugim przykładzie realizacji, prowadzi się tak jak w pierwszym przykładzie realizacji, przy czym w pierwszym etapie stosuje się alifatyczny nierozgałęziony poliuretan łańcuchowy w ilości 5% mas, modyfikowany montmorylonit w ilości 1% mas. oraz kwas poli(3-hydroksymasłowy) w ilości 94% mas. Uzyskany został biokompozyt opisany w drugim przykładzie wykonania, o strukturze eksfoliowanej, który charakteryzuje się następującymi właściwościami:
- wytrzymałość na rozciąganie - 38,7 ± 0,7 MPa,
- wydłużenie względne przy zerwaniu - 2,85 ±0,15 %,
- twardość Shore’a - 75 ± 1°,
- udarność Charpyego - 7,30 ± 0,15 kJ/m3,
- temperatura rozkładu - 245°C,
- temperatura topnienia - 152°C.
Sposób wytwarzania biokompozytu polimerowego według wynalazku w trzecim przykładzie realizacji, prowadzi się tak jak w pierwszym przykładzie realizacji, przy czym w pierwszym etapie stosuje się alifatyczny nierozgałęziony poliuretan łańcuchowy w ilości 5% mas, montmorylonit w ilości 2% mas. oraz kwas poli(3-hydroksymasłowy) w ilości 93% mas. Uzyskany został biokompozyt opisany w trzecim przykładzie wykonania, o zdecydowanej przewadze struktury eksfoliowanej, który charakteryzuje się następującymi właściwościami:
- wytrzymałość na rozciąganie - 37,6 ± 1,2 MPa
- wydłużenie względne przy zerwaniu - 2,2 ± 0,3%,
- twardość Shore’a - 76 ± 2°,
- udarność Charpyego - 6,61 ± 0,18 kJ/m3,
- temperatura rozkładu - 245°C,
- temperatura topnienia - 154°C.
Sposób wytwarzania biokompozytu polimerowego według wynalazku w czwartym przykładzie realizacji, prowadzi się tak jak w pierwszym przykładzie realizacji, przy czym w pierwszym etapie stosuje się alifatyczny nierozgałęziony poliuretan łańcuchowy w ilości 5% mas, montmorylonit w ilości 3% mas. oraz kwas poli(3-hydroksymasłowy) w ilości 92% mas. Uzyskany został biokompozyt opisany w czwartym przykładzie wykonania, o zdecydowanej przewadze struktury eksfoliowanej, który charakteryzuje się następującymi właściwościami:
- wytrzymałość na rozciąganie - 36,1 ± 0,7 MPa,
- wydłużenie względne przy zerwaniu - 1,8 ± 0,2%,
- twardość Shore’a - 73 ± 1°,
- udarność Charpyego - 5,98 ± 0,26 kJ/m3,
- temperatura rozkładu - 241 °C,
- temperatura topnienia - 154°C.
Zastosowanie biokompozytu polimerowego na osnowie kwasu poli(3-hydroksymasłowego) określonego powyżej do produkcji biodegradowalnych artykułów jednorazowego użytku, w tym opakowań, sztućców, talerzyków oraz materiałów medycznych.

Claims (8)

1. Biokompozyt polimerowy na osnowie kwasu poli(3-hydroksymasłowego) zawierający napełniacz, znamienny tym, że napełniacz jest alifatycznym nierozgałęzionym poliuretanem łańcuchowym, uzyskanym w reakcji butano-1,4-diolu i 1,6-diizocyjanianu heksametylenu, a jego zawartość w masie biokompozytu wynosi od 5% mas. do 19,5% mas., a ponadto biokompozyt zawiera rozproszony w matrycy polimerowej nanonapełniacz w ilości od 0,5% mas. do 3% mas., w postaci glinokrzemianu warstwowego modyfikowanego czwartorzędową solą amoniową.
2. Biokompozyt według zastrz. 1, znamienny tym, że nanonapełniacz jest montmorylonitem modyfikowanym chlorkiem bis(2-hydroksyetylo)metylo-tallowoamoniowym stosowanym w ilości 90 meq na 100 g montmorylonitu.
3. Sposób wytwarzania biokompozytu polimerowego określonego w zastrz. od 1 do 2, znamienny tym, że w pierwszym etapie homogenizuje się ze sobą od 80% mas. do 95% mas. kwasu poli(3-hydroksymasłowego), od 5% mas. do 19,5% mas. napełniacza w postaci alifatycznego nierozgałęzionego poliuretanu łańcuchowego oraz od 0,5% mas. do 3% mas. nanonapełniacza w postaci glinokrzemianu warstwowego modyfikowanego solą amoniową, po czym przechodzi się do drugiego etapu, w którym zhomogenizowaną mieszaninę wprowadza się do wytłaczarki i prowadzi się jej wytłaczanie z prędkością od 300 obrotów/minutę do 350 obrotów/minutę, przy czym podczas wytłaczania, zasobnik wytłaczarki utrzymuje się w temperaturze od 20°C do 22°C, jej I strefę utrzymuje się w temperaturze od 124°C do 134°C, II strefę utrzymuje się w temperaturze od 134°C do 136°C, III strefę utrzymuje się w temperaturze od 135°C do 136°C, IV strefę utrzymuje się w temperaturze od 148°C do 149°C, V strefę utrzymuje się w temperaturze od 146°C do 148°C, VI strefę utrzymuje się w temperaturze od 153°C do 170°C, VII strefę utrzymuje się w temperaturze od 148°C do 167°C, VIII strefę utrzymuje się w temperaturze od 170°C do 179°C, zaś jej głowicę utrzymuje się w temperaturze od 172°C do 176°C.
4. Sposób według zastrz. 3, znamienny tym, że jako nanonapełniacz stosuje się montmorylonit modyfikowany chlorkiem bis(2-hydroksyetylo)metylo-tallowoamoniowym stosowanym w ilości 90 meq na 100 g montmorylonitu.
5. Sposób według jednego z zastrz. od 3 do 4, znamienny tym, że w pierwszym etapie homogenizację prowadzi się w młynie kulowym.
6. Sposób według jednego z zastrz. od 3 do 5, znamienny tym, że w drugim etapie stosuje się wytłaczarkę dwuślimakową.
7. Sposób według jednego z zastrz. od 3 do 6, znamienny tym, że przed przystąpieniem do etapu pierwszego prowadzi się etap wstępny, w którym wytwarza się alifatyczny nierozgałęziony poliuretan łańcuchowy w wyniku reakcji butano-1,4-diolu i 1,6-diizocyjanianu heksametylenu, przy czym w pierwszej kolejności rozpuszcza się butano-1,4-diol w acetonie w stężeniu 35-50% mas., po czym do roztworu wprowadza się katalizator w postaci dilaurynianu dibutylocyny(IV) w ilości 0,4 g/mol. butano-1,4-diolu, a następnie do reaktora wprowadza się 1,6-diizocyjanian heksametylenu w ilości 0,92 mola/mol butano-1,4-diolu, reakcję prowadzi się do zaniku efektu egzotermicznego i zakończenia procesu wytrącania osadu poliuretanu, po czym osad poliuretanu odsącza się, a resztki acetonu usuwa się uzyskując stałą masę produktu.
8. Zastosowanie biokompozytu polimerowego na osnowie kwasu poli(3-hydroksymasłowego) określonego w zastrz. od 1 do 2 do produkcji biodegradowalnych artykułów jednorazowego użytku, w tym opakowań, sztućców, talerzyków oraz materiałów medycznych.
PL442444A 2022-10-04 2022-10-04 Biokompozyt polimerowy na osnowie kwasu poli(3-hydroksymasłowego), sposób wytwarzania tego biokompozytu oraz jego zastosowanie PL247041B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL442444A PL247041B1 (pl) 2022-10-04 2022-10-04 Biokompozyt polimerowy na osnowie kwasu poli(3-hydroksymasłowego), sposób wytwarzania tego biokompozytu oraz jego zastosowanie

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL442444A PL247041B1 (pl) 2022-10-04 2022-10-04 Biokompozyt polimerowy na osnowie kwasu poli(3-hydroksymasłowego), sposób wytwarzania tego biokompozytu oraz jego zastosowanie

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL442444A1 PL442444A1 (pl) 2024-04-08
PL247041B1 true PL247041B1 (pl) 2025-04-28

Family

ID=90623504

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL442444A PL247041B1 (pl) 2022-10-04 2022-10-04 Biokompozyt polimerowy na osnowie kwasu poli(3-hydroksymasłowego), sposób wytwarzania tego biokompozytu oraz jego zastosowanie

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL247041B1 (pl)

Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
PL230214B1 (pl) * 2014-06-16 2018-10-31 Politechnika Rzeszowska Im Ignacego Lukasiewicza Nanokompozyt polimerowy i sposób jego wytwarzania
PL435125A1 (pl) * 2020-08-27 2022-02-28 Politechnika Rzeszowska im. Ignacego Łukasiewicza Kompozyt polimerowy oraz sposób wytwarzania kompozytu polimerowego

Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
PL230214B1 (pl) * 2014-06-16 2018-10-31 Politechnika Rzeszowska Im Ignacego Lukasiewicza Nanokompozyt polimerowy i sposób jego wytwarzania
PL435125A1 (pl) * 2020-08-27 2022-02-28 Politechnika Rzeszowska im. Ignacego Łukasiewicza Kompozyt polimerowy oraz sposób wytwarzania kompozytu polimerowego

Non-Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
I. ZARZYKA I INNI: "Acta of Bioengineering and Biomechanics, 2021, 23(2),91-105", "THERMALLY STABLE BIOPOLYMER COMPOSITES BASED ON POLY(3-HYDROXYBUTYRATE) MODIFIED WITH LINEAR ALIPHATIC POLYURETHANES – PREPARATION AND PROPERTIES" *
I. ZARZYKA I INNI: "Acta of Bioengineering and Biomechanics, 2022, Vol. 24 Issue 1, str. 75-89", "BIOBASED POLY(3-HYDROXYBUTYRATE ACID) COMPOSITES WITH ADDITION OF ALIPHATIC POLYURETHANE BASED ON POLYPROPYLENE GLYCOLS" *

Also Published As

Publication number Publication date
PL442444A1 (pl) 2024-04-08

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Akindoyo et al. Effects of surface modification on dispersion, mechanical, thermal and dynamic mechanical properties of injection molded PLA-hydroxyapatite composites
Lin et al. Enhancing impact toughness of renewable poly (lactic acid)/thermoplastic polyurethane blends via constructing cocontinuous-like phase morphology assisted by ethylene–methyl acrylate–glycidyl methacrylate copolymer
Yeo et al. Biodegradable PHB-rubber copolymer toughened PLA green composites with ultrahigh extensibility
Arias et al. Homocomposites of polylactide (PLA) with induced interfacial stereocomplex crystallites
US6235816B1 (en) Compositions and methods for manufacturing thermoplastic starch blends
Lee et al. Thermal and mechanical properties of wood flour/talc-filled polylactic acid composites: Effect of filler content and coupling treatment
DE69831009T2 (de) Polyhydroxyalkanoate enthaltende polymermischungen und zusammensetzungen mit guter beständigkeit der dehnung
EP2497797B1 (de) Polymeres Material und Verfahren zu dessen Herstellung
Baniasadi et al. Heat-induced actuator fibers: starch-containing biopolyamide composites for functional textiles
DE69913074T2 (de) Biodegradierbare Polyester/Polyestercarbonat-Mischung
US20210122916A1 (en) Biodegradable polymer blends for manufacturing medical devices
EP4032954B1 (en) Biopolymer composition, preparation method for same and bioplastic using same
Jubinville et al. A comparative study of the physico-mechanical properties of material extrusion 3D-printed and injection molded wood-polymeric biocomposites
Saravana et al. Investigation on the mechanical and thermal properties of PLA/calcium silicate biocomposites for injection molding applications
CN119286212A (zh) Pla/pbat复合材料及其制备方法
Wu et al. Biodegradable polylactic acid and its composites: characteristics, processing, and sustainable applications in sports. Polymers. 2023; 15: 3096
JP2019034987A (ja) 脂肪族ポリエステル樹脂組成物および成形体
Quiroz‐Castillo et al. Crystallization of PLA and its blends and composites
PL247041B1 (pl) Biokompozyt polimerowy na osnowie kwasu poli(3-hydroksymasłowego), sposób wytwarzania tego biokompozytu oraz jego zastosowanie
PL244620B1 (pl) Kompozyt polimerowy oraz sposób wytwarzania kompozytu polimerowego
EP4281504B1 (en) Polymers
Zarzyka et al. Thermally stable biopolymer composites based on poly (3-hydroxybutyrate) modified with linear aliphatic polyurethanes—Preparation and properties
DE10027906A1 (de) Biologisch abbaubare Formmassen mit hoher Steifigkeit und guter Fließfähigkeit
Ebrahimi Poly (Lactic Acid) Structure-Process-Property Relationships
Izuchukwu et al. Decoloured Novatein® and PLA Blends Compatibilized with Itaconic Anhydride