RO129981A2 - Noi compuşi cu structură chinolonică cu activitate antimicrobiană şi procedeul de preparare a acestora - Google Patents

Noi compuşi cu structură chinolonică cu activitate antimicrobiană şi procedeul de preparare a acestora Download PDF

Info

Publication number
RO129981A2
RO129981A2 ROA201101346A RO201101346A RO129981A2 RO 129981 A2 RO129981 A2 RO 129981A2 RO A201101346 A ROA201101346 A RO A201101346A RO 201101346 A RO201101346 A RO 201101346A RO 129981 A2 RO129981 A2 RO 129981A2
Authority
RO
Romania
Prior art keywords
methyl
piperazinyl
ethyl
quinoline
fluoro
Prior art date
Application number
ROA201101346A
Other languages
English (en)
Other versions
RO129981B1 (ro
Inventor
Lucia Pintilie
Sultana Niţă
Original Assignee
Institutul Naţional De Cercetare-Dezvoltare Chimico-Farmaceutică - Iccf
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Institutul Naţional De Cercetare-Dezvoltare Chimico-Farmaceutică - Iccf filed Critical Institutul Naţional De Cercetare-Dezvoltare Chimico-Farmaceutică - Iccf
Priority to ROA201101346A priority Critical patent/RO129981B1/ro
Publication of RO129981A2 publication Critical patent/RO129981A2/ro
Publication of RO129981B1 publication Critical patent/RO129981B1/ro

Links

Landscapes

  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Abstract

Invenţia se referă la derivaţi cu structura chinolonică cu activitate antimicrobiană, şi la un procedeu pentru obţinerea acestora. Derivaţii conform invenţiei au formulaîn care Reste 3-metil-piperidinil, piperidinil, pirolidinil, 3-metil-piperazinil sau 3-metil-4- acetil-piperazinil, iar Reste un atom de hidrogen sau clor. Procedeul conform invenţiei constă în etapele succesive de protejare a atomului de azot piperazinic a derivatului chinolonic în care Reste 3-metil-piperazinil iar Reste hidrogen, reacţia de clorurare a derivatului chinolonic în care Reste 4-acetil-3-metil-piperazinil iar Reste hidrogen, şi hidroliza în mediu de acid clorhidric concentrat a derivatului chinolonic în care Reste 4-acetil-3-metil-piperazinil, iar Reste un atom de clor.

Description

Noi compuși cu structura chinolonica cu activitate antimicrobiană si procedeul de preparare al acestora | Cerere de brevet de invenție
Nr. ...^...^.1..2.1¾½.......
Daia depozit ...(12.712:.2011..
Prezenta invenție se refera la derivați cu structura chinolonica cu activitate antimicrobiană si la procedee de preparare al lor.
Se cunosc dervatii substituiti ai acizilor chinolin-3-carboxilici definiți prin structura generala:
in care substituentii au diferite semnificații, care prezintă activitate antibacteriana atat împotriva bacteriilor gram-pozitive cat si a celor gram-negative. [Koga H.; Itoh A.; Murayama S.; J.Med. Chem. ,1980,23, 1358-1363; Jose A.; J. Med. Chem. 1991, 34,78-81];[EP 0191185]; [WO 9605192];[WO 89/06649]; [DE 2840910];[EP0235762]
Prezenta invenție lărgește gama derivatilor cu activitate antimicrobiană cu noi compuși care corespund formulei generale I:
in care : R7 este 3-metil-piperidinil, piperidinil, pirolidinil, 3-metil-piperazinil sau 3-metil-4acetil-piperazinil iar R8 este un atom de hidrogen sau clor.
Acești derivați se prepara prin metoda Gould-Jacobs - Schema de Reacție Nr.l. Aceasta metoda consta in reacția de condensare a 3-fluoro-4-cloroanilinei (1) cu etoximetilenmalonatul de etil la temperatura de 130°C, timp de 1,5 ore si ciclizarea anilinometilenmalonatului obtinut in dowterm la 240-250°C, timp de 45 minute. Intermediarul (2) (esterul etilic al acidului 6-fluoro7-cloro-4-hidroxi-chinolin-3carboxilic) este supus in continuare reacției de alchilare cu dietil sulfat, in prezenta unei soluții de hidroxid de sodiu 40%. Prin acidularea soluției obținute, cu acid clorhidric se obține intermediarul cheie : acidul etil-6-fluoro-7-cloro-l,4-dihidro-4-oxochinolin-3-carboxilic (3), care in urma unor reacții de substituție regiospecifica a clorului din poziția 7 conduce la compușii (4). In continuare are loc introducerea clorului in poziția 8 a nucleului chinolonic. La compușii (4) (la care R7 este 3-metil-piperidinil, 4-metil-piperidinil, piperidinil, pirolidinil sau morfolinil, iar R8 este hidrogen), clorurarea are loc printr-o reacție de substituție nucleofîla, utilizând drept agent de clorurare, clorură de sulfuril, in mediu de cloroform la temperatura camerei. Pentru compusul (4) la care R7 este 3-metil-piperazinil, R8 este hidrogen, are loc mai întâi reacția de protejare a atomului de azot piperazinic, printr-o reacție de acilare cu clorură de acetil, in prezenta de acid acetic. Reacția de clorurare cu clorură /7-2011-01346
7 -12- 2811 de sulfuril a compusului N-acilat (6) se realizează in mediu de dicloretan la temperatura camerei.
Compusul (8) se obține printr-o reacție de hidroliza in prezenta acidului clorhidric concentrat a compusului (7).
Schema de reacții Nr.1
Exemplul 1: Sinteza esterului etilic al acidului 6-fluoro-7-cloro-4-hidroxi chinolin-3carboxilic - QE
Soluția formata din 0,5 moli 3-cloro-anilina (72,78 g) si 0,5 moli etoximetilenmalonatul de etil (110,32 g) se încălzește timp de 1,5 ore, sub agitare, la temperatura de 130°C, cu îndepărtarea concomitenta a alcoolului etilic rezultat in urma reacției de condensare. [(3-cloro4-fluoroanilino)-metilen]-malonatul de dietil rezultat, fara a fi separat din masa de reacție, se toama peste peste Dowterm (250 ml) încălzit la 245°C. Se încălzește amestecul de reacție, sub agitare intensa, timp de 45 de minute, la temperatura menționata mai sus, când are loc si indepartarea alcoolului etilic rezultat in urma reacției de condensare. Se răcește la 20°C si se filtrează precipitatul format, care se spala cu acetona si se usucă..Se obțin 107,8 g ester etilic al acidului 6-fluoro-7-cloro-4hidroxi-chinolin-3-carboxilic(p.t.= 308-311 °C; randamentul global = 80%).
0*2 0 1 1 -0 1 3 4 6
7 -12- 2011
'H-RMN(dmso-d6, δ ppm, JHz): 8.63(s, 1H, H-2); 7.97(d, 1H, H-5, V(19F-‘H)=9.6 Hz); 7.87(d, 1H, H-8, 4J(19F-1H)=6.3 Hz); 4.23(q, 2H, H-12, 7.1); 1.28(t, 3H, H-13, 7.1).
FT-IR(solid in ATR, v cm1): 3154m; 3099s; 2984m; 2907w; 1691vs; 1610vs; 155 Îs; 1530s; 1470s; 1379m; 1358m; 1293m; 1271m; 1251m; 1219w; 1190m; 1170m; 1104w; 1036m; 968w; 934w; 901w; 855w; 828w; 800m; 770w; 734w; 655w; 621w; 555w.
Amestec ~3:1 de 6F-7C1 cu 5C1-6F.
Exemplul 2: Sinteza acidului l-etil-6-fluoro-7-cloro-l,4-dihidro-4-oxo-chinolin-3carboxilic -QA
0,03 Moli de dietilsulfat (DES) se adauga la un amestec format din 5,39 g (0,02 moli) QE si 108 g 40% hidroxid de sodiu. Amestecul se agita la 20°C timp da 30 min. Si apoi la 100°C timp de 30 min. Se mai adauga inca 0,03 moli de dietilsulfat si se agita in continuare inca o ora. Se răcește masa de reacție la 20°C, se filtrează si se spala cu apa . Se usucă si se purifica din N,Ndimetilformamida. Se obțin 3,3 g acid QA(p.t. 278,5-281,5°C, randament reacție +purificare 61%).
’H-NMRfdmso-dâa, δ ppm, JHz): 9.05(s, 1H, H-2); 8.41(d, 1H, H-8, JÎ^F-'F^â.O Hz); 8.14(d, 1H, H-5, J(19F-'H)=7.4 Hz); 4.60(q, 2H, H-17, 7.1); 1.39(t, 3H, H-18, 7.1).
13ONMR(dmso-d6, δ ppm): 176.49(04); 165.52(019); 154.91(d, 06, J(19F-13C)=247.6 Hz); 149.76(02); 136.24(Cq); 127.46(d, 07, J(19F-13C)=19.7Hz); 125.98(Cq); 121.06(08);
111.98(d, 05, J(19F-'H)=22.7 Hz); 107.89(Cq); 49.42(017); 14.60(018).
FT-IR(solid in ATR, v cm'1): 3055w; 2979m; 1712s; 1607s; 1562w; 1541w; 1508m; 1445vs; 1389s; 1339m; 1303s; 1264s; 1227m; 1205s; U14m; 1088m; 1027m; 974m; 929m; 896m; 806m; 776w; 750m; 684m; 545w; 494w; 442w.
Exemplul 3: Sinteza acidului l-etil-6-fluoro-7-piperidinil-l,4-dihidro-4-oxochinolin-3-carboxilic - FPQ-32
Un amestec format din acid l-etil-6-fluoro-7-cloro-l,4-dihidro-4-oxo-chinolin-3-carboxilic (QA) (2,69 g, 0,01 moli), piperidina (4,25 g, 0,05 moli; 5 ml) si N,N-dimetilformamida (30 ml) se încălzește sub agitare energica timp de 5 ore la 110-120°C. Sfârșitul regimului de reacție este falo 1 1 - o 13 4 6
O 7 -12- 2011
pus in evidenta prin cromatografie in strat subțire:sistem de eluare: tetrahidrofuran :dioxan:amoniac conc. : 20:60:30 (v/v/v), suport Silica gel 60F 254(s-a urmărit dispariția spotului cracteristic acidului l-etil-6-fluoro-7-cloro-l,4-dihidro-4-oxo-chinolin-3-carboxilic. Masa de reacție este transvazata in instalația de distilare la vid pentru îndepărtarea solventului si a excesului de piperidina. Reziduul se dizolva intr-o soluție 2N de NaOH, prin încălzire la 60°C. Soluția rezultata se decolorează si se filtrează, si după răcire se aduce la pH 7 cu o soluție 10 % de acid actic. Precipitatul format se filtrează si se spala cu apa. După recristalizare din dimetilformamida se obțin 1,9 g produs pur (p.t. = 202,4-204,4°C; randament reacție + purificare 60 %).
'H-NMR(dmso-d6, δ ppm, JHz): 8.91(s, 1H, H-2); 7.83(d, 1H, H-5, V(F-H)=13.5 Hz); 7.12(d, 1H, H-8, 4J(F-H)=7.0 Hz); 4.57(q, 2H, H-17, 7.1); 3.28(t, 4H, 2H-20, 2H-24, 4.5); 1.7l(bs, 4H, 2H-21, 2H-23); 1.63(bs, 2H, H-22); 1.42(t, 3H, H-18, 7.1).
13C-NMR(dmso-d6, δ ppm): 176.01(04); 166.01(019); 152.84(q, 06, J(F-C6)=248.2 Hz); 148.23(02); 146.12(d, C-7, J(F-C7)=9.5 Hz); 137.17(09); 118.75(d, 010, J(F-C7)=8.1 Hz); 110.93(d, C-5, J(F-C5)=22.7 Hz); 106.90(03); 105.49(08); 50.63(d, 020, 024, V(F-C20)=4J (F-C24)=4.4 Hz); 48.91(017); 25.27(021, 023); 23.54(022); 14.21(018).
Surprinzătoare apariția cuplajului 4J(F-C20) de 4.4 Hz. Acest fapt s-a remarcat și in alți compuși cu radical piperidinil sau piperazinil.
FT-IR(solid in ATR, v cm'1): 3050w; 3001w; 2942m; 2923sh; 2852w; 1730s; 1614s; 1550w; 1520m; 1474vs; 1442vs; 1376m; 1352m; 1299m; 1264s; 1246vs; 1218m; 1198m; 1151w; 1134w; 1114m; lllOm; 1090m; 1069w; 1040w; 974w; 950m; 921w; 887w; 863m; 835w; 823w; 806m; 750m; 712w; 698w; 665w; 636w.
Prin același procedeu au fost preparați următorii compuși :
Exemplul 3a: acidul l-etil-6-fluoro-7-(3-metil-piperidin-1-il)-l,4-dihidro-4-oxo-chinolin-3carboxilic (FPQ-24) (raport molar acid chinolin carboxilic-heterociclu 1: 5,mediu de reacție :dimetilformamida, temperatura de reacție 110°C, timp reacție 5 ore, p.t. = 188,1-189,4°C, randament reacție + purificare 58%)
0~2 ο 1 1-01346
Ο 7 -12- 2011
'H-NMR(dmso-d6, δ ppm, JHz): 8.90(s, 1H, H-2); 7.82(d, 1H, H-5, 13.4); 7.10(d, 1H, H-8, 7.4); 4.55(q, 2H, H-17, 6.9); 3.57(tl, 2H, sist. AB, H-12A, H-16A, 9.0); 2.50-2.87(m, 2H, sist. AB, H-12B, H-16B); 1.83-1.56(m, 4H, H-14,H-15); 1.40(t, 3H, H-18, 6.9); 1.1 l(m, 1H,H-13); 0.93(d, 3H, H-19, 6.1).
13C-NMR(dmso-d6, δ ppm): 176.01(04); 166.03(021); 152.79(d, 06, J(I3C-19F)=247.4 Hz); 148.23(02); 146.01(Cq); 145.87(Cq); 137.20(Cq); 119.51(d, Cq, J(13O19F)=7.6 Hz); 111.00(d, 05, J(13O19F)=23.0 Hz); 107.03(d, 010, J(’X>19F)=2.2 Hz); 105.46(d, 08, J(13O19F)=3.5 Hz); 57.21(d, 012, J(13O19F)=4.8 Hz); 50.09(d, 016, J(13O19F)=4.2); 48.92(017); 32.05(0
15); 30.55(013); 24.59(014); 18.93(019); 14.24(018);
FT-IR(solid in ATR, v cm1): 3042; 2964; 2931; 2811; 1714; 1623; 1540; 1508; 1443; 1392; 1366; 1302; 1251; 1205; 1131; 1084; 1047; 972; 944; 892; 856; 807; 748; 701; 634; 550; 498; 458.
Exemplul 3b : acid l-etil-7-cloro-7-pirolidinil-l,4-dihidro-4-oxo-chinolin-3-carboxilic (FPQ35) (raport molar acid chinolin carboxilic-heterociclu 1:5, temperatura de reacție 70-80°C, mediu de reacție: dimetilformamida, timp reacție 5 ore, p.t. = 336,6-337,9°C, randament reacție + purificare 50 %)
’H-NMRlCDCb+tfa, δ ppm, JHz): 8.96(s, 1H, H-2); 7.95(d, 1H, H-5, V(F-H5)=13.5 Hz);
6.60(d, 1H, H-8, V(F-H5)=12.3 Hz 6.9); 4.57(q, 2H, H-17, 7.1); 3.76(m, 4H, H-20, H-23); 2.13(m, 4H, H-21, H-22); 1.65(t, 3H, H-18, 7.1).
(¢-2011-01346
7 -12’ 2011
13C-NMR(CDCl3+tfa, δ ppm): 169.57(04); 168.74(019); 152.05(d, C-6, J(F-C6)=255.3 Hz);
147.43(02); 145.45(d, C-7, 2J(F-C7)=12.0 Hz); 139.65(09); 120.43(03); 111.06(d, 05, 2J(FC5)=24.9 Hz); 103.09(010); 97.91(d, 08, J(F-C8)=6.5 Hz); 51.97(017); 51.18(d, 020, 023,
V(F-C10)=6.5 Hz); 25.42(021, 022); 13.79(018).
FT-IR(solid in ATR, v cm’1): 3044m; 2976m; 2902m; 2852m; 1702s; 1629vs; 1561m; 1515vs; 1492vs; 1462vs; 1409s; 1387s; 1358vs; 1327s; 1287m; 1241s; 1195s; 1142m; 1103m; 1050m; 1005s; 947m; 892m; 868m; 8O5s; 747m.
Exemplul 4: acidul 1-etil -6-fluoro -7-(3-metil-piperidinil)-8-cloro-4-oxo-l,4-dihidro-chinolin3-carboxilic -FPQ-30
Peste o soluție de acid l-etil-6-fluoro-7-(3-metil-piperidinil)-l,4-dihidro-4-oxo-chinolin-3carboxilic (FPQ-24) (3,32 g; 0,01 moli) in cloroform (550 ml), se picura, sub agitare la temperatura camerei, clorură de sulfuril (4,27 g; 0,03 moli; 2,56 ml), după care, se mai agita masa de reacție inca 30 minute la aceesi temperatura. Soluția cloroformica de acid l-etil-6fluoro-7-morfolinil-8-cloro-l,4-dihidro-4-oxo-chinolin-3-carboxilic se spala cu 2x200 ml apa, se usucă pe sulfat de sodiu anhidru, si se concentrează. Peste reziduu se adauga 50 ml metanol pentru precipitarea produsului .Se obțin 1,43 g produs pur (p.t.° 148-150°C; randament-40%).
'H-NMR(dmso-d6, δ ppm, JHz): 8.89(s, 1H, H-2); 7.94(d, 1H, H-5, JJ(F-H5)=11.9 Hz); 4.82(q, 2H, H-17, 7.1); 3.29(m, 2H, H-20, H-24); 3.13(m, 1H, H-20); 2.82(m, 1H, H-24); 1.86-1.62(m, 4H, H-21, H-22); 1.13(m, 1H, H-23); 1.4 l(t, 3H, H-18, 7.1); 0.90(d, 3H, H-25,6.5).
13ONMR(dmso-d6, δ ppm): 175.87(04); 165.20(019); 155.79(d, 06, J(F-C6)=250.1 Hz); 152.36(02); 144.32(d, 07,2J(F-C7>13.9 Hz); 136.40(09); 122.97(d, C-10, 3J(F-C10)=7.7 Hz); 118.89(08); 110.72(d, 05, 2J(F-C5)=23.4 Hz); 107.66(03); 58.67(024); 52.99(017); 51.54(020); 31.99(021 or 022); 31.10(023); 25.32(021 or 022); 18.74(025); 15.67(018).
9F-NMR(dmso-d6, δ ppm, JHz): -117.31 (d, F-6, 5J(F-H5)=11.9 Hz).referința este CCI3F cu deplasarea chimică δ = O ppm
FT-IR(solid in ATR, v cm’1): 3059m; 2952w; 2924m; 2844m; 1719vs; 1614s; 1558m; 1493s; 1437vs; 1378m; 1294w; 1250m; 1125w; 1082m; 1040w; 994w; 969w; 925m; 889w; 839m; 739w.
Prin același procedeu au fost preparați următorii compuși :
Exemplul 4a : acid l-etil-6-fluoro-7-piperidinil-8-cloro-4-oxo-l,4-dihidro-chinolin-3-carboxiIic FPQ-33 (p.t. = 187-190°C, randament 60%)
Ο 1 1 - Ο 1 3 4 6
Ο 7 -12- 2811
Ο
COOH
FPQ-33 lH-NMR(dmso-d6, δ ppm, JHz): 8.89(s, 1Η, H-2); 7.97(d, 1H, H-5, 5J(F-H5)=12.0 Hz); 4.84(q, 2H, H-17, 7.1); 3.26(m, 4H, H-20, H-24); 1.66(m, 6H, H-21, H-22, H-23); 1.40(t, 3H, H-18, 7.1).
13C-NMR(dmso-d6, δ ppm): 175.91(C-4); 165.20(C-19); 155.90(d, C-6, J(F-C6)=250.0 Hz); 152.4 l(C-2); 144.55(d, C-7,2J(F-C7)=14.3 Hz); 136.42(C-9); 123.09(d, C-1O, V(F-CI0)=7.7 Hz); 118.83(C-8); 110.79(d, C-5,2J(F-C5)=23.0 Hz); 107.73(C-3); 53.O4(C-17); 52.10(d, C-20, C-24, V(F-C2024)=5.l Hz); 25.98(C-21, C-23); 23.50(022); 15.63(C-18).
19F-NMR(dmso-d6, δ ppm, JHz): -119.49(d, F-6, 5J(F-H5)=12.0 Hz).referința este CC13F cu deplasarea chimică δ = O ppm
FT-IR(solid in ATR, v cm’1): 3057m; 2929s; 2846m; 1720vs; 1615vs; 1557sm; 1491s; 1437vs; 1378m; 1347m; 1248m; 1214m; 1150w; 1090m; 1034w; 926m; 885w; 806m; 782w; 736w; 647w.
Exemplul 4b : acid l-etil-6-fluoro-7-pirolodinil-8-cloro-4-oxo-l,4-dihidro-chinolin-3-carboxiiic FPQ-36 (p.t. = 214,5-217,8°C, randament 65%)
Exemplul 5 :acidul l-etil-6-fluoro-7-(3-metil-piperazinil)-4-oxo-l,4-dihidro-chinolin-3carboxilic FPQ-27
Un amestec format din 0,01 moli acid l-etil-6-fluoro-7-cloro-l,4-dihidro-4-oxo-chinolin-3carboxilic (2,7 g), 0,05 moli 2-metil-piperazina (5 g) si DMSO (50 ml) se încălzește sub agitare energica timp de 3 ore la 120-130°C. La sfârșitul regimului masa de reacție se răcește sub agitare si apoi se distila la vid. Rreziduul obtinut se dizolva intr-o soluție de acid acetic 10%. După filtrare soluția obtinuta se aduce la pH 7,5 cu o soluție de hidroxid de sodiu 2N. Precipitatul format se filtrează, se spala cu apa si după uscare se recristalizeaza din Ν,Ν-DMF. Se obțin 2,15 g produs pur (p.t. - 177,6-180,6ΰΟ; randament reacție + purificare 65 %).
COOH
HN
FPQ-27 ^-2011-01346
7 -12- 2011 'H-NMR(dmso-d6, δ ppm, JHz): 8.90(s, 1H, H-2); 7.83(d, 1H, H-6, V(F-H6)=13.7 Hz); 7.10(d,
1H, H-8, 4./(F-H8)=7.2 Hz); 4.57(q, 2H, H-17, 7.1); 3.55(bs, 1H, H-20A, sist. AB); 3.53(bs, 1H,
H-23A, sist. AB); 2.90(m, 2H, H-22, H-20B); 2.55(m, 1H, H-23B, sist. AB); 1.43(t, 3H, H-18,
7.1); 1.06(d, 3H, H-24, 6.3).
l3C-NMR(dmso-d6, δ ppm): 175.98(d, 04, V(F-C4)=3.0 Hz); 165.94(019); 152.70(d, 06, J(FC6)=248.2 Hz); 148.12(02); 145.58(d, 07, 4J(F-C7)=9.5 Hz); 137.14(09); 118.84(d, C-10, 3J(F-C,0)=7.4 Hz); 110.48(d, C-5, J(F-C5)=22.7 Hz); 106.97(03); 105.32(d, C-8, 3J(F-C8)=3.1 Hz); 56.58(d, 023,4J(F-C23)=4.4 Hz); 49.96(C-22); 49.72(d, 020,4J(F-C20)=5.1 Hz); 48.88(C17); 44.82(021); 18.96(024); 14.17(018).
FT-IR(solid in ATR, v cm'1): 3328w; 3041w; 2971w; 2820w; 2721w; 1724m;
Exemplul 6: acidul l-etil-6-fluoro-7-(3-metil-4-acetil-piperazinil)-4-oxo-l ,4-dihidro-chinolin-3carboxilic AcFPQ-27
Peste o soluție de acid l-etil-6-fluoro-7-(3-metil-piperazinil)-l,4-dihidro-4-oxo-chinolin-3carboxilic (FPQ-27) (l,95g ; 0,0068 moli) in acid acetic glacial (24 ml), se picura, sub agitare la temperatura camerei, clorura de acetil (12 ml), după care, se menține masa de reacție la reflux timp de 4 ore. La finalul regimului de reacție, se răcește masa de reacție si se toama peste 200 ml apa. Se filtrează precipitatul format, se spala cu apa, si după uscare se recristalizeaza din DMF. Se obțin 1,20 g produs pur,spot cromatografie unitar; p.t.° 247,5-248,9°C; randament -54 %).
‘H-NMR(dmso-d6, δ ppm, JHz): 8.93(s, 1H, H-2); 7.89(d, 1H, H-5, 3J(F-H5)=13.3 Hz); 7.17(d, 1H, H-8, V(F-H5)= 3.0 Hz); 4.57(q, 2H, H-17, 7.1); 4.31(m, 1H, H-22); 3.63-3.86(m, 6H, Hpiperazine); 2.50(s, 3H, H-26); 2.07(d, 3H, H-24, 6.5); 1.42(t, 3H, H-18, 7.1).
13C-NMR(dmso-d6, δ ppm): 176.08(04); 168.32(025); 166.03(019); 152.73(d, 06, ./(FC6)=247.5 Hz); 148.41(02); 145.76(d, 07, 2J(F-C7)=9.9 Hz); 137.15(09); 121,47(d, 010, V(F-C10)=7.7 Hz); 111.13(d, C-5,2J(F-C5)=22.7 Hz); 107.07(08); 105.92(03); 49.02(0 piperazine); 42.31(C-piperazine); 52.99(017); 21.49(026); 15.21(024); 14.30(018).
l9F-NMR(dmso-d6, δ ppm, JHz): -119.56(d, F-6, V(F-H5)=13.3 Hz), referința este CC13F cu deplasarea chimică δ = O ppm
FT-IR(solid in ATR, v cm’1): 3030w; 2974m; 2835w; 1720s; 1627vs; 1520m; 1472vs; 1426vs; 1377m; 1348m; 1322s; 1281m; 1250m; 1125w; 1082m; 1040w; 994w; 967m; 807m; 754m; 595m.
Exemplul 7: acidul l-etil-6-fluoro-7-(3-metil-4-acetil-piperazinil)-8-cloro-4-oxo-l,4-dihidrochinolin-3-carboxilic AcFPQ-29 ¢2011-01346
7 -12’ 2011
Peste o soluție de acid l-etii-6-fluoro-7-(3-metil-4-acetil-piperazinil)-l,4-dihidro-4-oxo-chinolin-
3-carboxilic (AcFPQ-27) (2,31 g; 0,006 moli) in dicloretan (400 ml), se picura, sub agitare la temperatura camerei, clorură de sulfuril (2,48 g; 0,018 moli; 1,36 ml), după care, se mai agita masa de reacție inca 60 minute la aceesi temperatura. Soluția de acid l-etil-6-fluoro-7-morfolinil8-cloro-l,4-dihidro-4-oxo-chinolin-3-carboxilic in dicloretan se spala cu 2x500 ml apa, se usucă pe sulfat de sodiu anhidru, si se concentrează. Produsul brut se recristalizeaza din N,Ndimetilformamida .Se obțin 1,29 g produs pur (p.t.° 262,7-264,8°C; randament - 52%).
lH-NMR(CDCl3+tfa, δ ppm, JHz): 8.97(s, 1H, H-2); 8.01(d, 1H, H-5, V(F-H5)=11.8 Hz); 4.57(q, 2H, H-17, 7.1);
3.80-3.05(m, 7H, H-piperazine); 2.36(m, 1H, H-23); 2.21(s, 3H, H-27); 1.46(t, 3H, H-18, 7.1); 1.41(d, 3H, H-25, 6.4).
l3C-NMR(CDCI3+tfa, δ ppm): I76.68(C-4); 170.55(04); 166.37(019); 153.82(d, 06, J(FC6)=256.4 Hz); 151.78(02); 143.68(d, C-7, 2J(F-C7)=14.6 Hz); 136.27(09); 125.45(08);
112.19(d, 05, 2J(F-C5)=23.3 Hz); 109.15(010); 108.43(03); 55.16(021); 53.78(020); 50.46(023); 45.41(024); 50.89(017); 20.49(027); 16.08(025); 15.29(018).
FT-IR(solid in ATR, v cm'1): 3026w; 2990w; 2861w; 1724s; 1633vs; 1616vs; 1555m; 1529w; 1489m; 1427vs; 1387s; 1369s; 1336s; 1291m; 1252m; 1232s; 1212s; 1167m; 1119w; 1099m; 1042m; 1005m; 985m; 918m; 899w; 886m; 803m; 740w.
Exemplu] 8: acidul 1 -etil-6-fluoro-7-(3-metil-piperazinil)-8-cloro-4-oxo-1,4-dihidro-chinolin-3carboxilic clorhidrat FPQ-29 . HC1
Se încălzește la reflux, sub agitare intensa o soluție formata din 1,2 g de acidul 1-etil-6-fluoro-7(3-metil-4-acetil-piperazin-l-il)-8-cloro-4-oxo-l,4-dihidro-chinolin-3-carboxilic (AcFPQ-29) si 30 ml HC1 conc, timp de 6 ore. La finalul regimului, masa de reacție se comcentreaza la vid, iar reziduul obținui se recristalizeaza din Ν,Ν-dimetilformamida. Se obțin 0,48 g produs ((p.t.° 280283°C; randament -40 %).
In scopul determinării proprietății antimicrobiene pe care o pot avea clorochinolonele , s-a recurs la metoda dilutiilor seriate in vederea stabilirii unei concentrații minime inhibitorii (CMI) si a tipului de de acțiune pe care acestea le au fata de tulpini bacteriene test, frecvent întâlnite in tehnologiile farmaceutice (activitate bactericida-CMB).S-a determinat CMI în bulion MuellerHinton, utilizandu-se metoda microdiluțiilor. Tulpinile test față de care s-a făcut testarea sunt Escherichia coli ATCC 25922, Staphylococcus aureus ATCC 25923 si Pseudomonas aeruginosa ATCC 9027.
^-2011-01346
7 -12- 2011
Tabel : Activitatea antimicrobiană „in vitro” a chinolonelor
Denumire compus Concentrație minima inhibitorie ( pg/ml)
Escherichia coli ATCC 25922 Staphylococcus aureus ATCC 25923 Pseudomonas aeruginosa ATCC 9027
FPQ-27 0,125 1,00 1,00
AcFPQ-27 2,56 - -
FPQ-30 0,32 1,28 1,28
FPQ-32 1,00 8.00 8,00
FPQ-33 0,32 0,32 1,28
Dintre compușii testați, compușii: FPQ-27, FPQ-30 si FPQ-33 prezintă activitate antibacteriană mai intensa față de tulpinile test fata de care s-a făcut testarea.

Claims (5)

REVENDICĂRI
1.Derivații chinolonici, cu formula generala I
O Vi II r7 ț | Rs C2H5
caracterizați prin aceea ca in care : in care : R7 este 3-metil-piperidinil, piperidinil, pirolidinil, 3-metil-piperazinil sau 3-metil-4-acetil-piperazinil iar Rg este un atom de hidrogen sau clor.
2. Derivat chinolonic, conform revendicării 1, caracterizat prin aceea ca, este acidul 1-etil6-fluoro-7-(3-metil-piperidinil)-8-cloro-l,4-dihidro-4-oxo-chinolin-3-carboxilic.
3. Derivat chinolonic, conform revendicării 1, caracterizat prin aceea ca, este acidul 1-etil6-fluoro-7-piperidinil-8-cloro-l,4-dihidro-4-oxo-chinolin-3-carboxilic.
4. Derivat chinolonic, conform revendicariil, caracterizat prin aceea ca, este acidul 1-etil6-fluoro-7-pirolidinil-8-cloro-l,4-dihidro-4-oxo-chinolin-3-carboxilic.
5. Procedeu de preparare a derivaților chinolonici, definiți in revendicarea 1, in care R7 este 3-metil-piperazinil iar Rg este un atom clor, caracterizat prin aceea ca, are loc prin succesiunea etapelor:
a) protejarea atomului de azot piperazinic prin reacția de acilare cu clorura de acetil, in mediu de acid acetic timp de 4 ore la reflux, a derivatului chinolonic definit in revendicarea 1, in care R7 este 3-metil-piperazinil iar Rg este un atom de hidrogen;
b) reacția de clorurare cu clorura de sulfuril, in mediu de diclormetan la temperatura camerei a derivatului chinolonic definit in revendicarea 1, in care R7 este 4-acetil-3-metil-piperazinil iar Rg este un atom de hidrogen;
cjhidroliza in mediu de acid clorhidric concentrat la fierbere, timp de 6 ore derivatului chinolonic definit in revendicarea 1, in care R7 este 4-acetil-3-metil-piperazinil iar Rg este un atom de clor.
ROA201101346A 2011-12-07 2011-12-07 Noi compuşi cu structură chinolonică cu activitate antimicrobiană, şi procedeul de preparare a acestora RO129981B1 (ro)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
ROA201101346A RO129981B1 (ro) 2011-12-07 2011-12-07 Noi compuşi cu structură chinolonică cu activitate antimicrobiană, şi procedeul de preparare a acestora

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
ROA201101346A RO129981B1 (ro) 2011-12-07 2011-12-07 Noi compuşi cu structură chinolonică cu activitate antimicrobiană, şi procedeul de preparare a acestora

Publications (2)

Publication Number Publication Date
RO129981A2 true RO129981A2 (ro) 2015-01-30
RO129981B1 RO129981B1 (ro) 2018-02-28

Family

ID=52424249

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
ROA201101346A RO129981B1 (ro) 2011-12-07 2011-12-07 Noi compuşi cu structură chinolonică cu activitate antimicrobiană, şi procedeul de preparare a acestora

Country Status (1)

Country Link
RO (1) RO129981B1 (ro)

Also Published As

Publication number Publication date
RO129981B1 (ro) 2018-02-28

Similar Documents

Publication Publication Date Title
KR900006750B1 (ko) 1,8-나프티리딘 유도체의 제조법
KR940007308B1 (ko) 8-알콕시퀴놀론카복실산 유도체의 제조방법
KR910006806B1 (ko) 퀴놀린 유도체의 제조방법
KR900000555B1 (ko) 항균제로서의 5-아미노 6,8-디플루오로퀴놀론
HU199821B (en) Process for production of derivatives of in 8 position substituated quinoline carbonic acid and medical compositions containing them
EP0191185B1 (en) Quinoline-carboxylic acid derivatives
US4559342A (en) Quinolone acids and antibacterial agents containing these compounds
KR100218807B1 (ko) 5-아미노-8-메틸-7-피롤리디닐퀴놀린-3-카르본산유도체
JPS61205258A (ja) キノロンカルボン酸誘導体及びその製造方法
US5075319A (en) Pyridinyl-quinolone compounds, their preparation and use
US5914401A (en) Methods for the manufacture of quinolone carboxylic acids derivatives and intermediates thereof
AU598394B2 (en) 4-oxo-3-quinolinecarboxylic acids useful as antibacterial agents and preparation thereof
RO129981A2 (ro) Noi compuşi cu structură chinolonică cu activitate antimicrobiană şi procedeul de preparare a acestora
DK161457B (da) Quinolincarboxylsyreforbindelse eller hydrater eller farmaceutisk acceptable salte deraf, fremgangsmaade til deres fremstilling samt antibakterielle farmaceutiske praeparater indeholdende disse
RO129982B1 (ro) Noi 6,8-diclorochinolone cu activitate antimicrobiană şi procedeul de preparare a acestora
Pintilie et al. Synthesis and antibacterial activity of some novel quinolones
RO137326A2 (ro) Agenţi antimicrobieni cu structură chinolonică
SU1731055A3 (ru) Способ получени азетидиновых производных 1,4-дигидро-4-оксохинолин-3-карбоновых кислот
US5169853A (en) Pyridinyl-quinolone compounds, their preparation and use
RO131025B1 (ro) Acizi 8-cloro-chinolin-carboxilici cu activitate antimicrobiană şi procedeu de preparare a acestora
RO134117A2 (ro) Derivaţi de 6-clorochinolone cu activitate antimicrobiană
AU2019260015B2 (en) Process for the hydrolysis of quinolone carboxylic esters
WO1992006099A1 (fr) Derive d'acide quinolinecarboxylique
JPS6259263A (ja) キノロンカルボン酸誘導体
RO125300A2 (ro) Derivat de chinolonă cu activitate antimicrobiană şi procedeu de preparare a acestuia