SU1169532A3 - Способ получени бензимидазолкарбаматов и его вариант - Google Patents

Способ получени бензимидазолкарбаматов и его вариант Download PDF

Info

Publication number
SU1169532A3
SU1169532A3 SU792847574A SU2847574A SU1169532A3 SU 1169532 A3 SU1169532 A3 SU 1169532A3 SU 792847574 A SU792847574 A SU 792847574A SU 2847574 A SU2847574 A SU 2847574A SU 1169532 A3 SU1169532 A3 SU 1169532A3
Authority
SU
USSR - Soviet Union
Prior art keywords
general formula
compound
compounds
different
methyl
Prior art date
Application number
SU792847574A
Other languages
English (en)
Inventor
Пиккарди Джованни Конфалониери Паоло
Де Кол Лино
Джузеппе Рамелла Пьер
Original Assignee
Монтэдисон С.П.А.(Фирма)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from IT30618/78A external-priority patent/IT1100788B/it
Priority claimed from IT26734/79A external-priority patent/IT1125577B/it
Application filed by Монтэдисон С.П.А.(Фирма) filed Critical Монтэдисон С.П.А.(Фирма)
Application granted granted Critical
Publication of SU1169532A3 publication Critical patent/SU1169532A3/ru

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C21/00Acyclic unsaturated compounds containing halogen atoms
    • C07C21/02Acyclic unsaturated compounds containing halogen atoms containing carbon-to-carbon double bonds
    • C07C21/04Chloro-alkenes
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P33/00Antiparasitic agents
    • A61P33/10Anthelmintics
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C17/00Preparation of halogenated hydrocarbons
    • C07C17/26Preparation of halogenated hydrocarbons by reactions involving an increase in the number of carbon atoms in the skeleton
    • C07C17/272Preparation of halogenated hydrocarbons by reactions involving an increase in the number of carbon atoms in the skeleton by addition reactions
    • C07C17/275Preparation of halogenated hydrocarbons by reactions involving an increase in the number of carbon atoms in the skeleton by addition reactions of hydrocarbons and halogenated hydrocarbons
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C21/00Acyclic unsaturated compounds containing halogen atoms
    • C07C21/02Acyclic unsaturated compounds containing halogen atoms containing carbon-to-carbon double bonds
    • C07C21/14Acyclic unsaturated compounds containing halogen atoms containing carbon-to-carbon double bonds containing bromine
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C21/00Acyclic unsaturated compounds containing halogen atoms
    • C07C21/02Acyclic unsaturated compounds containing halogen atoms containing carbon-to-carbon double bonds
    • C07C21/18Acyclic unsaturated compounds containing halogen atoms containing carbon-to-carbon double bonds containing fluorine
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D235/00Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, condensed with other rings
    • C07D235/02Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, condensed with other rings condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • C07D235/04Benzimidazoles; Hydrogenated benzimidazoles
    • C07D235/24Benzimidazoles; Hydrogenated benzimidazoles with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached in position 2
    • C07D235/30Nitrogen atoms not forming part of a nitro radical
    • C07D235/32Benzimidazole-2-carbamic acids, unsubstituted or substituted; Esters thereof; Thio-analogues thereof

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Tropical Medicine & Parasitology (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Nitrogen And Oxygen Or Sulfur-Condensed Heterocyclic Ring Systems (AREA)

Abstract

1. Способ получени  бeнзи iидазолкарбаматов общей формулы о. J i -CH-C C-CHj-K-tgY-VKHCOOR где R - С -алкил-, R. - одинаковые или различные и означают водород, галоген, метил, незамещенный или замещенный одним или более атомами галогена; КдИ R - одинаковые или различные и означают водород, хлор, метил; X О, S, SO, SOj, отличающийс  тем, что соединение общей формулы /Z , .с I / R где R и R имеют указанные значени  j Z и Z - одинаковые или различ ные и означают хлор или бром, подвергают взаимодействию в автоклаве при 90 - 130 С в присутствии медной соли и аминов в качестве переносчиков зар дов восстановлени  окислени  или дихлортристрифенилфосфина в качестве комплексов рутени  с соединением общей формулы III где RJ и R имеют указанные значени  с получением соединени  общей формулы RI Rn-C-CH2-C C-CH2-Z, IV / f. г RjK О со ел оэ где RI,- R, Z и Z имеют указанные значени , 1чЭ которое подвергают дегидрогалоидированию в присутствии основани  с получением соединени  общей формулы R R, Ri , О I X X R где R, Z, принимают указанные значени .

Description

которое подвергают реакции с 2-нитро. анилином общей формулы
п
XNSl
где X - кислород или сера, дл  получени  соединени  общей формулы
где R - R имеют указанные значени г
X - кислород или сера, которое восстанавливают в соответствующий 1,2-фенилендиамин (VIII), который в присутствии воды, этанола и уксусной кислоты при кип чении.подвергают реакции с 1,3-бисалкоксикарбонил-8-метилизотиомочевиной (IX) с выделением соединений формулы 1, где X О или X S, или с последующим взаимодействием полученных соединений с надкислотой в присутствии хлороформа, этанола и уксусной кислоты при комнатной темпврат5фе с вьщелением соединений формулы t, где X SO или 50,.
2. Способ получени  бензимидазолкарбаматов общей формулы 1:
.Ri V bc-CH-C-C-CHj-X
Rf
отличающийс  соединение общей формулы
RU.Z
/ N
R2
где R и R имеют указанные значени , Z HZ- одинаковые или различные и означают хлор или бром, подвергают реакции в автоклаве при температуре 90 - в присутствии медной соли и аминов в качестве переносчиков зар дов восстановлени -окислени  или дихлортристрифенилфосфина в качестве комплек сов рутени  с соединением общей формулы III
,3 t
где Rg и R имeют значени  указанные
вьше,
с получением соединени  общей формулы IV
RI
R23 C-CH2-C C-CH2-Zi
z
где R;, - R, Z и Z имеют указанные
значени ,
которое подвергают реакции с 2-нитроанилином общей формулы Vl
де R - Ci,- .aлкил$
Rv и Rj одинаковые или различ ные и означают водород, галоген, метил, незамещенный или замещенньй одним или более атомами галогена
RJ и R
одинаковые или различные и означают водород, хлор, метил{
о, S, so, 80,
X
где X - кислород или сера, с получением соединени  общей формулы VII
мн
x-CHj-O C-CHg С-ЕЗ
Z
где R - R и Z имеют указанные
значени 
X - кислород или сера, которое подвергают дегидрогалоидированию в присутствии основани  с получением соединени  формулы VIII
И,
ЗК4
.RI
X-CH2-C C-CH CCi
где R - .R. имеют указанные значени 
X - кислород или сера, которое восстанавливают в соответст-.взтащйй 1,2-фенилендиамин (VIII), который в присутствии воды, этанола и уксусной кислоты при кип чении подвергают реакции с 1,3-бис-алкоксикарбонил-8-метилизотиомочевиной с вьщелением соединений общей формулы 1, в которой X О или
X S, или с последующим взаимодействием полученных соединений с надкислотой в присутствии хлороформа, этанола и уксусной кислоты при комнатной Температуре с выделением соединений общей формулы I где X SO или SOp .
Приоритет по признакам:
06.12.78при R - R - одинаковые ил различные и означают галоген , метил, незамещенный или замещенный одним или более атомами галогена,
R - .- алкил, Rg- R - одинаковые или различные и означают водород, хлор, метил; X - О, S, SO, SOj;
24.10.79при R и водород-, остальные радикалы имеют значени , соответствующие приоритету от 06.12.78.
Изобретение относитс  к способам получени  новых бензимидазолкарбаматов и его варианту, обладающих противогельминтной активностью. .Цель изобретени  - синтез новых соединений, обладающих ценными свой ствами. Пример 1. Получение 1,5,5,5 -тетрахлор-3-метш1пент-2-ена (ш) и 1,5,5,5-тетрахлор-2-метилпент-2-ена (п) восстанавливающе-перенос щим катализатором тип- изомеры положени . Реакци  1 RI, .2R5R4 ;с (п)-сн2 с-с-сн2(ш Ка 1 В1 3R4:, ;c-cH2-c c-CH2-z (ТУ В эмалированньй автоклав емкостью 2,5 л, ввод т 2 г CuCl2-2H20. Из автоклава отвод т воздух и под вакуумом ввод т следующие соединени : раствор н.бутиламина (н. Ш) (3,65 г) в ацетонитриле (CHgCN) (300 мл), смесь четьфеххлористого углерода () - соединение формулы It (600 мл) и изопрен - соединение формулы III (300 мл); четьфеххлористый углерод - (00 мл). Затем автоклав нагревают при 90-130°С в течение трех часов, поддержива  внутреннее давление в 78 атм посредством добавлени .малых количеств изопрена из малого цилиндра . Затем автоклав охлаждают при комнатной температуре и открывают. Содержимое автоклава перегон ют при пониженном давлении (около 200 мм рт.ст.) с тем, чтобы удалить летучие компоненты из реакционной смеси (изопрен, СС1 и CHgCN). Остаток перегон ют под высоким вакуумом, собира  весь перегнанный материал в одну фракцию, которую затем вторично перегон ют, собира  фракцию (570 г), кип щую при (1,3 мм рт.ст.) ЯМР-анализ об-цаРУЖИ .П, что собранна  фракци  это смесь:, изомерных соединений тип (97%-ной чистоты, определенной ГЖХ в соотношении около 70:30. Полученна  смесь представл ет собой 70% 1,5,5,5-тетрахлор-З-мети пент-2-ена (т) и 30% 1,5,5,5-тетра хлор-2-ена (п). Реакци  2; EI 4 OHg-C C--CHZ °° 27 i jv I 5 I Crlo -H 200 г указанной смеси соединений раствор ют в бензоле (240 мл). Раствор добавл ют к раствору NaOH (162 г) в Н20 (210 г) в присутствии йодистого тетрабутиламмони  (н,.Н 1 (1,2 г). Реакционную смесь поддерживают при интенсивном перемешивании при 25/30 С в течение 5 ч Органический слой отдел ют и водный слой после нейтрализации сол ной кислотой экстрагируют диэтиловым эфиром .(2 X 100 мл). Органические фазы воссоедин ют и осушают в безводном дном растворе NajSO. Растворители выпаривают под вакуумом, остаток перегон ют и собирают фракцию, кип щую при 50-52 С (0,7 мм рт.ст.). ЯМР-анализ обнаружил, что собранна  фракци  это смесь изомерных соединений 1,1,5-трихлор-З-метилпента-1 ,3-диена (т) и 1,5,5-трихлор-4-метилпента-1,3-диена (п) в соотношении около 60:40 ( 93%-ной чистоты, определенной ГЖХ). Реакци  3:
ЕзК4
, и , t
CH-(i c-CH9-z -IVI Раствор 10 г (51,2 ммоль) 2-нитро -7-тиоцианоанш1йна в - 25 мл диметилформамида добавл ют к раствору 2,26 г (51 ммоль) боргидрида натри  в 25 мл диметилформамида. Реакционную смесь поддерживают при перемешивании и комн,атной температуре в течение 1 ч, после чего добавл ют 60 ммоль смеси продуктов 1,1,5-трихлор-3-метилпента-1,3-диена ( т) и 1,1,5-трихлор-4-метилпента-1 ,3-диeнa (п). Реакционную смесь нагревают до
100 СВ течение 1 ч, затем охлаждают ёосстанобит . «t X-CHg (3
R
vn
Реакци  4: и вливают в 200 мл.воды. Смесь экстрагируют хлороформом (3 х 100 мц} Органический экстракт воссоедин ют и осушают безводным раствором и растворитель вьтаривают под вакуумом. Получают сырой продукт (11,9 г), состо щий из соединений 4-(5,5-дихлор-З-метилпента-2 ,4-диен-1-ил )-тио -2-нитроанилина (т) и 4- L(5,3-диxлop-2-мeтилпeнтa-2,4-диeн-1-ил )-тио-2-нитроанилина (п) в соотношении 55:45. TOS ель fp:vN02 Y RI х-сн2-с с-сн 11,7 г указанного сырого продук та добавл ют к смеси 200 мл воды и 200 МП CHjOH, содержащей 45 г NajSji O. Реакционную смесь нагревают до 80°С в течение 15 мин, пос чего неорганические соли отфильтровывают и метанольную часть удал ют под вакуумом. После экстра ровани  хлороформом (3 X 100 мл) органические фазы воссоедин ют осушают безводным раствором Na2SOij и растворитель удал ют, получа  тем самым коричневое в зкое масло, составленное продуктами 4-(5,5-дихлор-З-метилпента-2 ,4-диен-1-ил -тио }-1,2-фенилендиамина (т) 4-С(5,5-дихлор-2-метилпента-2,4-диен-1-ил )-тио -1,2-фенилендиамин ( п) в соотношении около 55:45 (ЯМР ( продукт .VIII). Реакци  5. -СНз flpodyitm vm-Tf C-NH-COOR COOR ОТ NH-tl 8,5 г (29,4 ммоль) указанного сырого масл ничного продукта VIII раствор ют в смеси 35 мл воды, 35 этанола, 2 мл уксусной кислоты и 6,05 г (29,4 ммоль) 1,3-бис-метокс карбонил-З-метилизотиомочевины (соединение формулы IX). Реакционную смесь нагревают с обратным холодильником в течение 2 ч. Образованное твердое тело отдел ют филь трацией и рекристаллизуют метаноло BjRi I ;c-CHf c c-CHgZ -«- ГР X 1 Реакци  8: + оснобана  и хлороформом (1:1). Получают 7 г смеси 5/6- ((5, 5-дихлор-З-метилпентз-2 ,4-диен-1-ил )-тиоJ-бензимидазол- -2-метилкарбамата (т) и 5/6-(5,5-дихлор-2-мётилпента-2 ,4-диен-1 -ил )-тио -бензимидазрл-2-метилкарба- мата (п) в соотношении около 55:45 (ЯМР) (т.пл. 169-170С с разложением ) . П р и м е р 2. Получение 5/6/-{ (3,5-дихлор-3-метилпента-2,4-диен-1-ил )-тионил -бензимидазол-2-метилкарбамата (тп) и 5/6/- 5,5-дихлор-2-метилпента-2 ,4-диен-1-ил)-тионил -бeнзи идaзoл-2-мeтилкapбaмaтa (п). Реакци  6: Продукт (I) (в котором X S) + + перкислота - продукт (Г) (в котором X so). 10,1 ммоль 3-хлорнадбензойной кислоты быстро добавл ют при интенсивном перемешивании к раствору 4 г (10,7 ммоль) смеси продуктов, полученных в примере 1, в 400 мл хлороформа, 200 мл этанола и 1,5 мл уксусной кислоты . Реакционную смес.ь оставл ют при комнатной температуре на 1 ч, затем ее обрабатывают водным раствором NaHCO- и последовательно - водой до получени  нейтрального рН. Органический раствор осушают безводным раствором Na2S04 и растворитель выпаривают под вакуумом. Остаточное масло промывают метанолом и простым этиловым эфиром, а конечное твердое тело рекристалли- зуют метанолом, получа  тем самым 3,5 г смеси продуктов m и п в соотношении около 5:45 (т.пл. 134-133с с разложением). П р и м е р 3. Реакци  7: 5 RI X-CH2-C C-Cll2-Cs л 1 9 ( YD) зВ -OHg При комнатной температуре добав л ют раствор 10,5 г NaBH в 15 мл д метилформамида к раствору 5 г 2-нитро-4-тиоцианоанилина (соединение формулы VI) (25,5 ммоль) в 15 мл ди метилформамида. Реакционную смесь перемешивают при комнатной температуре в течение 1 ч, после чего добавл ют 8,85 г (27 ммоль) смеси 3:2 CF9-CBr,j-CH2-C(CH3)CH-CHj,Br (m) и СГз-СВг2-СН,(СНэ)-СН2Вг (п) . Реакционную смесь нагревают до в течение 1ч. После охлаждени  добавл ют 4,9. мл (35 ммоль) триэтиламина, затем вновь нагревают до в течение 2 ч. Смесь охлаждают, разбавл ют 300 мл воды и экстрагируют хлороформом (4 X 100 мл). Органическую фазу осушают безводным раствором Nag 50, концентрируют под вакуумом и хроматографируют на силикагеле (элюэнт:простой этиловый эфирпетролейный эфир 1:1). Получают 5,8 г (красное масло) смеси соединений ,6,6,6-тетрафтор-З-метилгекса-2 ,4-диeн-1-ил)-тиoJ72-нитpoaнилинa (т) и 4 f5,6,6,6-тетрафтор-2-метил-гекса-2 ,4-диен-1-ил-тиоЗ--2-нитроанилина (п) в соотношении 1:1 (ЯМР) Смесь подвергают реакции 4 при тех же услови х, что и в примере 1 дл  получени  производных 1,2-фенилендиамина . 4,6 г (1,5 ммоль) указанной смеси подвергают реакции 5, раствор   в смеси 20 мл воды, 20 мл этанола и О,5 мл уксусной кислоты содержащей 3,1 г (1,5 ммоль) . 1,3-бисметоксикарбонил-5-метилизотиомочевины . Реакционную смесь нагревают с обратным холодильником в течение 2ч, затем ее охлаждают. Образованное твердое тело отдел ют фильтрацией и рекристаллизуют метан лом: хлороформом (1:1). Получают 3,7 г смеси 5/6/-(5,6 -тетрафтор-З-метилгекса-2,4-диен-1 -ил) --тио -бензимидазол-2-метилкар бамата (т) и 5/6/-(5,6,6,6-тетрафтор-2-метилгекса-2 ,4-диен-1-ил)-тиоЗ-бензимидазол- 2-метилкарбамат в соотношении 1:1 (т.пл. 167-170°С П р и м е р 4. Получение 5/6/- 5 ,6,6,6-тетрафтор-З-метилгекса-2 ,4-диeн-1-ил)-тиoнил- бeнзимидaз -2rJM.втилкapбaмaтa (т) и 5/6/ (5,6,6,6-тетрафтор-2-метилгекса2 ,4-диен-1-ил)-тионил -6ензимидазол2-метилкарбамата (п). Реакци  6:. Начина  с 1,3 г (3,34 ммоль) смеси бензимидазолкарбаматов, полученной в соответствии с примером 3, и, действу , как описано в примере 2, получают 0,95 г смеси соединений tn и п в отношении около 1:1 (ЯМР) (т.пл. 147-149°С). Соединени , полученные аналогично , приведены в табл. 1-3. П р и м е р 5. Приготовление 4- (5,5-дихлор-3-метилпента-2,4-диен-1 -ил) -тио I-2-нитроанилина (А) и 4-(5,5-диxлop-2-мeтилпeнтa-2 ,4-диен-1-ил)-тио -2-нитроаналина (В) - (реакци  III, X S, R Н) Раствор 10 г (51,2 ммоль) 2-нитро-4-тиоцианоанш1ина в 25 мл диметилформамида добавл ют к раствору 2,26 г (51 ммоль) боргидрида натри  в 25 мл диметилформамида. Реакционную смесь выдерживают при переметивании при комнатной температуре в течение 1 ч, после чего добавл ют 60 ммоль смеси. Соединени  общей формулы Т испьпывают на противогельминтную активность. Соединени  25, 26, 28 - 37, 39, 40, 44, 45, и 47 (см. табл. 3), испытываемые против Gut-нематод на пораженных овцах оказались полностью эффективными (90-100%-ное снижение поражени ) в дозе 5 мг/кг веса тела. Соединени  28, 29, 35, 40, испытьшаемые против трематод (Fasciola) на пораженных овцах, оказались полностью эффективными (90-100%-ное снижение поражени ) в дозе 5 мг/кг веса тела. Соединени  32 и 44, испытанные против легочных червей (Dictyocaulus) на пораженных овцах, оказались полностью эффективными (80-100%-ное снижение поражени ) в дозе 5 и 2,5 мг/кг веса тела соответственно. Определение антигельминтной активности смесей изомеров, имеющих различный -изомерный состав. Соединение 28 (см. табл. 3) представл ет собой смесь соединени  А и соединени  В в соотношении А/В 55:45:
СС12СН-С(СНз)СН-СН2-$
NH-COOCHj (А) СС12 СН-СН С(СНз)-СН2 Соединение 48 (см. табл. 3) пред ставл ет собой соединение В (100%) Смесь, состо ща  из соединений А и В в соотношении А/В 75:25 (ЯМ перегон лась при пониженном давлени CClj СН-С(СН j)СН-СН jCl CClj СН-СН С(СН -СН jCl Собирают фракции, данные о которых приведены в табл. 4. Из фракций 1 и 3 по отдельности следу  методике, описанной в пример 8/10, приготавливают соответствующие бензимидазолкарбаматные производные (соединени  28/1 и 28/3). Соединение 28/1 А/В 90:10 (ЯМ т.пл. 163-5С. Соединение 2873 А/В 70:30 (5ШР т.пл. 160-5С. Продукты 28,28/1 и 48 по отдель ности испытывают на противогельминт :Ную активность против Gut-нематод йа пораженных овцах. Полученные данные по активности приведены в табл. 5 и выражаютс .,в соответствии со следующей шкалой оценки: 00-10% снижени  поражени -, 111-25%-ное сйижение; 226-60%-ное снижение; 361-90%-ное снижение; 491-100%-ное снижение. Дл  сравнени  выбирают альбендазол , который  вл етс  5/6/-пропилтиобендимидазол-2-метилкарбамато формулы - . - . , CHj-CHj CHj- S-fgr y iH-COOCHj . I-. Альбендазол  вл етс  самым близким аналогом, так как.он принадлежи $-|ОТ ™- ОО Нз Чв) к тому же химическому классу, что и предлагаемые соединени . Р д представленных соединений опробован в сравнении с альбендазолом на антигельмитнзто активность против кишечных нематод (гастро-ки шечных-стронгилов) и легочных червей (Dictyocaulus) на зараженных овцах в соответствии с предлагаемым способом. . Результаты представлены в табл. 6 и 7 в соответствии с использовавшейс  уже оценочной шкалой. Антигельминтна  активность предлагаемых соединений в сравнении с известным против кишечных нематод приведена в табл. 6. Антигельминтна  активность соединений против легочных червей дана в табл. 7. Таким образом, предлагаемые соединени   вл ютс  более активными, чем альбендазол, против кишечных нематод, а также против легочных червей. Предлагаемые соединени  про вл ют полную активность при дозе 2,5 мг/кг живого веса, в то врем , как альбендазол не достигает полной активности даже при дозе в четьфе раза большей (10 мг/кг живого веса). Кроме того, соединени  29 и 35 (см. табл. 3) опробовались против печеночной двуустки зараженной овцы. „ Они оказались полностью эффективньми (при активности 4) при дозе 5 мг/кг живого веса, в то врем  как альбендазол при той же дозе имел активность, равную 2. Дл  того, чтобы быть полностью эффективным альбендазол необходимо примен ть в дозе, в четыре раза большей (20 мг/кг живого веса).
IRi
;c-xiH2 с-с-сног
Ил I
«2z
CH -GCli-CH-C (СНд) « СИ -. CHjCl(А)
.CHj-CCl,-CH,j-CH - C(CHp-CH.jCl-(В)
.(СНэ)СН-СН2 Вг(А) СРз-СВ15 -СН2-СН-С(СНэ)СН-СН Вг(В)
CF3-CFBr-CHj,-C(CHj)CH-CH2Br(А) CFj-CFBr-CH -CH C(CH3) - (В)
CFjCl-CClj-CHA-CCCHp CH-CH Cl с(А) CF;tCl-CCl2-CH2-CH C(CHp-CHiCl(В)
СР2Вг-СН2-С(СНз)СН-СН Вг(А)
С гВг-СН2-СН-С(СН5)-СН,Вг(В)
CF2Br-CH2-CH CH-CH2Br (е)
CFj-CCl -CH -С(СН j)CH-CH Cl(А)
,.(СНз)-СН2С1(В)
CF3-CHCl-CH2-C(CH3)CH-CHiCl(А)
CFj-CHCl,.(CH3)-CH2Cl(В)
Т а б л и
Ц а
КзВ
СНз-СС1 + 1 82-85/5 85:15
72/2
+ 1
«
CFj-CFBr + 1 . 62/5 ill
CF,C1-CC1 + 1 90-95/7 1:1
90/3 7:3
CFjBr + 1
CFjBrj-f, В
60/2 3:2
CFj -СС1з+
56/1 5:2
CFj-CHClBr + 1
9. CHCl2-CH2-C(CH3)CH-CHjCl СНС1 -СН2-СН С(СНз)-СН2С1 a,CHBrj , -СН 2-е (СН з) СН-СН jBr
CHBrj -СН2-СН С(СН CClэ-СНз-СН СН-СН jCl
13.
CBr3-CH,j-CH CH-CH2Br CH3-CClj-CH2-CH2-CH CH-CHj,Cl (g)
15,
CF -CBr2-CH2-CH CH-CH.jBr
16. СС1д-СН2-С(СНз)СН-СН С1 (h)(A) CClj-CH-CH C(CH3)-CH2Cl (В) П
Продолжение табл. f
iz::i
- (b) 2:1 140/0,5
5:2
(g) СР--СВГз+ В 75/3
CCl + 1 61-63/1 9:1 ( a) -смесь ЦИС- и транс- изомеров} -1 изопрен ((СНр-СН СН J; В бутадиен (CHi CH-CH CH,i)-,. (c) -приблизительное соотношение, определенное с помощью ЯМР-спектроскопии} ( d) -препарат смеси 1, описанный в примере 1j ( e) -спектроскопические данные соединени  6j ЯМР-спектр. растворитель CDClj, внутренний стандарт тетраметилсилан (ТМС) еЛ, р.р.т: 3:1 (д.т., 2Н, JHH 5,66 Hz, 12,8 Hz)j 3:8 -4 (м, 2Н)«, 5,3-6,3 (м,2Н), где д.т. дублет триплета, м-мультиплет, J-константа; смесь 9 вьщел лась такой же чистой (ГЖХ), как остаток после перегонки из неочищенных продуктов реакции непрореагировавшего СНСЦ и изоп)ена5 спектроскопические данные ЯМР согласовываютс  с приписываемой структурой 100% изомера А. CE, В 67/5
C-CH9Z HZ
18 (c) CClj,CH-C(CH j)CH-CH Cl
19.CCl2 CH-CH CH-CH2Cl
СНз-С СН-С(СНз)СН-СН С1
Cl CH.-C CH-CH C(CH ,)
Э I37.
i I Cl
21.СРз-СР СН-С(СНэ)-СН-СН2Вг
CFg-CF CH-CH C(CH3)-CHjBr
22. CF,(CHJ CH-CH,Br
I .2
Br
СРз-С СН-СН С(СН Br
23.СС12 СН-СН С(СНз)
24.(CH3)jC CH-CH(CHj,)C -CRjBr Примем a ни e. (a) (b) (c) (d) (e)
Таблица 2
(A)
50-52/0,7 60:40
63/15
12
(A)
(B)
42-45/0,2 78:22
1
(d)
(A) (B) 3
(A)
-(e)
80:20
(B) 2
(b)
93-95/2
(d)
85-86/12 смесь цис- и транс-изомеров, приблизительное соотношение, определенное ЯМР-спектроскопией) препарат, описанный в примере 4, Соединени  смеси 20 разлагаютс  при перегонке. Данные масс-спектра (MVe): 248(10%), 246(10%), 167(80%), 147(36%), 127(60%), 69(30%) 53(100%). Соединени  смеси 21 разлагаютс  при перегонке. Данные масс-спектра (MVe): 310 (8%), 308 (16%), 306 (8%), 229 (50%), 227 (50%), 148 (45%), 147 (9.0%), 127 (100%).
R,R4
I
С С-СН2Х-ГоГ У н-СООСНз
BiAC -к5Г y H-coocHj
25. CCl2 CH-CH CH-CH2,-S-BlAC
26. CClj CH-CH CH-CH2-SO-BlAC
27. CCl CH-CH CH-CH -50,81 AC
28. (CHj)CH-CH2-S-BlAC (A) CClj CH-CH C(CH p-CHjj-S-BlAC (B)
29. )СН-СН -80-В1АС (A) CClj CH-CH C (CH 3) -CH j-SO-BlAC (B)
30. CBrj -CH-C(CHp CH-CHj;-S-BlAC (A) CBr.CH-CF C(CH,)-CH,-S-BlAC (B)
31. (CH)CH-OT -SO-BlAC (A) CBr CH-CH C(CHj)-CH-SO-BlAC (B)
32. (СНз)СН-СН -8-В1АС (A)
О
СР СН-СН С(СНз)-СН,-8-В1АС (В)
Таблица 3
it
19 8/10 188-192
NMR,MS,EA
190
25 11
NMR
25 11(B) 235-40
NMR,EA
18 8-10 169-70 55:45 NMR,EA
134-5 .55:45 NMR
28 11
17 12-14 n.d. 55:45 NMR,EA,MS
30 11 n..d. 55:45 NMR,IRM
5 12-14 n.d. 55:45 NMS.MS
1Г11 117Г -f-з- -т-- --г-р т7
.,11,,1
33.CFg-CH-CCCHp-CH-CHj -SO-BlAC (А) CF CH-CH-C(CH )-CH2 -SO-BlAC (В)
34.СРз-СР СН-С(СНз)СН-СН2-8-В1АС (А) CFg-CF CH-CH C(CH5)-CH2-S-BlAC (В)
35.CF3-CF CH-C(CH3)CH-CHj-SO-ClAG (А) CFj-CH CH-C(CH3)CH-CH.j,-S-BlAC (В)
36.CF3-CH CH-C(CH)CH-CH -S-B1AC (А) . CFj-CH-CH-CH C(CH3)-CHj,-S-BlAC (В)
37.CF.(CHJ CH-CH -SO-BIAC (A)
/ -36 11 165-73 65:35 NMR,IR,EA
СРз-СН СН-СН С(СНз)-СН2-80-В1АС (В)
38.CC12 CH-C(CH,)CH-CH2-0-B1AC (A) CCl2 CH-CH C(CH)-CH2-0-BlAC (B)
39.СН,(СНз)СН-СН2-3-В1АС (A) CHg-CCl CH-CH-C(CHj)-CHj-S-BlAC (B)
40.CH,(CHi)CH-CH -SO-BlAC (A) CH -CCl- CH-CH-CCCHp-CHj-SO-BlAC (B)
41.(СНз)СН-СН2-50,-В1АС (A) CHj-CCl CH-CH C(CH3)-CH3,-S02-BlAC (B)
42., (СНз),-С СН-СН С(СНз)-СН2-8-В1АС 24 6,8-10 233-5 NMR.MS
43.(СНз)2С СН-СН С(СНз)-СН2-30-В1АС 42 11 242-5 NM.IR.EA
44.CH3-CCl CH-CH CH-CHj,-S-BlAC 14 8-10 181-2 NMR
Продолжение табл. 3 7
32 11 n.d. 60:40 NMR.IR.MS
3 12-14 167-70 50:50 NMR,MS
34 15(ПУ 147-9 50:50 NMR,IR,EA
8 12-14 158-62 65:35 NMR,IR,EA
18 16-18 183-5 60:40 NMR
20 8-10 154-5 85:15 NMR
39 11 138-44 85:15 NMR
39 11 178-84 85:15 NMR
45.СНз-СС1 СН-СН СН-СН-СН ,-SO-BlAC
46.CHjCCl CH-CH CF-CH2-S02-BlAC 47.CCl- CH-C(CHj)CH-CHj-SO -BlAC СС12 СН-СН С(СНз)-СН2-802-В1АС 48.CCl2 CH-CH C(CHj)-CH2-S-BlAC (a)Примечание . (b) (c)dec (d)- ( e)- ( f)- ( и)
Т а б.л и ц а 4
Продолжение табл.3
44 11 140-3(dec)
NMR
44 11 202
NMR
Таблица 5 смесь 1щс- и транс- изомеров; продукты 1-17 и 18-24 приведены в табл, 1 и табл. 2 соответственно; точки плавлени  не корректировались; разложение, н.о. - не определ лось приблизительное соотношение, определенное с помощью 51МР спектроскопии$ структуры, подтвержденные проведенным анализом: NMR -спектр  дерно-магнитного резонанса{ IR -инфра-красный спектр MS -масс-спектрJ ЕА -элементный анализ $ получено по методике, аналогичной описанной в примере 11, но с использованием двух эквивалентов 3-хлорнадбензойной кислоты Смесь 28/3 описана в примере 21. (Al („ ( A) 28/3 1P 195-200 70:30 NMR (В) 23 5,8-10 177-80 NMR,EA
231169532
Таблица 6
24
Таблица 7
Доза,
Активность мг/кг живого веса зараженной овцы
2,5
4 4 4 4 4 4 2 3 2,5
2 2,5
2,5 2,5 5 10

Claims (2)

  1. (56) Эльдерфильд Р. Гетероциклические соединения, т. V.-М.: Иностранная литература, 1954,.с.225.
    где R-! и
    Z и имеют указанные значения;
    Z - одинаковые или 1 ные и означают различхлор или бром, подвергают взаимодействию в автоклаве при 90 - 130flC в присутствии медной соли и аминов в качестве переносчиков зарядов восстановления окисления или дихлортристрифенилфосфина в качестве комплексов рутения с соединением общей формулы (54) СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ БЕНЗИМИДАЗОЛКАРБАМАТОВ И ЕГО ВАРИАНТ.
    (57) 1. Способ получения бензимидазолкарбаматов общей формулы rsk4 сн2=с-с=сн2 hi
    NHC00R , I где R3 и R4 имеют указанные значения с получением соединения общей формулы где
    ГЦи
    R - С^- С^=алкил·,
    R2 ~ одинаковые или различные и означают водород, галоген, метил, незамещенный или замещенный одним или более атомами
    R1
    R9-C-CH2-C=C-CH2-Z1 IV
    Z , I Z Z z K5K4 галогена;
    Иэи - одинаковые или различные и означают водород, хлор, метил;
    о т л и динение
    X = 0, S, SO, чающийся общей формулы so2, тем, что соеп где R^- , Z и Z* имеют указанные значения, которое подвергают дегидрогалоидированию в присутствии основания с получением соединения общей формулы ' о xC=C!l-C = C-CH,-Z, ,
    SU <„,1169532 .где R^- R^, Z, принимают указанные значения, которое подвергают реакции с 2-нитро· анилином общей формулы отличающийся тем, что соединение общей формулы Ц:
    где X - кислород или сера, для получения соединения общей формулы где - R+ имеют указанные значения^ X - кислород или сера, которое восстанавливают в соответствующий 1,2-фенилендиамин (VIII), который в присутствии воды, этанола и уксусной кислоты при кипячении подвергают реакции с 1,3-бисалкоксикарбонил-Б-метилизотиомочевиной (IX) с выделением соединений формулы 1, где X = 0 или X = S, или с последующим взаимодействием полученных соединений с надкислотой в присутствии хлороформа, этанола и уксусной кислоты при комнатной температуре с вьщелением соединений формулы t, где X = SO или S02.
  2. 2. Способ получения бензимидазол-’ карбаматов общей формулы 1:
    NHCOOR где R< и R^ имеют указанные значения,* Z и Z - одинаковые или различные и означают хлор или бром, подвергают реакции в автоклаве при температуре 90 - 130°C в присутствии медной соли и аминов в качестве переносчиков зарядов восстановления-окисления или дихлортристрифенилфосфина в качестве комплекс сов рутения с соединением общей формулы III
    СН^=С-С~СН2 где Rg и И^имеют значения указанные ВЬППв э с получением соединения общей формулы IV
    К1 ^3*4
    R2^c- СНг- C=c-CH2-Zv г
    где - R^, Z и имеют указанные значения, которое подвергают реакции с 2-нитроанилином общей формулы VI
    где R - Сн- Са=алкил$ R4 И Rj - одинаковые или различ- *3 ные и означают водород, галоген, метил, неза- мешенный или замещенный одним или более ί атомами галогена; R3 и R. - одинаковые или различ- ные и означают водород, хлор, метил;
    X = о, s, so, so2, где X - кислород или сера, с получением соединения общей формулы VII
    ОТ*
    Т К3В4
    Х-СН2-С=С-СН2- 0ςΚ2
    Ζ где R - R4 и Z имеют указанные значения}
    X - кислород или сера, которое подвергают дегидрогалоидированию в присутствии основания с получением соединения формулы VIII бн2 (оГ™2
    V М* R1
    X-CH2-C=C-CH=CCr ' где Rn - ,R4' имеют указанные значения,
    X - кислород или сера, которое восстанавливают в соответст·.· вующий 1,2-фенилендиамин (VIII), который в присутствии воды, этанола и уксусной кислоты при кипячении подвергают реакции с 1,3-бис-алкоксикарбонил-Б-метилизотиомочевиной с выделением соединений общей формулы 1, в которой X = О или
    X = S, или с последующим взаимодействием полученных соединений с надкислотой в присутствии хлороформа, этанола и уксусной кислоты при комнатной температуре с выделением соединений общей формулы t где X = SO или S02 .
    Приоритет по признакам:
    06.12.78 при R^ - R - одинаковые или различные и означают галоген, метил, незамещенный или замещенный одним или более атомами галогена, R - С2~ С4~ алкил;
    R3~ R одинаковые или различные и означают водород, хлор, метил;
    X - О, S, SO, S02;
    24.10.79 при R^ и R - водород; остальные радикалы имеют значения, соответствующие приоритету от 06.12.78.
SU792847574A 1978-12-06 1979-12-05 Способ получени бензимидазолкарбаматов и его вариант SU1169532A3 (ru)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
IT30618/78A IT1100788B (it) 1978-12-06 1978-12-06 Benzimidazol-carbammati
IT26734/79A IT1125577B (it) 1979-10-24 1979-10-24 Benzimidazol carbammati

Publications (1)

Publication Number Publication Date
SU1169532A3 true SU1169532A3 (ru) 1985-07-23

Family

ID=26328693

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
SU792847574A SU1169532A3 (ru) 1978-12-06 1979-12-05 Способ получени бензимидазолкарбаматов и его вариант

Country Status (22)

Country Link
AR (1) AR222847A1 (ru)
AT (1) AT364832B (ru)
AU (1) AU536133B2 (ru)
BR (1) BR7907892A (ru)
CA (1) CA1150280A (ru)
CS (1) CS242859B2 (ru)
DD (1) DD147539A5 (ru)
DE (1) DE2948885A1 (ru)
DK (1) DK157547C (ru)
ES (1) ES486612A0 (ru)
FR (2) FR2443461A1 (ru)
GB (1) GB2037758B (ru)
HU (1) HU183093B (ru)
IE (1) IE49976B1 (ru)
IL (1) IL58885A (ru)
KE (1) KE3326A (ru)
MX (1) MX6197E (ru)
NL (1) NL7908719A (ru)
NZ (1) NZ192311A (ru)
PL (1) PL126932B1 (ru)
SE (1) SE445641B (ru)
SU (1) SU1169532A3 (ru)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
AU628671B2 (en) * 1989-10-12 1992-09-17 Michael John Crooks Non-aqueous micellar solutions of various drugs

Family Cites Families (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3929821A (en) * 1972-12-29 1975-12-30 Syntex Inc 5 (6)-Benzene ring substituted benzimidazole-2-carbamate derivatives
DE2334631A1 (de) * 1973-07-07 1975-03-27 Hoechst Ag 5-phenylsulfinyl-2-benzimidazolcarbaminsaeureester und verfahren zu ihrer herstellung
US3915986A (en) * 1974-06-19 1975-10-28 Smithkline Corp Methyl 5-propylthio-2-benzimidazolecarbamate
IT1076022B (it) * 1977-04-20 1985-04-22 Montedison Spa Benzimidazolcarbammati antielmintici
HU177182B (hu) * 1977-05-10 1981-08-28 Chinoin Gyogyszer Es Vegyeszet Eljárás tetraamino- difenil diszulfid származékok előállítására
AU4185678A (en) * 1978-01-09 1979-07-19 Squibb & Sons Inc Derivatives of benzimidazoles

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
Эльдерфильд Р. Гетероциклические Соединени , т. V.-M.: Иностранна литература, 1954,.с.225. *

Also Published As

Publication number Publication date
NZ192311A (en) 1982-12-21
HU183093B (en) 1984-04-28
FR2443461B1 (ru) 1983-05-13
CS242859B2 (en) 1986-05-15
IL58885A (en) 1985-01-31
IL58885A0 (en) 1980-03-31
GB2037758A (en) 1980-07-16
PL220185A1 (ru) 1980-12-01
SE445641B (sv) 1986-07-07
AU5341779A (en) 1980-06-12
AT364832B (de) 1981-11-25
GB2037758B (en) 1983-05-05
DK157547C (da) 1990-06-25
DE2948885A1 (de) 1980-06-19
DE2948885C2 (ru) 1990-05-23
IE49976B1 (en) 1986-01-22
NL7908719A (nl) 1980-06-10
CS839779A2 (en) 1985-08-15
KE3326A (en) 1983-09-16
BR7907892A (pt) 1980-07-22
DK157547B (da) 1990-01-22
FR2445306A1 (fr) 1980-07-25
DK512179A (da) 1980-06-07
FR2445306B1 (ru) 1982-12-10
IE792347L (en) 1980-06-06
ATA770279A (de) 1981-04-15
DD147539A5 (de) 1981-04-08
MX6197E (es) 1984-12-13
FR2443461A1 (fr) 1980-07-04
ES8101560A1 (es) 1980-12-16
PL126932B1 (en) 1983-09-30
CA1150280A (en) 1983-07-19
AR222847A1 (es) 1981-06-30
AU536133B2 (en) 1984-04-19
SE7909932L (sv) 1980-06-07
ES486612A0 (es) 1980-12-16

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE69630319T2 (de) Neue trizyklische verbindungen und arzneimittelzusammensetzungen die diese enthalten
EP0506532B1 (fr) Nouveaux dérivés de l&#39;indole, procédé de préparation et médicaments les contenant
FR2607813A1 (fr) Alkylamino-8 imidazo (1,2-a) pyrazines et derives, leur preparation et leur application en therapeutique
LU81396A1 (fr) Derives de phenylpiperazine
EP0461986B1 (fr) Dérivés d&#39;hexahydroazépines, un procédé pour leur préparation et compositions pharmaceutiques les contenant
FR2584723A1 (fr) Nouveaux derives du dihydro-2,3 benzofuranne, leurs procedes de preparation et les compositions pharmaceutiques qui les contiennent
EP0376850B1 (fr) Dérivés du benzène, leur préparation et compositions pharmaceutiques les contenant
SU1169532A3 (ru) Способ получени бензимидазолкарбаматов и его вариант
FR2471376A1 (fr) Derives de thioethylamide, utiles comme bloqueurs d&#39;histamine h2
Reckhow et al. Hexahydroindolo [2, 3-a] quinolizine1
EP0074121B1 (de) 2,3,4,5-Tetrahydro-1-benzoxepin-3,5-dion-Derivate und Verfahren zu deren Herstellung
BE1006226A3 (fr) Derives de la benzofuranylimidazole, leur procede de preparation ainsi qu&#39;une composition therapeutique les contenant.
EP0220104B1 (fr) Dérivés d&#39;amino-5 pentanenitrile, leurs procédés de préparation et les compositions pharmaceutiques qui les contiennent
US4299837A (en) Anthelmintic benzimidazole-carbamates
EP0311086A1 (de) N-fluorierte Sulfonamide, Verfahren zu deren Herstellung und deren Verwendung
DE2835439A1 (de) 2-(o-hydroxyphenyl)-pyrrol
EP0446140A1 (fr) Nouvelles pyrrolo[1,2-a]thiéno[3,2-f]diazépines[1,4], leur procédé de préparation et les compositions pharmaceutiques qui les contiennent
FR2475541A1 (fr) Nouveaux intermediaires de synthese de colorants
EP0323303B1 (fr) Dérivés de nicotinoyl-pipérazine, procédé de préparation et utilisation en thérapeutique
JPH0313231B2 (ru)
US2501697A (en) Dicyclopentadiene dithiocyanate
SU335826A1 (ru) Способ получения галоидбензилфенолов
FR2553775A1 (fr) Procede de preparation d&#39;intermediaires utilisables pour la preparation de 7-oxabicycloheptane prostaglandines
RU2024515C1 (ru) Способ получения полициклических биоцидных соединений или их солей
DE4308562A1 (de) Verfahren zur Herstellung von aromatischen Brommethyl-Verbindungen