TW211623B - - Google Patents

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2116^3 A6 ___B_6_ 五、發明説明（1 ) 本發明之背暑 本發明僳矚於採思_態、氣化物霉解質之電化變換器及 * * * 其製法，以及採用此等組件或方法之組合髁。 -· ...... ' 1„ 電化變換器，在燃料電池（發電機）模式中，實行燃 料-對一電變換及在電解裝置（燃料合成器）楔式中，實 行電一對一燃料變換。僅基於電化反應的自由能與熱函間 之關係，此等變換器能具有高效率。此等變換器並不受C-arnot循環考慮所限制。 電化之能量變換器中之主要組件是一条列的電解質單 元（將電極施加至其上）及相似条列的經配置在各電解質 單元間之互連器而産生条列之電連接。毎一電解質單元是 具有低離子電阻之離子導電髏，容許在變換器之操作狀況 下，輸送離子（種）類，自一個電極/電極界面至相對之 電極/電極界面。 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 所熟知者：當在高溫下（例如大約1，〇〇〇t!)操 作時，各種固態氧化物電解質，例如：氧化錯，使用各種 化合物（例如，氧化鎂、氧化鈣或氧化釔）予以穩定者， 可滿足此等要求。此等電解質物料利用氧離子來攜帶電流 。該電解質不應是對於電子有傳導性，因電子可造成變換 器短路。在另一方面，互連器必須是一種良好電子導體。 反應之氣體，電極和電解質的相互作用，像發生在電 極/電解質界面上，它需要：各電極應充分多孔來容納反 應之氣體類，並容許産物種類出口。 電化之變換器更進一步在下列各美國專利案中予以敍 本紙張尺度速用中國家«準(CNS) T4規格(210X297公釐) -3 - 81. 5. 20.000(H) A 6 B6 2116^3 五、發明説明（2 ) (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 述：Νο. 4, 614, 628;4，629，537 和 4, 721, 556;所有此等均併入本文以供參考。尤 其，USN4, 614, 628掲示：固態氧化物電解質 構造及其形成之方法。根據此參考資料，此等電解質構造 僳經由下列（1)至（5)之操作予以製成：（1)經由 等離子體沈積，形成固態氧化物電解質層在一種基質上； (2)自基質上，移下該固態氣化物層；（3)燒結該固 態氧化物層；（4)沈積一種燃料電極材料在經燒結之固 態氧化物層之一僱表面上；及（5)沈積一種氣化劑（或 空氣）電極材料在經燒結之固態氧化物層的第二表面上。 雖然根據此方法所形成之構造是令人滿意，但是燒結 的步驟涉及增加成本且耗時。使用此方法，亦有缺點即： 由於在隨著步驟2後之處理期間，於處理它時，可能損害 及電解質，所以相當低之産置。當製造互連器板時，遇到 相似之困難，尤其笛使用導電之陶瓷物料時。因此，可能 需要提供：用以形成此等構造之經變更之步驟及/或序列 之另種方法。 經濟部中央標準局員工消费合作社印製 因此，本發明的一個目的是提供製造供使用於電化能 量變換器中之固態氣化物電解質及/或互連罨構造之較為 經濟而可靠之方法。亦是本發明之一値目的在提供各種方 法，它將在其形成期間，損壞或破壤各板的危險減至最少 。本發明的此等及其他目標，對於精於此項技藝之人士， 自下列之内容，將顯然可見。 81. 5. 20,000(H) 本紙張尺度逍用中國腦家樣毕(CNS)甲4規格(210x297公釐) A6 B6 五、發明説明（3 ) 本發明之概略 供使用於電化變換器組合體中之霄解質及/或互連器 構造可以經由叠加或連續沈積各組件層予以經濟地製造； 因此使，將一種多層構造首先建立在一個基質上，並取下 成為整體組件。然後可以將此等組件，經由將至少一個此 類多層構造（例如：電極-電解質-電極組件）與一種配 合構造（例如：一互連器）相交錯予以組合成堆叠。 在本發明之一個具體實施例中，固態氧化物電解質構 造僳由下列（1)至（3)步驟予以製成：（1)沈積一 多孔陽極（燃料電極）層在一種基質材料（它提供結構之 支持和熱應力保護）上；（2)蓋覆一値薄電解質塗層在 經沈積之陽極層上（係由沈積在陽極之暴露之表面上，同 時，它經由基質予以支持；及（3)然後，蓋覆一多孔之 陰極（氧化劑或空氣電極）層在電解質塗層的經暴露之表 面上。在施加陰極材料後，可以將經完成之電解質板，自 基質上移下，並預備供使用於固態氧化物電化變換器之組 合體中。 經濟部中央標準局员工消費合作社印製 (請先閱讀背面之注意事項再塡寫本頁) 當然，可將上述之各層的順序予以倒轉，因此使：陰 極層予以首先沈積，繼以電解質，然後陽極。 在本發明之另外具體實施例中，整體之互連器構造， 僳由下列（1)至（3)項之操作予以製造：（1)沈積 一多孔陽極（燃料電極）層在一種基質材料（它提供結構 之支持和熱應力保護）上；（2)蓋覆一個導電之互連器 塗層至經沈積之陽極層上（像由沈積在陽極之暴露之表面 本紙張尺度遑用中國國家«準(CNS)甲4規格(210x297公*) -5 - 81. 5. 20.000(H) I Ο A6 B6 五、發明説明（4 ) 上，同時，它經由基質予以支持；及（3)然後，蓋覆一 多孔之陰極（氧化剤或空氣電極）層在互連器塗層的經暴 露之表面上。在施加陰極材料後，可以將經完成之電解質 板，自基質上移下，並同樣，預備供使用於固態氣化物電 化變換器之組合體中。 本發明之蓋覆技術，容許以大體上較少之加工和處理 等步驟，製造各組件，藉以增加産量和製造時之經濟節約 。而且，當利用等離子鼸沈積來製造多層之組件時，可以 獲得：具有高達大約99. 9%之物料密度之板，消除了 需要高溫燒結。此方法亦便利於製造極薄之層，它特別使 用以製造組件板之堆叠。 完全堆叠亦可經由本發明之蓋覆過程，使用交替之電 解質/電極構造和互連器構造予以製造，繼以自基質上， 移下單多網路之構造。 圖式:；> 簡罝敘沭 經濟部中央標準局貝工消費合作社印製 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 圖1 A、1B、1C和ID是示意圖，舉例說明：根 據本發明之一種方法，製造多層固態氣化物電解質/電極 板的步驟； 圖2A、 2B、 2C和2D是示意圖，舉例說明：根 據本發明之另種方法，製造另外之多層固態氣化物電解質 /電極板的步驟； 圖3A、3B、3C和3D是示意圖，舉例說明：根 據本發明之一種方法，製造多層互連器板的步驟； 本紙張尺度逍用中國家樣準(CNS)甲4規格(210><297公釐) -6 - 81. 5. 20,000(H) 211^ 五、發明説明（5 ) 圖4A、4B、4C和4D是示意圖，舉例説明：根 據本發明之另種方法，製造另種多層互連器板之步驟； 圖5A、5B、5C和5D是示意圖，舉例說明：形 成具有通道形成在頂電極層中之固態氧化物電解質/電極 板，或互連器板的另種方法； 圖6是利用本發明之構造之電化電池的截面圖； 圖7是利用於圖6的電池中之本發明構造的等比例頂 視圖； 圖8是根據本發明，各組件構造的例示組合之示意舉 例說明；及 圖9是利用本發明之構造之電化能量變換器的等比例 圖，它包括一具熱交換器。 詳細敘沭 本發明的電化組件，係根據簡化之方法（它減少了在 製造期間，板損壊之危險）予以製造。 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 如圖ΙΑ、 IB、 1C與1D中所示，一種電解質/ 電極板10像由經由一種技術，例如：等離子體沈積，首 先沈積一種陽極（燃料電極）物料12在固態基質14上 予以製成，如圖1A中所示。在陽極物料12固化後，再 度經由等離子體沈積等，將一個電解質塗層16蓋覆在陽 極12的經暴露表面上，如圖1B中所示。然後，再度宜 經由沈積，將一掴陰極（氧化劑電極）物料1 8施加在電 解質塗層16上，如圖1C中所示：然後，將所産生之電 本紙張尺度il用中國家樣毕(CNS)甲4規格(210x297公釐) -7 - 81. 5. 20.000(H) A6 B6 五、發明説明（6 ) 解質/電極板10 (如圖1D中所示）與基質相分離，舉 例而言，經由機械或人士方法。 在圖2A、2B、2C與2D中，相似之電解質/電 極板10A經由倒轉各步驟之順序予以形成，即，經由首 先沈積陰極（氧化劑電極）物料18 (圖2A中），繼以 沈積電解質層16 (圖2B中），然後沈積陽極（燃料電 極）層12 (圖2C中）。隨著完成陽極沈積後，將板 10A自基質14上移下，如圖2D中所示。 在圖3A、 3B、3C與3D中，互連器板21僳由 經由一種技術，例如：等離子體沈積，首先沈積一種陽極 (燃料電極）物料12在固態基質14上予以製成，如圖 3A中所示。在陽極物料12固化後，經由等離子體沈積 等，將一個互連器塗層23蓋覆在陽極12之經暴露表面 上，如圖3B中所示。然後，再度宜經由沈積，將一個陰 極（氧化劑電極）物料18施加在互連器塗層23上，如 圖3C中所示。然後將所産生之互連器板23 (如圖3D 中所示）與基質相分離，舉例而言，經由機械或人工方法 經濟部中央標準局員工消费合作社印製 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) Ο 在圖4A、4B、4C與4D中，相似之互連器板 2 1 A傺由倒轉各步驟之順序予以形成，即，經由首先沈 積陰極（氣化劑電極）物料18 (圖4A中），繼以沈積 互連器層16 (圖4B中），然後沈積陽極（燃料電極） 層12 (圔4C中）。隨著完成陽極沈積後，將板2 1A 自基質14上移下，如圖4D中所示。 本紙張尺度逍用中國B家標準(CNS)甲4規格(210x297公釐） -8 - 81. 5. 20,000(H) 2116^3 A 6 B6 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 五、發明説明（7 ) 金屬陶瓷是供使用以形成本發明之陽極層的較佳物料 ，舉例而言，包括：沈積Zr〇2/Ni或Zr〇2/ N i Ο。陰極物料宜包括一種鈣鈦礦物料，例如： LaMn〇3(Sr)。經形成作為經蓋覆層之電解質， 如圖1A至1D及2A至2D中所示者，包括一種陶瓷， 例如以由氣化鎂、氧化鈣、氣化釔及其混合物所組成之該 圃中所選出之一種物料予以穩定化之氣化結。當將互連器 形成為多層構造時，如圖3A — 3D中及4A — 4D中所 示者，它可以由金屬、金羼、氣化物、合金、金屬陶瓷或 碩化物予以造成。例示之導電性互連物料包括：鉛、 〇1*一1^1一卩©合金、]^1合金、1&(31*)(：1*0 3金屬陶瓷和S i C。典型，此等層的每一者（例如：陽 極、陰極、電解質及/或互連器），像以範圍在大約 2 5 wm至大約3 0 0 Wm間之厚度予以施加；宜自大約 50wm 至大約 250/um。 如上文所述及，經蓋覆之構造的各個別層可以經由等 離子髅沈積予以形成。在此技術中，典型，將欲予沈積之 物料，以粉末形成，懸浮入工作氣體中，然後使懸浮體通 經電弧放電。將物料粒子加熱至熔融狀態，並自噴嘴射出 至基質上，或先前所沈積之層上。此項技藝在該項技藝中 是眾所周知，且各種条統（此等条統便利它）在商業上可 供利用，舉例而言，包括：由麻州，Westborough市之Ba-y State磨料公司）所造之Bay State等離子體噴射条統。 另種方式，沈積可經由其他方法予以實現，包括：熱等離 (請先閱讀背面之注意事項再塡寫本頁) 丁 泉 本紙張凡度遑用中國國家標準(CNS)甲4規格(210x297公*) -9 - 81. 5. 20,000(H) A 6 B6 2116^3 五、發明説明（8 ) 子體沈積和化學沈積等方法。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 可再使用之基質物料，宜包括一種物料例如：
Cu、Ai?或C。可以將完成之電解質/電極及/或互連 器等板，經由各種技術，自基質上移下，包括：機械衝擊 或熱淬火。 在一種另外之方法中（在圖5A、5B、5C和5D 中所示），使用為精於該項技蓊者熟悉之掩蔽技術，可將 一種或其他電極（例如：陰極22)形成具有流動通過之 圖樣。尤其，一旦電解層16固化（或在將電極層部份沈 積後），可以將噴在其上，或屏蔽在其上，或機械之掩蔽 物料24選擇性施加來防止陰極物料22的局部化聚積（ 圖5B)。隨著沈積陰極層22後，掩蔽24可以經由熱 或化學方法予以移去而暴露出通道外形（圖5C)。當將 掩蔽24移去時，可以使用所述之技術，將現在具有通道 之板10B自基體14上移下。另種方法，通道可以在將 電極層經由掩蔽構造之頂部予以沈積，然後選擇性蝕刻掉 部份的電極而造成通道後，予以形成。 經濟部中央標準局员工消費合作社印製 當然，應了解者：可再度倒轉上述之陽極物料和陰極 物料之施加順序（閭於有通道之構造）。即，可以將陰極 物料起始施加至基質上，繼以沈積電解質和陽極物料；然 後，創造氣髏通過通道之網路在陽極層中。相似，亦可同 樣將通道形成在多層互連器板的陽極層或陰極層中。 可以將本發明之板構造用於電化能量變換器中，其中 ，各電解質/電極板及互連器板，像以交錯開係予以堆昼 本紙張尺度遑用中 II家樣準(CNS)甲4規格(210X297公*) -10 - 81. 5. 20,000(U) A 6 Β6 五、發明説明（9 ) Ο 圖6及圖7中，顯示：電化電池堆叠中之基本電池單 元包括：一個電解質板40和一個互連器板42。如上文 中所詳述，電解質板40宜由穩定化之氧化結44予以製 造；它具有多孔之氣化劑電極4 6的塗層及多孔之燃料電 極48在相對之表面上。 適合氧化劑和燃料電極之較佳物料已示出如上。互連 器板42宜由一種金属予以造成，例如鉑合金，或Cr一 Ni_Fe合金，Ni合金或導電性陶瓷材料，例如： La (Sr) Cr*〇3或SiC。互連器板42提供電之 連接在接鄰電解質板之間，並形成一値間壁在燃料和氧化 劑等氣體間。板42亦提供熱傳導路徑，自電極表面46 和48至兩板40和42的外部邊緣。 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 (請先閱讀背面之注意事項再塡寫本頁) 如圖7所示，燃料傺通過經由孔52予以網合之軸向 岐管5 0予以供應至電池堆叠；燃料産物傺經由孔5 6 , 通過岐管54予以排出。將燃料通過經形成在互連器板 42的上部表面中之平面内溝槽網路58予以分佈在燃料 電極表面48上。各脊70中所造成之缺口60提供開口 進入連接每一燃料電極4 8之表面上之孔5 2與5 6之溝 槽網路58中。氣化劑像通過各孔62自岐管60予以供 應入堆叠中，而其産物則經由孔6 6,通過岐管64予以 排出，氧化劑僳通過經形成在互連器板42的較低表面中 之互補，平面内溝槽網路66予以分佈在接鄰電解質板的 氧化劑電極表面上。上述之接鄰電池的較低表面上之相似 衣紙張尺度遑用中國國家揉準(CNS)甲4規格(210X297公釐） 81. 5. 20,000〇〇 A 6 B6 經濟部中央標準局员工消費合作社印製 五、發明説明（10) 網路，沿著電解質板40,提供通道給氣化劑。使互連器 板42上之各溝槽網路58與72的外部脊，與電解質板 40相接觸而形成堆叠組合的密封式外壁。將各脊7 0壓 向組合體中之電極而實現電之接觸。堆昼可以經由水冷式 張力桿（圖中未示出）予以繫固而提供組合力。 在圖8中，顯示：組合電池堆叠之一種例示設計。在 此步驟中，如圖1與5中之上述方式，形成具有通道之陰 極電極層之電解質/電極板1 0B。亦依照本發明之教旨 ，形成具有通道之陽極電極之經相似製成的互連器板 2 1B,然後，將兩板堆叠，交錯電解質/電極和互連器 元件，因此使：將接鄰之組件的陽極層相連接，然後，連 接各陰極層，然後再三重複該過程而創造成堆叠組合體 8 0 〇 顯然，亦可應用各種更迭式堆叠之設備。舉例而言， 可以形成電解質/電極板而具有通道之陰極層，同時形成 具有有通道之陽極的互連器。 另種方式，可以製成組件之一（例如：具有電解質或 互連器）而無通道（平坦或甚至赤裸之陰極和陽極層）， 並將所有之通道形成在另外組件的交替層中。 作為一種引伸之叠加技術，可以编製交替之電解質/ 電極構造和互連器構造的堆叠物，然後，自基質上移下， 成為單一構造。 述及圖9,可以耦合上述之電化電池堆叠而形成具有 U字彎曲8 2之細銷吊架而獲得較佳之結構上刚性，同時 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 本紙張凡度遑用中國家樣準(CNS)甲4規格(210X297公*) -12 - 81. 5. 20,000(H) A 6 B6 2116-00 五、發明説明（11) ,亦容許熱膨脹在自由終端中，及更為便利之單側終端， 以便安裝氣髏岐管和電之連接。將匯流排84設置未分接 或供應電力至電化吊架8 0 (彼等呈多重並聯電之連接） 0 此等電化電池，在昇高之溫度下（大概，800°F或 1 000*0),有效率式操作。如上述，氣體的输入和排 出，係閬於圔6與7而操作。可以設置熱交換器堆86, 並放置在電化電池堆叠之頂上。熱交換器具有下列之功能 :(1)一具熱傳導缓衝器在熱電化電池堆叠80與外@ 構造間；（2)氣體溫度調節器，它經由具有逆流設計之 向外産物氣體來加熱進入之反應氣鼸。 雖然本發明的特殊具髁實施例，在本文中，業已記述 及舉例説明，但是經公認者：各種變型和變更可為精於此 項技藝之人士，立即可見。因此，意欲將申請專利範圍解 釋為涵蓋此等變型及相當意義。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 本紙張尺度逍用中國國家標準(CNS)甲4規格(210x297公釐) -13 - 81. 5. 20.000(H)

Claims (1)

  1. 電解質是 A, ΒΊ C D： 六、申請專H範園 1 · 一種形成固態氣化物電解質/電極板之方法，包 括下列各步驟： 沈積第一電極物料在一基質上； 沈積一薄電解質塗層在第一電極物料上； 沈積第二電極物料在固態電解質層上；及 移除基質而産生固態氣化物電解質板。 2. 如申請專利範圍第1項之方法，其中，第一電極 物料是燃料電極。 3. 如申請專利範圍第2項之方法，其中，燃料電極 物料是 Zr〇2 / N i 或 Zr〇2/N i ◦ 4 .如申請專利範圍第2項之方法，其中，第二電極 是一種氧化劑電極物料。 5♦如申請專利範圍第4項之方法，其中，氣化劑電 極物料是La (Sr) MnQ& 6 .如申請專利範圍第i項之方法，其中 (-先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部中央標肀局Μ工消費合作社印製 一種離子式導體。 7. 如申請專利範圍第6項之方法，其中 層是 Z r 02/γ2〇3。 8. 如申請專利範圍第1項之方法其中 物料是一種氧化劑電極。 9 .如申請專利範圍第8項之方法其中 極物料是La (Sr) ΜηΟ：»。 1〇·如申請專利範圍第1項之方法其 極物料是一種燃料電極。 電解質塗 第一電極 氧化劑電 中，第二電 81. 2. 2.500(H) 本紙张尺度適用中《阀家標準（CNS)規格（210x297公_楚） 211623 Λ； B： C： Ό： 經 濟 部 中 央 標 準 局 8 工 消 費 合 作 社 印 製 六、申請專利範圍 11. 如申請專利範圍第10項之方法，其中，燃料 電極物料是Zr〇2/N i或Zr*〇2/N i 0。 12. 如申請專利範圍第1項之方法，其中，該方法 另外包括：形成一種通道圖型在至少一値的電極物料中。 13. —種電解質/電極板，偽由申請專利範圍第1 項之方法予以形成。 14. 一種形成互連器板之方法，包括下列各步驟： 沈積第一電極物料在一基質上； 沈積一薄互連器塗層在第一電極物料上； 沈積第二電極物料在固態互連器層上；及 移除基質而産生固態氧化物互連器板。 15. 如申請專利範圍第14項之方法，其中，第一 電極物料是燃料電極。 16. 如申請專利範圍第15項之方法，其中，燃料 電極物料是Zr〇2 / N i或Zr〇2/N i 〇。 17. 如申請專利範圍第14項之方法，其中，第二 電極是一種氣化劑電極物料。 18. 如申請專利範圍第17項之方法，其中，氧化 劑電極物料是La (Sr) Mn〇3。 19. 如申請專利範圍第14項之方法，其中，互連 器包括一種電子式導電之物料。 20. 如申請專利範圍第19項之方法， 器是 La (Sr) Cr〇3。 2 1 .如申請專利範圍第1 4項之方法， 其中，互連 其中，第一 (請先間讀背面之注意事項再填寫本頁) .装· *線. 木紙張尺度適;Π屮W阐家榡準（CNS)平4規格(210x297公匕） 81. 2. 2.500(H) -15 〇 I c- I)' ____ 六、申锖專利苑圍 電極物料是一種氧化劑電極。 22. 如申請專利範圍第22項之方法，其中，氣化 劑電極物料是La (Sr) MnOa。 23. 如申請專利範圍第14項之方法，其中，第二 電極物料是一種燃料電極。 24·如申請專利範圍第1〇項之方法，其中，燃料 電極物料是Zr〇2/N i或Zr〇2/N i 〇。 25.如申請專利範圍第14項之方法，其中，該方 法另外包括：形成一種通道圖型在至少一個的電極物料中 26. —種互連器/電極板，係由申請專利範圍第 14項之方法予以形成。 27. —種形成複合電池堆叠之方法，包括下列各步 跡 · 驟· a. 沈積第一電極物料在一基質上； b. 沈積一薄電解質塗層在第一電極物料上； c. 沈積第二電極物料在固態電解質層上；及 d. 沈積一薄互連器塗層在第二電極物料上； e. 沈積第一電極物料在互連器塗層上； 重複步驟b、 c、 d和e之上述循環；及 移除基質而産生複合多個電池堆叠構造。 28. —種複合電化電池堆叠，係由申請專利範圍第 2 7項之方法予以形成。 81. 2. 2.500(H) (锖先閑讀背面之注意事項再滇寫本頁) 經 濟 部 中 央 標 Ψ 局 消 費 合 作 社 印 製 本紙张尺度適川屮《 W家標準（CNS) 'P 4規格（210 X 297公^) -16 -
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