UA64695C2 - 2-azabicyclo[2.2.1]heptane derivatives and a method for preparing the same - Google Patents

2-azabicyclo[2.2.1]heptane derivatives and a method for preparing the same Download PDF

Info

Publication number
UA64695C2
UA64695C2 UA97115616A UA97115616A UA64695C2 UA 64695 C2 UA64695 C2 UA 64695C2 UA 97115616 A UA97115616 A UA 97115616A UA 97115616 A UA97115616 A UA 97115616A UA 64695 C2 UA64695 C2 UA 64695C2
Authority
UA
Ukraine
Prior art keywords
general formula
radical
carbon atoms
radicals
hydrogen atom
Prior art date
Application number
UA97115616A
Other languages
English (en)
Original Assignee
Aventis Pharma Sa
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from FR9506353A external-priority patent/FR2734822B1/fr
Application filed by Aventis Pharma Sa filed Critical Aventis Pharma Sa
Publication of UA64695C2 publication Critical patent/UA64695C2/uk

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D471/00Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, at least one ring being a six-membered ring with one nitrogen atom, not provided for by groups C07D451/00 - C07D463/00
    • C07D471/02Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, at least one ring being a six-membered ring with one nitrogen atom, not provided for by groups C07D451/00 - C07D463/00 in which the condensed system contains two hetero rings
    • C07D471/08Bridged systems
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D209/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings, condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom
    • C07D209/02Heterocyclic compounds containing five-membered rings, condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom condensed with one carbocyclic ring
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D209/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings, condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom
    • C07D209/02Heterocyclic compounds containing five-membered rings, condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom condensed with one carbocyclic ring
    • C07D209/52Heterocyclic compounds containing five-membered rings, condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom condensed with one carbocyclic ring condensed with a ring other than six-membered
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02PCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P20/00Technologies relating to chemical industry
    • Y02P20/50Improvements relating to the production of bulk chemicals
    • Y02P20/55Design of synthesis routes, e.g. reducing the use of auxiliary or protecting groups

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Saccharide Compounds (AREA)
  • Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)

Description

Даний винахід стосується нових похідних 2-азабіцикло(2.2.1|)гептану з 1А8- або 15-конфігурацією загальної формули (І) або (І): х. в К но А Ко во ; но юю АВ ши ни 7 т способу їх отримання та їх застосування.
У загальних формулах (І) або (І) А означає атом водню або, відповідно, радикал загальної формули (ІІ) або (ІГ):
В в бе ШО яля Ах Че х. і, де В» означає алкільний радикал з 1-4 атомами вуглецю, а Аг означає феніл або с- або рД-нафтил, що може бути заміщеним одним або декількома, однаковими або різними, атомами або радикалами, що обирають серед атомів галогену та алкільних радикалів з 1-4 атомами вуглецю, алкоксильних радикалів з 1-4 атомами вуглецю або нітрогрупи.
Переважно, Ві означає метильний або етильний радикал, а Аг означає феніл, можливо заміщений одним або декількома метильними або метокси-радикалами.
Переважніше, ВА: означає метил, а Аг означає феніл.
Згідно винаходу, сполуки загальної формули (І) або (І), де А означає відповідно радикал загальної формули (ІІ) або (І) можна отримати шляхом біс-гідроксилювання сполуки загальної формули (І) або (ПІІ):
А ох х рай Тем в Я ра ше В, о ра р ЧИН т й -- яті: тм ду де Ні та Аг мають вищевказане значення.
Звичайно біс-гідроксилювання здійснюють, працюючи в умовах, що описані М.Мап Апеєпеп еї сої).,
Темапедтоп Іейцегв5, 23, 1973-1976 (1976). Зокрема, окислення можна здійснювати за допомогою перманганату калію або тетроксиду осмію в присутності М-метилморфоліноксиду або триетиламіноксиду, або ферицианіду калію(КзБеСМв). Звичайно працюють у водно-органічному середовищі, такому як суміш води з трет-бутанолом або води з ацетоном.
Згідно загального правила, окисник потрібно обирати так, щоб він давав лише 5,6-дигідрокси-похідне в екзоформі.
Сполуку загальної формули (ПП) або (ПГ) можна отримати шляхом реакції Дильс-Альдера між гомохіральним аміном загальної формули (ІМ) або (ІМ): м'я хе лет, пе, де Ні та Аг мають вищевказані значення, у фомі солі, переважно з неорганічною кислотою, такою як соляна кислота, формальдегідом та циклопентадієном, працюючи в умовах, що описані 5.0. І агвеп та Р.А.
Ссіесо, у). Атег. Спет. бос, 107, 1768-1769 (1985).
Виходячи з гомохірального аміну в В- або 5-формі, здійснення способу призводить до утворення суміші двох діастереоізомерів, розділення яких не є необхідним, оскільки вони однаково реагують на наступній стадії біс-гідроксилювання.
Згідно винаходу, сполуку загальної формули (І) або (І), де А означає атом водню, можна отримати шляхом гідрогенолізу сполуки загальної формули (Її) або (І), де А означає радикал загальної формули (Ії) або (1), за допомогою водню в присутності каталізатора, такого як паладій-на-вугіллі, працюючи в органічному розчиннику, такому як спирт, наприклад, метанол.
Ізомер (18) загальної формули (І), де А означає радикал загальної формули (Ії), можна виділити із суміші сполук загальної формули (І) та загальної формули (І) шляхом діастереоселективної кристалізації з оптично активною кислотою у відповідному органічному розчиннику. Найкращим є використання |І- диметоксибурштинової кислоти в аліфатичному спирті, такому як ізопропанол.
Нові сполуки загальної формули (І) є особливо цікавими для отримання сполук, що є обьектом винаходу патенту 5 5364862. Вони також є активними інгредієнтами при лікуванні серцево-судинних захворювань, таких як гіпертонія та міокордиальна ішемія.
Найцікавішою є сполука (1-5-1о02р,3р.,40457)1)-4-(7-(Ц2-(3-хлор-2-тієніл)-1-етил|аміно|-ЗН-імідазо-|4,5-
Б|Іпіридин-3-іл|-М-етил-2,3-дигідроксициклопентанкарбокамід формули:
«и р -е М.
Ух ре М
А он сивиняння, ще їх
Сполуки загальної формули (І) є особливо корисними для отримання карбоцукру загальної формули (М): ких МН, м й птн р.
Вод де:
Аг означає карбоксил; алкоксикарбоніл, алкільна частина якого містить 1-4 атоми вуглецю; М- алкіламінокарбоніл, алкільна частина якого містить 1-4 атоми вуглецю; або гідроксиметил, або алкоксиметил; та
А та В", однакові або різні, означають атом водню або залишок органічної аліфатичної кислоти з 2-4 атомами вуглецю, такий як ацетил або пропіоніл, або залишок ароматичної кислоти, такий як бензоїльний залишок; або В" та В" разом утворюють метиленовий радикал, атом вуглецю якого може бути заміщеним одним або кількома, однаковими або різними радикалами, що обирають серед алкільних радикалів з 1-4 атомами вуглецю, які можуть утворювати разом аліциклічний радикал з 5-ма або 6б-ма атомами вуглецю; або фенільних радикалів; та
Си означає атом водню або захисну групу С2 для аміно-функції.
Більш конкретно, Н2 означає етиламінокарбонільний радикал або гідроксиметильний радикал, а В та
А" разом утворюють ізопропіліденовий радикал.
Карбоцукор загальної формули (М) є одним з елементів структури сполук, захищених у патенті О5 5634862.
Карбоцукор загальної формули (М) можна отримати зі сполуки загальної формули (І) таким чином:
Гідроксильні функції сполуки загальної формули (І), де А означає атом водню або радикал загальної формули (ІІ), захищають з утворенням складного ефіру або ацеталю загальної формули (МІ): х
Кк АХ
Ісая - в'я -Е (МИ,
Пий Й
Де:
А означає атом водню або радикал загальної формули (ІІ); та
Аг та Ві", однакові або різні, означають залишок органічної аліфатичної кислоти з 2-4 атомами вуглецю, такий як ацетил або пропіоніл, або залишок ароматичної кислоти, такий як бензоїльний залишок; або Аг та АВ:і" разом утворюють метиленовий радикал, атом вуглецю якого може бути заміщеним одним або кількома, однаковими або різними радикалами, що обирають серед алкільних радикалів з 1-4 атомами вуглецю, які можуть утворювати разом аліциклічний радикал з 5-ма або б-ма атомами вуглецю; або фенільних радикалів.
Звичайно, захист гідроксильних радикалів здійснюють у звичайних умовах етерифікації або ацеталізації, наприклад, під дією оцтової або пропіонової кислоти в присутності п--олуолсульфокислоти, в органічному розчиннику, такому як ароматичний вуглеводень, наприклад, бензол або толуол, відокремлюючи воду, коли вона утворюється, або під дією альдегіду або кетону, можливо у формі ацеталю, в присутності кислоти такої як трифтороцтова кислота, в органічному розчиннику, такому як ароматичний вуглеводень, наприклад, бензол або толуол, при температурі від 50"С до температури кипіння зі зворотним холодильником реакційної суміші.
Сполуку загальної формули (МІ), де А означає радикал загальної формули (ІІ), можна перетворювати на сполуки загальної формули (МІ), де А означає атом водню, шляхом гідрогенеолізу.
Звичайно гідрогеноліз здійснюють за допомогою водню, якщо необхідно під тиском, в присутності каталізатора, такого як паладій-на-вугіллі, в органічному розчиннику, такому як спирт, наприклад, метанол, етанол або ізопропанол, при температурі від 0 до 507С.
Сполуки загальної формули (МІ) є новими продуктами та складають інший обьект даного винаходу.
Сполуку загальної формули (МІ), де А означає атом водню, можна перетворити на сполуку загальної формули (МІ!):
К.-о р вро и кю, (МІВ, дит Ше де
Аг та ВА:" мають вищевказані значення та (2 означає захисну для аміно-функції групу, діючи відповідним реагентом, що дозволяє селективно вводити захисну групу.
Захисні групи обирають з таких груп, що в подальшому можуть бути селективно видалені. З найбільш придатних захисних груп можна назвати хлорацетил, метоксиметил, 2,2,2-трихлоретоксикарбоніл, трет- бутил, бензил, п-нітробензил, п-метоксибензил, дифенілметил, триалкілсиліл, аліоксикарбоніл, бензилоксикарбоніл, в якому фенільне ядро може бути заміщеним атомом галогену або алкільним радикалом з 1-4 атомами вуглецю, або алкокси радикалом з 1-4 атомами вуглецю; або трет- бутоксикарбоніл. Серед інших захисних груп, які також є придатними, можна назвати такі, що описані Т. МУ.
Стеєпе та Р. сх. М. М/ців "Ргоїєсіїпд Сгоцре іп Огдапіс Зупіпевів", глава 7, друге видання, допп У/ієу апа
Зопз (1991).
Найбільший інтерес представляє трет-бутоксикарбонільна група.
Сполуку загальної формули (МІІ), де Сг означає трет-бутоксикарбонільний радикал, можна отримати безпосередньо із сполуки загальної формули (МІ), де А означає радикал загальної формули (ІІ), шляхом одночасного гідрогенолізу та трет-бутоксикарбонілювання.
Звичайно реакцію проводять шляхом одночасної взаємодії водню, в присутності каталізатора, такого як паладій-на-вугіллі, та ди-трет-бутилдикарбонату із сполукою загальної формули (МІ), працюючи в органічному розчиннику, такому як спирт, наприклад, метанол, етанол або ізопропанол, при температурі від О до 5070.
Сполуки загальної формули (МІ) є новими продуктами, що складають наступний обьект даного винаходу.
Сполуку загальної формули (МІЇ) потім окислюють до сполуки загальної формули (МІП): й киО ча
ВЗ Ж "ко, УМ, ше о де В, Ві" та Со мають вищезгадане значення.
Звичайно окислення здійснюють за допомогою оксиду рутенію(АиОі»), який, якщо необхідно, отримують їп зйш з попередника, такого як ВО: або Висі, в присутності окисника, що обирають серед перйодату, такого як перйодат натрію; гіпохлориту, такого як гіпохлорит або гіпобромід натрію; бромату, такого як бромат натрію; або оксиду третинного органічного аміну, такого як М-метилморфоліноксид або триетиламіноксид, працюючи у водному середовищі або гомогенному або гетерогенному водно- органічному середовищі, такому як суміш води з етилацетатом.
Окислення також можна здійснювати за допомогою лише гіпохлориту натрію(жавелевая вода) або перманганату калію або вольфрамату натрію, в присутності окисника, такого як гіпохлорит натрію, пероксид водню, або алкілгідропероксиду.
Сполуку загальної формули (МІ) можна також отримати шляхом окислення сполуки загальної формули (МІ), де А означає атом водню, в умовах, що описані вище, з подальшим захистом атома азоту отриманого лактаму загальної формули (ІХ): ки, во Ки ах, шт Ж о де:
Ві та Ві" мають вищевказані значення, за допомогою захисної групи, що вказана вище.
Сполуки загальної формули (МІ) є новими продуктами становлять інший об'єкт винаходу.
Сполуку загальної формули (МІ) можна перетворювати на загальної формули (М) в умовах, відповідних природі замісника А», що вводять.
Сполуку загальної формули (М), де В» означає карбоксильний радикал, можна отримати шляхом обробки неорганічною основою, такою як гідроксид натрію, сполуки загальної формули (МІ) з подальшою заміною захисної групи Сг на атом водню та, за необхідності, радикалів В та Ві" на атом водню.
Сполуку загальної формули (М), де В» означає карбоксильний радикал, можна отримати шляхом заміни захисної групи (2 сполуки загальної формули (МІ) на атом водню з подальшою обробкою неорганічною основою, такою як гідроксид натрію та, за необхідності, заміною радикалів В та Ві" на атом водню.
Сполуку загальної формули (М), де В2 означає алкоксикарбонільний радикал, алкільна частина якого містить 1-4 атоми вуглецю, можна отримати, діючи алкоголятом лужного металу на сполуку загальної формули (МІ) з подальшою заміною захисної групи (2 на атом водню та, за необхідності, заміною радикалів ВА: та Ві" на атом водню.
Сполуку загальної формули (М), де В2 означає алкоксикарбонільний радикал, алкільна частина якого містить 1-4 атоми вуглецю, можна отримати шляхом заміни захисної групи Сб2 сполуки загальної формули (МІ) на атом водню, з подальшою обробкою алкоголятом лужного металу та, за необхідності, заміною радикалів ВА: та Ві" на атом водню.
Сполуку загальної формули (М), де В2 означає М-алкіламінокарбонільний радикал, алкільна частина якого містить 1-4 атоми вуглецю, можна отримати, діючи алкіламіном на сполуку загальної формули (МІЇ) з подальшою заміною захисної групи С2 на атом водню та, за необхідності, заміною радикалів В: та Ві" на атом водню.
Сполуку загальної формули (М), де В2 означає М-алкіламінокарбонільний радикал, алкільна частина якого містить 1-4 атоми вуглецю, можна отримати шляхом заміни захисної групи Сб2 сполуки загальної формули (МІ!) на атом водню, з подальшою обробкою алкіламіном та, за необхідності, заміною радикалів
Ві та Ві" на атом водню.
Сполуку загальної формули (М), де В2 означає гідроксиметильний радикал можна отримати, діючи відновником, таким як боргідрид, наприклад, боргідрит натрію або калію, на сполуку загальної формули (МІ) з подальшою заміною захисної групи С2 на атом водню та, за необхідності, заміною радикалів В: та
Ві" на атом водню.
Сполуку загальної формули (М), де А: означає гідроксиметильний радикал, можна отримати шляхом заміни захисної групи (2 сполуки загальної формули (МІ) на атом водню, з подальшою обробкою відновником, таким як боргідрид, наприклад, боргідрит натрію або калію, та, за необхідності, заміною радикалів ВА: та Ві" на атом водню.
Сполуку загальної формули (М) можна використовувати в умовах, описаних у патенті 5 5364862, для отримання терапевтично активних продуктів.
Наступні приклади ілюструють даний винахід.
Приклад 1
До колби з трьома шийками ємністю 250см3, що обладнана холодильником та системою перемішування, в атмосфері аргону вводять розчин 20г(165 моль) о-5-метилбензиламіну в б0см3 води, значення рН якого доводять до 6,10 шляхом додавання 17см3 3695-ної(маса/об'єм) соляної кислоти. Після охолодження до температури 5"С додають 20см3 3795-ного(маса/об'єм) водного розчину формальдегіду.
Перемішують протягом 5 хвилин при температурі 5"С, після чого додають 21,8г(ЗЗОмоль) циклопентадієну.
Перемішують протягом 16 годин при температурі від -5"С до 0"С. Водну фазу відділяють шляхом декантації, потім промивають, використовуючи 50см3 пентану. Нейтралізують до рН-8,0, додаючи концентрований розчин гідроксиду натрію. Після цього екстрагують двічі по 70см3 етилацетатом. Водну фазу доводять до значення рН-11, додаючи концентрований розчин гідроксиду натрію, потім екстрагують двічі по 70см3 етилацетатом. Органічні фази з'єднують, потім промивають двічі по 50см3 водою, після чого сушать над сульфатом натрію. Після фільтрування та концентрування досуха при зниженому тиску отримують 33,10г 2-(0-5-метилбензил)-2-азабіцикло(2.2.1|гепт-5-єну у вигляді ледь жовтої олії.
До колби з трьома шийками ємністю 500см3, що обладнана холодильником та системою перемішування, в якій міститься розчин 20г(75,34 моль) 2-(0-5-метилбензил)-2-азабіцикло|2.2.1|гепт-5-єну у 220см3 трет-бутанолу, додають, при темепратурі блізько 252С, 12г М-метилморфоліоксиду у 32см3 води, потім повільно додають ще 6б,Зсм3 2,50-ного(маса/об'єм) розчину тетроксиду осмію (0) у трет-бутанолі.
Перемішують протягом двох годин, при температурі близько 207С, потім протягом трьох годин при температурі 657С. Після випарювання трет-бутанолу при зниженому тиску залишок оброблюють за допомогою 350см3 ізопропанолу. Після концентрування досуха при зниженому тиску отримують 24г цис- 5,6-дигідрокси-2-(0-5-метилбензил)-2-азабіцикло (2.2.1|)гептану у вигляді олії. Шляхом кристалізації з цеклогексану отримують 14г 58,65-дигідрокси-2-(0-5-метилбензил)-2-азабіцикло(2.2.1|гептану, ізомерна чистота якого більше 9595.
ЯМР-спектр, що знято в дейтерованому хлороформі, виявляє такі хімічні зсуви (б): 1,21 (ЗН, д); 1,38 (д, 1Н); 1,59 (д, 1Н); 2,22 (м, 2Н); 2,45 (дд, 1Н); 2,95 (1Н, с); 3,39 (к, 1Н); 3,78 (д, 1Н); 3,90 (д, 1Н); 7,28 (5Н, м).
Приклад 2
До колби з трьома шийками ємністю 500см3, що обладнана холодильником та системою перемішування, в якій міститься розчин 18,4г(76 моль) 58,65-дигідрокси-2-(0-5-метилбензил)-2-азабіцикло (2.2.1|гептану у 130см3 толуолу, додають 31,7г 2,2-диметоксипролану(3З04моль), потім повільно додають 13г(114моль) трифтороцтової кислоти. Суміш нагрівають протягом 4 годин 10 хвилин при температурі 65"С. Після охолодження до 30"С та концентрування у роторному випарювачі для видалення толуолу, надлишку 2,2-диметоксипролану та частково трифтороцтової кислоти, реакційну суміш оброблюють дихлорметаном, потім нейтралізують, додаючи 100см3 2н розчину гідроксиду натрію. Після декантації, висушування органічної фази над сульфатом натрію, фільтрування, обробки знебарвлюючим вугіллям(З0г) протягом 30 хвилин при температурі кипіння зі зворотнім холодильником дихлорметану, фільтрування на "сіагсе!" з метою просвітлення та концентрування досуха при зниженому тиску отримують 18,8г 58,65- ізопропілідендиокси-2-(о--5-метилбензил)-2-азабіцикло(2.2.1|гептану, структура якого підтверджується "Н
ЯМР-спектром, що знято в дейтерохлороформі, який виявляє такі хімічні зсуви (б): 1,22 (д, ЗН); 1,23 (с, 6Н);
1,91 (д, 1Н); 1,57 (д, 1Н); 2,08 (д, 1Н); 2,34 (уш.с, 1Н); 2,45 (дд, 1Н); 3,06 (с, 1Н); 3,40 (к, 1Н); 4,09 (д, 1Н); 4,19 (д, 1Н); 7,26 (м, 5Н).
До колби з трьома шийками ємністю 250см3, що обладнана системою перемішування, вводять 0,5г 5мас.96-ного паладію-на-вугіллі, 5г 5НА,65-ізопропілідендиокси-2-(0-5-метилбензил)-2-азабіцикло|2.2.11 гептану, 3,98г ди-трет-бутилдикарбонату та Збсм3 метанолу. Апарат продувають аргоном, потім воднем, після чого створюють атмосферу водню при температурі 25"С. Реакцію продовжують проводити протягом годин, здійснюючи подування воднем кожні 15 хвилин, для видалення діоксиду вуглецю, що виділяється.
Після фільтрування з метою просвітлення(на сагсеї) та концентрування досуха при зниженому тиску отримують 4,84г 5Н,65-ізопропілідендиокси-2-(трет-бутоксикарбоніл)-2-азабіцикло|(2.2.1) гептану, структура якого підтверджується "Н-ЯМР-слектром, що знято в дейтерованому диметилсульфоксиді, який виявляє такі хімічні зсуви (6): 1,16 (с, ЗН); 1,28 (с, ЗН); 1,32 (с, 1Н); 1,34 (с, ЗН); 1,65 (д, 1Н); 2,38 (м, 1Н); 2,65 (д, 1Н); 2,99 (м, 1Н); 3,84 (м, 1Н); 3,94 (м, 1Н); 4,16 (д, 1Н).
До пробірки ємністю ЗОсм3 вводять 270мг(1 моль) 58,65-ізопропілідендиокси-2-(трет-бутоксикарбоніл)- 2-азабіцикло(|2.2.1| гептану та 40мг(0,3 еквівалента) ВиО».НгО. Додають 10см3 етилацетату та 720мг(40 еквівалентів) води. Потім додають 2,14г(10 еквівалентів) перйодату натрію, та пробірку герметично закривають. Перемішують протягом 16 годин при температурі 50"С. Реакційну суміш відфільтровують для просвітлення(на сгасеї), потім екстрагують двічі по 20см3 етилацетатом. Органічні фази висушують над сульфатом натрію. Після фільтрування та концентрування досуха отримують 245мг твердої речовини, що містить 6595 5Н8,65-ізопропілідендиокси-2-(трет-бутоксикарбоніл)-2-азабіцикло(2.2.1|Ігептан-З-ону та 3295 вихідної речовини. Структуру отриманого продукту підтверджено "Н-ЯМР-спектром, який було знято в дейтерованому диметилсульфоксиді. ЯМР-спектр виявляє такі хімічні зсуви (б): 1,38 (с, 9Н); 1,23 (с, ЗН); 1,33 (с, ЗН); 1,85 (д, 1Н); 1,93 (д, 1Н); 2,69 (с, 1Н); 4,24 (с, 1Н); 4,А1 (д, 1Н); 4,51 (д, 1Н).
Приклад З
До оавтоклаву ємністю 25см3, який обладнано магнітною мішалкою, вводять 1,47г 5Б,65- ізопропілідендиокси-2-(трет-бутоксикарбоніл)-2-азабіцикло|2.2.1|)гептан-З-ону у вигляді розчину в 10см3 безводного толуолу, потім близько 0,7см? етиламіну. Автоклав зачиняють, потім нагрівають при температурі в межах від 907 до 100"С протягом 21 години. Після охолодження толуол випарюють та залишок оброблюють, використовуючи 10см3 дихлорметану та 10см3 води. Після декантації органічну фазу промивають 10см3 води. Поєднані водні шари промивають 10см? дихлорметану. Поєднані органічні фази промивають 10см3 насиченого розчину хлориду натрію, потім висушують над сульфатом натрію. Після фільтрування та концентрування досуха при зниженому тиску отримують 1,58г продукту, що містить 9595 28,35-ізопропілідендиокси-4А-трет-бутоксикарбоніламіно-15-етиламінокарбонілциклопентану, структуру якого підтвердженофіг. "Н-'ЯМР-спектром,що знято в дейтерованому диметилсульфоксиді. Спектр виявляє такі хімічні зсуви (б): 0,95 (т, ЗН); 1,14 (с, ЗН); 1,31 (с, 12Н); 1,55 (м, 1Н); 2,11 (м, 1Н); 2,64 (м, 1Н); 3,00 (квінтет, 2Н); 3,77 (м, 1Н); 4,23 (м, 1Н); 4,54 (м, 1Н); 7,07 (д, 1Н); 8,12 (т, 1Н).
До колби ємністю 25см3 вводять 1,22г 28,35-ізопропілідендиокси-4В-трет-бутоксикарбоніламіно-15- етиламінокарбонілциклопентану та 10см3 дихлорметану. При температурі близько 25"С, пермішуючи сусміш магнітною мішалкою, додають 0,85г трфтороцтової кислоти. Після перемішування протягом 6 годин та концентрування досуха отримують 1,16г трифторацетату 2НА,35-ізопропілідендиокси-4В-аміно-15- етиламінокарбонілциклопентану структуру якого підтверджено 'Н-ЯМР-спектром, що знято в дейтерованому диметилсульфоксиді. Спектр виявляє такі хімічні зсуви (б): 0,79 (т, ЗН); 1,03 (с, ЗН); 1,19 (с,
ЗН); 1,42 (м, 1Н); 2,05 (м, 1Н); 2,52 (м, 1Н); 2,89 (квінтет, 2Н); 3,04 (м, 1Н); 4,16 (м, 1Н).
Приклад 4
Розчин 0,5ммоль суміші(78:22 в мольному співвідношенні) 5А,65-дигідрокси-2-(0-5-метилбензил)-2- азабіцикло|2.2.1| гептану та 55,6В-дигідрокси-2-(0-5-метилбензил)-2-азабіцикло|(2.2.1| гептану та О,5ммоль
Ї-диметоксибурштинової кислоти в 1см3 ізопропанолу перемішують протягом 24 годин при температурі, що змінюється від початкової 257С до 57"С. Отримані кристали відфільтровують та висушують. Таким чином отримують 110мг 5НА,65-дигідрокси-2-(0-5-метилбензил)-2-азабіцикло|2.2.1| гептану з енантіомерним надлишком 9795.
Суміщ(78:22 в мольному співвідношенні) 58,65-дигідрокси-2-(0-5-метилбензил)-2- азабіцикло|(2.2.1|1гептану /55,6В-дигідрокси-2-(0-5-метилбензил)-2-азабіцикло|2.2.11) гептану можна отримати таким чином:
До колби з трьома шийками ємністю 250см?3, що обладнано холодильником та системою перемішування, в якій міститься 7г(З5моль) 2-(-5-метилбензил)-2-азабіцикло(2.2.1|)гепт-5-єну в 70см3 трет- бутанолу, при температурі близько 25"С додають 4,12г М-метилморфоліоксиду в 11см3 води, потім повільно додають Збомкл 2,595-ного(маса/об'єм) розчину тетроксиду осмію в трет-бутанолі. Перемішують протягом 1 години при температурі близько 20"С, потім протягом 4 годин при 65"С. Після випарювання трет-бутанолу при зниженому тиску залишок оброблюють 150см3 ізопропанолу. Після концентрування досуха при зниженому тиску отримують 8,27г продукту, Н-ЯМР-спектр якого показує, що його утворено сумішшю(78:22 в мольному співвідношенні) 58,65-дигідрокси-2-(-5-метилбензил)-2- азабіцикло|2.2.1|гептану та 55,6В-дигідрокси-2-(-5-метилбензил)-2-азабіцикло(2.2.1|гептану.
Приклад 5
До пробірки Бергофа вводять 56б8мг 5Н,65-ізопропіліндендиокси-2-(трет-бутоксикарбоніл)-2- азабіцикло(2.2.1|гептан-З3-ону та 7Осм? водного 7Омас.Уо-ного розчину етиламіну. Суміш нагрівають протягом 4 годин при температурі 60"С, перемішуючи. Після охолодження видаляють надлишок триетиламіну та води при зниженому тиску. Таким чином, після висушування при зниженому тиску, отримують б5Омг 28,35-ізопропілідендиокси-4В-трет-бутоксикарбоніламіно-15-
етиламінокарбонілциклопентану, вихід якого становить 9895. Структуру продукту підтверджує Н-ЯМР- спектр. Обертальна здатність продукту складає (ого - 15,02(с-1, метанол).
До розчину 200мг 28,35-ізопропілідендиокси-4В-трет-бутоксикарбоніламіно-15- етиламінокарбонілциклопентану в 1,6см3 безводного дихлорметану додають 275мкл трифтороцтової кислоти. Суміш перемішують протягом однієї ночі при температурі близько -57С. Реакційну суміш виливають до 4см3 2,5н розчину гідроксиду натрію. Органічний шар концентрують при зниженому тиску при температурі нижче 25"С. Таким чином отримують 125мг продукту, який розчиняють в 0,5см3 тетрагідрофурану. Доцього розчину додають 7Омг бензойної кислоти. Внаслідок охолодження отриманого розчину до температури близько 0"С утворюються кристали, які відфільтровують та промивають пентаном.
Таким чином отримують 138мг 28,35-ізопропілідендиокси-4НА-аміно-15- етиламінокарбонілциклопентанбензоату.
Приклад 6
До охолодженого до 0"С розчину 167мг 5Н,65-ізопропіліндендиокси-2-(трет-бутоксикарбоніл)-2- азабіцикло(2.2.1|)гептан-З-ону в їсм3 дихлорметану, додають 9Омкл трифтороцтової кислоти. Дають температурі підвищитися до 23"С протягом 40 хвилин, потім перемішують суміш протягом 22 годин при цій темепратурі. Знову додають 9О0мкл трифтороцтової кислоти, потім перемішують суміш протягом 1 години при температурі 23С. Після випарювання при зниженому тиску отримують 123мг 5Н,65- ізопропіліндендиокси-2-азабіцикло(2.2.1|гептан-З-ону. Чистоту продукту визначають шляхом високоефективної рідинної хроматографії вона бизька до 9295. Структуру продукту підтверджують "Н-ЯМР- спектром.
Розчин 10г 58,65-ізопропіліндендиокси-2-азабіцикло(2.2.1|гептан-З-ону в 100см3 водного 7095-ного(за масою) розчину триетиламіну нагрівають протягом 20 годин при температурі 110"С при тиску, що створюється під час цього процесу. Після охолодження надлишок триетиламіну видаляють при зниженому тиску, потім залишок промивають дихлорметаном з метою видалення вихідної речовини, що не прореагувала. Водний шар концентрують та висушують. Таким чином отримують 10,54г 2НА8,35- ізопропілідендиокси-4А-аміно-15-етиламіно-карбонілциклопентан-бензоату.

Claims (9)

1. Похідні 2-азабіцикло(2.2.1)гептану з 12- або 15-конфігурацією загальної формули (І) або (І): І5(9) ІВ. (9) М- (І) або но 5(9) М- (» де К означає атом водню або, відповідно, радикал загальної формули (ІІ) або (1): ' Аг або В, Аг ра ; (1 де Кі означає алкільний радикал з 1-4 атомами вуглецю, а Аг означає феніл або 9: - або В нафтил, що може бути заміщеним одним або декількома, однаковими або різними, атомами або радикалами, що вибирають серед атомів галогену та алкільних радикалів з 1-4 атомами вуглецю, алкоксильних радикалів з 1-4 атомами вуглецю або нітрогрупи.
2. Похідні 2-азабіцикло(2.2.1|гептану за п. 1, в яких Кі означає метильний або етильний радикал, а Аг означає феніл, можливо заміщений одним або декількома метильними або метоксирадикалами.
3. Похідні 2-азабіцикло|2.2.1|)гептану за п. 1, в яких Кі означає метильний радикал та Аг означає фенільний радикал.
4. Спосіб отримання сполук за одним із пп. 1, 2 або 3, де К означає радикал загальної формули (ІІ) або (1), який відрізняється тим, що здійснюють бісгідроксилювання сполуки загальної формули (Ії) або (111): " ІК ще ТА (1) або ре ї /, Аг 15 щ ! з (т) де Кі та Аг мають значення, вказане у будь-якому з пп. 1, 2 або 3.
5. Спосіб за п. 4, який відрізняється тим, що бісгідроксилювання здійснюють за допомогою перманганату калію або тетроксиду осмію, в присутності М-метилморфоліноксиду або триетиламіноксиду, або фериціаніду калію (Кзбесмв).
6. Спосіб отримання сполуки по п. 1, де К означає атом водню, який відрізняється тим, що сполуку по будь- якому з пп. 1, 2 або З обробляють воднем в присутності каталізатора, такого як паладій-на-вугіллі, працюючи в органічому розчиннику, який вибирають серед аліфатичних спиртів з 1-3 атомами вуглецю.
7. Сполука загальної формули (МІ): Во ко, Мх-аВ з (М) де ЕК означає атом водню або радикал загальної формули (Ії), такий як вказано в будь-якому з пп. 1, 2 або 3, та Ач, А", однакові або різні, означають залишок органічної аліфатичної кислоти з 2-4 атомами вуглецю, такий як ацетил або пропіоніл, або залишок ароматичної кислоти, такий як бензоїльний залишок; або КЕ та КЕ" разом утворюють метиленовий радикал, атом вуглецю якого може бути заміщено одним або кількома, однаковими або різними радикалами, що вибирають серед алкільних радикалів з 1-4 атомами вуглецю, які можуть утворювати разом аліциклічний радикал з 5-ма або б-ма атомами вуглецю; або фенільних радикалів.
8. Сполука загальної формули (МІ): Во в" -О М-яю, : (МІ) де ЕВ, В", однакові або різні, означають залишок органічної аліфатичної кислоти з 2-4 атомами вуглецю, такий як ацетил або пропіоніл, або залишок ароматичної кислоти, такий як бензоїльний залишок; або КЕ та КЕ" разом утворюють метиленовий радикал, атом вуглецю якого може бути заміщено одним або кількома, однаковими або різними радикалами, що вибирають серед алкільних радикалів з 1-4 атомами вуглецю, які можуть утворювати разом аліциклічний радикал з 5-ма або 6б-ма атомами вуглецю; або фенільних радикалів, та Сг означає захисну групу для амінофункції.
9. Спосіб отримання сполуки загальної формули (М): вВ-о о-в. паля ! (У) . . . в якій Ко означає карбоксил; алкоксикарбоніл, алкільна частина якого містить 1-4 атоми вуглецю; М- алкіламінокарбоніл, алкільна частина якого містить 1-4 атоми вуглецю; або гідроксиметил, або алкоксиметил;а г та ЕК", однакові або різні, означають атом водню або залишок органічної аліфатичної кислоти з 2-4 атомами вуглецю, такий як ацетил або пропіоніл, або залишок ароматичної кислоти, такий як бензоїльний залишок; або Е" та Е" разом утворюють метиленовий радикал, атом вуглецю якого може бути заміщеним одним або кількома, однаковими або різними радикалами, що вибирають серед алкільних радикалів з 1-4 атомами вуглецю, які можуть утворювати разом аліциклічний радикал з 5-ма або 6б-ма атомами вуглецю; або фенільних радикалів; та Си означає атом водню або захисну групу Сг для амінофункції, який відрізняється тим, що захисну групу С2 продукту загальної формули (МІ): Во шко) М- о, (6) (МІ) де Кі, В" та С» мають вищевказані значення, заміщують на атом водню, потім, залежно від природи радикалу Аг, який хочуть отримати, до взаємодії з отриманим продуктом вводять неорганічну основу, алкоголят лужного металу, алкіламін або боргідрид лужного металу; далі, якщо необхідно, заміщують радикали Кі та КЕ" на атом водню.
UA97115616A 1995-05-30 1996-05-28 2-azabicyclo[2.2.1]heptane derivatives and a method for preparing the same UA64695C2 (en)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
FR9506353A FR2734822B1 (fr) 1995-05-30 1995-05-30 Nouveaux derives du 2-azabicyclo(2.2.1)heptane, leur preparation et leur application
PCT/FR1996/000793 WO1996038447A1 (fr) 1995-05-30 1996-05-28 Derives du 2-azabicyclo[2.2.1]heptane, leur preparation et leur application

Publications (1)

Publication Number Publication Date
UA64695C2 true UA64695C2 (en) 2004-03-15

Family

ID=9479463

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
UA97115616A UA64695C2 (en) 1995-05-30 1996-05-28 2-azabicyclo[2.2.1]heptane derivatives and a method for preparing the same

Country Status (25)

Country Link
EP (1) EP0828740B1 (uk)
JP (2) JP4097287B2 (uk)
KR (1) KR100488393B1 (uk)
CN (1) CN1249034C (uk)
AP (1) AP973A (uk)
AT (1) ATE205210T1 (uk)
AU (1) AU711057B2 (uk)
BG (1) BG63084B1 (uk)
BR (1) BR9608513A (uk)
CA (1) CA2219456A1 (uk)
CZ (1) CZ286483B6 (uk)
DE (1) DE69615020T2 (uk)
DK (1) DK0828740T3 (uk)
EA (1) EA000963B1 (uk)
ES (1) ES2163023T3 (uk)
GR (1) GR3036536T3 (uk)
HU (1) HUP9900787A3 (uk)
NO (1) NO311431B1 (uk)
OA (1) OA10543A (uk)
PL (1) PL186195B1 (uk)
PT (1) PT828740E (uk)
RO (1) RO119414B1 (uk)
SI (1) SI0828740T1 (uk)
SK (1) SK283809B6 (uk)
UA (1) UA64695C2 (uk)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH0719719A (ja) * 1993-07-05 1995-01-20 Matsushita Electric Ind Co Ltd 断熱箱体

Family Cites Families (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5063233A (en) * 1986-11-14 1991-11-05 Ciba-Geigy Corporation N9 -cyclopentyl-substituted adenine derivatives useful as adenosine receptor agonists
US4954504A (en) * 1986-11-14 1990-09-04 Ciba-Geigy Corporation N9 -cyclopentyl-substituted adenine derivatives having adenosine-2 receptor stimulating activity
US4803272A (en) * 1987-02-24 1989-02-07 E. I. Du Pont De Nemours And Company S-modified adenosyl-1,8-diamino-3-thiooctane derivatives
US5561134A (en) * 1990-09-25 1996-10-01 Rhone-Poulenc Rorer Pharmaceuticals Inc. Compounds having antihypertensive, cardioprotective, anti-ischemic and antilipolytic properties
GB9301000D0 (en) * 1993-01-20 1993-03-10 Glaxo Group Ltd Chemical compounds

Also Published As

Publication number Publication date
JPH11505861A (ja) 1999-05-25
AP9701149A0 (en) 1998-01-31
ES2163023T3 (es) 2002-01-16
EA000963B1 (ru) 2000-08-28
CN1397549A (zh) 2003-02-19
MX9708995A (es) 1998-03-31
BG102081A (en) 1998-11-30
JP2007262089A (ja) 2007-10-11
SK283809B6 (sk) 2004-02-03
OA10543A (fr) 2002-05-31
EA199700440A1 (ru) 1998-08-27
NO975487L (no) 1997-11-28
CZ286483B6 (en) 2000-04-12
EP0828740B1 (fr) 2001-09-05
AU711057B2 (en) 1999-10-07
CN1249034C (zh) 2006-04-05
NO311431B1 (no) 2001-11-26
AP973A (en) 2001-06-08
JP4097287B2 (ja) 2008-06-11
DK0828740T3 (da) 2002-12-02
HUP9900787A3 (en) 2001-05-28
CZ377797A3 (cs) 1998-03-18
RO119414B1 (ro) 2004-10-29
ATE205210T1 (de) 2001-09-15
EP0828740A1 (fr) 1998-03-18
PT828740E (pt) 2002-02-28
DE69615020D1 (de) 2001-10-11
BG63084B1 (bg) 2001-03-30
SK161297A3 (en) 1998-04-08
KR100488393B1 (ko) 2005-08-30
PL186195B1 (pl) 2003-11-28
NO975487D0 (no) 1997-11-28
DE69615020T2 (de) 2002-03-21
GR3036536T3 (en) 2001-12-31
AU6008796A (en) 1996-12-18
PL323680A1 (en) 1998-04-14
KR19990022103A (ko) 1999-03-25
BR9608513A (pt) 1999-02-02
SI0828740T1 (en) 2001-12-31
CA2219456A1 (fr) 1996-12-05
HUP9900787A2 (hu) 1999-07-28

Similar Documents

Publication Publication Date Title
NO179943B (no) Fremgangsmåte for enantioselektiv fremstilling av fenylisoserin-derivater
JP2003506425A (ja) ナプロキセンのニトロキシアルキルエステルの製造法
US12122784B2 (en) Preparation method for ecteinascidin compound and intermediate thereof
US5684159A (en) L-tartaric acid salt of a (1R) diastereomer of a 2-azadihydroxybicyclo 2.2.1!heptane compound and the preparation of 2-azabicyclo 2.2.1!heptane compounds
KR20240024937A (ko) Cyp11a1 억제제 및 그의 중간체의 제조 방법
GB2056437A (en) Secoergoline derivatives
EA000122B1 (ru) Способ получения замещенных производных бензола
US5631383A (en) Derivatives of 2-azabicyclo[2.2.1]heptane, their preparation and their application
UA64695C2 (en) 2-azabicyclo[2.2.1]heptane derivatives and a method for preparing the same
US5912365A (en) Derivatives of 2-azabicyclo 2.2.1! heptane, their preparation and their application
US20030069423A1 (en) Novel processes for the preparation of adenosine compounds and intermediates thereto
GB2290790A (en) Asymmetric synthesis of 6-substituted 2-amino-1,2,3,4-tetrahydronaphthalenes
JP2938193B2 (ja) ノジリマイシン及び関連化合物の新規製造法
KR20030055304A (ko) 보호된 1-(1-아미노알킬)-옥시란의 제조 방법
EP1657236A1 (en) Method for preparing diastereoisomers of 4-hydroxy isoleucine
WO2022079194A1 (en) Process for the production of glycopyrronium tosylate
MXPA97008995A (en) New derivatives of 2-azabiciclo [2.2.1] heptano, its preparation and its application
WO2026037241A1 (zh) 异吲哚啉类化合物制备方法、其中间体及其中间体的制备方法
EA051100B1 (ru) Способ получения ингибитора cyp11a1 и его промежуточных продуктов