WO2004100295A1 - 複合多孔体、ガス拡散層用部材、セル部材およびそれらの製造方法 - Google Patents

複合多孔体、ガス拡散層用部材、セル部材およびそれらの製造方法 Download PDF

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Takumi Shibuya
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Definitions

  • the present invention relates to a composite porous body, a member for a gas diffusion layer of a polymer electrolyte fuel cell, a cell member for a solid polymer fuel cell, and a method for producing the same.
  • polymer electrolyte fuel cells in which a member for a gas diffusion layer is used have been attracting attention as a power source for home use stationary, a power source for electric vehicles, or a power source for small portable devices.
  • this polymer electrolyte fuel cell includes a so-called stack type in which single cells are stacked (for example, Patent Document 3: Japanese Unexamined Patent Application Publication No. — See 78028).
  • the separator plate arranged between the stacked unit cells has grooves for supplying fuel (hydrogen) and air (oxygen) to the gas diffusion layer. Provided. There is a problem that the size and weight of the separator plate, which requires a certain thickness for the groove, hinders the compactness and light weight of the fuel cell.
  • the composite porous body according to the second aspect of the invention is characterized in that the resin portion contains an inorganic filler.
  • the invention according to claim 7 is characterized in that a plurality of the conductive porous bodies are arranged and the resin frame is provided therearound, and the gas expansion of the polymer electrolyte fuel cell according to claim 6 is performed. It is a member for spattering.
  • the first fluid supply path and the first fluid discharge path, the second fluid supply path, and the second fluid discharge path penetrate the resin frame.
  • the invention according to claim 12 provides an oxygen diffusion electrode having one surface of the conductive porous body as an oxygen supply surface and the other surface as an electrode surface, and at least two sides of the oxygen diffusion electrode.
  • the resin portion is integrally formed at least on the outer peripheral edge of the conductive porous body, the handleability of the gas diffusion layer member can be improved, and the gas diffusion layer member can be used. It is possible to reduce the number of assembling steps when assembling a polymer electrolyte fuel cell by using the same, and to improve the assembling accuracy.
  • the resin portion is integrally formed not only on the outer peripheral edge of the conductive porous body but also on the outer peripheral edge of the current collector, the conductive porous body and the current collector face each other. The connection can be made substantially uniform, and these connection states can be maintained for a long time.
  • the member for a gas diffusion layer of the present invention is provided with a first flow path for passing the first fluid and a second flow path for passing the second fluid.
  • the first and second flow paths are preferably formed in a resin frame. Further, it is more preferable that the first and second flow paths are provided so as to be connected to the oxygen diffusion electrode and penetrate the resin frame.
  • the invention according to claim 19 is that the resin frame is provided with a first flow path for passing a first fluid and a second flow path for passing a second fluid.
  • first and second flow passages are provided in various shapes, but if the formation location is a resin frame, it is easier to process and is generally more expensive than processing and forming an expensive conductive porous body. In addition to being advantageous in cost, the surface of the conductive porous body relating to the conductivity of the electrode can be effectively used. Further, by providing the first and second flow paths so as to penetrate the resin frame, the flow paths communicating in the thickness direction can be easily formed when the fuel cell is formed by laminating the members for the gas diffusion layer. Thus, a simple structure, high productivity, and a fuel cell can be realized.
  • the polymer electrolyte fuel cell of the present invention has a simple component configuration in which an electrolyte layer and a catalyst layer are simply arranged between two gas diffusion layer members. A single cell can be formed. Further, by stacking a plurality of members for the gas diffusion layer and disposing the electrolyte layer between each member, a stack type fuel cell in which a plurality of single cells are stacked can be easily formed.
  • the conductive porous material also functions as the gas diffusion layer and the current collecting member, a single cell having a small thickness and a simple configuration and having high current collecting efficiency can be realized. It is possible to efficiently supply fuel (hydrogen) or air (oxygen) to the entire conductive porous body (gas diffusion layer) without an auxiliary device such as a pump that sends fuel or air that flows. Further, by employing a configuration including a plurality of pairs of conductive porous bodies, a large number of single cells can be connected in series simply by connecting the respective electrodes sequentially.
  • the resin portion can be formed with high precision, and the composite porous body can be easily formed. Power S can.
  • the molten resin enters the pores opened to the side of the conductive porous body and solidifies, so that the metal portion and the resin portion are firmly fixed by the anchor effect.
  • the resin portion contains an inorganic filler, during the insert molding, excessive molten resin flows from the pores opened on the outer peripheral edge of the conductive porous body toward the inside of the conductive porous body.
  • the inorganic filler is entangled with the mesh defining the pores, and the opening area of the pores at the outer peripheral edge of the conductive porous body is reduced. Therefore, at the time of the insert molding, the amount of the molten resin flowing into the conductive porous body can be controlled, and a reduction in the effective use area of the conductive porous body can be minimized.
  • the molten resin enters the pores opened on the surface of the conductive porous body. Since it is solidified, the gas diffusion electrode and the resin portion are firmly connected by the anchor effect, and a high strength gas diffusion layer member can be provided.
  • the invention according to claim 27 is characterized in that a laminated body obtained by arranging the current collector on the surface of the conductive porous body is used as an insert part, and the insert part arranged on a mold surface is used for these molds.
  • the resin portion extending in the surface direction is integrally formed over the entire circumference. 18.
  • the invention according to claim 28 is characterized in that the electrolyte layer and at least one pair of the conductive porous bodies sandwiching the electrolyte layer with the catalyst layer interposed between the electrolyte layer are used as insert parts.
  • insert molding is performed by injecting a resin so as to be continuous with an edge of the conductive porous body to form the resin frame.
  • the terminal when the terminal is provided separately from the conductive porous body, after forming the resin frame, the terminal can be formed on the resin frame by various methods such as plating, vapor deposition, and sputtering. .
  • the terminals may be integrally formed with the conductive porous body, and the conductive porous body and the terminal may be insert-molded as insert parts.
  • thermoplastic resin examples include general-purpose plastics such as polyethylene, polystyrene, AS resin, ABS resin, polypropylene, butyl chloride resin, methacrylic resin, and polyethylene terephthalate; polyamide, polycarbonate, polyacetal, and modified polyphenylene ether; General-purpose engineering plastics such as polybutylene terephthalate, polyphenylene sanolefide, polyarylate, polysanolephone, polyetherenolesanolephone, polyatenoleate tenoregetone, polyeutenoleimide, polyamideimide, and the polymer described by Toyo Super engineering plastics such as polyimide and polyphthalene, fluorine resin, ultra high molecular weight polyethylene Other resins such as ren, thermoplastic elastomer, polymethylpentene, biodegradable plastics, polyatarilonitrile, and fibrous plastics.
  • general-purpose plastics such as polyethylene, polystyrene, AS resin
  • the composite porous body 10 ′ of the present invention is formed by integrally forming a sheet-shaped conductive porous body 11 and a resin portion 12 extending in the surface direction of the conductive porous body 11. It has a rectangular shape.
  • the slurry S is supplied from the hopper 81 in which the slurry S is stored onto the carrier sheet 83 conveyed by the roller 82.
  • the slurry S on the carrier sheet 83 is extended between the moving carrier sheet 83 and the doctor blade 84, and formed into a required thickness.
  • the outer diameter of the inorganic filler is set to be 3.5 nm or more and 30 xm or less, and more preferably 3.5 nm or more and 10 zm or less.
  • the inorganic filler is evenly dispersed in the molten resin 75, and the fluidity of the resin 75 is made uniform.
  • the inorganic filler removes the pores opened at the outer peripheral edge of the conductive porous body 11. The pores are entangled in the network to be defined, and the opening area of the pores at the outer peripheral edge of the conductive porous body 11 is reduced. Then, in this state, the molten resin 75 is cured, and the outer peripheral edge of the conductive porous body 11 and the resin portion 12 are joined.
  • the organic binder is removed by degrease and firing in a vacuum furnace (not shown) to obtain a conductive porous body in which metal powders are sintered.
  • a vacuum furnace not shown
  • the conductive porous body can be cut into an appropriate size to obtain a sintered metal foam sheet 11.
  • the terminal tab 2 of the present embodiment is made of a thin metal plate, and is partially spotted on the conductive porous body 11 so as to protrude from the conductive porous body 11 in the surface direction. Welded by welding.
  • a conductive resin is injection-molded by two-color molding to form the terminal tab 2, and a non-conductive resin is injected.
  • a method of forming the resin frame 13 by molding may be adopted.
  • the gas diffusion layer member of the present invention is applied to a polymer electrolyte fuel cell having a structure in which the fuel supply unit 30 is arranged in the plane direction of the gas diffusion layer member as shown in Figs. You can also.
  • the foamed metal sintered sheet (conductive porous body) 112 of the gas diffusion layer member 110 having the fuel electrode A and the porous portion 31 of the fuel supply unit 30 are directly connected to each other.
  • the structure does not contact. Therefore, as shown in FIG. 65 (a cross-sectional view taken along line a--a in FIG. 64), by providing a communication hole 113a penetrating in the surface direction of the resin frame 113, the porous portion is formed through the communication hole 113a.
  • the fuel can be supplied by communicating the 31 with the sintered metal foam sheet 112, and carbon dioxide gas, which is a by-product of power generation, can be discharged.
  • the fuel-side supply passage 101 includes a through-hole 123a of the shielding plate 123, a through-hole 10a of each gas diffusion layer member 10, a through-hole 20c of each gas diffusion layer member 20, a through-hole 121a of the electrolyte layer 121, and the like.
  • the through holes 122a of the separator plate 122 are formed so as to communicate with each other.
  • a foamed metal sintered sheet is used in which the porosity and thickness can be appropriately adjusted, and the usable raw materials are various.
  • the slurry S is a mixture of, for example, metal powder such as SUS316L, an organic binder (eg, methyl hydroxypropylmethylcellulose) and a solvent (water).
  • the slurry S is sublimated or vaporized by a heat treatment.
  • a blowing agent for example, a non-water-soluble hydrocarbon organic solvent having 5 to 8 carbon atoms (for example, neopentane, hexane, heptane)
  • an antifoaming agent ethanol
  • the organic binder is removed by degrease and firing in a vacuum furnace (not shown), and the metal powders are sintered to form a three-dimensional network structure.
  • a sintered metal foam sheet (conductive porous body) is obtained.
  • the gas diffusion electrodes 11 and 21 made of the conductive porous body and the resin parts 12 and 22 are separated.
  • the integrated gas diffusion layer members 10 and 20 can be manufactured.
  • a conductive porous body is disposed as an insert component in a cavity 72 formed between a pair of molds 70 and 71 shown in FIG. 3, and a molten resin injected from a runner 73 through a gate 74 is provided.
  • the fuel diffusion electrode 11 oxygen diffusion electrode 21
  • the resin portion 12 resin portion 22
  • gas diffusion layer member 10 gas The diffusion layer member 20
  • the fuel diffusion electrode 11 and the resin part 12 are firmly joined to each other by impregnating the molten resin to a depth of about 5 ⁇ m to 1000 ⁇ m and hardening in the pores opened on the side of the fuel diffusion electrode 11. Is done.
  • Each through-hole penetrating the resin part 12 (resin part 22) can be formed by a mold at the time of this injection molding.
  • the pore diameter ⁇ porosity is too small, the molten resin cannot enter the pores, so that the gas diffusion electrodes 11 and 21 have an insufficient anchor effect, and the bonding strength with the resin portions 12 and 22 is sufficient. There is a possibility that it will not be easily obtained and will be peeled off at the joint.
  • the ratio of the pore diameter to the porosity is too large, the strength is insufficient, the resin cannot withstand the molding pressure of the resin and the compression during curing of the resin, and is deformed. Therefore, it is more preferable that the pore diameter is about 10 ⁇ —2 mm and the porosity is about 40—98%.
  • the gas diffusion layer member 50 of the present embodiment is different from the gas diffusion layer member 10 of the first embodiment.
  • the oxygen diffusion electrode 51 is provided divided into two pieces, and the oxygen diffusion electrodes 51, 51 are connected by a connecting portion 54 and fixed integrally.
  • the connection part 54 is formed integrally with the oxygen diffusion electrode 51 and the resin part 52 by a resin of a non-conductive material like the resin part 52 and the lattice frame part 53.
  • the formed slurry S is further conveyed by a carrier sheet 82, and sequentially passes through a foaming tank 85 and a heating furnace 86 for performing a heat treatment.
  • a foaming tank 85 heat treatment is performed in a high humidity atmosphere, so that the foaming agent can be foamed without causing the slurry S to crack. Wear.
  • the slurry S in which the cavities are formed by foaming is dried in the heating furnace 86, a green sheet G in which the metal powder forming the cavities between the particles is joined by the organic binder is formed. .
  • insert molding can be performed using a lattice-shaped body such as a nonwoven fabric, a resin mesh, a wire mesh, a metal nonwoven fabric, or a metal mesh as an insert part. That is, if the lattice-shaped frame portion is formed by insert parts, it is possible to produce a gas diffusion layer member having a lattice-shaped frame portion made of a material different from that of the resin portion.
  • the fuel cell 200 includes a pair of gas diffusion layer members 10 and 10, an electrolyte layer 121 interposed between the electrode surfaces 10a and 10a of the pair of gas diffusion layer members 10 and 10, and a fuel electrode A And a fuel supply section 40 for supplying fuel to the gas diffusion layer member 10.
  • the electrolyte layer 121 is formed of, for example, a fluororesin-based polymer electrolyte membrane. In the membrane, hydrogen ions can move, but have a property of not allowing electrons to pass.
  • the other of the pair of gas diffusion layer members 10, 10 is an air electrode B.
  • the slurry S is supplied onto the carrier sheet 82 from the hopper 81 in which the slurry S is stored.
  • the carrier sheet 82 is being conveyed by the rollers 83, and the slurry S on the carrier sheet 82 is extended between the moving carrier sheet 82 and the doctor blade 84 and formed into a required thickness.
  • the terminal portion 3 is attached to the end face 15a of the current collector 15 in advance.
  • the current collector 15 and four of the conductive porous bodies 14 stacked on the surface of the current collector 15 are aligned with the positions on the movable mold surface 401a where the positioning pins protrude.
  • the current collector 15 and the surface of the terminal portion 3 are arranged so as to be spaced from each other in the plane direction so as to be in contact with the movable mold surface 40 la.
  • the resin portion 12 is formed on the outer peripheral edge of the conductive porous body 14, the handleability of the gas diffusion layer member 10 can be improved. It is possible to reduce the number of assembling steps when assembling the polymer electrolyte fuel cell 200 using the member 10 and improve the assembling accuracy.
  • the conductive porous body 14 and the current collector 15 are compressed and fixed in the laminating direction in the cavity 403. Since the molten resin 406 is injected, the conductive porous body 14 and the current collector 15 are prevented from being displaced in the direction along the mold surfaces 401a and 402a due to the injection pressure of the molten resin 406 in the cavity 403. can do. Further, at the time of mold clamping, the conductive porous body 14 is plastically deformed in the thickness direction, and since the current collector 15 has a two-dimensional network structure, the conductive porous body 14 is You can bite it. Therefore, the above-described uniform connection between the conductive porous body 14 and the current collector 15 can be easily achieved, and the force S for surely suppressing the occurrence of displacement can be achieved.
  • the current collector 15 is cut into the surface of the conductive porous body 14 at the time of mold clamping.
  • a close contact between a and the surface of the insert part can be realized. Therefore, it is possible to prevent the molten resin 406 from entering between the mold surfaces 401a, 402a and the surface of the insert component, and to prevent the insert component from being displaced by the injection pressure. This makes it possible to reliably achieve a good electrical connection between the current collector 15 and the conductive porous body 14, and to achieve high-precision gas diffusion layers without causing manufacturing problems.
  • the member 10 can be formed.
  • the method of manufacturing the gas diffusion layer member 10 by digging the current collector 15 into the surface of the conductive porous body 14 is a method of plastically deforming the conductive porous body 14 as in the above embodiment.
  • the gas diffusion layer member 10 can be manufactured as follows.
  • the current collector running means includes a plurality of rollers (not shown) around which the long current collector 15 is wound, and the current collector 15 continuously connects the constituent elements 310, 320
  • the stripping member 320 is configured to be capable of sequentially passing through the slurry S, and the slurry S attached to the front and back surfaces of the current collector 15 that has passed through the slurry tank 310 in a build-up state is formed.
  • a pair is provided so as to face each of the front and back surfaces of the current collector 15, and the distance between these can be adjusted.
  • the stripping member 320 be formed of a rubber material having flexibility.
  • the current collector 15 having the foam is further moved to pass through the arrangement position of the pressing roll. Thereby, even when the slurry S foams in the foaming tank and the foam swells from the other surface of the current collector 15 in an unconstrained state, the swelling portion is crushed and foamed. Body thickness and porosity are adjusted.
  • the current collector 15 can be cut into the conductive porous body 14 as in the above-described embodiment, and in particular, the current collector 15 It becomes possible to bond the mesh of 15 and the conductive porous body 14. Therefore, the current collector 15 and the conductive porous body 14 are strongly and tightly connected. , 15 good electrical connection states can be realized more reliably.
  • FIG. 41 is a sectional view taken along the line II-II in FIG. 40
  • FIG. 40 is a sectional view taken along the line II in FIG.
  • the separator plate 122 is a conductive plate, for example, a carbon plate or a corrosion-resistant metal plate that does not allow air or a gas or liquid serving as a fuel to pass therethrough. It is formed larger than the letter shape. And, by being arranged between the oxygen diffusion electrodes 11, 11, the flow of fluid between the electrodes is prevented, and as shown in FIG. 40, the single cells 131 formed by the oxygen diffusion electrodes 11, 11 are connected to each other. They are connected in series. Note that the oxygen diffusion electrode 11 and the separator plate 122 can be fixedly adhered by diffusion bonding.
  • the gas diffusion layer member 50 includes an oxygen diffusion electrode 51 and a separator plate 152 stacked in the thickness direction, and a resin frame 53 covering the periphery in the surface direction. It is a structure formed in.
  • the gas diffusion layer member 50 includes first flow paths 50a and 50b for allowing the first fluid (fuel) to pass through the oxygen diffusion electrode 51, and a second fluid (empty). ) Are provided through the resin frame 53.
  • the oxygen diffusion electrode 51 is a thin plate made of a conductive porous body having a three-dimensional network structure similarly to the oxygen diffusion electrode 11, and has air permeability because pores opened on the surface communicate in each direction. It has the characteristics of light weight and large surface area.
  • the oxygen diffusion electrode 51 has a shape in which a connection portion 51b, 51b for connecting to one of the first flow paths 50a, 50b is provided at an end of a substantially rectangular electrode body 51a in a tab shape. .
  • the separator plate 162 is made of a conductive material such as a carbon plate or a corrosion-resistant metal plate that does not allow air or fuel gas or liquid to pass therethrough, like the separator plates 122 and 152. Is formed so as to be larger than the cover. And, by being disposed in contact with the oxygen diffusion electrode 61, the flow of fluid from the oxygen diffusion electrode 61 to the outside of the battery is prevented.
  • a catalyst layer 31 is formed at the interface between the electrolyte layer 121 and the oxygen diffusion electrodes 11, 51, 61 of the gas diffusion layer members 10, 50, 60 (in this embodiment, on the surface side of the oxygen diffusion electrodes 11, 51, 61). It is provided.
  • the loading of the insert component into the injection molding die becomes easy.
  • the electrolyte layer 121 is pushed into the pores opened to the surface of the catalyst layer 15, and the catalyst layer 15 and the electrolyte layer 121 come into contact with a large area.
  • the electrical resistance between the electrode layer and the electrolyte layer 121 can be reduced.
  • the injection molding die is heated to 100 to 120 ° C., and the hot press joining of the conductive porous body 11 and the electrolyte layer 121 and the injection molding of the resin can be simultaneously performed.
  • the injection molding die for insert molding includes insert parts (electrolyte layer 121, conductive porous body 11 and terminal 4) in a cavity 72 formed between a pair of dies 70, 71.
  • the injection molding is performed by fixing the conductive porous body 11 and the electrolyte layer 121 so as not to move in the cavity due to the pressure of the injected resin.
  • the thickness of the cavity 72 when the mold is closed is determined by the conductive porous body 11 and the electrolyte layer 121. If the thickness of the conductive porous body 11 is reduced by 3 to 90% between the molds 70 and 71 when the mold is closed, the insert part can be more securely fixed to the cavity by making the thickness slightly smaller than the thickness of the three layers. In addition, the flatness of the conductive porous body 11 can be improved.
  • the organic binder is removed by degrease and firing in a vacuum furnace (not shown), and a foamed metal sintered sheet in which metal powders are sintered (conductive porous sheet) The body 11) is obtained.
  • a plate-like member 115 that covers the surface of the conductive porous body 112 on the fuel electrode A side is attached, and a gap between the fuel supply unit 30 and the resin unit 32 is closed. Since fuel leakage from the conductive porous body 112 of the fuel electrode A can be prevented, for example, a structure applicable to a thin notebook personal computer by arranging the plate-like member 115 on the back of a liquid crystal display can be realized.
  • the present invention provides a member for a gas diffusion layer of a polymer electrolyte fuel cell and a method for manufacturing the same, which can reduce the number of assembling steps of a fuel cell having a conductive porous body and improve the assembling accuracy.
  • FIG. 2 is a schematic view showing a method for producing the porous body shown in FIG. 1.
  • FIG. 9 is a perspective view showing another embodiment of the gas diffusion layer member according to Embodiment 2 of the present invention. You.
  • FIG. 11 is a perspective view showing another embodiment of the gas diffusion layer member according to Embodiment 2 of the present invention.
  • FIG. 18 is an example of a stack type fuel cell according to Embodiment 3 of the present invention, which is a cross-sectional view along the line IV-IV in FIG. 16.
  • FIG. 22 is a plan view showing an oxygen supply surface side of a main part of a polymer electrolyte fuel cell in which an air electrode is formed using the gas diffusion layer member shown in FIG. 19.
  • FIG. 28 is a sectional view taken along line c-c in FIG. 27.
  • FIG. 42 is a view along the line III-III in FIG. 40, and is a plan view showing the member for a gas diffusion layer according to the present invention.
  • FIG. 47 is a perspective view showing a fuel cell using the cell member shown in FIG. 46.
  • FIG. 56 is a cross-sectional view showing a step of applying a catalyst layer to a conductive porous body during production of a cell member.
  • FIG. 67 is a diagram showing a main part of a polymer electrolyte fuel cell in which a fuel supply unit is arranged in a plane direction of a cell member according to Example 7 of the present invention.
  • FIG. 68 is a partial cross-sectional view showing a main part of a polymer electrolyte fuel cell in which a fuel supply unit is arranged in a plane direction of a cell member according to Example 7 of the present invention.

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Description

明 細 書
複合多孔体、ガス拡散層用部材、セル部材およびそれらの製造方法 技術分野
[0001] 本発明は、複合多孔体、固体高分子型燃料電池のガス拡散層用部材、固体高分 子型燃料電池用セル部材およびそれらの製造方法に関するものである。
背景技術
[0002] 三次元網目構造を有するシート状の導電性多孔体は、フィルタ、放熱部材、吸水 部材、および固体高分子型燃料電池のガス拡散層用部材といった様々な用途に適 用され、種々の装置に備えられている。し力しながら、この種の導電性多孔体は一般 に強度が低ぐ変形し易いという性質を有しているため、従来から、導電性多孔体を 装置に組み込むことが困難である等、その取り扱いの困難性が指摘されている。この ような問題を解決するための手段として、例えば特許文献 1 (特開昭 48— 13956号公 報参照）に示されるような、導電性多孔体の端区域に異なる物質を充填して補強する 構成や、特許文献 2 (特開平 08— 53723号公報参照）に示されるような、導電性多孔 体に装置取り付け用の穴等を設けるために、導電性多孔体の細孔中に金属やプラス チック等の固体を充填することにより、その強度を向上させる部分を設ける構成が知 られている。
[0003] また、ガス拡散層用部材が用レ、られている固体高分子型燃料電池は、家庭用の定 置用電源や電気自動車の電源、あるいは小型携帯機器の電源として注目されてレ、る 。この固体高分子型燃料電池には、複数の単セルを順次接続するための構造の一 つとして、単セルを積み重ねた、いわゆるスタック型のものがある（たとえば、特許文 献 3：特開平 08— 78028号公報参照）。
[0004] 近年、固体高分子電解質の利用により、携帯可能な小型の固体高分子型燃料電 池の開発が進められている。通常、固体高分子型燃料電池では、一対の電極（単セ ノレ）による起電力が小さいので、複数の単セルを直列に接続する構造となっている。 ところが、スタック型を採用すると、積み重ねた各単セル間にセパレータ板を配置しな ければならず、また、積み重ねた狭い流路に燃料であるメタノール水溶液や空気を 送る必要が生じ、ポンプなどの補機が必要となる。そのため、体積、重量、コスト等の 点で不利となる。そこで、セパレータ板を用いずに単セルを平面に並べて接続するこ とにより省スペース化を図る、いわゆる平面型の開発が進められている。
[0005] 平面型燃料電池としては、たとえば、燃料極と空気極との間に電解質層を挟んだ単 セルを構成し、各単セルの燃料極および空気極の電解質層とは反対側の面に、貫 通孔を有する接続板を配置して、隣り合う単セルの燃料極と空気極とを接続板で順 次接続する構成が提案されている（たとえば、特許文献 4 :特開 2002—56855号公 報参照）。
[0006] また、固体高分子型燃料電池の電極（単セル）は、たとえば、電解質層と、電解質 層の両面に隣接した 1対（2つ）の平板状の電極と、これら電解質層および電極の周 囲に設けられて電解質層および電極を気密に保持するためのシール部とを有する基 本複合要素として製造される（たとえば、特許文献 5 :特開 2002-280025号公報参 照）。
特許文献 1 :特開昭 48 - 13956号公報
特許文献 2：特開平 08 - 53723号公報
特許文献 3：特開平 08 - 78028号公報
特許文献 4 :特開 2002— 56855号公報
特許文献 5：特開 2002 - 280025号公報
発明の開示
発明が解決しょうとする課題
[0007] し力しながら、前記特許文献 1 , 2に記載の構成では、導電性多孔体の気孔中に異 種材料を充填し、三次元網目構造を有する導電性多孔体の気孔を潰すことにより、 この部分を補強部分として、導電性多孔体の剛性を高めるものであるため、導電性 多孔体の有効使用面積は必然的に減少することになる。したがって、導電性多孔体 の前記用途における所定の機能が低下したり、あるいは導電性多孔体の気孔の前 記減少分を補完するために、導電性多孔体の大型化を招来するといつた新たな問題 を生ずるに至った。また、導電性多孔体に異なる材料、例えば樹脂等を充填し、この 部分を補強部分として導電性多孔体の剛性を高める構成とされているので、該補強 部分に装置取り付け用の穴を穿設すると、例えばこの穴の内周面に導電性多孔体の 切れ端が露出する等高精度な加工を実現することが困難であるという問題もあった。
[0008] また、特許文献 3に記載の構成では、積み重ねた各単セル間に配置されるセパレ ータ板は、ガス拡散層に燃料 (水素)や空気 (酸素）を供給するための溝が設けられ る。この溝のためにある程度の厚さが必要とされるセパレータ板の体積、重量によつ て、燃料電池の小型軽量ィ匕が妨げられるという問題がある。
さらに、ガス拡散層を構成するカーボンシートなどの導電性多孔体が、強度が低ぐ 変形しやすいという性質を有しているため、取り扱いにくぐ燃料電池の製造に困難 を伴うという問題があった。
[0009] また、特許文献 4に記載の構成では、まずガスシール部、燃料極および空気極を一 体化した単セルを複数形成しておき、その単セルを平面上に間隔をおいて並べ、隣 り合う単セルの一方の下面と他方の上面とに接続する Z字状の接続板を順次配置し 、さらに接続板間の隙間にシール剤を充填するとレ、う多くの工程を行わなければなら ず、組み立てる部材も多いため、製造が容易ではない。
[0010] また、燃料電池のより一層の小型化が図られた場合、何層もの構造を有する単セル 間の微小な隙間に確実にシール剤を充填するのは困難であり、シール剤の充填不 足によるセル間の絶縁不良や液体燃料の漏れ等の問題が生じるおそれもある。さら に、特許文献 4に記載の構成では、ガス拡散層を構成するカーボンシートなどの導電 性多孔体が、強度が低ぐ変形しやすいという性質を有しているため、取り扱いにくく 、燃料電池の製造に困難を伴うという問題があった。
[0011] また、特許文献 5に記載の構成では、単セルを複数個、順次接続するには、単セル を積み重ね、各単セル間にセパレータ板を配置するスタック型がある。
し力、しながら、電解質層と電極とを一体にシールした基本複合要素を用いてスタツ ク型燃料電池を構成するには、各電極に燃料または空気 (酸素）を供給するための ガス拡散層をそれぞれ配置し、さらに、積み重ねた各単セル間にセパレータ板を配 置しなければならないため、燃料電池全体のうちセパレータ板が占める体積、重量が 大きくなつてしまう。
[0012] また、積み重ねた狭い流路に燃料であるメタノール水溶液や空気を送る必要が生 じ、ポンプなどの補機が必要となるため、体積、重量、コスト等の点で不利となる。さら に、多数の基本複合要素、ガス拡散層およびセパレータ板を、各部材間のシール性 を確保しながら組み立てなければならないため、より容易に製造可能な生産性のよい 構成の燃料電池が求められている。
[0013] 本発明は、以上の課題に鑑みてなされたもので、導電性多孔体の有効使用面積を 確保しつつ、その取り扱い性の向上が図られた複合多孔体およびその製造方法を 提供すること、構成が単純で小型化が可能であり、さらに製造が容易かつ効率のよい 電力供給が可能な燃料電池を実現すること、コンパクトな構成で多数の単セルを接 続でき、燃料電池の小型軽量化を実現する生産性の優れたセル部材を提供すること を目的とする。
課題を解決するための手段
[0014] 上記の課題を解決するために、請求項 1の発明に係る複合多孔体は、三次元網目 構造を有するシート状の導電性多孔体と、該導電性多孔体の面方向に延びる樹脂 部とがー体に形成されたことを特徴とする。
[0015] また、請求項 2の発明に係る複合多孔体は、樹脂部に無機フィラーを含有している ことを特徴とする。
[0016] 請求項 1、 2の発明によれば、前記導電性多孔体の外周縁に前記樹脂部が設けら れているので、導電性多孔体を補強することが可能になり、その取り扱い性の向上を 図ること力 Sできる。また、樹脂部が導電性多孔体の外周縁から張出すように面方向に 延びているので、複合多孔体に装置取り付け用の穴を穿設する部分をこの樹脂部に 限定することが可能になり、装置取り付け用の穴を容易かつ高精度に穿設することが できるとともに、導電性多孔体の有効使用面積の減少を最小限に抑制することができ る。特に、樹脂部に無機フィラーを含有させた場合、前記樹脂部自体の高強度化が 図られ、これにより複合多孔体の強度が高められ、その取り扱い性をさらに向上させ ること力 Sできる。
なお、樹脂部を設ける個所は、導電性多孔体の全周に限らず、また外縁部にも限ら ず、必要に応じて部分的に設けることができる。また、複数の導電性多孔体を樹脂部 で連結するような構成であってもよい。 [0017] 請求項 3の発明に係る複合多孔体は、無機フイラ一は繊維状とされるとともに、前記 樹脂部に該樹脂部の 5wt%以上 60wt%以下含有されていることを特徴とする。 請求項 3の発明によれば、樹脂部自体の高強度化を良好かつ確実に実現すること ができる。
[0018] 請求項 4の発明に係る固体高分子型燃料電池のガス拡散層用部材は請求項 1カゝ ら 3のレ、ずれかに記載の複合多孔体からなる。
請求項 5の発明は前記樹脂部が前記導電性多孔体の周囲を囲んだ樹脂枠である ことを特徴とする請求項 4記載の固体高分子型燃料電池のガス拡散層用部材である 請求項 4、 5の発明によれば、複合多孔体を用いて固体高分子型燃料電池のガス 拡散層用部材を構成することができる。
[0019] 請求項 6に係る発明は導電性多孔体から突出した端子用タブを設け、前記樹脂枠 の外面に前記端子用タブが露出していることを特徴とする請求項 5記載の固体高分 子型燃料電池のガス拡散層用部材である。
[0020] 請求項 7に係る発明は前記導電性多孔体が複数並び、その周りに前記樹脂枠が 設けられていることを特徴とする請求項 6に記載の固体高分子型燃料電池のガス拡 散層用部材である。
[0021] 請求項 6、 7の発明によれば、ガス拡散層および集電体を兼ねる導電性多孔体から 端子用タブを突出させてこれを樹脂枠で囲むという簡素な構成であるので、製造が 容易である。そして、このガス拡散層用部材を用いて、導電性多孔体の一方の面に 触媒層を形成しておき、触媒層を設けた面を対向させた 2枚のガス拡散層用部材間 に電解質膜を配置してホットプレス等でこれらを接合するだけで、樹脂枠によって端 面のガスシールがなされた単セルを容易に実現することができる。
[0022] また、導電性多孔体および端子用タブが平面上に複数並び、その周りに設けられ た樹脂枠が各導電性多孔体を同時に保持する構造とすれば、触媒層の形成とホット プレス等の接合工程を行うだけで、相互間を絶縁して複数の単セルを平面的に並べ たいわゆる平面セルを、容易に実現することができる。
なお、端子用タブは、樹脂枠の表面（上下面)や側面等、いずれかの部位露出して いればよぐたとえば全体が樹脂枠中に埋め込まれた状態で先端のみが露出する構 成や、上下面のいずれかに露出するのみで側面には露出しない構成などでもよい。
[0023] 請求項 8に係る発明は前記樹脂枠に、前記導電性多孔体の一方の面を電極面と するガス拡散電極に接続された第 1の流体供給路および第 1の流体排出路と、該ガ ス拡散電極に接続されない第 2の流体供給路および第 2の流体排出路とが設けられ ていることを特徴とする請求項 5記載の固体高分子型燃料電池のガス拡散層用部材 である。
[0024] 請求項 9に係る発明は前記第 1の流体供給路および前記第 1の流体排出路、前記 第 2の流体供給路および前記第 2の流体排出路が、前記樹脂枠を貫通する 4個の貫 通孔として設けられていることを特徴とする請求項 8に記載の固体高分子型燃料電 池のガス拡散層用部材である。
[0025] 請求項 10に係る発明は前記各貫通孔のいずれか 2個ずつが、それぞれ線対称位 置に設けられていることを特徴とする請求項 9に記載の固体高分子型燃料電池のガ ス拡散層用部材である。
[0026] 請求項 11に係る発明は請求項 8から 10のいずれかに記載の前記ガス拡散層用部 材が、固体高分子電解質からなる電解質層の表裏面にそれぞれ配置されて構成さ れる単セルを 1以上備える固体高分子型燃料電池であって、前記単セルにおいて、 一方の前記ガス拡散層用部材に設けられた前記第 1の流体供給路と他方の前記ガ ス拡散層用部材に設けられた前記第 2の流体供給路とを連通させた燃料側供給路と ；一方の前記ガス拡散層用部材に設けられた前記第 2の流体供給路と他方の前記ガ ス拡散層用部材に設けられた前記第 1の流体供給路とを連通させた酸素側供給路と ；一方の前記ガス拡散層用部材に設けられた前記第 1の流体排出路と他方の前記ガ ス拡散層用部材に設けられた前記第 2の流体排出路とを連通させた燃料側排出路と ；一方の前記ガス拡散層用部材に設けられた前記第 2の流体排出路と他方の前記ガ ス拡散層用部材に設けられた前記第 1の流体排出路とを連通させた酸素側排出路と ；が備えられてレヽることを特徴とする。
[0027] 請求項 8ないし請求項 11の発明によれば、強度の低い多孔質のガス拡散電極の 周囲が樹脂枠により補強されているので、製造時の取り扱いが容易となり、生産性の よい燃料電池を実現することができる。また、電解質層に対して樹脂枠を接着させる ことができるのでシール性が良好となり、燃料電池における燃料漏れを効果的に防 止でき、燃料を効率よく供給させることができる。
[0028] また、導電性多孔体が三次元網目構造を有しているので、燃料や空気などの流体 は、電極反応が起こる電解質 -触媒界面に均一に拡散し、供給される。
さらに本発明のガス拡散層用部材を複数枚積層して燃料電池を構成する場合に、 各貫通孔をそれぞれ連通させて、ガス拡散層用部材の厚さ方向に延びる流体供給 路あるいは流体排出路を容易に形成することができ、より効率のよい燃料供給が可 能な燃料電池を実現することができる。
[0029] また、本発明の貫通孔が線対称位置に設けられたガス拡散層用部材を用いれば、 表裏を異ならせて積層するだけで、一方のガス拡散層用部材を燃料極、他方を空気 極とし、燃料極および空気極のいずれかに通じる流体供給路および流体排出路を、 2系統形成することができる。したがって、部材が少なく構成が単純な、生産性のよい 燃料電池を実現することができる。
[0030] 請求項 12に係る発明は前記導電性多孔体の一方の面を酸素供給面、他方の面を 電極面とする酸素拡散電極と、該酸素拡散電極の側部のうち少なくとも 2方に設けら れた非導電性材からなる樹脂部と、酸素供給面側に設けられて前記樹脂部と接続さ れ前記酸素供給面を外部に開放させる開口部を有する格子状枠部とを有することを 特徴とする請求項 4記載の固体高分子型燃料電池のガス拡散層用部材である。
[0031] 請求項 12の発明によれば、酸素拡散電極がいわゆるガス拡散層および集電板を 兼ねるので構成が単純であり、燃料電池の小型化を可能にすることができる。また、 樹脂部および格子状枠部によって酸素拡散電極が補強されているので、取り扱い性 が良好であり、燃料電池の生産性を向上させることができる。さらに、これらの樹脂部 および格子状枠部が接続して酸素拡散電極に一体に設けられていることにより、多 数の部材を気密に組み立てる手間が省けるので、燃料電池の生産性をより向上させ ること力 Sできる。
[0032] 請求項 13に係る発明は前記酸素拡散電極が複数枚に分割して設けられており、 各酸素拡散電極間を接続する非導電性材からなる接続枠が設けられていることを特 徴とする請求項 12に記載の固体高分子型燃料電池のガス拡散層用部材である。 請求項 13の発明によれば、複数の酸素拡散電極を 1枚のガス拡散層用部材に備 えることにより、複数の電極が面方向に並んで直列に接続される構成の平面型燃料 電池を容易に製造することができる。
[0033] 請求項 14に係る発明は前記格子状枠部が非導電性材からなることを特徴とする請 求項 12または 13に記載の固体高分子型燃料電池のガス拡散層用部材である。 請求項 14の発明によれば、格子状枠部が非導電性であるので、酸素拡散電極が 複数枚に分割されている場合にも、各酸素拡散電極間に短絡を生じさせることなく酸 素供給面を保護することができる。
[0034] 請求項 15に係る発明は前記格子状枠部が導電性材からなり、複数枚の前記酸素 拡散電極に対応して複数に分割して設けられていることを特徴とする請求項 12また は 13に記載の固体高分子型燃料電池のガス拡散層用部材である。
請求項 15の発明によれば、格子状枠部が各酸素拡散電極に分割して設けられて いるので、たとえば格子状枠部として導電性の金属メッシュのような強度の高い部材 を用いて、酸素拡散電極同士を短絡させることなく酸素供給面を保護することができ る。
[0035] 請求項 16に係る発明は前記導電性多孔体の表面に面方向に延びる二次元網目 構造を有する集電体を配設したことを特徴とする請求項 4または 5記載の固体高分子 型燃料電池のガス拡散層用部材である。
請求項 16の発明によれば、少なくとも導電性多孔体の外周縁に樹脂部が一体に 形成されているので、このガス拡散層用部材の取り扱い性の向上を図ることができ、 このガス拡散層用部材を用いて固体高分子型燃料電池を組立てる際の組立て工数 の低減を図ることができるとともに、組立て精度の向上を図ることができる。
[0036] また、樹脂部が、少なくとも導電性多孔体の外周縁に全周にわたって配設されてい るので、たとえば、樹脂部にのみ加工を施し、装置固定用の穴等の形状を容易に付 与することも可能になる。さらに、集電体が面方向に延びる二次元網目構造を有する ので、固体高分子型燃料電池で発生した電流を、集電体によりこの面方向に良好に 伝導させることが可能になる。 [0037] さらにまた、樹脂部を導電性多孔体の外周縁のみならず、集電体の外周縁にも一 体に形成した構成では、これらの導電性多孔体と集電体とを互いが対向する表面同 土で略一様に接続させることが可能になる。したがって、導電性多孔体と集電体との 間の電気抵抗を最小限に抑制することができる。
[0038] 請求項 17に係る発明は前記集電体は、前記導電性多孔体の表面に少なくとも一 部が食い込まれていることを特徴とする請求項 16記載の固体高分子型燃料電池の ガス拡散層用部材である。
請求項 17の発明によれば、集電体の少なくとも一部が、導電性多孔質体の表面に 食い込まれているので、導電性多孔質体と集電体との良好な電気的接続状態を実 現できる。また、集電体は、面方向に延びる二次元網目構造を有しているので、固体 高分子型燃料電池で発生した電流を、この集電体により面方向に良好に伝導させる こと力 Sできる。
以上により、電気抵抗の小さい、高出力の固体高分子型燃料電池を実現すること ができる。
[0039] また、少なくとも導電性多孔体の外周縁に樹脂部が一体に形成されているので、こ のガス拡散層用部材の取り扱い性の向上を図ることができ、このガス拡散層用部材を 用いて固体高分子型燃料電池を組立てる際の組立て工数の低減を図ることができる とともに、組立て精度の向上を図ることができる。特に、樹脂部を導電性多孔体の外 周縁のみならず、集電体の外周縁にも一体に形成した構成では、これらの導電性多 孔体と集電体とを互いが対向する表面同士で略一様に接続させることが可能になる とともに、これらの接続状態を長期にわたって維持することが可能になる。したがって 、集電体が導電性多孔体の表面に食い込まれていることと相俟って、導電性多孔体 と集電体との間の電気抵抗を最小限に抑制することができ、さらなる固体高分子型燃 料電池の高出力化を図ることができるとともに、この電池の長寿命化を図ることができ る。
[0040] 請求項 18に係る発明はセパレータ板と、該セパレータ板の少なくとも一方の面に設 置される前記導電性多孔体とを有し、該セパレータ板及び該導電性多孔体の周囲を 覆う樹脂枠が一体に設けられていることを特徴とする固体高分子型燃料電池のガス 拡散層用部材である。
[0041] 請求項 18の発明によれば、樹脂枠により一体となっているので取り扱いが容易で あり、燃料電池を製造する際のガス拡散層部材の破損が防止され、生産性のよい燃 料電池を実現することができる。また、樹脂枠により導電性多孔体の側面が覆われて いるので、側面に開口している開放気孔が封止され、燃料漏れを効果的に防止する こと力 Sできる。さらに、流体 (燃料や空気など）の流路が、導電性多孔体のガス拡散電 極中に形成されるので、セパレータ板に溝等の流路を形成する必要がなぐ薄いセ パレータ板を用いることができ、燃料電池の小型軽量化を図ることができる。
[0042] また、本発明のガス拡散層用部材は、第 1の流体を通過させるための第 1流路と、 第 2の流体を通過させるための第 2流路とが設けられていることが好ましい。この第 1 および第 2の流路は、樹脂枠に形成されていることが好ましい。さらに、第 1および第 2流路が、酸素拡散電極に接続し樹脂枠を貫通して設けられることがより好ましい。
[0043] 請求項 19に係る発明は前記樹脂枠に第 1の流体を通過させるための第 1流路と、 第 2の流体を通過させるための第 2流路とが設けられていることを特徴とする請求項 1 8に記載の固体高分子型燃料電池のガス拡散層用部材である。
[0044] 請求項 19の発明によれば、各ガス拡散電極に対して、ガス拡散層用部材の外部か ら、それぞれ異なる流体 (燃料および空気）を通過させて電極反応を生じさせることが できる。これら第 1および第 2流路は、種々の形状で設けられるが、その形成箇所が 樹脂枠であれば力卩ェが容易であり、一般に高価である導電性多孔体に加工形成す るよりもコスト面で有利であるとともに、電極の導電効率に関わる導電性多孔体の表 面を有効に利用することができる。さらに、これら第 1および第 2の流路を、樹脂枠を 貫通させて設けることにより、ガス拡散層用部材を積層して燃料電池を構成する場合 に、厚さ方向に連通する流路を容易に形成することができ、構造が単純で生産性の ょレ、燃料電池を実現することができる。
[0045] 請求項 20に係る発明は請求項 18または 19に記載のガス拡散層用部材が厚さ方 向に複数枚重ねられ、各ガス拡散層用部材間に固体高分子電解質力 なる電解質 層が配置されているとともに、該電解質層と各ガス拡散層用部材の前記酸素拡散電 極との界面に設けられた触媒層を備えることを特徴とする固体高分子型燃料電池で ある。
[0046] 請求項 20の発明によれば、本発明の固体高分子型燃料電池は、 2枚のガス拡散 層用部材の間に電解質層および触媒層を配置するだけの単純な部品構成で、単セ ルを形成することができる。また、ガス拡散層用部材を複数枚重ねて各部材間にそ れぞれ電解質層を配置すれば、複数の単セルを積層したスタック型の燃料電池を容 易に形成することができる。
[0047] 請求項 21に係る発明は前記電解質層と、該電解質層との間に触媒層を介在させ て該電解質層を挟む少なくとも一対の前記導電性多孔体と、該導電性多孔体の周 囲を囲んで面方向に延びる樹脂枠とを備えることを特徴とする固体高分子型燃料電 池用セル部材である。
[0048] 本発明の請求項 22は前記導電性多孔体が複数対並び、その周囲に前記樹脂枠 が設けられていることを特徴とする請求項 21に記載の固体高分子燃料電池用セル 部材である。
[0049] 請求項 23に係る発明は前記樹脂枠が、前記導電性多孔体および前記電解質層 の周囲を囲んで設けられていることを特徴とする請求項 21または 22に記載の固体高 分子燃料電池用セル部材である。
[0050] 請求項 21ないし 23の発明によれば、導電性多孔体がガス拡散層および集電部材 を兼ねるので、厚みが小さぐ簡易な構成で集電効率の高い単セルが実現できるだ けでなぐ燃料や空気を送るポンプなどの補機がなくても導電性多孔体 (ガス拡散層 )全体に燃料 (水素)あるいは空気 (酸素）を効率よく供給することができる。さらに、複 数対の導電性多孔体を備える構成とすることにより、各電極を順次接続するだけで、 多数の単セルを直列に接続することができる。
[0051] なお、電極同士を接続するための端子は、他の端子あるいは外部回路との接続が 可能となるように樹脂枠の表面（上下面)や側面等、いずれかの部位で露出していれ ばよぐたとえば全体が樹脂枠中に坦め込まれた状態で先端のみが露出する構成や 、上下面のいずれかに露出するのみで側面には露出しない構成、さらには樹脂枠中 に埋め込まれ、樹脂枠と端子とを貫通する貫通孔の内周面に露出する構成などでも よい。また、導電性多孔体に直接配線することができれば、端子を別体として設ける 必要はない。
また、樹脂枠が、導電性多孔体の周囲だけでなく電解質層の周囲を囲むように設 けられてレヽれば、セル部材の取り扱レ、性をより良好とすること力 Sできる。
[0052] 本発明の請求項 24は前記導電性多孔体をインサート部品として、該導電性多孔体 の縁部に連なるように樹脂を射出するインサート成形を行うことにより、請求項 1から 3 のいずれかに記載の複合多孔体を製造することを特徴とする複合多孔体の製造方 法である。
[0053] 請求項 24の発明によれば、複合多孔体をインサート成形により形成するので、樹 脂部を高精度に形成することが可能になるとともに、この複合多孔体を容易に形成す ること力 Sできる。また、導電性多孔体と樹脂部とが接続される部分において、導電性 多孔体の側部に開口する気孔中に溶融樹脂が入り込んで固化するので、アンカー 効果により金属部と樹脂部とが強固に接続され、強度が高い複合金属多孔体が実現 される。さらに、樹脂部が無機フィラーを含有している場合には、インサート成形に際 して、導電性多孔体の外周縁に開口した気孔からこの導電性多孔体の内部に向け て溶融樹脂が過剰に流入しょうとしたとき、無機フィラーがこの気孔を画成する網目 に絡み付き、導電性多孔体の外周縁における該気孔の開口面積が縮小されることに なる。したがって、前記インサート成形時に、溶融樹脂の導電性多孔体の内部への 流入量を制御することができ、導電性多孔体の有効使用面積の減少を最小限に抑 制すること力 Sできる。
[0054] さらに、前述したように、前記インサート成形時に、無機フィラーが導電性多孔体の 外周縁に開口した気孔を画成する網目に絡み付くため、この状態で溶融樹脂が硬 化されることになり、溶融樹脂の導電性多孔体の内部への流入が最小限に抑制され るにもかかわらず、樹脂部と導電性多孔体との強固な接合が実現される。
[0055] 請求項 25に係る発明は前記導電性多孔体をインサート部品として、該導電性多孔 体の縁部に連なるように樹脂を射出するインサート成形を行うことにより、請求項 4ま たは 5記載のガス拡散層用部材を製造することを特徴とする固体高分子型燃料電池 のガス拡散層用部材の製造方法である。
[0056] 請求項 25の発明によれば、導電性多孔体の側部に開口する気孔中に溶融樹脂が 入り込んで固化するので、導電性多孔体のガスシールを確実にすることができるとと もに、アンカー効果により導電性多孔体と樹脂枠とを強固に接続させることができる。 また、導電性多孔体を複数並べておいて、その周りに樹脂を射出して樹脂枠を成形 することにより、複数の単セルを有する平面セルの製造を容易にするガス拡散層用 部材を製造することができる。
[0057] この製造方法において、端子用タブを設ける場合には、樹脂枠を形成した後に、め つき、蒸着、スパッタ等、各種方法により、樹脂枠上に形成することができる。あるいは 、導電性多孔体に端子用タブを一体に形成しておき、これら導電性多孔体および端 子用タブをインサート部品としてインサート成形してもよい。
[0058] 樹脂枠を形成した後に端子用タブを形成する場合、成形用金型間で導電性多孔 体を挟持して、この導電性多孔体の周囲に樹脂を射出することができる。また、端子 用タブを形成した導電性多孔体をインサート部品とする場合、導電性多孔体から突 出した端子用タブを金型間で挟持して、樹脂を射出することができる。さらに、この製 造方法において、いわゆる二色成形により、導電性樹脂からなる端子用タブと非導 電性樹脂からなる樹脂枠とを射出形成することができる。
[0059] 請求項 26に係る発明は前記導電性多孔体をインサート部品として、該導電性多孔 体の縁部および酸素供給面に樹脂を射出することによって、樹脂部及び格子状樹脂 部を一体に形成する請求項 12記載のガス拡散層用部材を製造することを特徴とす る固体高分子型燃料電池のガス拡散層用部材の製造方法である。
[0060] 請求項 26の発明によれば、射出された樹脂とガス拡散電極とが接続される部分に おいて、導電性多孔質体の表面に開放している気孔中に溶融樹脂が入り込んで固 化するので、アンカー効果によりガス拡散電極と樹脂部分とが強固に接続され、強度 が高いガス拡散層用部材を提供することができる。
[0061] 請求項 27に係る発明は前記導電性多孔体の表面に前記集電体を配置してなる積 層体をインサート部品として、金型面上に配置した前記インサート部品をこれらの金 型面によって該積層体の厚さ方向に圧縮して固定するとともに、キヤビティを形成す る型締め工程と、該型締め工程の後に、前記キヤビティに溶融樹脂を射出し、該積 層体の外周縁に、面方向に延びる樹脂部を全周にわたって一体に形成することを特 徴とする請求項 16または 17に記載の固体高分子型燃料電池のガス拡散層用部材 の製造方法である。
[0062] 請求項 27の発明によれば、導電性多孔体と集電体と樹脂部とがー体に形成されて なる固体高分子型燃料電池のガス拡散層用部材を良好に形成することができる。特 に、型締め工程で、金型面により前記インサート部品をこの厚さ方向に圧縮して固定 した後に、この状態で、キヤビティ内に溶融樹脂を射出するので、金型面と前記イン サート部品とを密接させることが可能になる。したがって、金型面と導電性多孔体およ び集電体との間に溶融樹脂が入り込むことを抑制することができるとともに、溶融樹 脂のキヤビティ内での射出圧によりこのインサート部品が位置ずれすることを抑制す ることが可能になる。これにより、このガス拡散層用部材を高精度にかつ確実に形成 すること力 Sできる。また、型締め時に集電体を導電性多孔質体の表面に食い込ませ るので、射出時に、金型面と前記インサート部品の表面との密接状態を実現すること ができる。これにより、集電体と導電性多孔質体との良好な電気的接続状態を確実 に実現することが可能になるとともに、製造上の不具合を生じさせることなく高精度に ガス拡散層用部材を形成することが可能になる。
[0063] また、導電性多孔体と樹脂部とが接続される部分において、導電性多孔体の側部 に開口する気孔中に溶融樹脂が入り込んで固化するので、アンカー効果により前記 導電性多孔体と樹脂部とが強固に接続される。したがって、樹脂部が前記導電性多 孔体の外周縁のみならず集電体の外周縁にも一体に形成されると、導電性多孔体と 集電体と樹脂部とからなるガス拡散層用部材の各部材の接続の高強度化および長 寿命化を図ることができる。
[0064] 請求項 28に係る発明は前記電解質層と、該電解質層との間に前記触媒層を介在 させて該電解質層を挟む少なくとも一対の前記導電性多孔体とをインサート部品とし て、該導電性多孔体の縁部に連なるように樹脂を射出して前記樹脂枠を成形するィ ンサート成形を行うことにより、請求項 21から 23のいずれかに記載のセル部材を製 造することを特徴とする固体高分子型燃料電池用セル部材の製造方法である。
[0065] 請求項 29に係る発明は前記電解質層と前記導電性多孔体とを、相互間に前記触 媒層を介在させた状態でインサート成形時にホットプレス接合することを特徴とする 請求項 28に記載の固体高分子型燃料電池用セル部材の製造方法である。
[0066] 請求項 28、 29の発明によれば、導電性多孔体の側部に開口する気孔中に溶融榭 脂が入り込んで固化し、また、電解質層と、触媒層と、導電性多孔体とが一体化する ので、燃料ガスおよび燃料液体のシールを確実にすることができるとともに、アンカー 効果により導電性多孔体と樹脂枠とを強固に接続させることができる。
[0067] また、複数対の導電性多孔体を、間隔を空けて配置しておき、その周りに樹脂を射 出して樹脂枠を成形することにより、複数の単セルを一体に有する平面状のセル部 材を容易に製造することができる。なお、電解質層と導電性多孔体とは、インサート 成形時にホットプレス接合することにより、相互間に触媒層を介在させた状態で一体 に成形することができる。
[0068] この製造方法において、端子を導電性多孔体と別体に設ける場合には、樹脂枠を 形成した後に、めっき、蒸着、スパッタ等、各種方法により、樹脂枠上に形成すること ができる。あるいは、導電性多孔体に端子を一体に形成しておき、これら導電性多孔 体および端子をインサート部品としてインサート成形してもよい。
[0069] なお、別部材の端子が固定されている導電性多孔体をインサート部品とする場合 には、導電性多孔体が射出樹脂圧でずれることを防止するために、端子部分をピン などにより固定することができる。また、導電性多孔体を成形用金型間で挟持すれば 、ピンによる保持痕を残さずに、導電性多孔体の周囲を囲む樹脂枠を形成すること ができる。さらに、この製造方法において、いわゆる二色成形により、導電性樹脂から なる端子と非導電性樹脂からなる樹脂枠とを射出形成することができる。
[0070] 請求項 30に係る発明は前記導電性多孔体の表面に前記セパレータ板を配置して なる積層体をインサート部品として、該積層体の縁部に連なるように樹脂を射出する インサート成形により、請求項 18から 20のいずれかに記載の前記ガス拡散層用部材 を製造することを特徴とする固体高分子型燃料電池のガス拡散層用部材の製造方 法である。
[0071] 請求項 30の発明によれば、本発明の固体高分子型燃料電池は、 2枚のガス拡散 層用部材の間に電解質層および触媒層を配置するだけの単純な部品構成で、単セ ルを形成することができる。また、ガス拡散層用部材を複数枚重ねて各部材間にそ れぞれ電解質層を配置すれば、複数の単セルを積層したスタック型の燃料電池を容 易に形成することができる。
[0072] なお、上述した固体高分子型燃料電池に用いられる代表的な燃料としては水素ガ スとメタノール水溶液の 2種類があり、メタノール水溶液を用いる場合には導電性多 孔体を流れる燃料は液体であるが、この部分は慣用的にガス拡散層と呼ばれている 。本発明では、液体燃料を用レ、る場合も含めて、慣用に従いガス拡散層と呼んでい るのであって、気体燃料用に限定するものではない。
発明を実施するための最良の形態
[0073] まず本発明に用いられる導電性多孔体、樹脂部について説明する。
本発明に用いられる導電性多孔体としては、カーボンペーパー、カーボンクロスと レ、つたカーボン製多孔体を用いてもよいが、ガス拡散性と導電性がともに良好な、 3 次元網目構造を有する金属製のもの、たとえば金属粉末を焼結したシート、金属不 織布、積層メッシュ等を用いることが望ましい。なかでも、気孔率や厚さを適宜調節で き、使用できる原料金属も多様である金属粉末を焼結したシートは、このガス拡散層 用部材の導電性多孔体として、より好適である。さらにまた、金属粉末をバインダ、溶 媒を加えて混練したものに発泡剤を混ぜて発泡性スラリーとし、発泡成形後に焼結し て得られる発泡金属焼結シートでは、高い気孔率までも製造可能であることから、より 好ましい。
[0074] また、本発明に用レ、られる樹脂部としては、例えば熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂若 しくはエラストマ一が挙げられ、複合多孔体 10'の用途に応じて適宜選択することが 可能である。
[0075] 熱可塑性樹脂としては、ポリエチレン、ポリスチレン、 AS樹脂、 ABS樹脂、ポリプロ ピレン、塩化ビュル樹脂、メタクリル樹脂、ポリエチレンテレフタレート等の汎用プラス チックや、ポリアミド、ポリカーボネート、ポリアセタール、変性ポリフエ二レンエーテル 、ポリブチレンテレフタレート等の汎用エンジニアリングプラスチックや、ポリフエ二レン サノレフアイド、ポリアリレート、ポリサノレホン、ポリエーテノレサノレホン、ポリエーテノレエー テノレゲ卜ン、ポリユーテノレイミド、ポリアミドイミド、 ί夜曰曰曰ポリマー、ポリイミド、ポリフタノレ了 ミド等のスーパーエンジニアリングプラスチックや、フッ素樹脂、超高分子量ポリェチ レン、熱可塑性エラストマ一、ポリメチルペンテン、生分解プラスチック、ポリアタリロニ トリル、繊維素系プラスチック等のその他の樹脂が挙げられる。
[0076] 熱硬化性樹脂としては、フエノール樹脂、ユリア樹脂、メラミン樹脂、エポキシ樹脂、 不飽和ポリエステル樹脂、ポリウレタン、ジァリルフタレート樹脂、シリコーン樹脂、ァ ルキド樹脂等が挙げられる。エラストマ一としては、天然ゴム、イソプレンゴム、ブタジ ェンゴム、ブチルゴム、エチレンプロピレンゴム、エチレン '酢酸ビュル共重合体、クロ 口プレンゴム、クロロスルホン化ポリエチレン等が挙げられる。
以下、本発明の実施例について、具体的に説明する。
実施例 1
[0077] 本発明の複合多孔体 10 'は、図 1に示すように、シート状の導電性多孔体 11と、こ の導電性多孔体 11の面方向に延びる樹脂部 12とが一体に形成された矩形薄板状 とされてレ、る。
[0078] 導電性多孔体 11は、三次元網目構造を有する矩形の薄板であり、側部に開口す る気孔が各方向に連通していることにより通気性、吸水性を有し、軽量で表面積が大 きいという特性を有している。なお、この導電性多孔体 11は、金属製でも、結晶性の 黒鉛や、結晶性でない無定形炭素を含むものとしての炭素質でも、さらには金属不 職布であってもよい。
[0079] 樹脂部 12は、導電性多孔体 11の外周縁に連なる薄板状をなし、導電性多孔体 11 と略同じ厚さで段差なく形成されている。また、この樹脂部 12は図示しない無機フィ ラーを含有している。この無機フイラ一は繊維状とされるとともに、樹脂部 12に 5wt% 以上 60wt%以下含有されている。ここで、前記繊維状とは、アスペクト比が 5以上の ものをレ、うものとする。さらに本実施形態では、無機フイラ一は、外径が 3. 5nm以上 3 O z m以下、より好ましくは 3. 5nm以上 10 x m以下とされている。なお、樹脂部 12は 、図 1に示すような平坦であってもよいが、ねじ揷通孔用の穴や、装置に対する嵌合 用の溝形状、強度向上のためのリブ形状、ボス等を後述するインサート成形時に設 けておいてもよレ、。
[0080] これらの導電性多孔体 11と樹脂部 12とが一体に形成されてなる複合多孔体 10 'は 、全体として 1枚の薄板部材をなしており、樹脂部 12が固定あるいは挟持される等し て各種装置に取り付けられて、フィルタ、吸水部材、放熱体等として用いられる。
[0081] 次に、金属製とされた導電性多孔体 11の製造方法について説明する。この導電性 多孔体 11は、各種方法により製造できるが、例えば、金属粉末を含むスラリー Sを薄 く成形して乾燥させたグリーンシート Gを焼成することにより製造することができる。
[0082] 図 2は、ドクターブレード法によりスラリー Sを薄く成形するグリーンシート製造装置 8 0の概略構成を示すものである。
スラリー Sは、例えば SUS316L等の金属粉末、有機バインダ (例えばメチルセル口 一スゃヒドロキシプロピルメチルセルロース）、溶媒 (水）を混合してなるものであり、こ れに加え、加熱処理により昇華あるいは気化する発泡剤（例えば炭素数 5 8の非水 溶性炭化水素系有機溶剤 (例えばネオペンタン、へキサン、ヘプタン)）や消泡剤（ェ タノール）等が必要に応じて添加される。
グリーンシート製造装置 80において、まずスラリー Sが貯蔵されたホッパ 81から、口 ーラ 82によって搬送されるキャリアシート 83上にスラリー Sが供給される。キャリアシ ート 83上のスラリー Sは、移動するキャリアシート 83とドクターブレード 84との間で延 ばされ、所要の厚さに成形される。
[0083] 成形されたスラリー Sは、さらにキャリアシート 83によって搬送され、加熱炉 86を通 過する。そして、加熱炉 86中で乾燥されることにより、 SUS316L粉末が有機バイン ダによって接合された状態のグリーンシート Gが形成される。なお、スラリー Sに発泡 剤が含まれる場合、キャリアシート 83上に延ばされた状態のスラリー Sを、乾燥前に、 高湿度雰囲気下にて加熱処理し、発泡剤を発泡させて発泡スラリーとしてから、乾燥 処理を行つてグリーンシート Gを形成する。
[0084] このグリーンシート Gは、キャリアシート 83から取り外された後、図示しない真空炉に て脱脂、焼成されることにより、有機バインダが取り除かれ、金属粉末同士が焼結さ れた導電性多孔体 11とされる。
[0085] 次に、導電性多孔体 11の外周縁部に、その全周にわたって樹脂部 12を配設し、 図 1に示す複合多孔体 10'を製造する方法の一実施形態について図 3に従い説明 する。
一対の金型 70， 71間に形成されたキヤビティ 72の中に、インサート部品として導電 性多孔体 11を配置し、ランナ 73からゲート 74を通じて射出した溶融樹脂 75をキヤビ ティ 72内に充填することにより、導電性多孔体 11と樹脂部 12とが一体となった複合 多孔体 10 'が形成される。ここで、キヤビティ 72内に射出する溶融樹脂 75は、図示し ない無機フィラーを含有している。この無機フイラ一は、繊維状（アスペクト比が 5以上 )とされるとともに、溶融樹脂 75に 5wt%以上 60wt%以下含有されている。また、無 機フイラ一の外径は 3. 5nm以上 30 x m以下、より好ましくは 3. 5nm以上 10 z m以 下とされている。これにより、溶融樹脂 75中に無機フィラーが均等に分散され、この 樹脂 75の流動性の均一化が図られるとともに、前記射出時に、無機フィラーが導電 性多孔体 11の外周縁に開口した気孔を画成する網目に絡み付き、導電性多孔体 1 1の外周縁における該気孔の開口面積が縮小されることになる。そして、この状態で 溶融樹脂 75が硬化されて、導電性多孔体 11の外周縁部と樹脂部 12とが接合される ことになる。
[0086] なお、インサート成形により複合多孔体 10 'を形成する場合、型締め時のキヤビティ 72の厚さ（型開閉方向の大きさ）は、導電性多孔体 11よりも若干小さくし、型締め時 に金型 70, 71間で導電性多孔体 11が 3— 90%圧縮されるようにすると、導電性多 孔体 11に溶融樹脂 75の射出圧が作用した場合においても、導電性多孔体 11のキ ャビティ 72内における位置ずれを抑制することができるとともに、導電性多孔体 11の 表面の平坦度を向上させることや導電性多孔体 11の気孔径ゃ気孔率を調整するこ とができる。
[0087] また、この調整後における導電性多孔体 11の気孔径ゃ気孔率と、無機フィラーの 大きさや溶融樹脂 75 (樹脂部 12)への添加量とはそれぞれ、相対的に決定されるも のであって、前記射出時に、前述したように、無機フィラーが導電性多孔体 11の外周 縁に開口する気孔を画成する網目に絡み付き、この気孔の前記外周縁における開 口面積を縮小させることができるように決定されるものである。例えば、導電性多孔体 11の気孔径が 10 z m以上 2mm以下、気孔率が 40%以上 98%以下とされた場合、 無機フィラーを前述のような大きさおよび含有量とするとよい。
[0088] ここで、前記無機フィラーとしては、ガラス繊維、炭素繊維、カーボンナノチューブ若 しくは金属短繊維等の繊維状物質や、酸化アルミニウム、酸化ジノレコニゥム、酸化亜 鉛、チタン酸カリウム、ホウ酸アルミニウム等の金属酸化物や、炭化ケィ素、窒化アル ミニゥム等の非酸化物セラミックスの針状結晶（いわゆるゥイスカー）物質等が挙げら れる。
[0089] 以上説明したように本実施形態の複合多孔体 10 'によれば、樹脂部 12が設けられ ているので、導電性多孔体 11の剛性が高められ、その取り扱い性の向上を図ること ができる。また、樹脂部 12が導電性多孔体 11の外周縁から張出すように面方向に延 びているので、複合多孔体 10'に装置取り付け用の穴を穿設する部分をこの樹脂部 12に限定することが可能になり、装置取り付け用の穴を容易かつ高精度に穿設する ことができるとともに、導電性多孔体 11の有効使用面積の減少を最小限に抑制する こと力 Sできる。特に、樹脂部 12が無機フィラーを含有しているので、樹脂部 12自体の 高強度化が図られ、結果として複合多孔体 10'全体の高強度化が実現され、その取 り扱い性をさらに向上させることができる。
[0090] また、本実施形態の複合多孔体 10'の製造方法によれば、複合多孔体 10'をイン サート成形により形成するので、樹脂部 12を高精度に形成することが可能になるとと もに、この複合多孔体 10'を容易に形成することができる。また、樹脂部 12が無機フ イラ一を含有しているので、インサート成形に際して、導電性多孔体 11の外周縁に開 口した気孔からこの導電性多孔体 11の内部に向けて溶融樹脂 75が流入しょうとした 場合においても、無機フィラーがこの気孔を画成する網目に絡み付き、導電性多孔 体 11の外周縁における該気孔の開口面積が縮小されることになる。したがって、前 記インサート成形時に、溶融樹脂 75が導電性多孔体 11の内部に無制限に流入する ことを抑制することができ、導電性多孔体 11の有効使用面積の減少を最小限に抑制 することができる (有効使用面積減少抑制効果)。さらに、前述したように、前記インサ ート成形時に、無機フィラーが導電性多孔体 11の外周縁に開口した気孔を画成する 網目に絡み付くため、この状態で溶融樹脂 75が硬化されることになり、溶融樹脂 75 の導電性多孔体 11の内部への流入が最小限に抑制されるにもかかわらず、樹脂部 12と導電性多孔体 11との強固な接合が実現される (接合強度向上効果)。
[0091] なお、以上の実施形態において示した各構成部材の諸形状や組み合わせ等は一 例であって、本発明の趣旨から逸脱しない範囲において設計要求に基づき種々変 更可能である。例えば、前記実施形態では、導電性多孔体 11の外周縁における全 周に樹脂部 12を設けたが、導電性多孔体 11の所定の周方向位置に、所定の長さの 樹脂部を配設してもよい。
[0092] 以上説明した作用効果のうち、前記有効使用面積減少抑制効果 (以下、単に「効 果 1」という）、および前記接合強度向上効果 (以下、単に「効果 2」という）についての 検証試験を実施した。この試験に供する複合多孔体として、実施例を 2種類作成し、 これらは全て多孔体と樹脂部とが略面一とされた厚さ約 0. 2mmの複合多孔体とし、 前述したインサート成形により形成した。このインサート成形時の成形条件、樹脂部 1 2に含有されたフイラ一の種類、およびフィラーの外径等を含めて結果を図 4に示す。 この図において、効果 1の数値は、複合多孔体の外周縁からの樹脂部の流入深さを 示している。なお、フィラーの充填量は、実施例および比較例ともに約 40%wtとし、 また樹脂部はシンジオタクチックポリスチレンにより形成した。この図から無機フィラー が繊維状の場合に、より効果が上がることがわかる。なお、無機フィラーを含有してい る方が効果 1 , 2は向上するが、無機フィラーを含有していない場合でも効果 1， 2を 有する。
[0093] 次に、複合多孔体 10 'の用途例について説明する。
図 5に、固体高分子型燃料電池のガス拡散層用部材 10に適用された複合多孔体 を示す。このガス拡散層用部材 10は、複数枚の導電性多孔体 11が面方向に間隔を おいて配置された状態で、各導電性多孔体 11間を坦めるとともに全体の外周を囲む ように樹脂部 12が設けられている。そして、各導電性多孔体 11の一端には、樹脂部 12の外周まで延びる端子用タブ 2が接続されている。端子用タブ 2は、インサート成 形前の各導電性多孔体 11に溶着されていて、インサート成形により樹脂部 12と一体 とされてレ、る。
なお、本用途例では、導電性多孔体 11に端子用タブ 2が設けられているが、固体 高分子型燃料電池のガス拡散層用部材としては、端子用タブ 2が設けられない場合 もある。つまり、単セルを積み重ねた構造であるスタック型燃料電池においては、単セ ル間に導電性を有するセパレータが配置される。よって、端子用タブ 2を導電性多孔 体 11に設けなくとも単セルを直列に接続することができる。また、図 54および図 55に 示す平面セル部材 10 ' 'のように導電性多孔体 11に直接配線を接続することによつ て、端子用タブ 2を設ける必要はなくなる。導電性多孔体 11同士をたすきがけ状に接 続するコ字状の導電性の接続部材 18 (図 54)や、隣接する 2対の導電性多孔体 11 近傍の樹脂枠 13部分を挟み込む挟持部 19aと、この挟持部 19aから導電性多孔体 11へ向かって延びる接続部 19bとを有する導電性のクリップ 19 (図 55)のような接続 部材を用いることができる。
[0094] また、この複合多孔体 10 'の用途例としては、固体高分子型燃料電池のガス拡散 層用部材に限られるものではなレ、。空気清浄機のフィルタ、充填塔の充填物支持板 、加湿器などで用いられる吸水部材、コンピュータの CPUなどを冷却するヒートシン ク、などの種々の用途に使用される。
実施例 2
[0095] 図 5に、本発明の実施例 2に係るガス拡散層用部材 10を示す。このガス拡散層用 部材 10は、シート状の導電性多孔体 11と、導電性多孔体 11から突出した端子用タ ブ 2と、導電性多孔体 11の周囲を囲む樹脂枠 13とが設けられ、樹脂枠 13の外面 13 aに端子用タブ 2の先端 2aが露出している構成となっている。
[0096] このガス拡散層用部材 10は、導電性多孔体 11中で集電した電子を端子用タブ 2 力、ら流出させる、あるいは端子用タブ 2から流入した電子を導電性多孔体 11中に流 出させるため、導電性多孔体 11および端子用タブ 2は導電性に優れた材質で形成さ れる。なお、腐食が問題となる場合には、ステンレス鋼などの耐食材料を用いることが 好ましい。
図 5に示すガス拡散層用部材 10の実施形態では、各導電性多孔体 11にそれぞれ 1つの端子用タブ 2を設けてレ、る力 S、導電性多孔体 11の導電性が低レ、場合には集電 効率が低くなるのを防ぐために、図 6に示すように導電性多孔体 1 1の両端から端子 用タブ 2を各 1つずつ突出させたり、図 7に示すように導電性多孔体 11と端子用タブ 2との接触面を大きくしたり、さらに図 8に示すように、端子用タブ 2の形状を、導電性 多孔体 11の長さ方向に延び両端からそれぞれ突出するように形成したりするなど、 種々の構成を採用することができる。
[0097] また、端子用タブ 2は、樹脂枠 13の側面 13aや表面（上下面） 13b, 13c等、いずれ 力の部位で露出してレ、ればよく、たとえば全体が樹脂枠 13中に埋め込まれた状態で 端子用タブ 2の先端 2aのみが露出する構成（図 9)や、上下面 13b, 13cのいずれか の面に露出するのみで側面 13aには露出しない構成（図 10)などでもよい。さらには 、図 11に示すように、端子用タブ 2全体を樹脂枠 13中に坦め込んで、端子用タブ 2 ごと樹脂枠 13を貫通する貫通孔 hを設け、この貫通孔 hの内周面に端子用タブ 2が 露出する構成を採用することもできる。
[0098] 導電性多孔体 11は、固体高分子型燃料電池において、 3次元網目構造による通 気性および導電性を備えることによりガス拡散層と集電板とを兼ねるシート状部材で あって、具体的には、たとえば金属粉末を焼結したシート、発泡金属焼結シート、金 属不織布、積層メッシュなどを所要形状に形成したものである。
[0099] ここで、導電性多孔体 11の一例として、金属粉末を焼結して製造される多孔質の 発泡金属焼結シート 11 (導電性多孔体 11)について説明する。この発泡金属焼結シ ート 11は、たとえば、金属粉末を含むスラリー Sを薄く成形して乾燥させたグリーンシ ート Gを焼成することにより製造される。
[0100] スラリー Sは、例えば SUS316L等の金属粉末、有機バインダ（例えばメチルセル口 一スゃヒドロキシプロピルメチルセルロース）、溶媒 (水）を混合してなるものであり、こ れに加え、加熱処理により昇華あるいは気化する発泡剤（例えば炭素数 5— 8の非水 溶性炭化水素系有機溶剤（例えばネオペンタン、へキサン、ヘプタン)）や消泡剤（ェ タノール)等が必要に応じて添加される。このスラリー Sをドクターブレード法により薄く 成形するグリーンシート製造装置 80を図 12に示す。
グリーンシート製造装置 80において、まず、スラリー Sが貯蔵されたホッパー 81から 、ローラ 82によって搬送されるキャリアシート 83上にスラリー Sが供給される。キャリア シート 83上のスラリー Sは、移動するキャリアシート 83とドクターブレード 84との間で 延ばされ、所要の厚さに成形される。
成形されたスラリー Sは、さらにキャリアシート 83によって搬送され、加熱処理を行う 発泡槽 85および加熱炉 86を順次通過する。発泡槽 85では高湿度雰囲気下にて加 熱処理を行うので、スラリー Sにひび割れを生じさせずに発泡剤を発泡させることがで きる。そして、発泡により空洞が形成されたスラリー Sが加熱炉 86にて乾燥されると、 粒子間に空洞を形成している金属粉末が有機バインダによって接合された状態のグ リーンシート Gが形成される。
[0101] このグリーンシート Gを、キャリアシート 83から取り外した後、図示しない真空炉にて 脱脂 ·焼成することにより、有機バインダが取り除かれ、金属粉末同士が焼結した導 電性多孔体が得られる。この導電性多孔体を適当な大きさに切断して、発泡金属焼 結シート 11とすることができる。
以上のように形成された発泡金属焼結シート 11には、端子用タブ 2が接続されてい る。端子用タブ 2は、通気性がなく導電性のよい金属薄板や導電性樹脂からなり、導 電性多孔体 11から突出するように設けられている。
[0102] 本実施形態の端子用タブ 2は金属薄板からなり、導電性多孔体 1 1から面方向に突 出するように、導電性多孔体 1 1に対して一部分を重ねた状態で、スポット溶接等によ り溶着されている。
樹脂枠 13は、通気性がなく電気絶縁性を有する樹脂からなり、導電性多孔体 11の 面方向に延び、間隔をおいて平面状に並んだ複数の導電性多孔体 11の間を坦める とともに、導電性多孔体 11の周囲（縁部）を囲むように設けられ、導電性多孔体 11の 側部 11cの通気性をシールしている。この樹脂枠 13の外面 13aには、導電性多孔体 11に接続された端子用タブ 2の先端 2aが露出している。この樹脂枠 13には、ガス拡 散層同士を挟んで固定したり位置を固定したりするためのネジ穴を設けてもよい。ま た、外周のシール性をより向上させるため、〇リング用の溝を設けたり、軟質の樹脂で 凸部を設けたりしてもよい。
[0103] 次に、本発明の実施例 2に係るガス拡散層用部材 10の製造方法について説明す る。この方法は、発泡金属焼結シート 11をインサート部品としてインサート成形するも のであり、ここでは、 1つのガス拡散層用部材 10について、 4つの発泡金属焼結シー ト 11をインサートするものとする。
まず、図 13に示すように、各発泡金属焼結シート 11に端子用タブ 2を溶接して一体 としておき、この端子用タブ 2が溶接された 4つの発泡金属焼結シート 11を、互いに 面方向に間隔を空けて、図 14に示す射出成形用金型の一対の金型 70， 71間に形 成されたキヤビティ 72内に配置しておく。 [0104] キヤビティ 72内では、キヤビティ 72内に突出するピン部材 76によって各端子用タブ 2を押さえるとともに、各金型 70, 71によって各発泡金属焼結シート 11を挟持させ、 射出される樹脂の圧力によってキヤビティ 72内で発泡金属焼結シート 11および端子 用タブ 2が移動しないように固定する。したがって、溶融樹脂を発泡金属焼結シート 1 1とほぼ同じ厚さで充填させることになるので、発泡金属焼結シート 11の両面 l la， 1 lbの大部分をガス拡散層用部材 10の表面に露出させることができる。
[0105] なお、型閉時のキヤビティ 72の厚さを発泡金属焼結シート 11よりも若干小さくして、 型閉時に金型 70， 71間で発泡金属焼結シート 11が 3— 90%圧縮させるようにする と、射出樹脂圧に対して発泡金属焼結シート 11をキヤビティ 72に固定できるとともに 、発泡金属焼結シート 11の平坦度を向上させることができる。
[0106] そして、型閉したキヤビティ 72内に、ランナ 73からゲート 74を通じて射出した溶融 樹脂 75を充填することにより、各発泡金属焼結シート 11の周囲に発泡金属焼結シー ト 11と等しい厚さの樹脂枠 13がー体に形成される。
このとき、発泡金属焼結シート 11の両面 11 a, l ibには金型 70, 71に接しているの で、この面 1 1a, l ib全体を樹脂が被覆することはなぐ樹脂枠 13から発泡金属焼結 シート 11の面 11a, l ibは露出している。また、発泡金属焼結シート 11の側部 11cに 開口する気孔中、 5 μ ΐη— 1000 μ ΐη程度の深さまで溶融樹脂が入り込んで硬化す ることにより、発泡金属焼結シート 11と樹脂枠 13とは強固に接合され、発泡金属焼 結シート 11の側部 11cは全体が樹脂枠 13によって覆われる。
[0107] ここで、成形された樹脂枠 13の外面 (側面） 13aに対して、端子用タブ 2は、その先 端 2aがー致している必要はなぐ突出していても構わない。また、端子用タブ 2の先 端 2aまで溶融樹脂が回り込んだために樹脂枠 13の外面 13aに先端 2aが露出してい ない場合、樹脂枠 13を研削するなどして、先端 2aを露出させればよい。
[0108] なお、発泡金属焼結シート 11の気孔径ゃ気孔率が小さすぎると溶融樹脂が気孔中 に入り込めないので、ガスシール効果およびアンカー効果が不十分となる虞がある。 一方、気孔径ゃ気孔率が大きすぎると、強度が不足して樹脂成形圧および樹脂硬化 時の圧縮に耐えられず、変形の虞がある。したがって、発泡金属焼結シート 1 1は、気 孔径 10 z m 2mm程度、気孔率 40 98%程度であるとより好ましい。 [0109] また、樹脂枠 13の材質は、熱可塑性樹脂、エラストマ一 (ゴムを含む)など、射出成 形可能な材質で、かつ導電性および通気性を有していなければよいので、耐熱温度 や硬度等を考慮し、適宜選択すればよい。たとえば軟質な樹脂を用いれば、導電性 多孔体 11の側部 11cのシール性を高めることができる。
[0110] 上記実施形態では、端子用タブ 2を形成する際、金属薄板を導電性多孔体 11に溶 接する方法を採用した。これに対し、本発明の他の実施形態に係る以下のようなガス 拡散層用部材 10の製造方法を採用することもできる。
すなわち、導電性多孔体 11のみをインサート部品としてインサート成形により樹脂 枠 13を形成した後、樹脂枠 13上にめっき、蒸着、スパッタ等により、面 11a, l ibから 延びて樹脂枠 13の外面 13aに露出する配線を形成して端子用タブ 2とする。導電性 多孔体 11の変形を抑制することができる。また、樹脂枠 13の表面に端子用タブ 2を 形成するので、先端 2aを外面 13aに確実かつ容易に露出させることができる。
[0111] さらに、ガス拡散層用部材 10を製造する方法の他の実施形態として、二色成形に より、導電性樹脂を射出成形して端子用タブ 2を形成し、非導電性樹脂を射出成形し て樹脂枠 13を形成する方法を採用することもできる。
以上のように製造されたガス拡散層用部材 10は、各発泡金属焼結シート 11の一面 に触媒層を形成して空気極あるいは燃料極とし、電解質層を挟んで各端子用タブ 2 を順次接続することにより、固体高分子型の燃料電池の平面セルを構成することがで きる。
[0112] 本発明のガス拡散層用部材は、図 64から図 68に示すような、ガス拡散層用部材の 面方向に燃料供給部 30を配置する構造の固体高分子型燃料電池に適用することも できる。
この場合、図 64に示すように、燃料極 Aを備えたガス拡散層用部材 110の発泡金 属焼結シート (導電性多孔体） 112と、燃料供給部 30の多孔質部 31とが直接接触し ない構造となる。そこで、図 65 (図 64における a— a線に沿う断面矢視図）に示すように 、樹脂枠 113の面方向に貫通する連通孔 113aを設けることにより、この連通孔 113a を通じて、多孔質部 31と発泡金属焼結シート 112とを連通させて燃料を供給させると ともに、発電時の副生成物である二酸化炭素ガスを排出させることができる。 [0113] さらに、発泡金属焼結シート 112の表面を覆う板状部材 115を取り付けて燃料供給 部 30の樹脂部 32との隙間を塞ぐことにより、発泡金属焼結シート 112からの燃料漏 れを防止できるので、たとえば、この板状部材 115側を液晶ディスプレイの背面に配 置して薄型のノートパソコンに適用する構造が実現できる。
[0114] また、多孔質部 31と発泡金属焼結シート 112とを連通させる構造として、図 66に示 すように、樹脂枠 113の表面に面方向に延びる溝 113aを設けるようにしてもよレ、。こ の場合、板状部材 115のガス拡散層用部材 110側の表面にも面方向に延びる溝 11 5aを形成して、この溝 115aを樹脂枠 113の溝 113aおよび発泡金属焼結シート 112 表面に連通させれば、この溝 115aを通じて発泡金属焼結シート 112へとより効率よく 燃料を供給し、二酸化炭素ガスを排出させることができる。
[0115] なお、図 67および図 68に示すように、空気極 Bを有するガス拡散層用部材 110の 側に発泡金属焼結シート（導電性多孔体） 112の表面を覆う板状部材 116のような部 材を配置する場合には、発泡金属焼結シート 112に空気を供給するために、板状部 材 116の表面に発泡金属焼結シート 112に通じる溝 116aを形成したり（図 67)、ガス 拡散層用部材 110の樹脂枠 113表面に溝 113aを形成したり（図 68)する構造とすれ ばよい。
実施例 3
[0116] 本発明の実施例 3によるガス拡散層用部材 10, 20は、図 15および図 16に示すよう に、それぞれ、シート状の導電性多孔体からなるガス拡散電極 11， 21と、このガス拡 散電極（導電性多孔体） 11 , 21の周囲を覆い面方向に延びる樹脂部 12, 22とが一 体に形成された矩形薄板状のものである。
これらのガス拡散層用部材 10, 20を備える本発明の固体高分子型燃料電池 100 の要部断面を図 17および図 18に示す。
[0117] この固体高分子型燃料電池 100は、ガス拡散層用部材 10, 20および電解質層 12 1からなる単セル 130を、セパレータ板 122, 123, 124を介して多層に積層した、レヽ わゆるスタック型の構成が採用されている。なお、図 17は図 15のガス拡散層用部材 10で示すところの III-III線に沿う断面矢視図、図 18は図 16のガス拡散層用部材 20 で示すところの IV— IV線に沿う断面矢視図であり、燃料電池 100を異なる断面で示 す図である。
[0118] この図 17および図 18に示す燃料電池 100は、ガス拡散層用部材 10とガス拡散層 用部材 20との間に触媒層 Cを介して電解質層 121を配置した 2組の単セル 130を有 している。そして、各単セル 130間はセパレータ板 122で隔てられ、積層された単セ ノレ 130の外側力 遮蔽板 123， 124で閉鎖された構成となっている。なお、セパレー タ板 122， 123, 124は、空気や燃料となるガスまたは液体を通過させず、導電性を 有するたとえばカーボン板や耐食性のある金属板などで形成されている。
[0119] 電解質層 121は、たとえばフッ素樹脂系の高分子電解膜で形成され、膜中では水 素イオンが移動可能である反面、電子を通過させないという性質を有している。この 電解質層 121とガス拡散層用部材 10， 20との界面（本実施形態ではガス拡散電極 1 1 , 21の表面部分）に、触媒層 Cが設けられている。触媒層 Cは、白金系触媒微粒子 を担持させたカーボン粒子を含む高分子電解質溶液をガス拡散電極 11， 21の表面 に塗布して形成されていて、ホットプレスにより電解質層 121に密着固定されている。 また、電解質層 121と各ガス拡散層用部材 10, 20の樹脂部 12, 22とは、超音波接 合により密着固定されている。
[0120] ガス拡散電極 11, 21は、三次元網目構造を有する導電性多孔体からなる矩形の 薄板であり、表面に開口する気孔が各方向に連通していることにより通気性を有し、 軽量で表面積が大きレ、とレ、う特性を有してレ、る。
このガス拡散電極 11, 21の周囲を覆って設けられている樹脂部 12, 22は、ガス拡 散電極 11 , 21の外周縁部に連なる薄板状で、ガス拡散電極部 11, 21と略同じ厚さ で段差なく形成されている。
そして、これらガス拡散電極 11， 21および樹脂部 12， 22がー体に形成されたガス 拡散層用部材 10, 20は、全体として 夂の薄板部材をなしている。
[0121] 図 17および図 18に示す燃料電池において、ガス拡散層用部材 10のガス拡散電 極 11は、燃料側供給路 101を通じて燃料が供給される燃料極とされている。一方、 ガス拡散層用部材 20のガス拡散電極 21は、酸素側供給路 103を通じて空気が供給 される空気極とされている。以下、燃料極のガス拡散電極を燃料拡散電極といい、空 気極のガス拡散電極を酸素拡散電極とレ、う。 ガス拡散層用部材 10は、図 15に示すように、燃料拡散電極 11に接続してその気 孔に連通する燃料供給用の貫通孔 (第 1の流体供給路） 10aおよび燃料排出用の貫 通孔 (第 2の流体排出路） 10bと、燃料拡散電極 11に接続せず離れた位置に設けら れた空気供給用の貫通孔 (第 2の流体供給路） 10cおよび空気排出用の貫通孔 (第 2の流体排出路） 10dと、樹脂部 12の四隅に設けられて固定用のボルト等を揷通さ せるボルト揷通孔 10eと力 S、樹脂部 12を貫通して設けられている。
[0122] 一方、ガス拡散層用部材 20は、図 16に示すように、酸素拡散電極 21に接続して 樹脂部 22を貫通しその気孔に連通する空気供給用の貫通孔 (第 2の流体供給路） 2 0aおよび空気排出用の貫通孔 (第 2の流体排出路） 20bと、酸素拡散電極 21に接続 せず離れた位置に設けられた燃料供給用の貫通孔 (第 1の流体供給路） 20cおよび 燃料排出用の貫通孔 (第 1の流体排出路） 20dと、樹脂部 22の四隅に設けられて固 定用のボルト等を揷通させるボルト揷通孔 20eとが、樹脂部 22を貫通して設けられて いる。
これらガス拡散層用部材 10， 20は同一形状を有しており、表裏を異ならせて配置 することによりそれぞれ燃料極、空気極として用いることができる。すなわち、ガス拡 散層用部材 10, 20において、燃料拡散電極 11，酸素拡散電極 21に連通する 2個 の貫通孔と連通しない 2個の貫通孔とがそれぞれ直線 101, 201を対称軸とする線対 称位置に設けられている、換言すれば燃料供給'排出用の貫通孔と空気供給'排出 用の貫通孔とが直線 101, 201に関して対称に形成されているので、積層されるガス 拡散層用部材 2枚のうち一方を裏返すことにより、ガス拡散電極に連通する貫通孔と ガス拡散電極に連通しない貫通孔とが入れ替わり、一方を裏返した 2枚を重ねれば 各貫通孔を連通させることができる。
[0123] さらに、これらガス拡散層用部材 10, 20間に配置される電解質層 121には、ガス拡 散層用部材 10, 20の各貫通孔およびボルト揷通孔に連通する貫通孔が設けられて いる。すなわち、電解質層 121には、ガス拡散層用部材 10, 20の貫通孔 10a, 20c に連通する燃料供給用の貫通孔 121aと、貫通孔 10c, 20aに連通する空気供給用 の貫通孔 121bと、貫通孔 10b， 20dに連通する燃料排出用の貫通孔 121cと、貫通 孔 10d， 20bに連通する空気排出用の貫通孔 121 dと、ボルト揷通孔 10e, 20e連通 するボルト挿通孔（図示せず）が形成されてレ、る。
[0124] また、セパレータ板 122にも、ガス拡散電極の各貫通孔およびボルト挿通孔に連通 する貫通孔が設けられている。すなわち、セパレータ板 122には、ガス拡散層用部材 10, 20の貫通孔 10a， 20cに連通する貫通孔 122aと、貫通孔 10c, 20aに連通する 貫通孔 122bと、貫通孔 10b, 20dに連通する貫通孔 122cと、貫通孔 10d， 20bに連 通する貫通孔 122dと、ボルト揷通孔 10e， 20eに連通するボルト揷通孔（図示せず） が形成されている。
さらに、空気極を有するガス拡散層用部材 20の表面を閉鎖する遮蔽板 123には、 燃料供給のための貫通孔 20cに連通する貫通孔 123aと、空気排出のための貫通孔 20bに連通する貫通孔 123bと、ボルト揷通孔 20eに連通するボルト揷通孔（図示せ ず）とが形成されている。
[0125] また、燃料極を有するガス拡散層用部材 10の表面を閉鎖する遮蔽板 124には、空 気供給のための貫通孔 10cに連通する貫通孔 124aと、燃料排出のための貫通孔 1 Obに連通する貫通孔 124bと、ボルト揷通孔 10eに連通するボルト挿通孔（図示せず )とが形成されている。
各貫通孔をそれぞれ連通させるように積層されたガス拡散層用部材 10， 20、電解 質層 121およびセパレータ板 122、遮蔽板 123, 124は、各ボルト揷通孔にボルトを 挿通させてナットで固定することにより、一体に固定することができる。なお、樹脂部 1 2, 22とセパレータ板 122、樹脂部 12, 22と電解質層 121などの接合面は、超音波 接合により密着される。また、燃料拡散電極 11および酸素拡散電極 21の表面と電解 質層 121とは、ホットプレスにより密着される。
[0126] 以上説明したガス拡散層用部材 10， 20および電解質層 121 ,セパレータ板 122，
123, 124を積層することにより、燃料電池 100には、燃料側供給路 101，燃料側排 出路 102および酸素側供給路 103および酸素側排出路 104が形成される。
燃料側供給路 101は、遮蔽板 123の貫通孔 123a、各ガス拡散層用部材 10の貫 通孔 10a、各ガス拡散層用部材 20の貫通孔 20c、電解質層 121の貫通孔 121aおよ びセパレータ板 122の貫通孔 122aの各貫通孔が連通して形成されている。
[0127] また、燃料側排出路 102は、各ガス拡散層用部材 10の貫通孔 10b、各ガス拡散層 用部材 20の貫通孔 20d、セパレータ板 122の貫通孔 122cおよび遮蔽板 124の貫 通孔 124bの各貫通孔が連通して形成されてレ、る。
これらの燃料側供給路 101および燃料側排出路 102は、ガス拡散層用部材 10の 燃料拡散電極 (燃料極） 11に連通する一方、ガス拡散用部材 20の酸素拡散電極（ 空気極） 21には連通してレ、なレ、。
[0128] 一方、酸素側供給路 103は、遮蔽板 124の貫通孔 124a、各ガス拡散層用部材 10 の貫通孔 10c、各ガス拡散層用部材 20の貫通孔 20a、電解質層 121の貫通孔 121 bおよびセパレータ板 122の貫通孔 122bの各貫通孔が連通して形成されている。 また、酸素側排出路 104は、各ガス拡散層用部材 10の貫通孔 10d、各ガス拡散層 用部材 20の貫通孔 20b、セパレータ板 122の貫通孔 122dおよび遮蔽板 123の貫 通孔 123bの各貫通孔が連通して形成されてレ、る。
これらの酸素側供給路 103および酸素側排出路 104は、ガス拡散層用部材 20の 酸素拡散電極 (空気極） 21に連通する一方、ガス拡散層用部材 10の燃料拡散電極 (燃料極） 11には連通してレ、なレ、。
[0129] したがって、遮蔽板 123の貫通孔 123aから供給された燃料は、燃料拡散電極 (燃 料極） 11の連通気孔中を通過しながら電解質層 121と触媒層 Cの界面に水素を供 給する。この水素は、触媒層 C上で電極反応によりイオン化して電解質層 121を酸素 拡散電極（空気極） 21に向かい移動する。電極反応後の燃料は、燃料側排出路 10 2を通じて遮蔽板 124の貫通孔 124bから燃料電池 100の外部へ排出される。
[0130] 一方、遮蔽板 124の貫通孔 124aから供給された空気は、各酸素拡散電極（空気 極） 21の連通気孔中を通過しながら電解質層 121と触媒層 Cの界面に酸素を供給し 、反応により生成した水とともに酸素側排出路 104を通じて排出される。
そして、燃料拡散電極 (燃料極） 11から、電解質層 121を挟んで他方側に配置され た酸素拡散電極（空気極） 21に到達した水素は、電解質層 121と触媒層 Cとの界面 で、酸素拡散電極 21に供給された空気中の酸素と電極反応により反応して水を生 成する。
[0131] 一方で、水素のイオン化により発生した電子は、ガス拡散層用部材 10， 20の外部 に設けられた回路（図示せず)を、燃料拡散電極 (燃料極） 11から酸素拡散電極 (空 気極） 21へと移動する。この電子の移動により、電気工ネルギを発生させることができ る。
[0132] ところで、ガス拡散電極 11, 21を形成する導電性多孔体としては、カーボンぺーパ 一、カーボンクロスといったカーボン製多孔体を用いてもよいが、ガス拡散性と導電 性がともに良好な、 3次元網目構造を有する金属製のもの、たとえば金属粉末を焼結 したシート、金属不織布、積層メッシュ等を用いることが望ましい。なかでも、気孔率 や厚さを適宜調節でき、使用できる原料金属も多様である金属粉末を焼結したシート は、このガス拡散層用部材の導電性多孔体として、より好適である。
[0133] さらにまた、金属粉末をバインダ、溶媒を加えて混練したものに発泡剤を混ぜて発 泡性スラリーとし、発泡成形後に焼結して得られる発泡金属焼結シートでは、高い気 孔率までも製造可能であることから、より好ましい。
本実施形態では、気孔率や厚さを適宜調節でき、使用できる原料金属も多様であ る発泡金属焼結シートを採用している。
[0134] ここで、発泡金属焼結シートの製造方法について図 12を参照して説明する。
発泡金属焼結シートは、金属粉末をバインダ、溶媒を加えて混練したものに発泡剤 を混ぜて発泡性スラリー Sとし、発泡成形後に焼結して得られるものである。
スラリー Sは、例えば SUS316L等の金属粉末、有機バインダ（例えばメチルセル口 一スゃヒドロキシプロピルメチルセルロース）、溶媒 (水）を混合してなるものであり、こ れに加え、加熱処理により昇華あるいは気化する発泡剤（例えば炭素数 5— 8の非水 溶性炭化水素系有機溶剤（例えばネオペンタン、へキサン、ヘプタン)）や消泡剤（ェ タノール)等が必要に応じて添加される。このスラリー Sをドクターブレード法により薄く 成形するグリーンシート製造装置 80を図 12に示す。
[0135] グリーンシート製造装置 80において、まず、スラリー Sが貯蔵されたホッパー 81から 、キャリアシート 82上にスラリー Sが供給される。キャリアシート 82はローラ 83によって 搬送されており、キャリアシート 82上のスラリー Sは、移動するキャリアシート 82とドクタ 一ブレード 84との間で延ばされ、所要の厚さに成形される。
成形されたスラリー Sは、さらにキャリアシート 82によって搬送され、加熱処理を行う 発泡槽 85および加熱炉 86を順次通過する。発泡槽 85では高湿度雰囲気下にて加 熱処理を行うので、スラリー sにひび割れを生じさせずに発泡剤を発泡させることがで きる。そして、発泡により空洞が形成されたスラリー Sが加熱炉 86にて乾燥されると、 粒子間に空洞を形成している金属粉末が有機バインダによって接合された状態のグ リーンシート Gが形成される。
[0136] このグリーンシート Gを、キャリアシート 82から取り外した後、図示しない真空炉にて 脱脂 ·焼成することにより、有機バインダが取り除かれ、金属粉末同士が焼結して三 次元網目構造となった発泡金属焼結シート (導電性多孔体)が得られる。
このようにして形成された導電性多孔体を所定形状に切断したものをインサート部 品としてインサート成形を行うことにより、導電性多孔体からなるガス拡散電極 11 , 21 と樹脂部 12, 22とを一体に備えたガス拡散層用部材 10， 20を製造することができる
[0137] すなわち、図 3に示す一対の金型 70, 71間に形成されたキヤビティ 72の中に、イン サート部品として導電性多孔体を配置し、ランナ 73からゲート 74を通じて射出した溶 融樹脂 75をキヤビティ 72内に充填することにより、導電性多孔体力もなる燃料拡散 電極 11 (酸素拡散電極 21)と樹脂部 12 (樹脂部 22)とが一体となったガス拡散層用 部材 10 (ガス拡散層用部材 20)が形成される。燃料拡散電極 11と樹脂部 12とは、燃 料拡散電極 11の側部に開口する気孔中、 5 μ m— 1000 μ m程度の深さまで溶融樹 脂が含浸して硬化することにより強固に接合される。樹脂部 12 (樹脂部 22)を貫通す る各貫通孔は、この射出成形時に金型により形成することができる。
[0138] たとえば樹脂部 12の材料にポリプロピレンを用いた場合、成形温度 180°C、 80kN で型締めし、成形圧 250kg/cm2で射出成形すると、複合多孔体 10'が得られる。 なお、インサート成形によりガス拡散層用部材 10， 20を形成する場合、型閉時のキ ャビティ 72の厚さ (型開閉方向の大きさ）は、ガス拡散電極 11 , 21よりも若干小さくし 、型閉時に金型 70， 71間でガス拡散電極 11， 21が 3— 90%圧縮されるようにすると 、射出樹脂圧によりガス拡散電極 11 , 21をキヤビティ 73に対して固定できるとともに 、ガス拡散電極 11， 21の平坦度を向上させることができる。
[0139] また、ガス拡散電極 11 , 21は、気孔径ゃ気孔率が小さすぎると溶融樹脂が気孔中 に入り込めないのでアンカー効果が不十分となり、樹脂部 12， 22との接合強度が十 分に得られず、接合部で剥離する虞がある。一方、気孔径ゃ気孔率が大きすぎると、 強度が不足し、樹脂成形圧および樹脂硬化時の圧縮に耐えられず、変形してしまう。 したがって、気孔径 10 μ ΐη— 2mm程度、気孔率 40— 98%程度であるとより好まし レ、。
[0140] 一方、樹脂部 12， 22の材質は、熱可塑性樹脂、エラストマ一など、射出成形可能 な材質であればよいので、耐熱温度や硬度等を考慮し、用途に応じて適宜選択すれ ばよい。
なお、以上の実施形態において示した各構成部材、その諸形状や組み合わせ等 は一例であって、本発明の趣旨から逸脱しない範囲において設計要求に基づき種 々変更可能である。
たとえば、前記実施形態では燃料や空気の供給路'排出路を、樹脂部を貫通させ る貫通孔を連通させることにより形成したが、樹脂部の外縁とガス拡散電極とを連通 させる溝形状を樹脂部表面に形成し、これを供給路あるいは排出路として、ポンプ等 により空気あるいは燃料を圧送させる構成としてもょレ、。
[0141] また、前記実施形態では触媒層 Cをガス拡散電極の表面に塗布形成した構成とし た力 たとえばカーボンペーパー（導電性多孔体）に触媒スラリーを含浸させたものを 触媒層として電解質層とガス拡散電極との間に配置する構成としてもよい。この場合 、触媒層（カーボンペーパー）は、電解質層に対してホットプレス接合し、ガス拡散電 極 (発泡金属焼結シート）に対しては圧力をかけて接するように燃料電池を構成すれ ば、電子や流体 (燃料や酸素）を円滑に流通させることができる。
実施例 4
[0142] 図 19から図 21に、本発明の実施例 4の第 1実施形態に係るガス拡散層用部材 10 を示す。このガス拡散層用部材 10は、シート状の酸素拡散電極 11と、この酸素拡散 電極 (導電性多孔体） 11の側部 11cに設けられた非導電性材カ なる樹脂部 92と、 酸素拡散電極 11の一方の面 (酸素供給面） 11a側に設けられた格子状枠部 93とを 備えている。
ガス拡散層用部材 10に備えられた酸素拡散電極 11は、三次元網目構造を有する 導電性多孔質材から形成され、その一方の面が酸素供給面 l la、他方の面が電極 面 l ibとされている。なお本実施形態では、導電性多孔質材として、気孔率や厚さを 適宜調節でき、使用できる原料金属も多様である発泡金属焼結シートを採用してい る。発泡金属焼結シートは、金属粉末をバインダ、溶媒を加えて混練したものに発泡 剤を混ぜて発泡性スラリーとし、発泡成形後に焼結して得られるものである。
[0143] 樹脂部 92は、非導電性材の樹脂により酸素拡散電極 11と一体に形成され、酸素 拡散電極 11の側部 11 cを被覆してレ、る。
格子状枠部 93は、樹脂部 92と同じく非導電性材の樹脂により酸素拡散電極 11お よび樹脂部 92と一体に形成され、酸素拡散電極 11の酸素供給面 11a側に設けられ ている。この格子状枠部 93は、酸素供給面 11 aの表面に配置された格子状の枠体 であり、図 19および図 20 (図 19における a-a線に沿う断面矢視図）に示すように酸素 供給面 1 laを外部に開放させる開口部 93aを多数形成する形状となっている。
つまり、ガス拡散層用部材 10は、樹脂部 92によって外縁を保護されているとともに 、図 19に示すように酸素供給面 11 a側が格子状枠部 93によって保護されている一 方、図 21に示すように電極面 1 lb側全面が開放されてレ、る構成となってレ、る。
[0144] 図 22および図 23 (図 22における i一 i線に沿う断面矢視図）に、このガス拡散層用部 材 10を適用した固体高分子型燃料電池の要部を示す。この燃料電池では、空気極 Aと燃料極 Bとが電解質層 121を挟んで配置され、燃料 (ここではメタノール水溶液） 保持'供給する燃料供給部 40を備えた構成となっている。電解質層 121は、たとえ ばフッ素樹脂系の高分子電解膜で形成され、膜中では水素イオンが移動可能である 反面、電子を通過させないという性質を有している。
[0145] 空気極 Aは、本実施形態のガス拡散層用部材 10で形成されており、電極面 l ibを 電解質層 121に臨ませて配置されている。電極面 l ibには、白金系触媒微粒子を担 持させたカーボン粒子を含む高分子電解質溶液を塗布して形成された触媒層 Cが 設けられている。酸素拡散電極 11の電極面 11a (触媒層 C)と電解質層 121とは、ホ ットプレスにより密着固定されている。そして、空気極 Aは、格子状枠部 93の開口部 9 3aを通じて酸素拡散電極 11に供給された空気（酸素）を電解質層 121に到達させる こと力 Sできる。
[0146] 燃料極 Bは、平板状のガス拡散層用部材 30で形成されている。ガス拡散層用部材 30は、空気極 Aの酸素拡散電極 11と同じく発泡金属焼結シートからなり酸素拡散電 極 11に対向して配置された燃料拡散電極 31と、この燃料拡散電極 31の側部を被覆 する樹脂部 32とを備える構成となっている。樹脂部 32は、導電性および通気性を持 たない樹脂により、燃料拡散電極 31と一体に形成されている。
[0147] 燃料拡散電極 31は、一方の面が燃料供給面 31a、他方の面が電極面 31bとされ、 酸素拡散電極 11と同じぐ白金系触媒微粒子を担持させたカーボン粒子を含む高 分子電解質溶液を塗布して形成された触媒層 Cが電極面 31bに設けられてレ、る。燃 料拡散電極 31の電極面 31a (触媒層 C)と電解質層 121とは、ホットプレスにより密着 固定されている。
[0148] ガス拡散層用部材 30は、燃料拡散電極 31の電極面 31bを電解質層 121に臨ませ て配置されており、その背面に配置された閉塞板 33によって燃料供給面 31a全体が 閉塞されている。閉塞板 33は、樹脂部 32と同じく導電性および通気性を持たない樹 脂により形成されており、燃料拡散電極 31に臨む内面 33aに、燃料拡散電極 31の 燃料供給面 31aとの間に空間を形成して燃料を流通させる燃料供給溝 33bが設けら れている。そして、樹脂部 32と閉塞板 33とは、超音波接合により密着固定されている
[0149] 燃料供給部 40は、燃料 (ここではメタノール水溶液)を保持し、燃料極 Bの燃料拡 散電極 31に供給するフェルトなどからなる多孔質部 41が、樹脂枠 42によって被覆さ れた構造となっている。そして、燃料供給部 40の樹脂枠 42に設けられた燃料供給路 42aから燃料供給溝 33bを通じて、多孔質部 41に保持された燃料を、燃料拡散電極 31に供給させることができる。燃料供給部 40の樹脂枠 42とガス拡散層用部材 30、 樹脂部 32および閉塞板 33とは、超音波接合により密着固定されている。
以上のような構成を有する燃料電池において、空気極 Aの酸素拡散電極 11および 燃料極 Bの燃料拡散電極 31は、 3次元網目構造による通気性および導電性を備え ることにより、レ、わゆるガス拡散層と集電板とを兼ねる部材である。
[0150] この燃料電池では、以下のような反応により電気工ネルギが発生する。
すなわち、燃料供給部 40から燃料拡散電極 31 (燃料極 B)に供給された燃料中の 水素が、触媒層 C上で電極反応によりイオン化して電解質層 121を酸素拡散電極 11 (空気極 A)に向かい移動する。そして、電解質層 121を挟んで他方側に配置された 酸素拡散電極 11 (空気極 A)に到達した水素は、電解質層 121と触媒層 Cとの界面 で、酸素拡散電極 11の酸素供給面 11aから供給された空気中の酸素と電極反応に より反応して水を生成する。
[0151] 一方で、水素のイオン化により発生した電子は、ガス拡散層用部材 30の外部に設 けられた回路（図示せず)を、燃料極 B (燃料拡散電極 31)から空気極 A (酸素拡散 電極 11)へと移動する。この電子の移動により、電気工ネルギを発生させることができ る。
なお、触媒層 Cは、ここでは酸素拡散電極 11および燃料拡散電極 31の表面に塗 布形成したが、酸素拡散電極 11および燃料拡散電極 31と電解質層 121との界面に 設けられていればよいので、電解質層 121の表面に形成することもできる。
[0152] つぎに、本発明の実施例 4の第 2の実施形態に係るガス拡散層用部材 50を、図 24 力 図 26に示す。このガス拡散層用部材 50は、 2枚に分割して設けられたシート状 の酸素拡散電極 51 , 51と、各酸素拡散電極 51の側部 51cに設けられた非導電性材 力 なる樹脂部 52と、酸素拡散電極 51の一方の面（酸素供給面） 51a側に設けられ た格子状枠部 53と、各酸素拡散電極 50， 50間を接続する接続部 54とを備えている ガス拡散層用部材 50に備えられた酸素拡散電極 51は、酸素拡散電極 11と同様に 、三次元網目構造を有する導電性多孔質材 (発泡金属焼結シート）から形成され、そ の一方の面が酸素供給面 51a、他方の面が電極面 51bとされている。
[0153] 樹脂部 52も、樹脂部 92と同様、非導電性材の樹脂により酸素拡散電極 51と一体 に形成され、酸素拡散電極 51の側部 51cを被覆している。
格子状枠部 53は、樹脂部 52と同じく非導電性材の樹脂により酸素拡散電極 51お よび樹脂部 52と一体に形成され、酸素拡散電極 51の酸素供給面 51a側に設けられ ている。この格子状枠部 53は、酸素供給面 51 aの表面に配置された格子状の枠体 であり、図 24および図 25 (図 24における b— b線に沿う断面矢視図）に示すように酸 素供給面 51aを外部に開放させる開口部 53aを多数形成する形状となっている。
[0154] 本実施形態のガス拡散層用部材 50は、第 1の実施形態のガス拡散層用部材 10と は異なり、酸素拡散電極 51が 2枚に分割して設けられており、各酸素拡散電極 51 , 51が接続部 54によって接続されて一体に固定された構成となっている。接続部 54 は、樹脂部 52および格子状枠部 53と同じく非導電性材の樹脂により酸素拡散電極 51および樹脂部 52と一体に形成されている。
つまり、本実施形態のガス拡散層用部材 50は、樹脂部 52によって外縁を保護され ているとともに、図 24および図 25に示すように酸素供給面 51a側が格子状枠部 53に よって保護されている一方、図 26に示すように電極面 51b側全面が開放されている 構成となっている。このガス拡散層用部材 50で空気極を構成した固体高分子型燃料 電池では、燃料極にも 2枚の燃料拡散電極を備えたガス拡散層用部材を配置するこ とにより、この 1対のガス拡散層用部材によって面方向に並ぶ 2組の単セルを形成す ること力 Sできる。
[0155] なお、セル間を直列に接続するために、または電池の電極を形成するために、ガス 拡散層用部材に端子（図示せず)を設けてもよい。端子は、たとえば帯状の金属箔を 抵抗溶接等により導電性多孔体に接合することにより、形成することができる。
[0156] さらに、本発明の実施例 4の第 3の実施形態に係るガス拡散層用部材 60を、図 27 力 図 29に示す。このガス拡散層用部材 60は、第 2の実施形態と同様に 2枚に分割 して設けられたシート状の酸素拡散電極 61 , 61と、各酸素拡散電極 61の 2方の側 部 61cに設けられた非導電性材カもなる樹脂部 62と、酸素拡散電極 61の一方の面（ 酸素供給面) 61a側に設けられた格子状枠部 63と、各酸素拡散電極 60, 60間を接 続する接続部 64とを備えてレ、る。
つまり、本実施形態のガス拡散層用部材 60は、樹脂部 62によって 2方の外縁を保 護されているとともに、残りの 2方の側部 61d， 61dには樹脂部が設けられず酸素拡 散電極 61の端面が開放されている。そして、図 27および図 28 (図 27における c_c線 に沿う断面矢視図）に示すように酸素供給面 61a側が格子状枠部 63によって保護さ れながら開口部 63aを通じて開放されている一方、図 28および図 29に示すように電 極面 61b側全面が開放されている構成となっている。このガス拡散層用部材 60で空 気極を構成した固体高分子型燃料電池では、燃料極にも 2枚の燃料拡散電極を備 えたガス拡散層用部材を配置することにより、この 1対のガス拡散層用部材によって 面方向に並ぶ 2組の単セルを形成することができる。さらに、本実施形態のガス拡散 層用部材 60は、酸素拡散電極 61の側部 61dが外部に露出されるので、この側部 61 dを用いて酸素拡散電極 61同士を接続する配線を形成することができる。
[0157] ここで、本発明の実施例 4のガス拡散層用部材 10を製造する方法について、図 30 を参照して説明する。
ガス拡散層用部材 10は、導電性多孔体をインサート部品としてインサート成形を行 うことにより、この導電性多孔体を酸素拡散電極 11として、射出した樹脂により他の 部分 (樹脂部 92、格子状枠部 93)を形成することにより、一体に製造される。
図 30に、インサート成形用の金型を示す。この金型を用いて、一対の金型 70， 71 間に形成されたキヤビティ 72の中に、インサート部品として導電性多孔体 (酸素拡散 電極） 11を配置し、ランナ 73からゲート 74を通じて射出した溶融樹脂 75をキヤビティ 72内に充填することにより、導電性多孔体 11と樹脂部分 (樹脂部 92、格子状枠部 9 3)とが一体となったガス拡散層用部材 10が形成される。導電性多孔体 11と樹脂部 分 (樹脂部 92、格子状枠部 93)とは、導電性多孔体 11の側部に開口する気孔中、 5 μ m— 1000 μ m程度の深さまで溶融樹脂が含浸して硬化するので、アンカー効果 により強固に接合される。
[0158] なお、樹脂の種類に応じて、射出圧力や成形温度などの射出成形条件を選定する 。たとえば、射出圧力が高すぎると、導電性多孔体中に樹脂が過剰に充填されてしま レ、、通気性を損なうなど、多孔体の機能を発揮できなくなる。また熱可塑性樹脂を用 レ、る場合は導電性多孔体に接する金型表面を部分的に冷却したり、シリコーンゴム のような熱硬化性樹脂を用いる場合は金型表面を部分的に加熱するなどして、導電 性多孔体への樹脂の浸透を制御することができる。
なお、導電性多孔体 11の気孔径ゃ気孔率が小さすぎると溶融樹脂が気孔中に入 り込めないので、アンカー効果が不十分となる虞がある。一方、導電性多孔体 11の 気孔径ゃ気孔率が大きすぎると、強度が不足して樹脂成形圧および樹脂硬化時の 圧縮に耐えられず、変形の虞がある。したがって、導電性多孔体 11は、気孔径 10 μ m 2mm程度、気孔率 40 98%程度であるとより好ましい。
また、樹脂部 92および格子状枠部 93の材質は、熱可塑性樹脂、エラストマ一（ゴム を含む）など、射出成形可能な材質で、かつ導電性を有していなければよいので、耐 熱温度や硬度等を考慮し、適宜選択すればよい。たとえば軟質な樹脂を用いれば、 導電性多孔体の側部のシール性を高めることができる。
[0159] つぎに、酸素拡散電極 11の材質について説明する。酸素拡散電極 11をなすシー ト状の導電性多孔体としては、カーボンペーパー、カーボンクロスといったカーボン製 多孔体を用いてもよいが、ガス拡散性と導電性がともに良好な、 3次元網目構造を有 する金属製のもの、たとえば金属粉末を焼結したシート、金属不織布、積層メッシュ 等を用いることが望ましい。なかでも、気孔率や厚さを適宜調節でき、使用できる原 料金属も多様である金属粉末を焼結したシートは、このガス拡散層用部材の導電性 多孔体として、より好適である。さらにまた、金属粉末をバインダ、溶媒を加えて混練 したものに発泡剤を混ぜて発泡性スラリーとし、発泡成形後に焼結して得られる発泡 金属焼結シートでは、高い気孔率までも製造可能であることから、より好ましい。
[0160] ここで、酸素拡散電極 11に好適な発泡金属焼結シートの製造方法について説明 する。この発泡金属焼結シートは、たとえば、金属粉末を含むスラリー Sを薄く成形し て乾燥させたグリーンシート Gを焼成することにより製造される。
スラリー Sは、例えば SUS316L等の金属粉末、有機バインダ（例えばメチルセル口 一スゃヒドロキシプロピルメチルセルロース）、溶媒 (水）を混合してなるものであり、こ れに加え、加熱処理により昇華あるいは気化する発泡剤（例えば炭素数 5— 8の非水 溶性炭化水素系有機溶剤（例えばネオペンタン、へキサン、ヘプタン)）や消泡剤（ェ タノール)等が必要に応じて添加される。このスラリー Sをドクターブレード法により薄く 成形するグリーンシート製造装置 80を図 12に示す。
グリーンシート製造装置 80において、まず、スラリー Sが貯蔵されたホッパー 81から 、キャリアシート 82上にスラリー Sが供給される。キャリアシート 52はローラ 83によって 搬送されており、キャリアシート 82上のスラリー Sは、移動するキャリアシート 82とドクタ 一ブレード 84との間で延ばされ、所要の厚さに成形される。
[0161] 成形されたスラリー Sは、さらにキャリアシート 82によって搬送され、加熱処理を行う 発泡槽 85および加熱炉 86を順次通過する。発泡槽 85では高湿度雰囲気下にて加 熱処理を行うので、スラリー Sにひび割れを生じさせずに発泡剤を発泡させることがで きる。そして、発泡により空洞が形成されたスラリー Sが加熱炉 86にて乾燥されると、 粒子間に空洞を形成している金属粉末が有機バインダによって接合された状態のグ リーンシート Gが形成される。
このグリーンシート Gを、キャリアシート 82から取り外した後、図示しない真空炉にて 脱脂 ·焼成することにより、有機バインダが取り除かれ、金属粉末同士が焼結して三 次元網目構造となった発泡金属焼結シート (導電性多孔体 11)が得られる。
[0162] なお、以上の各実施形態において示した各構成部材、その諸形状や組み合わせ 等は一例であって、本発明の趣旨から逸脱しない範囲において設計要求に基づき 種々変更可能である。たとえば、格子状枠部を射出成形により形成せずに、不織布、 樹脂製メッシュ、金網、金属不織布、金属メッシュ等の格子状体をインサート部品とし てインサート成形を行うこともできる。つまり、格子状枠部をインサート部品により形成 すれば、樹脂部とは異なる素材の格子状枠部を備えるガス拡散層用部材を製造する こと力 Sできる。
[0163] 図 31に示す本発明の実施例 4の第 4の実施形態に係るガス拡散層用部材 90は、 酸素供給面 91aおよび燃料供給面 91bを有するガス拡散電極 91が 2枚に分割して 備えられ、その 2方の側部 91cが樹脂部 92によって保護されるとともに、酸素供給面 91aが格子状枠部 93によって保護されながら、開口部 93aを通じて開放されている。 そして、各ガス拡散電極 91, 91は接続部 94によって一体に接続固定され、燃料供 給面 91bは全面が開放されている。
このガス拡散層用部材 90において、格子状枠部 93は、導電性材である金網（格子 状体)で形成されており、ガス拡散電極 91同士の短絡を防ぐために、各ガス拡散電 極 91 , 91に対応して 2つに分割して設けられている。そして、 2つの格子状枠部 93 に接続して非導電性樹脂からなる樹脂部 92が形成されることにより、ガス拡散層用 部材 90は一体に形成されている。
[0164] このガス拡散層用部材 90は、導電性多孔体および格子状体をインサート部品とし てインサート成形を行うことにより、導電性多孔体をガス拡散電極 91、格子状体を格 子状枠部 93として、他の部分 (樹脂部 92、接続部 94)が射出した樹脂により形成さ れて、一体に製造される。 なお、インサート成形に先立ち、溶接などにより導電性多孔体と格子状体とを一体 に固定しておけば、金型内でのインサート部品配置を容易にすることができる。 実施例 5
[0165] 本発明の実施例 5による固体高分子型燃料電池のガス拡散層用部材 10の一実施 形態について図 32に従い説明する。
ところで、固体高分子型燃料電池に用レ、られる代表的な燃料としては水素ガスとメ タノール水溶液の 2種類があり、メタノール水溶液を用いる場合には導電性多孔体を 流れる燃料は液体であるが、この部分は慣用的にガス拡散層と呼ばれている。ここで は、液体燃料を用いる場合も含めて、慣用に従いガス拡散層と呼んでいるのであつ て、気体燃料用に限定するものではない。
[0166] このガス拡散層用部材 10は、面方向に間隔をおいて複数枚 (本実施形態では 4枚 )並んで配置された酸素拡散電極 (導電性多孔体） 11と、この酸素拡散電極 11の外 周縁を被覆する樹脂部 12と、酸素拡散電極 11に接続された接続用の端子部 3とを 備える概略構成とされてレ、る。
酸素拡散電極 11は、三次元網目構造を有するシート状の導電性多孔体 14と、この 導電性多孔体 14の一方の表面に配設され、当該面方向に延びる二次元網目構造 を有する集電体 15とを備え、該集電体 15は導電性多孔体 14の表面に少なくとも一 部が食い込まれ、導電性多孔体 14と集電体 15とは電気的に接続された構成となつ ている。そして、本実施形態では、導電性多孔体 14の表面のうち、集電体 15が配設 された表面と反対側の表面が、電極面 1 1aとされている。以下、説明の便宜のため、 ガス拡散層用部材 10の表面のうち、電極面 1 laが位置する表面をガス拡散層用部 材 10の電極面 10aという。なお、酸素拡散電極 11の表面のうち、集電体 15が配設さ れた側の表面を電極面 11 aとしてもよい。
[0167] 導電性多孔体 14は、気孔率や厚さを適宜調節でき、使用できる原料金属も多様で ある発泡金属焼結シートにより形成されている。この発泡金属焼結シートは、後述す るように、金属粉末をバインダ、溶媒を加えて混練したものに発泡剤を混ぜて発泡性 スラリーとし、発泡成形後に焼結して得られるものである。
[0168] 集電体 15は、図 32および図 33に示すように、エキスパンドメタル若しくは金網によ り形成され、両者ともに材質は SUS316Lとされている。
エキスパンドメタルの場合、図 33において LW値が約 3. Omm、 SW値が 1. Omm、 W値が 0. 6mm、厚さが 0. 2mmとされ、また、金網の場合、線径が 0. 05mmで 50メ ッシユー 300メッシュとされている。
[0169] 樹脂部 12は、導電性および通気性のない樹脂 (本実施形態では熱可塑性樹脂） により形成され、各酸素拡散電極 11、すなわち導電性多孔体 14および集電体 15の 外周縁に、この面方向に延びて一体に形成されており、これら 14, 15の外周縁全体 が樹脂部 12によって被覆され、各酸素拡散電極 11間が絶縁されるようになってレ、る 。さらに、この樹脂部 12により、導電性多孔体 14と集電体 15とが、互いに対向する 表面同士が一様に接続された構成となっている。
端子部 3は、導電性を有し通気性のない薄板状の金属部材であり、集電体 15の側 面 15aにスポット溶接により接合されている。
なお、本実施形態では、前述したように、導電性多孔体 14として、発泡金属焼結シ ートを採用した力 これに代えて、金属不職布、またはカーボンペーパー、カーボン クロスといったカーボン製多孔体を用いてもよい。ただし、固体高分子型燃料電池に 供される導電性多孔体 14は、良好なガス拡散性および導電性が要求されるため、発 泡金属焼結シート、金属不職布、および積層メッシュ等が好ましい。なかでも発泡金 属焼結シートは、前述したように、気孔率や厚さを適宜調節でき、使用できる原料金 属も多様であり、さらに高い気孔率までも製造可能であるため、より好ましい。
[0170] また、集電体 15として、エキスパンドメタル若しくは金網を示した力 これに限らず、 例えばパンチングメタル等であってもよい。すなわち、面方向および厚さ方向に導電 性を有し、特に面方向の導電性が導電性多孔体 14より良好で (電気抵抗が小さい） 、かつ厚さ方向に通気性を有する構成、つまり面方向に延びる二次元網目構造を有 する導電体であればよい。
さらに、ガス拡散層用部材 10が固体高分子型燃料電池に用いられる場合、端子部 3、導電性多孔体 14、集電体 15には、電極反応による電子が流れることになるので、 これらの各部材 3， 14一 15は、ステンレス鋼等の耐食材料を用いることが好ましい。
[0171] 図 34に、このガス拡散層用部材 10を適用した固体高分子型燃料電池 200の要部 断面図を示す。
この燃料電池 200は、一対のガス拡散層用部材 10, 10と、これら一対のガス拡散 層用部材 10, 10の電極面 10a, 10aに挟まれた電解質層 121と、燃料極 Aとしての 一方のガス拡散層用部材 10に燃料を供給する燃料供給部 40とを備える概略構成と されている。電解質層 121は、例えばフッ素樹脂系の高分子電解質膜で形成され、 膜中では水素イオンが移動可能である反面、電子を通過させないという性質を有し ている。なお、一対のガス拡散層用部材 10， 10のうち他方は空気極 Bとされている。
[0172] 燃料極 Aは、各酸素拡散電極（導電性多孔体） 11の電極面 11aが触媒層 Cを介し て電解質層 121に接続されるとともに、この電極面 11aと反対側の表面が燃料を保持 および供給する燃料供給部 40に接続された構成となっている。触媒層 Cは、酸素拡 散電極 11の電極面 11aの表面に、白金系触媒微粒子を担持させたカーボン粒子を 含む高分子電解質溶液を塗布することにより形成される。
燃料極 Aおよび空気極 Bにそれぞれ 4っ連設された各酸素拡散電極 11は、これら の電極 11に各別に設けられた端子部 3によって、酸素拡散電極 11の連設方向に直 列に接続されるように、電解質層 121を挟んでこの連設方向の隣に位置する酸素拡 散電極 11の端子部 3に、配線 16を介して接続されている。そして、前記直列の両端 に位置する端子部 3がこの燃料電池 200の陽極 201、陰極 202として機能するように なっている。
[0173] 燃料供給部 40は、燃料 (ここではメタノール水溶液）を保持し、燃料極 Aの酸素拡 散電極 11に供給するフェルトなどからなる多孔質部 41が、樹脂枠 42によって被覆さ れた構造となっている。そして、燃料供給部 40の多孔質部 41を燃料極 Aの酸素拡 散電極 11の集電体 15に接触して配置させることにより、多孔質部 41に保持された燃 料を、浸透圧によって酸素拡散電極 11に供給させることができる。燃料供給部 40の 樹脂枠 42とガス拡散層用部材 10の樹脂部 12とは、たとえば超音波接合により固定 されている。
つまり、燃料極 Aおよび空気極 Bの酸素拡散電極 11は、この固体高分子型燃料電 池 200において、三次元網目構造を有する導電性多孔体 14が通気性および導電性 を備え、また、二次元網目構造を有する集電体 15も通気性および導電性、特に面方 向における導電性を備えることにより、いわゆるガス拡散層と集電板とを兼ねるように なっている。
[0174] なお、触媒層 Cは、ここでは酸素拡散電極 11の電極面 11aに塗布形成した力 酸 素拡散電極 11と電解質層 121との界面に設けられてレ、ればよいので、電解質層 12 1の表面に形成してもよい。
以上のように構成された燃料電池 200は、燃料供給部 40から燃料極 A側の酸素拡 散電極 11に供給された燃料中の水素が、触媒層 C上で電極反応によりイオンィ匕して 電解質層 121を空気極 Bに向かい移動する。そして、電解質層 121を挟んで他方側 に配置された空気極 Bに到達した水素イオンは、電解質層 121と触媒層 Cとの界面 で、この酸素拡散電極 11の電極面 11aと反対側の表面から供給された空気中の酸 素と電極反応により反応して水を生成する。
[0175] 一方で、水素のイオン化により発生した電子は、ガス拡散層用部材 10の外部に設 けられた回路（図示せず）を、燃料極 Aから端子部 3を介して空気極 Bへと移動する。 この電子の移動により、電気工ネルギを発生させることができる。
[0176] ここで、酸素拡散電極 11に好適な発泡金属焼結シートの製造方法について説明 する。この発泡金属焼結シートは、たとえば、金属粉末を含むスラリー Sを薄く成形し て乾燥させたグリーンシート Gを焼成することにより製造される。
スラリー Sは、例えば SUS316L等の金属粉末、有機バインダ（例えばメチルセル口 一スゃヒドロキシプロピルメチルセルロース）、溶媒 (水）を混合してなるものであり、こ れに加え、加熱処理により昇華あるいは気化する発泡剤（例えば炭素数 5— 8の非水 溶性炭化水素系有機溶剤（例えばネオペンタン、へキサン、ヘプタン)）や消泡剤（ェ タノール)等が必要に応じて添加される。このスラリー Sをドクターブレード法により薄く 成形するグリーンシート製造装置 80を図 12に示す。
グリーンシート製造装置 80において、まず、スラリー Sが貯蔵されたホッパー 81から 、キャリアシート 82上にスラリー Sが供給される。キャリアシート 82はローラ 83によって 搬送されており、キャリアシート 82上のスラリー Sは、移動するキャリアシート 82とドクタ 一ブレード 84との間で延ばされ、所要の厚さに成形される。
[0177] 成形されたスラリー Sは、さらにキャリアシート 82によって搬送され、加熱処理を行う 発泡槽 85および加熱炉 86を順次通過する。発泡槽 85では高湿度雰囲気下にて加 熱処理を行うので、スラリー Sにひび割れを生じさせずに発泡剤を発泡させることがで きる。そして、発泡により空洞が形成されたスラリー Sが加熱炉 86にて乾燥されると、 粒子間に空洞を形成している金属粉末が有機バインダによって接合された状態のグ リーンシート Gが形成される。
このグリーンシート Gを、キャリアシート 82から取り外した後、図示しない真空炉にて 脱脂 ·焼成することにより、有機バインダが取り除かれ、金属粉末同士が焼結して三 次元網目構造となった発泡金属焼結シート (導電性多孔体 14)が得られる。
[0178] 次に、本発明の実施形態に係るガス拡散層用部材の製造方法について説明する。
この方法は、端子部 3、導電性多孔体 14、および集電体 15をインサート部品として インサート成形するものであり、ここでは、 1つのガス拡散層用部材 10について、 4組 の端子部 3、導電性多孔体 14、および集電体 15をインサートするものとする。
まず、このインサート成形を実施するためのインサート成形用金型装置 400の概略 構成について図 35および図 36に従い説明する。
このインサート成形用金型装置 400は、可動金型面 401aと固定金型面 402aとが 互いに対向するように配設された一対の可動金型 401と固定金型 402とを備える概 略構成とされ、可動金型 401が固定金型 402に向かって進退可能に支持された構 成となっている。そして、可動金型 401が固定金型 402に向って前進移動し型締め 状態になると、各金型面 401a, 402a間にキヤビティ 403が形成されるようになってい る。なお、図示はしていないが、前記インサート部品を金型面 401a, 402aの表面に 沿った方向に位置決めするための位置決めピン力 可動金型面 401aの表面に出没 可能に支持されている。
[0179] 以上のように構成されたインサート成形用金型装置 400により、図 32に示すガス拡 散層用部材 10を形成するに際しては、まず予め、集電体 15の端面 15aに端子部 3 を溶接しておき、これらのうち集電体 15の表面に導電性多孔体 14を積層配置したも の 4つを、可動金型面 401a上のうち、前記位置決めピンが突出した位置に合わせて 、互いに面方向に間隔を空けて、集電体 15および端子部 3の表面が可動金型面 40 laと当接するように配置する。 ここで、導電性多孔体 14の厚さと集電体 15の厚さとの総和は、型締め時に形成さ れるキヤビティ 403の深さ（型開閉方向の大きさ）より大きくされ、具体的には、集電体 15の厚さ以下の大きさだけ、キヤビティ 403の深さより大きく設定されている。
[0180] 次に、可動金型 401を固定金型 402に向って前進移動し型締めを行いキヤビティ 4 03を形成する。この際、前述のように、導電性多孔体 14と集電体 15との積層方向の 大きさは、キヤビティ 403の深さより大きく設定されているので、型締め時に、導電性 多孔体 14と固定金型面 402aと力 および集電体 15と可動金型面 401aとがそれぞ れ一様に密接するとともに、型締め方向に導電性多孔体 14が塑性変形され、導電 性多孔体 14、集電体 15、および端子部 3が金型面 401a, 402a間で強固に固定さ れる。また、この際、導電性多孔体 14は 3 90%圧縮されることにより、製造するガス 拡散層用部材 10を構成する導電性多孔体 14の気孔率に調整されるとともに、二次 元網目構造を構成する集電体 15の複数の孔内に、導電性多孔体 14が各別に食い 込んだ状態で、導電性多孔体 14と集電体 15とが接続され、これらの各部材 14， 15 の互レ、が対向する表面同士が密接することになる。
[0181] そして、前記位置決めピンを可動金型面 401a上から後退移動した後に、ランナ 40 4からゲート 405を通じて射出した溶融樹脂 406をキヤビティ 403内に充填することに より、導電性多孔体 14、集電体 15、および端子部 3と、樹脂部 12とが連なり一体に なったインサート成形品であるガス拡散層用部材 10を形成する。
なお、射出圧力や成形温度等の射出成形条件は、樹脂の種類に応じて適宜選定 される。たとえば、射出圧力が高すぎると、導電性多孔体中に樹脂が過剰に充填され てしまい、通気性を損なうなど、導電性多孔体の機能を発揮できなくなる。また、熱可 塑性樹脂を用いる場合は導電性多孔体に接する金型面を部分的に冷却したり、シリ コーンゴムのような熱硬化性樹脂を用いる場合は金型面を部分的に加熱するなどし て、導電性多孔体への樹脂の浸透を制御することができる。具体的に一例を挙げる と、樹脂部 12としてポリプロピレンを採用した場合、成形温度 180°C、 80kNで型締 めし、成形圧 250kg/cm2で射出成形すると、このようなガス拡散層用部材 10が得ら れる。
[0182] 以上説明したように、本実施形態によるガス拡散層用部材 10によれば、集電体 15 力 導電性多孔体 14の表面に食い込まれているので、導電性多孔体 14と集電体 15 との良好な電気的接続状態を実現できる。また、集電体 15は、面方向に延びる二次 元網目構造を有しているので、固体高分子型燃料電池 200で発生した電流を、この 集電体 15により面方向に良好に伝導させることができる。
以上により、電気抵抗の小さい、高出力の固体高分子型燃料電池 200を実現する こと力 Sできる。
[0183] また、導電性多孔体 14の外周縁に樹脂部 12がー体に形成されているので、このガ ス拡散層用部材 10の取り扱い性の向上を図ることができ、このガス拡散層用部材 10 を用いて固体高分子型燃料電池 200を組立てる際の組立て工数の低減を図ること ができるとともに、組立て精度の向上を図ることができる。
さらに、集電体 15が面方向に延びる二次元網目構造を有するので、固体高分子型 燃料電池 200で発生した電流を、集電体 15によりこの面方向に良好に伝導させるこ とが可能になる。
特に、本実施形態では、樹脂部 12を導電性多孔体 14の外周縁のみならず、集電 体 15の外周縁にも一体に形成しているので、これらの導電性多孔体 14と集電体 15 とを互いが対向する表面同士で略一様に接続させることが可能になるとともに、これ らの接続状態を長期にわたって維持することが可能になる。さらにこの場合、導電性 多孔体 14と集電体 15との接続状態を長期にわたって維持することが可能になる。し たがって、集電体 15が導電性多孔体 14の表面に食い込まれていることと相俟って、 導電性多孔体 14と集電体 15との間の電気抵抗を最小限に抑制することができ、さら なる固体高分子型燃料電池 200の高出力化を図ることができるとともに、この電池 20 0の長寿命化を図ることができる。なお、樹脂部 12が配設されていることにより、この 樹脂部 12のみをカ卩ェし、装置固定用の穴等の形状を容易に付与することができる。
[0184] また、本実施形態によるガス拡散層用部材の製造方法によれば、導電性多孔体 14 と集電体 15とをこれらの積層方向に圧縮して固定した状態で、キヤビティ 403内に溶 融樹脂 406を射出するので、キヤビティ 403内における溶融樹脂 406の射出圧により 、導電性多孔体 14および集電体 15が金型面 401a， 402aに沿った方向に位置ず れすることを抑制することができる。 さらに、型締め時に、導電性多孔体 14をこの厚さ方向に塑性変形させるとともに、 集電体 15が二次元網目構造を有するので、集電体 15表面の孔内に導電性多孔体 14を食い込ませることができる。したがって、前述した、導電性多孔体 14と集電体 15 との一様な接続状態を容易に実現できるとともに、位置ずれ発生を確実に抑制する こと力 Sできる。
[0185] また、導電性多孔体 14と固定金型面 402aと力 および集電体 15と可動金型面 40 laとがそれぞれ密接した状態で、キヤビティ 403内に溶融樹脂 406を射出するので、 この樹脂 406力 Sこれらの 14, 402a間、および 15， 401a間に入り込むことを抑制する こと力 Sできる。
以上により、導電性多孔体 14と集電体 15との間の電気抵抗を最小限に抑制するこ とが可能なガス拡散層用部材 10を確実にかつ高精度に形成することができる。 特に、集電体 15としてパンチングメタルを採用した場合には、パンチングメタルの製 造プロセス上、集電体 15の表裏面のうち一方の表面における、貫通孔の開口縁部 力 この表面から突起することになる。したがって、導電性多孔体 14の表面に、集電 体 15を、前記一方の表面が対向するように配置した状態で、これらを圧縮すると、集 電体 15を導電性多孔体 14の表面に良好に食い込ませることができる。
[0186] また、本実施形態によるガス拡散層用部材の製造方法によれば、型締め時に集電 体 15を導電性多孔体 14の表面に食い込ませるので、射出時に、金型面 401a, 402 aと前記インサート部品の表面との密接状態を実現することができる。したがって、溶 融榭脂 406が、金型面 401a, 402aとインサート部品の表面との間に入り込むことや 、射出圧により、インサート部品が位置ずれすることを抑制することができる。これによ り、集電体 15と導電性多孔体 14との良好な電気的接続状態を確実に実現すること が可能になるとともに、製造上の不具合を生じさせることなく高精度にガス拡散層用 部材 10を形成することが可能になる。
特に、集電体 15としてパンチングメタルを採用した場合には、パンチングメタルの製 造プロセス上、集電体 15の表裏面のうち一方の表面における、貫通孔の開口縁部 が、この表面から突起することになる。したがって、導電性多孔体 14の表面に、集電 体 15を、前記一方の表面が対向するように配置した状態で、これらを圧縮すると、集 電体 15を導電性多孔体 14の表面に良好に食い込ませることができる。
[0187] また、導電性多孔体 14と樹脂部 12とが接続される部分において、導電性多孔体 1 4の側部に開口する気孔中に溶融樹脂が 5 β m— 1000 β m程度の深さまで含浸し て硬化するので、アンカー効果により導電性多孔体 14と樹脂部 12とが強固に接続さ れる。これにより、集電体 15が導電性多孔体 14の表面に食い込まれていることと相 俟つて、導電性多孔体 14と集電体 15と樹脂部 12とからなるガス拡散層用部材 10の 各部材の接続の高強度化および長寿命化を図ることができる。
なお、以上の実施形態において示した各構成部材、その諸形状や組み合わせ等 は一例であって、本発明の趣旨から逸脱しない範囲において設計要求に基づき種 々変更可能である。
例えば、樹脂部 12の材質として前記実施形態では、熱可塑性樹脂を採用した構成 を示したが、これに限られるものではなレ、。すなわち、樹脂部 12は、エラストマ一（ゴ ムを含む）など、射出成形可能な材質で、かつ導電性および通気性を有していなけ ればよいので、耐熱温度や硬度等を考慮し、適宜選択することが可能である。軟質な 樹脂を用いれば、シール性を高めることができる。
[0188] また、樹脂部 12および端子部 3をいわゆる二色成形により成形することもできる。つ まり、導電性樹脂を射出成形して端子部 3を形成し、その後、非導電性樹脂を射出 成形して樹脂部 12を形成してょレ、。
さらに、前述したインサート成形を行うに先立ち、導電性多孔体 14と集電体 15とを 予め、ろう付け、スポット溶接、若しくは拡散接合しておいてもよい。この場合、キヤビ ティ 403内に溶融樹脂 406を射出する前に、前記位置決めピンを後退移動させる際 の、導電性多孔体 14と集電体 15との相対的な位置ずれ発生を確実に抑制すること ができる。
[0189] また、ガス拡散層用部材 10を用いて固体高分子型燃料電池を形成するに際して、 この部材 10の集電体 15が配設されている表面を電極面 11aとすることも可能である さらに、前記実施形態では、樹脂部 12を導電性多孔体 14および集電体 15の双方 の外周縁部に一体に形成した構成を示したが、図 37に示すように、導電性多孔体 1 4の外周縁部にのみ樹脂部 12を形成してもよい。この場合においても、ガス拡散層 用部材 10を用いた燃料電池の組立て工数を低減できるとともに、組立て精度の向上 を図ることができる。
さらにまた、導電性多孔体 14の表面に集電体 15を食い込ませてガス拡散層用部 材 10を製造する方法は、前記実施形態のように、導電性多孔体 14を塑性変形させ る方法に限定されるものではなレ、。例えば、次のようにしてガス拡散層用部材 10を製 造することも可能である。
[0190] まず、この製造方法を実施するための製造装置の概略構成について図 38および 図 39に従い説明する。この装置は、スラリー Sが充填されたスラリー槽 310と、スラリ ー槽 310の上端開口部より上方に配設された搔き取り部材 320と、スラリー Sを発泡 させて発泡体を形成する図示しない発泡槽と、前記発泡体に乾燥処理を施す図示し ない乾燥炉と、該乾燥処理された発泡体を押圧する図示しない押圧ロールと、該押 圧された発泡体を脱脂、焼成する焼成炉部と、長尺の集電体 15を走行させる図示し ない集電体走行手段とを備える概略構成とされている。集電体走行手段は、長尺の 集電体 15が卷回された図示しない複数のローラを備えており、この集電体 15が以上 の装置の各構成要素 310、 320 · · ·を連続的に順次通過させられるようになつている 搔き取り部材 320は、スラリー槽 310内を通過した集電体 15の表裏面に肉盛状態 で付着されたスラリー Sを搔き取る構成とされ、集電体 15の表裏面それぞれに対向 するように一対設けられており、これらの間隔は位置調整可能とされている。なお、こ れら一対の搔き取り部材 320の先端同士の距離を集電体 15の厚さより小さくすること により、搔き取り部材 320の先端によって、スラリー Sを二次元網目構造を構成する集 電体 15の複数の孔（以下、単に「網目」とレ、う）内にその表裏面それぞれから押し込 み、集電体 15に付着されたスラリー S中に空孔が包含されていた場合でも、この空孔 をスラリー Sから排除することが可能になる。この場合、搔き取り部材 320を柔軟性を 有するゴム材料により形成するのが望ましい。
[0191] 前記押圧ロールは、走行状態にある集電体 15の幅方向に延びる水平な回転軸回 りに回転可能に支持されており、走行状態にある前記集電体 15をその表裏面側から 回転しながら押圧するようになつている。
前記焼成炉部は、発泡体を脱脂する図示しない脱脂炉と、脱脂された発泡体を焼 成する焼成炉 330とを備え、焼成炉 330の内部には、発泡体を加熱する通電ロール 部 340が配設された構成となってレ、る。
通電ロール部 340は、焼成炉 330内に走行状態にある集電体 15の幅方向に延び る水平な回転軸回りに回転可能に支持されるとともに、集電体 15の前記網目内に充 填された前記発泡体と接して、これに電流を流す、すなわち通電加熱する一対の通 電ローノレ 340Aと、該通電ロール 340Aに電流を供給する電源 340Bとを備える概略 構成とされている。通電ロール 340Aは、集電体 15の走行方向 Fに対して複数箇所（ 図 39の例では、走行方向 Fに対して前側および後側の 2箇所）に設けられ、それぞ れのロール 340A. · ·は集電体 15および前記発泡体の表裏面にその幅方向全域に 亙って接するようになってレ、る。
[0192] 以上の製造装置によりガス拡散層用部材 10を製造する方法について説明する。
まず、図 38に示すように、スラリー Sが充填されたスラリー槽 310の下部からこの槽 3 10の内部に長尺の集電体 15を進入させ、その後この集電体 15を上方へ移動させて 、スラリー槽 310の上端開口部から集電体 15を引出す。この際、長尺の集電体 15の 表裏面にスラリー Sが肉盛状態で付着する。そして、この集電体 15をさらに上方へ移 動させることにより、スラリー槽 310の上端開口部より上方に配設された一対の搔き取 り部材 320の先端によって、前記肉盛状態で付着されたスラリー Sを搔き取る。
次に、スラリー Sを有する集電体 15をさらに走行させて前記発泡槽を通過させる。こ の発泡槽においては、湿度が約 65%以上に設定された高湿度雰囲気下で、スラリ 一 Sを約 25°C— 80°Cで加熱し、スラリー Sが含有する発泡剤を発泡させる。この際に 湿度が約 65%以上に設定されているので、スラリー Sはひび割れることなく良好に発 泡される。また、この際、集電体 15の一方の表面を前記発泡槽内の載置面に載置し て拘束し、他方の表面を無拘束とすることにより、集電体 15の前記網目内に充填さ れたスラリー Sが、この他方の表面から膨出することになる。
[0193] その後、発泡されたスラリー S (以下、単に発泡体という）を有する集電体 15をさらに 走行させて前記乾燥炉を通過させる。この乾燥炉においては、その内部が例えば遠 赤外線ヒータランプにより 30°C— 150°Cに加熱されるとともに、その内部に前記ヒー タランプによる加熱温度と略同温とされた乾燥エアが供給されてレ、る。この環境下に おいて、前記発泡体は乾燥され、前記発泡により粒子間に空洞を形成している金属 粉末が有機バインダによって接合された状態となる。
次に、この発泡体を有する集電体 15をさらに走行させて前記押圧ロールの配設位 置を通過させる。これにより、前記発泡槽内でスラリー Sが発泡することによって、集 電体 15の前記他方の表面から発泡体が無拘束状態で膨出した場合においても、こ の膨出分を押し潰し、発泡体の厚さや気孔率が調整される。
その後、厚さや気孔率が調整された発泡体を有する集電体 15をさらに走行させて 前記焼成炉部を通過させる。この際にまず前記脱脂炉を通過させる。この脱脂炉に おいては、その内部が 400°C 700°Cに設定されるとともに、スラリー Sの含有する金 属粉末が SUS316L粉末、あるいは Ti粉末の場合は還元雰囲気若しくは真空雰囲 気とされている。
そして、この脱脂された発泡体をさらに走行させて焼成炉 330を通過させる。この焼 成炉 330においては、その内部が還元雰囲気、不活性雰囲気、若しくは真空雰囲気 とされるとともに、スラリー Sが SUS316L粉末の場合はその内部温度が 1100°C— 1 350°Cに設定されている。この焼成炉 330の内部に前述したように配設された通電ロ 一ノレ 340Aにより、前記発泡体の表面に沿った方向および厚さ方向の全域に亙って 電流を流し、この発泡体にジュール熱を発生させて、この熱により発泡体を焼成する 。これにより、前記バインダが取除かれ金属粉末同士が焼結して、三次元網目構造 を有する導電性多孔体 14が形成されるとともに、集電体 15の前記網目に導電性多 孔体 12が接合された長尺のガス拡散層用部材が形成される。その後、この長尺とさ れたガス拡散層用部材を所定の長さで切断した後に、前述したインサート成形を行 レ、、図 32若しくは図 37に示すガス拡散層用部材 10を形成する。
以上のように形成されたガス拡散層用部材 10にあっては、前述した実施形態と同 様に導電性多孔体 14に集電体 15を食い込ませることが可能になるとともに、特に集 電体 15の前記網目と導電性多孔体 14とを接合させることが可能になる。従って、集 電体 15と導電性多孔体 14とが強固かつ緊密に接続されることになるので、これら 14 、 15の良好な電気的接続状態をさらに確実に実現することが可能になる。
[0195] なお、前記実施形態では、ガス拡散層用部材 10を製造する際に、前記乾燥炉によ り前記発泡体を乾燥させた後、前記焼成炉部により脱脂、焼成する前に、前記押圧 ロールにより、前記発泡体を押圧したが、この押圧は必要に応じて実施すれば足りる ものであって、必ず実施しなければならないものではなレ、。また、本実施形態の製造 方法では、導電性多孔体 14の表面に集電体 15を食い込ませる形態として、図 32お よび図 37に示す形態の他に、導電性多孔体 14の厚さが集電体 15の厚さ以下とされ た形態や、導電性多孔体 14の内部に集電体 15が完全に埋没された形態も実現す ること力 Sできる。
実施例 6
[0196] 図 40に、本発明の実施例 6によるガス拡散層用部材 10, 50, 60を用いた固体高 分子型の燃料電池の要部を示す。この燃料電池は、 4組の単セル 131が積層された 、いわゆるスタック型の構造を有していて、燃料 (たとえばメタノール水溶液）と酸化剤 としての空気を供給されることにより電極反応を生じて電力を発生させることができる ガス拡散層用部材 10は、図 40に示すように、厚さ方向に酸素拡散電極 11， 11お よびセパレータ板 122が積層され、その面方向周囲を覆う樹脂枠 13がー体に形成さ れた構造となっている。そして、このガス拡散層用部材 10には、図 40および図 41に 示すように、第 1の流体 (燃料）を通過させるための第 1流路 10a, 10bと、第 2の流体 (空気）を通過させるための第 2流路 10c, 10dとが、樹脂枠 13を貫通して設けられて いる。
なお、図 41は図 40における II一 II線に沿う矢視図、図 40は図 41における I一 I線に 沿う断面矢視図である。
[0197] 酸素拡散電極 11は、三次元網目構造を有する導電性多孔体からなる薄板であり、 表面に開口する気孔が各方向に連通していることにより通気性を有し、軽量で表面 積が大きいという特性を有している。この酸素拡散電極 11は、略長方形の電極本体 11aの端部に、第 1流路 10a, 10bおよび第 2流路 10c, 10dのいずれかに接続する ための接続部 l ib, l ib力 タブ状に設けられた形状となっている。 各酸素拡散電極 11 , 11は、電極本体 11aが重なるように、かつ接続部 l lb、 l ib が互いに重ならないように配置されている。そして、樹脂枠 13を貫通する第 1流路 10 a, 10bおよび第 2流路 10c, 10dのうちのいずれかと、接続部 l ibとが接続している。 つまり、酸素拡散電極 11には、電極本体 11aに設けられた 2力所の接続部 l ibに、 異なる流路がそれぞれ接続してレ、る。
したがって、第 1流路 10aに供給された燃料は、酸素拡散電極 11の連通気孔中を 通過して、第 1流路 10bへと流出する。また、第 2流路 10cに供給された空気は、酸素 拡散電極 11の連通気孔中を通過して、第 1流路 10dへと流出する。
[0198] セパレータ板 122は、空気や燃料となるガスまたは液体を通過させず、導電性を有 する、たとえばカーボン板や耐食性のある金属板などで、少なくとも両酸素拡散電極 11 , 11に重なる H字状よりも大きく形成されている。そして、酸素拡散電極 11 , 11間 に配置されることにより、各電極間における流体の流通を阻止しつつ、図 40に示すよ うに、各酸素拡散電極 11 , 11が形成する単セル 131同士を直列に接続している。 なお、酸素拡散電極 11とセパレータ板 122とは、拡散接合により密着固定させるこ とができる。
[0199] 樹脂枠 13は、厚さ方向に積層された酸素拡散電極 11、セパレータ板 122、酸素拡 散電極 11の面方向周囲を覆って一体に設けられており、その両面が各酸素拡散電 極 11 , 11の表面に連なる同一面となっている。この樹脂枠 13は、酸素拡散電極 11 およびセパレータ板 122を坦め込まれた略直方体に形成され、その四隅に、厚さ方 向に貫通するボルト揷通孔 10eが設けられている。ボルト挿通孔 10eには、複数枚の ガス拡散層用部材 10および電解質層 121を多層に積層した際にこれらを固定する ためのタイボルトを揷通することができる。
また、燃料電池の両端面には、ガス拡散層用部材 50， 60がそれぞれ配置されてい る。
[0200] ガス拡散層用部材 50は、図 40および図 42に示すように、厚さ方向に酸素拡散電 極 51およびセパレータ板 152が積層され、その面方向周囲を覆う樹脂枠 53がー体 に形成された構造となっている。そして、このガス拡散層用部材 50には、酸素拡散電 極 51に第 1の流体 (燃料）を通過させるための第 1流路 50a, 50bと、第 2の流体 (空 気）を通過させるための第 2流路 50c, 50dとが、樹脂枠 53を貫通して設けられてい る。
酸素拡散電極 51は、酸素拡散電極 11と同じく三次元網目構造を有する導電性多 孔体からなる薄板であり、表面に開口する気孔が各方向に連通していることにより通 気性を有し、軽量で表面積が大きいという特性を有している。この酸素拡散電極 51 は、略長方形の電極本体 51aの端部に、第 1流路 50a， 50bのいずれかに接続する ための接続部 51b, 51b力 タブ状に設けられた形状となっている。
したがって、流路 50aに供給された燃料は、酸素拡散電極 51の連通気孔中を通過 して、流路 50bへと流出する。
[0201] セパレータ板 152は、セパレータ板 122と同じく空気や燃料となるガスまたは液体を 通過させず、導電性を有する、たとえばカーボン板や耐食性のある金属板などで、少 なくとも酸素拡散電極 51の表面を覆うよりも大きく形成されている。そして、酸素拡散 電極 51に接して配置されることにより、酸素拡散電極 51から電池外部への流体の流 通を阻止している。
なお、酸素拡散電極 51とセパレータ板 152とは、拡散接合により密着固定させるこ とができる。
[0202] 樹脂枠 53は、厚さ方向に積層された酸素拡散電極 51およびセパレータ板 152の 面方向周囲を覆って一体に設けられており、その一面が酸素拡散電極 51の表面に 連なる同一面となっている。この樹脂枠 53は、酸素拡散電極 51およびセパレータ板 152を坦め込まれた略直方体に形成され、その四隅に、厚さ方向に貫通するボルト 挿通孔 50eが設けられている。ボルト揷通孔 50eには、複数枚のガス拡散層用部材 1 0, 50および電解質層 121を多層に積層した際にこれらを固定するためのタイボルト を挿通すること力 Sできる。
また、ガス拡散層用部材 60は、図 40および図 43に示すように、厚さ方向に酸素拡 散電極 61およびセパレータ板 162が積層され、その面方向周囲を覆う樹脂枠 63が 一体に形成された構造となっている。そして、このガス拡散層用部材 60には、酸素拡 散電極 61に第 1の流体 (燃料）を通過させるための第 1流路 60a, 60bと、第 2の流体 (空気）を通過させるための第 2流路 60c, 60dとが、樹脂枠 63を貫通して設けられて いる。
[0203] 酸素拡散電極 61は、酸素拡散電極 11 , 51と同じく三次元網目構造を有する導電 性多孔体からなる薄板であり、表面に開口する気孔が各方向に連通していることによ り通気性を有し、軽量で表面積が大きいという特性を有している。この酸素拡散電極 61は、略長方形の電極本体 61aの端部に、第 2流路 60c， 60dに接続するための接 続部 61b， 6 lb力 タブ状に設けられた形状となっている。
したがって、流路 60cに供給された空気は、酸素拡散電極 61の連通気孔中を通過 して、流路 60dへと流出する。
セパレータ板 162は、セパレータ板 122, 152と同じく空気や燃料となるガスまたは 液体を通過させず、導電性を有する、たとえばカーボン板や耐食性のある金属板な どで、少なくとも酸素拡散電極 61の表面を覆うよりも大きく形成されている。そして、 酸素拡散電極 61に接して配置されることにより、酸素拡散電極 61から電池外部への 流体の流通を阻止している。
なお、酸素拡散電極 61とセパレータ板 162とは、拡散接合により密着固定させるこ とができる。
[0204] 樹脂枠 63は、厚さ方向に積層された酸素拡散電極 61およびセパレータ板 162の 面方向周囲を覆って一体に設けられており、その一面が酸素拡散電極 61の表面に 連なる同一面となっている。この樹脂枠 63は、酸素拡散電極 61およびセパレータ板 162を坦め込まれた略直方体に形成され、その四隅に、厚さ方向に貫通するボルト 挿通孔 60eが設けられている。ボルト揷通孔 60eには、複数枚のガス拡散層用部材 1 0, 50, 60および電解質層 121を多層に積層した際にこれらを固定するためのタイボ ノレトを揷通することができる。
[0205] 図 40に示す燃料電池において、ガス拡散層用部材 10， 50, 60の酸素拡散電極 1 1 , 51 , 61に密着して配置される電解質層 121は、たとえばフッ素樹脂系の高分子 電解膜で形成される。電解質層 121は、膜中では水素イオンが移動可能である反面 、電子を通過させないという性質を有している。電解質層 121には、ガス拡散層用部 材 10, 50， 60と重ね合わせたときに第 1流路 10a， 10b, 50a, 50b, 60a, 60bおよ び第 2流路 10c， 10d, 50c, 50d, 60c, 60dに連通する貫通孑し 20aカ形成されてレヽ る。
この電解質層 121とガス拡散層用部材 10, 50, 60の酸素拡散電極 11 , 51 , 61と の界面（本実施形態では酸素拡散電極 11 , 51 , 61の表面側）に、触媒層 31が設け られている。
触媒層 31は、白金系触媒微粒子を担持させたカーボン粒子を含む高分子電解質 溶液を酸素拡散電極 11， 51 , 61の表面に塗布して形成されている。触媒層 31と電 解質層 121とは、ホットプレスにより密着固定することができる。また、電解質層 121と 各ガス拡散層用部材 10, 50, 60の樹脂部 13， 53, 63とは、超音波接合により密着 固定することができる。
なお、触媒層 31は、電解質層 121と酸素拡散電極 11， 51 , 61との間に介在してい ればよぐ本実施形態では酸素拡散電極 11 , 51 , 61の表面部分に設けることとする が、電解質層 121の表面部分に形成することもできる。
[0206] 図 40に示す燃料電池は、以上説明したガス拡散層用部材 10, 50, 60と、その間 に配置した電解質層 121とを積層し、その両側を通気性および導電性のない遮蔽板 としてガス拡散層用部材 50, 60に備えられたセパレータ板 152, 162で閉じた構成 となっている。樹脂枠 13, 53, 63により一体部品となっているガス拡散層用部材 10, 50, 60は、取り扱いやすく破損しにくいので、破損による無駄が生じにくぐ自動機 によるハンドリングも容易で、生産性のよい燃料電池を実現させることができる。
この燃料電池では、ガス拡散層用部材 10, 50, 60および電解質層 121を積層した ことにより、第 1流路 10a, 50a, 60aおよび貫通孔 20aが連通して形成された燃料側 供給路 Fと、第 1流路 10b, 50b, 60bおよび貫通孔 20aが連通して形成された燃料 側排出路（図示せず）と、第 2流路 10c, 50c, 60cおよび貫通孔 20aが連通して形成 された空気側供給路 Aと、第 2流路 10d， 50d, 60dおよび貫通孔 20aが連通して形 成された空気側排出路（図示せず）とが形成されてレ、る。
[0207] この燃料電池にぉレ、て、燃料側供給路 Fから燃料 (ここではメタノール水溶液）を送 り込むと、第 1流路 10a, 50a, 60aを通じて各酸素拡散電極 (燃料極） 11， 51に燃料 が供給される。この燃料が酸素拡散電極 11， 51中を通過する間に、触媒層 31の界 面上で触媒反応により燃料中の水素がイオン化し、残りの流体 (未反応部分）は第 1 流路 10b， 50bを通じて燃料側排出路から排出される。
一方、燃料極 11 , 51に対向する各酸素拡散電極（空気極） 11 , 61に対しては、空 気側供給路 Aから第 2流路 10c, 50c, 60cを通じて空気が供給される。燃料極 11 , 51でイオン化した水素は、電解質層 121を移動して空気極 11， 61に到達し、電極 反応により空気極 11， 61の触媒層 31の界面上で空気中の酸素と反応して水を生成 する。この水は第 2流路 10d, 60dを通じて空気側排出路から排出される。また、電極 反応後の空気の残ガス (未反応部分)も、第 2流路 10d, 60dを通じて空気側排出路 力 排出される。
[0208] 水素のイオンィ匕により発生した電子は、セパレータ板 122を通じて燃料極（酸素拡 散電極） 11から空気極 (酸素拡散電極） 11へと移動する。この電子の移動により、燃 料電池は燃料極 51を陽極、空気極 61を陰極として、電気工ネルギを発生させること ができる。
[0209] ところで、酸素拡散電極 11 , 51 , 61は、この固体高分子型燃料電池において、 3 次元網目構造による通気性および導電性を備えることによりガス拡散層と集電板とを 兼ねるシート状部材である。この酸素拡散電極 11 , 51， 61を形成する導電性多孔 体としては、カーボンペーパー、カーボンクロスといったカーボン製多孔体を用いても よいが、ガス拡散性と導電性がともに良好な、三次元網目構造を有する金属製のも の、たとえば金属粉末を焼結したシート、金属不織布、積層メッシュ等を用いることが 望ましい。なかでも、気孔率や厚さを適宜調節でき、使用できる原料金属も多様であ る金属粉末を焼結したシートは、このガス拡散層用部材の導電性多孔体として、より 好適である。
さらにまた、金属粉末をバインダ、溶媒を加えて混練したものに発泡剤を混ぜて発 泡性スラリーとし、発泡成形後に焼結して得られる発泡金属焼結シートでは、高い気 孔率までも製造可能であることから、より好ましい。
本実施形態では、気孔率や厚さを適宜調節でき、使用できる原料金属も多様であ る発泡金属焼結シートを採用している。
[0210] ここで、発泡金属焼結シートの製造方法について図 12を参照して説明する。
発泡金属焼結シートは、金属粉末をバインダ、溶媒を加えて混練したものに発泡剤 を混ぜて発泡性スラリー sとし、発泡成形後に焼結して得られるものである。
スラリー Sは、例えば SUS316L等の金属粉末、有機バインダ（例えばメチルセル口 一スゃヒドロキシプロピルメチルセルロース）、溶媒 (水）を混合してなるものであり、こ れに加え、加熱処理により昇華あるいは気化する発泡剤（例えば炭素数 5 8の非水 溶性炭化水素系有機溶剤 (例えばネオペンタン、へキサン、ヘプタン)）や消泡剤（ェ タノール)等が必要に応じて添加される。このスラリー Sをドクターブレード法により薄く 成形するグリーンシート製造装置 80を図 12に示す。
グリーンシート製造装置 80において、まず、スラリー Sが貯蔵されたホッパー 81から 、キャリアシート 82上にスラリー Sが供給される。キャリアシート 82はローラ 83によって 搬送されており、キャリアシート 82上のスラリー Sは、移動するキャリアシート 82とドクタ 一ブレード 84との間で延ばされ、所要の厚さに成形される。
[0211] 成形されたスラリー Sは、さらにキャリアシート 82によって搬送され、加熱処理を行う 発泡槽 85および加熱炉 86を順次通過する。発泡槽 85では高湿度雰囲気下にて加 熱処理を行うので、スラリー Sにひび割れを生じさせずに発泡剤を発泡させることがで きる。そして、発泡により空洞が形成されたスラリー Sが加熱炉 86にて乾燥されると、 粒子間に空洞を形成している金属粉末が有機バインダによって接合された状態のグ リーンシート Gが形成される。
このグリーンシート Gを、キャリアシート 82から取り外した後、図示しない真空炉にて 脱脂 ·焼成することにより、有機バインダが取り除かれ、金属粉末同士が焼結して三 次元網目構造となった発泡金属焼結シート (導電性多孔体)が得られる。
このようにして形成された導電性多孔体を所定形状に切断したものと、セパレータ 板 122, 152, 162とをインサート部品としてインサート成形を行うことにより、導電性 多孔体からなる酸素拡散電極 11 , 51, 61とセパレータ板 122, 152, 162と樹脂枠 1 3, 53, 63とを一体に備えたガス拡散層用部材 10を製造することができる。
[0212] ここで、ガス拡散層用部材 10を製造するインサート成形について図 6を参照して説 明する。
まず、導電性多孔体 (酸素拡散電極 11， 11)とセパレータ板 122とを拡散接合によ り一体に固定してインサート部品 Pとする。そして、このインサート部品 Pを、図 44に示 す一対の金型 70, 71間に形成されたキヤビティ 72中に配置し、ランナ 73からゲート 74を通じて射出した溶融樹脂 75をキヤビティ 72内に充填することにより、導電性多 孔体からなる酸素拡散電極 11、セパレータ板 122および樹脂枠 13がー体となった ガス拡散層用部材 10が形成される。
なお、図 44では触媒層 31を表面部に形成された酸素拡散電極 11を用いているが 、この触媒層 31は、必ずしも酸素拡散電極 11上に形成する必要はなぐ電解質層 1 21上に形成してもよぐまた酸素拡散電極 11上に設ける場合にはインサート成形後 に形成することもできる。
[0213] また、ガス拡散層用部材 50, 60も前記と同様のインサート成形により製造すること ができる。
すなわち、導電性多孔体 (酸素拡散電極 51 , 61)とセパレータ板 152, 162とを拡 散接合により一体に固定してインサート部品として、図 44に示す一対の金型 70， 71 間に形成されたキヤビティ 72中に配置し、ランナ 73からゲート 74を通じて射出した溶 融樹脂 75をキヤビティ 72内に充填することにより、導電性多孔体からなる酸素拡散 電極 51 , 61、セノ、°レータ板 152, 162および樹月旨枠 53, 63力 S—体となったガス拡散 層用部材 50, 60が形成される。
以上のようにインサート成形で樹脂枠 13， 53， 63が形成されることにより、酸素拡 散電極 11 , 51 , 61と樹月旨枠 13, 53, 63とは、酸素拡散電極 11 , 51 , 61の佃 J咅に 開口する気孔中、 5 μ ΐη— 1000 μ ΐη程度の深さまで溶融樹脂が含浸して硬化し、強 固に接合される。樹脂枠を貫通する各流路 10a, 10b, 10c, 10d, 50a, 50b, 50c , 50d, 60a, 60b, 60c, 60dゃボノレト挿通孑 LlOe, 50e, 60eは、金型に設けたピン 部材 76により、この射出成形時に形成することができる。
[0214] インサート成形では、たとえば樹脂枠 13, 53, 63の材料にポリプロピレンを用いた 場合、成形温度 180°C、 80kNで型締めし、成形圧 250kg/cm2で射出成形すると 、複合多孔体 10, 50, 60が得られる。
なお、インサート成形によりガス拡散層用部材 10， 50, 60を形成する場合、型閉時 のキヤビティ 72の厚さ（型開閉方向の大きさ）は、インサート部品 Pよりも若干小さくし 、型閉時に金型 70， 71間で酸素拡散電極 11 , 51， 61が 3— 90%圧縮されるように すると、酸素拡散電極 11 , 51 , 61をキヤビティ 72に対して固定して射出樹脂圧によ るずれを防止できるとともに、酸素拡散電極 11 , 51 , 61の平坦度を向上させることが できる。
また、酸素拡散電極 11 , 51 , 61は、気孔径ゃ気孔率が小さすぎると溶融樹脂が気 孔中に入り込めないのでアンカー効果が不十分となり、樹脂枠 13， 53, 63との接合 強度が十分に得られず、接合部で剥離する虞がある。一方、気孔径ゃ気孔率が大き すぎると、強度が不足し、樹脂成形圧および樹脂硬化時の圧縮に耐えられず、変形 してしまう。したがって、気孔径 10 x m 2mm程度、気孔率 40— 98%程度であると よい。
[0215] 一方、樹脂枠 13， 53, 63を形成する樹脂材料の材質は、熱可塑性樹脂、エラスト マーなど、射出成形可能な材質であればよいので、耐熱温度や硬度等を考慮し、用 途に応じて適宜選択すればょレ、。
なお、以上の実施形態において示した各構成部材、その諸形状や組み合わせ等 は一例であって、本発明の趣旨から逸脱しない範囲において設計要求に基づき種 々変更可能である。前記実施形態では、 4組の単セルを備えた燃料電池について説 明したが、本発明は 4組の単セルに限定されるものではなぐ必要に応じてガス拡散 層用部材 10および電解質層 121を積層すれば、高出力の燃料電池を得ることがで きる。
[0216] また、前記実施形態では、燃料や空気等の流体が各流路から酸素拡散電極 11 , 5 1 , 61の気孔中のみを通過して排出される構成とした力 S、酸素拡散電極 11 , 51 , 61 の気孔率が低かったり連通気孔が少なかったりすると、流路が狭くかつ面方向に長く なるため、流体の供給が困難になるおそれがある。このような場合には、図 7に示すよ うにセパレータ板 142の両面に第 3流路 142a, 142bとして溝形状を形成し、この第 3流路 142a， 142b内に流体を流す構成とすれば、酸素拡散電極 11中の流路が厚 さ方向の短レ、ものとなるので、供給圧を高めなくても流体を円滑に供給することがで きる。また、燃料の供給圧を高めるポンプなどを設けてもよい。
また、前記実施形態では、セパレータの両面に酸素拡散電極を設けたガス拡散層 用部材 10で複数の単セル 131を形成した力 一方にのみ酸素拡散電極を設けたガ ス拡散層用部材 50, 60を、セパレータを背に貼り合わせて利用することもできる。 実施例 7
[0217] 図 46に、本発明の実施例 7による固体高分子型燃料電池用セル部材（平面セル部 材） 10"を示す。この平面セル部材 10' 'は、 1枚の電解質層 121と、この電解質層 1 21を挟んで配置された 4対（8個）のシート状の導電性多孔体 11と、この導電性多孔 体 11の各周囲を囲んで面方向に延びる樹脂枠 13と、各導電性多孔体 11にそれぞ れ接続されて樹脂枠 13の外面に露出した端子用タブ (端子) 4とを備えてレ、る。
この平面セル部材 10' 'では、電解質層 121を挟んで一方側に配置された燃料極 としての各導電性多孔体 11に燃料 (ここではメタノール水溶液)を供給すると、燃料 中の水素が触媒反応によりイオンィ匕して電解質層 121を移動し、電解質層 121を挟 んで他方側に配置された空気極としての各導電性多孔体 11に到達して、触媒反応 により空気中の酸素と反応して水を生成する。一方で、水素のイオン化により発生し た電子は、外部に設けられた回路を、端子 4を介して燃料極 (導電性多孔体 11)から 空気極（導電性多孔体 11)へと移動する。この電子の移動により、電気工ネルギを発 生させることができる。
[0218] 水素イオンを伝導させる電解質層 121は、たとえばフッ素樹脂系の高分子電解膜 で形成されている。この電解質層 121に接するガス拡散層および集電材を兼ねる電 極として、導電性多孔体 11が配置されている。
導電性多孔体 11は、この固体高分子型燃料電池において、 3次元網目構造による 通気性および導電性を備えることによりガス拡散層と集電板とを兼ねるシート状部材 であって、具体的には、たとえば金属粉末を焼結したシート、発泡金属焼結シート、 金属不織布、積層メッシュなどを所要形状に形成したものである。
この導電性多孔体 11には、電解質層 121に臨む表面に、触媒層 15が設けられて いる。触媒層 15 (集電体）は、白金系触媒微粒子を担持させたカーボン粒子を含む 高分子電解質溶液を、導電性多孔体 11の表面に塗布することにより形成される。 なお、触媒層 15は、電解質層 121と導電性多孔体 11との間に介在していればよく 、本実施形態では導電性多孔体 121の表面部分に触媒層 15を設けたが、電解質層 121の表面部分に形成することもできる。 [0219] また、この導電性多孔体 11に接続するタブ状の端子 4が設けられてレ、る。端子 4は 、各導電性多孔体 11を電気的に接続する接続用の端子であるとともに、直列に接続 された両端では燃料電池の正極あるいは負極となる端子であり、本実施形態では金 属製薄板で形成され、導電性多孔体 11に対してスポット溶接、抵抗溶接、超音波接 合等により固定されている。
なお、この平面セル部材 10' 'では、触媒層 15上での反応による電子が導電性多 孔体 11および端子 4を流れるので、導電性多孔体 11および端子 4は導電性に優れ た材質で形成されている。腐食が問題となる場合には、これらの部材 (導電性多孔体 11、端子 4)にステンレス鋼などの耐食材料を用いることが好ましい。
[0220] これら電解質層 121、各導電性多孔体 11および端子 4は、樹脂枠 13により一体に 成形されている。樹脂枠 13は、間隔をおいて並んだ導電性多孔体 11の間を埋めて 、導電性多孔体 11の面方向に延びている。
この樹脂枠 13は、電解質層 121と各導電性多孔体 11とを一体に固定するとともに 、各導電性多孔体 11間を電気絶縁し、さらに導電性多孔体 11の側面をシールして 導電性多孔体 11に供給される空気あるいは燃料 (メタノール）の漏えレ、を防ぐ機能を 有している。したがって、樹脂枠 13の材質としては、熱可塑性樹脂、エラストマ一（ゴ ムを含む）など、射出成形可能な材質で、かつ導電性および通気性を有していなけ ればよいので、耐熱温度や硬度等を考慮し、適宜選択すればよい。たとえば軟質な 樹脂を用いれば、シール性を高めることができる。
なお、この樹脂枠 13の外面 (本実施形態では側面）に露出している端子 4も、導電 性多孔体 11を通過する燃料あるいは空気を漏えレ、させなレ、ために、通気性がなレヽ 材質 (本実施形態では金属)から形成される。
[0221] この樹脂枠 13には、部材同士を固定したり、位置を固定したりするためのネジ穴を 設けてもよレ、。また、外周のシール性をより向上させるため、 Oリング用の溝を設けた り、軟質の樹脂で凸部を設けたりしてもよい。
以上のように構成された本発明の平面セル部材（固体高分子型燃料電池用セル部 材） 10' 'は、図 47に示すように、電解質層 121を挟んだ一方側の導電性多孔体 11 を燃料極、他方側の導電性多孔体 11を空気極として、燃料極と空気極とを直列に順 次接続する配線 16と、燃料極に燃料を供給するフェルトなどからなる多孔質部 17A が樹脂枠 17Bによって被覆された燃料供給部 17とを設けることにより、固体高分子 型の燃料電池を構成することができる。
なお、導電性多孔体 11の導電性が低い場合などには、集電効率を向上させるため に、図 48に示すように導電性多孔体 11の両端から端子 4を各 1つずつ突出させたり 、図 49に示すように導電性多孔体 11との接触面が大きい端子 4を設けたり、さらに図 50に示すように、端子 4の形状を、導電性多孔体 11の長さ方向に延び両端からそれ ぞれ突出するように形成したりするなど、種々の構成を採用することができる。
[0222] さらに、端子 4は、樹脂枠 13表面のいずれかの部位で露出していればよぐたとえ ば全体が樹脂枠 13中に坦め込まれた状態で端子 4の先端 4aのみが樹脂枠 13の側 面 13aに露出する構成（図 51)や、樹脂枠 13の上面 13bに露出するのみで側面 13a には露出しない構成（図 52)などでもよい。さらには、図 53に示すように、端子 4全体 を樹脂枠 13中に坦め込んで、端子 4ごと樹脂枠 13を貫通する貫通孔 hを設け、この 貫通孔 hの内周面に端子 4が露出する構成を採用することもできる。
[0223] また、図 54および図 55に示すように、導電性多孔体 11に直接配線を接続する構 成を採用すれば、導電性多孔体 11が端子としての機能を備えることになるので、別 部材の端子 4を設ける必要はない。この場合、導電性多孔体 11同士を接続するため に、たとえば導電性多孔体 11に食い込む突起 18aを有し、隣接するセルの対向側に 位置する導電性多孔体 11同士をたすきがけ状に接続するコ字状の導電性の接続部 材 18 (図 54)や、隣接する 2対の導電性多孔体 11近傍の樹脂枠 13部分を挟み込む 挟持部 19aと、この挟持部 19aから導電性多孔体 11へ向かって延びる接続部 19bと を有する導電性のクリップ 19 (図 55)のような接続部材を用いることができる。
[0224] ここで、本発明の実施例 7による平面セル部材 10 ' 'の製造方法について説明する この製造方法は、電解質層 121、導電性多孔体 11および端子 4をインサート部品と してインサート成形するものである。
まず、図 56に示すように、導電性多孔質シート 11 'の表面に触媒層 15を形成する 。触媒層 15は、たとえば白金を担持させたカーボン粉末を、電解質層 121を形成す る高分子電解質の溶液に混ぜて、導電性多孔質シート 11 'の表面に塗布して形成 する。導電性多孔質シート 11 'に塗布された触媒は、開放気孔の表面に付着するこ とにより、大きな表面積を有する触媒層 15を形成する。
次に、図 57に示すように、触媒層 15が形成された導電性多孔質シート 11 'を、所 定の大きさに切断して導電性多孔体 11とする。そして、図 58に示すように、切断され た各導電性多孔体 11に、金属薄板からなる端子 4をスポット溶接する。
それぞれ端子 4を固定された 4対（8個）の導電性多孔体 11を、図 59に示すように、 触媒層 15を対向させて、電解質層 121を挟んで配置し、これをインサート部品として インサート成形を行う。
インサート成形に先立って、導電性多孔体 11および電解質層 121をホットプレスし て固定しておけば、インサート部品の射出成形用金型への装填が容易となる。このと き、ホットプレスを行うことにより、触媒層 15の表面に開放している気孔内に電解質層 121が押し込まれ、触媒層 15と電解質層 121とが大きな面積で接触するので、触媒 層 15と電解質層 121との間の電気抵抗を小さく抑えることができる。また、射出成形 金型を 100— 120°Cに加熱し、導電性多孔体 11と電解質層 121とのホットプレス接 合と樹脂の射出成形とを同時に行うこともできる。
インサート成形を行う射出成形用金型は、図 60に示すように、一対の金型 70, 71 間に形成されたキヤビティ 72内にインサート部品（電解質層 121、導電性多孔体 11 および端子 4)を挟持させ、射出される樹脂の圧力によってキヤビティ内で導電性多 孔体 11および電解質層 121が移動しないように固定して、射出成形を行う構成とな つている。
この射出成形用金型において、インサート部品を装填して型閉したキヤビティ 72内 に、ランナ 73からゲート 74を通じて射出した溶融樹脂 75を充填することにより、各導 電性多孔体 11の周囲に樹脂枠 13がー体に形成される。
したがって、溶融樹脂を導電性多孔体 11とほぼ同じ厚さで充填させることになるの で、導電性多孔体 11の一方の面は、大部分が平面セル部材 10' 'の表面に露出す る。
なお、型閉時のキヤビティ 72の厚さを導電性多孔体 11および電解質層 121からな る 3層の厚さよりも若干小さくして、型閉時に金型 70, 71間で導電性多孔体 11が 3— 90%圧縮されるようにすると、キヤビティに対してより確実にインサート部品を固定で きるとともに、導電性多孔体 11の平坦度を向上させることができる。
[0226] このとき、導電性多孔体 11の表面には型板表面が接しているので、この面全体を 樹脂が被覆することはなぐ導電性多孔体 11の表面 13bは露出するように樹脂枠 13 が形成される。
また、導電性多孔体 11の側部に開口する気孔中、 5 a m 1000 μ m程度の深さ まで溶融樹脂が入り込んで硬化することにより、導電性多孔体 11と樹脂枠 13とは強 固に接合され (アンカー効果）、導電性多孔体 11の側部は全体が樹脂枠 13によって 覆われる。
ここで、成形された樹脂枠 13の外面 (側面 13a、表面 13b)に対して、端子 4の先端 がー致している必要はなぐ樹脂枠 13から端子 4が突出していても構わない。また、 端子 4の先端まで溶融樹脂が回り込んだために樹脂枠 13の外面に先端が露出して いない場合、樹脂枠 13を研削するなどして、先端を露出させればよい。
なお、導電性多孔体 11の気孔径ゃ気孔率が小さすぎると溶融樹脂が気孔中に入 り込めないので、ガスシール効果およびアンカー効果が不十分となる虞がある。一方 、気孔径ゃ気孔率が大きすぎると、強度が不足して樹脂成形圧および樹脂硬化時の 圧縮に耐えられず、変形の虞がある。したがって、導電性多孔体 11は、気孔径 10 / m— 2mm程度、気孔率 40— 98%程度であるとより好ましい。
[0227] また、本発明の実施例 7によるセル部材 10' 'は、以下のように製造方法することも できる。ここで説明する製造方法は、電解質層 121および 1対の導電性多孔体 11か らいわゆる膜一電極接合体 (MEA)を構成し、この MEAを複数個、面方向に並べて インサート部品とし、インサート成形するものである。
すなわち、図 61に示すように、導電性多孔質シート 11 'を所定の大きさに切り出し、 その表面に触媒を塗布することにより、触媒層 15を有する導電性多孔体 11を形成す る。触媒層 15は、たとえば白金を担持させたカーボン粉末を、電解質層 121を形成 する高分子電解質の溶液に混ぜて導電性多孔体の表面に塗布することにより形成 する。導電性多孔体に塗布された触媒は、開放気孔の表面に付着することにより、大 きな表面積を有する触媒層 15を形成する。
[0228] 次に、図 62に示すように、触媒層 15が形成された 1対の導電性多孔体 11を、触媒 層 15を対向させて、電解質層 121を挟んで配置し、これをホットプレスにより接合して 膜 -電極接合体 Mを形成する。
そして、 4対の膜一電極接合体 Mをインサート部品としてインサート成形を行い、図 6 3に示すように 4対のセル (膜一電極接合体 M)を有する平面セル部材 10'，を製造す る。インサート成形については、図 60を参照して説明した通りである。
また、この平面セル部材 10' 'では、図 54に示した接続部材 18や、図 55に示したク リップ 19等を用いて、導電性多孔体 11同士を接続することができる。
ここで、導電性多孔体 11に好適な発泡金属焼結シートの製造方法について説明 する。この発泡金属焼結シートは、たとえば、金属粉末を含むスラリー Sを薄く成形し て乾燥させたグリーンシート Gを焼成することにより製造される。
スラリー Sは、例えば SUS316L等の金属粉末、有機バインダ（例えばメチルセル口 一スゃヒドロキシプロピルメチルセルロース）、溶媒 (水）を混合してなるものであり、こ れに加え、加熱処理により昇華あるいは気化する発泡剤（例えば炭素数 5— 8の非水 溶性炭化水素系有機溶剤（例えばネオペンタン、へキサン、ヘプタン)）や消泡剤（ェ タノール)等が必要に応じて添加される。このスラリー Sをドクターブレード法により薄く 成形するグリーンシート製造装置 80を図 12に示す。
[0229] グリーンシート製造装置 80において、まず、スラリー Sが貯蔵されたホッパー 81から 、キャリアシート 83上にスラリー Sが供給される。キャリアシート 83はローラ 82によって 搬送されており、キャリアシート 83上のスラリー Sは、移動するキャリアシート 83とドクタ 一ブレード 84との間で延ばされ、所要の厚さに成形される。
成形されたスラリー Sは、さらにキャリアシート 83によって搬送され、加熱処理を行う 発泡槽 85および加熱炉 86を順次通過する。発泡槽 85では高湿度雰囲気下にて加 熱処理を行うので、スラリー Sにひび割れを生じさせずに発泡剤を発泡させることがで きる。そして、発泡により空洞が形成されたスラリー Sが加熱炉 86にて乾燥されると、 粒子間に空洞を形成している金属粉末が有機バインダによって接合された状態のグ リーンシート Gが形成される。 このグリーンシート Gを、キャリアシート 83から取り外した後、図示しない真空炉にて 脱脂 ·焼成することにより、有機バインダが取り除かれ、金属粉末同士が焼結した発 泡金属焼結シート (導電性多孔体 11)が得られる。
なお、本発明のセル部材を用いた固体高分子型燃料電池の構成として、たとえば 以下のようなものがある。
[0230] 図 64および図 65に示すように、燃料極 Aおよび空気極 Bを備えた平面セル部材 1 10に対して、燃料を保持 ·供給する多孔質部 31とこれを覆う樹脂枠 32とを備えた燃 料供給部 30を、面方向に並べて配置する構成とすれば、燃料電池全体の厚みを抑 えることができる。
この場合、燃料極 Aの導電性多孔体 112が、燃料供給部 30の多孔質部 31に直接 接触しない構造となるので、図 65 (図 64における a— a線に沿う断面矢視図）に示すよ うに、樹脂枠 113の面方向に貫通する連通孔 113aを設ける。この連通孔 113aを通 じて、多孔質部 31と燃料極 Aの導電性多孔体 112とを連通させて燃料を供給させる とともに、発電時の副生成物である二酸化炭素ガスを排出させることができる。
[0231] さらに、図 65に示すように、燃料極 A側の導電性多孔体 112の表面を覆う板状部 材 115を取り付けて、燃料供給部 30の樹脂部 32との隙間を塞ぐことにより、燃料極 A の導電性多孔体 112からの燃料漏れを防止できるので、たとえば、この板状部材 11 5側を液晶ディスプレイの背面に配置して薄型のノートパソコンに適用する構造が実 現できる。
また、多孔質部 31と燃料極 Aの導電性多孔体 112とを連通させる構造として、図 6 6に示すように、樹脂枠 113の表面に面方向に延びる溝 113bを設けるようにしてもよ レ、。この場合、板状部材 115の表面にも面方向に延びる溝 115aを形成して、この溝 115aを樹脂枠 113の溝 113bおよび燃料極 Aの導電性多孔体 112表面に連通させ れば、この溝 115aを通じて燃料極 Aの導電性多孔体 112へとより効率よく燃料を供 給し、二酸化炭素ガスを排出させることができる。
なお、図 67および図 68に示すように、セル部材 110， 210の空気極 B側にも、導電 性多孔体 112, 212の表面を覆う板状部材 116のような部材を配置する場合には、 導電性多孔体 112, 212に空気を供給するために、板状部材 116の表面に導電性 多孔体 112に通じる溝 116aを形成したり（図 67)、セル部材 210の樹脂枠 213に通 気孔 213aを形成したり（図 68)する構造とすればよい。
産業上の利用可能性
[0232] 複合多孔体の有効使用面積を確保しつつ、その取り扱い性の向上が図られた複合 多孔体およびその製造方法を提供する。
また、平面上に並ぶ複数の導電性多孔体を樹脂枠が一体に保持する構造も、本発 明のガス拡散層用部材では容易であり、いわゆる平面セルの実現も容易に可能とな る。
また、導電性多孔体を有する燃料電池の組立て工数を低減できるとともに、組立て 精度の向上を図ることができる固体高分子型燃料電池のガス拡散層用部材およびそ の製造方法を提供する。
また、強度の高いガス拡散層用部材の実現による部品点数の削減、取り扱い性の 向上により、燃料漏れのおそれが小さぐ構成が単純で、小型軽量かつ生産性のよ レ、高性能な燃料電池を実現することができる。
図面の簡単な説明
[0233] [図 1]本発明の実施例 1による複合多孔体を示す平面図である。
[図 2]図 1に示す多孔体を製造する方法を示す模式図である。
[図 3]本発明の実施例 1による複合多孔体の製造方法を示す模式図である。
[図 4]本発明の実施例 1による複合多孔体およびその製造方法による作用効果の検 証試験の結果を示す図である。
[図 5]本発明の実施例 2によるガス拡散層用部材を示す斜視図である。
[図 6]本発明の実施例 2によるガス拡散層用部材の他の実施形態を示す斜視図であ る。
[図 7]本発明の実施例 2によるガス拡散層用部材の他の実施形態を示す斜視図であ る。
[図 8]本発明の実施例 2によるガス拡散層用部材の他の実施形態を示す斜視図であ る。
[図 9]本発明の実施例 2によるガス拡散層用部材の他の実施形態を示す斜視図であ る。
[図 10]本発明の実施例 2によるガス拡散層用部材の他の実施形態を示す斜視図で ある。
[図 11]本発明の実施例 2によるガス拡散層用部材の他の実施形態を示す斜視図で ある。
[図 12]本発明の導電性多孔体を製造する際に用レ、る装置を示す模式図である。
[図 13]本発明の実施例 2によるガス拡散層用部材の製造方法を説明する斜視図であ る。
[図 14]本発明の実施例 2によるガス拡散層用部材を製造する射出成形金型を示す 模式図である。
[図 15]本発明の実施例 3によるガス拡散層用部材 (燃料極用）を示す平面図である。
[図 16]本発明の実施例 3によるガス拡散層用部材 (空気極用）を示す平面図である。
[図 17]本発明の実施例 3によるスタック型燃料電池の一例であって、図 15における II I一 III線に沿う燃料供給および排出の経路を示す断面図である。
[図 18]本発明の実施例 3によるスタック型燃料電池の一例であって、図 16における I V— IV線に沿う断面図である。
[図 19]本発明の実施例 4における第 1の実施形態に係るガス拡散層用部材の酸素供 給面側を示す平面図である。
[図 20]図 19における a— a線に沿う断面矢視図である。
[図 21]図 19に示すガス拡散層用部材の燃料供給面側を示す平面図である。
[図 22]図 19に示すガス拡散層用部材を用いて空気極を構成した固体高分子型燃料 電池要部の酸素供給面側を示す平面図である。
[図 23]図 22における i一 i線に沿う断面矢視図である。
[図 24]本発明の実施例 4における第 2の実施形態に係るガス拡散層用部材の酸素供 給面側を示す平面図である。
[図 25]図 24における b— b線に沿う断面矢視図である。
[図 26]図 24に示すガス拡散層用部材の燃料供給面側を示す平面図である。
[図 27]本発明の実施例 4における第 3の実施形態に係るガス拡散層用部材の酸素供 給面側を示す平面図である。
[図 28]図 27における c一 c線に沿う断面矢視図である。
[図 29]図 27に示すガス拡散層用部材の燃料供給面側を示す平面図である。
[図 30]図 19に示すガス拡散層用部材を製造する射出成形用金型の要部断面を示 す模式図である。
[図 31]本発明の実施例 4におけるさらに別の実施形態ガス拡散層用部材を示す斜視 図である。
[図 32]本発明の実施例 5の第 1実施形態として示した固体高分子型燃料電池のガス 拡散層用部材の平面図および断面図である。
[図 33]図 32に示す集電体の拡大平面図である。
[図 34]図 32に示すガス拡散層用部材を用いた固体高分子型燃料電池の一実施形 態である。
[図 35]本発明の実施例 5の第 1実施形態として示した固体高分子型燃料電池のガス 拡散層用部材をインサート成形する際の第 1工程を示す図である。
[図 36]本発明の実施例 5の第 1実施形態として示した固体高分子型燃料電池のガス 拡散層用部材をインサート成形する際の第 2工程を示す図である。
[図 37]本発明の実施例 5の第 2実施形態として示した固体高分子型燃料電池のガス 拡散層用部材の断面図である。
[図 38]本発明の実施例 5の第 1実施形態として示したガス拡散層用部材の製造方法 において、集電体の網目内にスラリーを充填する一例を示す模式図である。
[図 39]本発明の実施例 5の第 1実施形態として示したガス拡散層用部材の製造方法 におレ、て、発泡体を焼成する際の一例を示す模式図である。
[図 40]本発明の実施例 6の燃料電池の要部を示す断面図である。
[図 41]図 40における II一 II線に沿う矢視図であり、本発明に係るガス拡散層用部材を 示す平面図である。
[図 42]図 40における III一 III線に沿う矢視図であり、本発明に係るガス拡散層用部材 を示す平面図である。
[図 43]図 40における IV— IV線に沿う矢視図であり、本発明に係るガス拡散層用部材 を示す平面図である。
[図 44]図 41から図 43に示すに示すガス拡散層用部材に用いられる導電性多孔体を 製造に用いる装置の一例を示す模式図である。
[図 45]本発明の実施例 6の他の実施形態に係るガス拡散層用部材に用いるセパレ 一タ板を示す平面図である。
[図 46]本発明の実施例 7のセル部材の一実施形態を示す斜視図である。
[図 47]図 46に示すセル部材を用いた燃料電池を示す斜視図である。
[図 48]端子の形状の一例を示す斜視図である。
[図 49]端子の形状の一例を示す斜視図である。
[図 50]端子の形状の一例を示す斜視図である。
[図 51]端子の形状の一例を示す斜視図である。
[図 52]端子の形状の一例を示す斜視図である。
[図 53]端子の形状の一例を示す斜視図である。
[図 54]本発明の実施例 7に係るセル部材の他の実施形態を示す斜視図である。
[図 55]本発明の実施例 7に係るセル部材の他の実施形態を示す斜視図である。
[図 56]セル部材の製造時、導電性多孔体に触媒層を塗布する工程を示す断面図で める。
[図 57]導電性多孔体を所定形状に切断した状態を示す断面図である。
[図 58]導電性多孔体に端子を取り付けた状態を示す断面図である。
[図 59]導電性多孔体間に電解質層を配置した状態を示す断面図である。
[図 60]セル部材を製造する射出成形金型を示す模式図である。
[図 61]セル部材の製造時、導電性多孔質シートを切断して触媒層を塗布する工程を 示す断面図である。
[図 62]導電性多孔体と電解質層とにより膜一電極接合体を形成した状態を示す断面 図である。
[図 63]本発明の実施例 7に係るセル部材の他の実施形態を示す側面図である。
[図 64]本発明の実施例 7のセル部材の面方向に燃料供給部を配置した固体高分子 型燃料電池の要部を示す図である。 [図 65]図 64における a— a線に沿う断面矢視図である。
[図 66]本発明の実施例 7のセル部材の面方向に燃料供給部を配置した固体高分子 型燃料電池の要部を示す図である。
[図 67]本発明の実施例 7のセル部材の面方向に燃料供給部を配置した固体高分子 型燃料電池の要部を示す図である。
[図 68]本発明の実施例 7のセル部材の面方向に燃料供給部を配置した固体高分子 型燃料電池の要部を示す部分断面図である。

Claims

請求の範囲
[I] 三次元網目構造を有するシート状の導電性多孔体と、該導電性多孔体の面方向に 延びる樹脂部とがー体に形成されたことを特徴とする複合多孔体。
[2] 前記樹脂部に無機フィラーを含有していることを特徴とする請求項 1記載の複合多孔 体。
[3] 前記無機フイラ一は繊維状とされるとともに、前記樹脂部に該樹脂部の 5wt%以上 6 Owt%以下含有されていることを特徴とする請求項 2記載の複合多孔体。
[4] 請求項 1から 3のいずれかに記載の複合多孔体からなる固体高分子型燃料電池のガ ス拡散層用部材。
[5] 前記樹脂部が前記導電性多孔体の周囲を囲んだ樹脂枠であることを特徴とする請 求項 4記載の固体高分子型燃料電池のガス拡散層用部材。
[6] 前記導電性多孔体から突出した端子用タブを設け、前記樹脂枠の外面に前記端子 用タブが露出していることを特徴とする請求項 5記載の固体高分子型燃料電池のガ ス拡散層用部材。
[7] 前記導電性多孔体が複数並び、その周りに前記樹脂枠が設けられてレ、ることを特徴 とする請求項 6に記載の固体高分子型燃料電池のガス拡散層用部材。
[8] 前記樹脂枠に、前記導電性多孔体の一方の面を電極面とするガス拡散電極に接続 された第 1の流体供給路および第 1の流体排出路と、該ガス拡散電極に接続されな い第 2の流体供給路および第 2の流体排出路とが設けられていることを特徴とする請 求項 5記載の固体高分子型燃料電池のガス拡散層用部材。
[9] 前記第 1の流体供給路および前記第 1の流体排出路、前記第 2の流体供給路および 前記第 2の流体排出路が、前記樹脂枠を貫通する 4個の貫通孔として設けられてい ることを特徴とする請求項 8に記載の固体高分子型燃料電池のガス拡散層用部材。
[10] 前記各貫通孔のいずれか 2個ずつが、それぞれ線対称位置に設けられていることを 特徴とする請求項 9に記載の固体高分子型燃料電池のガス拡散層用部材。
[II] 請求項 8から 10のいずれかに記載の前記ガス拡散層用部材が、固体高分子電解質 力 なる電解質層の表裏面にそれぞれ配置されて構成される単セルを 1以上備える 固体高分子型燃料電池であって、 前記単セルにおいて、一方の前記ガス拡散層用部材に設けられた前記第 1の流体 供給路と他方の前記ガス拡散層用部材に設けられた前記第 2の流体供給路とを連 通させた燃料側供給路と；一方の前記ガス拡散層用部材に設けられた前記第 2の流 体供給路と他方の前記ガス拡散層用部材に設けられた前記第 1の流体供給路とを 連通させた酸素側供給路と;一方の前記ガス拡散層用部材に設けられた前記第 1の 流体排出路と他方の前記ガス拡散層用部材に設けられた前記第 2の流体排出路と を連通させた燃料側排出路と;一方の前記ガス拡散層用部材に設けられた前記第 2 の流体排出路と他方の前記ガス拡散層用部材に設けられた前記第 1の流体排出路 とを連通させた酸素側排出路と；が備えられてレ、ることを特徴とする固体高分子型燃 料電池。
[12] 前記導電性多孔体の一方の面を酸素供給面、他方の面を電極面とする酸素拡散電 極と、該酸素拡散電極の側部のうち少なくとも 2方に設けられた非導電性材カ なる 樹脂部と、酸素供給面側に設けられて前記樹脂部と接続され前記酸素供給面を外 部に開放させる開口部を有する格子状枠部とを有することを特徴とする請求項 4記載 の固体高分子型燃料電池のガス拡散層用部材。
[13] 前記酸素拡散電極が複数枚に分割して設けられており、各酸素拡散電極間を接続 する非導電性材からなる接続枠が設けられていることを特徴とする請求項 12に記載 の固体高分子型燃料電池のガス拡散層用部材。
[14] 前記格子状枠部が非導電性材からなることを特徴とする請求項 12または 13に記載 の固体高分子型燃料電池のガス拡散層用部材。
[15] 前記格子状枠部が導電性材からなり、複数枚の前記酸素拡散電極に対応して複数 に分割して設けられていることを特徴とする請求項 12または 13に記載の固体高分子 型燃料電池のガス拡散層用部材。
[16] 前記導電性多孔体の表面に面方向に延びる二次元網目構造を有する集電体を配 設したことを特徴とする請求項 4または 5記載の固体高分子型燃料電池のガス拡散 層用部材。
[17] 前記集電体は、前記導電性多孔体の表面に少なくとも一部が食い込まれていること を特徴とする請求項 16記載の固体高分子型燃料電池のガス拡散層用部材。
[18] セパレータ板と、該セパレータ板の少なくとも一方の面に設置される前記導電性多孔 体とを有し、該セパレータ板及び該導電性多孔体の周囲を覆う榭脂枠が一体に設け られていることを特徴とする固体高分子型燃料電池のガス拡散層用部材。
[19] 前記樹脂枠に第 1の流体を通過させるための第 1流路と、第 2の流体を通過させるた めの第 2流路とが設けられていることを特徴とする請求項 18に記載の固体高分子型 燃料電池のガス拡散層用部材。
[20] 請求項 18または 19に記載のガス拡散層用部材が厚さ方向に複数枚重ねられ、各ガ ス拡散層用部材間に固体高分子電解質からなる電解質層が配置されているとともに 、該電解質層と各ガス拡散層用部材の前記酸素拡散電極との界面に設けられた触 媒層を備えることを特徴とする固体高分子型燃料電池。
[21] 固体高分子電解質からなる電解質層と、該電解質層との間に触媒層を介在させて該 電解質層を挟む少なくとも一対の前記導電性多孔体と、該導電性多孔体の周囲を 囲んで面方向に延びる樹脂枠とを備えることを特徴とする固体高分子型燃料電池用 セル部材。
[22] 前記導電性多孔体が複数対並び、その周囲に前記樹脂枠が設けられて!/、ることを 特徴とする請求項 21に記載の固体高分子燃料電池用セル部材。
[23] 前記榭脂枠が、前記導電性多孔体および前記電解質層の周囲を囲んで設けられて いることを特徴とする請求項 21または 22に記載の固体高分子燃料電池用セル部材
[24] 前記導電性多孔体をインサート部品として、該導電性多孔体の縁部に連なるように 樹脂を射出するインサート成形を行うことにより、請求項 1から 3のいずれかに記載の 複合多孔体を製造することを特徴とする複合多孔体の製造方法。
[25] 前記導電性多孔体をインサート部品として、該導電性多孔体の縁部に連なるように 樹脂を射出するインサート成形を行うことにより、請求項 4または 5記載のガス拡散層 用部材を製造することを特徴とする固体高分子型燃料電池のガス拡散層用部材の 製造方法。
[26] 前記導電性多孔体をインサート部品として、該導電性多孔体の縁部および酸素供給 面に榭脂を射出することによって、樹脂部及び格子状樹脂部を一体に形成する請求
訂正された用弒 (規則 項 12記載のガス拡散層用部材を製造することを特徴とする固体高分子型燃料電池 のガス拡散層用部材の製造方法。
[27] 前記導電性多孔体の表面に前記集電体を配置してなる積層体をインサート部品とし て、金型面上に配置した前記インサート部品をこれらの金型面によって該積層体の 厚さ方向に圧縮して固定するとともに、キヤビティを形成する型締め工程と、該型締 め工程の後に、前記キヤビティに溶融樹脂を射出し、該積層体の外周縁に、面方向 に延びる樹脂部を全周にわたって一体に形成することを特徴とする請求項 16または 17に記載の固体高分子型燃料電池のガス拡散層用部材の製造方法。
[28] 前記電解質層と、該電解質層との間に前記触媒層を介在させて該電解質層を挟む 少なくとも一対の前記導電性多孔体とをインサート部品として、該導電性多孔体の縁 部に連なるように榭脂を射出して前記樹脂枠を成形するインサート成形を行うことに より、請求項 21から 23のいずれかに記載のセル部材を製造することを特徴とする固 体高分子型燃料電池用セル部材の製造方法。
[29] 前記電解質層と前記導電性多孔体とを、相互間に前記触媒層を介在させた状態で インサート成形時にホットプレス接合することを特徴とする請求項 28に記載の固体高 分子型燃料電池用セル部材の製造方法。
[30] 前記導電性多孔体の表面に前記セパレータ板を配置してなる積層体をインサート部 品として、該積層体の縁部に連なるように樹脂を射出するインサート成形により、請求 項 18から 20のいずれかに記載の前記ガス拡散層用部材を製造することを特徴とす る固体高分子型燃料電池のガス拡散層用部材の製造方法。
訂正された用弒 (規則
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