WO2006123739A1 - 固体表面の平坦化方法及びその装置 - Google Patents

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Akiko Suzuki
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Jiro Matsuo
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Kyoto University NUC
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    • H01J2237/31—Processing objects on a macro-scale
    • H01J2237/3151—Etching

Definitions

  • the present invention can be applied to, for example, the flatness of a semiconductor or other electronic device material surface and various device surfaces and pattern surface flatness, and a method of flattening a solid surface by gas cluster ion beam irradiation. And an apparatus for the same.
  • Patent Document 2 discloses a method for reducing the surface roughness by irradiating a solid surface with a gas cluster ion beam.
  • the gas cluster ions irradiated to the workpiece are broken by collision with the workpiece, and at that time, the cluster constituent atoms or molecules and the workpiece constituent atoms or molecules collide with each other. Protrusion occurs, and the movement in the direction parallel to the workpiece surface becomes significant. As a result, cutting in the direction parallel to the workpiece surface (hereinafter referred to as the transverse direction) is performed. Is a phenomenon called “lateral sputtering”. By moving the particles laterally with respect to the surface of the object, a flat ultra-precision polishing at the atomic size can be obtained.
  • the gas cluster ion beam since the energy per atom of ions is lower than that of ordinary ion etching, the gas cluster ion beam enables the required ultra-precision polishing without damaging the surface to be covered. This indicates that the solid surface flattening by the gas cluster ion beam has an advantage that the processing surface damage is less than that of the ion etching shown in Patent Document 1!
  • Patent Document 3 also discloses an example of flatness of a solid surface using a gas cluster ion beam. This patent document 3 also uses the “lateral sputtering” effect from the disclosed description that does not describe the relationship between the angle between the gas cluster ion beam and the solid surface and the surface flattening. Thus, as in the above-mentioned Patent Document 2, it is considered that vertical irradiation data is shown.
  • Non-patent document 1 also reports on the flatness of the solid surface by gas cluster ion beam irradiation. Toyoda et al. Have shown that the surface roughness is reduced by irradiating the surface of materials such as Ge, SiC, and GaN with Ar clusters. Even in this case, the gas cluster ion beam is irradiated with a force substantially perpendicular to the surface.
  • Non-Patent Document 2 describes the change in roughness of the solid surface when the gas cluster ion beam is irradiated onto the solid surface at V, filter, and various irradiation angles.
  • the etching rate which is the rate at which the surface is etched, is 90 ° when incident perpendicular to the solid surface and 0 ° when irradiated parallel to this surface. It is shown that the etching rate decreases as the angle decreases.
  • the experiment was conducted by changing the irradiation angle to 90 °, 75 °, 60 °, 45 °, and 30 °. The surface roughness increased as the irradiation angle decreased. It has been shown. Although it has not been experimentally studied to reduce the irradiation angle to 30 ° or less, it seems that it was judged useless to do so.
  • a concavo-convex pattern is formed by microfabrication on the surface of a solid or thin film material, and a concave or convex portion in the concavo-convex pattern is formed.
  • Non-patent Document 3 uses an oblique irradiation effect that is different from the flattening mechanism by conventional lateral sputtering.
  • Patent Document 1 Japanese Patent Laid-Open No. 7-58089
  • Patent Document 2 JP-A-8-120470
  • Patent Document 3 JP-A-8-293483
  • Non-patent literature l Jpn.J.Appl.Phys.Vol.41 (2002) pp.4287-4290
  • Non-Patent Document 2 Materials Science and Engineering R34 (2001) pp.231-295
  • Non-Patent Document 3 Jpn.J.Appl.Phys.Vol.43, No.lOA (2004) pp ⁇ 1253- L1255
  • Non-Patent Document 3 The method of reducing the irradiation angle of the gas cluster ion beam on the solid surface shown in Non-Patent Document 3 to be smaller than 30 degrees does not focus on controlling the cluster size of the gas cluster ion beam.
  • a composite material which is a composite of materials, it was obvious that there was a limit to flatness.
  • the object of the present invention is to solve such a problem, in the case where the surface damage is small and the roughness of the surface is determined by a conventional method for a solid surface whose etching rate is not constant in a plane, such as a composite material or polycrystal. To provide a surface flattening method and apparatus that can be made smaller.
  • a method of processing a flat surface by irradiating a gas cluster ion beam onto a solid surface whose etching rate is not constant in the plane is as follows:
  • Cluster size selection means for selecting a cluster size of the gas cluster ion beam to be 50 or more
  • a sample support means for supporting the solid sample with a variable incident angle with respect to a gas cluster ion beam having a selected cluster size
  • An irradiation angle setting means capable of setting an irradiation angle between the solid sample surface and the gas cluster ion beam to be less than 30 °;
  • the surface roughness can be made smaller than that of the conventional method, and the surface damage can be / J, or the like.
  • FIG. 1 is a diagram showing a basic configuration of a solid surface processing apparatus for realizing a method for flattening a solid surface according to the present invention.
  • Fig. 2A is a table showing the measurement results of the relationship between the irradiation angle and surface roughness for each sample
  • Fig. 2B is the measurement of surface roughness when the beam acceleration voltage for the Si / SiO multilayer film is changed.
  • FIG. 3 is a table showing the measurement results of the relationship between the cluster size of the gas cluster ion beam and the surface roughness for each sample.
  • Fig. 4A is a table showing the measurement results of the relationship between the irradiation angle and surface roughness of the sample when argon is used as the gas species
  • Fig. 4B is the graph when argon is used as the gas species. It is a table
  • surface which shows the measurement result of the relationship between cluster size and surface roughness.
  • FIG. 5 is a graph showing measurement results of surface roughness with respect to irradiation angle.
  • FIG. 6A is a side view showing an example of an irradiation angle setting mechanism
  • FIG. 6B is a front view thereof and a diagram showing a configuration example of a control device.
  • the source gas is ejected from the nozzle 10 into the vacuum cluster generation chamber 11 to aggregate the gas molecules and generate clusters.
  • the cluster is led to the ionic chamber 13 through the skimmer 12 as a cluster beam.
  • a neutral cluster is ionized by irradiating an ion beam with 14 electron beams, for example, thermal electrons.
  • the ionized cluster beam is accelerated by the accelerating electrode 15, focused by the magnetic field converging device 16, and guided to a strong magnetic field deflection type cluster size selection mechanism 17 using a permanent magnet. Since the cluster ions have different deflection angles due to the magnetic field force depending on their sizes (number of atoms or molecules), a cluster ion beam having a desired size can be obtained by selecting cluster ions having a desired deflection angle.
  • the cluster ion beam with the cluster size selected and controlled is incident on the sputtering chamber 18. It is.
  • the sample 20 is attached to the sample support 19 of the irradiation angle setting mechanism 30 provided in the sputter chamber 18, and the incident cluster ion beam is irradiated to the surface of the sample 20 with a predetermined beam diameter by the aperture 21. Is done.
  • the irradiation angle setting mechanism is controlled by the controller 40 so that the angle of the sample surface with respect to the cluster ion beam is the desired irradiation angle ⁇ .
  • Control 30 When the surface of the electrical insulator sample 20 is flattened, the cluster ions may be neutralized by electrons.
  • Multi-layer film materials with different etching rates within the plane, for example, A10-TiC sintering
  • the irradiation dose was 4 ⁇ 10 15 io ns / cm 2 . Roughness of sample surface after irradiation
  • Sample 20 was an alternating multilayer film (50 layers) consisting of a silicon (Si) film (film thickness 100 ⁇ m) and silicon dioxide (SiO 2) film (film thickness lOOnm) deposited on a silicon substrate by sputtering. ) Sample A1
  • Polycrystalline silicon film samples A3-1 to A3-7 obtained by crystallization using thermal annealing after forming an amorphous silicon film were used.
  • Si / SiO multilayer film is used to evaluate the planarization of material layers with different etching rates.
  • the average roughness (Ra) of the surface of the polycrystalline silicon film was 2.95 nm.
  • the irradiation angle 0 is fixed at 10 °, and the acceleration voltage is changed to change the Si / Si
  • Multi-layer samples ⁇ 1-1 to ⁇ ⁇ 1-5 were irradiated with gas cluster ion beam
  • the irradiation angle 0 was fixed at 10 ° and the sample C1 of the Si / SiO multilayer film was obtained.
  • Table C in Fig. 3 shows the results of gas cluster ion beam irradiation for each of ⁇ C3-12 with different average cluster sizes.
  • Table D in Fig. 4A shows the results of irradiating the cross section of ⁇ Dl-7 with various irradiation angles ⁇ .
  • the amount was 1 X 10 16 i ons / cm 2 .
  • the roughness of the sample surface after irradiation was measured using an atomic force microscope (AFM).
  • Table E in Fig. 4B shows the results of irradiation of Ar cluster ion beams with various cluster sizes on the cross-sections of ⁇ E1-12.
  • the F cluster ion beam was irradiated while changing the irradiation angle ⁇ . At this time, Si and SiO
  • the thickness of each layer was varied from 10 to 5 m, assuming that the 6 p 2 thickness was the same.
  • the roughness of the sample surface after irradiation was measured using an atomic force microscope (AFM).
  • Figure 5 shows the measurement results.
  • the average roughness (Ra) of the cross section of the Si / SiO multilayer film sample before flattening treatment was in the range of 2 to 3 nm.
  • a resist was applied on a silicon substrate having a 200 nm silicon dioxide film formed by a thermal acid method, and a line and space pattern was drawn and developed using an electron beam exposure apparatus to form a mask pattern.
  • the line width was 1 ⁇ m and the space width was 4 ⁇ m.
  • the silicon dioxide film and the silicon substrate were etched using an ion milling apparatus. The etching depth was 500 ° as the total of the silicon dioxide film and the silicon substrate. Is the side wall surface of the concave portion of the SiO / Si material with the concave / convex pattern formed in this way considered as a heterogeneous composite material?
  • the solid surface flatness method according to the present invention is characterized in that the irradiation angle of the gas cluster ion beam is less than 30 ° and the cluster size is 50 or more.
  • Sample A in Table A A1-1 to A1-5, A2-1 to A2-5, A3-1 to A3-5, Sample Bl in Table B to B1-5, Sample C in Table C CI-4 ⁇ C1-12, C2-4 ⁇ C2-12, C3-4 ⁇ C3-12, irradiation conditions for samples Dl-l to Dl-5 in Table D, samples E1-4 to E1-12 in Table E, etc. Are all included in the planarization method according to the present invention.
  • the principle of these flat effects can be considered as follows. If the conventional flattening method that is perpendicularly incident on the material surface is applied to, for example, a composite material, the etching rate differs for each different material, resulting in a step, and flatness cannot be achieved or there is a limit. Become. This is the range that the effect of conventional lateral lettering is several. In the nm region, and in a wider region (over several nm), the difference in etching rate due to the material becomes significant.
  • the cluster size is not taken into consideration.
  • irradiation with an angle smaller than 30 ° it was found that the surface of the material and the interlatation occur so as to have a very long tail in the cluster traveling direction.
  • the present invention revealed for the first time that it is important to control the cluster size.
  • the cluster size is 50 or more, and a very significant effect when the cluster size is 1000 or more.
  • the effect of flattening increases significantly when the cluster size is around 50 and 1000.
  • the beam irradiation angle ⁇ tends to be small. This is because the planarization mechanism of the present invention described above.
  • the effect is abrupt at an irradiation angle of 0 3 ⁇ 40 °, 25 °, and 20 °, which is not a pure relationship.
  • the composite material is a composite of different particles, and the average particle size of the different particles or the average crystal particle size of the polycrystal is lOOnm or more and less than 1 ⁇ m, and the composite material is a multilayer structure,
  • the average film thickness of each layer is 100 ⁇ m or more and less than 1 m, the surface roughness is reduced by setting the irradiation angle 0 to 25 ° or less.
  • the surface roughness is extremely small by setting the irradiation angle 0 to 20 ° or less.
  • This invention has two steps only when the irradiation angle ⁇ is a constant value of less than 30 °.
  • mode setting and irradiation angle ⁇ can be set.
  • the sample support 19 is a rotating shaft 31 supported by fixed plates 32a, 32b. Is attached.
  • the rotation angle of the sample support 19 between the rotating shaft 31 and the fixed plate 32a, that is, the irradiation angle ⁇ of the gas cluster ion beam to the flat surface of the sample 20 attached to the sample support 19 is detected as a digital value.
  • the encoder plate 35a of the degree detector 35 is attached.
  • the control device 40 includes an electric circuit unit 35b, a display unit 36, a setting unit 37, a control unit 38, and a drive unit 39.
  • the detection angle (irradiation angle) ⁇ from the electric circuit unit 35b of the angle detection unit 35 is displayed in the current angle region 36a of the display unit 36.
  • the mode setting unit 37a in the setting unit 37 is operated to set the fixed mode, and the angle setting unit 37b is operated to input the target irradiation angle ⁇ .
  • the set irradiation angle is displayed in the set angle area 36c, and the control unit 38 drives the motor 33 through the drive unit 39 so that the current angle ⁇ becomes the set angle ⁇ .
  • the motor 33 is set so that the current angle 0 becomes the angle 0 of the set angle area 36c.
  • the motor 33 is driven and controlled as shown in p2.
  • the control unit 38 controls the motor 33 so that the irradiation angle ⁇ repeats reciprocating between these two set angles ⁇ and ⁇ and continuously changes.
  • the size setting unit 37c of the setting unit 37 inputs and sets the cluster size (average cluster size) of the gas cluster ion beam, and the control unit 38 drives and controls the cluster size selection mechanism 17 by this input.
  • the control unit 38 is configured to cause the CPU (central processing unit) or the microprocessor to execute the above-described various displays and various driving of the motor 33 and the like based on the setting program.
  • the setting unit 37 is an input means such as a keyboard.
  • the strong magnetic field deflection type cluster size sorting mechanism 17 using a permanent magnet is used, and the cluster size is controlled by the angle emitted from the cluster size sorting mechanism 17. It has become a thing. It is necessary to clarify the relationship between the cluster size and the emission angle in advance, and to make a proportion for displaying the cluster size.
  • the cluster size can be adjusted without using such a cluster size selection mechanism 17, for example, at the time of cluster generation in the cluster generation chamber 11.

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Abstract

　試料表面にガスクラスターイオンビームを照射してその試料表面を平坦に加工する方法であり、クラスター生成室（１１）で原料ガスのクラスターを生成し、生成されたクラスターをイオン化室（１３）でイオン化し、イオン化されたクラスターのビームを加速電極（１５）の電界により加速し、クラスターサイズ選別機構（１７）の磁界によりクラスターサイズを選択して試料（２０）の表面に照射する。試料表面とガスクラスターイオンビームがなす照射角度を３０°未満とし、かつ、ガスクラスターイオンビームの平均クラスターサイズを５０以上とする。

Description

明 細 書
固体表面の平坦化方法及びその装置
技術分野
[0001] この発明は例えば半導体その他電子デバイス用材料表面の平坦ィ匕ゃ各種デバィ ス表面及びパターン表面の平坦ィ匕に適用でき、ガスクラスターイオンビーム照射によ り固体表面を平坦ィ匕する方法及びその装置に関するものである。
背景技術
[0002] これまでに電子デバイス等の表面平坦化などを目的に各種の気相反応方法が開 発され、実用化されてきている。例えば特許文献 1に記載されている基板表面を平坦 化する方法は Ar (アルゴン)ガスなどの単原子または分子イオンを低照射角度で基 板表面に照射し、スパッタリングすることによって平坦ィ匕している。
また、近年、ガスクラスターイオンビームを用いた固体表面の平坦ィ匕方法が、表面 損傷が少なぐかつ表面粗さを非常に小さくできることで注目を集めている。例えば 特許文献 2にはガスクラスターイオンビームを固体表面に照射して、表面粗さを低減 する方法が開示されている。
[0003] この方法は被カ卩ェ物へ照射されたガスクラスターイオンが被カ卩ェ物との衝突で壊れ 、その際クラスター構成原子または分子と被加工物構成原子または分子とに多体衝 突が生じ、被加工物表面に平行な方向への運動が顕著になり、その結果、被加工物 表面に対して平行な方向（以下、横方向と呼ぶ）の切削が行われるもので、これは「ラ テラルスパッタリング」と呼ばれて ヽる現象である。被力卩ェ物表面に対し横方向に粒 子が運動することにより、原子サイズでの平坦な超精密研磨が得られることになる。 また、ガスクラスターイオンビームはイオンの持つ 1原子あたりのエネルギーが通常 のイオンエッチングのそれと異なり、より低いため、被カ卩ェ表面に損傷を与えることな ぐ所要の超精密研磨を可能とする。これはガスクラスターイオンビームによる固体表 面平坦化は、前記特許文献 1に示すイオンエッチングよりも加工表面損傷が少な!/、と いう利点を示すことになる。
[0004] ガスクラスターイオンビームによる平坦ィ匕では被力卩ェ物表面へのクラスターイオンビ ーム照射方向は、通常はその被加工表面に対して略垂直方向から照射するのが好 まし 、と 、うことが一般には認識されて 、る。これは上述した「ラテラルスパッタリング による表面平滑化」の効果を最大限利用するためである。但し、前記特許文献 2には 曲面等の場合にはその表面状況に応じて斜め方向から照射してもよいという記述は あるが、斜め方向力も照射した場合の効果については言及していない。従って、この 特許文献 2では固体表面の平坦ィ匕にとって一番効率がよいのは、その表面に対して 略垂直方向から照射するものであるということになる。
[0005] また、ガスクラスターイオンビームを用いた固体表面の平坦ィ匕に関して、特許文献 3 にも開示例がある。この特許文献 3でもガスクラスターイオンビームと固体表面とのな す角度と、表面平坦化との関係についての記述がなぐ開示されている記述からは「 ラテラルスパッタリング」効果を用いて 、ることから考えて、先に示した特許文献 2と同 様に、垂直照射のデータが示されて ヽるものと考えられる。
また、非特許文献 1にもガスクラスターイオンビーム照射による固体表面の平坦ィ匕 に関する報告がある。 Toyodaらは、 Ge、 SiC、 GaNなどの材料表面に、 Arクラスターィ オンを照射し、表面粗さが低減することを示している。この場合でも表面に対して略 垂直方向力 ガスクラスターイオンビームを照射しているものである。
[0006] また、ガスクラスターイオンビームを固体表面に対して、 V、ろ 、ろな照射角度で照射 した場合の固体表面の粗さ変化について、非特許文献 2に記述されている。固体表 面に対して垂直に入射する場合を 90° 、この表面と平行に照射する場合を 0° とし た時に、表面をエッチングする速度であるエッチングレートは垂直入射のときが一番 大きぐ照射角度が小さくなるに従ってエッチングレートも小さくなることが示されてい る。表面粗さと照射角度の関係については、照射角度を 90° 、 75° 、60° 、45° 、 30° と変化させて実験を行っており、照射角度が小さくなるに従って表面粗さは大き くなることが示されている。照射角度を 30° 以下にする検討が実験的に行われてい ないが、そのようなことを行っても無駄と判断されたからと思われる。
[0007] また、集積回路などの電子デバイスや、光通信に用いる光デバイスの多くは、固体 表面や薄膜材料表面に微細加工による凹凸パターンが形成されており、その凹凸パ ターンにおける凹部または凸部の側壁表面の平坦ィ匕にガスクラスターイオンビームを 用いた報告はな!/、。これは凹部または凸部側壁表面にはガスクラスターイオンビーム を略垂直に照射し難 、ことや、ラテラルスパッタリングと 、うメカニズムでは側壁表面 の平坦ィ匕ができな 、と考えられて 、たためである。
最近になって、ガスクラスターイオンビームの固体表面に対する照射角度を 30° よ り小さくすると表面粗さが著しく小さくなることが見いだされた (非特許文献 3)。これは 従来のラテラルスパッタリングによる平坦化メカニズムとは異なる斜め照射効果を利用 しているものである。
特許文献 1：特開平 7— 58089号公報
特許文献 2：特開平 8 - 120470号公報
特許文献 3：特開平 8 - 293483号公報
非特許文献 l :Jpn.J.Appl.Phys.Vol.41(2002)pp.4287- 4290
非特許文献 2 : Materials Science and Engineering R34(2001)pp.231- 295
非特許文献 3 :Jpn.J.Appl.Phys.Vol.43,No.lOA(2004)pp丄 1253- L1255
発明の開示
発明が解決しょうとする課題
[0008] 特許文献 1に開示されて!ヽる Arガスなどをスパッタリングすることによる平坦ィ匕方法 は、基板表面に存在した凸部が優先的に削られ、ある程度までは平坦化される一方 で、基板表面の損傷を抑えるためには照射エネルギーを lOOeV程度以下にする必要 があるが、この場合にはイオン電流が極端に少なくなり、実用的なスパッタリング速度 が得られなくなるという問題点があった。また、異種材料の複合体であるコンポジット 材料の平坦ィ匕を行おうとすると、材料の種類によってエッチングレートが異なるので、 平坦ィ匕に限界があった。
[0009] 特許文献 2及び 3、非特許文献 1及び 2などに示すガスクラスターイオンビームを固 体表面に照射して、「略垂直入射ラテラルスパッタリング」を用いて表面平坦化を行う 方法は、表面粗さがある程度までは小さくなる力 クラスターイオンの衝突時に固体 表面上に形成されるクレーター状の変形を完全に取り除くことができないため、表面 粗さをさらに小さくする要望には対応できない。また、異種材料の複合体であるコン ポジット材料の平坦ィ匕を行おうとすると、材料の種類によってエッチングレートが異な るので、上記と同様、平坦化に限界があるという問題点があった。
[0010] 非特許文献 3に示されたガスクラスターイオンビームの固体表面に対する照射角度 を 30度より小さくする方法では、ガスクラスターイオンビームのクラスターサイズをコン トロールすることに着目しておらず、異種材料の複合体であるコンポジット材料の平 坦ィ匕を行おうとすると、平坦ィ匕に限界があることがわ力つた。
この発明の目的はこのような問題を解決し、コンポジット材料や多結晶などのエッチ ングレートが面内で一定でない固体表面に対して、表面損傷が小さぐかつ表面の 粗さを従来の方法による場合より小さくすることができる表面平坦ィ匕方法及びその装 置を提供することである。
課題を解決するための手段
[0011] この発明によれば、エッチングレートが面内で一定でない固体の表面にガスクラス ターイオンビームを照射して平坦に加工する方法は、
前記固体の表面と前記ガスクラスターイオンビームがなす照射角度を 30° 未満とし 、かつ、前記ガスクラスターイオンビームの平均クラスターサイズを 50以上として前記 ガスクラスターイオンビームを前記固体の表面に照射するステップを含む。
この発明によれば、ガスクラスターイオンビームを照射して固体試料表面を平坦ィ匕 する固体表面平坦化装置は、
ガスクラスターィ才ンビームを生成する手段と、
前記ガスクラスターイオンビームのクラスターサイズを 50以上に選択するクラスター サイズ選別手段と、
クラスターサイズが選択されたガスクラスターイオンビームに対し、入射角を可変に 前記固体試料を支持する試料支持手段と、
前記固体試料表面と前記ガスクラスターイオンビームがなす照射角度を 30° 未満 に設定可能な照射角度設定手段、
とを含むように構成される。
発明の効果
[0012] この発明によれば、従来の方法よりも表面粗さを小さくすることができ、かつ表面損 傷も/ J、さ 、ものとすることができる。 図面の簡単な説明
[0013] [図 1]この発明による固体表面の平坦ィ匕方法を実現する固体表面加工装置の基本構 成を示す図である。
[図 2]図 2Aは各試料に対する照射角度と表面粗さの関係の測定結果を示す表であ り、図 2Bは Si/SiO多層膜に対するビーム加速電圧を変えた場合の表面粗さの測定
2
結果を示す表である。
[図 3]各試料に対するガスクラスターイオンビームのクラスターサイズと表面粗さの関 係の測定結果を示す表である。
[図 4]図 4Aはガス種としてアルゴンを使用した場合の、試料に対する照射角度と表面 粗さの関係の測定結果を示す表であり、図 4Bはガス種としてアルゴンを使用した場 合の、クラスターサイズと表面粗さの関係の測定結果を示す表である。
[図 5]照射角度に対する表面粗さの測定結果を示すグラフである。
[図 6]図 6Aは照射角度設定機構の一例を示す側面図であり、図 6Bはその正面図と 制御装置の構成例を示す図である。
発明を実施するための最良の形態
[0014] 以下、この発明の実施形態を実施例により説明する。まず、この発明による固体表 面の平坦ィ匕方法を実現するガスクラスターイオンビーム平坦ィ匕装置の基本構成を図 1を参照して説明する。
原料ガスをノズル 10から真空のクラスター生成室 11内に噴出させて、ガス分子を 凝集させ、クラスターを生成する。そのクラスターをスキマー 12を通してクラスタービ ームとしてイオンィ匕室 13へ導く。イオンィ匕室 13ではィオナイザ一 14力も電子線、例 えば熱電子を照射して中性クラスターをイオンィ匕する。このイオンィ匕されたクラスター ビームは、加速電極 15によって加速され、また磁界集束器 16によりビームが集束さ れて、永久磁石を用いた強磁界偏向方式のクラスターサイズ選別機構 17に導かれる 。クラスターイオンはそのサイズ (原子又は分子数）により磁界力 受ける偏向角が異 なるので、所望の偏向角のクラスターイオンを選択することにより所望のサイズのクラ スターイオンビームを得ることができる。
[0015] クラスターサイズが選別制御されたクラスターイオンビームはスパッタ室 18に入射さ れる。スパッタ室 18内に設けられた照射角度設定機構 30の試料支持体 19に試料 2 0が取り付けられ、入射されたクラスターイオンビームがアパーチャ一 21により所定の ビーム径とされて試料 20の表面に照射される。クラスターイオンビームに対する試料 表面の角度を所望の照射角度 Θ とするように制御装置 40により照射角度設定機構
P
30を制御する。なお、電気的絶縁体の試料 20の表面を平坦ィ匕する場合などには、 クラスターイオンを電子によりあら力じめ中性ィ匕する場合もある。
[0016] この発明による表面平坦ィ匕の対象であるコンポジット材料としては、例えば Si/SiO
2 多層積層膜、面内でエッチングレートが異なる材料としては、例えば A1 0 -TiC焼結
2 3 体、多結晶シリコン膜を用いて以下の実験を行なった。
[0017] 輸 A
原料ガスとして SFガスを Heガスと混合したものを用い、 SFクラスターイオンビーム
6 6
を生成し、 SFクラスターイオンを 5〜70keVに加速して、試料 20の表面に各種の照射
6
角度 0 で照射した。照射ドーズ量は 4 X 1015ions/cm2とした。照射後の試料表面の粗
P
さを原子間力顕微鏡 (AFM)を用いて測定した。測定結果を図 2Aの表 Aに示す。 試料 20として、シリコン基板上にスパッタ法により成膜したシリコン (Si)膜 (膜厚 100η m)と二酸ィ匕シリコン (SiO )膜 (膜厚 lOOnm)の交互積層多層膜 (層数 50層）の試料 A1
2
-1〜Α1-8、 A1 0 - TiC焼結体の試料 Α2-1〜Α2-7、及びシリコン基板上にスパッタ法
2 3
によりアモルファスシリコンを成膜後、熱ァニールにより結晶化処理して得た多結晶シ リコン膜の試料 A3- 1〜A3- 7を用 、た。
Si/SiO多層膜はエッチングレートが異なる素材層に対する平坦化を評価するため
2
、 Si/SiO多層膜を形成したシリコン基板を劈開して多層膜断面を形成し、その多層
2
膜断面にガスクラスターイオンビーム照射を行った。平坦化処理前の各コンポジット 材料表面の平均粗さ (Ra)は、 Si/SiO多層膜断面は 2.19nm 体は 3.7
2 、 A1 0 -TiC焼結
2 3
8nmであった。また、多結晶シリコン膜表面の平均粗さ (Ra)は 2.95nmであった。
なお、多結晶シリコン膜については平坦ィヒ処理後の表面における損傷程度を測定 するために照射角度 25° における多結晶シリコン膜試料 A3-4中の表面層に侵入し た Sのプロファイルを 2次イオン質量分析法 (SIMS)を用いて評価した。その結果、 表面から 10nm程度までし力 Sが侵入していな力つた。これに対し、照射角度 30° 以 上の多結晶シリコン膜試料 A3-6, A3-7では表面から 40〜50nmまで Sが侵入して!/、た 実験 B
上記実験 Aの条件において、照射角 0 を 10° に固定し、加速電圧を変えて Si/Si
P
0多層膜の試料 Β1-1〜Β1-5に対してガスクラスターイオンビームの照射を行なった
2
結果を図 2Bの表 Bに示す。
m
上記実験 Aの条件において、照射角 0 を 10° に固定し、 Si/SiO多層膜の試料 C1
P 2
-1〜C1-12、 A1 0 -TiC焼結体の試料 C2-1〜C2-12、多結晶シリコン膜の試料 C3-1
2 3
〜C3-12のそれぞれに対し、平均クラスターサイズを変えてガスクラスターイオンビー ムの照射を行なった結果を図 3の表 Cに示す。
纖 D
実験 Aの条件において、原料ガスとして Arガスを用い、 Arクラスターイオンビームを 生成した。 Arクラスターイオンビームを 30keVに加速して、 Si/SiO多層膜の試料 D 1-1
2
〜Dl-7の断面に各種の照射角 Θ で照射した結果を図 4Aの表 Dに示す。照射ドー
P
ズ量は 1 X 1016ions/cm2とした。照射後の試料表面の粗さを原子間力顕微鏡 (AFM)を 用いて測定した。
纖 E
実験 Dの条件において、照射角度 Θ を 10° に固定し、 Si/SiO多層膜の試料 E1-1
P 2
〜E1-12の断面に各種のクラスターサイズで Arクラスターイオンビームを照射した結 果を図 4Bの表 Eに示す。
MME
実験 Aと同様の条件とし、異なる厚さの Si/SiO多層膜試料 Fl-l〜Fl-6の断面に S
2
Fクラスターイオンビームを照射角度 Θ を変化させて照射した。この時、 Siと SiOの
6 p 2 膜厚は同一として、各層膜厚を 10應〜 5 mまで変化させた。照射後の試料表面の 粗さを原子間力顕微鏡 (AFM)を用いて測定した。測定結果を図 5に示す。なお、平 坦化処理前の Si/SiO多層膜試料の断面の平均粗さ (Ra)は 2〜3nmの範囲であった。
2 熱酸ィ匕法により二酸ィ匕シリコン膜を 200nm形成したシリコン基板上にレジストを塗布 し、電子線ビーム露光装置を用い、ラインアンドスペースパターンを描画し、現像して マスクパターンを形成した。ラインの幅は 1 μ m、スペースの幅は 4 μ mとした。イオン ミリング装置を用いて二酸ィ匕シリコン膜及びシリコン基板をエッチングした。エツチン グ深さは二酸ィ匕シリコン膜とシリコン基板の合計として 500應とした。このようにして凹 凸パターンを形成した SiO /Si材料の凹部の側壁表面を異種複合材料という観点か
2
らコンポジット材料とみなして実験 A, B, Cと同様な平坦化処理 Z評価を行った。凹 部側壁の表面粗さを測定した結果、実施例 A, B, Cとほぼ同様な結果が得られた。 なお、平坦化処理前の側壁表面の平均粗さ (Ra)は 3.52nmであった。
¾^
表 A, C, D, E中に破線で分けて示すように、ガスクラスターイオンビームの照射角 度 0 力 30° より小さぐかつクラスターサイズが 50以上の場合に、コンポジット材料
P
や多結晶の表面粗さを非常に小さく加工できることがわかる。このような効果は従来 予測できていな力つた。即ち、この発明による固体表面の平坦ィ匕方法の特徴は、ガス クラスターイオンビームの照射角度を 30° 未満とし、かつクラスターサイズを 50以上 とする。表 A中の試料 A1- 1〜A1- 5, A2- 1〜A2- 5, A3- 1〜A3- 5、表 B中の試料 Bl- 1 〜B1- 5、表 C中の試料 CI- 4〜C1- 12, C2- 4〜C2- 12, C3- 4〜C3- 12、表 D中の試料 Dl-l〜Dl-5、表 E中の試料 E1-4〜E1-12等に対する照射条件はすべてこの発明に よる平坦化方法に含まれる。
さらに、クラスターサイズが 1000以上の場合に、さらに著しい平坦ィ匕効果が生じるこ とがわかる。また、表 Aにおける試料 A1-8に対する照射条件は、ガスクラスターイオン ビームを試料表面に垂直に入射させる従来例と同じであり、従来の研究結果では表 面粗さが非常に小さくなることが指摘されていた力 コンポジット材料表面に関しては 、ほとんど平坦ィ匕処理ができな 、と!/、うことを表して！/、る。
これらの平坦ィヒ効果の原理は次のように考えることができる。従来の材料表面に垂 直入射する平坦化方法を例えばコンポジット材料に適用すると、異種材料ごとにエツ チングレートが異なるために段差が生じてしまって、平坦ィ匕ができない、または限界 があることになる。これは従来のラテラルスノ^タリングではその効果が及ぶ範囲は数 nmの領域であって、それより広範囲の（数 nm以上の範囲の）領域では材料によるェ ツチングレートの差が顕著になってしまうのである。
[0020] 一方、 30° より小さい角度照射を用いる従来の方法では、クラスターサイズを考慮 していな力つた。 30° より小さい角度照射の場合、クラスター進行方向に非常に長い 尾を引くように材料表面とインターラタシヨンが起こることがわ力 た。この現象を効果 的に利用するには、クラスターサイズを制御することが重要であることを本発明により 初めて明らかにしたのである。実験的にクラスターサイズが 50以上で顕著な効果が あり、クラスターサイズが 1000以上でさらに非常に顕著な効果があることを明らかにし た。定性的には、クラスターサイズが大きくなると照射方向に非常に長くインターラタ シヨンを起こし、その結果、平坦化する効果が、クラスターサイズが 50及び 1000付近 で著しく増大するメカニズムがあるものと考えられる。
[0021] また、表 Cを参照すると、クラスターサイズを変化させたときのコンポジット材料の平 坦化効果は、コンポジット材料の種類にはよらないことがわかる。これは、上述のよう にガスクラスターが材料表面に衝突して反跳する現象によっているからであって、ど のような材料であったとしても、その材料の突起先端を研磨'エッチングしていくから である。この実験結果力 さらにわ力ることは、本発明により得られる固体表面の平坦 化効果は本質的に材料依存性がないことを示していると考えられる。即ち、異種材料 粒子が分散して混在した形態でも、同じ組成の粒子であるが結晶方位や結晶性 (ァ モルファス度）が異なるものが分散している形態でも、多層膜構造のように異種材料 が分布している形態でも、本発明の効果は同様に発揮されるものである。
[0022] また、表 Bを参照すると、これらの効果はガスクラスターイオンの加速電圧には依存 しない現象であることがわかる。これは、上述のメカニズムを考慮すると、ガスクラスタ 一イオンの加速電圧は平坦ィ匕の加工速度には大きく影響を与える力 ガスクラスター が材料表面に衝突して反跳する現象にはあまり依存して 、な 、ことが考えられる。即 ち、前記加速電圧はガスクラスターイオンの運動エネルギーや速度には大きく影響を 与えるが、衝突後反跳する角度には影響を与えないと考えられる。
表 A, C, D, Eを参照すると、本発明による固体表面の平坦ィ匕効果は、化学反応性 がある SFガスクラスターでも、化学反応性がない Arでも同様に生じており、ガスクラス ターの種類には依存しな 、ことがわかる。
[0023] 実験 Fの測定結果を示した図 5を参照すると、コンポジット材料中の異種材料周期（ 多層膜の各層の膜厚、粒径など)が変化すると著しい平坦化効果が発生する照射角 度 Θ が変化することがわかる。異種材料周期が大きいほど、ガスクラスターイオンビ
P
ーム照射角度 Θ は小さくなる傾向がある。これは、上述した本発明の平坦化メカニズ
P
ムを考慮すると理解しやす 、現象である。
しかしながら、図 5からは、前記異種材料周期と効果が発揮される照射角度 Θ は単
P
純な関係にはなぐ照射角度 0 力 ¾0° 、25° 、20° で急激に効果が発揮されるこ
P
とを実験的に明らかにした。つまり、コンポジット材料が異種粒子の複合体であって、 その異種粒子の平均粒径あるいは多結晶の平均結晶粒径が lOOnm以上 1 μ m未満 の場合及びコンポジット材料が多層膜構造体であって、その各層の平均膜厚が 100η m以上 1 m未満の場合には、照射角度 0 を 25° 以下とすることにより表面粗さを非
P
常に小さく加工でき、前記平均粒径、平均結晶粒径あるいは平均膜厚が 1 /z m以上 の場合には、照射角度 0 を 20° 以下とすることにより表面粗さを非常に小さく加工
P
することができる。このメカニズムの詳細は明らかでないが、ガスクラスターがコンポジ ット材料や多結晶表面に衝突する際の高密度状態が関係しているものと推察してい る。
[0024] 実験 Gより、本発明の異種材料の平坦化効果は微細パターン側壁表面などにも適 用できることがわかる。また、単純に 2種類の材料が存在する形態でもコンポジット材 料と考えて本発明の効果を発揮できることがわかる。これは、本発明の本質的なこと を示している。即ち、本発明におけるコンポジット材料の平坦ィ匕効果というものは、異 種の材料が少なくとも 2種類存在すればよいという定義が適切であると考えられる。混 在の仕方は単純に 2力所に存在していればよいのである。従って、実験 Gのような単 純に 2種類の材料が存在する形態でも、従来の方法では平坦化は難しぐ本発明を 用いることによって初めて著し 、平坦ィ匕が実現できるのである。
[0025] また、実験 Aの平坦ィ匕処理後の材料表面における損傷程度を比較してみると、従 来の方法では表面から 40〜50nmまで Sが侵入し、損傷しているのに対して、この発 明では 10nm以下しか損傷をしておらず、この発明を用いることによって固体表面の 平坦ィ匕が非常に低損傷で実現できることがわ力る。
この発明は照射角度 Θ を 30° 未満の一定値とする場合だけでなぐ 2段階とする
P
場合、連続的変化の繰り返しなど各種のモードが考えられる。図 1に示したこの発明 による固体表面加工装置 (平坦化装置)では、モード設定と照射角度 Θ を設定でき
P
るようにされている。この装置は例えば図 6Aに照射角度設定機構 30の側面を、図 6 Bにその正面と制御装置 40をそれぞれ示すように、試料支持体 19は固定板 32a, 3 2bに支持された回転軸 31に取り付けられている。回転軸 31と固定板 32a間に、試料 支持体 19の回転角度、つまり試料支持体 19に取り付けられた試料 20の被平坦ィ匕面 に対するガスクラスターイオンビームの照射角度 Θ をディジタル値として検出する角
P
度検出部 35のエンコーダ板 35aが取り付けられている。制御装置 40は電気回路部 3 5b、表示部 36、設定部 37、制御部 38、駆動部 39から構成されている。角度検出部 35の電気回路部 35bよりの検出角度 (照射角度） Θ が表示部 36の現在角度領域 3 6aに表示される。
[0026] 設定部 37中のモード設定部 37aを操作して固定モードを設定し、角度設定部 37b を操作して目的とする照射角度 Θ を入力すると表示部 36中のモード領域 36bに「固
P
定」が表示され、設定された照射角度が設定角度領域 36cに表示され、また制御部 3 8は、駆動部 39を通じてモータ 33を駆動し、現在角度 Θ が設定角度 Θ になるように
P
制御する。
2段階モードを設定入力し、照射角度として θ , Θ を順に入力設定すると、モー
i 2
ド領域に「2段階」が表示され、最初の設定角度 0 が設定角度領域 36cに、 2回目
l
の設定角度 Θ が設定角度領域 36dにそれぞれ表示され、制御部 38により第一段
p2
階処理の際に現在角度 0 が設定角度領域 36cの角度 0 になるようにモータ 33が
c l
駆動制御される。第二段階処理の際には 0 が設定角度領域 36dの角度 0 になる
c p2 ようにモータ 33が駆動制御される。
[0027] 連続変化モードを設定入力し、角度として 0 , Θ を順に入力設定すると、モード
l 2
領域に「連続変化」が表示され、設定角度 0 と 0 が設定角度領域 36cと 36dに表
l 2
示され、制御部 38により照射角度 Θ がこれら 2つの設定角度 Θ と Θ の間を往復 繰り返し、連続的に変化するようにモータ 33が制御される。 なお、設定部 37のサイズ設定部 37cはガスクラスターイオンビームのクラスターサイ ズ (平均クラスターサイズ)を入力設定するもので、この入力により制御部 38はクラス ターサイズ選別機構 17を駆動制御する。
制御部 38は上述した各種表示、モータ 33などの各種駆動を、設定プログラムに基 づき、 CPU (中央演算処理器)あるいはマイクロプロセッサにより実行させるものであ る。設定部 37はキーボードなどの入力手段である。
上述した例ではクラスターサイズを制御する方法として、永久磁石を用いた強磁界 偏向方式のクラスターサイズ選別機構 17を用いており、このクラスターサイズ選別機 構 17から出射される角度でクラスターサイズを制御するものとなっている。予めクラス ターサイズと前記出射角度の関係を明らかにしておき、クラスターサイズの表示をす る咅分を作ることちでさる。
なお、クラスターサイズの調整はこのようなクラスターサイズ選別機構 17を用いること なぐ例えばクラスター生成室 11におけるクラスター生成時にサイズを限定することも できる。

Claims

請求の範囲
[1] エッチングレートが面内で一定でない固体の表面にガスクラスターイオンビームを 照射して平坦に加工する方法であって、
前記固体の表面と前記ガスクラスターイオンビームがなす照射角度を 30° 未満とし 、かつ、前記ガスクラスターイオンビームの平均クラスターサイズを 50以上として前記 ガスクラスターイオンビームを前記固体の表面に照射するステップを含む。
[2] 請求項 1記載の固体表面の平坦化方法において、前記固体は、平均粒径が lOOnm 以上 1 μ m未満の異種粒子の複合体又は多結晶、又は各層の平均膜厚が lOOnm以 上 1 m未満の多層膜であり、前記照射角度を 25° 以下とする。
[3] 請求項 1記載の固体表面の平坦化方法において、前記固体は、平均粒径が 1 μ m 以上の異粒子の複合体又は多結晶、又は各層の平均膜厚が 1 μ m以上の多層膜で あり、上記照射角度を 20° 以下とする。
[4] ガスクラスターイオンビームを照射して固体試料表面を平坦ィ匕する固体表面平坦 化装置であって、
ガスクラスターィ才ンビームを生成する手段と、
前記ガスクラスターイオンビームのクラスターサイズを 50以上に選択するクラスター サイズ選別手段と、
クラスターサイズが選択されたガスクラスターイオンビームに対し、入射角を可変に 前記固体試料を支持する試料支持手段と、
前記固体試料表面と前記ガスクラスターイオンビームがなす照射角度を 30° 未満 に設定可能な照射角度設定手段、
とを含む。
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