WO2024252939A1 - 多重管式反応容器 - Google Patents

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WO2024252939A1
WO2024252939A1 PCT/JP2024/018992 JP2024018992W WO2024252939A1 WO 2024252939 A1 WO2024252939 A1 WO 2024252939A1 JP 2024018992 W JP2024018992 W JP 2024018992W WO 2024252939 A1 WO2024252939 A1 WO 2024252939A1
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catalyst
temperature
vessel
filled
detection unit
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治貴 浦部
真 土居
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JFE Engineering Corp
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JFE Engineering Corp
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    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J8/00—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes
    • B01J8/02—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J8/00—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes
    • B01J8/02—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds
    • B01J8/06—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds in tube reactors; the solid particles being arranged in tubes

Definitions

  • This relates to a reaction vessel equipped with a catalyst-filled vessel through which a reaction gas flows and which is filled with a catalyst, and in particular to a multi-tube reaction vessel in which the reaction vessel has multiple tubes.
  • Patent Document 1 discloses a method in which a heat transfer tube through which a refrigerant flows is provided in a catalyst packed bed, and cooling is performed from the packed bed.
  • the activity of the catalyst gradually decreases due to poisoning from impurities in the raw materials and adhesion of the products to the catalyst surface. For this reason, it is common for the catalyst packed in the reactor to be replaced periodically.
  • Patent Document 2 discloses a technique in which the tip of a double pipe is cut open, a vacuum pump hose is inserted to suck out the filler, and the pipe is refilled and then welded shut.
  • Patent Document 3 discloses a method in which a fluid is fed into a tube filled with a catalyst to flush the filler.
  • JP 2003-229147 A Japanese Patent Application Publication No. 10-328555 Japanese Unexamined Patent Publication No. 60-71036
  • the method of Patent Document 1 has a problem in that the cooling efficiency is good in the areas close to the heat transfer tubes in the packed bed, but is poor in areas away from the heat transfer tubes, such as near the wall of the packed container.
  • the vacuum pump power is used to suck out the catalyst.
  • the catalyst since the catalyst is sucked up, the catalyst may fall due to the effect of gravity, and there is a problem that it is difficult to recover all of it.
  • the container in the method of Patent Document 2, the container must be cut open prior to recovery of the catalyst, and the cut portion must be welded shut after filling, which is problematic in terms of labor and cost.
  • Patent Document 3 also has the problem that it requires power to transport the fluid. Also, when pushing the filler away, depending on the shape of the container, the filler may be trapped structurally, making it impossible to recover the entire amount.
  • the present invention has been made in order to solve the above problems, and a first object of the present invention is to provide a multi-tube reaction vessel having excellent cooling efficiency.
  • a second object of the present invention is to provide a multi-tube reactor in which the catalyst packed therein can be easily replaced.
  • the multi-tube reaction vessel of the present invention is characterized by comprising a catalyst-filled vessel through which a reaction gas flows and which is filled with a catalyst, an inner cooling pipe disposed within the catalyst-filled vessel along the filling direction and through which a cooling fluid flows to cool the catalyst within the catalyst-filled vessel, and an outer shell vessel disposed on the outer periphery of the catalyst-filled vessel and through which a cooling fluid flows to cool the catalyst-filled vessel from the outside.
  • the catalyst-filled container is cylindrical and the inner cooling pipe is arranged in the center of the catalyst-filled container.
  • the catalyst-filled container has a filling port at the upper end for filling the catalyst and a discharge port at the lower end for discharging the catalyst, and is characterized in that the catalyst can be discharged from the discharge port by gravity.
  • the device is characterized by comprising a catalyst layer temperature detection unit that detects the temperature inside the catalyst layer filled in the catalyst-filled container, a catalyst temperature comparison unit that inputs detection information detected by the catalyst layer temperature detection unit and compares the current catalyst temperature based on the detection information with the catalyst undegraded temperature when the catalyst is not degraded, a catalyst replacement determination unit that determines whether or not catalyst replacement is necessary based on the comparison result of the catalyst temperature comparison unit, and a notification unit that notifies the catalyst replacement need when the catalyst replacement determination unit determines that replacement is necessary.
  • the catalyst layer temperature detection unit is characterized in that it is provided at multiple locations from the upstream side to the downstream side of the catalyst layer.
  • a filling port opening and closing member that opens and closes the filling port
  • a discharge port opening and closing member that opens and closes the discharge port
  • an actuator that performs opening and closing operations of the filling port opening and closing member and the discharge port opening and closing member
  • the catalyst replacement determining unit has a function of activating the actuator when it determines that the catalyst needs to be replaced.
  • the catalyst layer temperature detection units are provided at a plurality of locations from the upstream side to the downstream side of the catalyst layer, and the device further includes a temperature fluctuation cause determination unit that determines whether a temperature fluctuation in the catalyst layer is caused by catalyst deterioration or a reaction gas fluctuation based on inputs from the plurality of catalyst layer temperature detection units,
  • the catalyst replacement determination unit is characterized in that it makes a catalyst replacement determination when the temperature variation cause determination unit determines that the temperature variation is caused by catalyst deterioration.
  • the present invention further comprises a supply reactant gas property detection unit which detects the temperature, pressure, flow rate, and concentration of the reactant gas supplied to the catalyst-filled container, an undegraded catalyst temperature database which stores the temperature exhibited by an undegraded catalyst for each assumed property of the reactant gas, and an undegraded catalyst temperature estimation unit which estimates the undegraded catalyst temperature for the current reactant gas property based on the undegraded catalyst temperature database and data from the supply reactant gas property detection unit,
  • the catalyst temperature comparison unit is characterized in that it compares the undegraded catalyst temperature estimated by the undegraded catalyst temperature estimation unit with the catalyst temperature detected by the catalyst layer temperature detection unit.
  • the catalyst layer temperature detection unit is provided at a plurality of locations from the upstream side to the downstream side of the catalyst layer, a supply reaction gas property detection unit that detects the temperature, pressure, flow rate, and concentration of the reaction gas supplied to the catalyst-filled container; an exhaust reaction gas property detection unit that detects the temperature, pressure, flow rate, and concentration of the reaction gas exhausted from the catalyst-filled container; A wall surface temperature detection unit that detects the wall surface temperature of the catalyst filled container; A database of physical properties of the catalyst packing container material and catalyst; a catalyst layer temperature distribution estimation unit that estimates an undegraded catalyst temperature at each of the plurality of locations on an undegraded catalyst based on the temperature detection unit, the supply reaction gas property detection unit, the exhaust reaction gas property detection unit, the wall surface temperature detection unit, and the physical property database,
  • the catalyst temperature comparison unit is characterized in that it compares the undegraded catalyst temperature estimated by the catalyst layer temperature estimation unit with the temperature detected by the catalyst layer temperature detection unit.
  • a catalyst-filled container through which a reaction gas flows and which is filled with a catalyst is provided, an inner cooling pipe that is disposed within the catalyst-filled container along the filling direction and through which a cooling fluid flows to cool the catalyst within the catalyst-filled container, and an outer shell container that is disposed on the outer periphery of the catalyst-filled container and through which a cooling fluid flows to cool the catalyst-filled container from the outside.
  • the catalyst filling container has a filling port at the top end for filling the catalyst and a discharge port at the bottom end for discharging the catalyst, and the catalyst can be discharged from the discharge port by gravity, making it easy to discharge and fill the catalyst and improving the efficiency of catalyst replacement work.
  • a catalyst layer temperature detection section that detects the temperature inside the catalyst layer filled in the catalyst filled container
  • a catalyst temperature comparison section that inputs the detection information detected by the catalyst layer temperature detection section and compares the current catalyst temperature based on the detection information with the undegraded catalyst temperature when the catalyst is not degraded
  • a catalyst replacement determination section that determines whether or not catalyst replacement is necessary based on the comparison result of the catalyst temperature comparison section
  • a notification section that notifies the catalyst replacement determination section when it has determined that replacement is necessary
  • FIG. 1 is an explanatory diagram of a multi-tube reaction vessel according to a first embodiment of the present invention.
  • FIG. 11 is an explanatory diagram of a multi-tube reaction vessel according to a second embodiment of the present invention.
  • 6 is an explanatory diagram of another aspect of the catalyst filled vessel and the inner cooling pipe in the first and second embodiments.
  • FIG. 4A and 4B are detailed explanatory diagrams of another embodiment shown in FIG. 3, in which FIG. 4A shows the catalyst-filled container 3 and the top surface of the lid member 13, FIG. 4B shows the state in which the lid member 13 has been removed, and
  • FIG. 4C shows the opening/closing valve 19.
  • FIG. 11 is an explanatory diagram of a multi-tube reaction vessel according to a third embodiment.
  • FIG. 13 is an explanatory diagram of a multi-tube reaction vessel according to another aspect of the third embodiment.
  • FIG. 13 is an explanatory diagram of a multi-tube reaction vessel according to another aspect of the third embodiment.
  • FIG. 13 is an explanatory diagram of a multi-tube reaction vessel according to a fourth embodiment.
  • FIG. 13 is an explanatory diagram of a multi-tube reaction vessel according to a fifth embodiment.
  • FIG. 13 is an explanatory diagram of a multi-tube reaction vessel according to a sixth embodiment.
  • FIG. 23 is an explanatory diagram of a multi-tube reaction vessel according to another aspect of the sixth embodiment.
  • the multi-tube reactor 1 As shown in FIG. 1, the multi-tube reactor 1 according to the first embodiment includes a catalyst-filled vessel 3, an inner cooling tube 5, and an outer shell vessel 7. Each component will be described in detail below.
  • the catalyst-filled vessel 3 is a vessel through which the reaction gas flows and which is filled with a catalyst.
  • the catalyst-filled vessel 3 is made of a cylindrical body, but the shape of the vessel 3 is not particularly limited as long as it is cylindrical.
  • a gas inlet 9 through which reaction gas enters is provided on the lower side of the catalyst filled container 3, and a gas outlet 11 through which reaction gas (which may contain liquid) is discharged is provided on the upper side of the catalyst filled container 3.
  • the catalyst filling container 3 has a filling port 12 at its upper end for filling the catalyst, which is normally closed by an openable and closable lid member 13 as shown in Fig. 1, and which can be opened when filling the catalyst.
  • the catalyst filling container 3 also has a discharge port 15 at its lower end for discharging the catalyst, and the catalyst can be discharged from the discharge port 15 by gravity.
  • the exhaust port 15 is provided at the tip of a megaphone-shaped exhaust pipe 17 .
  • a slide-type on-off valve 19 is provided at the upper end of the discharge pipe 17, and the catalyst can be discharged by sliding the on-off valve 19 in the direction shown by the arrow in the figure.
  • the filling port 12 and the discharge port 15 are structured to be open only during filling and discharging, respectively, and can be closed with a lid or the like under normal circumstances.
  • the shape of the exhaust pipe 17 is not limited to a megaphone shape, and may be any shape.
  • the on-off valve 19 is not limited to a slide type, and may be a rotary type such as a butterfly valve.
  • the catalyst filling container 3 has the above structure, making it extremely easy to replace the catalyst.
  • the inner cooling pipe 5 is disposed in the catalyst filling vessel 3 along the filling direction, and a cooling fluid flows through the inside of the inner cooling pipe 5 to cool the catalyst in the catalyst filling vessel 3 .
  • the inner cooling pipe 5 is disposed in the center of the catalyst filled vessel 3 .
  • the upper and lower ends of the inner cooling pipe 5 are bent laterally and protrude from the catalyst filled vessel 3 to form an inner cooling fluid inlet 21 and an inner cooling fluid outlet 23, respectively. Therefore, the cooling fluid flows from the top to the bottom, counter flowing to the reaction gas flowing from the bottom to the top.
  • the reaction gas and the coolant fluid may flow counter to each other, or they may flow parallel to each other in order to preferentially cool the superheated part (gas inlet part).
  • Cooling fluids include, but are not limited to, air, inert gas, water, seawater, ethylene glycol, etc.
  • the present invention is not limited to this, and a plurality of inner cooling pipes 5 may be arranged in the catalyst filled vessel 3. In this way, the cooling efficiency for cooling the catalyst in the catalyst filled vessel 3 from the inside can be further improved.
  • the multiple inner cooling fluid outlets 23 and the multiple inner cooling fluid inlets 21 may be connected to each other.
  • the outer shell vessel 7 is provided on the outer periphery of the catalyst filled vessel 3 and a cooling fluid flows inside the outer shell vessel 7 to cool the catalyst filled vessel 3 from the outside.
  • the outer shell vessel 7 of this embodiment is a cylinder having a larger diameter than the catalyst-filled vessel 3, and has an outer cooling fluid inlet 25 provided on the upper side and an outer cooling fluid outlet 27 provided on the lower side. Therefore, the flow of the cooling fluid in the outer shell vessel 7 is from top to bottom, similar to the inner cooling pipe 5, and is a counterflow to the reaction gas. Note that the flow directions of the cooling fluid and the reaction gas are not limited to counterflow, and may be parallel.
  • the catalyst-filled vessel 3 is filled with a catalyst, and a cooling fluid flows through the inner cooling tube 5 and the outer shell vessel 7 .
  • reaction heat is generated by the catalytic reaction. This reaction heat is cooled from the inside by the cooling fluid flowing through the inner cooling pipe 5 and from the outside by the cooling fluid flowing through the outer shell vessel 7.
  • the heat of the catalytic reaction is cooled from both the inside and the outside, which is very efficient.
  • the inner cooling pipe 5 is disposed approximately at the center of the catalyst filled container 3, so that cooling can be performed from the inside without any bias.
  • the catalyst filled container 3 is disposed approximately at the center of the outer shell container 7, so that cooling can be performed from the outside without any bias.
  • the present invention is not limited to the arrangement in which the inner cooling pipe 5 is disposed at the center of the catalyst filled vessel 3, nor is it limited to the arrangement in which the catalyst filled vessel 3 is disposed at the center of the outer shell vessel 7.
  • the catalyst filling container 3 is designed so that the catalyst introduced through the filling port 12 can be discharged from the discharge port 15 by opening the lid member 13 and using gravity without using any power, so the catalyst can be easily discharged by simply opening and closing the lid member 13 and the on-off valve 19.
  • the catalyst can be discharged by gravity, it is acceptable to use tools such as a scraping rod or wind pressure from a blower to further improve the discharge efficiency.
  • each catalyst filling container 3 may be connected. This allows the catalyst to be filled and discharged simultaneously, improving work efficiency when replacing the catalyst.
  • the gas inlet 9 is provided on the lower side and the gas outlet 11 is provided on the upper side.
  • the gas inlet 9 may be provided on the bottom surface and the gas outlet 11 on the top surface.
  • the inner cooling pipe 5 in embodiments 1 and 2 the upper and lower ends are each bent laterally and protrude from the side of the catalyst filled container 3 to form the inner cooling fluid inlet 21 and the inner cooling fluid outlet 23, respectively.
  • the inner cooling pipe 5 may be configured so that the upper and lower ends do not bend but protrude from the top and bottom surfaces of the catalyst filled container 3 to form the inner cooling fluid inlet 21 and the inner cooling fluid outlet 23, respectively.
  • the cover member 13 may be provided with a notch 13a as shown in Fig. 4(b), and the on-off valve 19 may also be provided with a notch 19a as shown in Figs. 3 and 4(c).
  • a top surface portion 3a (having a shape obtained by excluding the area of the inner cooling fluid inlet 21 from the cutout portion 13a of the lid member 13) that supports the gas exhaust port 11 is provided on the top surface of the catalyst filled container 3.
  • a bottom surface portion of the same shape is provided on the bottom surface of the catalyst filled container 3.
  • the catalyst activity generally decreases from the upstream side in the flow of the reaction gas, so that even if the overall catalyst yield decreases, the catalyst downstream of the catalyst packed vessel 3 may not be significantly deteriorated.
  • the entire amount of catalyst is replaced when the catalyst is replaced, and therefore even catalyst that is not significantly deteriorated (i.e., has not reached the end of its replacement life) is subject to replacement, which poses the problem of insufficient efficient use of the catalyst.
  • an object of the third embodiment is to provide a multi-tube reaction vessel that allows replacement of a catalyst that has deteriorated (has reached the end of its replacement life).
  • a multi-tube reaction vessel 30 according to this embodiment is shown in Fig. 5. Note that the same parts as those in Fig. 1 are given the same reference numerals and their explanations are omitted.
  • the multi-tube reaction vessel 30 includes a catalyst layer temperature detection unit 31 for detecting the temperature inside the catalyst layer filled in the catalyst filled vessel 3, a catalyst temperature comparison unit 33 for inputting detection information detected by the catalyst layer temperature detection unit 31 and comparing the detection information with the undegraded catalyst temperature when the catalyst is not degraded, a catalyst replacement determination unit 35 for determining whether or not the catalyst needs to be replaced based on the comparison result of the catalyst temperature comparison unit 33, and a notification unit 37 for notifying the user when the catalyst replacement determination unit 35 determines that the catalyst needs to be replaced.
  • a catalyst layer temperature detection unit 31 for detecting the temperature inside the catalyst layer filled in the catalyst filled vessel 3
  • a catalyst temperature comparison unit 33 for inputting detection information detected by the catalyst layer temperature detection unit 31 and comparing the detection information with the undegraded catalyst temperature when the catalyst is not degraded
  • a catalyst replacement determination unit 35 for determining whether or not the catalyst needs to be replaced based on the comparison result of the catalyst temperature comparison unit 33
  • a notification unit 37 for notifying the user when the
  • the catalyst layer temperature detection unit 31 detects the temperature inside the catalyst layer filled in the catalyst filled container 3.
  • the part of the catalyst layer where the temperature is detected may be appropriately determined in relation to the amount of catalyst to be replaced at one time. For example, if the amount of catalyst to be replaced at one time is about half of the total amount, the part for detecting the temperature may be located midway from the upstream side to the downstream side of the catalyst filled layer. Since catalyst deterioration progresses from the upstream side, if the part where the temperature is detected is determined to be time for replacement, the catalyst upstream of that part may be replaced.
  • the catalyst temperature comparison unit 33 receives the detection information detected by the catalyst layer temperature detection unit 31 and compares the current catalyst temperature based on the detection information with the undegraded catalyst temperature when the catalyst is not degraded.
  • the undegraded catalyst temperature is the catalyst temperature at which heat is generated by the catalytic reaction when the reactant gas passes through the catalyst when the catalyst is not degraded.
  • the temperature that the catalyst exhibits at the beginning of the reaction may be used as the undegraded catalyst temperature.
  • the catalyst replacement determination unit 35 determines whether or not the catalyst needs to be replaced based on the comparison result of the catalyst temperature comparison unit 33 . As the catalyst deteriorates, the amount of heat generated by the catalytic reaction decreases, and the difference with the undegraded catalyst temperature increases. Therefore, the catalyst replacement determination unit 35 determines that replacement is necessary when the difference between the current catalyst layer temperature and the undegraded catalyst temperature exceeds a preset value.
  • the notification unit 37 notifies the user when it is determined by the catalyst replacement determination unit 35 that replacement is required.
  • Specific examples of the notification may include visual notification, such as displaying "replacement required" on a monitor or turning on a lamp, or audio notification, such as sounding an alarm.
  • the operator opens the on-off valve 19 to discharge a predetermined amount of catalyst.
  • the catalyst is discharged sequentially from the upstream side, so that the downstream catalyst moves upstream as the upstream catalyst is discharged. This creates space on the upstream side inside the catalyst filling container 3, and new catalyst is filled into this space.
  • the catalyst layer temperature detection unit 31 was provided at one location in the catalyst layer, but the catalyst layer temperature detection unit 31 may be provided at multiple locations (four locations in this example) from the upstream side to the downstream side of the catalyst layer, as shown in FIG. 6.
  • the packed bed is divided into equal length sections in the flow direction, and the catalyst layer temperature detection unit 31 is provided at the center of each divided section. Further, the catalyst temperature comparison unit 33 compares the current catalyst temperature with the undegraded catalyst temperature for each of the multiple locations where the catalyst layer temperature detection units 31 are installed. The catalyst replacement determination unit 35 determines whether or not catalyst replacement is necessary for each of the multiple locations where the catalyst layer temperature detection units 31 are installed. The notification unit 37 notifies each of the plurality of locations where the catalyst temperature detection units are installed of whether or not replacement is required.
  • catalyst layer temperature detection units 31 in multiple locations, it is possible to know the extent to which the deterioration of the catalyst in the catalyst filling vessel 3 has progressed from the upstream side to the downstream side, and to know the more appropriate timing for catalyst replacement. Also, depending on the reaction conditions, the catalyst may deteriorate faster than expected, and a uniform replacement decision based on a temperature comparison at one location may result in replacement being made too frequently. However, by providing multiple locations, the decision to replace the catalyst can be changed to a later temperature comparison depending on the situation, allowing for more flexible operation of the factory.
  • the catalyst replacement judgment unit 35 determines that replacement is necessary, the operator opens and closes the on-off valve 19 and the lid member 13.
  • the opening and closing operations of the on-off valve 19 and the lid member 13 can also be automated by linking them to the judgment of the catalyst replacement judgment unit 35.
  • a first actuator 39 for opening and closing the on-off valve 19 and a second actuator 41 for opening and closing the cover member 13 may be provided, and the catalyst replacement judgment unit 35 may have the function of activating the first actuator 39 and the second actuator 41 when it judges that catalyst replacement is necessary.
  • a sensor or a level meter for measuring the remaining amount of catalyst may be installed to detect the amount of catalyst discharged, and when a predetermined amount has been discharged, the on-off valve 19 may be closed by the first actuator 39.
  • the on-off valve 19 may be automatically closed a certain time after the catalyst is opened and discharged from the discharge port 15.
  • a sensor or level gauge for measuring the amount added can be installed to detect the amount added, and the addition can be stopped when a predetermined amount has been added.
  • the automation of the opening and closing of the on-off valve 19 and the lid member 13 can be applied to the embodiment shown in FIG. 5 and other embodiments described later.
  • the multi-tube reaction vessel 42 has catalyst layer temperature detection units 31 provided at multiple locations (four locations in this example) from the upstream to downstream side of the catalyst layer, and a temperature fluctuation cause determination unit 43 that determines whether a temperature fluctuation in the catalyst layer is due to catalyst deterioration or reaction gas fluctuation based on the input from the multiple catalyst layer temperature detection units 31, and the catalyst temperature comparison unit 33 performs a temperature comparison when the temperature fluctuation cause determination unit 43 determines that the temperature fluctuation is due to catalyst deterioration.
  • the characteristic configuration of this embodiment will be described below.
  • the temperature fluctuation cause determining unit 43 determines whether the temperature fluctuation of the catalyst layer is caused by catalyst deterioration or by reaction gas fluctuation, based on the inputs from the multiple catalyst layer temperature detectors 31 .
  • the basic principle of the temperature fluctuation cause determination unit 43 is as follows. Since the catalytic reaction starts at the inlet of the catalyst-filled vessel, there is a temperature peak upstream, close to the inlet. When the temperature fluctuation is caused by catalyst deterioration, the temperature fluctuation is as follows. In the case of catalyst deterioration, the activity on the upstream side decreases, causing the temperature of the upstream catalyst layer to drop, while unreacted gas flows downstream, causing the temperature peak to shift downstream. In other words, the temperature peak of the catalyst layer moves from the upstream side to the downstream side.
  • reaction gas fluctuation for example when the amount of reaction gas is reduced, the temperature of the entire catalyst layer decreases, but the temperature peak remains on the upstream side.
  • the cause of the temperature fluctuation can be inferred.
  • the temperature fluctuation is due to catalyst deterioration or reaction gas fluctuation.
  • the temperature fluctuation cause determination unit 43 determines whether the temperature peak is at the most upstream side or has moved downstream based on the input from the multiple catalyst layer temperature detection units 31, and if the temperature peak is at the most upstream side, it determines that there is a reaction gas fluctuation, and if the temperature peak has moved downstream, it determines that there is catalyst deterioration.
  • the catalyst replacement determination unit 35 makes a replacement determination when the temperature fluctuation cause determination unit 43 determines that the temperature fluctuation is due to catalyst deterioration.
  • catalyst deterioration can be appropriately determined even when there is a reaction gas fluctuation.
  • this embodiment is a multi-tube reaction vessel 44 that can handle cases where the properties of the reaction gas change, and an example of a specific configuration is as shown in Figure 9.
  • Figure 9 the same parts as in Figure 5 are given the same reference numerals and their explanations are omitted.
  • the multi-tube reaction vessel 44 of this embodiment is equipped with a supplied reaction gas property detection unit 45 that detects the temperature, pressure, flow rate, and concentration of the reaction gas supplied to the catalyst filled vessel 3, an undegraded catalyst temperature database 47 that stores the temperatures exhibited by undegraded catalysts for each expected reaction gas property, an undegraded catalyst temperature estimation unit 49 that estimates the undegraded catalyst temperature for the current reaction gas properties based on data from the undegraded catalyst temperature database 47 and the supplied reaction gas property detection unit 45, a catalyst replacement judgment unit 35, and an alarm unit 37. Then, the catalyst temperature comparison unit 33 compares the undegraded catalyst temperature estimated by the undegraded catalyst temperature estimation unit 49 with the catalyst temperature detected by the catalyst layer temperature detection unit 31 .
  • the supplied reactant gas property detection unit 45 detects the temperature, pressure, flow rate, and concentration of the reactant gas supplied to the catalyst filled container 3.
  • the detection timing may be, for example, every day, every half day, every hour, every minute, etc., depending on the frequency of fluctuation.
  • the undegraded catalyst temperature database 47 stores the temperature of an undegraded catalyst for each expected property of the reactant gas. It may be expected that any one or all of the temperature, pressure, flow rate, and concentration of the reactant gas supplied to the catalyst filled container 3 will fluctuate. In this case, the catalyst temperature (undegraded temperature) when a reactant gas of expected properties is supplied to an undegraded catalyst is detected in advance, and the undegraded catalyst temperature database 47 is created by associating the catalyst temperature with the properties of the reactant gas and storing it as a database.
  • the undegraded catalyst temperature estimation unit 49 estimates the undegraded catalyst temperature under the current reactant gas properties based on the undegraded catalyst temperature database 47 and data from the supplied reactant gas property detection unit 45 . More specifically, the current properties of the reactant gas are identified based on the temperature, pressure, flow rate, and concentration input from the supply reactant gas property detection unit 45, and the identified properties are stored in the undegraded catalyst temperature database 47. The undegraded temperature of the catalyst is estimated.
  • catalyst deterioration can be appropriately determined even when the properties of the reaction gas fluctuate.
  • an undegraded catalyst temperature database 47 that stores the temperatures of an undegraded catalyst for each expected property of the reactant gas. Therefore, it is necessary to create the undegraded catalyst temperature database 47 by conducting experiments in advance for each expected property fluctuation of the reactant gas supplied to the multi-tube reaction vessel 44. Therefore, the multi-tube reaction vessel 50 of the present embodiment is designed to be able to deal with fluctuations in the properties of the reaction gas without performing such work.
  • a multi-tube reaction vessel 50 according to this embodiment is shown in Fig. 10. In Fig. 10, the same parts as those in Fig. 9 are given the same reference numerals and the description thereof will be omitted.
  • the multi-tube reaction vessel 30 includes a catalyst layer temperature detection unit 31, a supply reaction gas property detection unit 45, an exhaust reaction gas property detection unit 51, a wall surface temperature detection unit 53, a catalyst packing vessel material/catalyst property database 55, a catalyst layer temperature distribution estimation unit 57, a catalyst temperature comparison unit 33, a catalyst replacement determination unit 35, and an alarm unit 37.
  • the catalyst layer temperature detection units 31 are provided at a plurality of locations (four locations in this example) from the upstream side to the downstream side of the catalyst layer.
  • the supplied reactant gas property detection unit 45 detects the temperature, pressure, flow rate, and concentration of the reactant gas supplied to the catalyst filling vessel 3 .
  • the exhausted reaction gas property detection unit 51 detects the temperature, pressure, flow rate, and concentration of the reaction gas exhausted from the catalyst filled container 3 .
  • the wall surface temperature detection unit 53 detects the wall surface temperature of the catalyst filled container 3 .
  • the catalyst filling container material/catalyst physical property database 55 stores the material of the catalyst filling container 3 and the physical property values of the catalyst. Specifically, C bed : heat capacity of the packed bed, q react : molar heat of reaction, M bed : catalyst loading, k: reaction rate constant, a1: reaction order, a2: reaction order, h: heat transfer coefficient, U: packed bed heat transfer coefficient, cp: gas specific heat, ⁇ : gas density, ⁇ : conversion coefficient from molar flow rate to volumetric flow rate (e.g., 22.4 for mol/s to L/s (standard conditions)).
  • the catalyst layer temperature distribution estimation unit 57 estimates the undegraded temperature at each of a plurality of locations of the undegraded catalyst based on the exhaust reaction gas property detection unit 51, the wall surface temperature detection unit 53, and the physical property database.
  • the non-deterioration temperature can be estimated by solving the following heat balance equation at each position where the catalyst layer temperature detection unit 31 is installed.
  • T pred T 0 +Q all /C bed
  • T 0 Temperature of the catalyst bed at the reference time
  • Q all Heat gain of the packed bed
  • C bed Heat capacity of the packed bed
  • Q all Q r + Q w + Q in - Q out - Q gas
  • Qr Total reaction heat
  • Qw Heat from the wall
  • Qin Heat from upstream
  • Qout Heat to downstream
  • Qgas Heat gained by gas
  • P 1 P 0 ⁇ C 1
  • P 2 P 0 ⁇ C 2
  • k Reaction rate constant
  • P 1 Component 1 partial pressure a1 : Reaction rate
  • U Packed bed heat transfer coefficient
  • Q out U ⁇ (T 0 -T down )
  • T down downstream layer temperature at the reference time (if the layer of interest is the downstream end, set separately)
  • Q gas cp ⁇ F ⁇ t ⁇ (T 0 -T up )
  • cp gas specific heat
  • ⁇ gas density
  • F gas volumetric flow rate
  • F F 0 +r ⁇ M bed ⁇ t ⁇
  • F 0 Inlet gas volumetric flow rate
  • ⁇ Conversion coefficient from molar flow rate to volumetric flow rate (e.g., 22.4 for mol/s to L/s)
  • C bed packed bed heat capacity
  • q react molar reaction heat
  • M bed catalyst filling amount
  • k reaction rate constant
  • a1 reaction order
  • a2 reaction order
  • h heat transfer coefficient
  • U packed bed heat transfer coefficient
  • cp gas specific heat
  • ⁇ gas density
  • ⁇ molar flow rate
  • T0 catalyst layer temperature at the reference time is obtained from the catalyst layer temperature detection unit
  • P0 total pressure is obtained from the gradient of Pgi of the supply reaction gas properties detection unit and Pgo of the exhaust reaction gas properties detection unit
  • Tw wall temperature is obtained from the wall temperature detection unit
  • Tup upstream layer temperature at the reference time is obtained from catalyst layer temperature detection unit Tc1
  • Tdown downstream layer temperature at the reference time is obtained from catalyst layer temperature detection unit Tc4
  • F0 inlet gas volumetric flow rate is obtained from the supply reaction gas properties detection unit.
  • the catalyst temperature comparison unit 33 compares the catalyst temperature estimated by the catalyst layer temperature estimation unit with the temperature detected by the catalyst layer temperature detection unit 31 .
  • the catalyst replacement determination unit and the notification unit are the same as those shown in Figures 8 and 9.
  • catalyst degradation can be appropriately determined even when the properties of the reaction gas fluctuate. Moreover, there is no need to create a non-degraded catalyst temperature database 47 in advance through experiments, etc.
  • a first actuator 39 that opens and closes the on-off valve 19 and a second actuator 41 that opens and closes the lid member 13 are provided, and the catalyst replacement determination unit 35 has the function of activating the first actuator 39 and the second actuator 41 when it determines that catalyst replacement is necessary.
  • Multi-tube reaction vessel (Embodiment 1) Reference Signs List 3 Catalyst-filled vessel 3a Top surface 5 Inner cooling pipe 7 Outer vessel 9 Gas inlet 11 Gas outlet 12 Filling port 13 Lid member 13a Cutout 15 Outlet 17 Outlet pipe 19 Opening/closing valve 19a Cutout 21 Inner cooling fluid inlet 23 Inner cooling fluid outlet 25 Outer cooling fluid inlet 27 Inner cooling fluid outlet 29 Multi-tube reaction vessel (Embodiment 2) 30 Multi-tube reaction vessel (Embodiment 3) 31 Catalyst layer temperature detection unit 33 Catalyst temperature comparison unit 35 Catalyst replacement determination unit 37 Notification unit 39 First actuator 41 Second actuator 42 Multi-tube reaction vessel (Embodiment 4) 43 Temperature fluctuation cause determination unit 44 Multi-tube reaction vessel (Embodiment 5) 45 Supply reaction gas property detection unit 47 Undegraded catalyst temperature database 49 Undegraded catalyst temperature estimation unit 50 Multi-tube reaction vessel (Embodiment 6) 51 Exhaust reaction gas property detection unit 53 Wall surface temperature detection unit 55 Catalys

Landscapes

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Abstract

冷却効率が優れた多重管式反応容器を得ること、充填される触媒の交換が容易な多重管式反応容器を得ることを目的としている。　本発明に係る多重管式反応容器１は、反応ガスが通流すると共に触媒が充填される触媒充填容器３と、触媒充填容器３内に充填方向に沿って配設されて内部に冷却流体が通流して触媒充填容器３内の触媒を冷却する内側冷却管５と、触媒充填容器３の外周に設けられて内部に冷却流体が通流して触媒充填容器３を外側から冷却する外殻容器７と、を備えたことを特徴とするものである。

Description

多重管式反応容器
　反応ガスが通流すると共に触媒が充填される触媒充填容器を備えた反応容器に関し、特に反応容器が多重管になっている多重管式反応容器に関する。
　触媒反応は多くの場合発熱反応であり、反応器スケールが大きくなると触媒充填層内の異常発熱による反応の暴走や触媒・設備の損傷が懸念されるため、冷却機構が重要である。
　例えば、特許文献１では、触媒充填層内に冷媒が流れる伝熱管を設置して充填層から冷却する、という手法が開示されている。
　また、触媒反応は、原料に含まれる不純物による被毒や生成物の触媒表面への付着などにより徐々に触媒の活性が低下してくる。このため、反応器に充填した触媒は定期的に交換されるのが一般的である。
　触媒の交換方法として、例えば特許文献２では、二重管先端部を切断開口して真空ポンプホースを入れて充填材を吸い出し、再充填後溶接して閉じる、という手法が開示されている。
　また、特許文献３では、触媒が充填された管に流体を送って充填物を押し流す、という手法が開示されている。
特開２００３－２２９１４７号公報 特開平１０－３２８５５５号公報 特開昭６０－７１０３６号公報
　冷却機構に関し、特許文献１の方法では、充填層内の伝熱管に近い領域の冷却効率は良いが、充填容器壁面近傍など伝熱管から離れた領域は冷却効率が悪いという問題がある。
　また、触媒の交換に関し、特許文献２の方法では、触媒を吸い出す真空ポンプ動力がかかる。また、触媒を吸い上げているため、重力の影響で触媒が落下することもあり、全てを回収するのは難しいという問題がある。
　また、特許文献２では、触媒の回収に先立って容器を切断して開放し、充填後には切断部分を溶接して閉じるという作業が必要であり、労力やコストがかかるという問題もある。
　また、特許文献３の方法では、流体を送るための動力がかかるという問題がある。また、充填物を押し流す場合、容器形状によっては充填材が構造的にトラップされ、全量を回収できないという問題もある。
　本発明はかかる課題を解決するためになされたものであり、第一に冷却効率が優れた多重管式反応容器を得ることを目的としている。
　第二に、充填される触媒の交換が容易な多重管式反応容器を得ることを目的としている。
（１）本発明に係る多重管式反応容器は、反応ガスが通流すると共に触媒が充填される触媒充填容器と、該触媒充填容器内に充填方向に沿って配設されて内部に冷却流体が通流して前記触媒充填容器内の触媒を冷却する内側冷却管と、前記触媒充填容器の外周に設けられて内部に冷却流体が通流して前記触媒充填容器を外側から冷却する外殻容器と、を備えたことを特徴とするものである。
（２）また、上記（１）に記載のものにおいて、前記触媒充填容器が円筒体からなり前記内側冷却管が前記触媒充填容器の中央に配置されていることを特徴とするものである。
（３）また、上記（１）又は（２）に記載のものにおいて、前記触媒充填容器は、上端部に触媒を充填する充填口を有し、下端部に触媒を排出する排出口を有し、該排出口から前記触媒を重力によって排出することが可能になっていることを特徴とするものである。
（４）また、上記（１）乃至（３）のいずれかに記載のものにおいて、前記触媒充填容器と前記内側冷却管の組を複数組有し、該複数組が一つの外殻容器に設けられていることを特徴とするものである。
（５）また、上記（３）に記載のものにおいて、前記触媒充填容器内に充填された触媒層内部の温度を検知する触媒層温度検知部と、該触媒層温度検知部で検知された検知情報を入力して、検知情報に基づく現在の触媒温度と触媒が劣化していないときの触媒無劣化時温度とを比較する触媒温度比較部と、該触媒温度比較部の比較結果に基づいて触媒交換の要否を判断する触媒交換判断部と、該触媒交換判断部によって要交換と判断されたときにその旨を報知する報知部と、を備えたことを特徴とするものである。
（６）また、上記（５）に記載のものにおいて、前記触媒層温度検知部は触媒層の上流側から下流側に複数箇所に設けられていることを特徴とするものである。
（７）また、上記（５）に記載のものにおいて、前記充填口を開閉する充填口開閉部材と、前記排出口を開閉する排出口開閉部材と、前記充填口開閉部材及び前記排出口開閉部材の開閉操作を行うアクチュエータと、を備え、
　前記触媒交換判断部は前記触媒の交換が必要と判断したときに前記アクチュエータを作動させる機能を有することを特徴とするものである。
（８）また、上記（５）に記載のものにおいて、前記触媒層温度検知部は触媒層の上流側から下流側にかけて複数箇所に設けられており、複数の前記触媒層温度検知部の入力に基づいて前記触媒層の温度変動が触媒劣化に起因するのか反応ガス変動に起因するのかを判断する温度変動原因判断部をさらに備え、
　前記触媒交換判断部は、温度変動原因判断部によって温度変動が触媒劣化に起因すると判断されたときに交換判断を行うことを特徴とするものである。
（９）また、上記（５）に記載のものにおいて、前記触媒充填容器に供給される反応ガスの温度、圧力、流量、濃度を検知する供給反応ガス性状検知部と、想定される前記反応ガスの性状ごとに劣化していない触媒が呈する温度を記憶した無劣化触媒温度データベースと、該無劣化触媒温度データベースと前記供給反応ガス性状検知部からのデータに基づいて現状の反応ガス性状における無劣化触媒温度を推定する無劣化触媒温度推定部と、をさらに備え、
　前記触媒温度比較部は、前記無劣化触媒温度推定部によって推定された無劣化触媒温度と前記触媒層温度検知部で検知された触媒温度とを比較することを特徴とするものである。
（１０）また、上記（５）に記載のものにおいて、前記触媒層温度検知部は、触媒層の上流側から下流側に複数箇所設けられており、
　前記触媒充填容器に供給される反応ガスの温度、圧力、流量、濃度を検知する供給反応ガス性状検知部と、
　前記触媒充填容器から排出される反応ガスの温度、圧力、流量、濃度を検知する排出反応ガス性状検知部と、
　前記触媒充填容器の壁面温度を検知する壁面温度検知部と、
　前記触媒充填容器材・触媒の物性データベースと、
　前記温度検知部、前記供給反応ガス性状検知部、前記排出反応ガス性状検知部、前記壁面温度検知部、及び前記物性データベースに基づいて劣化していない触媒の前記複数箇所のそれぞれにおける無劣化触媒温度を推定する触媒層温度分布推定部と、をさらに備え、
　前記触媒温度比較部は、前記触媒層温度推定部によって推定された無劣化触媒温度と前記触媒層温度検知部で検知された温度とを比較することを特徴とするものである。
　本発明においては、反応ガスが通流すると共に触媒が充填される触媒充填容器と、該触媒充填容器内に充填方向に沿って配設されて内部に冷却流体が通流して前記触媒充填容器内の触媒を冷却する内側冷却管と、前記触媒充填容器の外周に設けられて内部に冷却流体が通流して前記触媒充填容器を外側から冷却する外殻容器と、を備えたことにより、触媒充填層を内側と外側の両側から冷却することができるので、冷却効率に優れる。
　また、触媒充填容器は、上端部に触媒を充填する充填口を有し、下端部に触媒を排出する排出口を有し、該排出口から前記触媒を重力によって排出することが可能になっているので、触媒の排出と充填が容易にでき、触媒交換作業効率に優れる。
　さらに、触媒充填容器内に充填された触媒層内部の温度を検知する触媒層温度検知部と、該触媒層温度検知部で検知された検知情報を入力して、検知情報に基づく現在の触媒温度と触媒が劣化していないときの無劣化触媒温度とを比較する触媒温度比較部と、該触媒温度比較部の比較結果に基づいて触媒交換の要否を判断する触媒交換判断部と、該触媒交換判断部によって要交換と判断されたときにその旨を報知する報知部と、を備えたことにより、触媒交換に際して全量交換することなく、劣化が進行して性能が低下した触媒のみを交換することができるので、触媒コストを抑えた触媒の有効活用ができる。
本発明の実施の形態１に係る多重管式反応容器の説明図である。 本発明の実施の形態２に係る多重管式反応容器の説明図である。 実施の形態１、２における触媒充填容器及び内側冷却管の他の態様の説明図である。 図３に示した他の態様の詳細説明図であり、図４（ａ）は触媒充填容器３と蓋部材１３の天面を示し、図４（ｂ）は蓋部材１３を共に取り外した状態を示し、図４（ｃ）は開閉弁１９を示している。 実施の形態３に係る多重管式反応容器の説明図である。 実施の形態３の他の態様に係る多重管式反応容器の説明図である。 実施の形態３の他の態様に係る多重管式反応容器の説明図である。 実施の形態４に係る多重管式反応容器の説明図である。 実施の形態５に係る多重管式反応容器の説明図である。 実施の形態６に係る多重管式反応容器の説明図である。 実施の形態６の他の態様に係る多重管式反応容器の説明図である。
［実施の形態１］
　実施の形態１に係る多重管式反応容器１は、図１に示すように、触媒充填容器３と、内側冷却管５と、外殻容器７と、を備えている。
　以下、各構成を詳細に説明する。
＜触媒充填容器＞
　触媒充填容器３は、反応ガスが通流すると共に触媒が充填される容器である。本実施の形態では、図１に示すように、円筒体からなるものであるが、筒状であればその形状は特に限定されない。
　触媒充填容器３の下部側面には反応ガスが入るガス導入口９が設けられ、触媒充填容器３の上部側面には反応ガス（液を含む場合あり）が排出されるガス排出口１１が設けられている。
　また、触媒充填容器３は、上端部に触媒を充填する充填口１２を有し、この充填口１２は通常時は図１に示すように開閉可能な蓋部材１３で閉止され、触媒充填時には蓋部材１３を開放できるようになっている。また、触媒充填容器３は下端部に触媒を排出する排出口１５を有し、排出口１５から触媒を重力によって排出することが可能になっている。
　排出口１５は、メガホン形状の排出管１７の先端に設けられている。
　排出管１７と上端には、スライド式の開閉弁１９が設けられ、開閉弁１９を図中の矢印で示す方向にスライドすることで、触媒の排出が可能になっている。
　このように、充填口１２および排出口１５はそれぞれ充填時、排出時のみ開口させ、平常時は蓋等で閉塞できる構造になっている。
　なお、排出管１７の形状はメガホン形状に限定されるものではなく、どのような形状でも構わない。また、開閉弁１９についてもスライド式に限定されることはなく、例えばバタフライ弁のような回転式のものでもよい。
　触媒充填容器３は、上記の構造を有することで、触媒の交換がきわめて容易になっている。
＜内側冷却管＞
　内側冷却管５は、触媒充填容器３内に充填方向に沿って配設されて内部に冷却流体が通流して触媒充填容器３内の触媒を冷却するものである。
　内側冷却管５は、触媒充填容器３の中央に配置されている。
　内側冷却管５の上端部及び下端部は、それぞれ横方向に屈曲して触媒充填容器３から突出しており、それぞれ内側冷却流体入口２１及び内側冷却流体出口２３となっている。
　したがって、冷却流体は、上部から下部に向かって流れることになり、反応ガスが下部から上部に向かって流れるのと、対向流れとなっている。なお、この例の様に反応ガスと冷媒流体を対向流にする場合も有れば、過熱部(ガス導入部)を優先的に冷却する効果を狙って反応ガスと冷媒流体を並行流にする場合もある。
　冷却流体としては、たとえば空気、不活性ガス、水、海水、エチレングリコール等が挙げられるが、これに限定されるものではない。
　なお、図１に示す例では、触媒充填容器３内に１本の内側冷却管５を配設したものを示しているが、本発明はこれに限定されず、触媒充填容器３内に複数の内側冷却管５を配設するようにしてもよい。このようにすることで、触媒充填容器３内の触媒を内側から冷却する冷却効率をより向上することができる。
　複数の内側冷却流体出口２３同士、内側冷却流体入口２１同士は連結するようにしてもよい。
＜外殻容器＞
　外殻容器７は、触媒充填容器３の外周に設けられて内部に冷却流体が通流して触媒充填容器３を外側から冷却するものである。
　本実施の形態の外殻容器７は、図１に示すように、触媒充填容器３よりも大径の円筒体からなり、上部側面に外側冷却流体入口２５が設けられ、下部側面に外側冷却流体出口２７が設けられている。したがって、外殻容器７の冷却流体の流れは、内側冷却管５と同様に上部から下部となり、反応ガスと対向流となっている。なお、冷却流体と反応ガスの流れの向きは、対向流に限らず並行流にする場合もある。
　上記のように構成された多重管式反応容器１においては、触媒充填容器３に触媒が充填され、内側冷却管５及び外殻容器７を冷却流体が流れる。
　そして、触媒充填容器３に反応ガスが流れると、触媒反応により反応熱が発生する。この反応熱は、内側冷却管５を流れる冷却流体による内側と、外殻容器７を流れる冷却流体による外側から冷却される。
　このように、本実施の形態では、触媒反応熱は内側と外側の両側から冷却されるので、効率がよい。このように、内側と外側の両側から冷却可能としたことにより、触媒の温度ムラを緩和したり、ホットスポット（充填層のごく一部が異常発熱する現象）の出現を抑制したりすることができる。
　また、本実施の形態では、内側冷却管５が触媒充填容器３のほぼ中央に配置されているので、偏りなく内側からの冷却が可能である。同様に、触媒充填容器３が外殻容器７のほぼ中央に配置されているので、偏りなく外側からの冷却が可能である。
　もっとも、本発明は内側冷却管５を触媒充填容器３の中央に配置するものに限定されず、また触媒充填容器３が外殻容器７の中央に配置されるものにも限定されない。
　また、本実施の形態では、触媒充填容器３は、蓋部材１３を開放して充填口１２から導入した触媒を排出口１５から動力を使うことなく重力によって排出可能になっているので、蓋部材１３の開閉や開閉弁１９の開閉操作のみで簡単に触媒の排出が可能である。なお、重力によって排出可能ではあるが、さらに排出効率を良くするために掻き出し棒などの道具や、送風機などによる風圧を用いて補助しても構わない。
［実施の形態２］
　実施の形態１においては、１つの外殻容器７に対して、触媒充填容器３と内側冷却管５の組が一つ設けられるものであったが、本実施の形態２の多重管式反応容器２９は、図２に示すように、一つの外殻容器７に対して触媒充填容器３と内側冷却管５の組が複数設けたものである。
　なお、図２において、図１と同一部分には同一の符号を付してある。
　本実施の形態においても、実施の形態１と同様の効果を奏することができる。
　また、例えば、図１に示した実施の形態１と同量の触媒を用いて図２の態様にした場合、図２の態様では各触媒充填容器３に充填する触媒量が少量となり、充填状態における触媒の厚みが薄くなるので、内側及び外側からの冷却効率が向上する。
　なお、各触媒充填容器３の充填口１２や排出口１５を連結するようにしてもよい。これによって、触媒の充填や排出を同時に行うことができ、触媒交換時の作業効率が向上する。
　実施の形態１、２の触媒充填容器３は、ガス導入口９が下部側面に設けられ、ガス排出口１１が上部側面に設けられたものであったが、図３に示すように、ガス導入口９を底面に設け、ガス排出口１１を天面に設けるようにしてもよい。
　また、実施の形態１、２の内側冷却管５は、上端部及び下端部がそれぞれ横方向に屈曲して、触媒充填容器３の側面から突出してそれぞれ内側冷却流体入口２１及び内側冷却流体出口２３となっていたが、内側冷却管５は、図３に示すように、上端部及び下端部を屈曲させることなく触媒充填容器３の天面及び底面から突出させてそれぞれ内側冷却流体入口２１及び内側冷却流体出口２３としてもよい。
　この場合、蓋部材１３には、図４（ｂ）に示すような切欠き部１３ａを設けるようにすればよい。また、開閉弁１９についても、図３及び図４（ｃ）に示すように、切欠き部１９ａを設けるようにすればよい。
　なお、この場合、触媒充填容器３の天面には、図４（ａ）に示すように、ガス排出口１１を支持する天面部３ａ（蓋部材１３の切欠き部１３ａから内側冷却流体入口２１の面積を除いた形状）が設けられることになる。この点は、触媒充填容器３の底面においても同形状の底面部が設けられることになる。
［実施の形態３］
　触媒の活性低下は、一般的に反応ガスの流れにおける上流側に存在するものから進行していく。このため、触媒全体の収率が低下しても触媒充填容器３の下流側の触媒はそれほど劣化していないことがある。
　しかし、上記の実施の形態１、２に記載のものは、触媒の交換時には触媒全量を交換しているため、それほど劣化していない（＝交換寿命に達していない）触媒も交換対象にしており、触媒の効率的な活用という点で十分でないという課題がある。
　そこで、本実施の形態３においては、劣化の進んだ（交換寿命に達した）触媒を対象として交換できるようにした多重管式反応容器を提供することを目的としている。
　本実施の形態に係る多重管式反応容器３０を図５に示す。なお、図１と同一部分には同一の符号を付して説明を省略する。
　本実施の形態３に係る多重管式反応容器３０は、図５に示すように、触媒充填容器３内に充填された触媒層内部の温度を検知する触媒層温度検知部３１と、触媒層温度検知部３１で検知された検知情報を入力して、検知情報と触媒が劣化していないときの無劣化触媒温度とを比較する触媒温度比較部３３と、触媒温度比較部３３の比較結果に基づいて触媒の交換の要否を判断する触媒交換判断部３５と、該触媒交換判断部３５によって要交換と判断されたときにその旨を報知する報知部３７と、を備えたものである。
　以下、各構成を詳細に説明する。
＜触媒層温度検知部＞
　触媒層温度検知部３１は、触媒充填容器３内に充填された触媒層内部の温度を検知するものである。触媒層における温度検知する部位としては、一度に交換する触媒の量との関係で適宜決定すればよい。例えば、一度に交換する触媒の量が全量の半分くらいなら、触媒充填層の上流側から下流側に向かう位置の中程を温度検知する部位とすればよい。触媒は、上流側から劣化が進むので、温度検知している部位が交換時期と判断されれば、当該部位よりも上流側の触媒を交換するようにすればよい。
＜触媒温度比較部＞
　触媒温度比較部３３は、触媒層温度検知部３１で検知された検知情報を入力して、検知情報に基づく現在の触媒温度と触媒が劣化していないときの無劣化触媒温度とを比較する。
　無劣化触媒温度は、触媒が劣化していないときに反応ガスが通過した際に触媒反応によって発熱したときの触媒温度である。なお、反応ガス組成が変動しない時は、触媒が反応初期に呈する温度（初期温度）を無劣化触媒温度として採用しても良い。
＜触媒交換判断部＞
　触媒交換判断部３５は、触媒温度比較部３３の比較結果に基づいて触媒の交換の要否を判断する。
　触媒の劣化が進行すると触媒反応による発熱量が低下し、無劣化触媒温度との差が大きくなる。そこで、触媒交換判断部３５は、現状の触媒層の温度と無劣化触媒温度との差が予め設定した値を超えたときに要交換と判断する。
＜報知部＞
　報知部３７は、触媒交換判断部３５によって要交換と判断されたときにその旨を報知する。報知の具体例としては、モニタに「要交換」である旨を表示したり、ランプを点灯させたり、と言った視覚的な報知でもよいし、あるいは警報音を鳴らす等の聴覚的な報知でもよい。
　報知部３７によって、要交換の報知があったときには、作業者が開閉弁１９を開放して触媒を所定量排出する。触媒は上流側から順次排出されるので、上流側の触媒の排出に伴って下流側の触媒が上流側に移動する。これによって、触媒充填容器３内の上流側に空間ができるので、この空間に新たな触媒を充填する。
　以上のように、本実施の形態によれば、触媒交換に際して全量交換することなく、劣化が進行して性能が低下した触媒のみを交換することができるので、触媒コストを抑えた触媒の有効活用ができる。
　上記の例では、触媒層温度検知部３１を触媒層の一か所に設けたものであったが、触媒層温度検知部３１は、図６に示すように、触媒層の上流側から下流側に複数箇所（本例では４箇所）に設けるようにしてもよい。
　この場合、触媒層温度検知部３１は、充填層を流れ方向に均等長さ分割し、その分割区域の中心の位置に設けるのが好ましい。
　また、触媒温度比較部３３は、触媒層温度検知部３１が設置された複数箇所の各箇所について現在の触媒温度と無劣化触媒温度との比較を行う。
　触媒交換判断部３５は、触媒層温度検知部３１が設置された複数箇所の各箇所について触媒交換の要否を判断する。
　報知部３７は、触媒温温度検知部が設置された複数箇所の各箇所について、交換の要否を報知する。
　このように、触媒層温度検知部３１を複数箇所に設けることで、触媒充填容器３内の触媒の劣化状況が上流側から下流側にかけてどの程度進行しているかを知ることができ、より適切な触媒交換タイミングを知ることができる。また、反応条件によっては触媒の劣化速度が想定より早く、一カ所の温度比較での一律交換判断では交換頻度が多くなりすぎる可能性があるが、複数カ所設けることで交換判断を状況に応じてより後段の温度比較に変更するなど、工場の柔軟な操業が可能となる。
　なお、上記の例では、触媒交換判断部３５によって要交換とされたときに作業者が開閉弁１９や蓋部材１３の開閉操作をするものであったが、開閉弁１９や蓋部材１３の開閉操作を触媒交換判断部３５の判断に関連付けて自動化することもできる。
　例えば、図７に示すように、開閉弁１９の開閉操作を行う第１アクチュエータ３９と、蓋部材１３の開閉操作を行う第２アクチュエータ４１と、を設け、触媒交換判断部３５は触媒の交換が必要と判断したときに第１アクチュエータ３９及び第２アクチュエータ４１を作動させる機能を有するようにすればよい。
　この場合、開閉弁１９を開放して触媒が排出口１５から排出されたときに、触媒残量を測定するセンサーやレベル計を設置して排出量を検知し、所定の量が排出されたときに第１アクチュエータ３９により開閉弁１９を閉止するようにしてもよい。あるいは、開閉弁１９を開放して触媒が排出口１５から排出されてから一定時間経過後に自動閉止するようにしても良い。
　同様に、蓋部材１３を開放して触媒を投入する場合には、投入量を測定するセンサーやレベル計を設置して投入量を検知し、所定の量が投入されたときに投入を停止するようにすればよい。
　なお、開閉弁１９や蓋部材１３の開閉の自動化は、図５に示したものや、後述する他の本実施の形態にも適用できる。
［実施の形態４］
　反応ガスの原料濃度や流量が変動すると、それに伴って触媒反応による発熱量も変動する。すなわち、原料濃度や流量が多いときには発熱量が大きくなるため温度が高く、原料濃度や流量が少ないときは発熱量が減るため温度が低くなるという温度変動を起こす。
　このため、触媒層内部の温度を検知するだけでは、温度変動があったときに、その温度変動が触媒劣化に起因するのか反応ガス変動に起因するのかを見分けることができない。
　そこで、本実施の形態では、温度変動が触媒劣化に起因することを特定して、その場合に触媒の交換要否を判断するようにしたものである。
　本実施の形態に係る多重管式反応容器４２を図８に示す。なお、図８において、図６に示したものと同じものには同一の符号を付して説明を省略する。
　本実施の形態に係る多重管式反応容器４２は、図８に示すように、触媒層温度検知部３１を触媒層の上流側から下流側にかけて複数箇所（本例では４箇所）に設け、複数の触媒層温度検知部３１の入力に基づいて触媒層の温度変動が触媒劣化に起因するのか反応ガス変動に起因するのかを判断する温度変動原因判断部４３を備え、触媒温度比較部３３は、温度変動原因判断部４３によって温度変動が触媒劣化に起因すると判断されたときに温度比較を行うようにしたものである。以下、本実施の形態の特徴とする構成について説明する。
＜温度変動原因判断部＞
　温度変動原因判断部４３は、複数の触媒層温度検知部３１の入力に基づいて触媒層の温度変動が触媒劣化に起因するのか反応ガス変動に起因するのかを判断する。
　温度変動原因判断部４３の基本原理は以下の通りである。
　触媒反応は触媒充填容器入口で反応が開始するため、入口に近い上流側に温度ピークを持つ。
　そして、温度変動が触媒劣化に起因する場合の温度変動は以下のようになる。
　触媒劣化の場合には、上流側の活性が低下することで上流側の触媒層の温度が低下し、一方で未反応ガスが下流側に流れることで温度ピークが下流にシフトする。すなわち、触媒層の温度のピークが、上流側から下流側に移動する。
　他方、反応ガス変動の場合、例えば反応ガス量が減少した場合には触媒層全体の温度が低下するが、温度ピークは上流側にあるままである。
　これを見分けることで温度変動の原因を推定できる。すなわち、交換したい位置の触媒層の温度低下と、充填層全域の温度ピーク位置の両方を参照することで温度変動が触媒劣化に起因するのか反応ガス変動に起因するかを判定できる。
　温度変動原因判断部４３は、複数の触媒層温度検知部３１の入力に基づいて、温度ピークが最も上流側にあるのか、温度ピークが下流側に移動しているのかを判定し、温度ピークが最も上流側にある場合には反応ガス変動であると判断し、温度ピークが下流側に移動していた場合には触媒劣化であると判断する。
　触媒交換判断部３５は、温度変動原因判断部４３によって温度変動が触媒劣化に起因すると判断されたときに交換判断を行う。
　本実施の形態によれば、反応ガス変動がある場合においても、触媒の劣化を適切に判断することができる。
［実施の形態５］
　反応ガスの性状（温度、圧力、流量、濃度）が変動すると、触媒温度も変動するため、触媒劣化の判断を正確に行うには、反応ガスの性状がどのような状態にあるかを前提として行う必要がある。そこで、本実施の形態は、反応ガスの性状が変動する場合に対応することができる多重管式反応容器４４であり、具体的な構成の一例は図９に示す通りである。図９において、図５と同一部分には同一の符号を付して説明を省略する。
　本実施の形態に係る多重管式反応容器４４は、触媒充填容器３に供給される反応ガスの温度、圧力、流量、濃度を検知する供給反応ガス性状検知部４５と、想定される反応ガスの性状ごとに劣化していない触媒が呈する温度を記憶した無劣化触媒温度データベース４７と、無劣化触媒温度データベース４７と供給反応ガス性状検知部４５からのデータに基づいて現状の反応ガス性状における無劣化触媒温度を推定する無劣化触媒温度推定部４９と、触媒交換判断部３５と、報知部３７と、を備えている。
　そして、触媒温度比較部３３は、無劣化触媒温度推定部４９によって推定された無劣化触媒温度と触媒層温度検知部３１で検知された触媒温度とを比較する。
＜供給反応ガス性状検知部＞
　供給反応ガス性状検知部４５は、触媒充填容器３に供給される反応ガスの温度、圧力、流量、濃度を検知する。検知のタイミングは、変動頻度に応じて例えば一日ごと、半日ごと、一時間ごと、一分ごと、などとすればよい。
＜無劣化触媒温度データベース＞
　無劣化触媒温度データベース４７は、想定される反応ガスの性状ごとに劣化していない触媒が呈する温度を記憶している。触媒充填容器３に供給される反応ガスの温度、圧力、流量、濃度のいずれか、あるいは全てが変動することが想定される場合がある。この場合、想定される性状について、その性状の反応ガスが劣化していない触媒に供給されたときの触媒温度（無劣化時温度）を予め検知して、反応ガスの性状と対応付けてデータベース化したものが無劣化触媒温度データベース４７である。
＜無劣化触媒温度推定部＞
　無劣化触媒温度推定部４９は、無劣化触媒温度データベース４７と供給反応ガス性状検知部４５からのデータに基づいて現状の反応ガス性状における触媒の無劣化時温度を推定する。
　より具体的には、供給反応ガス性状検知部４５から入力される温度、圧力、流量、濃度により現状の反応ガスの性状を特定し、無劣化触媒温度データベース４７を参照することで特定された性状での触媒の無劣化時温度を推定する。
　本実施の形態によれば、反応ガスの性状が変動する場合においても、触媒の劣化を適切に判断することができる。
［実施の形態６］
　実施の形態５においては、反応ガスの性状が変動する場合において、想定される反応ガスの性状ごとに劣化していない触媒が呈する温度を記憶した無劣化触媒温度データベース４７が必要とされる。そのため、多重管式反応容器４４に供給される反応ガスの想定される性状変動ごとに予め実験を行って無劣化触媒温度データベース４７を作成する作業が必要となる。
　そこで、本実施の形態の多重管式反応容器５０は、かかる作業を行うことなく、反応ガスの性状変動に対応できるようにしたものである。
　本実施の形態の多重管式反応容器５０を図１０に示す。図１０において、図９と同一部分には同一の符号を付して説明を省略する。
　本実施の形態に係る多重管式反応容器３０は、触媒層温度検知部３１と、供給反応ガス性状検知部４５と、排出反応ガス性状検知部５１と、壁面温度検知部５３と、触媒充填容器材・触媒の物性データベース５５と、触媒層温度分布推定部５７と、触媒温度比較部３３と、触媒交換判断部３５と、報知部３７と、を備えている。
＜触媒層温度検知部＞
　触媒層温度検知部３１は、触媒層の上流側から下流側に複数箇所（本例では４箇所）設けられている。
＜供給反応ガス性状検知部＞
　供給反応ガス性状検知部４５は、触媒充填容器３に供給される反応ガスの温度、圧力、流量、濃度を検知する。
＜排出反応ガス性状検知部＞
　排出反応ガス性状検知部５１は、触媒充填容器３から排出される反応ガスの温度、圧力、流量、濃度を検知する。
＜壁面温度検知部＞
　壁面温度検知部５３は、触媒充填容器３の壁面温度を検知する。
＜触媒充填容器材・触媒の物性データベース＞
　触媒充填容器材・触媒の物性データベース５５は、触媒充填容器３の材質、触媒の物性値が記憶しているものである。
　具体的には、Cbed：充填層熱容量、qreact：モル反応熱、Mbed：触媒充填量、k：反応速度定数、a1：反応次数、a2：反応次数、h：熱伝達係数、U：充填層伝熱係数、cp：ガス比熱、ρ：ガス密度、α：モル流量⇒体積流量への換算係数(例mol/s→L/s(標準状態)なら22.4)等である。
＜触媒層温度分布推定部＞
　触媒層温度分布推定部５７は、排出反応ガス性状検知部５１、壁面温度検知部５３、及び物性データベースに基づいて劣化していない触媒の複数箇所のそれぞれにおける無劣化時温度を推定する。
　無劣化時温度の推定は、触媒層温度検知部３１を設置している各位置において、下記の熱収支式を解くことで演算できる。
　［時間Δｔ後の触媒層の温度］＝［基準時刻の触媒層温度］＋［時間Δｔの間に触媒層が受け取る熱］/［触媒層の熱容量］
　［触媒層が受け取る熱］＝［触媒反応で発生する反応熱］＋［領域境界から流入する熱］＋［流入ガスが持ち込む熱］-［流出ガスが持ち去る熱］
　求めたい［時間Δｔ後の触媒層の温度］をTpredとすると、具体的な計算式は以下の通りである。
　Tpred=T0+Qall/Cbed
　　ここで、Tpred：予想温度(=Δt時間後の充填層温度)、Δt：計算時間
　　　　　　T0：基準時刻の触媒層温度
　　　　　　Qall：充填層の獲得熱量
　　　　　　Cbed：充填層熱容量
　Qall=Qr＋Qw＋Qin-Qout-Qgas
　　ここで、Qr：総反応熱
　　　　　　Qw：壁面からの熱
　　　　　　Qin：上流からの熱
　　　　　　Qout：下流への熱
　　　　　　Qgas：ガスの獲得熱
　Qr=qreact×r×Mbed×Δt
　　r=k×P1 a1×P2 a2　（2成分反応の場合）
　　　P1＝P0×C1、P2＝P0×C2
　　　　ここで、qreact：モル反応熱
　　　　　　　　r：モル反応速度
　　　　　　　　Mbed：触媒充填量
　　　　　　　　k：反応速度定数
　　　　　　　　P1：成分1分圧
　　　　　　　　a1：反応次数
　　　　　　　　P2：成分2分圧
　　　　　　　　a2：反応次数
　　　　　　　　P0：全圧
　　　　　　　　C1：成分1濃度
　　　　　　　　C2：成分2濃度
　Qw=h×(T0-Tw)
　　ここで、h：熱伝達係数
　　　　　　Tw：壁面温度
　Qin=U×(Tup-T0)
　　ここで、Tup：基準時刻の上流層温度（注目層が上流端の場合は別途設定※）
　　　　　　　※例えば壁面温度で近似する。下流端の場合も同様。
　　　　　　U：充填層伝熱係数
　Qout=U×(T0-Tdown)
　　ここで、Tdown：基準時刻の下流層温度（注目層が下流端の場合は別途設定）
　Qgas=cp×ρ×F×Δt×(T0-Tup)
　　ここで、cp：ガス比熱
　　　　　　ρ：ガス密度
　　　　　　F：ガス体積流量
　F=F0+r×Mbed×Δt×α
　　ここで、F0：入口ガス体積流量
　　　　　　α：モル流量⇒体積流量への換算係数(例mol/s→L/sなら22.4)
　上記の演算に際して、触媒充填容器材・触媒の物性データベース５５を参照するものは、Cbed：充填層熱容量、qreact：モル反応熱、Mbed：触媒充填量、k：反応速度定数、a1：反応次数、a2：反応次数、h：熱伝達係数、U：充填層伝熱係数、cp：ガス比熱、ρ：ガス密度、α：モル流量である。
　また、T0：基準時刻の触媒層温度は触媒層温度検知部から、P0：全圧は供給反応ガス性状検知部のPgiおよび排出反応ガス性状検知部のPgoの勾配から、C1：成分1濃度およびC2：成分2濃度は、供給反応ガス性状検知部のCgiおよび排出反応ガス性状検知部のCgoの勾配から、Tw：壁面温度は壁面温度検知部から、Tup：基準時刻の上流層温度は触媒層温度検知部Tc1から、Tdown：基準時刻の下流層温度は触媒層温度検知部Tc4から、F0：入口ガス体積流量は供給反応ガス性状検知部から、それぞれ取得する。
＜触媒温度比較部＞
　触媒温度比較部３３は、触媒層温度推定部によって推定された触媒温度と触媒層温度検知部３１で検知された温度とを比較する。
＜触媒交換判断部＞及び＜報知部＞は、図８、図９に示したものと同様のものである。
　本実施の形態によれば、反応ガスの性状が変動する場合においても、触媒の劣化を適切に判断することができる。しかも、予め実験等によって無劣化触媒温度データベース４７を作成する作業が不要である。
　なお、開閉弁１９や蓋部材１３を自動開閉するには、図１１に示すように、開閉弁１９の開閉操作を行う第１アクチュエータ３９と、蓋部材１３の開閉操作を行う第２アクチュエータ４１と、を設け、触媒交換判断部３５は触媒の交換が必要と判断したときに第１アクチュエータ３９及び第２アクチュエータ４１を作動させる機能を有するようにすればよい。
　　１　多重管式反応容器（実施の形態１）
　　３　触媒充填容器
　　　３ａ　天面部
　　５　内側冷却管
　　７　外殻容器
　　９　ガス導入口
　１１　ガス排出口
　１２　充填口
　１３　蓋部材
　　１３ａ　切欠き部
　１５　排出口
　１７　排出管
　１９　開閉弁
　　１９ａ　切欠き部
　２１　内側冷却流体入口
　２３　内側冷却流体出口
　２５　外側冷却流体入口
　２７　内側冷却流体出口
　２９　多重管式反応容器（実施の形態２）
　３０　多重管式反応容器（実施の形態３）
　３１　触媒層温度検知部
　３３　触媒温度比較部
　３５　触媒交換判断部
　３７　報知部
　３９　第１アクチュエータ
　４１　第２アクチュエータ
　４２　多重管式反応容器（実施の形態４）
　４３　温度変動原因判断部
　４４　多重管式反応容器（実施の形態５）
　４５　供給反応ガス性状検知部
　４７　無劣化触媒温度データベース
　４９　無劣化触媒温度推定部
　５０　多重管式反応容器（実施の形態６）
　５１　排出反応ガス性状検知部
　５３　壁面温度検知部
　５５　触媒充填容器・触媒の物性データベース
　５７　触媒層温度分布推定部

Claims (11)

  1. 　反応ガスが通流すると共に触媒が充填される触媒充填容器と、該触媒充填容器内に充填方向に沿って配設されて内部に冷却流体が通流して前記触媒充填容器内の触媒を冷却する内側冷却管と、前記触媒充填容器の外周に設けられて内部に冷却流体が通流して前記触媒充填容器を外側から冷却する外殻容器と、を備えたことを特徴とする多重管式反応容器。
  2. 　前記触媒充填容器が円筒体からなり前記内側冷却管が前記触媒充填容器の中央に配置されていることを特徴とする請求項１に記載の多重管式反応容器。
  3. 　前記触媒充填容器は、上端部に触媒を充填する充填口を有し、下端部に触媒を排出する排出口を有し、該排出口から前記触媒を重力によって排出することが可能になっていることを特徴とする請求項１又は２に記載の多重管式反応容器。
  4. 　前記触媒充填容器と前記内側冷却管の組を複数組有し、該複数組が一つの外殻容器に設けられていることを特徴とする請求項１又は２に記載の多重管式反応容器。
  5. 　前記触媒充填容器と前記内側冷却管の組を複数組有し、該複数組が一つの外殻容器に設けられていることを特徴とする請求項３に記載の多重管式反応容器。
  6. 　前記触媒充填容器内に充填された触媒層内部の温度を検知する触媒層温度検知部と、該触媒層温度検知部で検知された検知情報を入力して、検知情報に基づく現在の触媒温度と触媒が劣化していないときの触媒無劣化時温度とを比較する触媒温度比較部と、該触媒温度比較部の比較結果に基づいて触媒交換の要否を判断する触媒交換判断部と、該触媒交換判断部によって要交換と判断されたときにその旨を報知する報知部と、を備えたことを特徴とする請求項３に記載の多重管式反応容器。
  7. 　前記触媒層温度検知部は触媒層の上流側から下流側に複数箇所に設けられていることを特徴とする請求項６に記載の多重管式反応容器。
  8. 　前記充填口を開閉する充填口開閉部材と、前記排出口を開閉する排出口開閉部材と、前記充填口開閉部材及び前記排出口開閉部材の開閉操作を行うアクチュエータと、を備え、
    　前記触媒交換判断部は前記触媒の交換が必要と判断したときに前記アクチュエータを作動させる機能を有することを特徴とする請求項６に記載の多重管式反応容器。
  9. 　前記触媒層温度検知部は触媒層の上流側から下流側にかけて複数箇所に設けられており、複数の前記触媒層温度検知部の入力に基づいて前記触媒層の温度変動が触媒劣化に起因するのか反応ガス変動に起因するのかを判断する温度変動原因判断部をさらに備え、
    　前記触媒交換判断部は、温度変動原因判断部によって温度変動が触媒劣化に起因すると判断されたときに交換判断を行うことを特徴とする請求項６に記載の多重管式反応容器。
  10. 　前記触媒充填容器に供給される反応ガスの温度、圧力、流量、濃度を検知する供給反応ガス性状検知部と、想定される前記反応ガスの性状ごとに劣化していない触媒が呈する温度を記憶した無劣化触媒温度データベースと、該無劣化触媒温度データベースと前記供給反応ガス性状検知部からのデータに基づいて現状の反応ガス性状における無劣化触媒温度を推定する無劣化触媒温度推定部と、をさらに備え、
    　前記触媒温度比較部は、前記無劣化触媒温度推定部によって推定された無劣化触媒温度と前記触媒層温度検知部で検知された触媒温度とを比較することを特徴とする請求項６に記載の多重管式反応容器。
  11. 　前記触媒層温度検知部は、触媒層の上流側から下流側に複数箇所設けられており、
    　前記触媒充填容器に供給される反応ガスの温度、圧力、流量、濃度を検知する供給反応ガス性状検知部と、
    　前記触媒充填容器から排出される反応ガスの温度、圧力、流量、濃度を検知する排出反応ガス性状検知部と、
    　前記触媒充填容器の壁面温度を検知する壁面温度検知部と、
    　前記触媒充填容器材・触媒の物性データベースと、
    　前記温度検知部、前記供給反応ガス性状検知部、前記排出反応ガス性状検知部、前記壁面温度検知部、及び前記物性データベースに基づいて劣化していない触媒の前記複数箇所のそれぞれにおける無劣化触媒温度を推定する触媒層温度分布推定部と、をさらに備え、
    　前記触媒温度比較部は、前記触媒層温度推定部によって推定された無劣化触媒温度と前記触媒層温度検知部で検知された温度とを比較することを特徴とする請求項６に記載の多重管式反応容器。
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