JPS6384630A - 水素の発生を伴う反応を行わせるために用いる熱交換器型反応装置 - Google Patents
水素の発生を伴う反応を行わせるために用いる熱交換器型反応装置Info
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- JPS6384630A JPS6384630A JP22828186A JP22828186A JPS6384630A JP S6384630 A JPS6384630 A JP S6384630A JP 22828186 A JP22828186 A JP 22828186A JP 22828186 A JP22828186 A JP 22828186A JP S6384630 A JPS6384630 A JP S6384630A
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- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
- B01J8/00—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes
- B01J8/02—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds
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- Hydrogen, Water And Hydrids (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
不発明は、水素の発生を伴う反応を行わせるために用い
る熱交換器盤の反応装置に関するものである。
る熱交換器盤の反応装置に関するものである。
水素の発生を伴う反応で代表的なものは、脱水素反応で
ある。この脱水素反応は１石油精製９石油化学および有
機合成化学上重要な反応であり。
ある。この脱水素反応は１石油精製９石油化学および有
機合成化学上重要な反応であり。
例えばつぎのようなものがある。
■ パラフィンおよびオレフィンからオレフィンおよび
ジオレフイ／への脱水素 ■ アルキル芳香族からアルケニル芳香族への脱水素 ■ アルキル異動環状化合物からアルケニル異部環状化
合物への脱水素 ■ アルコールからアルデヒドあるいはケトンへの脱水
素 ■ 異部環状化合物の脱水素 ■ シクロパラフィン（ナフテン）からシクロフィンお
よび芳香族への脱水素 ■ パラフィンおよびオレフィンから芳香族への環化脱
水素 １念、他の水素の発生を伴う反応としては、ＣＯとＨ，
Ｏによるシフト反応がある。
ジオレフイ／への脱水素 ■ アルキル芳香族からアルケニル芳香族への脱水素 ■ アルキル異動環状化合物からアルケニル異部環状化
合物への脱水素 ■ アルコールからアルデヒドあるいはケトンへの脱水
素 ■ 異部環状化合物の脱水素 ■ シクロパラフィン（ナフテン）からシクロフィンお
よび芳香族への脱水素 ■ パラフィンおよびオレフィンから芳香族への環化脱
水素 １念、他の水素の発生を伴う反応としては、ＣＯとＨ，
Ｏによるシフト反応がある。
水素の発生を伴う反応のうち脱水素反応は、スチレンや
ブタジェンなどの製造にみられるように。
ブタジェンなどの製造にみられるように。
工業的に′Ｎ要な反応のひとつである。これらの脱水素
反応はすべて吸熱反応であり、そのために高＠度におい
て多量の熱量を補給しなければならない。またこのよう
な高温条件下では、脱水素の他に炭化水素の分解も起こ
りやすく、特に金属触媒ではそれが顕著であって、炭素
析出による触媒の活性劣化が著しい。そのために工業プ
ロセスでは難還元性の金属酸化物や高温でも安定なＣａ
１Ｎｉ（ＰＯ，）−などが触媒として使われる。
反応はすべて吸熱反応であり、そのために高＠度におい
て多量の熱量を補給しなければならない。またこのよう
な高温条件下では、脱水素の他に炭化水素の分解も起こ
りやすく、特に金属触媒ではそれが顕著であって、炭素
析出による触媒の活性劣化が著しい。そのために工業プ
ロセスでは難還元性の金属酸化物や高温でも安定なＣａ
１Ｎｉ（ＰＯ，）−などが触媒として使われる。
また脱水素反応は１モル数の増加する反応であるから平
衡論的には低圧が好ましい。工業的操作では、原料供給
の流れに多量の高温スチームを導入することにより高温
低圧の条件を実現し、同時にこの多量のスチーム共存に
よって、触媒表面上へのコーク状物質の蓄積を抑制し、
″１＋触媒表面の過度の還元状態への変化をも防止して
触媒活性の安定保持をおこなっている。
衡論的には低圧が好ましい。工業的操作では、原料供給
の流れに多量の高温スチームを導入することにより高温
低圧の条件を実現し、同時にこの多量のスチーム共存に
よって、触媒表面上へのコーク状物質の蓄積を抑制し、
″１＋触媒表面の過度の還元状態への変化をも防止して
触媒活性の安定保持をおこなっている。
本発明者等は先に特願昭６０−０４２４１３号において
、含水素ガス中の水素をシクロヘキサンに変えて貯蔵し
、使用に際してはシクロヘキサンから再度水素を取り出
す方法全提案したが、シクロヘキサンの脱水素反応も、
上述のスチレンやブタジェンの製造と同様に高温におけ
る多量の熱量の補給、炭素析出などの問題が発生する。
、含水素ガス中の水素をシクロヘキサンに変えて貯蔵し
、使用に際してはシクロヘキサンから再度水素を取り出
す方法全提案したが、シクロヘキサンの脱水素反応も、
上述のスチレンやブタジェンの製造と同様に高温におけ
る多量の熱量の補給、炭素析出などの問題が発生する。
炭化水素の脱水素反応は、大きな吸熱反応であって熱力
学平衡の制約のために高い反応＠興を必要とする。その
ためにこの反応を行わせるためには、高温下において多
量の熱量を供給する必要がある。ま九このように反応温
度が高いので、脱水素の他に炭化水素の分解も起こ９や
すく、特にＦｅやＮｌのような卑金属触媒上ではそれが
顕著であって、炭素析出による活性劣化が著しい。
学平衡の制約のために高い反応＠興を必要とする。その
ためにこの反応を行わせるためには、高温下において多
量の熱量を供給する必要がある。ま九このように反応温
度が高いので、脱水素の他に炭化水素の分解も起こ９や
すく、特にＦｅやＮｌのような卑金属触媒上ではそれが
顕著であって、炭素析出による活性劣化が著しい。
本発明は上記問題点を解決し、低温度において脱水素反
応を進行させ、且つ反応速１ｆｔｌ−促進させる効率的
な熱交換器型反応装置を提供することを目的とする。
応を進行させ、且つ反応速１ｆｔｌ−促進させる効率的
な熱交換器型反応装置を提供することを目的とする。
上記目的を達成するための不発明の技術的手段は、触媒
の存在下で水素の発生を伴う反応をおこなわせるための
反応装置において、多孔質材料管の内周面に触媒充填層
を設け、内部に熱媒体の流通空間を形成した熱媒体配管
を前記触媒充填層の芯部に挿通し、前記多孔質材料管の
外周部に形成される水素リッチガスの流通空間には触媒
充填層から該多孔質材料管の管壁を介して透過分離され
た水素リッチガスの排出路を設けるとともに、前記触媒
充填層には原料ガスの導入路と多孔質材料管の未透過ガ
スの排出路とを設け、さらに前記熱媒体配管には熱媒体
の導入路と排出路とを設けたことを特徴とする水素の発
生を伴う反応を行わせるために用いる熱交換器型反応装
置である。
の存在下で水素の発生を伴う反応をおこなわせるための
反応装置において、多孔質材料管の内周面に触媒充填層
を設け、内部に熱媒体の流通空間を形成した熱媒体配管
を前記触媒充填層の芯部に挿通し、前記多孔質材料管の
外周部に形成される水素リッチガスの流通空間には触媒
充填層から該多孔質材料管の管壁を介して透過分離され
た水素リッチガスの排出路を設けるとともに、前記触媒
充填層には原料ガスの導入路と多孔質材料管の未透過ガ
スの排出路とを設け、さらに前記熱媒体配管には熱媒体
の導入路と排出路とを設けたことを特徴とする水素の発
生を伴う反応を行わせるために用いる熱交換器型反応装
置である。
このように不発明では、触媒の存在のもとて水素の発生
を伴う反応を行わせながら、他方では触媒充填層と直接
に接するように配置した多孔質材料管により、水素の発
生を伴う反応で生成した水素を直ちに選択的に系外に引
き抜き、化学平衡をずらすことにより平衡転化率を上昇
させて反応温度を低下させ、また反応速度を促進させる
ことができる。
を伴う反応を行わせながら、他方では触媒充填層と直接
に接するように配置した多孔質材料管により、水素の発
生を伴う反応で生成した水素を直ちに選択的に系外に引
き抜き、化学平衡をずらすことにより平衡転化率を上昇
させて反応温度を低下させ、また反応速度を促進させる
ことができる。
また、触媒の充填層を形成することにより、多量の熱量
を効率的に触媒充填層芯部空間から供給することができ
る。なお不発明における多孔質材料管の材料としては、
ガラス、セラミックス、金属粉の焼結物、金属箔などを
用いることができ、加工性の点ではガラスが優れている
。
を効率的に触媒充填層芯部空間から供給することができ
る。なお不発明における多孔質材料管の材料としては、
ガラス、セラミックス、金属粉の焼結物、金属箔などを
用いることができ、加工性の点ではガラスが優れている
。
以下本発明の実施例を図面により説明する。、第１図は
熱交換器型反応装置の側断面図である。３は多孔質材料
管であり、この管の内周面を直接被覆するように触媒充
填層４が形成され、この触媒充填層４の芯部にさらに熱
媒体流通空間１３を形成した熱媒体配管９が挿通されて
いる。この空間１３と触媒充填層４とは熱媒体配管９を
介して間接的に接している。触媒充填層４の一端側は反
応用ガスの触媒層導入路２を形成し、他端側は水素の発
生を伴う反応で触媒充填ｒｄ ４内に発生し多孔質材料
管３の外部に透過しなかった未透過オフガスが流出でき
るように多孔質材料管未透過ガス排出路６を形成してい
る。また、多孔質材料管３の外周面側には、触媒充填層
４内で発生して多孔質材料管３の管壁を透過し、分離さ
れた水素を王とする水素リッチガスが流通できるように
水Ｘ ＩＪノツチスの流通空間１４が形成されている。
熱交換器型反応装置の側断面図である。３は多孔質材料
管であり、この管の内周面を直接被覆するように触媒充
填層４が形成され、この触媒充填層４の芯部にさらに熱
媒体流通空間１３を形成した熱媒体配管９が挿通されて
いる。この空間１３と触媒充填層４とは熱媒体配管９を
介して間接的に接している。触媒充填層４の一端側は反
応用ガスの触媒層導入路２を形成し、他端側は水素の発
生を伴う反応で触媒充填ｒｄ ４内に発生し多孔質材料
管３の外部に透過しなかった未透過オフガスが流出でき
るように多孔質材料管未透過ガス排出路６を形成してい
る。また、多孔質材料管３の外周面側には、触媒充填層
４内で発生して多孔質材料管３の管壁を透過し、分離さ
れた水素を王とする水素リッチガスが流通できるように
水Ｘ ＩＪノツチスの流通空間１４が形成されている。
このように多孔質材料管３と、その内面を被栓する触媒
充填／Ｉ ４と、さらにその芯部に熱媒体流通空間１４
を形成した熱媒体配管９とを１つのユニットとする多数
のユニットが１反応装置本体５の内部に並列的に配置さ
れ、これらの各ユニット間は少くとも多孔質材料ｇ３の
管壁より透過流出した水素リッチガスが流通できる程度
に間隙を設けて、水素リッチガスの流通空間１４が形成
されている。
充填／Ｉ ４と、さらにその芯部に熱媒体流通空間１４
を形成した熱媒体配管９とを１つのユニットとする多数
のユニットが１反応装置本体５の内部に並列的に配置さ
れ、これらの各ユニット間は少くとも多孔質材料ｇ３の
管壁より透過流出した水素リッチガスが流通できる程度
に間隙を設けて、水素リッチガスの流通空間１４が形成
されている。
反応装置不休５には反応用ガスを導入するための反応装
置本体人口１と、前記多孔質材料管３の管壁を透過した
水素リッチガスを合流させて取り出すための多孔質材料
管透過ガス排出路１１と。
置本体人口１と、前記多孔質材料管３の管壁を透過した
水素リッチガスを合流させて取り出すための多孔質材料
管透過ガス排出路１１と。
さらに触媒充填Ｎ４から流出したオフガスを合流させて
排出する反応装置本体未透過ガス出ロアを有し、さらに
熱媒体の流通空間１３と連通して熱媒体の導入路８と排
出路ｌＯとを有する。
排出する反応装置本体未透過ガス出ロアを有し、さらに
熱媒体の流通空間１３と連通して熱媒体の導入路８と排
出路ｌＯとを有する。
次にこの熱交換器型反応装置を用いて水素の発生を伴う
反応を行わせる場合について、シクロヘキサンの脱水素
反応を例にしてその作用とともに具体的に説明する。
反応を行わせる場合について、シクロヘキサンの脱水素
反応を例にしてその作用とともに具体的に説明する。
水素を含有するガス中の水素をベンゼンと反応させて、
液状のシクロヘキサンとして貯蔵した後にシクロヘキサ
ンから再度水素として取り出すために、シクロヘキサン
を気化させた後、第１図に示す反応装置本体人口ｌから
供給すると、この気化されたシクロヘキサンは触媒層導
入路２に分配される。外部が多孔質材料管３とし内部が
触媒充填／１！４に熱を供給するための熱媒体配管９と
された触媒充填層４が反応装！＋：体５の内部に十数本
〜数十本設置されており、触媒層導入路２から供給され
たシクロヘキサンは、触媒充填Ｎ４で脱水素反応により
ベンゼンと水素とになる。水素は選択的に多孔質材料管
３を透過して管外に引き抜かれ、水素リッチな透過ガス
として多孔質材料管透過ガス排出路１１を通り、真空ボ
ンｆ１２により糸外に排出される。この真空ポンプ１２
は、透過ガスを引き抜くための補助的手段であって、操
作条件によっては不必要な場合もある。また、ベンゼン
リッチな未透過ガスは、多孔質材料管未透過ガス排出路
６および反応装置本体未透過ガス出ロアを遡り系外に排
出される。不実施例では、触媒充填１→４に熱を供給す
るための熱媒体としてスチームを用い、スチームは熱媒
体導入路８から供給され、熱媒体配管９を通り、触媒充
填層４と熱交換を行ったのち熱媒体排出路１０から系外
に排出される。
液状のシクロヘキサンとして貯蔵した後にシクロヘキサ
ンから再度水素として取り出すために、シクロヘキサン
を気化させた後、第１図に示す反応装置本体人口ｌから
供給すると、この気化されたシクロヘキサンは触媒層導
入路２に分配される。外部が多孔質材料管３とし内部が
触媒充填／１！４に熱を供給するための熱媒体配管９と
された触媒充填層４が反応装！＋：体５の内部に十数本
〜数十本設置されており、触媒層導入路２から供給され
たシクロヘキサンは、触媒充填Ｎ４で脱水素反応により
ベンゼンと水素とになる。水素は選択的に多孔質材料管
３を透過して管外に引き抜かれ、水素リッチな透過ガス
として多孔質材料管透過ガス排出路１１を通り、真空ボ
ンｆ１２により糸外に排出される。この真空ポンプ１２
は、透過ガスを引き抜くための補助的手段であって、操
作条件によっては不必要な場合もある。また、ベンゼン
リッチな未透過ガスは、多孔質材料管未透過ガス排出路
６および反応装置本体未透過ガス出ロアを遡り系外に排
出される。不実施例では、触媒充填１→４に熱を供給す
るための熱媒体としてスチームを用い、スチームは熱媒
体導入路８から供給され、熱媒体配管９を通り、触媒充
填層４と熱交換を行ったのち熱媒体排出路１０から系外
に排出される。
この装置において、触媒としてｐｔ−Ａ〜０３系触媒金
触媒し、圧力１℃Ｇ、温度２５０’Ｃ，Ｓ、Ｖ。
触媒し、圧力１℃Ｇ、温度２５０’Ｃ，Ｓ、Ｖ。
９０ｈｒ の条件において、多孔質材料管３からの選
択的な水素引き抜きを行わない従来の方法で脱水素反応
だけを行った場合には、シクロヘキサンからのベンゼン
と水素への転化率は約１８Ｘ程度であったが、多孔質材
料管３からの水素引き抜きを供給シクロへキサン流量に
対して３０Ｘ行うと。
択的な水素引き抜きを行わない従来の方法で脱水素反応
だけを行った場合には、シクロヘキサンからのベンゼン
と水素への転化率は約１８Ｘ程度であったが、多孔質材
料管３からの水素引き抜きを供給シクロへキサン流量に
対して３０Ｘ行うと。
転化率は、９６〜壕で上昇した。このように不発明の反
応装置を用いることにより１反応系において生成する水
素を選択的に引抜くので、反応が促進され、原料ガスよ
りの転化率が大「ｐに向上する。
応装置を用いることにより１反応系において生成する水
素を選択的に引抜くので、反応が促進され、原料ガスよ
りの転化率が大「ｐに向上する。
以上の実施例では、触媒の加熱用媒体としてスチームを
用いる例を示したが１本発明で用いる熱媒体はスチーム
に限定されるものではなく、加熱用としてはその他に燃
焼排ガス、加熱炉排ガス等のガス状熱媒体、あるいはこ
れらの排ガスと熱交換し次液状の熱媒体等を用いてもよ
い。また、加熱用媒体の流通型式は、実施例では反応ガ
スの流れに対して並流としたが、熱交換が効率的に行わ
れれば対向流としてもよい。
用いる例を示したが１本発明で用いる熱媒体はスチーム
に限定されるものではなく、加熱用としてはその他に燃
焼排ガス、加熱炉排ガス等のガス状熱媒体、あるいはこ
れらの排ガスと熱交換し次液状の熱媒体等を用いてもよ
い。また、加熱用媒体の流通型式は、実施例では反応ガ
スの流れに対して並流としたが、熱交換が効率的に行わ
れれば対向流としてもよい。
以上の説明では、炭化水素の脱水素を例にと９説明をお
こなったが、この反応装置は吸熱反応である炭化水素の
脱水素のみならず、００のシフト反応のような水素発生
を伴った発熱反応にも適用できる。この場合には熱媒体
として冷媒を用いることによって、系外への効率的な反
応熱の回収をおこなうことができる。
こなったが、この反応装置は吸熱反応である炭化水素の
脱水素のみならず、００のシフト反応のような水素発生
を伴った発熱反応にも適用できる。この場合には熱媒体
として冷媒を用いることによって、系外への効率的な反
応熱の回収をおこなうことができる。
本発明は上記のごとき構成および作用を有するので、以
下のごとき効果がある。
下のごとき効果がある。
（、） 水素を選択的に引き抜くことにより、反応＠
度を低下させることができる。
度を低下させることができる。
（ｂ） 水素を選択的に引き抜くことにより転化率を
同上させることができる。
同上させることができる。
（ｃ） 反応温度が低下するため、Ｎｉ、Ｆｅなどの
卑金属触媒での炭化水素の分解による炭素析出が防止で
きる。
卑金属触媒での炭化水素の分解による炭素析出が防止で
きる。
（ｄ） 熱又換が容易となり、反応状態を安定に維持
できる。
できる。
（、） 水素の発生と分離とを同時に行うことができ
るので、工程を省略でき、装置をコンパクトにすること
ができる。
るので、工程を省略でき、装置をコンパクトにすること
ができる。
第１図は本発明の一実施例であり、熱交換器型反応装置
の側断面図である。 １・・・反応装置不休入口、２・・・触媒層導入路、３
・・・多孔質材料管、４・・・触媒充填層、５・・・反
応装置本体、６・・・多孔質材料管未透過ガス排出路。 ７・・・反応装置本体未透過ガス出口、８・・・熱媒体
導入路、９・・・熱媒体配管、１０・・・熱媒体排出路
、１１・・・多孔質材料管透過ガス排出路、１２・・・
真空ボンダ、１３・・・熱媒体流通空間、１４・・・水
素リッチガスの流通空間。 代理人 弁理士 秋 沢 政 元 他１名
の側断面図である。 １・・・反応装置不休入口、２・・・触媒層導入路、３
・・・多孔質材料管、４・・・触媒充填層、５・・・反
応装置本体、６・・・多孔質材料管未透過ガス排出路。 ７・・・反応装置本体未透過ガス出口、８・・・熱媒体
導入路、９・・・熱媒体配管、１０・・・熱媒体排出路
、１１・・・多孔質材料管透過ガス排出路、１２・・・
真空ボンダ、１３・・・熱媒体流通空間、１４・・・水
素リッチガスの流通空間。 代理人 弁理士 秋 沢 政 元 他１名
Claims (1)
- 触媒の存在下で水素の発生を伴う反応をおこなわせるた
めの反応装置において、多孔質材料管の内周面に触媒充
填層を設け、内部に熱媒体の流通空間を形成した熱媒体
配管を前記触媒充填層の芯部に挿通し、前記多孔質材料
管の外周部に形成される水素リッチガスの流通空間には
触媒充填層から該多孔質材料管の管壁を介して透過分離
された水素リッチガスの排出路を設けるとともに、前記
触媒充填層には原料ガスの導入路と多孔質材料管の未透
過ガスの排出路とを設け、さらに前記熱媒体配管には熱
媒体の導入路と排出路とを設けたことを特徴とする水素
の発生を伴う反応を行わせるために用いる熱交換器型反
応装置。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP22828186A JPS6384630A (ja) | 1986-09-29 | 1986-09-29 | 水素の発生を伴う反応を行わせるために用いる熱交換器型反応装置 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP22828186A JPS6384630A (ja) | 1986-09-29 | 1986-09-29 | 水素の発生を伴う反応を行わせるために用いる熱交換器型反応装置 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6384630A true JPS6384630A (ja) | 1988-04-15 |
Family
ID=16874017
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP22828186A Pending JPS6384630A (ja) | 1986-09-29 | 1986-09-29 | 水素の発生を伴う反応を行わせるために用いる熱交換器型反応装置 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6384630A (ja) |
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS63154629A (ja) * | 1986-12-18 | 1988-06-27 | Agency Of Ind Science & Technol | 脱水素反応装置 |
| JPH06345404A (ja) * | 1993-06-02 | 1994-12-20 | Kawasaki Heavy Ind Ltd | 非平衡反応用プレートフィン型反応器 |
| US6921517B2 (en) * | 2000-02-02 | 2005-07-26 | Shuzo Matsumura | Process and apparatus for the pyrolysis of hydrocarbon gas |
| JP2019136650A (ja) * | 2018-02-09 | 2019-08-22 | 株式会社東芝 | 固定層反応装置及び固定層反応方法 |
| WO2024252939A1 (ja) * | 2023-06-09 | 2024-12-12 | Ｊｆｅエンジニアリング株式会社 | 多重管式反応容器 |
| WO2025032926A1 (ja) * | 2023-08-07 | 2025-02-13 | Ｊｆｅエンジニアリング株式会社 | 多重管式反応容器 |
-
1986
- 1986-09-29 JP JP22828186A patent/JPS6384630A/ja active Pending
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS63154629A (ja) * | 1986-12-18 | 1988-06-27 | Agency Of Ind Science & Technol | 脱水素反応装置 |
| JPH06345404A (ja) * | 1993-06-02 | 1994-12-20 | Kawasaki Heavy Ind Ltd | 非平衡反応用プレートフィン型反応器 |
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| WO2024252939A1 (ja) * | 2023-06-09 | 2024-12-12 | Ｊｆｅエンジニアリング株式会社 | 多重管式反応容器 |
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