BE452221A - - Google Patents

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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C45/00Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds
    • C07C45/61Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by reactions not involving the formation of >C = O groups
    • C07C45/67Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by reactions not involving the formation of >C = O groups by isomerisation; by change of size of the carbon skeleton
    • C07C45/68Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by reactions not involving the formation of >C = O groups by isomerisation; by change of size of the carbon skeleton by increase in the number of carbon atoms
    • C07C45/72Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by reactions not involving the formation of >C = O groups by isomerisation; by change of size of the carbon skeleton by increase in the number of carbon atoms by reaction of compounds containing >C = O groups with the same or other compounds containing >C = O groups
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Description


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    Procède   de fabrication d'aldols. 



   Par condensation des aldéhydes sous l'effet de produits à action alcaline, il se forme, ainsi qu'or le sait, des aldols, qui résultent de la combinaison de 2 molé- cules d'une aldéhyde ou de deux aldéhydes   différentes.   Des condensations analogues se produisent entre cétones ou en- tre cétones et aldéhydes. Dans ce qui suit, sont désignées comme aldols   les 'combinaisons   -oxycarbonylées qui   résul-   tent de deux aldéhydes ou d'une aldéhyde et d'une cétone, ou de deux cétones.

   La réaction réussit aussi bien avec les composés carbonylés purs, qu'en solution dans des solvants tels que l'eau, La réaction ne s'opère pas quantitativement; il s'établit des équilibres et, dans d'autres cas, il se forme des combinaisons   manifestement'poreuses   constituées par exemple d'acétaldol et   d'acétaldéhyde.   



     On   obtient donc des mélanges réactionnels, qui contiennent outre l'aldol formé, encore une quantité considérable de l'aldéhyde de départ ou de la cétone, de sorte qu'on doit ensuite, afin d'isoler et de poursuivre le 

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 traitement de l'aldol, soumettre les produits de la réac- 
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 tion a une séparation par distillation, après neutralisa- 
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 tion du catalyseur. Le compose carbonylé récupéré peut alors 
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 être esrployé ds.ns une nouvelle mise. 



  On a trouve maintenant qu'il est avantageux de réunir ces phases du traitement, en liaison avec une extracticr., en 
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 une seule opération, de sorte qu'on réalise ainsi un procédé 
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 continu a transformation complète. On prépare les aldols, u'ur.c façon particulièrement avantageuse, dans une scluticn 
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 aqueuse de catalyseur, en mettant en contact intime avec 
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 celle-ci l'aldéhyde ou la cétone ou des tn.él;,.:.i,;e 6e celles-ci, à l'aide d'un ,'301Vallt approprié non miscible au liquide e c o i i - tenan'u le catalyseur.

   Le solvant épuise l'aldol formé (je la .' solution contenant le catalyseur, au fur et 1. "7.e;Sür:' de sa formation ; l'extrait est conduit dans une colonne de (81)2"- ration par <]1.szilll.e.Èicri et le solvant ainsi que le compose carbonylé .!l222 t i' a m s f c. i:z é e s éliminé é j'11 r distillation et l'a- r.',er3 au processus d'aldclisation. L'aldol formé reste e e o ..,ùu#e résidu de 18. distillation. Du fait '::0 18. faible durée .P con- tact avec le catalyseur et de la courte durée ci.6 distillation, ainsi que par suite de l'absence cie sels, on obtient un aldol très pur, qui convient particulièrement pour le traitement ultérieur,, par exemple l'hydrogénation en ;1;% col.. 



  La perte d'eau avec formation d'aldéhydes ou de cétones n01) raturées, qui se 8 ".J :.' 0 ..lt 7. COT:Y,.8 on le sait fort aisément dans les co;::1>o és ) -c>=ir-éi:r'bo>:jr]¯és, jpeut être évi- tée totaleuent. Le procédé est expliqué davantage par le des- N1'i1..i. est la cuve 2:, réaction, pouvant être chauffée Ol.', ::ce- froidie et caus laquelle le composé carbonylé et le CCl.Vf.'..'.ui: sont mis irltj,.eï.T..0'(d en contact avec le 1:!quic:8 .^.,'C-.i;n.^;,.,;: le CLt3J"SC'Ul", c.::::c8,1ce à !..i.j.JC )l;w,:"lS .)8rforéc ;-it!lé\:; ;..U fC.t1'è. e servant 1; 1=. l'introduction , ou bien ."race a un dispositif d'a- gitation.

   L'-'. couche de solvant surnageante s'écoule c'ans la colonne. de séparation par distillation B au bas de laquelle 

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 l'aldol formé est recueilli, tandis que le solvant et le compose carbonylé non transformé sont -liquéfiés par le con- denseur C et remis en circuit,   la.   quantité de composé car- bonylé étant   complé'tée   par le réservoir D. 



   La cuve à réaction peut   également,   afin de contri- buer à un bon contact entre la solution et les éléments participant à la réaction, être munie de l'appareillage ha-   bituel   en pareil cas, c'est à dire un dispositif pour l'ap- port des produits de charge et une installation de circu-   lation   à l'aide de pompe. 



   Comme catalyseurs conviennent les produits à réac- tion alcaline utilisés dans de telles réactions ou aussi de sels, en première ligne les hydroxydes, les carbonatés et .autres sels à réaction alcaline provenant des alcalis et de leurs combinaisons, Comme agent d'extraction, on emploie des solvants, bouillant plus bas que les aldols formés, n'é- tant que peu solubles dans l'eau ou les solutions de sels et pouvant avoir un poids spécifique inférieur ou supérieur à celui de la solution du catalyseur. Conviennent   très   bien, des éthers inférieurs et des alcools peu solubles dans l'eau ou tout au moins dans les solutions salines concentrées. 



  Parmi les aldéhydes et les cétones, ce sont surtout celles à bas point d'ébullition qui conviennent, car elles   possè- ,   dent tant de tension de vapeur que des fractions non trans- formées, chassées de façon continue avec l'agent d'extrac-      tion en même temps que l'aldol séparé par distillation, peu- vent être ramenées dans l'extracteur, après avoir été sépa- rées de l'aldol par distillation au moyen de l'agent d'ex- traction.

   Mais des composés carbonylés peu volatils, peu- vent, en   présence   de composés facilement volatils, être transformés en aldols mixtes, lorsqu'on conduit   la   réaction de -telle sorte qu'un seul passage   (au   travers de l'appareil) les transforme dans une large mesure ou à peu près   complè-   tement. 

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  Comme agent d'extracticn, peuvent de même aussi CGi:JC;i;7.r des composés carbonylés à transformer, non ':17. SClbIG.' c.. la solution du catalyseur. 



  La hauteur du. point d'cbullition de l'agent d'ex- traction est conditionnée par la stabilité thermique des aldols à obtenir. 



   A cet égard, le fait qu'aucun sel   n'est   présent lors de   la   distillation de l'aldol, agit   favora-   blement. Grâce à l'eau extraite simultanément du liquide contenant le catalyseur par l'agentd'extraction, on faci- 
 EMI4.2 
 lite en général la séparation du solvant et du COY'-L:9# ré carbonylé non transformé, de l'aldol. 



  Le procédé présente, par rapport 1.. 1;# 111.8 t:node, habituelle dans l'industrie, de la transformation   d'aldéhy-   des par des lessives de soude, une série   d'avantages,   in- 
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 dépendsicment d'une possibilité de transformation complète. 



  C'est un procédé continu, qui fournit des aldols exempts de constituants inorganiques tels que des sels, ce qui 
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 exerce un effet très favorable lors t"v..l;iJa;1.temeizt u:ti6ur par exemple de la distillation, étant donné que les aldols sont très sensjbles en présence de sel:..' à Î;=.ute -;er.rp8re,- ture, et QU'0 1::1 présence ils ne sont Gil]±ra18Gnt dis- tills-bles 1 e > ; quantité i:.l1?OJ:t::Dte qu'avec des précautions spéciales. 



     Alors    qu'au   coursdela   condensation   en   aldol   habituelle, on utilise, afin d'introduire aussi peu de sels que possible, des   concentrations   faibles   d'alcalis   et   qu'on     complète   les quantités ayant servi, ce qui occa- 
 EMI4.5 
 sionne facilement une réaction irrésuliére ou un accomplis- due la réaction accopanc d'uue élévation nuisible de la température, on peut, suivant le présent procédé, employer, au lieu des lessives, Ctù2l.BïleJ' avantageusement des solutions tev1J01îS ayant éventuellement une haute coi- centration, et aussi des solutions de sels alcalins, aci- 

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 des ou neutres, dont l'usage, suivant- le mode opératoire employé jusqu'ici,

   introduisait des perturbations lors de   l' isolation..   De plus, par suite de l'uniformité de la réaction,. il est possible d'amener très facilement la température de la solution réactionnelle à un point dési- ré. 



     ,Avec -les   condensations mixtes, il suffit d'un petit ,excès des composants lourds se condensant   entr'eux,   et qui, par conséquent, prédomine continuellement dansle mélange réactionnel, pour faire du condensat mixte un produit de. réaction avantageux. 



    Exemple. ,1,.-    
Du réservoir D, on laisse couler 150 g. d'acétal- déhyde à l'heure .dans la cuve A contenant le catalyseur. 



  A l'aldéhyde, on ajoute'un mélange, séparé dans la colon- ne B, condensé dans le réfrigérant C, et formé d'éther éthylique servant de solvant et d'acétaldéhyde non trans- formé. En A se trouvent 300 cm3 d'une solution de phos- phate sodique (tribasique)   à .5%   refroidis à   3,-20,'et   qui provoque la transformation de l'acétal déhyde en   acétaldol.   



   L'acétaldol est extrait à l'éther et conduit dans la colonne   B   qui possède un manchon chauffé à   170 .   Il circule 4 litres   d'éther à   l'heure. Afin de garantir une séparation complète de l'acétaldol de l"acétaldéhyde, on injecte 5 cm3 d'acide acétique normal en E toutes les heu- res.

   Sans cette faible acidification, la séparation de   l'acétaldéhyde   est plus difficile à réaliser.   L'acétaldol   quisort de la colonne est incoloreet exempt d'acétal- déhyde et   d'éther.   Il se compose de 70 à   75%   d'acétaldol pur et de 30 à 25%   d'eau.   Par suite de la teneur en aldol, eten aldéhyde, l'extraitcontient de l'eau qui exerce une   action   favorable sur la séparation de   l'acétaldéhyde   et del'éther et que l'on complète dans la solution du cata-   lyseur   selon.les exigences. Au lieu d'éther éthylique, 

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 EMI6.1 
 l'il: 81' LSO!1pT';,rln¯ylZ:. 0011110 :;'!l3::::1. ):;,1' e:e-:,.-.l8 éi0 1.'01"-' résultats C;C?"iï.:C :-"..el1 d'extraction. 



  Exen:¯lle 2.- L4.l:v l'appareil c'extraction, on ls.isse torf'.0er , ¯ o ;;ou.'t;te 2. joutte 170 ,. a l'heure d'un 1=iliz:nj=;'e molaire 6'0.- cétalciehyde et L'!'acétone. 



  G011:r;t0 liqueur catalysante, or, G',¯-?.1.01 un !l!é 1a,iJc;e c, 1CO C?a de lessive de ç>otasse-4x; ct ..1 ci"i5 d'une :301t:l- tir potassique LI 1 C Çf; elle est , irutcn..o.e a 12 ; COJ:rL:3 agent éPextr:1cti,oD) on utilise l'ether ::t!;ß'l:Lquc:. C21 :';va- -oore 4 1. d'étrer ])"'-1' heure, Li, colonne est chauffée 1., 170 . 



  Le };eDtanolol1 quittait la colcnne ne contient que très peu d'ac6taldol. Ce produit de rés.ction se compose de 45,sié à'ecwu, 48% de penta,nolon-2,4, 7% ne i-ractic2lS à points   d'ébullition   plus élevés et 1% de résidu. Le pentanolon isolé contient dans ces conditions, à côté de moins de 5% 
 EMI6.2 
 el 1 acétaldo l, quelques pour cents de c1 iméthy1rtétrahydl'opyron- 2-6. Si on augmente la quantité d'a.cétOl1"', la for nation d'acétaldol est   étouffée.   



  Exemple.   3.-   
On laisse tomber goutte à goutte dans L'appareil 
 EMI6.3 
 à extraction 150 g. d'un :11.61±..11ge o'a(:;étaldéhyde et de o1..1tyraldéhyde à l'1-eure, dans la proportion molaire aC8tal- déhyde à outyraldéhyde : 2:1. COm1Jle liqueur catalysant, on emploie 300 em3 d'une solution de phosphate sodique (tribasique) à 5% et comme agent d'extraction l'éther éthy- lique; ils s'évapore 4 1. à l'heure. On obtient un mélange 
 EMI6.4 
 d'acétaléol et de 3-méthylalpentanol-2. 



  .11fi-e que le catalyseur ne devienne pas inefficace par des acides contaminant 2talcél':yde 1}utJliq,ue, on utilise de l'aldéhyde butylique exempt d'acide et on   exclu..!;     l'cxy-   gène de   l'air   pendant le   traitement.   Au lieu de l'éther, 
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 l'aldéhyde butylique elle-mêue peu servir d'agent d'extrac-      tion.

Claims (1)

  1. EMI7.1
    R V N D T . T 0 N Procédé pour la. préparation d'aldols par condensation d'aldéhydes ou de cétones, ou d'aldéhydes et de cétones, caractérisé par une addition continue du composé carbonylé à transformer à une solution aqueuse du catalyseur et une séparation continue de l'aldol formé du liquide réaction- nel par un agent d'extraction, les composés carbonylés non transformés étant distillés en présence du solvant et ramenés continuellement à la solution réactionnelle.
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