BE536664A - - Google Patents

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BE536664A
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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
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Description


   <EMI ID=1.1> 

  
ne est soumise dans ces conditions pratiquement anhydres à une oxydation par un gaz comprenant de l'oxygène libre à température modérée et dans lequel l'oxydation s'effectue en présence d'un catalyseur comprenant un sel ou un oxyde d'un métal choisi dans le groupe formé par-le plomb, le manganèse, le fer, le nickel, le cobalt et le cuivre et en l'absence pratique de méta-di-

  
 <EMI ID=2.1> 

  
mentaire contient une quantité appréciable de méta-di-isopropyl-benzène et l'oxydation est effectuée à une température pouvant atteindre 125[deg.]C, le dihydroperoxyde de paradi-isopropyl-benzène étant séparé et décomposé pour obtenir principalement du para-di-acétyl-benzène. 

  
Dans un mode d'exécution du procédé de la présente invention on

  
 <EMI ID=3.1> 

  
contenant de l'oxygène libre à une température au moins égale à 100[deg.]C en présence d'un catalyseur comprenant un sel ou un oxyde d'un métal choisi dans le groupe formé par le plomb, le manganèses, le fer, le nickel, le cobalt,

  
et le cuivre afin d'obtenir des dicétones aromatiques et d'autres composés contenant de l'oxygène. En général, le produit obtenu par oxydation de para-

  
 <EMI ID=4.1> 

  
de l'acide téréphtalique.

  
Le produit peut contenir également de petites quantités de composés dans lesquels un des radicaux isopropyle reste inchangé, par exemple l'alcool para-isopropyl-alpha, alpha-diméthyl-benzylique . Le produit peut également contenir de petites quantités de monohydroperoxyde et de dihydroperoxyde de para-di-isopropylbenzène.

  
 <EMI ID=5.1> 

  
désire obtenir du paradiacétyl-benzène avec un rendement appréciable doit être de 100 à 200[deg.]C. Les catalyseurs utilisés de préférence dans ce procédé sont les sels d'acides organiques des métaux précités solubles dans le mélange de réaction. Par exemple, les toluates, les acétates et les stéarates peuvent être employés. On peut aussi utiliser les oxydes de ces métaux. La quantité de catalyseur peut varier largement ; par exemple, une quantité de

  
 <EMI ID=6.1> 

  
propyl-benzène employés donnent satisfaction. En particulier, une quantité de catalyseur comprise antre 0,1 et 1 % en poids peut convenir.

  
La composition du produit final dépend des conditions du traitement et du catalyseur choisi. Par exemple, lorsqu'on travaille à température élevée, les groupes acétyles et acides carboxyliques ont davantage tendance à être présents dans le produit final que lorsqu'on utilise des températures relativement basses. De même, lorsque le catalyseur est le para-toluate manganeux, il se forme sensiblement plus d'alcool que de cétone, tandis qu'avec de l'acétate cuivrique, dans des conditions comparables, les quantités d'alcool et de cétone sont égales. Finalement, une longue durée de réaction favorise la formation de groupes acétyles et acide carboxylique tandis qu'une réaction relativement courte favorise la formation de groupes alcool. 

  
Lorsqu'on exécute le procédé de la présente invention dans des conditions telles que le produit final comprenne des composés contenant des groupements acétyle, alcool et acide carboxylique, il est avantageux d'opé-

  
 <EMI ID=7.1> 

  
et le tétrachloréthane sont des solvants particulièrement appropriés. La  <EMI ID=8.1> 

  
duits désirés. 

  
Suivant une autre caractéristique de la présente invention, on opère sur un mélange comprenant du méta-diisopropyl-benzène et du para-di-

  
 <EMI ID=9.1> 

  
hydroperoxydes. Des matières premières appropriées pour ce procédé sont celles qui contiennent au moins 5 % de méta-di-isopropyl-benzène ; par exemple la matière première peut être un mélange de 85 % de para-di-isopropyl-benzène et 15 % de méta-di-isopropyl-benzène.

  
 <EMI ID=10.1> 

  
peroxydes s'effectue de préférence en mettant l'hydrocarbure en contact

  
avec un gaz contenant de l'oxygène libre en présence d'un agent d'amorçage d'oxydation du type peroxyde susceptible d'amorcer une chaîne d'oxydation

  
à radicaux libres. Un agent approprié, est, par exemple un di-hydroperoxyde de di-isopropyl-benzène qui peut être introduit dans la zone de réaction en provenance d'une réaction d'oxydation précédente.

  
La production de di-hydroperoxyde suivant le procédé de la présente invention s'effectue de préférence à une température de 70 à 125[deg.]C et de préférence en présence de deux agents alcalins de stabilisation dont l'un est choisi dans le groupe formé par les carbonates de métaux alcalins ou alcalino-terreux ou le magnésium et l'autre est choisi parmi les sels organiques faibles des métaux alcalins et alcalino-terreux et du magnésium. Par exemple, les agents de stabilisation choisis peuvent être le carbonate de sodium et le stéarate de sodium. En général, des quantités de 0,1 à 2 % en poids des agents de stabilisation calculées sur la base du poids de l'hydrocarbure aromatique employé peuvent convenir.En particulier, il est préférable d'employer ,'.: environ 0,5 % en poids d'un sel d'un acide organique faible et 1% en poids de carbonate.

  
La réaction de peroxydation suivant la présente''invention peut aussi s'effectuer catalytiquement en mettant en contact un gaz contenant de l'oxygène libre avec un mélange de méta- et de para-di-isopropyl-benzène maintenu en phase liquide et à température élevée et contenant 0,1 à 400 parties par million de cuivre ou d'argent sur la base du poids de l'hydrocarbure à oxyder, le cuivre ou l'argent étant initialement présents sous la forme d'un sel d'acide organique soluble dans le mélange de réaction. En particulier, il est préférable d'employer du stéarate de cuivre du naphténate de cuivre ou du benzoate de cuivre et il est également préférable que la teneur en cuivre du mélange de réaction soit comprise entre 1 et 20 parties par million. 

  
Une caractéristique essentielle de la présente invention est que, lorsque la première phase du procédé a pour but d'obtenir des dihydroperoxydes, la matière première contenant du métal-di-isopropyl-benzène et du pa-

  
 <EMI ID=11.1> 

  
se sépare du mélange de réaction et peut être éliminé par exemple par filtration,

  
Le dihydroperoxyde de para-di-isopropyl-benzène peut être transformé en un produit contenant une forte proportion de para-di-acétyl-benzène par tout procédé approprié. Par exemple, cette conversion peut être obtenue en chauffant le di-hydroperoxyde avec du sulfate ferreux. La conversion

  
 <EMI ID=12.1> 

  
à une température supérieure à 100[deg.]C. Un procédé pratique pour transformer le dihydroperoxyde de para-di-isopropylbenzène en un produit comprenant du para-di-acétyl-benzène consiste à chauffer le dihydroperoxyde avec un sel ou un oxyde d'un métal choisi dans le groupe formé par le plomb, le manganè-

  
 <EMI ID=13.1> 

  
de préférence à une température pouvant atteindre 20C[deg.]C.

  
Lorsqu'on choisit le mode opératoire utilisant une matière premiè-

  
 <EMI ID=14.1> 

  
avantages économiques peuvent être obtenus puisqu'il n'est pas nécessaire de produire une matière première pratiquement exempte de méta-di-isopropylbenzène à partir d'un mélange de di-isopropyl-benzènes.

  
Suivant les principes de la présente invention, on obtient un produit contenant du para-di-acétyl-benzène. Ce produit est particulièrement propre à subir une nouvelle oxydation afin d'obtenir de l'acide téréphtalique. 

  
Lorsqu'on utilise un mélange de méta- et de para-di-isopropyl-benzènes comme matière première, l'économie du procédé peut être améliorée en séparant le dihydroper oxyde de méta-di-isopropyl-benzène du liquide restant après séparation du para-dihydroperoxyde. Le dihydroperoxyde de méta-di-isopropyl-benzène peut être extrait du liquide par de la soude caustique en

  
 <EMI ID=15.1> 

  
et l'extrait peut être traité par exemple à l'anhydride carbonique et filtré. Le liquide dont on a extrait le dihydroperoxyde de méta-di-isopropyl-benzène peut être renvoyé à la phase d'oxydation ou évacué vers le système de récupération. Le dihydroperoxyde de méta-di-isopropyl-benzène peut alors être transformé en produits utiles ; c'est ainsi qu'on peut le décomposer catalytiquement, par exemple à l'aide d'acide sulfurique, en résorcinol et en acétone.

  
EXEMPLE 1.

  
On oxyde pendant 70 heures à 150[deg.]C un mélange de 2,5 litres depa-

  
 <EMI ID=16.1> 

  
vitesse de gaz de 30 litres par heure. Le mélange est remué pendant toute la réaction. Le produit brut est distillé et on obtient 890 g d'un produit

  
 <EMI ID=17.1> 

  
para-di-acétyl-benzène s'en séparent par refroidissement. Le rendement de

  
 <EMI ID=18.1> 

  
EXEMPLE 2.

  
On traite des mélanges de para-di-isopropyl-benzènes et de 0,075% en poids de catalyseur (sur la base du poids du cation) par de l'air à raison de 30 litres par heure pendant 315 minutes, les mélanges de réaction étant maintenus à une température de 120[deg.]C . Les catalyseurs présents dans les différents mélanges de réaction sont les acétates cuivrique et plombique

  
 <EMI ID=19.1> 

  
Les produits d'oxydation individuels ne sont pas isolés du produit obtenu. Les teneurs en groupes alcooliques et cétoniques sont déterminées par des analyses dans 1'infra-rouge. Les résultats sont indiqués dans le tableau ci-dessous.

Claims (1)

  1. Tableau, <EMI ID=20.1> <EMI ID=21.1>
    des et liquides. Le produit liquide pesant 858 g contient de l'analyse 64 groupes cétoniques et 36 groupes alcooliques pour 100 molécules ce qui inde
    <EMI ID=22.1>
    EXEMPLE 4.
    On mélange 1000 g de matière première comprenant 65 % de para-,
    <EMI ID=23.1>
    dium et 10 g de stéarate de sodium et on traite à 80[deg.]C par '40 litres d'oxygène par heure. Le mélange de réaction est rapidement agité pendant toute
    la durée de la :réaction.. Après 50 heures, le produit contient 110 groupes peroxydes pour 100 molécules de produit Le mélange de réaction est centri-
    <EMI ID=24.1>
    dans la centrifugeuse. Le dihydroperoxyde brut est séparé du carbonate de sodium et du stéarate de sodium par extraction à l'acétone. Après élimina-
    <EMI ID=25.1> fectuant en présence d'un catalyseur comprenant un sel ou un oxyde d'un mé-
    <EMI ID=26.1>
    lors effectuée à une température pouvant atteindre 125[deg.]C, le dihydroperoxyde de para-di-isopropyl-benzène obtenu étant séparé et soumis à une décomposition donnant comme produit principal du para-di-acétyl-benzène.
    2.- Procédé suivant la revendication le caractérisé en ce que la matière première comprenant du para-di-isopropyl-benzène, mais pratiquement
    <EMI ID=27.1>
    tiquement anhydres à une oxydation par un gaz comprenant de l'oxygène libre à une température de 100 à 200[deg.]C et en présence d'un catalyseur comprenant un sel ou un .oxyde d'un métal choisi dans le groupe formé par le plomb, le manganèse, le fer, le nickel, le cobalt et le cuivre.
    3.- Procédé suivant la revendication 2, caractérisé en ce que le catalyseur employé est un sel d'acide organique, soluble dans le mélange de réaction, d'un métal choisi dans le-groupe formé par le plomb, le manganèse, le fer, le nickel, le cobalt et le-cuivre.
    4.- Procédé suivant la revendication 3, caractérisé en ce que le sel d'acide organique est un toluate, un acétate ou un stéarate.
    5.- Procédé suivant l'une ou l'autre des revendications 2, 3 ou 4, caractérisé en ce qu'on utilise 0,01 à 5 % en poids de catalyseur calculés comme indiqué plus haut.
    6.- Procédé suivant la revendication 5, caractérisé en ce qu'on
    <EMI ID=28.1>
    7.- Procédé suivant l'une ou l'autre des revendications 2 à 6, caractérisé en ce que la réaction s'effectue en présence d'un solvant inerte.
    <EMI ID=29.1>
    solvant inerte est le ortho-dichloro-benzène ou le tétrachloréthane
    9.- Procédé suivant l'une ou l'autre des revendications 2 à 8, ca-
    <EMI ID=30.1>
    que en plus du para-di-acétyl-benzène.
    10. Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce que la matière première comprend du para-di-isopropyl-benzène et une quantité appréciable de méta-di-isopropyl-benzène et en ce que l'oxydation est exécu-
    <EMI ID=31.1>
    ce que la réaction est exécutée en présence de deux agents alcalins de stabilisation dont l'un est choisi dans le groupe formé par les carbonates
    de métaux alcalins ou alcalino-terreux ou du magnésium et l'autre est choisi parmi les sels d'acides organiques faibles de métaux alcalins et alcalino-terreux et de magnésium.
    13.- Procédé suivant la revendication 12, caractérisé en ce qu'on utilise 0,5 % en poids d'un sel d'un acide organique faible et 1 % en poids d'un carbonate, ces quantités étant basées sur le poids de l'hydrocarbure à oxyder.
    <EMI ID=32.1>
    caractérisé en ce que la réaction s'effectue en présence de 0,1 à 400 parties par million de cuivre ou d'argent sur la base du poids de l'hydrocarbure à oxyder
    <EMI ID=33.1>
    la réaction s'effectue en présence de stéarate'de cuivre, de naphténate de cuivre ou de benzoate de cuivre et en ce que la teneur en cuivre du mélange de réaction.-est de 1 à 20 parties par billion.
    16.- Procédé suivant l'une ou l'autre des revendications 10 à 15, caractérisé en ce que la réaction s'effectue en présence d'un agent d'amorçage d'oxydation du type peroxyde susceptible d'amorcer une chaîne d'oxydation à radicaux libres.-
    <EMI ID=34.1>
    caractérisé en ce que le dihydroperoxyde de para-di-isopropyl-benzène est transformé en un produit comprenant une proportion importante de para-di-acé'tyl-benzène en le chauffant à une température supérieure à 100[deg.]C, si on le désire en présence d'un sel approprié.
    <EMI ID=35.1>
    d'un catalyseur constitué par un sel ou un oxyde d'un métal choisi dans le groupe formé par le plomb, le manganèse, le fer, le nickel, le cobalt et le cuivre.
    <EMI ID=36.1>
    recycle le dihydroperoxyde de méta-di-isopropyl-benzène après l'avoir séparé à la phase d'oxydation où les di- isopropyl-benzênes sont oxydés en dihydroperoxydes correspondants.
    21 .- Procédé de; production de para-di-acétyl-benzène exécuté en
    <EMI ID=37.1>
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