BE555259A - - Google Patents

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BE555259A
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tetracycline
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chlorination
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C12BIOCHEMISTRY; BEER; SPIRITS; WINE; VINEGAR; MICROBIOLOGY; ENZYMOLOGY; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING
    • C12PFERMENTATION OR ENZYME-USING PROCESSES TO SYNTHESISE A DESIRED CHEMICAL COMPOUND OR COMPOSITION OR TO SEPARATE OPTICAL ISOMERS FROM A RACEMIC MIXTURE
    • C12P29/00Preparation of compounds containing a naphthacene ring system, e.g. tetracycline

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  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Genetics & Genomics (AREA)
  • Heterocyclic Carbon Compounds Containing A Hetero Ring Having Nitrogen And Oxygen As The Only Ring Hetero Atoms (AREA)
  • Nitrogen And Oxygen Or Sulfur-Condensed Heterocyclic Ring Systems (AREA)

Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



   La présente invention a pour objet la. préparation de la tétracycline par fermentation. 



   Il a été découvert récemment que les microorganismes du genre   Streptomyce s ,   qui produisent de la   chlorotëtracy-   cline, produisent aussi de la tétracycline,particulièrement si la concentration eu ions chlorure du milieu de fermenta- tion est maintenue faible. On peut y arriver en   préparant   des milieux de fermentation dont les ions chlorure sont   exel@   soit en préparant le Milieu de fermentation avec des   consti-   tuants exempts de chlorures, soit en traitant le milieu par des agents qui éliminent ou séquestrent les ions chlorure, les rendant ainsi indisponibles pour la formation de la chlore   -tétracycline.   



   .Malheureusement, certaine ces constituants lesplus efficaces des milieux de fermentation destinés à la prépara- tion des antibiotiques du groupe tétracycline, contiennent des quantités appréciables d'ions chlorures La liqueur de ma- cération de mais est l'une des substances nutritives les plus efficaces pour la production des antibiotiques du groupe tétracycline ainsi que de beaucoup d'autres antibiotiques. 



   Apparemment, cette matière naturelle contient quelque chose qui est spécialement désirable pour le microorganisme de fermentation. Les rendements les plus élevés sont donc obtenus lorsqu'on inclut une portion de liqueur de macération de mais dans le milieu nutritif aqueux. 



   Mais la liqueur de macération de mais contient une quantité notable d'ions chlorure, et lorsqu'on doit maintenir la formation de chlorotétracycline à un niveau   raisonnable-   ment bas, il est nécessaire, jusqu'il présent, de réduire la 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 teneur en chlorures de cette matière. Il en est de même pour plusieurs autres matières nutritives de provenance naturelle que l'on utilise avantageusement dans le processus de fermen- tation. 



   Plusieurs moyens ont été suggérés pour réduire la te- neur en ions chlorure des solutions nutritives aqueuses des- tinées à la production de la tétracycline. La précipitation de l'ion chlorure sous forme de chlorure d'argent est un moyen très efficace   .pour   réduire/la teneur en ions chlorure. 



  Toutefois, c'est là un procédé coûteux, qui nécessite des ma- tières premières coûteuses, un matériel spécial,, et un gaz toxique, l'hydrogène sulfuré, pour la récupération de l'ar- gent. 



   Des résines échangeuses d'ions ont été également proposées pour réduire   le.   teneur en ions chlorure des milieux de fermentation. Ces substances tendent à éliminer certains sels et certaines substances organiques de composition non identifiée qui sont des constituants désirables des milieux de fermentation. Par suite, on obtient parfois de faibles rendements en   antibiotique ,  quand on utilise des solutions nutritives qui ont été traitées au préalable par des résines échangeuses d'ions pour en éliminer les ions chlorure. 



   Toutefois, les systèmes d'élimination des chlorures laissent beaucoup à désirer, en raison des investissements de capitaux nécessaires, des moyens relativement compliqués employés pour éliminer les ions chlorure du milieu de fermen- tation, et aussi du fait qu'en pareil cas, le milieu de fer- mentation peut être composé uniquement de matières premières dont on peut facilement éliminer l'ion chlorure, ou qui sont naturellement pauvres en chlorures. 



   Il a été proposé aussi de déplacer l'équilibre dans une fermentation de   tétracycline-chlorotôtracycline,   en   utili.   

 <Desc/Clms Page number 3> 

 sant du bromure,   qui,apparemment   inhibe à certains égard::;la 
 EMI3.1 
 .formation de 10 chlorotétr8,c:;n; .Li.ne. 



   Pour produire   efficacement   des   rendements   élevés en tétracycline, la présente invention a recours à un milieu de fermentation dans lequel il n'est pas nécessaire d'élimi- ner les ions chlorure du système. La présente invention est basée sur la découverte suivant laquelle, lorsqu'on ajoute à un milieu de fermentation qui contient des chlorures, un inhibiteur de chloruration tel que défini   ci-après   l'activi- té des microorganismes est détournée de la synthèse de la   chlorotétracycline ,   vers la synthèse de la tétracycline. 



  L'invention est d'une importance pratique extrême parce qu'elle supprime les frais et les inconvénients occasionnés par l'élimination des ions chlorure du milieu de fermentation. 



   Suivant l'invention, on fournit un procédé de prépa- ration de la. tétracycline par fermentation aérobie d'un 
 EMI3.2 
 milieu de fermentation aqueux au moyen d'un ilicroorgallÎsfhe du genre StreT.Jtor.1yces, procédé qui consiste à ajouter,. à ce milieu, un   azole-1,3,4   substitué en 2,5, répondant à la for- mule générale suivante : 
 EMI3.3 
 dans laquelle X représente NH, S ou 0; R1 représente   SE}   
 EMI3.4 
 SR, Sali, SC3ft S02NH2' Br ou Cl (R étant un radical non réactif, non toxique et indifférent); et Ri représente II9 8H, SR, SUtti ..;, /(.

   (R étant comme défini ci-dessus), S02Ml:[2 13r, J¯, ou un groupe aminé, alkylar25.zxe'infEerieure, allylanline, arylamine monocyclique, aralkylaminc. ïf10T10CyCa..Z,tlIIC'y ncylamine, alkyle inférieur, aryle monocyclique, ara Iky le mnuocyclique, furylc, thiaxolyle et nyridyle; cet azolo-1,3,.;>lltaStitu en   2,5 est     présent     en     quantité   suffisante pour inhiber la forma- 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 tion de la   chlorotétracycline   et entraîner la formation de quantités notables de tétracycline. 



   Par exemple, lorsqu'on prend un milieu de fermenta- tion courant du   S.sursofaciens,   qui, en l'absence d'inhibi- teurs, donnerait 8700 gammas/cm3 de   chlorotétracycline   et 555   gammas/cm3   de tétracycline, et qu'on y ajoute seulement 10 parties par million de   l'un   de ces inhibiteurs de   chloru-   ration, ceci a pour effet de convertir la fermentation en une fermentation productrice de tétracycline, et d'amener la for- mation de 240 gammas/cm3 de chlorotétracycline et   7540   gammas /cm3 de tétracycline.

   En fait, ces nouveaux inhibiteurs de chloruration permettent d'obtenir, dans Ses conditions usu- elles de fermentation de   chlorotétracycline,   un rapport té- tracycline : chlorotétracycline d'environ   99:1*   
On peut utiliser n'importe quel   microorganisme   du genre   Streptomyces   qui produit à la fois de la   chloro:bétracy-   cline et de la tétracycline par biosynthèse   fermentative.   



  Il semble jusqu'à nouvel ordre que tous ces microorganismes soient du genre   Streptomyces.   Un utilise de préférence l'espè. ce aureofaciens, qui produit la   chlorotétracycline   dans des milieux de fermentation contenant des ions chlorure, ainsi que de nombreuses mutantes naturelles et provoquées, et bien entendu ces   microorganismes   produisent aussi de la tétracycli ne lorsqu'ils sont privés d'ions chlorure, un certain nombre d'autres microorganismes producteurs de tétracycline ont été mentionnés dans la   littérature   comme de prétendues espèces distinctes de Strebtomyces, par exemple le S.viridifaciens, le S.sayamaensis, le S.fsofaciens, et d'autres encore.

   Les données morphole ioues publiéessur ces   microorganismes  sont insuffisamment concluantes pour déterminer si ce sont, ou non.   de.^,     espacer;     nouvel! on,   ou simplement des souches de S.  nuroo-     faciens. @ais   dans   tous     les  cas, In présente   invention     n'est   

 <Desc/Clms Page number 5> 

 
 EMI5.1 
 pas basée sur le choix d'une esnèce parclculière, mais, cor-nue on l'a indioué plus haut, elle concerne l'usage d'inhibiteurs de chloruration qui détourne ivo l'activité du ::licroorp-e.t'3mE' de la synthèse de la chlorortbtracycline vers la synthèse de la tétracycline. far conséquent, la présente invention com- tout microorgal1Ísn:

  e qui produit aE la chlorotétracy- cline et de   la   tétracycline. 



   Parmiles   inibiteurs   de chloruration particulièrement utiles, pour la réalisation de la présente invention, on 
 EMI5.2 
 peut mentionner le 5-amino-2-mercapto-l,3,4-thiadiazole, le 2,5-dimercapto-l,3,4-thiadi:1lo1e, le 2-T)Iié-iiyl-5-mercanto- 1,3,4-oxadiazole, le 2-(2-furyl)-5-mercapto-l,3,4-oxadiazole, le -benzylmercpto-1,,.-th,adl,azole, ainsi que divers autres composés de la présente invention qui apparaîtront à l'examen des exemples détaillés donnés ci-après. 



   Comme dans le cas où l'on utilise des ions bromure pour diminuer la chloruration fermentative, les inhibiteurs de la présente invention peuvent être quelque peu toxiques 
 EMI5.3 
 pour les nticroorganismes, spécialement quand ils sont utili- sés à de fortes concentrations. Heureusement, de très petites 
 EMI5.4 
 quantités d'inibiteurs de la présente invention diminuent ae façon très notable la formation de la   chlorotétracycline.bne   quantité d'une partie par million seulement donne un certain effet. De façon générale, on a trouvé que les inhibiteurs peuvent être ajoutés en quantités variant d'environ 1 partie   à 50u   parties par million, la gamme optimum étant d'environ 5 à 100 parties par million.

   De façon générale, plus on ajoute 
 EMI5.5 
 d'inhibiteur, moins il se formera de efilorotétricycliiie.l'ar contre, à mesure que l'on ajoute l'inhibiteur, le?, effets toxiques commencent à se manifester et le rel. "I-I(:11t total en antibiotique   di-minue.   Par suite, on   n'a   observé aucun 

 <Desc/Clms Page number 6> 

 avantage à dépasser 500 parties par million environ, et moins .encore dans certains cas. 



     ¯)Il   oeut aussi utilement ajouter des ions bromure cans la fermentation, en même temps die les azoles-1,3,4- substitués   en ,   de la présente invention, En pareil cas, on a constaté outil faut une quantité encore moindre d'inhibiteur organique ae chloruration pour ramener la   chlorotétracycline   à un niveau donné lorsau'on ajoute du bromure. Par conséquent, il suffit d'une partie par million seulement   d'azole,   et moins encore dans certains cas, pour diminuer la   chlorotétra-   cycline dans la mesure désirée, lorsqu'on ajoute du bromure.. - En conséquence, on peut utiliser l'ion bromure en quantités variant de 1 partie par million seulement, jusqu'à   6000-     7000   parties par million si on le désire. 



   Un autre avantage de la présente invention est que les inhibiteurs de chloruration permettent d'utiliser une large variété de souches de S. aureofaciens. Autrement dit, avec les systèmes de privation de chlorures, les souches les plus fortement productrices de tétracycline, c'est-à-dire les souches ramasseuses de chlorures, ne pouvaient souvent pas être utilisées parce qu'elles   produisaient   aussi une for- te quantité de   chlorotétracycline.   Par contre, avec la présen -te invention, on neut utiliser facilement ces souches, car les inhibiteurs de chloruration permettent de déplacer facile. ment l'équilibre en faveur de la tétracycline. 



   Les conditions de la fermentation visant à donner de la tétracycline sont   généralement   les   marnes   que dans les méthodes actuellement connues de préparation de la   tétracy-   cline ou de la   chlorotétracyline   par fermentation. Autrement dit, le milieu de fermentation contient les principes nutri- tifs usuels et les substances minérales usuelles.

   Des sub- tances nutritives appropriées, que peuvent fournir les   corps   

 <Desc/Clms Page number 7> 

 
 EMI7.1 
 nécessaires, sont notamment 1 c : :ecozz, lo t:':^'¯,,ï;'c7:ue , In ::1r::- de canne, le F^1¯uCOSe, la IJ!6L;::- #."*, la iar:.. , soja, #: /# *\l¯ ne d'arachide. la levure, J,-'8 .¯.;raits ce 1.:-',["):'.", la :. >##"?, le sulfate   d'ammonium,     l'urée,  la liqueur de   '.lacération   de mais, les produits solubles de   distillerie,  la farine de 
 EMI7.2 
 poisson et autres substances courantes.

   Les sets -2*--lorge,.Ii-- ques comprennent par exemple le carbonate de c<"Jlciu1:l, le su3..- fate d'ammonium, le chlorure   d'ammonium,   le phosphate monoso-   dique,   et les divers oligo-éléments tels que le manganèse, le cobalt, le zinc, le cuivre, le fer, etc... 



   Les autres conditions générales de la fermentation telles que le   pH,   la température, le temps, le taux d'aéra- tion, la préparation de   l'inoculum,   la stérilisation,   l'ino-   
 EMI7.3 
 culatioll, .etc.... sont usuelles. 



   De même, la récupération de la tétracycline à partir de -la liqueur de fermentation est usuelle et n'a pas besoin d'être-décrite, car on a fait connaître de nombreuses métho- des pour récupérer la   tétradycline   dans les liqueurs de fer- mentation. 



   Dans les exemples qui suivent, les rendements en tétracycline et en   chlorotétracycline   sont exprimés en   gam-   mas/cm3. 



     On   décrira l'invention plus en détail à propos des exemples précis qui suivent. 



    EXEMPLE 1.-   
Un milieu de fermentation, propre à servir à une production sur grande échelle, et contenant une grande quanti- té d'ions chlorure, est composé comme   suit :   

 <Desc/Clms Page number 8> 

 amidon 55 g/1 liqueur de macération de maïs 25 CaCO3 9 (NH4)2SO4 5,6 
 EMI8.1 
 I.uSO 4 (70) 30 t.lll Colz.SI-I0 5 '" Huile de;saindoux 3% en volume chlorure d' ar;t:notiiurrt 1,7 g/1 A ce milieu, on ajoute des quantités variables de : .-dimercanto-1,3,.rthiadiazole. On distribue les milieux, en quantités aODropriées, dans des flacons, on les stérilise, on les inocule avec un inoculum végétatif de ê..nureofaciens et on fait incuber à 26,5 C sur une   secoueuse,   rotative pen- dant 96 heures. On titre alors leur teneur en chlorotétracy- cline et en tétracycline.

   Les résultats obtenus sont indi- qués dans le tableau ci-dessous. 



   TABLEAD   I.-   
 EMI8.2 
 r. ¯ ¯.. parties Chloroté- 1 Tétracycli-1 i de tétra- Compose - ?ar tracycline j gammas/ par tracycline i ,ie --¯arnas/ cycline million ja;a!)imas/cm3 Cta3 cyclino témoin 0 6950 76? 11 ,5-dimercato--1, 100 70 6250 98,9 3,4-thiadiazo- zoo 60 5560 1 .90 
 EMI8.3 
 
<tb> le <SEP> 400 <SEP> 45 <SEP> 5260 <SEP> 99,2
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 0 <SEP> 7350 <SEP> 927 <SEP> 87
<tb> 
 
 EMI8.4 
 25 440 7200 # 94,2 50 255 (D98o 0,5 75 190 7025 97,4 100 10 6750 97.4 ' 
 EMI8.5 
 IJ lL:J1Li 3JIJ 2.- 'l'outes les operntiotiR indiquées ci-dessous ont; lieu dans des flacons de secoueuse, à ;o-:?7')t.:, sur unt- St3COueuse rotative fonctionnant 3 14 t/Mi.

   LG iillieu, l'inoculum et ] lE' tefrP3 de récolte sont les que ceux iadiou68 -1 lt{'{t"m- 

 <Desc/Clms Page number 9> 

 pie 1, la seule différence résidant dans   l'addition   de dif- férents azoles à la fermentation. Les résultats   obtenus   sont indiqués dans le tableau ci-dessous ; 

 <Desc/Clms Page number 10> 

 
 EMI10.1 
 TABLEAU 2. - ¯¯¯¯-.¯. 
 EMI10.2 
 



  Composé parties par Chloroététxac Tétracyeline ,1 de tétra- million cline,gamns gammasfcm3 cycline cm3 5-ani no-2-.ercapto-1, 3 , 4-thiadiazole 0 7100 3t7 10,6 
 EMI10.3 
 
<tb> 25 <SEP> 545 <SEP> 6200 <SEP> 92,0
<tb> 50 <SEP> 375 <SEP> 6225 <SEP> 94,0
<tb> 100 <SEP> 360 <SEP> 5356 <SEP> 84,0
<tb> 
 
 EMI10.4 
 3-:

  ercapto-l ,2-,-I-ïi.zoe .g0 12 100 095 8$7 50 2-(4-pyridyl)-5-mercapto-l,3,4-oxadiazole 0 7550 580 7,1 
 EMI10.5 
 
<tb> 20 <SEP> 1040 <SEP> 5850 <SEP> 84,9
<tb> 
 
 EMI10.6 
 50 47J 4440 4G 2-phényl-5-#ercapto-l,3,4-oxadiazole 0 7550 5$0 7,1 
 EMI10.7 
 
<tb> 5 <SEP> 170 <SEP> 6100 <SEP> 97,2
<tb> 10 <SEP> 40 <SEP> 3920 <SEP> 98.9
<tb> 
 
 EMI10.8 
 2-g-chlorophényl-5-.^,lercapto-la3sl-oxadiazole 0 7550 580 ---# 7 
 EMI10.9 
 
<tb> 5 <SEP> 4405 <SEP> 2155 <SEP> 32,8
<tb> 10 <SEP> 780 <SEP> 2965 <SEP> 79,1
<tb> 
 
 EMI10.10 
 2-(2-i'trrl3 -5-mercapto-1,3, .-oxadiazole 0 7550 580 7,1 
 EMI10.11 
 
<tb> 5 <SEP> 435 <SEP> 6450 <SEP> 93,6
<tb> 10 <SEP> 160 <SEP> 6805 <SEP> 97,7
<tb> 
 
 EMI10.12 
 1,.0 20 1780 95, è 2-é thy 3a:

  .ino-5-mercapto-l, 3, -thi adiazole 0 7550 580 7el 
 EMI10.13 
 
<tb> 5 <SEP> 2540 <SEP> 2130 <SEP> 45,8
<tb> 10 <SEP> 540 <SEP> 1670 <SEP> 74,4
<tb> 
 
 EMI10.14 
 2-mµth.ylaraino-5-taercapto-l,3,4-thiadiazole 0 7550- 580 7,1 
 EMI10.15 
 
<tb> 10 <SEP> 910 <SEP> 5150 <SEP> 84,9
<tb> 20 <SEP> 450 <SEP> 4900 <SEP> 91,5
<tb> 
 
 EMI10.16 
 ¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯ 50 22 3475 93.

   ') 2-ani1ino-5-mercapto-l,3,4-thiadiazo1e 0 7550 580 7,1 
 EMI10.17 
 
<tb> 5 <SEP> 1940 <SEP> 1470 <SEP> 43,1
<tb> <-## <SEP> 10 <SEP> 280 <SEP> 1215 <SEP> 8le2
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 11> 

   TABLEAU 2 (SUITE).-'   
 EMI11.1 
 ###!#! -'#-#.I ###  ### l  l" #'# #####!### ##'####### #-" --###- '####' 
 EMI11.2 
 
<tb> Composé <SEP> é <SEP> Parties <SEP> par <SEP> Chlorotétracy- <SEP> Tétracycline <SEP> % <SEP> de <SEP> tétra-
<tb> ,Million <SEP> cline,gammas/ <SEP> gammas/cm3 <SEP> cycline
<tb> cm3
<tb> 
 
 EMI11.3 
 3, ',-thiadiazole 0 7550 580 7}1 
 EMI11.4 
 
<tb> 5 <SEP> 1550 <SEP> 1810 <SEP> 53,8
<tb> 10 <SEP> 270 <SEP> 1382 <SEP> 83.6
<tb> 
 
 EMI11.5 
 2 -a e 3 , 4-thiadiazole 0 7550 5$0 7,1 ¯.

   ¯ 
 EMI11.6 
 
<tb> " <SEP> ' <SEP> ' <SEP> 10 <SEP> 1175 <SEP> 5575 <SEP> 82,6
<tb> 20 <SEP> 445 <SEP> 5360 <SEP> 92,3
<tb> 
 
 EMI11.7 
 ¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯ 50 zl 5 -0'7 5 94.9¯¯¯¯¯¯ I z.-ben4ylme.L ccp to1, 39! thfadïazole 0 6600 770 10,5 ' 50 40 4375. 99 100 110 4325 97 200 50 1355 96. 5 2"(2-hiasolyl)-5-:nercapto-l,3:4<-oxadiazole 0 6600 770 10,5 100 165 2200 -- 933 z:z.--'ahrl-5ben.zylr:ercapto-1, 3, t.r-thi adiazole 0 6250 èô2 12,1. 
 EMI11.8 
 
<tb> 



  10 <SEP> 2280 <SEP> 3925 <SEP> 63,2
<tb> 25 <SEP> 475 <SEP> 5400 <SEP> 91,9
<tb> 
 
 EMI11.9 
 z-a: :ino5-êe>7 zylmerca pt odl 8 3 , I-thiadiazole 0 6250 862 12,1 
 EMI11.10 
 
<tb> ' <SEP> 5 <SEP> 2600 <SEP> 2410 <SEP> 48,1
<tb> 10 <SEP> 1005 <SEP> 4920 <SEP> 83,0
<tb> 25 <SEP> 575 <SEP> 5500 <SEP> 90,5
<tb> 
 
 EMI11.11 
 ?-'ceâz;lvul on;Tl e-1, 3 a IY-ihi adin2ole 0 6750 635 Il,0 
 EMI11.12 
 
<tb> ' <SEP> 5 <SEP> 720 <SEP> 5060 <SEP> 87,5
<tb> 10 <SEP> 400 <SEP> 5200 <SEP> 92,9
<tb> 
 
 EMI11.13 
 ¯2¯5 ¯ l$a 5z$0 6 5-Ê r¯iô- -hsz zyl mercapto-1 y 3 81-thiadiazole 0 5050 590 10,5 
 EMI11.14 
 
<tb> 5 <SEP> 3775 <SEP> 802 <SEP> 17,5
<tb> 10 <SEP> 3100 <SEP> 1080 <SEP> 25,8
<tb> 
 
 EMI11.15 
 25 2300 . 1115 32.6 .¯....¯ 

 <Desc/Clms Page number 12> 

   TABLEAU 2(Suite).   
 EMI12.1 
 



  Parties Chlorotâtracycli- T4trayycline % de tétra- Composé par i]Le,gammas/cm3 gammasi'cm3 cycline million 2-méthylmercapto-l,3,4-thiadiazolie 0 5050 590 loge 
 EMI12.2 
 
<tb> 5 <SEP> 4050 <SEP> 777 <SEP> 16,0
<tb> 10 <SEP> 2200 <SEP> 1385 <SEP> 38,6
<tb> 
 
 EMI12.3 
 ¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯ 25 1000 1445 $9,.1 2-acêtylaniino-5-benzylmercapto-l,3t4- 0 5050 590 10,5 
 EMI12.4 
 
<tb> thiadiazole <SEP> 5 <SEP> 2700 <SEP> 2740 <SEP> 50,3
<tb> 10 <SEP> 1180 <SEP> 3340 <SEP> 73,8
<tb> 25 <SEP> 610 <SEP> 3670 <SEP> 85,7
<tb> 
 
 EMI12.5 
 5-acéty1amino-l,3,4-thiadiazo1e-2- 0 5050 590 10,5 sÎfonyl-méthane 5 4400 642 12,7 
 EMI12.6 
 
<tb> 10 <SEP> 4500 <SEP> 697 <SEP> 13,4
<tb> 25 <SEP> 3500 <SEP> 1020 <SEP> 22,5
<tb> 
 
 EMI12.7 
 2,5-dibromo-1,3,4...thiadiazo1e 0 4750 615 IIJ5 
 EMI12.8 
 
<tb> 5 <SEP> 2505 <SEP> 2330 <SEP> 49,2
<tb> 10 <SEP> 540 <SEP> 3030 <SEP> 84,

  9
<tb> 
 
 EMI12.9 
 ¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯ 25 162 1760 9lr7 2-amino-5-bromo-l,3,4-thiadiazole 0 4750 615 11,5 25 4600 835 15,3 2-acétamido-5-bromo-l,3,4-thiadiazole 0 4750 615 11, ff 
 EMI12.10 
 
<tb> 10 <SEP> 2150 <SEP> 70 <SEP> .3,15
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 13> 

   EXEMPLE   3.-   On   répète les opérations de l'exemple 2, sauf que   l'on   utilise des quantités plus petites des inhibiteurs indi- qués ci-dessous.

   Les résultats obtenus sont indiqués dans la tableau ci-dessous : 
TABLEAU   3.-   
 EMI13.1 
 --...- parties Chloroté- Tétracycli-1 % de té  
 EMI13.2 
 
<tb> Compose <SEP> par <SEP> tracycline <SEP> ne <SEP> gamma/ <SEP> tracycline
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> million <SEP> gamma/cm3 <SEP> cm3
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 2-phényl-5-mercap- <SEP> 0 <SEP> 8700 <SEP> 555 <SEP> 6,0
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> to-l,3,4-oxadia- <SEP> 1 <SEP> 2375 <SEP> 2490 <SEP> 51,2
<tb> 
<tb> 
<tb> zole <SEP> 2 <SEP> 485 <SEP> 4320 <SEP> 89,9
<tb> 
<tb> 
<tb> 3 <SEP> 210 <SEP> 4160 <SEP> ' <SEP> 95,2
<tb> 
<tb> 
<tb> 4 <SEP> 140 <SEP> 3985 <SEP> 96,5
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 5 <SEP> 100 <SEP> 3370 <SEP> 97,1
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 2-(2-furyl)-5-mercap- <SEP> 0 <SEP> 8700 <SEP> 555 <SEP> 6,0
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> to-l,3,4-oxadiazol <SEP> 5 <SEP> 500 <SEP> 6860 <SEP> 93,

  2
<tb> 
 
 EMI13.3 
 6 390 710 9., $ 
 EMI13.4 
 
<tb> 7 <SEP> 335 <SEP> 7300 <SEP> 95,6
<tb> 
<tb> 
<tb> 8 <SEP> 275 <SEP> 7520 <SEP> 96,5
<tb> 
<tb> 
<tb> 9 <SEP> 245 <SEP> 7620 <SEP> 96,9
<tb> 
<tb> 
<tb> 10 <SEP> 240 <SEP> 7540 <SEP> 96,9
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 2-benzylmercapto-l,3, <SEP> 0 <SEP> 6850 <SEP> 805 <SEP> 10,5
<tb> 
<tb> 
<tb> 4-thiadiazole <SEP> 1 <SEP> 5675 <SEP> 1375 <SEP> 19,5
<tb> 
<tb> 
<tb> 3 <SEP> 2605 <SEP> 2955 <SEP> 53,1
<tb> 
<tb> 
<tb> 5 <SEP> 1000 <SEP> 4015 <SEP> 80,5
<tb> 
<tb> 
<tb> 10 <SEP> 450 <SEP> 5080 <SEP> 91,9
<tb> 
 
EXEMPLE 4.- 
Voici un tableau de l'effet combiné du bromure et du   2-(2-furyl)-5-mercapto-l,3,4-oxadiazole.   On peut y voir      qu'il faut moins d'oxadiazole pour ramener la   chlorotétracy-   cline à un niveau donné, lorsqu'on utilise du bromure.

   

 <Desc/Clms Page number 14> 

 



  Bromure de potassium g/1 
 EMI14.1 
 
<tb> Oxadiazol <SEP> 0 <SEP> 1,0 <SEP> 2,5 <SEP> 4,0
<tb> 
<tb> 
<tb> parties
<tb> 
<tb> 
<tb> par <SEP> million <SEP> CTC <SEP> TC <SEP> CTC <SEP> TC <SEP> CTC <SEP> @ <SEP> CTC <SEP> TC
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 0 <SEP> 5200 <SEP> 675 <SEP> 300 <SEP> 2075 <SEP> 2050 <SEP> 2905 <SEP> 1975 <SEP> 2890
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 2 <SEP> 1025 <SEP> ' <SEP> 3210 <SEP> 505 <SEP> 3735 <SEP> 260 <SEP> 3700 <SEP> 155 <SEP> 3900
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 3 <SEP> 665 <SEP> 3750 <SEP> 265 <SEP> 4240 <SEP> 155 <SEP> 3960 <SEP> 105 <SEP> 3720
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 5 <SEP> 365 <SEP> 4080 <SEP> 190 <SEP> 4240 <SEP> 100 <SEP> 3995 <SEP> 90 <SEP> 3790
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 7 <SEP> 260 <SEP> .

   <SEP> 4260 <SEP> 160 <SEP> 4540 <SEP> 90 <SEP> 3160 <SEP> 85 <SEP> 3610
<tb> 
   REVENDICATIONS.-     1.-   Procédé de préparation de la tétracycline par fermentation aérobie en milieu aqueux, au moyen d'un micro- organisme apte à produire de la tétracycline du genre Strep- tomyces, dans lequel procédé on ajoute au milieu de fermenta- tion un azole-1,3,4 substitué en 2,5et répondant à la for- mule générale : 
 EMI14.2 
 

**ATTENTION** fin du champ DESC peut contenir debut de CLMS **.

Claims (1)

  1. dans laquelle X représente NH, S ou 0; R1 représente SH, SR, SOR, SO2R (R étant un radical non réactif non toxique et indifférent), SO2NH2' Br ou Cl; R2 représente H, SH, SR, Suit, S02R (R étant tel que défini ci-dessus), SO2NH2' Br, Cl ou un groupe amine, alkylamine inférieure, allylamine, arylamine monocyclique, aralkylamine monocyclique, acylamine, alkyle inférieur, aryle monocyclique, aralkyle monocyclique, furyle, thiazolyle, pyridyle, cet azole-l,3,4-substitué en 2,5 étant présent en quantité suffisante pour inhiber la formation de chlortétracycline et assurer la formation de quantités sub- stantielles de tétracycline. <Desc/Clms Page number 15> 2. - Procédé suivant la revendication 1, dans lequel ledit microorganisme est une souche productrice de tétracy- EMI15.1 cline de S.
    aureofaciens.
    3. - Procédé suivant l'une ou l'autre des revendica- tions 1 et 2, dans lequel l'inhibiteur de chloruration est EMI15.2 le z,5-dimercapto-1,31i.-thiadiazole.
    4.- Procédé suivant l'une ou l'autre des revendica- tions 1 et 2, dans lequel l'inhibiteur de chloruration est EMI15.3 le 5-amino-2-mercaptp-1,3,4-thiadiazole.
    5.-' Procédé suivait l'une ou l'autre des revendica- tions 1 et 2, dans lequel l'inhibiteur de chloruration est EMI15.4 le 2-phényl-5-mercapto-1,3,4.-oxadiazole. 6.- Procédé suivant l'une ou l'autre des revendica- tions 1 et 2, dans lequel l'inhibiteur de chloururation est EMI15.5 le 2-(2-furyl)-5-mercaDto-1,3,4-oxadiazole. 7. - Procédé suivant l'une ou l'autre des revendica- tions 1 et 2, dans lequel l'inhibiteur de chloruration est le EMI15.6 2-benzylmercapto-1,3,4-thiadiazole.
    8.- Procédé suivant l'une ou l'autre des revendica- tions 1 à 7, dans lequel la quantité d'azole ajoutée au mi- lieu de fermentation est de 1 à 500 parties par million, de préférence de 5 à 100 parties par million.
    9.- Procédé suivant l'une ou l'autre des revendica- tions 1 à 8, dans lequel le milieu de fermentation contient également au moins environ 1 partie par million d'ions bromu- re.
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