BE897727A - Procede pour la fabrication d'un corps absorbeur de neutrons combustible pour reacteur nucleaire - Google Patents
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Abstract
Procédé pour la fabrication d'un corps absorbeur de neutrons combustibles pour réacteur nucléaire, caractérisé en ce qu'on enrobe les particules de bore avec un formateur de pores, prépare une suspension de poudre dans un liquide, sèche la suspension, moule un corps cru à partir de ce mélange et le fritte en brulant le formateur de pores, toutes les particules de bore se trouvant dans un espace vide pour s'adapter à la dilatation thermique des particules pendant l'irradation.
Description
<Desc/Clms Page number 1> Procédé pour la fabrication d'un corps absorbeur de neutrons combustibles pour réacteur nucléaire. <Desc/Clms Page number 2> EMI2.1 "Procédé pour la fabrication d'un corps absorbeur de neutrons combustibles pour réacteur nucléaire". L'invention concerne un procédé pour la fabrication de corps absorbeurs de neutrons, combustibles, pour réacteurs nucléaires, et se rapporte particulièrement à des absorbeurs de neutrons dans lesquels le composant ou l'élément, absorbant les neutrons est un composé du bore. Comme le décrivent les demandes de brevet U. S Sériai NO 352 686 et 352 751 (Radford et al.) déposées le 26 Février 1982, les principaux composés du bore, absorbeurs de neutrons, sont le carbure de bore, B4C, et le borure de zirconium ZrB2. Les absorbeurs de neutrons sont des boulettes céramiques qui contiennent le composé du bore inclus dans une matrice d'une matière hautement réfractaire. Les matières réfractaires principales sont l'oxyde d'aluminium, A1203'et l'oxyde de zirconium Zero2. Cette invention possède son utilité uniquement en ce qui concerne les céramiques, absorbeurs de neutrons, dans lesquels B4C et/ou sont encapsulés dans une matrice faite d'A1203 et/ou de Zero2. Dans la mesure où cette invention pourrait être applicable à des absorbeurs de neutrons comprenant d'autres composés du bore et/ou d'autres matières constituant la matrice, ou dans lequel les éléments absorbeurs de neutrons sont autres que le bore, mais font preuve des mêmes propriétés de gonflement que <Desc/Clms Page number 3> ZrB2les composés du bore, cette demande rentre dans l'esprit des équivalents de cette invention suivant la doctrine EMI3.1 des équivalents telle que cette doctrine est définie et expliquée par la Cour Suprême 5. dans Graver Tank & Mfg. Co., Inc. et al. contre Linde Air Products Co. 339 U. S 605 ; 70 5 Ct 1017 (1950). Dans la mise en pratique des inventions décrites 5dans les demandes Radford et al. mentionnées ci-dessus, il a été produit, dans l'ensemble, des boulettes céramiques constituant des absorbeurs de neutrons satisfaisants. Toutefois, on a parfois constaté la fêlure ou l'émiettement de ces boulettes absorbeurs de neutrons où l'élément absorbeur de neutrons est un composé du bore. Ce sera EMI3.2 donc un objet de l'invention que de remédier à ce défaut et de réaliser des boulettes absorbeurs de neutrons dont on puisse être sûr qu'elles ne se fêleront pas ni ne s'émettieront. Cette invention résulte de la constatation de ce qu'en dépit de la porosité des céramiques produites comme il est décrit dans les demandes Radford et al. mentionnées plus haut, il peut arriver que quelques particules de composé du bore qui se trouvent dans les céramiques soient étroitement enfermées en contact avec la matière de la matrice qui les entoure. Dans ces circonstances, l'expansion, pour cause de dilatation thermique, et le gonflement, pour cause d'irradiation par des neutrons, des particules de composé du bore, pendant que l'absor- beur de neutrons est en service, provoquent des contraintes dans la céramique qui entraîneront des fêlures ou un émiettement. En conséquence, l'invention a pour objet un procédé de fabrication d'un corps absorbeur de neutrons combustble pour réacteur nucléaire caractérisé en ce qu'on enrobe les particules de composé du bore d'un formateur de pores, prépare une suspension de la poudre constituant la <Desc/Clms Page number 4> EMI4.1 matrice dans un liquide, mélange les particules de composé du bore enrobées du formateur de pores dans cette suspension, sèche la pâte ainsi produite pour obtenir un mélange de particules de composé du bore enrobées et de poudre formant la matrice, moule un corps cru avec ce mélange, et fritte ce corps cru et fait brûler le formateur de pores, de façon à former un corps fritté de composé du bore dans une matrice où essentiellement toutes les particules de composé du bore se trouvent dans un espace vide de façon à s'adapter à la dilatation des par- ticules de composé du bore pendant l'irradiation qui suivra. Les fêlures ou émiettement mentionnés ci-dessus sont supprimés par l'enrobage des particules de composé du bore avec un formateur de pores. Les particules ainsi enrobées sont mélangées dans une suspension de poudre devant constituer la matrice et ensuite les particules qui se trouvent dans la suspension sont séchées et com- EMI4.2 pressées en un corps cru, et ce corps cru est fritté de façon à former une céramique. Les formateurs de pores sont évaporés laissant des vides autour de sensiblement toutes les particules de composé du bore. Les particules de composé du bore peuvent se déposer, sous l'effet de la gravité, dans les vides créés, mais les vides dans lesquels ces particules se déposent fournissent un espace suffisant à la dilatation libre des particules sans causer de contraintes internes dans la céramique. Il est plus probable, toutefois que les particules de composé du bore adhéreront sur la surface des pores en raison d'une réaction chimique limitée avec la matière de la matrice, réalisant ainsi un certain degré d'intégration entre les deux phases de matière. Afin de faire mieux comprendre l'invention, on décrira ci-après à titre d'exemple, un mode de réalisation approprié avec référence au graphique joint montrant le <Desc/Clms Page number 5> détail de l'écoulement dans la suite des étapes de fabrication des boulettes céramiques d'absorbeur de neutrons. La poudre de composé du bore est mélangée intime- EMI5.1 ment dans une solution de formateur de pores. D'une façon caractéristique, le du bore est le naturel 10 contenant environ 20 % de B. La grosseur moyenne des particules de poudre se situe entre 5 et 30 microns. On préférera une grosseur moyenne de 5 à 15 microns. Les particules doivent être tamisées pour exclure les parti- composécules dont le diamètre dépasserait 60 microns. Un formateur de pores types est le méthacrylate de polyméthyle EMI5.2 (PMMA) dissous dans la méthyléthylcétone (MEK) : On préférera une bouillie contenant 100 g de dans 200 g d'une solution à 20 % de PMMA dans la MEK, mélangée dans un agitateur alimentaire du type à cisaillage pour assurer une bonne dispersion du B4CComme autres liants pouvant former des pores, on peut citer les stéarates organiques, le butyral de polyvinyle, la cire de paraffine, la vaseline et le latex. On peut utiliser soit un liquide organique que l'on fait EMI5.3 évaporer ensuite, soit un liant que l'on puisse liquéfier sous l'effet de la chaleur. Il est important que le liant formateur de pores ne se dissolve pas dans le système liant utilisé pour former l'absorbeur céramique. Le mélange est ensuite séché donnant des particules enrobées par le formateur de pores. Généralement, on dessèche la solution pendant que le composé du bore s'y trouve mélangé. La poudre peut demander un tamisage pour éliminer les particules agglomérées. L'enrobage présente EMI5.4 en général une épaisseur de 0, 025 mm, mais suivant l'importance du vide désiré, cette épaisseur peut être supérieure ou inférieure à cette dimension. La poudre destinée à la matrice, en général A1203' est broyée et mélangée séparément du composé du bore, <Desc/Clms Page number 6> EMI6.1 dans un liquide, en général de l'eau, avec un agent mouillant, un agent tensio-actif, et un défloculant, pour produire une suspension. La dimension moyenne des particules d'A1203 est de 1 à 20 microns. Les agents mouillants, tensio-actifs et défloculants sont énumérés dans la demande de brevet U. S. Sériai 352 686. Les composants d'une suspension type sont : Linde A A1203 en poudre 200 g Agent mouillant Lomar PWA 4 g Eau distillée déminéralisée 280 g Le composé du bore enrobé, sec, est ajouté à cette suspension tout en mélangeant intimement. La quantité de dans le mélange peut aller de 1 à 25 % en poids de la quantité d'A1203'en général. On ajoute à la suspension des liants et plastifiants organiques. Les liants et plastifiants sont énumérés dans la demande de brevet U. S Sériai 352 686. En général, la suspension contiendra 15 % en poids de particules de B4C enrobées, basé sur le poids initial de A1203 en poudre. On ajoute ensuite entre 1 et 3 % en poids de PVA (polyvinylalcool) comme liant, avec environ 0, 25 à 0, 75 % en poids de Carbowax 200 comme plastifiant. Ce mélange est agité pour assurer une bonne dispersion du B4C et du système liant dans la suspension d'A1203. On procède ensuite aux opérations suivantes : - la suspension par atomisage, - le mélange de poudres résultant pour éliminer les agglomérats, - la poudre d'Al-O-.-B. dans un moule. - un corps cru par pression isostatique. La pression peut varier entre 350 et 4. 200 Une pression de 2. 100 peut être comme convenable. - la masse crue. Cette opération est facultative et sert à éliminer les liants volatils et autres <Desc/Clms Page number 7> ?composants organiques. - Fritter la masse obtenue pour la mettre à dimension, brûlant le formateur de pores en commun avec le liant et le plastifiant. En général, la température de frit- tage est d'environ 15000C. Le formateur de pores étant éliminé, il reste des vides autour de sensiblement EMI7.1 toutes les particules de B4C, - Emeuler la surface extérieure des corps obtenus. - Couper à longueur les boulettes des corps obtenus. <Desc/Clms Page number 8> GRAPHIQUE (1) Mélanger les particules de composé du bore dans une solution de formateur de pores (2) Sécher pour former des particules enrobées (3) Mélanger le composé du bore à la suspension (4) Ajouter des liants organiques et plastifiants à la suspension (5) Sécher la suspension par atomisage (6) Tamiser (7) Verser la suspension séchée tamisée dans un moule (8) Mouler un corps cru sous pression isostatique (9) Préfritter la masse crue (facultatif) (la) Fritter la masse à la dimension voulue en chassant le formateur de pores par combustion (11) Rectifier la surface extérieure EMI8.1 (12) Couper les boulettes à longueur (13) (Case en haut à droite) Mélanger la poudre formant la matrice dans un liquide avec un agent mouillant, un agent tensio-actif, un défloculant, de façon à produire une suspension.
Claims (1)
- REVENDICATIONS 10) Procédé pour la fabrication d'un corps combustible absorbeur de neutrons pour réacteur nucléaire, caractérisé en ce qu'on enrobe les particules de composé du bore avec un formateur de pores, prépare une suspension de poudre constituant la matrice dans un liquide, mélange les particules de composé du bore, enrobées avec le formateur de pores, dans la suspension, sèche la suspension ainsi produite pour obtenir un mélange de parti- EMI9.1 cules de composé du bore enrobées et de poudre formant la matrice, moule un corps cru à partir de ce mélange, et fritte ce corps cru en brûlant le formateur de pores pour former un corps fritté de composé du bore dans une matrice,toutes les particules de composé du bore se trouvant dans un espace vide pour s'adapter à la dilatation thermique des particules de composé du bore pendant l'irra- diation qui suivra. EMI9.220) Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce que le composé du bore est constitué par au moins un des composés carbure de bore et borure de zirconium 30) Procédé suivant l'une des revendications 1 et 2, caractérisé en ce que la matrice en poudre est composé d'un au moins des oxyde d'aluminium (AIZ03) et oxyde de zirconium (Zr02).40) Procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 à 3, caractérisé en ce que les particules de com- (B4C)posé du bore enrobées sont formées en mélangeant les particules de composé du bore dans une solution de formateur de pores et en séchant ensuite la solution.50) Procédé suivant la revendication 4, caractérisé EMI9.3 en ce que la solution de formateur de pores est séchée pendant qu'on y mélange le composé du bore.
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