CA1099718A - Procede de preparation de nouveaux derives du naphtalene - Google Patents

Procede de preparation de nouveaux derives du naphtalene

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CA1099718A
CA1099718A CA278,251A CA278251A CA1099718A CA 1099718 A CA1099718 A CA 1099718A CA 278251 A CA278251 A CA 278251A CA 1099718 A CA1099718 A CA 1099718A
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Roger Canevari
Gilbert Regnier
Jean-Claude Poignant
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Abstract

De nouveaux dérivés du naphtalène de formule I: (I) dans laquelle R1 est hydrogène, halogène, alkyle ou alcoxy chacun de C1 à C5; R2 et R3, identiques ou différents, sont hydrogène, alkyle de C1 a C5, ou phényle ou R2 et R3 ensemble représentent un radical -CH=CH-CH-CH-, et leurs sels d'addition avec des acides compatibles, sont préparés: soit en condensant un dérivé halogéné de formule II: (II) avec une pipérazine N-monosubstituée de formule III: (III) soit en condensant un dérivé halogéné de formule IV: (IV) avec une pipérazine de formule V: (V) soit en soumettant un mélange d'un aldéhyde de formule VI: (VI) et d'une pipérazine N-monosubstituée de formule III, à une réduction alcoylante sous une pression d'hydrogène ? 5 atmosphères en présence de charbon palladié comme catalyseur, R1, R2 et R3 ayant dans les formules II à VI la même signification que dans la formule I et X représentant un atome de chlore ou de brome. Ces nouveaux dérivés sont utilisés comme médicaments notamment dans le traitement des troubles du système nerveux central, de la maladie de Parkinson et des troubles cardiovasculaires.

Description

l~g9q~8 La presente invention a pour objet le procede de preparation des derives du naphtalene de formule g~nerale I:

Rl ~ CH2 - N 3 ~ ~ R3 dans laquelle:
Rl represente un atome d'hydrogene, un atome d'halo-gene, tel que par exemple un atome de chlore, brome ou fluor, un radical alkyle ou alcoxy ayant chacun de 1 a 5 atomes de ~ :
carbone, et R2 et R3, qui peuvent être identiques ou differents, representent chacun un atome d'hydrogene, un radical alkyle contenant de 1 a 5 atomes de carbone, un radical phenyle, ou : ' R2 et R3 reunis ensemble representent un radical -CH-CH-CH=CH- de façon a former, avec le radical thiazolyle auquel ils sont lies, un radical benzothiazolyle.
Les derives de formule generale I sont nouveaux et ont ete prepares selon les methodes suivantes qui sont toutes incluses dans la présente invention.
La presente invention a donc pour objet le procede de preparation des derives de formule generale I, caracterise en ce que:
l'on condense un derive halogene de formule generale I I :

Rl~CH2 - X (II) dans laquelle Rl a la signification definie ci-dessus et X
represente un atome de chlore ou de brome, avec une piperazine N-mono-substituee de formule generale III:

10997~8 N l ~ R2 HN ~NI~sJ--R3 (III) dans laquelle R2 et R3 ont les significations de~inies prece-demment, ou l'on condense un derive halogene de formule generale IV:

X ~ ~ R3 (IV) dans laquelle R2, R3 et X ont les significations enoncees prec~demment, avec une piperazine de formule generale V:

~1 ~ CH2 ~ N 3 H (V) dans laquelle Rl a la signification definie precedemment.
Dans les deux cas, il est avantageux d'effectuer la condensation des derives halogenes II ou IV avec une pip~razine N-monosubstituee III ou V en solution dans un solvant polaire tel que par exemple un alcool comme le butanol ou l'alcool isoàmylique ou une amide aliphatique comme, par exemple la dimethylformamide, ou dans un solvant non-polaire tel qu'un hydrocarbure aromatique comme, par exemple, le xylene. Il est avantageux d'operer a une temperature comprise entre 115 et 160C en presence d'un accepteur de l'hydracide forme au cours de la reaction. Comme accepteurs on peut mentionner par exemple les sels alcalins de l'acide carbonique tels que par exemple les carbonates de sodium ou de potassium, et les bases organiques telles que par exemple la triethylamine. Si on le desire, il est ~galement possible de remplacer de tels sels ou bases par un exces de la piperazine N-monosubstituee III ou V, cet exces agissant comme accepteur de l'hydracide forme.

~9g~8 La presente invention concerne aussi le procede de preparation des derives de formule generale I, caracterise en ce que l'on soumet un melange d'un aldehyde de formule generale VI:

Rl ~ CH0 (VI) dans laquelle Rl a la signification precedemment definie, et d'une piperazine N-monosubstituee de formule g~nerale III
precedemment definie, a une reduction alcoylante, sous une pression d'hydrogene ~ 5 atmospheres, de preference sous une pression comprise entre 2 et 5 atmosphères, en pr~sence d'une faible quantite de palladium sur charbon comme catalyseur, dans un solvant convenable, tel que par exemple un alcool ayant jusqu'a 5 atomes de carbone ou l'acetate d'ethyle.
La mise en oeuvre la plus adequate d'un tel procede consiste a soumettre a l'hydrogenation sous une pression d'hydrogene comprise entre 2 et 5 atmospheres, un melange sen-siblement equimoleculaire des derives III et VI, en solution dans l'acetate d'ethyle, en presence de charbon palladie comme catalyseur a une temperature comprise entre 60 et 80C.
Les matières premieres utilisees pour ces procedes sont des produits connus ou sont preparees selon des methodes decrites dans la litterature pour preparer des composes ana-logues.
Les derives de formule generale I sont des bases faibles qui peuvent être transformees avec des acides, en sels d'addition acides.
La presente invention inclut la preparation des sels d'addition acides des derives de formule gen~rale I et plus particulierement des sels qui sont physiologiquement tolerables.

1~99718 Comme acides pouvant être utilises pour la formation de ces sels on peut citer par exemple, dans la serie minerale les acideschlorhydrique, bromhydrique, sulfurique et phospho-rique et dans la serie organique les acides acetique, propio-nique, maleïque, fumarique, tartrique, citrique, oxalique, benzoique, methane sulfonique et isethionique.
Les derives de formule generale I peuvent être puri-fies par des methodes physiques telles que distillation, cris-tallisation ou chromatographie ou par des methodes chimiques connues, par exemple, la formation de sels d'addition, cristal-lisation de ces derniers et decomposition par les agents alcalins.
Les derives de formule generale I et leurs sels phy-siologiquement tolerables possedent des proprietes pharmacolo-giques et therapeutiques interessantes, notamment des propri-etes stimulante du systeme nerveux central, anti-parkinsonienne et cardiovasculaire. Ils peuvent en consequence être utilises comme medicament notamment dans le traitement de la maladie de Parkinson et des troubles cardiovasculaires.
Leur toxicite est faible et leur DL50 determinee chez la souris par voie intraperitoneale est superieure a 200 mg/kg.
Les proprietes neuroleptiques ont ete mises en evi-dence par les modifications observees chez le rat et la souris sur la stereotypie, la motricite, l'excitation.
Chez la souris, la dose efficace moyenne est d'envi-ron 50 mg/kg par voie intraperitoneale. A cette dose, on observe une diminution de la motricite et du tonus.
La determination des scores d'excitation ou des stereotypies a ete effectuee d'apres la methode de Quinton et Halliwell (Nature 200, n 4902, p. 178 (1963).
On a observe qu'a la dose de 80 mg/kg, par voie i'718 intraperitoneale, on obtient des scores allant jusqu'a 266 en 3 heures.
La presente invention comprend egalement la prepara-tion des compositions pharmaceutiques contenant un derive de formule generale I ou un de ses sels physiologiquement compa-tibles, melange ou associe a un excipient pharmaceutique appro-prie, comme par exemple l'eau distillee, le glucose, lactose, amidon, talc, ethylcellulose, stearate de magnesium ou beurre de cacao.
Les compositions pharmaceutiques ainsi obtenues se presentent, par exemple, sous forme de comprimes, dragees, gelules, suppositoires ou solutions et peuvent être adminis-trees par voie orale, rectale ou parenterale â la dose de 15 a 150 mg l a 5 fois par jour.
Les exemples suivants illustrent l'invention, les points de fusion etant determines dans un tube capillaire.

(naphtyl-2 methyl)-l (thiazolyl-2)-4 piperazine ~ CH2 - N 3 lère methode:
A une solution de 22.1 9 (0.1 mole) de bromomethyl-2 naphtalene dans 150 ml de dimethylformamide, on ajoute succes-sivement 10.7 9 (0.101 mole) de carbonate de potassium sec et 17.2 9 (0.101 mole) de (thiazolyl-2)-1 piperazine. On chauffe alors la suspension pendant 10 heures a 150C. On filtre ensuite le sel forme et evapore la d;methylformamide sous pression reduite. On obtient un residu brun cristallis~ qu'on lave à l'eau, puis filtre et essore. Les 29 9 de cristaux ainsi recueillis sont recristallises dans 150 ml d'ethanol.

A

971~3 On obtient finalement 20 9 de cristaux blanc creme de (naphtyl-
2 methyl)-l (thiazolyl-2)-4 piperazine fondant a 83-84C.
2ieme methode: -En operant comme dans la methode ci-dessus, a partir de 45.2 9 (0.2 mole) de (naphtyl-2 methyl)-l piperazine et l2 9 (O.l mole) de chloro-2 thiazole dans l50 ml de dimethylforma-mide a l50C, on obtient l7 9 de (naphtyl-2 methyl)-l (thia-zolyl-2)-4 piperazine, sous forme de cristaux beige fondant a 83-84C.
3ieme methode:
Une solution de l5.6 9 (0.1 mole) de ~-naphtaldehyde ; et l6.9 9 (O.l mole) de (thiazolyl-2)-l piperazine dans l50 ml d'acetate d'ethyle est soumise a 1 ~ hydrogenation, sous 5 atmos-pheres d'hydrogene, en presence de 2 a 5 9 de charbon palladie contenant lO% de palladium, a une temperature de 50C. Lorsque la quantite theorique d'hydrogene a ete absorbee, on filtre le catalyseur et evapore le solvant sous pression reduite.
Le residu cristallin obtenu pesant 28 9 est recris-tallise dans l50 ml d'ethanol. On obtient finalement l8 9 de (naphtyl-2 methyl)-l (thiazolyl-2)-4 piperazine, scus forme de cristaux beige fondant a 83-84C.
EXEMPLES 2 a ll Les derives suivants ont ete prepares selon les methodes decrites dans l'exemple l.
2) (naphtyl-2 methyl)-l (methyl-4 thiazolyl-2)-4 piperazine, P.F.: 75-76C (ethanol anhydre), a partir de:
- bromomethyl-2 naphtalene et (methyl-4 thiazolyl-2)-l pipera-zine, ou ; - (naphtyl-2 methyl)-l piperazine et methyl-4 chloro-2 thiazole, ou - ~-naphtaldehyde et (m~thyl-4 thiazolyl-2)-l piperazine.

. ~ .

1~973~
3) (naphtyl-2 methyl)-l (phenyl-4 thiazolyl-2)-4 piperazine, a partir de:
- bromomethyl-2 naphtalene et (phenyl-4 thiazolyl-2)-1 pip~ra-zine, ou - (naphtyl-2 methyl)-l piperazine et phenyl-4 chloro-2 thiazole, ou - ~-naphtaldehyde et (phenyl-4 thiazolyl-2)-1 piperazine.
4) (naphtyl-2 methyl)-l (dimethyl-4,5 thiazolyl-2)-4 pipera-zine, à partir de:
- bromom~thyl-2 naphtalene et (dimethyl-4,5 thiazolyl-2)-1 -~
piperazine, ou - (naphtyl-2 methyl)-l piperazine et dimethyl-4,5 chloro-2 thiazole, ou - ~-naphtaldehyde et (dimethyl-4,5 thiazolyl-2)-1 piperazine.
5) (naphtyl-2 methyl)-l (benzothiazolyl-2)-4 piperazine a partir de:
-bromomethyl-2 naphtalene et (benzothiazolyl-2)-1 piperazine, ou - (naphtyl-2 methyl)-l piperazine et chloro-2 benzothiazole, ou - ~-naphtaldehyde et (benzothiazolyl-2)-1 piperazine.
6) (chloro-6 naphtyl-2 methyl)-l (thiazolyl-2)-4 piperazine, P.F.: 134-135C (ethanol) a partir de:
- chloro-6 chloromethyl-2 naphtalene et (thiazolyl-2)-1 pipera-zine, ou - (chloro-6 naphtyl-2 methyl)-1 pip~razine et chloro-2 thiazole, ou - chloro-6 ~-naphtaldehyde et (thiazolyl-2)-1 piperazine.
7) (methyl-6 naphtyl-2 methyl)-l (thiazolyl-2)-4 piperazine, P.F.: 104-106C (ethanol a 80%) a partir de:
- methyl-6 bromomethyl-2 naphtalene et (thiazolyl-2)-1 pipera-zine, ou 1~99718 - (methyl-6 naphtyl-2 methyl)-l piperazine et chloro-2 thiazole, ou - methyl-6 ~-naphtaldehyde et (thiazolyl-2)-1 piperazine.
8) (methoxy-6 naphtyl-2 methyl)-l (thiazolyl-2)-4 piperazine, P.F. 146-148C (ethanol anhydre), a partir de:
- methoxy-6 bromom~thyl-2 naphtalene et (thiazolyl-2)-1 pipera-zine, ou - -(methoxy-6 naphtyl-2 methyl)-l piperazine et chloro-2 thiazole, ou - methoxy-6 ~-naphtaldehyde et (thiazolyl-2)-1 piperazine.
9) (chloro-7 naphtyl-l methyl)-l (thiazolyl-2)-4 piperazine, P.F. 139-140C (ethanol), a partir de:
- chloro-7 chloromethyl-l naphtalene et (thiazolyl-2)-1 pipera-zine, ou - (chloro-7 naphtyl-l methyl)-l piperazine et chloro-2 thiazole, ou - chloro-7 -naphtald~hyde et (thiazolyl-2)-1 piperazine.
10) (methyl-7 naphtyl-l methyl)-l (thiazolyl-2)-4 piperazine, P.F. 101-103C (ethanol a 80%) a partir de:
- methyl-7 chloromethyl-l naphtalene et (thiazolyl-2)-1 pipera-zine, ou - (methyl-7 naphtyl-l methyl)-l piperazine et chloro-2 thiazole, ou - methyl-7 -naphtaldehyde et (thiazolyl-2)-1 piperazine.
11) (naphtyl-l methyl)-l (thiazolyl-2)-4 piperazine, P.F.: 128-130C, ~ partir de:
- bromomethyl-l naphtalene et (thiazolyl-2)-1 piperazine, ou - (naphtyl-l methyl)-l piperazine et chloro-2 thiazole, ou - ~-naphtaldehyde et (thiazolyl-2)-1 piperazine.

~ - 8 -

Claims (8)

Les réalisations de l'invention au sujet desquelles un droit exclusif de propriété ou de privilège est revendiqué, sont définies comme il suit:
1. Procédé de préparation des dérivés du naphtalène de formule générale I:
dans laquelle:
R1 représente un atome d'hydrogène, un atome d'halo-gène, un radical alkyle ou alcoxy ayant chacun de 1 à 5 atomes de carbone, et R2 et R3, qui sont identiques ou différents, repré-sentent chacun un atome d'hydrogène ou un radical alkyle contenant de 1 à 5 atomes de carbone, et de leurs sels d'addition avec des acides minéraux ou organiques compatibles, caractérisé en ce que:
soit l'on condense un dérivé halogéné de formule générale II:
(II) dans laquelle R1 a la signification donnée ci-dessus et X
représente un atome de chlore ou de brome, avec une pipérazine N-monosubstituée de formule géné-rale III:

(III) dans laquelle R2 et R3 ont les significations ci-dessus, soit l'on condense un dérivé halogéné de formule générale IV:

(IV) dans laquelle R2 et R3 ont les significatians énoncées précé-demment et X représente un atome de chlore ou de brome, avec une pipérazine de formule générale V:
(V) dans laquelle R1 a la signification définie précédemment, soit l'on soumet un mélange d'un aldéhyde de formule générale VI:
(VI) dans laquelle R1 a la signification donnée précédemment et d'une pipérazine N-monosubstituée de formule générale III telle que définie ci-dessus, à une réduction alcoylante sous une pression d'hydrogène ? 5 atmospheres, en présence de charbon palladié comme catalyseur, et on traite les dérivés ainsi obtenus avec des acides compatibles pour donner les sels d'addition acides correspondants.
2. Procédé selon la revendication 1 pour préparer la (naphtyl-2 methyl)-1 (thiazolyl-2)-4 pipérazine, à partir de bromométhyl-2 naphtalène et de (thiazolyl-2)-1 pipérazine, ou de (naphtyl-2 méthyl)-1 pipérazine et de chloro-2 thiazole, ou de .beta.-naphtaldéhyde et de (thiazolyl-2)-1 pipérazine.
3. Procédé selon la revendication 1 pour préparer la (naphtyl-1 méthyl)-1 (thiazolyl-2)-4 pipérazine, à partir de bromométhyl-1 naphtalène et de (thiazolyl-2)-1 pipérazine, ou de (naphtyl-1 methyl)-1 pipérazine et de chloro-2 thiazole, ou d'.alpha.-naphtaldéhyde et de (thiazolyl-2)-1 pipérazine.
4. Procédé selon la revendication 1 pour préparer la (méthyl-7 naphtyl-1 méthyl)-1 (thiazolyl-2)-4 pipérazine, à
partir de méthyl-7 chlorométhyl-1 naphtalène et de (thiazolyl-2)-1 pipérazine, ou de (méthyl-7 naphtyl-1 méthyl)-1 pipérazine et de chloro-2 thiazole, ou de méthyl-7 .alpha.-naphtaldéhyde et de (thiazolyl-2)-1 pipérazine.
5. Les dérivés du naphtalène de formule generale I:
(I) dans laquelle:
R1 représente un atome d'hydrogène, un atome d'halo-gène, un radical alkyle ou alcoxy ayant chacun de 1 à 5 atomes de carbone, et R2 et R3, qui sont identiques ou différents, repré-sentent chacun un atome d'hydrogène ou un radical alkyle contenant de 1 à 5 atomes de carbone, et leurs sels d'addition avec des acides minéraux ou organiques compatibles, lorsque prepares selon un procédé de la revendication 1 ou par un procédé chimique équivalent.
6. La (naphtyl-2 methyl)-1 (thiazolyl-2)-4 pipéra-zine, lorsque préparéee selon un procédé de la revendication 2 ou par un procédé chimique éequivalent.
7. La (naphtyl-1 méthyl)-1 (thiazolyl-2)-4 pipéra-zine, lorsque préparée selon un procédé de la revendication 3 ou par un procédé chimique équivalent.
8. La (méthyl-7 naphtyl-1 méthyl)-1 (thiazolyl-2)-4 pipérazine, lorsque préparée selon un procédé de la revendica-tion 4 ou par un procédé chimique équivalent.
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