CH361002A - Verfahren zur Herstellung oxydierter Azoverbindungen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung oxydierter Azoverbindungen

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CH361002A
CH361002A CH361002DA CH361002A CH 361002 A CH361002 A CH 361002A CH 361002D A CH361002D A CH 361002DA CH 361002 A CH361002 A CH 361002A
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CH
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phenyl
methyl
oxidizing agent
coupling
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Inventor
William Adams Dennis Arthur
Kumar Sarkar Asim
Original Assignee
Hickson & Welch Ltd
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D487/00Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, not provided for by groups C07D451/00 - C07D477/00
    • C07D487/02Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, not provided for by groups C07D451/00 - C07D477/00 in which the condensed system contains two hetero rings
    • C07D487/04Ortho-condensed systems

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  • Organic Chemistry (AREA)
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Description


  



  Verfahren zur Herstellung oxydierter Azoverbindungen
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung neuer Verbindungen, welche optische Aufheller sind.



   Optische Aufheller haben in den letzten Jahren bei der Behandlung von Textilmaterialien, insbesondere beim Waschen derselben, ausgedehnte   Anwen-    dung gefunden und sind   dazu Ibestimmt, die    gelbe oder graue Farbe aufzuheben, welche weisse Textilstoffe, insbesondere Cellulosematerialien, besonders nach wiederholtem Waschen, aufweisen können.



  Solche optische Aufheller verbessern auch gefärbte Textilien, da sie denselben Glanz verleihen.



   Sie können auch dazu verwendet werden, um anderen Cellulosematerialien, insbesondere Papier, ein ausgeprägt weisses Aussehen zu verleihen.



   Optische Aufheller absorbieren gewöhnlich das Licht im ultravioletten Bereich des Spektrums und emittieren im sichtbaren Gebiet des Spektrums, gewöhnlich im   Blaugrünbis Blauviolett.   



   Deshalb wirkt die Fluoreszenz dieser Verbindungen in weissen Materialien dem Vergilben entgegen, wie es z. B. bei wiederholtem Waschen von weissen   Baumwoll-oder    Leinengeweben auftritt. Die als   op-    tische Aufheller verwendeten Verbindungen müssen substantiv auf die Faser des behandelten Materials aufziehen und praktisch beständig sein, wenn sie auf das zu behandelnde Material     aufgefärbt   werden.   



   Im allgemeinen werden die besten Ergebnisse mit optischen Aufhellern erzielt, die eine   Fluoreszenz-    farbe besitzen, die zu derjenigen der gealterten Faser komplementär ist, so dass sich die Farben aufheben.



  Da die häufigste, vom Altern oder   wiederholten Wa-    schen herrührende Verfärbung der Textilien gelb ist, ist der geeignetste optische Aufheller ein solcher, der blau   fluoresziert.   



   Es ist wichtig, dass der optische Aufheller von Bleichmitteln nicht zerstört oder entfernt wird, das heisst, er muss   bleichbeständig sein. Die fluoreszieren-    den optischen Aufheller werden im allgemeinen Seifen und synthetischen Reinigungsmitteln einverleibt, die dann für   Haushaltzwecke    auf den Markt kommen.



  Die damit gewaschenen Gegenstände werden oft dem Bleichen mit verschiedenen Bleichmitteln, z. B. Na  triumhypochlorit,    unterworfen. Es ist daher er  wunscht, dass dile    bereits auf der Faser oder in der Waschlösung befindlichen optischen Aufheller so wenig wie möglich von irgendeinem vorhandenen   Bleich-    mittel angegriffen werden.



   Es wurde gefunden, dass gewisse neue Verbindungen der Formel
EMI1.1     
 worin X ein Wasserstoffatom oder eine   nichtchromo-    phore und   nichbauxochrome    Gruppe, n eine ganze Zahl von 1 bis 5, Ri ein Wasserstoffatom oder einen aliphatischen Kohlenwasserstoffrest, eine   Hydroxy-    alkyl-, Aryl-oder   Araitkylgruppe oder einen Polyoxy-      äthylenrest    und R2 ein Wasserstoffatom oder einen aliphatischen Kohlenwasserstoffrest, eine Aryl-oder Aralkylgruppe bedeuten, sowie deren Salze, besonders wasserlösliche Salze, wie   Alkal, imetall-, insbesondere    Natriumsalze, vorteilhafte optische Aufheller sind, welche die an ideale optische Aufheller gestellten Anforderungen in hohem Masse erfüllen.

   Unter dem   Polyoxyäthylenrest    wird der Rest
HOCH2CH2(OCH2CH2)nverstanden.



   Gegenstand des vorliegenden Patentes ist nun ein Verfahren zur Herstellung von neuen Verbindungen der Formel
EMI2.1     
 worin X ein Wasserstoffatom oder eine nichtchromo  phore eund nichtauxochrome Gruppe,    n eine ganze Zahl von l-5, Ri ein Wasserstoffatom, einen aliphatischen Kohlenwasserstoffrest, eine Hydroxyalkyl-, Aryl-oder Aralkylgruppe oder einen   Polyoxyäthy-    lenrest und   R2    ein Wasserstoffatom oder ein aliphatisches Kohlenwasserstoffradikal oder eine Aryl-oder Aralkylgruppe bedeuten, das dadurch gekennzeichnet ist, dass man einen o-Aminoazofarbstoff der Formel
EMI2.2     
 oxydiert.



   Es werden solche Verbindungen bevorzugt, in denen Ri und   Ron die gleich oder    verschieden sein können, Wasserstoff, niedere Alkylgruppen, Aryloder Aralkylgruppen sind. Die niedere Alkylgruppe kann z. B. eine   Äthyl-oder    Methylgruppe, die Arylgruppe z.   B.    eine Phenylgruppe oder eine substituierte Phenylgruppe, wie eine Chlorphenyl-oder   Sulfo-    phenylgruppe, sein. X ist vorzugsweise Wasserstoff oder eine niedrige Alkoxygruppe, z. B.   Methoxy-    oder   Äthoxygruppe,    die sich vorzugsweise in o- oder   p-Stellung    zur Seitenkette befindet.



   Besonders bevorzugte Verbindungen sind solche, in denen X Wasserstoff oder ein   o-und/oder    p Halogen-, insbesondere ein Chloratom,   Ri    ein Phenyl-, substituierter   Phenyl-oder    Tolylrest und R2 Wasserstoff oder ein niederer Alkylrest ist.



   Als besonders bevorzugte Verbindungen seien die folgenden genannt :    2- (4"-Styryl-3"-sulfo-phenyl) (1'-phenyl-3'-       methyl-pyrazolyl-4',      5'-4,    5)-1, 2, 3-triazol.



      2- [4"- (4"'-Methoxy-styryl)-3"-sulfo-    phenyl] (1'-phenyl-3'-methyl-pyrazolyl
4', 5'-4, 5)-1, 2, 3-triazol.



      2- [4"- (4"'-Chlor-styryl)-3"-sulfo-phenyl] (1'-    phenyl-3'-methyl-pyrazolyl-4', 5'-4, 5)
1, 2, 3-triazol.



      2- [4"- (2"'-Chlor-styryl)-3"-sulfo-phenyl] (1'-    phenyl-3'-methyl-pyrazolyl-4',5'-4, 5)
1, 2, 3-triazol.



   2-(4"-Styryl-3"-sulfo-phenyl)[1'-(p-chlor    phenyl)-3'-methyl-pyrazolyl-4',    5'-4, 5]
1, 2, 3-triazol.



   2-(4"-Styryl-3"-sulfo-phelyl)[1'(p-totyl)
3'-methyl-pyrazolyl-4', 5'-4, 5)-1, 2, 3-triazol.



      2-(4"-Styryl-3"sulfo-phenyl) [l'-(p-sulfo-phenyl)-   
3'-methyl-pyrazolyl-4', 5'-4, 5]-1, 2, 3-triazol.



   Von diesen ist das   2- (4"-Styryl-3"-sulfo-phenyl)      (1'-phenyl-3'-methyl-pyrazolyl-4',    5'-4, 5)-1, 2, 3-triazol das   bevorzugteste.   



   Die Nomenldatur   fijr    die oben erwähnten Verbindungen beruht auf der folgenden Numerierung :
EMI2.3     
 
Die nach dem erfindungsgemässen Verfahren hergestellten Verbindungen sind für Cellulosematerialien substantiv und zeigen eine blaue   Fluoreszenz,    die dem zu behandelnden Material   eine besonders gefällige    Tönung   verlei ; ht.

   Sie slind praktisch bleichfest und be    sitzen gute ¸Anreicherungs¯-Eigenschaften, indem nämlich infolge der   wohlausgewogenen    Substantivität nach wiederholten Behandlungen in einem Bad derselben Konzentration die Weisse des zu behandelnden Gewebes kontinuierlich bis zu einem Maximum ansteigt, das im allgemeinen keine   unangenehme sicht-    bare Färbung oder Tönung verursacht, wie dies sonst oft der Fall ist.



   Die erwähnten Verbindungen können mit Vorteil gewöhnlich für die Behandlung von Textilien verwendeten Zubereitungen einverleibt werden, z. B.



  Waschmittel und Seifen in fester oder flüssiger Form.



  Sie können auch Bädern zur Behandlung von Cellu  losematerialien während    ihrer Herstellung und zur Behandlung von fertigen   Textilgegenständen    zugesetzt werden. Ferner können die neuen Verbindungen auch Zubereitungen zur Behandlung von Papier und photo  graphischem    Papier zugesetzt werden, wo hohe Weisse notwendig ist.



   Zur Durchführung der Oxydation des o-Aminoazofarbstoffs werden vorzugsweise milde Oxydationsmittel verwendet. Geeignete   Oxydationsmittel    sind beispielsweise Alkalihypochlorite, z. B.   Natriumhypo-    chlorit, TetramminkupferII-sulfat, Kupfersulfat in Form eines löslichen Komplexes mit Pyridin, Thio  nylchlorid    und Sulfurylchlorid.



   Die oben erwähnten   o-Aminofarbstoffe    können auf irgendeine passende Weise hergestellt werden, z. B. durch Diazotierung einer Verbindung der Formel
EMI3.1     
 worin X und n die aben erwähnte Bedeutung haben, und Kupplung der diazotierten Verbindung mit 5  Amino-pyrazol    oder einem substituierten Derivat desselben, z. B.   l-Phenyl-3-methyl-5-amqnopyrazol.   



  Gewünschtenfalls kann das Zwischenprodukt, die Diazoverbindung, vor der Kupplung abgetrennt werden.



   Die in den folgenden Beispielen genannten Teile sind Gewichtsteile.



   Beispiel 1
2-(4"-Styryl-3"-sulfo-phenyl)(1'-phenyl-3'-methyl pyrazolyl-4', 5'-4, 5)-1, 2, 3-triazol.



   Eine Lösung von 16, 32   Teilen des Natriumsalrzes    der 4-Amino-stilben-2-sulfonsÏure (Reinheit 91 %) und 3, 45 Teilen Natriumnitrit in 150 Teilen Wasser wird bei   8-10     C mit 20 Teilen konzentrierter   HC1    indirekt   diazotiert. Die Diazoverbindung wird ab-    getrennt, in wässrigem Pyridin suspendiert und zwecks Kupplung der Komponenten mit einer Lösung von
8, 65 Teilen l-Phenyl-3-methyl-5-aminopyrazol in wässriger Essigsäure gemischt. Der Säuregehalt der Mischung wird durch Zugabe von Natriumacetat während der Kupplung konstant gehalten.

   Nach Beendigung der Kupplung wird der erhaltene o-Aminoazofarbstoff ausgesalzen und bei   25-30 C abfiltriert,    in wässrigem Alkohol und   Natriumhydroxyd    gelöst    und durch tropfenweise Zugabe eines Überschusses    von   Natriumhypoohloritlösung    bei   70-75     C oxydiert.



  Nach Beendigung der Oxydation, die durch Änderung der Farbe von rot zu   orange ersicihtlich    ist, wird das erhaltene 2-Stilbyl-   (1-phenyl-3-methyl)-pyrazolyl-    triazol ausgesalzen. Die Verbindung wird mit   wässri-    gem Alkohol aufgeschlämmt, alkalisch gemacht und einige   Stunden bei 70     C zwecks Entfernung der letzten Spuren farbiger Verunreinigungen mit   NatriLlm-    hydrosulfit behandelt. Schliesslich wird die   Verbin-    dung aus wässrigem Alkohol umkristallisiert.



   Die so erhaltene Verbindung ist ein hellgelbes Pulver, das in verdünnter Lösung eine   lebhafte    blaue Fluoreszenz ergibt. Wenn ein Stück Baumwolle in einem Waschmittel gewaschen wird, das eine kleine Menge dieser Verbindung enthält, erhält das Material ein viel weisseres Aussehen als vor der Behandlung.



     Anlax.    = 344   m, t.   



   Ein Stück   gealterter    weisser Popelin (leicht gelblich) wird in einer   Waschmittellösung    gewaschen, die pro Liter 0, 05 g der Verbindung enthält. Nach Spü  len    und Trocknen zeigt das Material ein leuchtend weisses Aussehen.



   Beispiel 2    2- [4"4"Methoxy-styryl)-3"-sulfo-phenyl] (l'-       phenyl-3'-methyl-pyrazolyl-4', 5'-4, 5)-1,    2, 3-triazol.



   Eine Lösung von 18, 17 Teilen des Natriumsalzes der   4'-Methoxy-4-amino-stilben-2-sulfonsäure    (Reinheit   90 /o)    und 3, 45 Teile Natriumnitrit in 150 Teilen Wasser wird bei   8-10     C mit 20 Teilen konzentrierter HCl indirekt diazotiert. Die Diazoverbindung wird abgetrennt, in Wasser suspendiert und zwecks Kupplung der Komponenten mit einer Lösung von 8, 65 Teilen l-Phenyl-3-methyl-5-aminopyrazol in verdünnter Salzsäure gemischt. Der   Säuregebalt    der Mischung wird durch Zugabe von Natriumacetat während der Kupplung konstant gehalten.

   Nach Beendigung der Kupplung wird der erhaltene   o-Aminoazofarbstoff    aus  gesalzen, Ubei 25300    C abfiltriert, in Pyridin gelöst und durch   dreistündiges Erhitzen    am Rückfluss mit    t    30 Teilen Kupfersulfat, 35 Teilen Ammoniak und 60 Teilen Wasser oxydiert. Nach Beendigung der Oxydation wird die Mischung angesäuert und das er  haltene Rohprodukt    aus   wässritgem    Aceton   umkristal-      lisier. = 360 niH.   



   Beispiel 3
2-[4"-(4'"-Chlor-styryl)-3"-sulfo-phenyl](1'-phenyl
3'-methyl-pyrazolyl-4', 5'-4, 5)-1, 2, 3-triazol.



   Eine Lösung von 18,   62    Teilen des Natriumsalzes der   4'-Chlor-4-aminostilben-2-sulfonsäure (Reinheit    89  /o) und 3, 45 Teilen   Natriumnitrit    in 150 Teilen  Wasser wird bei   8-10     C mit 20 Teilen   konzentrier-    ter   HC1    indirekt diazotiert. Die Diazoverbindung wird abgetrennt, in Wasser suspendiert und zwecks Kupplung der Komponenten mit einer Lösung von   S,    65 Teilen 1-Phenyl-3-methyl-5-aminopyrazol in   verdünn-    ter Salzsäure gemischt. Der   pH-Wert    der Mischung wird durch Zugabe von Natriumaceta während der Kupplung bei 7-8 gehalten.

   Nach Beendigung der Kupplung wird der erhaltene   o-Aminoazofarbstoff    ausgesalzen, bei   2530    C   lab, filtriert,    darauf in Pyridin gelöst und durch   dreistündiges    Erhitzen am Rückfluss mit 30 Teilen Kupfersulfat, 35 Teilen Ammoniak und 60 Teilen Wasser oxydiert. Nach der Oxydation wird die Mischung angesäuert und das Rohprodukt abfiltriert. Das Triazol wird aus   wäss-      rigem    Alkohol durch Kochen mit Natriumhydrosulfit und Aktivkohle, Filtrieren und Abkühlenlassen umkristallisiert. ?max. = 346 m?.



   Beispiel 4   
2- [4"- (2"'-Chlor-styryl)-3"-sulfo-phenyl] (1'-phenyl-   
3'-methyl-pyrazolyl-4'-5'-4, 5)-1, 2, 3-triazol.



   Diese Verbindung wird wie die entsprechende in Beispiel 3 hergestellt, jedoch wird 2'-Chlor-4-aminostilben-2-sulfonsÏure anstelle von   4'-Chlor-4-amino-      stilben-2-sulfonsäure    verwendet.



      Beispiel S   
2   (4"-S.    3"-sulfo-phenyl) [1'-(p-chlor-phenyl)-3'    methyl-pyrazolyl-4',      5'-4,    5)-1, 2, 3-triazol.



   Eine Lösung von 16, 5 Teilen des Natriumsalzes der 4-Aminostilben-2-sulfonsÏure (Reinheit 90%) und 3, 45 Teilen Natriumnitrit in 150 Teilen Wasser wird bei 8-10¯C mit 20 Teilen konzentrierter   HC1    indirekt diazotiert. Die Diazoverbindung wird abgetrennt, in Wasser aufgeschlämmt und zwecks Kupplung der Komponenten mit einer Lösung von 10, 38 Teilen 1 - (p-Chlor-phenyl)-3-methyl-5-aminopyrazol in verdünnter Salzsäure gemischt. Der Säuregehalt des Reaktionsgemisches wird durch Zugabe von Natriumacetat konstant gehalten.

   Nach Beendigung der Kupplung wird der erhaltene   o-Aminoazofarbstoff    ausgesalzen, bei 25-30  C   abfiltriert,    darauf in Pyridin gelöst und durch   dreistündiges    Erhitzen am   Rück-    fluss mit 30 Teilen Kupfersulfat, 35 Teilen Ammoniak und   60    Teilen Wasser oxydiert. Nach Beendigung der Oxydation wird die Mischung angesäuert und das erhaltene Rohprodukt aus wässrigem Aceton   umkristal-    lisier.   iman. =    344 m?.



   Beispiel 6   
2-(4"-Styryl-3"-suAfo-phenyl) [l'-(p-tolyl)-3'-methyl-    pyrazolyl-4', 5'-4,   5]-1,    2, 3-triazol.



   Eine Lösung von 16, 5 Teilen des Natriumsalzes der 4-Aminostilben-2-sulfonsÏure (Reinheit 90%) und 3, 45 Teilen Natriumnitrit in 150 Teilen Wasser wird bei 8-10¯C mit 20 Teilen konzentrierter HC1 indirekt diazotiert. Die Diazoverbindung wird abgetrennt, in Wasser aufgeschlämmt und zwecks Kupplung der Komponenten mit einer Lösung von 9, 35 Teilen   l- (p-Tolyl)-3-methyl-5-aminopyrazol    in ver  dünnter Salzsäure gemischt.    Der Säuregehalt der   Rc-      aktionsmischung    wird durch Zugabe von Natriumacetat konstant gehalten.

   Nach Beendigung der Kupplung wird der erhaltene   o-Aminoazofarbstoff    ausgesalzen, bei   25-30     C abfiltriert, darauf in Pyridin gelöst und durch   dreistündiges    Erhitzen am Rückfluss mit 30 Teilen Kupfersulfat, 35 Teilen Ammoniak und 60 Teilen Wasser oxydiert. Nach Beendigung der Oxydation wird das Gemisch angesäuert und das erhaltene Rohprodukt aus wässrigem Aceton   umkristal-    lisiert.   AmaX =    345 m?.



   Beispiel 7
2-(4"-Styryl-3"-sulfo-phenyl)[1'-(p-sulfo-phenyl)
3'-methyl-pyrazolyl-4', 5'-4, 5]-1, 2,   3--triazol.   



   Eine Lösung von 16, 5 Teilen des Natriumsalzes der 4-Aminostilben-2-sulfonsäure (Reinheit   90 lio)    und 3, 45 Teilen Natriumnitrit in 150 Teilen Wasser wird bei 8-10  C mit 20 Teilen konzentrierter Salzsäure indirekt diazotiert. Die Diazoverbindung wird abgetrennt, in Wasser aufgeschlämmt und zwecks Kupplung der Komponenten mit einer Lösung von 12, 65 Teilen 1- (Phenyl-4's, ulfonsäure)-3-methyl-5  aminopyrazol    und 5, 3 Teilen Natriumcarbonat in Wasser gemischt. Der pH-Wert der Mischung wird , durch Zugabe von Natriumacetat während der Kupplung bei   7-8    gehalten.

   Nach Beendigung der Kupplung wird die Lösung mit Salz gesättigt, der o-Amino  azofarbstoff bei 25-30  C abfiltriert, alsdann    in Was  ser gelöst    und durch dreistündiges Erhitzen am   Rück-    fluss mit 30 Teilen Kupfersulfat und 35 Teilen Am  moniak    oxydiert. Nach Beendigung der Oxydation wird das Gemisch angesäuert und das erhaltene Rohprodukt aus wässrigem Alkohol in Gegenwart von Natriumhydrosulfit umkristallisiert. ?max = 344 m?.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung neuer Verbindungen der Formel EMI4.1 worin X ein Wasserstoffatom oder eine nichtchromo- phore und nichtauxochrome Gruppe, n eine ganze Zahl von 1-5, Ri ein Wasserstoffatom, einen aliphatischen Kohlenwasserstoffrest, eine Hydroxyalkyl-, Aryl-oder Aralkylgruppe oder einen Polyoxyäthylenrest und R2 ein Wasserstoffatom oder ein aliphatisches Kohlenwasserstoffradikal, eine Aryl-oder Aralkylgruppe bedeuten, dadurch gekennzeichnet, dass man einen o-Aminoazofarbstoff der Formel EMI5.1 oxydiert.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man als Oxydationsmittel ein Al- kalihypochlorit verwendet.
    2. Verfahren, nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man als Oxydationsmittel Tctram- minkupferII-sulfat verwendet.
    3. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man als Oxydationsmittel ein lös- liches Kntpfersulfat-Pyridin-Komplexsalz verwendet.
    4. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man als Oxydationsmittel Thionyl- chlorid verwendet.
    5. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge 'kemizeichnet,dass man als Oxydationsmittel Sulfuryl- chlorid verwendet.
CH361002D 1956-10-02 1957-09-16 Verfahren zur Herstellung oxydierter Azoverbindungen CH361002A (de)

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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0156308A3 (de) * 1984-03-28 1987-02-25 BASF Aktiengesellschaft Neue Pyrazolo[3,4-d]v-triazole und deren Verwendung

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Publication number Priority date Publication date Assignee Title
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