CH364777A - Verfahren zur Herstellung von Steroiden - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Steroiden

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CH364777A
CH364777A CH5035257A CH5035257A CH364777A CH 364777 A CH364777 A CH 364777A CH 5035257 A CH5035257 A CH 5035257A CH 5035257 A CH5035257 A CH 5035257A CH 364777 A CH364777 A CH 364777A
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pregnen
aryl
alkyl
dione
difluoro
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CH5035257A
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Jr Lincoln Frank Harris
Paul Schneider William
Basil Spero George
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Upjohn Co
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    • C07J7/00Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen substituted in position 17 beta by a chain of two carbon atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J5/00Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen, substituted in position 17 beta by a chain of two carbon atoms, e.g. pregnane and substituted in position 21 by only one singly bound oxygen atom, i.e. only one oxygen bound to position 21 by a single bond
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J75/00Processes for the preparation of steroids in general

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Description


  Verfahren zur Herstellung von Steroiden    Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung von       6a-Alkyl(oder        6a-Aryl)-9a,21-difluor-11,B,17a-dihydroxy-4-pregnen-3,20-dionen.     



  Das erfindungsgemässe Verfahren, das z. B. anhand der folgenden     Formeln    dargestellt werden     kann     
EMI0001.0005     
    ist dadurch gekennzeichnet, dass man ein       6a-Alkyl(oder        6a-Aryl)-9,11-oxydo-17a-          hydroxy-21-fluor-4-pregnen-3,20-dion     mit     Fluorwasserstoff    behandelt.  



  Die als Ausgangsmaterial zu verwendenden Ver  bindungen können aus den gemäss dem Verfahren  der schweizerischen     Patentschrift    Nr. 364255 erhält  lichen       6a-Alkyl(oder        6a-Aryl)-lli3,17a-dihydroxy-          21-fluor-4-pregnen-3,20-dionen     erhalten werden durch     Dehydratisierung,    beispiels  weise mit     Thionylchlorid    oder vorzugsweise mit  einem     Säure-N-halogenamid    oder     N-halogenimid    und  anschliessend mit wasserfreiem Schwefeldioxyd unter  Bildung der entsprechenden       6a-Alkyl    (oder     6a-Aryl)-17a-hydroxy-21-fluor-          4,

      9     (11)-pregnadien-3,20-dione,       die durch Behandlung mit einer     unterhalogenigen     Säure in die entsprechenden       6a-Alkyl(oder        6a-Aryl)-9a-halogen-11,B,17a-          dihydroxy-21-fluor-4-pregnen-3,20-dione     übergehen;

   behandelt man diese mit einer     milden     Base, so erhält man die entsprechenden       6a-Alkyl(oder        6a-Aryl)-9,B,11ss-oxydo-17a-          hydroxy-21-fluor-4-pregnen-3,20-dione.     Die erfindungsgemäss daraus erhaltenen       6a-Alkyl    (oder     6a-Aryl)-9a,21-difluor-          11,8,17a-dihydroxy-4-pregnen-3,20-dione     können     gewünschtenfalls    mit     Chromsäureanhydrid     oder einem     Bichromat    zu       6a-Alkyl(oder        6a-Aryl)-9a,21-difluor-          17a-hydroxy-4-pregnen-3,11,

  20-trionen          umgesetzt    werden.      Die neuen     erfindungsgemäss    erhältlichen Verbin  dungen, insbesondere       6a-Methyl-9a,21-difluor-11ss,17a-dihydroxy-          4-pregnen-3,20-dion     sowie das aus diesem     herstellbaren          6-Methyl-9a,21-difluor-17a-hydroxy-          4-pregnen-3,11,20-trion,     besitzen einen hohen Grad an     glucocorticoider    Wirk  samkeit, welche diejenige von     Hydrocortison    oder       Cortison    um das Mehrfache übersteigt.

   Ausserdem  bewirken sie keine     Salzretention,    sondern weisen  eindeutig     diuretische    Eigenschaften auf. Sie besitzen  ferner eine starke entzündungshemmende Aktivität  und     sind    daher     wertvolle    Mittel zur Behandlung von       Arthritis,    insbesondere in Fällen, in welchen zu  sätzlich zu chronischen     congestiven    Herzstörungen       nephrotische    Syndrome und andere     Zirkulations-          störungen    auftreten. Die Verbindungen können z. B.  als orale Präparate und Tabletten verabreicht wer  den.

   Besonders     wertvoll    ist das neue       6a-Methyl-9        a,21-difluor-11        ss,    l7     a-dioxy-          4-pregnen-3,20-dion,     welches auch für     örtliche    Applikationen, z. B. in  Salben,     Lotionen,    Gelen, Cremen, Suppositorien,  Stäbchen,     wässrigen    Suspensionen usw., angewendet  werden kann.  



  Bei der Durchführung des erfindungsgemässen  Verfahrens wird das betreffende       6a-Alkyl(oder        6a-Aryl)-9,11-oxydo-17a-          hydroxy-21-fluor-4-pregnen-3,20-dion     vorzugsweise in     einem    Lösungsmittel mit Fluor  wasserstoff umgesetzt.

   Als Lösungsmittel für diese  Reaktion eignen sich     Methylenchlorid,        Tetrahydro-          furan,        Äthylendichlorid,    Chloroform,     Tetrachlor-          kohlenstoff    und deren     Gemische    und dergleichen,  wobei vorzugsweise     Methylenchlorid    und     Tetrahydro-          furan    zur Anwendung gelangen.

   Mit     Methylenchlorid     bei     Raumtemperatur    wird im allgemeinen 48      /oige          Fluorwasserstoffsäure    verwendet, während mit     Tetra-          hydrofuran    bei niedrigen Temperaturen flüssiger       Fluorwasserstoff    verwendet wird.

   Die Reaktion wird  vorzugsweise unter Rühren bei     Zimmertemperatur          (20-30     C) durchgeführt,     wenn        Methylenchlorid     als Lösungsmittel verwendet wird, und bei niedri  geren Temperaturen (0 bis -80  C), wenn     Tetra-          hydrofuran    in Gegenwart eines chlorierten Kohlen  wasserstoffes verwendet wird. Die Reaktionszeit be  trägt zwischen 1 und 24 Stunden, wobei eine Dauer  von 1-12     Stunden        im    allgemeinen genügt.

   Die Auf  arbeitung kann folgendermassen erfolgen: Nach Be  endigung der Reaktion wird das Gemisch in Wasser  gegossen und mit einer verdünnten     Basenlösung    neu  tralisiert, z. B.     mit        Natriumbikarbonat,    Kalium  bikarbonat oder dergleichen. Es kann auch ein über  schuss einer starken Lauge verwendet werden.

   Das       Reaktionsgemisch    wird sodann     mit    einem mit Wasser  nicht mischbaren Lösungsmittel, wie     Methylenchlorid,     extrahiert, die organische Schicht vom     wässrigen    Ge  misch getrennt, mit Wasser gewaschen, getrocknet  und     verdampft.    Man erhält so das rohe         6a-Alkyl-    oder     6a-Aryl-9a,21-difluor-          11p,17a-dioxy-4-pregnen-3,20-dion,     das durch     Umkristallisieren    oder     Chromatographie-          ren    gereinigt werden kann.  



  Die Oxydation des       6a-Alkyl-    oder     6a-Aryl-9a,21-difluor-          llss,17a-dioxy-4-pregnen-3,20-dions     auf     übliche    Weise, z. B. mit     Chromsäureanhydrid     oder einem     Alkalichromat    in Lösung, z.

   B. in Essig  säure, bei Temperaturen zwischen 0 und 40 C, er  gibt das entsprechende       6a-Alkyl-    oder     6a-Aryl-9a,21-difluor-          17a-oxy-4-pregnen-3,11,20-trion.     <I>Präparat 1</I>  Ein Gemisch von 1 g     6a-Methyl-11f,17a-dioxy-          21-fluor-4-pregnen-3,20-dion,

      650 mg     N-Bromacet-          amid    und 6     cm3        Pyridin    wurde im Dunkeln während  30 Minuten     gerührt.    Das Gemisch wurde in einem  Eisbad gekühlt und ein     Schwefeldioxydstrom    auf die  Oberfläche der     gerührten    Mischung geleitet, bis eine  negative     Kaliumjodid-Stärke-Reaktion    erzielt wurde.  Dann wurden 50     cm3    Wasser zur Mischung gege  ben und das Gemisch während 30 Minuten bei einer  Temperatur von etwa 5  C gehalten. Der ausgeschie  dene weisse Niederschlag wurde filtriert, mit Wasser  gewaschen und unter Vakuum getrocknet.

   Durch       Umkristallisieren    aus Aceton erhielt man etwa 0,7 g       6a-Methyl-17a-oxy-21-fluor-4,9(11)-          pregnadien-3,20-dion.       <I>Präparat 2</I>  Eine Lösung von 0,5 g     6a-Methyl-17a-oxy-21-          fhior-4,9(11)-pregnadien-3,

  20-dion    in 20     em3        Me-          thylenchlorid    wurde mit einer Lösung von 1     eins     einer 71     %igen        Perchlorsäure    in 10     cm3    Wasser und  200     cm3        N-Bromacetamid    in 50     cm3        tert.        Butyl-          alkohol    versetzt. Die Lösung wurde während 15 Mi  nuten auf Raumtemperatur gehalten und anschlie  ssend mit einer Lösung von 0,3g     Natriumsulfit    in  12     em3    Wasser versetzt.

   Das Gemisch wurde unter  vermindertem Druck destilliert, bis der Rückstand       wolkig    wurde. Das Produkt wurde sodann durch  Zugabe von 100     cm3    eines Gemisches von Eis und  Wasser gefällt. Der weisse, kristalline Niederschlag  wurde filtriert, mit Wasser gewaschen, getrocknet  und aus einem Gemisch aus Aceton und     Skellysolve          B-Hexankohlenwasserstoffen    umkristallisiert, wobei       6a-Methyl-9a-brom-11ss,17a-dioxy-21-fluor-          4-pregnen-3,20-dion     erhalten wurde.  



  <I>Präparat 3</I>  Ein Gemisch von 0,45 g     6a-Methyl-9a-brom-          llss,17a-dioxy-21-fluor-4-pregnen-3,20-dion,    0,45 g  wasserfreiem     Kaliumacetat    und 20 cm-' Aceton       wurde    während 5     Stunden    auf     Rückflusstemperatur     erhitzt.

   Das Gemisch wurde sodann abgekühlt, in  Wasser gegossen und mit     Methylenchlorid        extrahiert.     Der     Methylenehloridextrakt    wurde getrocknet und      an einer Säule von 25 g     Florisil    (synthetisches Ma  gnesiumsilikat)     chromatographiert.    Die Säule wurde  mit     Skellysolve        B-Hexankohlenwasserstoffen    mit  steigendem Gehalt an Aceton entwickelt.

   Das     Eluat          mit        Skellysolve        B        plus        10%        Aceton        enthielt        das        ge-          wünschte          6a-Methyl-9(11)-oxydo-17a-oxy-21-fluor-          4-pregnen-3,20-dion.     



  <I>Beispiel</I>  Eine Lösung von 1 g     6a-Methyl-9(11)-oxydo-          17    a -     oxy    - 21-     fluor    - 4 -     pregnen-3,20-dion    wurde in       50        cm3        Methylenchlorid        gelöst        und        mit    5     cm3        48%iger          Fluorwasserstoffsäure    und 0,5     cm3        710/aiger    Per  chlorsäure versetzt.

   Das Gemisch wurde während  6 Stunden kräftig gerührt und anschliessend in einen       Überschuss        von        kalter        wässriger        5'%iger        Natrium-          bikarbonatlösung    gegossen.

   Die     Methylenchlorid-          schicht    wurde abgetrennt, mit wasserfreiem Natrium  sulfat getrocknet und an     einer    Säule von 100 g       Florisil    (synthetisches     Magnesiumsilikat)

          chromato-          graphiert.    Die Säule wurde mit     Skellysolve        B-Hexanen          und        Aceton        entwickelt        und        die        Fraktionen        mit        10%     Aceton     umkristallisiert    aus Aceton und     Skellysolve          B-Hexanen.    Man erhielt reines       6a-Methyl-9a,21-difluor-11        fl,17a-dioxy-          4-pregnen-3,

  20-dion,     das bei 210-212  C unter Zersetzung schmolz und  eine Drehung     [a]n    von     -I-    89  in Aceton aufwies.  
EMI0003.0066     
  
    Analyse:
<tb>  ber. <SEP> für <SEP> <B>CZ2H3,04F2:</B> <SEP> F <SEP> 9,58
<tb>  gef.:

   <SEP> F <SEP> 9,24       Ersetzt man das       6a-Methyl-9(11)-oxydo-17a-oxy-21-fluor-          4-pregnen-3,20-dion     durch andere       6a-Alkyl-    oder     6a-Aryl-9(11)-oxydo-17a-oxy-          21-fluor-4-pregnen-3,20-dione,     in welchen der     6ständige        Substituent    Äthyl,     Propyl,          Isopropyl,        Butyl,        Isobutyl,        Pentyl,        Hexyl,        Phenyl     oder dergleichen ist,

   so erhält man das entsprechende         6a-Alkyl-    oder     6a-Aryl-9a,21-difluor-          1        lss,17a-dioxy-4-pregnen-3,20-dion.     Oxydiert man       6a-Methyl-9a,21-difluor-1    l     ss,17a-dioxy-          4-pregnen-3,20-dion     mit     Chromsäureanhydrid        in        Essigsäurelösung,    so er  hält man       6a-Methyl-9a,21-difluor-17a-oxy-4-pregnen-          3,11,20-trion.     



  Oxydiert man andere       6a-Alkyl-    oder     6a-Aryl-9a,21-difluor-          11        i3,17a-dioxy-4-pregnen-3,20-dione     gemäss Beispiel 2 mit     Chromsäureanhydrid    in Essig  säurelösung, so erhält man die entsprechenden       6a-Alkyl-    oder     6a-Aryl-9a,21-difluor-          17a-oxy-4-pregnen-3,11,20-trione,     in welchen die     Alkylgruppe    Äthyl,     Propyl,        Isopropyl,          Butyl,        Isobutyl,

          Pentyl    oder     Hexyl    und die     Aryl-          gruppe        Phenyl    oder dergleichen ist.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von 6a-Alkyl(oder 6a-Aryl)-9a,21-difluor- lli3,17a-dihydroxy-4-pregnen-3,20-dionen, dadurch gekennzeichnet, dass man ein 6a-Alkyl(oder 6a-Aryl)-9,11-oxydo- 17a-hydroxy-21-fluor-4-pregnen-3,20-dion mit Fluorwasserstoff behandelt.
    UNTERANSPRUCH Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekenn zeichnet, dass man das 6a-Alkyl(oder 6a-Aryl)-9a,21-difluor- I1ss,17a-dihydroxy-4-pregnen-3,20-dion anschliessend mit einem Chromsäure-Oxydations- mittel zum 6a-Alkyl(oder 6a-Aryl)-9a,21-difluor- 17a-hydroxy-4-pregnen-3,11,20-trion oxydiert.
CH5035257A 1956-09-10 1957-09-10 Verfahren zur Herstellung von Steroiden CH364777A (de)

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US644200A US2867635A (en) 1957-03-06 1957-03-06 6-methyl, 9alpha, 21-difluoro, 11 oxygenated, 17alpha hydroxy-4-pregnene-3, 20 dionesteroid compounds

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