CH366045A - Verfahren zur Herstellung von neuen tetrazyklischen Lactamen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von neuen tetrazyklischen Lactamen

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CH366045A
CH366045A CH5183157A CH5183157A CH366045A CH 366045 A CH366045 A CH 366045A CH 5183157 A CH5183157 A CH 5183157A CH 5183157 A CH5183157 A CH 5183157A CH 366045 A CH366045 A CH 366045A
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CH
Switzerland
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acid
aldehyde
dicarboxylic acid
production
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Application number
CH5183157A
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Inventor
Theodor Dr Petrzilka
Hansruedi Dr Schenk
Franz Dr Troxler
Albert Dr Hofmann
Albert Dr Frey
Hans Dr Ott
Original Assignee
Sandoz Ag
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D401/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom
    • C07D401/02Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom containing two hetero rings
    • C07D401/06Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom containing two hetero rings linked by a carbon chain containing only aliphatic carbon atoms

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Nitrogen And Oxygen Or Sulfur-Condensed Heterocyclic Ring Systems (AREA)

Description


  



  Verfahren zur Herstellung von neuen tetrazyklischen Lactamen
Es wurde gefunden, dass man zu neuen tetrazyklischen Lactamen der Formel I
EMI1.1     
 worin eines der Symbole   R1    und R2 für eine niedere Alkyl-oder Alkylmercaptogruppe steht und das andere Wasserstoff bedeutet, gelangen kann, indem man auf eine   bizyklische,    ungesättigte Ketosäure der Formel II
EMI1.2     
 Perjodsäure oder   Natriumperjodat    in Gegenwart katalytischer Mengen, von   Osmiumtetroxyd    einwirken lässt, die entstandene Aldehyd-dicarbonsäure mit Di  azomethan    verestert, den   Aldehyd-dicarbonsäure-di-    methylester mit einem Tryptaminderivat der Formel III
EMI1.3     
 kondensiert,

   die entstandene   Schiffsche    Base reduziert und das Reaktionsprodukt verseift.



   Das erfindungsgemässe Verfahren wird beispielsweise folgendermassen ausgeführt : Man oxydiert eine   bizyklische,      ungesättigteKetosäure    der Formel II   (hergestellt gemäss schweizerischem    Patent Num. mer 354437) in Gegenwart katalytischer Mengen von Osmiumtetroxyd mit Perjodsäure oder   Natriumper-      jodat,    ohne das als Zwischenprodukt entstandene Keto-diol zu isolieren, zur   Aldehyd-dicarbonsäure,    verestert diese mit ätherischer Diazomethanlösung und kondensiert den entstandenen Aldehyd-dicarbon  säure-dimethylester mit einem Tryptamin    der Formel III, reduziert die gebilete Schiffsche Base mit Natriumborhydrid und verseift anschhessend das Reaktionsprodukt mit methanolischer Natronlauge,

   wobei man das   Oxy-säure-lactam    der Formel I in wohlkristallisierter Form in einer Ausbeute von 50 bis   80"/0 der Theorie, berechnet über alle Stufen,    erhält.



   Die nach dem vorliegenden Verfahren   hergestell-      ten,    bisher unbekannten Verbindungen sind bei Zim  mertemperatur kristallin. Sie können als    Zwischen produkte zur Herstellung von therapeutisch wichtigen Substanzen, z. B. von   Reserpin-Analoga,    Verwendung finden.



   In den nachfolgenden Beispielen erfolgen alle Temperaturangaben in Celsiusgraden. Die   Schmelz-    punkte sind unkorrigiert.



   Beispiel 1
2, 82   g    (-)-1, 2, 3, 4, 7, 8, 9,   10-Oktahydro-2-meth-    oxy-3-acetoxy-7-oxo-naphthoesäure (hergestellt nach Schweizer Patent Nr. 354437, im folgenden   (-)-Acetoxy-säure    genannt, werden in 30 cm3 Dioxan gelöst, die Lösung mit 30 mg festem Osmiumtetroxyd und hierauf mit 11, 4 g HJO4 in 50 cm3 Wasser versetzt. Nach   15stiindigem    Stehen bei Zimmertemperatur wird die Lösung dreimal mit Essigester extrahiert, der Extrakt über Natriumsulfat getrocknet, filtriert, und das Filtrat mit ätherischer Diazomethanlösung bis zur bleibenden Gelbfärbung behandelt. Die Lösung wird im Vakuum bei einer Badtemperatur von etwa 35  zur Trockne eingedampft, der Rückstand in 25 cm3 Benzol aufgenommen und mit einer Lösung von 1, 90 g 6-Methyl-tryptamin in 35 cm3 Benzol behandelt.

   Man lässt   10    Min. bei Zimmertemperatur stehen, versetzt mit 30 cm3 abs.



  Methanol und 1, 8 g Natriumborhydrid, erwärmt 10 Min. auf dem Wasserbad, worauf der klaren Lö  sung 30    Tropfen Eisessig zugefügt werden. Man engt im Vakuum ein und verteilt zwischen ln Salzsäure und Methylenchlorid. Die   Methylenchlorid-    lösung wird mit Wasser und gesättigter Kochsalzlösung gewaschen, und die wässerigen Extrakte noch zweimal mit Methylenchlorid extrahiert. Die vereinigten   Methylenchlorid-Ausziige    werden über Na  triumsulàt    getrocknet und das Lösungsmittel im Vakuum entent.

   Man löst den amorphen Rückstand in einem Gemisch von 30 cm3 Methanol und 30 cm3 ln Natronlauge, erhitzt die Lösung   während 90    Min. zum Sieden am Rückfluss, säuert mit Salzsäure bis zur   kongosauren    Reaktion an und entfernt   die Haupt-    menge des Methanols im Vakuum, worauf 2,   3 g      Oxy-säure-lactam    der Formel   I,    in welcher   Ri    = H und   R2    = CH3, entsprechend einer Ausbeute von   58  /o    der Theorie, erhalten werden.



   Aus   verdunntem    Methanol Polyeder vom Smp.



     153-155 .      [a] D =+50  (c = 0,    2 in Pyridin).



   Beispiel 2
2, 82 g   (-)-Acetoxy-säure    der Formel II werden wie im Beispiel 1 angegeben oxydiert, das Oxyda  tionsprodukt    mit Diazomethan verestert, der entstandene   Aldehyd-dicarbonsäureester    mit   4-Methyl-    tryptamin kondensiert und die gebildete   Schiffsche    Base reduziert und das Reaktionsprodukt verseift.



  Man erhält 2, 04 g   Oxy-säure-lactam    der Formel   I,    in welcher R2 Wasserstoff   bedeutet und Ri für    eine Methylgruppe steht, entsprechend einer Ausbeute von   51 O/o    der Theorie. Die Verbindung kristallisiert aus verdünntem Methanol in   Polyedern    vom Smp. 155 bis 160 .   [α]D20 = +46,0     (c = 0, 2 in Pyridin).



   Beispiel 3
2, 82 g   (-)-Acetoxy-säure    der Formel II werden wie im Beispiel 1 angegeben oxydiert, das Oxyda  tionsprodukt    mit Diazomethan verestert, der entstandene   Aldehyd-dicarbonsäureester    mit   6-Methylmer-    capto-tryptamin kondensiert und die gebildete Schiffsche Base reduziert und das Reaktionsprodukt verseift. Man erhält 3, 09 g   Oxy-säure-lactam    der Formel   I,    in welcher Ri Wasserstoff bedeutet und   R2    für die   Methylmercaptogruppe    steht, entsprechend einer Ausbeute von   71"/o    der Theorie.

   Die Verbindung kristallisiert aus verdünntem Methanol in Nadeln vom Smp.   153-155 .    [a]   2r0    =+480 (c = 0, 2 in Pyridin).



   Beispiel 4
2, 82 g   (-)-Acetoxy-säure    der Formel II werden wie im Beispiel 1 angegeben oxydiert, das Oxyda  tionsprodukt    mit Diazomethan verestert, der entstandene Aldehyd-dicarbonsäureester mit   6-Athylmer-    capto-tryptamin kondensiert und die gebildete Schiffsche Base reduziert. Nach Verseifung des Reduktionsproduktes erhält man ein   Oxy-säure-lactam    der Formel   I,    in welcher   R1=    H und R2 =   SC2H5.    Die neue Verbindung kristallisiert aus Methanol-Wasser in feinen Prismen vom Smp.   160-164 .      [α]D20    = +48  (c = 0, 2 in Pyridin).

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von neuen tetrazykli schen Lactamen der Formel I, EMI2.1 worin eines der Symbole Ri und R2 für eine niedere Alkyl-oder Alkylmercaptogruppe steht und das andere Wasserstoff bedeutet, dadurch gekennzeichnet, dal3 man auf eine bizyklische, ungesättigte Ketosäure der Formel II EMI2.2 Perjodsäure oder Natriumperjodat in Gegenwart katalytischer Mengen von Osmiumtetroxyd einwirken lä#t, die entstandene Aldehyd-dicarbonsäure mit Diazomethan verestert, den Aldehyd-dicarbonsäure-di- methylester mit einem Tryptaminderivat der Formel III EMI3.1 kondensiert,
    die entstandene Schiffsche Base reduziert und das Reaktionsprodukt verseift.
CH5183157A 1957-05-22 1957-10-22 Verfahren zur Herstellung von neuen tetrazyklischen Lactamen CH366045A (de)

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