CH374681A - Verfahren zur Herstellung von neuen N-heterocyclischen Verbindungen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von neuen N-heterocyclischen Verbindungen

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CH374681A
CH374681A CH1523563A CH1523563A CH374681A CH 374681 A CH374681 A CH 374681A CH 1523563 A CH1523563 A CH 1523563A CH 1523563 A CH1523563 A CH 1523563A CH 374681 A CH374681 A CH 374681A
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sep
acid
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methyl
iminostilbene
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CH1523563A
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Walter Dr Schindler
Charles Dr Gansser
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Geigy Ag J R
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  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

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  Verfahren     zur        Herstellung    von neuen     N-heterocyclischen        Verbindungen       Die vorliegende Erfindung     betrifft    ein     Verfahren     zur Herstellung von neuen     N-heterocyclischen    Ver-         bindungen    mit wertvollen pharmakologischen Eigen  schaften.

      Es wurde gefunden, dass basisch substituierte     Iminostilbene    der     Formel     
EMI0001.0011     
    worin Y Wasserstoff oder ein Halogenatom, Z       Wasserstoff    oder     ein    Halogenatom, eines der Symbole       R1    und     R2    die     Methylgruppe    und das andere Wasser  stoff, und     R3    und R4     niedermolekulare        Alkylreste,     welche auch unter sich direkt oder über ein Sauer  stoffatom oder eine niedermolekulare     Alkylimino-,

            Alkanoyloxyalkylimino-    oder Hydroxyalkyhmino-         gruppe    verbunden sein     können,    bedeuten,     wertvolle     pharmakologische     Eigenschaften,    insbesondere anti  allergische, sedative,     anticonvulsive    und     antiemeiische          Wirksamkeit    besitzen.  



  Man stellt die Verbindungen der vorstehend defi  nierten Formel I her, indem man einen reaktions  fähigen Ester einer     Hydroxyverbindung    der     Formel     
EMI0001.0031     
    z. B. ein     Halogenid,    einen     Arylsulfonsäure-    oder     Methansulfonsäureester,    mit einem sekundären Amin    der Formel  
EMI0001.0035     
      umsetzt. Die     Umsetzung        kann-    beispielsweise bei  mässig hoher Temperatur von z. B. 80-120      in    einem       inerten    Lösungsmittel, wie z.

   B.     einem    niedermoleku  laren     Alkanol    oder     Alkanon,    erfolgen, wobei zweck=  mässig     ein        überschuss    des umzusetzenden     Amins    als       säurebindendes    Mittel verwendet wird. Je nach dem  Siedepunkt des verwendeten     Amins    und des Lösungs  mittels     sowie    der benötigten Reaktionstemperatur ist  die     Umsetzung-    gegebenenfalls im geschlossenen Ge  fäss durchzuführen.

   Zu     reaktionsfähigen    Estern von       Hydroxyverbindungen-    der Formel     1I        gelangt-    uran  beispielsweise durch Umsetzung     vors        Alkalimetall=          verbindungen    von gegebenenfalls substituiertem       Iminostilben-    der Formel  
EMI0002.0023     
  
EMI0002.0024     
  
    mit <SEP> 1 <SEP> Brom-3-chlor-butan, <SEP> 1,3 <SEP> Dichlor-butan <SEP> oder
<tb>  y-Bröm <SEP> ss-metliyl-propyl-chlorid <SEP> oder <SEP> mit <SEP> Halogen  butyl-arylsulfonsäureestern <SEP> oder <SEP> -methansulforisäure  estern.
<tb>  



  Zur <SEP> Herstellung <SEP> von <SEP> Ausgangsstoffen <SEP> der <SEP> For  mel <SEP> Il <SEP> geeignete <SEP> Verbindungen <SEP> der <SEP> Formel <SEP> IV <SEP> sind
<tb>  neben <SEP> dem <SEP> Grundkörper <SEP> Iminostilben <SEP> z. <SEP> B. <SEP> 3,7 <SEP> Di  chlor-iminostilben <SEP> und <SEP> 3,7-Dibrom-iminostilbon- <SEP> so  wie <SEP> die <SEP> monosubstituierten <SEP> Verbindungen <SEP> 3-Chlor  iminostilben <SEP> und <SEP> 3-Brom-iminostilben. <SEP> Deren <SEP> Her  stellung <SEP> kann <SEP> z. <SEP> B.

   <SEP> durch <SEP> Behandlung <SEP> von <SEP> 3,5-Di  acetyl-invinodiibenzyl <SEP> mit <SEP> Stickstoffwasserstoffsäure
<tb>  nach <SEP> Schmitt, <SEP> gefolgt <SEP> von <SEP> partieller <SEP> Hydrolyse- <SEP> der,
<tb>  Acetaminoverbindung <SEP> zum <SEP> 3-Amino-5-acetyl-imino  dibenzyl, <SEP> Diazotierung <SEP> desselben, <SEP> Umsetzung <SEP> der <SEP> Di- <SEP>   azoniumhalogenide <SEP> mit <SEP> Cuprihalogeniden <SEP> nach <SEP> Sand  meyer <SEP> und <SEP> Aydrolyse <SEP> zu <SEP> 3-Halogen <SEP> iminodi@enzylen
<tb>  bzw. <SEP> Bromierung <SEP> der <SEP> nach <SEP> Sandmeyer' <SEP> erhaltenen
<tb>  3-- <SEP> Halogen- <SEP> 5 <SEP> - <SEP> acetyl-iminodibenzyle <SEP> in <SEP> 10-Stellung  mit <SEP> N-Brom-succinimid, <SEP> Halogenwasserstoffäbspal  tung <SEP> und <SEP> Hydrolyse, <SEP> z:

   <SEP> B. <SEP> mit <SEP> Ätzalkalien <SEP> in <SEP> der
<tb>  Kälte <SEP> zu <SEP> 3-Hälogen-iminostilbenen <SEP> erfolgen:
<tb>  Als <SEP> sekundäre <SEP> Amine <SEP> der <SEP> Formel\ <SEP> III <SEP> seien <SEP> bei  spielsweise <SEP> Dimethylamin, <SEP> Diäthylamin, <SEP> Di-n-butyl  amin, <SEP> Pyrrolidin, <SEP> - <SEP> Piperidin, <SEP> Morpholin, <SEP> N-Methyl=
<tb>  piperazin, <SEP> N-Hydroxyäthyl <SEP> piperazin <SEP> und <SEP> N-Acetbxy  äthyl-piperazin <SEP> genannt.
<tb>  



  Mit <SEP> organischen <SEP> oder <SEP> anorganischen <SEP> Säuren, <SEP> wie
<tb>  Salzsäure, <SEP> Bromwasserstoffsäure, <SEP> Schwefelsäure,
<tb>  Phosphorsäure, <SEP> Methansulfonsäure, <SEP> Äthandisulfon  säure, <SEP> Essigsäure, <SEP> Citronensäure, <SEP> Apfelsäure, <SEP> Beul  steinsäure, <SEP> Maleinsäure, <SEP> Fumarsäure, <SEP> Weinsäure,
<tb>  Benzoesäure, <SEP> Phthalsäure <SEP> sowie <SEP> 8-Chlortheophylliii
<tb>  bilden <SEP> die <SEP> Verbindungen <SEP> der <SEP> Formel <SEP> I <SEP> Salze, <SEP> welche
<tb>  zum <SEP> reif <SEP> wasserlöslich <SEP> sind.
<tb>  



  Im <SEP> nachfolgenden <SEP> Beispiel <SEP> bedeuten <SEP> Teile <SEP> Ge  wichtsteile; <SEP> diese <SEP> verhalten <SEP> sich <SEP> zu <SEP> Volumteilen <SEP> wie
<tb>  g <SEP> zu <SEP> cm3. <SEP> Die <SEP> Temperaturen <SEP> sind <SEP> in <SEP> Celsiusgraden.
<tb>  angegeben.     
EMI0002.0025     
  
    <I>Beispiel</I>
<tb>  <B>19,3</B> <SEP> Teile <SEP> Iminostilben <SEP> werden <SEP> in <SEP> 275 <SEP> Volum  teilen <SEP> abs. <SEP> Toluol <SEP> gelöst. <SEP> Unter <SEP> starkem <SEP> Rühren <SEP> wird
<tb>  bei <SEP> 60  <SEP> eine <SEP> Suspension <SEP> von <SEP> 5 <SEP> Teilen <SEP> Natriumamid
<tb>  in <SEP> Toluol <SEP> zugetropft, <SEP> worauf <SEP> das <SEP> Reaktionsgemisch
<tb>  2 <SEP> Stunden <SEP> unter <SEP> Rückfluss <SEP> gekocht <SEP> wird.
<tb>  



  Unter <SEP> starkem <SEP> Rühren <SEP> wird <SEP> bei <SEP> 60-70  <SEP> eine <SEP> Lö  sung <SEP> von <SEP> 22 <SEP> Teilen <SEP> 1-Chlor-2-methyl-3-brom-propan
<tb>  in <SEP> 100 <SEP> Volumteilen <SEP> abs. <SEP> Tflluol <SEP> zugetropft. <SEP> Während
<tb>  12 <SEP> Stunden <SEP> wird <SEP> dann <SEP> das <SEP> Ganze <SEP> unter <SEP> Rückfluss
<tb>  gekocht. <SEP> Hierauf <SEP> zersetzt <SEP> man <SEP> das <SEP> Reaktionsgemisch
<tb>  mit <SEP> Wasser, <SEP> trocknet <SEP> die <SEP> Toluollösung <SEP> über <SEP> Kalium  carbonat <SEP> und <SEP> dampft <SEP> sie <SEP> ein. <SEP> Der <SEP> obige <SEP> Rückstand
<tb>  wird <SEP> mit <SEP> Petroläther, <SEP> kurz- <SEP> aufgekocht, <SEP> filtriert <SEP> und
<tb>  eingedampft.
<tb>  



  25,5 <SEP> Teile <SEP> von <SEP> so <SEP> erhaltenem, <SEP> rohem <SEP> 5-(y-Chlor  ss-methyl <SEP> propyl)-iminostilben <SEP> werden <SEP> in <SEP> 200 <SEP> Volum  teilen <SEP> Butanon <SEP> gelöst, <SEP> mit <SEP> 16,4 <SEP> Teilen <SEP> 4-(2'-Hydroxy  äthyl)-piperazin <SEP> und <SEP> 15 <SEP> Teilen <SEP> Natriumjodid <SEP> 17
<tb>  Stünden <SEP> unter <SEP> starkem <SEP> Rühren <SEP> unter <SEP> Rückfluss <SEP> ge  kocht. <SEP> Hierauf <SEP> wird <SEP> das <SEP> Lösungsmittel <SEP> im <SEP> Vakuum
<tb>  abdestilliert, <SEP> der <SEP> Rückstand <SEP> in <SEP> Äther <SEP> aufgenommen
<tb>  und <SEP> aus. <SEP> der <SEP> ätherischen <SEP> Lösung <SEP> die <SEP> basischen <SEP> An  teile <SEP> durch <SEP> dreimaliges <SEP> Ausschütteln <SEP> mit <SEP> verdünnter
<tb>  Salzsäure <SEP> extrahiert.

   <SEP> Die <SEP> vereinigten <SEP> Auszüge <SEP> werden
<tb>  basisch <SEP> gestellt <SEP> und <SEP> ausgeäthert, <SEP> die <SEP> ätherische <SEP> Lö  sung <SEP> über <SEP> Kaliumcarbonat <SEP> getrocknet <SEP> und <SEP> einge  dampft. <SEP> Der <SEP> Rückstand, <SEP> bestehend <SEP> aus <SEP> <I>5-{y-[4'-(2"-</I>
<tb>  Hydroxy-äthyl)--piperazinyl-1']-,6-methyl-propyl}  iminostilben <SEP> kristallisiert <SEP> aus <SEP> Aceton <SEP> in <SEP> gelben <SEP> Mi  krokristallen <SEP> vom <SEP> Smp. <SEP> 110 .
<tb>  



  Das <SEP> mit <SEP> alkoholischer <SEP> Salzsäure <SEP> bereitete <SEP> gelbe
<tb>  Di <SEP> Hydrochlorid <SEP> schmilzt <SEP> bei <SEP> 212-216  <SEP> (aus <SEP> abs.
<tb>  Äthanol).
<tb>  



  Durch <SEP> Acetylierung <SEP> mit <SEP> Acetanhydrid <SEP> in <SEP> abs.
<tb>  Pyridin <SEP> erhält <SEP> man <SEP> <I>5 <SEP> - <SEP> {y-[4'-(2"</I> <SEP> - <SEP> Acetoxy <SEP> - <SEP> äthyl)  piperazinyl <SEP> 1'] <SEP> ss-methyl-propyl@-iniinostilben:
<tb>  Analog <SEP> erhält <SEP> man <SEP> unter <SEP> Verwendung <SEP> von <SEP> Me  th.yl-äthylamin <SEP> 5-[y-Methyl <SEP> äthylamino <SEP> fl=methyl-pro  pyl)-iminostilben <SEP> (Kp.0,03 <SEP> 165-169 ).

   <SEP> Ausgehend <SEP> von
<tb>  3 <SEP> - <SEP> Chlor- <SEP> iminostilben <SEP> und <SEP> y <SEP> Morpholino-ss-methyl  pröpyl-chlorid, <SEP> erhält <SEP> man <SEP> 5=(y-Morpholino <SEP> -,6-methyl  propyl) <SEP> = <SEP> 3 <SEP> - <SEP> chlor- <SEP> iminostilben <SEP> und, <SEP> ausgehend <SEP> von
<tb>  Iminostilben <SEP> und <SEP> y-(4-Methyl-piperazinyl-1)-n-butyl  chlorid, <SEP> erhält <SEP> man <SEP> 5-[y-(4'-Methyl-piperazinyl-1')  n-butyl]-iminostüben.
<tb>  



  Ferner <SEP> erhält <SEP> man <SEP> in <SEP> analoger <SEP> Weise:
<tb>  5-(7-Pyrrolidino-n-butyl)-iminostilben
<tb>  vom <SEP> Kp.0,35 <SEP> 206-208 .
<tb>  



  5-(y-Dimethylamino-n-butyl)-iminostilben
<tb>  vom <SEP> Kp.0,025 <SEP> 172-176 .
<tb>  5-(y-Pyrrolidino-ssmethyl-propyl)-iminostilben
<tb>  vom <SEP> Kp.0,06165 .
<tb>  



  5-(y-Diäthylamino-ss-methyl-propyl)-iminostilben
<tb>  vom <SEP> Kp. <SEP> 0,,03 <SEP> 164,5 .
<tb>  



  5-(y-Dimethylamino-ss-methyl-propyl)-imino  stilben <SEP> vom <SEP> Kp.0,025 <SEP> 158-161 .
<tb>  



  5-[y-(4' <SEP> Methyl <SEP> piperazinyl <SEP> l') <SEP> f <SEP> methyl <SEP> propyl]  iminostilben <SEP> vom <SEP> Kp.0,0005171-174 .

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von neuen N-hetero- cyclischen Verbindungen der Formel EMI0003.0006 worin Y Wasserstoff oder ein Halogenatom, Z Wasserstoff oder ein Halogenatom, eines der Symbole R1 und R2 die Methylgruppe und das andere Wasser stoff, und R3 und R4 niedermolekulare Alkylreste, welche auch unter sich direkt oder Über ein Sauer stoffatom oder eine niedermolekulare Alkylimino-,
    Alkanoyloxyalkylimino- oder Hydroxyalkylimino- gruppe verbunden sein können, bedeuten, dadurch gekennzeichnet, dass man einen reaktionsfähigen Ester einer Hydroxyverbindung der Formel EMI0003.0020 mit einem sekundären Amin der Formel EMI0003.0021 umsetzt.
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