CH374991A - Verfahren zur Herstellung von in 4B- und 5a-Stellung substituierten Steroiden - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von in 4B- und 5a-Stellung substituierten Steroiden

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CH374991A
CH374991A CH3878456A CH3878456A CH374991A CH 374991 A CH374991 A CH 374991A CH 3878456 A CH3878456 A CH 3878456A CH 3878456 A CH3878456 A CH 3878456A CH 374991 A CH374991 A CH 374991A
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CH
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sep
melting point
steroids
acetic acid
organic solvent
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CH3878456A
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Camerino Bruno
Paetelli Bianca
Vercellone Alberto
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Farmaceutici Italia
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
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    • C07J7/00Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen substituted in position 17 beta by a chain of two carbon atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C07J5/00Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen, substituted in position 17 beta by a chain of two carbon atoms, e.g. pregnane and substituted in position 21 by only one singly bound oxygen atom, i.e. only one oxygen bound to position 21 by a single bond
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C07JSTEROIDS
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  • Health & Medical Sciences (AREA)
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  • Steroid Compounds (AREA)

Description


      Verfahren        zur    Herstellung von in     4ss-    und     5a-Stellung        substituierten        -Steroiden       Im Schweizer Patent Nr.

   363340     wird    ein Ver  fahren beschrieben zur Herstellung von     in        4-Stellung          substituierten    Steroiden der Formel  
EMI0001.0011     
         worin.     R     (H)OH,        (H)OCOCH3,    O,     (H)COCH3,          (H)COCH20H,          (H)COCH20COCH3    oder       (OH)COCH2OCOCH3;     R'     H2,        (H)OH    oder 0, und  R" OH,     Br,    Cl oder F  bedeuten.  



  Bei diesem Verfahren werden     4,5-Epogy-3-keto-          steroide    der Formel  
EMI0001.0024     
         in    der zweiten Verfahrensstufe     in        einem    organischen  Lösungsmittel mit entsprechenden     Mineralsäuren    be  handelt.  



       Gegenstand    der     vorliegenden        Erfindung    ist nun  ein Verfahren zur Herstellung von in     4ss-    und 5a-    Stellung     substitnierten    Steroiden der Formel  
EMI0001.0034     
         worin     R     (H)OCOCH3,    O,     "COCH3,          (H)COCH20COCH3    oder       (OH)COCH20COCH3;     R'     H2,        (H)OH    oder O, und.

    R" OH,     Br,    Cl oder F  bedeuten, welches dadurch     gekennzeichnet    ist, -dass       man        ein        4a,5-Epoxy        3-keto-steroid    der     Formel     
EMI0001.0049     
    mit wässriger Schwefelsäure     in    einem     organischen          Lösungsmittel    mit Ausnahme von Eisessig oder mit       wasserfreiem    Fluor-, Chlor- oder Bromwasserstoff       in    einem organischen Lösungsmittel, vorzugsweise  Essigsäure, behandelt.  



  Die     erfindungsgemäss    hergestellten     Verbindungen     zeigen eine pharmakologische Wirkung und     sind         verwendbar     für    die Herstellung von andern in 4- und       5-Stellung        substituierten    Steroiden.  



  Verwendet man zur     Durchführung    der     erfindungs-          gemässen    Reaktion verdünnte Schwefelsäure bei  spielsweise     in        acetonischer    Lösung, so erhält     man    die       4ss,5a-Diol        3-keto-steroide    der Formel  
EMI0002.0012     
         In.    diesen     Verbindungen    kann nur die in     4-Stel-          lung        befindliche        Hydroxylgruppe    - normal     acyliert     werden.

   Wenn man anderseits die     4a,5_Epoxy-3-          keto-steroide        mit    Fluor-,     Chlor-    oder Bromwasser  stoff in einem organischen Lösungsmittel, z. B. mit       Chlorwasserstoffsäure    in- Essigsäure, behandelt, er  hält man     die    entsprechenden     4ss:

  Halogen-5a-oxy-3-          keto-steroide    der Formel  
EMI0002.0028     
         In    diesen Verbindungen kann     @    die in     5-Stellung          befindliche        Hydroxylgruppe    unter den üblichen Be  dingungen nicht     acyliert    werden.  



  Die in den folgenden Beispielen verwendeten       4,5-Epoxy-3-keto-steroide    wurden gemäss den Ver  fahren des Hauptpatentes hergestellt.    <I>Beispiel l</I>       Allopregnan-4ss,5a-diol-3,20-diol     
EMI0002.0037     
    0,5 g     4a,5-Epoxy-allopregnan-3,20-dion,    Schmelz  punkt 175  C, werden in 20     cm3    Aceton gelöst und    mit 1     cm3        verdünnter        42S04    (1 Volumen     42S04    auf  3 Volumen     H20)    während 96 Stunden bei Zimmer  temperatur behandelt.

   Die Lösung wird mit eis  kaltem Wasser     verdünnt    und mit     Äthylacetat    extra  hiert. Die Auszüge werden mit Wasser gewaschen  und     getrocknet;    das     Lösungsmittel    wird abgedampft.  Der Rückstand     wird    aus Aceton     umkristallisiert.        Man.     erhält 120 mg bei 238-240  C     schmelzende        Kristalle,     welche     ammoniakalisches        Silbernitrat    reduzieren und  zwischen 220 und 300 mA keine     Ultraviolett-Ab-          sorption    zeigen.  



  Analyse: o/o     gefunden:    C 72,65 H 9,41  für     C2143204    berechnet: C 72,38 H 9,36       Ein    Muster des     Diols    wird     acetyliert    mit Essig  säureanhydrid     und        Pyridin    über Nacht bei Raum  temperatur. Nach der gewöhnlichen Bearbeitung er  hält man das     4-Monoacetat,        Schmelzpunkt    225 bis  227e C.  



  Analyse: % gefunden: C 70,53 H 8,92  für     C2343405    berechnet: C 70,74 H 8,78    <I>Beispiel 2</I>       Androstan-4ss,5a,17ss-triol-3-on-17-acetat       0,5 g 4a,5     Epoxy-androstan-17ss-ol-3-on-acetat,          Schmelzpunkt        172-173a    C, werden mit 20     cm3     Aceton und 1     ems        verdünnter        42S04    (1 Volumen  42S04 auf 3 Volumina     H20)    während 1 Stunde auf  Siedetemperatur erhitzt.

   Der Niederschlag     wird    mit  Wasser     verdünnt,    mit     Äthylacetat        extrahiert    und in       üblicher    Weise behandelt. Nach dem     Umkristalli-          sieren    aus Äther erhält man 130 mg     Diol,        Schmelz-          punkt        213-215e    C.  



  Analyse:     1/o        gefunden:    C 69,07 H 9,28  für     C2143205    berechnet: C 69,20 H 8,85    <I>Beispiel 3</I>  4ss     Brom-allopregnan-5a-ol-3,20-on     
EMI0002.0092     
  
EMI0002.0093     
      0,5<I>g 4a,5</I>     Epoxy-allopregnan-3,20-dion,    Schmelz  punkt 175  C, werden in 8     cm3    Essigsäure gelöst  und bei Zimmertemperatur während 15 Minuten       mit    0,5     cm3        mit    wasserfreiem     HBr    gesättigter Essig  säure behandelt.

   Das     Reaktionsgemisch    wird gekühlt  und der Niederschlag     abfiltriert    und     mit    absolutem       Alkohol    gewaschen. Durch     Umkristallisieren    aus  Aceton erhält man 550 mg     Bromhydrin,        Schmelz-          punkt    193-194  C.

    
EMI0003.0015     
  
    Analyse:
<tb>   /o <SEP> gefunden: <SEP> Br <SEP> 19,37
<tb>  für <SEP> C21Ha10sBr <SEP> berechnet: <SEP> Br <SEP> 19,25       <I>Beispiel 4</I>       4fl-Chlor-allopregnan        5a-ol-3,20-dion     
EMI0003.0018     
    0,2 g     4a,5-Epoxy-allopregnan-3,20-dion,    Schmelz  punkt 175  C, werden     in    2     cm3    Essigsäure gelöst und  während 1     Stunde    bei     Zimmertemperatur    mit 0,2     cm3          mit        wasserfreiem        HCl    gesättigter Essigsäure behan  delt.

   Der Niederschlag wird     abfiltriert,    mit Äther  gewaschen, getrocknet und aus Aceton     umkristalli-          siert.        Man    erhält 150 mg     Chlorhydrin,        Schmelz-          punkt    238-240  C.

    
EMI0003.0035     
  
    Analyse:
<tb>  o% <SEP> gefunden: <SEP> C <SEP> 68,84 <SEP> H <SEP> 8,58
<tb>  für <SEP> C21Hs10sC1 <SEP> berechnet: <SEP> C <SEP> 68,67 <SEP> H <SEP> 8,51       <I>Beispiel 5</I>       4ss        Brom-allopregnan-5a-ol-3,11,20-trion     
EMI0003.0038     
    0,5 g     4a,5-Epoxy-allopregnan-3,11,20-trion,          Schmelzpunkt    235 C, werden, wie in Beispiel 3  beschrieben, mit Essigsäure und     HBr    behandelt.

    Man erhält 270 mg     Bromhydrin,        Schmelzpunkt    193  bis     195 ,    C"  
EMI0003.0045     
  
    Analyse:
<tb>  Oh, <SEP> gefunden: <SEP> Br <SEP> 18,65
<tb>  für <SEP> C"H2,04Br <SEP> berechnet: <SEP> Br <SEP> 18,78       <I>Beispiel 6</I>       4ss-Chlor-allopregnan-5a        ol-3,11,20-trion     
EMI0003.0048     
    0,2 g     4a,5-Epoxy-allopregnan-3,11,20-trion,          Schmelzpunkt        235 C,    werden     in    5     cm3    Essigsäure  gelöst,

   mit     einem        Volumenteil    mit     wasserfreiem        HCl          gesättigter    Essigsäure behandelt und über Nacht bei       Zimmertemperatur    stehengelassen. Der Niederschlag  wird     abfiltriert    und aus Aceton     umkristallisiert.    Man  erhält 0,15 g     Chlorhydrin,        Schmelzpunkt    246 bis  248  C.

    
EMI0003.0064     
  
    Analyse:
<tb>   /o <SEP> gefunden: <SEP> Cl <SEP> 9,09
<tb>  für <SEP> C21H2s04C1 <SEP> berechnet: <SEP> Cl <SEP> 9,30       <I>Beispiel ?</I>       4ss-Chlor-androstan-5a;17ss-diol-3-on-17-acetat     
EMI0003.0066     
    0,2 g     4a,5-Epoxy-androstan-17ss-ol-3-on-acetat,          Schmelzpunkt    172 C, werden in 1     cm3    Essigsäure  gelöst,     mit    0,5     cm3    mit wasserfreiem     HCl    gesättigter  Essigsäure versetzt und während     30-Minuten    stehen  gelassen.

   Die     Lösung        wird    hiernach     mit        H20    ver  dünnt, der entstehende Niederschlag     abfiltriert,    ge  trocknet und aus Methanol     umkristallisiert.    Man  erhält<I>70 mg</I>     Chlorhydrin,        Schmelzpunkt    202 bis  204  C.  
EMI0003.0082     
  
    Analyse  <B>11/9</B> <SEP> gefunden: <SEP> C <SEP> 65,68 <SEP> H <SEP> 8,32
<tb>  für <SEP> C21H31040 <SEP> berechnet: <SEP> C <SEP> 65,86 <SEP> H <SEP> 8,15       Das-Produkt ist unbeständig und wandelt sich  zum     4-Chlor-testosteron-acetat    um.

        <I>Beispiel 8</I>       4,8        Brom-allopregnan-5a        ol-3,20-dion     
EMI0004.0004     
    0,15 g     4a,5-Epoxy-allopregnan-llu-ol-3,20-dion-          acetat,        Schmelzpunkt    188-190  C, werden wie in  Beispiel 3 behandelt. Man erhält 0,1 g     Bromhydrin,          Schmelzpunkt    193-194  C     (Schmelzpunkt    des Ge  misches mit der Verbindung von Beispiel 3: 193 bis  194  C).  



  <I>Beispiel 9</I>       4ssBrom-allopregnan-5a-ol-3,20-dion     
EMI0004.0012     
    0,5 g     4a,5-Epoxy-allopregnan-llss-ol-3,20-dion,          Schmelzpunkt    195-198 .C, werden wie in Beispiel 3  behandelt. Man     erhält    0,25g     Bromhydrin.        Schmelz-          punkt    190-192  C     (Schmelzpunkt    des     Gemisches    mit  dem gemäss Beispiel 3 hergestellten     Bromhydrin:    192  bis 194  C).

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von in 4- und 5-Stel- lung substituierten Steroiden der Formel EMI0004.0025 worin <B>R</B> (H)OCOCH3, <B>O,</B> (H)COCH3, "COCH20COCH3 oder (OH)COCH20COCHg;
    R' H2, (H)OH oder O, und R" - OH, Br, Cl oder F bedeuten, nach dem Patentanspruch des Haupt patentes, dadurch gekennzeichnet, dass - man in der zweiten Stufe das 4a,5 Epoxy-3-keto-steroid der For mel EMI0004.0038 mit wässriger Schwefelsäure in einem organischen Lösungsmittel mit Ausnahme von Eisessig oder mit wasserfreiem Fluor-, Chlor- oder Bromwasserstoff in einem organischen Lösungmittel behandelt.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man als organisches Lösungsmittel Aceton verwendet zur Herstellung von 4ss,5c@Dio1- 3 keto-steroiden. 2.
    Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge- kennzeichnet, dass man als Mineralsäure Fluor-, Chlor- oder Bromwasserstoff und als organisches Lösungsmittel Essigsäure verwendet zur Herstellung der entsprechenden 4,B -Halogen - 5a - oxy- 3 -keto- 'steroiden.
CH3878456A 1956-04-11 1956-10-22 Verfahren zur Herstellung von in 4B- und 5a-Stellung substituierten Steroiden CH374991A (de)

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