CH394234A - Procédé de préparation du chlorure de la carnitine - Google Patents

Procédé de préparation du chlorure de la carnitine

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CH394234A
CH394234A CH7983459A CH7983459A CH394234A CH 394234 A CH394234 A CH 394234A CH 7983459 A CH7983459 A CH 7983459A CH 7983459 A CH7983459 A CH 7983459A CH 394234 A CH394234 A CH 394234A
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CH7983459A
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Lambert Dr Dechamps Geo Joseph
Ghislain Dr Binon Fernand Aime
Eugene Deltombe Jules
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Belge De L Azote Soc
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C229/00Compounds containing amino and carboxyl groups bound to the same carbon skeleton
    • C07C229/02Compounds containing amino and carboxyl groups bound to the same carbon skeleton having amino and carboxyl groups bound to acyclic carbon atoms of the same carbon skeleton
    • C07C229/04Compounds containing amino and carboxyl groups bound to the same carbon skeleton having amino and carboxyl groups bound to acyclic carbon atoms of the same carbon skeleton the carbon skeleton being acyclic and saturated
    • C07C229/22Compounds containing amino and carboxyl groups bound to the same carbon skeleton having amino and carboxyl groups bound to acyclic carbon atoms of the same carbon skeleton the carbon skeleton being acyclic and saturated the carbon skeleton being further substituted by oxygen atoms

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Description


  



  Procédé de préparation du chlorure de la carnitine
 La présente invention est relative à un procédé de préparation du chlorure de   l'acide d, l-y-triméthyl-      amino-p-hydroxybutyrique, autrement connu sous    le nom de chlorure de d,   l-carnitine, répondant à    la formule :
EMI1.1     

 Des recherches expérimentales assez récentes ayant permis de découvrir et de préciser une action biologique de la carnitine, utile à l'organisme animal ou humain, la production de cette substance par des moyens autres que ceux basés sur le traitement du jus de viande, du petit lait ou de toute autre source naturelle de   carnitine, présente    un grand intérêt industriel.



   Il est à noter cependant que, jusqu'à présent, ni à partir de sources naturelles, ni par synthèse, on n'a réussi à préparer facilement et en quantités importantes, à l'état cristallisé, de la carnitine pure, le seul mode d'isolement actuellement connu consistant à précipiter le   chloroaurate,      reineckate    ou complexe mercurique hors de fractions extraites de l'extrait de muscle, de l'extrait de   Liebig,    du petit-lait ou d'autres sources naturelles. Non seulement ces méthodes imposent de longues et laborieuses et de ce fait coûteuses manipulations d'extraction, de purification et de régénération mais les agents. de précipitation utilisés n'étant pas sélectifs, il est très difficile de préparer par cette voie des quantités importantes de carnitine pure.



   Quant aux procédés actuellement connus de synthèse de la carnitine, ils se résument dans les techniques suivantes.



   En 1910,   Engeland (Ber.    1910,   43, 2705) signale    qu'en hydrolysant, pendant environ 10 heures, en solution   hydroalcoolique    concentrée de HCI, le chlo  rométhylate    de   y-dimethylamino-ss-hydroxybutyroni-    trile, il se forme   des quantités. non négligeables   d'un    corps   correspondant probablement à une com-      binaison bimoléculaire (éther ou ester).

     Dans    le procédé d'Engeland, le dérivé monomoléculaire est sépare du dérivé dit          bimoléculaire    en mettant à profit le fait que le   chloroaurate    du dérivé     bimo-      léculai, re p, ayant u, ne    plus forte teneur en or, est moins soluble que le chloroaurate de l'acide y-trimé  thylamino-p-hydroxy-butyrique.   



   En 1953, H. E. Carter et   P.    K.   Bhattacharyya    (I. Am. Chem. Soc. 1953,   75,    2503) ont, de leur côté, décrit un autre procédé de synthèse de la carnitine. Ce procédé utilise, comme produit intermédiaire de synthèse de   carn, itine, l'acide-y-amino-p-      hydroxybutyrique.   



   Signalons enfin le procédé de E. Strack, H. Roehnert et   I.      Lorenz    (Ber. 1953,   86,    525). Tout en utilisant, comme dans la présente invention, le chloromé. thylate de   y-diméthyl-amino-p-hydroxybutyroni-    trile à titre de produit de départ, ces auteurs réalisent l'hydrolyse, non pas   direotemen, t, mais plar l'ifltermé-      diaire de l'imino-éther éthylique formé    en milieu alcoolique anhydre. En outre, ils utilisent le sel de   Reinecke et    le sulfate d'argent au cours des techniques d'isolement ultérieurement mises en oeuvre.



   Le procédé   selon    l'invention permet d'obtenir le chlorure de la   carnitine d'un degré minimum    de pureté de   95  /o, meme en production industrielle.   



   Le procédé selon l'invention est caractérisé en ce qu'on fait réagir le chlorométhylate de   ytdiméthyl-       amino-, B-hydóxybultyronitrile avec une à deux fois    et demie son poids d'une solution aqueuse d'acide chlorhydrique d'une teneur d'au moins   30'0/o    à une   température entre 500 et 800 C, qu'on refroidit    le mélange en vue   d'éliminer le chlorure ammonique    ainsi que toute autre impureté éventuellement formée, qu'on isole la carnitine en traitant le produit d'hydrolyse par l'alcool   isopropylique    et/ou l'alcool   éthy-    lique,   et/ou    l'acétone et/ou l'acide chlorhydrique aqueux concentré, qu'on élimine le solvant,

   lave le chlorure de la carnitine à l'acétone   et/ou    à l'alcool   isopropylique.   



   Une mise en oeuvre du procédé selon l'invention peut t être décrite schématiquement comme 1'indique le tableau de la page 3.



   Le procédé de production de la carnitine, selon l'invention, peut être réalisé de la manière suivante :
 a) On hydrolyse le chlorméthylate   de y-diméthyl-      amino-p-hydroxybu, tyronitrile dans    1 à 2, 5 fois sa quantité d'HCI aqueux concentré et à une   tempé-    rature entre 500 et 800 C.



   La durée de l'opération est de 3 à 7 heures. Il est préférable de prolonger la durée de la réaction lorsqu'on travaille à une température proche de la limite inférieure de température indiquée. La   réac-    tion peut s'effectuer à pression atmosphérique. Dans ce cas l'appareil doit être muni d'un   réifrigérant    ascendant pour minimiser les pertes en   HC1.    A l'échelle industrielle, toutefois, il est préférable, quoique non essentiel, d'opérer en vase clos.



     L'HCl    aqueux concentré utilisé doit, pour assurer un bon rendement en produit final, contenir un minimum de   30'0/o    et de préférence   38 < Vo d'HCl en    poids   (D =    1, 19).



   En faisant réagir le chlorométhylate de   yKdimé-      thylamino-p-hydroxybutyronitrile    en   milieu chlorhy-    drique   aqueux concentré, éventuellement saturé    en   HGl    gazeux, on dispose d'un milieu réactionnel qui non seulement permet une hydrolyse complète du nitrile mais dont l'intérêt se marque également dans les opérations ultérieures d'isolement et de purification.

   En effet, en raison des relations de solubilité des différents produits en présence après hydrolyse, le milieu   chlor-    hydrique aqueux concentré permet une séparation facile du   NH4CI    ainsi que de tous autres sous-produits formés.   II    permet en outre un isolement direct du produit principal d'hydrolyse par l'utilisation de solvants sélectionnés.



   Il y a lieu de souligner ici la nécessité d'éviter autant que possible de former des dérivés   olefiniques    en meme temps que la carnitine pendant l'opération d'hydrolyse. Dans le procédé selon l'invention, la température de la réaction d'hydrolyse est comprise   e. ntre 500 et 800    C ;

   il a été constaté en effet que la limite inférieure est encore suffisamment élevée pour assurer, dans un temps normal, une hydrolyse suffisante du nitrile tandis que la limite supérieure reste suffisamment basse pour minimiser la formation de sous-produits en même temps que la carni  tine.    Des réactions effectuées à des températures dépassant des limites conduisent nécessairement à la formation de dérivés   oléfiniques    dans le produit final, formation accompagnée d'une diminution   correspon-    dan, t, e de la teneur en carnitine de ce dernier.



   L'hydrolyse dépend de facteurs dont les principaux sont la température, la durée de la réaction, la concentration de   l'HCl    aqueux utilisé et le rapport entre la   quantite d'HCl    aqueux et la quantité de ni  trile mises    en oeuvre. Les rapports entre ces facteurs peuvent varier, dans certaines limites, selon les pos  sibilités    matérielles disponibles et les préférences personnelles du chimiste. Par exemple, la durée de la réaction peut varier en proportion inverse de la tem  pérature    qui reste toutefois dans les limites spécifiées plus haut.

   Les conditions d'hydrolyse spécifiées dans les exemples cités plus loin sont celles qui, dans les conditions dans lesquelles les réactions décrites étaient effectuées, facilitaient le plus les opérations s ultérieures de séparation et de purification par les moyens indiqués.
 b)   A, près    hydrolyse du nitrile, le mélange   réac-    tionnel est refroidi à   environ 0"-5     C et main. tenu à cette température jusqu'à cristallisation du maximum du   NHlCl    et d'autres sous-produits formés.



   Comme la concentration en HC1 de la solution initiale diminue au cours de l'hydrolyse et comme le   NH4CI    et autres   sous ; produits consenent néanmoins    une certaine solubilité dans le milieu réactionnel, on peut diminuer cette solubilité, et compenser les pertes et consommations d'HCI, en saturant le mélange réactionnel, par du   HCl    gazeux à froid, avant la cristallisation fractionnée. Cette opération de saturation n'est toutefois pas essentielle pour la bonne réalisation du procédé suivant l'invention, n'étant citée qu'à titre de manoeuvre supplémentaire susceptible de fa  ciliter l'opération.   



   Après élimination du   NH4C1    et des sous-produits éventuels qui cristallisent simultanément, le mélange réactionnel s'il est nettement coloré, est purifié au moyen d'un agent d'adsorption.
 c) Les opérations d'isolement et de purification du chlorure de d, 1-carnitine après hydrolyse du nitrile correspondant peuvent s'effectuer selon l'une des variantes suivantes.



   Le choix de la variante à utiliser dépendra en premier lieu de la décision d'évaporer ou non la solution d'hydrolyse.



   Ces variantes qui représentent différentes   expres-    sions des mêmes principes de base sont particulièrement efficaces étant fondées sur   FutiHsation de    sol  vants spécialement sélectionnés    pour correspondre aux conditions particulières de la réaction.   d'hydro-    lyse.



   La sélection des solvants utilisés s'opère non seulement en vue de faciliter les opérations d'isolement et de purification, mais surtout en vue d'assurer un haut degré de pureté au produit final.



   La première condition que doivent remplir ces solvants est d'être hydrophiles. A ce titre, on pour 
EMI3.1     


<tb>  <SEP> Hydrolyse <SEP> du <SEP> Nitrile <SEP> à <SEP> 500-800 <SEP> C
<tb>  <SEP> I.
<tb>



   <SEP> Refroidir <SEP> vers <SEP> 00-5çC <SEP> (1)
<tb>  <SEP> Eliminer <SEP> le <SEP> NHICl
<tb>  <SEP> et <SEP> tout <SEP> autre <SEP> sous-produit <SEP> formé
<tb>  <SEP> Evaporer
<tb>  <SEP> I <SEP> I
<tb>  <SEP> Reprendre <SEP> dans
<tb> l'alcool <SEP> isopropylique
<tb>  <SEP> Filtrer
<tb> Reprendre <SEP> dans <SEP> l'HCI
<tb>  <SEP> conc.
<tb>



   <SEP> Filtrer
<tb>  <SEP> P <SEP> 
<tb>  <SEP> Evaporer
<tb>  <SEP> I <SEP> I <SEP> I
<tb>  <SEP> y,
<tb>  <SEP> v
<tb>  <SEP> Reprendre <SEP> dans <SEP> Reprendre <SEP> Reprendre <SEP> dans
<tb> l'alcool <SEP> isopropylique <SEP> dans <SEP> l'alcool <SEP> éthylique <SEP> l'alcool <SEP> isopropylique
<tb>  <SEP> Filtrer
<tb>  <SEP> Reprendre <SEP> des <SEP> cristaux
<tb>  <SEP> dans <SEP> l'alcool <SEP> éthylique
<tb>  <SEP> Filtrer <SEP> Filtrer <SEP> Filtrer
<tb>  <SEP> Laver <SEP> à <SEP> l'acétone <SEP> et <SEP> sécher
<tb> 
 (1) Après hydrolyse, la solution chlorhydrique cône. peut être saturée en   HC1    gazeux après refroidissement.



   Une autre mise en oeuvre du   procédé    suivant l'invention peut être décrite comme suit :
EMI3.2     


<tb>  <SEP> Hydrolyse <SEP> du <SEP> Nitrile <SEP> à <SEP> 50 -80  <SEP> C
<tb>  <SEP> I. <SEP> t
<tb>  <SEP> Refroidir <SEP> vers <SEP> 00-5ç} <SEP> C
<tb>  <SEP> Eliminer <SEP> le <SEP> NHlCl
<tb>  <SEP> et <SEP> tout <SEP> autre <SEP> sous-produit <SEP> forme
<tb> Verser <SEP> l-carnitine <SEP> Verser <SEP> le <SEP> chlorure <SEP> de <SEP> d, <SEP> l-carnitine
<tb>  <SEP> dans <SEP> l'alcool <SEP> isopropylique <SEP> dans <SEP> l'acétone
<tb>  <SEP> Filtrer <SEP> Filtrer
<tb>  <SEP> Laver <SEP> à <SEP> l'alcool <SEP> isopropylique <SEP> Laver <SEP> à <SEP> l'acétone <SEP> et <SEP> sécher
<tb>  <SEP> Laver <SEP> à <SEP> l'acétone <SEP> et <SEP> sécher
<tb> 
 (1) Après hydrolyse,

   la solution chlorhydrique   conc.    peut être saturée en HC1 gazeux après refroidissement. rait utiliser les alkanols inférieurs (de Ci à C4) ou des cétones aliphatiques inférieures telles que l'acétone.



   Mais, tout en pouvant dissoudre l'eau encore présente dans la solution chlorhydrique de carnitine ou dans les cristaux eux-mêmes lorsque la solution   d'hy-    drolyse a été évaporée, ces solvants doivent, d'autre part, pouvoir également dissoudre le maximum des impuretés telles que le   NH4CI Erestant, les. dérivés olé-    finiques et autres produits indésirables qui souillent éventuellement le produit principal. Enfin, ils. ne   doi-    vent pas, par leur réactivité propre, introduire de nouveaux produits qui modifieraient l'action pharma  cologique    de la camitine.



   De préférence, on traite la solution chlorhydrique d'hydrolyse directement par une quantité appropriée d'acétone ou d'alcool   isopropylique et acétone,    ou on l'évapore sous vide et le résidu cristallin ainsi obtenu est traité par l'alcool   isopropylique    ou   éthy-    lique ou successivement par ces deux alcools dans l'ordre cité.



   Le fait de pouvoir évaporer ou non la solution chlorhydrique d'hydrolyse suivant le procédé   d'iso-    lement choisi représente en lui-même un avantage appréciable puisque plusieurs   possibilitésd'ordre    technique sont ainsi créées parmi lesquelles l'utilisateu. peut sélectionner celles qui correspondent à la capacité et aux caractéristiques de son appareillage.



   Le traitement direct de la solution d'hydrolyse sans évaporation préalable de celle-ci offre les avan  tages d'une part,    de minimiser la corrosion de l'appareillage et, d'autre part, de réduire le nombre et la durée des opérations d'isolement et de purification.



   Les différentes variantes des procédés d'isolement et de purification peuvent être décrites comme suit :
A. Lorsque la solution chlorhydrique d'hydrolyse est
 évaporée avant   detre    traitée par les solvants
 utilisés du   procédé selon l'invention.   



   Dans ce cas, il faut avant tout éviter la formation de dérivés oléfiniques au cours de l'opération d'évaporation. Dans ce but, il   est recommandé d'opé-    rer sous vide et dans des limites de températures n'excédant pas   500-60o    C. Les cristaux apparaissant au terme de cette évaporation sont ensuite traités par l'alcool   isopropylique ou l'alcool éthylique pris sé-      parément    ou ces deux alcools   successivemenjt,    dans l'ordre cité.



   On a également constaté que la dissolution des sous-produits qui souillent le produit principal peut s'effectuer de façon plus efficace si l'alcool utilisé à des fins de purification contient une certaine   quan-    tité d'eau, allant de   5"/o à    15    /o    suivant le degré de pureté déjà atteint dans le produit à traiter.



   Les différentes variantes de procédé qui peuvent être utilisées peuvent être décrites comme suit :
   I.    Le magma cristallin obtenu après évaporation de   l'HCl    est repris dans l'alcool   isopropylique    et ensuite filtré. Les cristaux obtenus. sont imprégnés d'alcool éthylique, de préférence contenant de   5 O/o    à   15 /o    d'eau. On laisse reposer le mélange pendant plusieurs heures et ensuite on essore à fond, on lave les cristaux avec de l'acétone et on sèche.



   II. Le magma cristallin obtenu après évaporation de   l'HCI    est repris dans l'alcool éthylique, de préférence contenant de   5 < '/o à 15"/o    d'eau. On laisse reposer le mélange pendant plusieurs heures et ensuite on essore à fond, on lave les cristaux avec de l'acétone et on sèche.



   III. Le   magmacristallinobtenuaprèsévaporation    de   l'HCl    est repris dans l'alcool   isopropylique,    de préférence contenant de   5'a/o à 15'/o d'eau.    On laisse reposer le mélange pendant plusieurs heures et ensuite on essore à fond, on lave les cristaux avec de l'acétone et on sèche.



   IV. Le magma cristallin obtenu après évaporation de   l'HCl    est   t repris dans l'alcool isopropylique,    essoré et les cristaux   repris dans l'HCl concentré. Le    mélange obtenu est filtré et la solution chlorhydrique évaporée sous vide à une température ne dépassant pas 60  C. Les cristaux restant après l'évaporation sont ensuite traités suivant un des procédé décrits sous I, II ou III ci-dessus.



  B. Lorsque la solution chlorhydrique d'hydrolyse est   
 directement traitée telle quelle, sans évaporation   
 préalable.



   La solution chlorhydrique d'hydrolyse obtenue après séparation du maximum du   NHCl    et des autres impuretés   éventuellement formées pendant l'hy-    drolyse est d'abord purifiée, si nécessaire, au moyen d'un agent d'adsorption. Le chlorure de   d, l-carnitinse    peut être ensuite séparé et purifié par l'un des procédés suivants :
   I.    La solution chlorhydrique claire d'hydrolyse est versée dans l'alcool   insopropylique    à froid, la suspension ainsi formée étant de préférence refroidie.



  Elle est ensuite filtrée et le précipité lavé à l'alcool   isopropylique    et puis à l'acétone et séché.



   II. La solution chlorhydrique claire d'hydrolyse est versée dans l'acétone à froid, la suspension ainsi    i    formée étant de préférence refroidie. Elle est ensuite filtrée et le précipité lavé à l'acétone et séché.



   Exemple I
 On dissout dans 21. d'acide chlorhydrique con  cen, tré (38  /o en poids :    D : 1, 19)   2 kg    de chloréthylate de   I-dim6thylamino-p-hydroxybutyroniit-rile.   



  Cette solution est chauffée sous agitation pendant 3 h. à 750 C dans un   appareil ouvert (pression atmosphé-      rique) muni d'un réfrigérant ascendant    et   d'un    agitateur. Lorsque la durée de chauffage est écoulée on refroidit ; la solution chlorhydrique est alors saturée par HCl gazeux en refroidissant.



   La   solution saturée en HCl est    refroidie vers   50    C à l'aide d'un   mélange réfrigéramt et    maintenue à cette température pendant une dizaine d'heures. On essore à froid le   NHoC1    ainsi que les impuretés non-acides qui cristallisent dans ces conditions.   L'essorat    est dé coloré à froid par traitement au charbon actif, après avoir été dilué par un litre d'eau.



   Apres filtration du charbon actif, la solution chlorhydrique de carnitine est évaporée sous vide de trompe sans dépasser 600 C dans l'appareil   d'évapo-    ration.



   Lorsqu'on a atteint un degré d'évaporation suffisant pour provoquer une cristallisation, on continue l'évaporation jusqu'à un degré compatible avec les possibilités d'agitation du magma cristallin obtenu.



   On refroidit alors ce magma cristallin et on le   re   
 prend par 1600 cc d'alcool   isopropylique    en   désa-   
   grégeant    au maximum dans ce solvant les agglomé
 rats de cristaux. On essore en exprimant aussi forte
 ment que possible l'alcool isopropylique qui imprègne
 les cristaux.



   Les cristaux obtenus sont traités à froid pendant
 4 h. par   CSH6OH    ordinaire   (à    94%) dans la propor
 tion de 0, 7   cc. C2H"CH/g.    de carnitine. Veiller à ce
 que tous les cristaux soient imprégnés d'alcool. Dés
 agréger au maximum les grumeaux éventuels. Main
 tenir en contact pendant 4 heures,   ensulte filtrer    en
 éliminant au maximum la solution alcoolique. Les
 cristaux obtenus sont lavés sur filtre à l'acétone et
 sèches.



   Rendement : 1600 g.



   Analyse :
   Contrôle    moleculaire    :   
 Chlorure de carnitine   96, 4 /o   
 Oléfine (exprimée en bétaïne   crotonique)    1,   4'"/o   
NHjCl. 1,   1"/.   



   Matières   volatiles 0, 15e/o   
 - Analyse centésimale :
C H N Cl O
Teneurs théoriques pour chlorure de carnitine. 42, 53 8, 16 7, 08 17, 97 24, 30
Teneurs trouvées. 42, 59 8, 28 6, 92 18, 22 24, 10
 Lorsque pour l'hydrolyse la   quantité d'HCl mise    en couvre, au lieu   d'être    égale en poids à la quantité de nitrile, est le double de celle-ci, les. conditions d'essorage, après   cristallisation du NH4C1 elt des ifn-    puretés non-acides, sont suffisamment améliorées pour que le   rendement pondéral en carnitine brute       s'élève à 92  /o. Toutefois, cette varian, te du procédé    revendiqué exige un appareillage plus volumineux.



   Exemple 2
 Suivant le procède décrit dans l'exemple 1,   2 kg    de chlorométhylate   de y-diméthylamino-p-hydroxy-    butyronitrile sont hydrolyses   dansl'HClaqueuxcon-    centré et le produit de réaction est évaporé à une température ne dépassant pas 60  C jusqu'à obtention de cristaux aussi secs que possible. Le magma cristallin est ensuite repris dans l'alcool éthylique aqueux (5 à   15 O/o    d'eau) dans les proportions de 100 ml d'alcool à 100 g de carnitine brute. I1 importe de s'assurer que les agglomérats de cristaux soient com  plètement    désagrégés. On   laisse reposar    le mélange pendant 10 heures à température ordinaire.

   Ensuite, on essore en exprimant aussi   lentement que possible       l'alcooléthylique,onlaveàl'acétonelescristaux    obtenus et on les sèche.



   Le tableau ci-dessus indique le pourcentage de carnitine pure contenu dans le. produit final, ainsi que le rendement pondéral obtenu suivant la teneur en eau de l'alcool éthylique utilisé.



   Rende
Teneur en ment
 carnitine pondéral
Après évaporation de la solution d'HCl. 89    /o      94  /o alcool éthylique      + 6  /o H2O    94, 3% 91% 90% alcool éthylique + 10% H2O 95 % 85 %   85 O/o    alcool éthylique   + 15 < '/o HO    96, 4%   7-8  /o   
 A la place de l'alcool éthylique aqueux, on peut   utiliser l'alcool isopropylique    aqueux. Le procédé est identique à celui décrit dans l'exemple 2.

   Le tableau ci-dessous indique le pourcentage de carnitine pure contenu dans le produit final ainsi que le rendement pondéral obtenu, suivant la teneur on eau de l'alcool   isopropylique    utilisé :
Teneur en Rendement
 carnitine pondéral
Après évaporation de la solution   d'HCl 89 o/o      100 ouzo    alcool   isopropylique    93, 3% 94%
 95   zozo    alcool   isopropylique      + 5  /o H2O    94,   5'0/o    89    /o       90  /o aTcool isop.

   ropylique      + 10 /o H2O    95,   2 /o 82 /o   
 Exemple 3
 2 kg de chlorométhylate   de y-diméthylamino-p-      hydroxybutyroîiitrile sont dissous, dans    2 litres, d'HCl concentré. La réaction d'hydrolyse s'effectue de la même manière que   dans l'exemple 1 à l'exception    de la saturation en HCl gazeux du milieu chlorhydrique aqueux, cette opération étant omise. Le mélange réactionnel est évaporé sous vide et à une, température ne dépassant pas 600 C. Les cristaux obtenus sont repris dans environ 1600 ml   d'alcool isopropylique    et le mélange est filtré.



   Les cristaux obtenus sont ensuite dissous, à froid, dans   l'HCl    concentré (38%) dans la proportion de 60 ml d'HCl concentré pour 75   g de chlorure de    carnitine brut. Il importe de s'assurer que tout   agglo-    mérat de cristaux soit désagrégé. On agite lentement    t    la solution pendant 2 heures et on la laisse reposer pendant une nuit à   5O C.    Les impuretés non-acides ainsi que le   NILCI    qui cristallisent dans ces conditions sont ensuite essorés à froid. La solution est évaporée sous vide et à une température ne dépassant pas 600 C. Les cristaux obtenus sont traités par l'alcool, lavés à l'acétone et sèches comme déjà   dé-    crit dans les exemples 1 et 2.



  Rendement :   1300 g.   



  Analyse :
Contrôle moléculaire :
Chlorure de carnitine 99,   0  /o   
Oléfine (exprimée en betaïne crotonique) 0,   8  /o      NH4C1. 0,    1   0/o   
Matières volatiles 0,   05'0/o   
Analyse centésimale :
 C H N Cl   O   
Teneurs théoriques pour chlorure de carnitine 42, 53 8, 16 7, 08 17, 97 24, 30
Teneurs trouvées. 42, 76 8, 28 7, 19 17, 65 24, 47
 Exemple 4
 Suivant t la formule d'hydrolyse 2, 01 HCl/kg de   chlorométhylate,    on introduit, dans un Grignard émaillé de   1001    :

  
 30, 0 kg de chlorométhylate   de y-diméthylamino-       P-hydroxybutyronitrile    60, 01 d'HCl   conc.      3 8 ID/o    (D = 1, 19, soit 71, 4 kg).



  On chauffe prudemment pour déclencher la réaction sans dépasser   75O    C, puis on maintient pendant 6 h à   750    C,   1'HCl    gazeux qui   se dégage étant retenu    dans des absorbeurs à eau (volume réactionnel : c.   851).   



   On refroidit ensuite vers 00, par circulation de saumure et filtre les cristaux de   NH4Cl    sur essoreuse centrifuge ou sur   Nutsche    (volume du filtrat : c. 70 1).



  L'essorat,   s'il    est nettement coloré, est purifié par traitement au charbon actif puis à nouveau filtré.



  Le filtrat est alors coulé sous légère agitation, dans une cuve émaillée (ou avec un autre revêtement antiacide) contenant :
 180, 01 (141, 5 kg) d'alcool i, sopropylique
 (volume du mélange : c.   2501).   



   La suspension est refroidie à environ   10"-20     C.



   Lorsque la précipitation est complète, on filtre sur   Nutsche,    lave à l'alcool   isopropylique    puis à l'acétone et sèche à 70 -75 C. Poids sec : c. 21, 6 kg =   65      0/o    de la théorie.



  Analyse   moléculaire    :
Chlorure de carnitine 98,5 %   Oléfine (exprimé en bétaïne crotonique)    1,   0  /o      NH4Cl    (0,   111/o   
Matières volatiles 0, 4%
 Exemple   S   
 Suivant la formule d'hydrolyse 1, 61 HCl/kg de chlorométhylate de   y-diméthylamino-p-hydroxybuty-      ronitrile, on    a pour   30 kg    de   chlorométhylate    :

      481 HC1 conc. 38 /o   
 Volume à l'hydrolyse. c.   731   
 Volume après séparation du   NH4CI    c.   581   
 Alcool   isopropylique.      c.    1501
 Volume de la suspension dans l'alcool c. 205 1
Rendement = 24 kg : 72,   2  /o.   



   Le procédé utilisé est exactement le même que celui décrit dans l'exemple 4.



  Analyse   moléculaire    :
Chlorure de carnitine. 98,   4'0/o      Oléfine (exprimé en bétaïne crotonique)    1,   3  /o      NHCl 0, 4 o/o   
Matières volatiles 0,   50/o   
 Exemple 6
 Suivant la formule d'hydrolyse 1, 61   HCI/kg    de chlorométhylate de   y-diméthylamino-p-hydroxybuty-    nitrile, on obtient en hydrolysant pendant 3 h à   750 C, 50 kg    de chlorométhylate dans 801 d'HCl à 38%, une solution chlorhydrique qui, après   refroi-    dissement à   00-50 C, est esasorée pour élilminer    le   NH4CI    et les autres impuretés éventuellement formées.

     L'essorât,    s'il est nettement coloré, est traité par le charbon actif, filtré puis coulé dans un volume variable d'acétone, la suspension ainsi formée étant refroidie à environ 200 C.   Lesrendementsonproduit    obtenu après essorage et séchage à   700-80o C    ainsi que le degré de pureté du produit en fonction du volume d'acétone utilisé sont fournis dans le tableau ci-dessous :    Litres  /o oléfines    d'acétone/kg de Poids de produit % chlorue (expr. en % mat.

   Rendement chlorométhylate final sec d'1-carnitine bét. croton.) NH4Cl volatiles brut
 40 23, 4 K. 95, 1 1,4 2,0 0,5% 84,5 %
 20 22, 7 K. 95, 7 1,2 2,3 0,4% 82,1 %
 10 21, 8 K. 95, 9 1,0 1,8 0,6% 78,9 %
   8 21,    7 K. 96, 4 1,2 1,7 0,4% 78, 5    /o   
   6 20,    9 K. 96,   6 1, 1 1, 6 0, 5  /o 75,    6    /o   
 4 19, 0 K. 96, 9 1,1 1,7 0,3% 68,75%


Claims (1)

  1. REVENDICATION Procédé de préparation du chlorure de la carni tine, caractérisé en ce qu'on fait réagir le chloro- méthylate de g-diméthylarn. ino-, 13-hydtoxybutyronitrile avec une à deux fois et demie son poids d'une solu- tion aqueuse d'acide chlorhydrique d'une teneur d'au moins 30 /o, à une température entre 50O et 800 C, qu'on refroidit le mélange en vue d'éliminer le chlo- rure ammonique ainsi que toute autre impureté aven- tuellement formée, qu'on isole la carnitine en traitant le produit d'hydrolyse par l'alcool aisopropylique et/ou l'alcool éthylique,
    et/ou l'acétone et/ou l'acide chlorhydrique aqueux concentré,qu'onéliminelesolvant, lave le chlorure de la carnitine à l'acétone et/ou à l'alcool isopropylique.
    SOUS-REVENDICATIONS 1. Procédé suivant la revendication, caractérisé en ce qu'on évapore le produit d'hydrolyse à une température ne dépassant pas 600 C, qu'on reprend d le résidu dans l'alcool isopropylique et filtre, qu'on reprend les cristaux obtenus dans l'alcool éthylique, contenant de préférence de 5 à 15 lo/o d'eau, filtre et lave le résidu à l'acétone et sèche.
    2. Procédé suivant la revendication, caractérisé en ce qu'on évapore le produit d'hydrolyse à une température ne dépassant pas 600 C, qu'on reprend ! e résidu dans l'alcool éthylique, contenant de préfé- rence de 5 à 15 /o d'eau, fil. tre et lave le résidu à l'acétone et sèche.
    3. Procédé suivant la revendication, caractérisé en ce qu'on évapore le produit d'hydrolyse à une température ne dépassant pas 600 C, qu'on reprend le résidu dans l'alcool isopropylique, contenant de préférence de e 5 à 15 zozo d'eau, filtre et lave le résidu à l'acétone et sèche.
    4. Procédé suivant la revendication, caractérisé en ce qu'on évapore le produit d'hydrolyse à une température ne dépassant pas 600 C, qu'on reprend le résidu dans l'alcool isopropylique, filtre et reprend les cristaux dans l'acide chlorhydrique concentré, qu'on filtre et évapore la solution à une température n, e dépassant pas. 600 C et qu'on. reprend les cristaux obtenus dans l'alcool éthylique ou isopropylique, contenan, de préférence de 5 à 15 /o d'eau, filltre et lave le résidu à l'acétone et sèche.
    5. Procédé suivant la revendication, caractérisé en ce qu'on verse le produit d'hydrolyse directement dans l'alcool isopropylique, filtre et lave les, cristaux obtenus à l'alcool isopropylique, puis à l'acétone et sèche.
    6. Procédé suivant la revendication, caractérisé en ce qu'on verse le produit d'hydrolyse directement dans l'acétone, filtre et lave les cristaux obtenus à l'acétone et sèche.
    7. Procédé suivant la revendication, caractérisé en ce qu'on fait t réagir le chlorométhylate de &alpha;-dimé- thylamino-f\-hydroxybutyronitrile avec un. e à deux fois et demie son poids en acide chlorhydrique aqueux concentré à une température comprise entre 70 et 800 C.
    8. Procédé suivant la revendication, caractérisé en ce qu'on sature le milieu chlorhydrique aqueux concentré d'hydrolyse en acide chlorhydrique gazeux avant la séparation du chlorure d'ammonium et de toute autre impureté éventuellement formée.
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