CH421982A - Procédé de préparation de nouvelles alcoylamines - Google Patents

Procédé de préparation de nouvelles alcoylamines

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CH421982A
CH421982A CH5963A CH5963A CH421982A CH 421982 A CH421982 A CH 421982A CH 5963 A CH5963 A CH 5963A CH 5963 A CH5963 A CH 5963A CH 421982 A CH421982 A CH 421982A
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CH
Switzerland
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methyl
propargyl
phenoxy
bromide
ether
Prior art date
Application number
CH5963A
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English (en)
Inventor
Bentham Arnold Richard
Perry Johnston Joseph
Robert Wragg William
Robert Maxwell Donald
Original Assignee
May & Baker Ltd
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Description


  
 



  Procédé de préparation de nouvelles alcoylamines
 La présente invention a pour objet un procédé de préparation de nouvelles alcoylamines utilisables en thérapeutique.



   Ces nouvelles alcoylamines répondent à la for
EMI1.1     
 dans laquelle
X représente un atome d'oxygène ou de soufre;
A représente une chaîne alcoylène de deux à six
 atomes de carbone non substituée ou substituée
 par un ou deux radicaux alcoyle d'au plus 4 ato
 mes de carbone;
Ri représente un radical alcoyle ou   alcoyloxyle    d'au
 plus 4 atomes de carbone, allyle ou trifluoro
 méthyle ou un atome d'halogène ou d'hydrogène;   R3    un atome d'hydrogène ou d'halogène ou un radi
 cal alcoyle d'au plus 4 atomes de carbone, et   R3    un atome d'hydrogène ou d'halogène.



   Les composés de formule (I) sont de puissants inhibiteurs de la monoamine-oxydase et possèdent des propriétés pharmacologiques qui les rendent utiles en psychiatrie.



   Par exemple la N-méthyl, N-propargyl (dichloro2,4   phénoxy)-3    propylamine et ses sels d'addition améliorent le comportement des patients psychotiques.



   Les composés de formule (I) possèdent en outre une action hypotensive et peuvent donc à ce titre être utilisés dans le traitement de l'hypertension.



   Les composés de formule (I) préférés sont ceux dans lesquels A est une chaîne alcoylène droite de 2 à 4 atomes de carbone, éventuellement substituée sur le carbone adjacent à l'azote par un radical méthyle, R, en ortho est un radical méthyle, méthoxy ou   trifluorométhyle    ou un atome de fluor, chlore ou brome,   R2    et R3 identiques ou différents sont chacun un atome de fluor, chlore, brome ou hydrogène,   R2    pouvant être un radical méthyle.



   De particulier intérêt sont les composés de formule I dans lesquels X est un atome d'oxygène,   R1    en ortho est un radical méthyle ou un atome de chlore, R, et   R3    représentent chacun un atome de chlore ou d'hydrogène, R2 pouvant en outre représenter un radical méthyle, en particulier les:
N-méthyl N-propargyl   (o.chlorophénoxy)-2   
 éthylamine;
N-méthyl N-propargyl (o.chlorophénoxy)-4
 butylamine;
N-méthyl N-propargyl   (diméthyl-2, 6    phénoxy)-2
 isopropylamine;
N-méthyl N-propargyl   (trichloro-2,4, 6    phénoxy)-2
 éthylamine;
N-méthyl N-propargyl (trichloro-2,4, 6 phénoxy)-3
 propylamine;
N-méthyl N-propargyl   (dichloro-2,4      phénoxy)-3   
 propylamine et leurs sels d'addition avec les acides.



   Le procédé selon l'invention est caractérisé en ce que   l'on    fait réagir un composé de formule
P-NH-CH3 avec un ester réactif de formule Y-Q dans lesquelles   l'un    des symboles P et Q représente le groupe
EMI1.2     
  
 et l'autre de radical   propargyle CH2-C=-CH    et Y
 représentant un atome d'halogène ou un radical de
 formule DSO4-,   DSO,- ou      DJSO3-,    D représentant
 un radical alcoyle d'au plus 4 atomes de carbone et
   U1 un    radical aryle d'au plus 9 atomes de carbone.



   La réaction précédente peut être effectuée dans
 un solvant organique inerte tel qu'un éther (éther
 diéthylique), un alcool   (éthanol),    une cétone   (acé   
   tone),    un hydrocarbure (benzène ou essence légère)
 ou un hydrocarbure benzénique halogéné, en pré
 sence d'un accepteur d'acide tel qu'un métal alcalin
 ou un de ses composés, par exemple carbonate,
 alcoolate, amidure ou hydrure, ou une base tertiaire
 telle que la   triéthylantine.   



   L'accepteur d'acide est commodément un excès
 de l'amine de départ.



   Des sels d'addition d'acide peuvent être préparés
 à partir des bases de   formule - (I)    selon les méthodes
 connues. Par exemple en mélangeant la base avec
 une quantité équivalente de   l'acide- dans    un solvant
 et en'isolant le sel formé par filtration après, si néces
 saire, évaporation de tout ou partie du solvant Les sels obtenus peuvent être purifiés par cristallisation
 ou selon toute autre méthode connue.



   Comme les sels d'addition des produits de for
 mule (I) sont destinés à un emploi thérapeutique, il
 est bien évident que   l'on    n'utilisera que les sels des
 acides dont les anions sont relativement inoffensifs
 pour l'organisme lorsqu'on les utilise aux doses thé
 rapeutiques. On n'emploiera donc pratiquement que
 des sels d'acides non toxiques et dont l'anion ne
 provoquerait pas d'effet secondaire pouvant con
 trarier l'action du produit. Parmi ceux-ci on peut
 citer les halohydrates (particulièrement chlorhydra
 tes), nitrates, phosphates, sulfates,   maléates,    fuma
 rates, citrates, tartrates, méthanesulfonates, isothio
 nates, éthanedisulfonates.



   Exemple   1   
 On ajoute en agitant en 1 heure à la tempéra
 ture ambiante 60 g de bromure de (dichloro-2,4
 phénoxy)-2 éthyle à 180 cm3 d'une solution alcooli
 que de méthylamine à 33   O/o    poids/volume.



   On chauffe au reflux pendant 1 heure puis on
 concentre sous vide. On obtient un résidu semi
 solide que   l'on    alcalinise avec de la soude, puis
 extrait à l'éther. On sèche l'extrait éthéré sur sulfate
 de sodium anhydre, et on chasse l'éther sous vide.



   On obtient 27,4 g   (56,20/o)    de N-méthyl (dichloro
 2,4 phénoxy)-2 éthylamine de point d'ébullition 155
 1600 sous   11 mm    de mercure.



   On chauffe au reflux pendant 17 heures un
 mélange de 30 g de N-méthyl (dichloro-2,4 phé
 noxy)-2 éthylamine préparé comme précédemment;
 8,1 g de bromure de propargyle et 150 cm3 d'éther
 anhydre. On refroidit le mélange réactionnel et on le
 filtre de façon à éliminer le précipité qui s'est formé
 de bromhydrate de N-méthyl (dichloro-2,4 phénoxy)
 2 éthylamine.



   On traite le filtrat par un léger excès d'une solution éthérée d'acide chlorhydrique gazeux et   l'on    recueille par filtration le sel qui a précipité.



   Deux recristallisations du sel dans le mélange acétate d'éthyle/isopropanol/éther fournissent   10, 2    g   (51 0/o)    de chlorhydrate de N-méthyl N-propargyl (dichloro-2,4 phénoxy) -2 éthylamine de point de fusion   146-1480.   



   Exemple 2
 On prépare comme dans l'exemple 1 avec un rendement de   69 0/o    la N-méthyl (diméthyl-2,6 phénoxy)-4 butylamine (point d'ébullition   148-1520    sous 13 mm de mercure) à partir du bromure de   (diméthyl-2, 6    phénoxy)-4 butyle.



   Par réaction de cette N-méthyl   (diméthyl-2, 6    phénoxy)-4 butylamine avec le bromure de propargyle comme dans l'exemple 1 on obtient avec un rendement de   600/o    le chlorhydrate de N-méthyl   Npropargyl      (diméthyl-2,6    phénoxy)-4 butylamine de point de fusion   131-1320    après recristallisation dans l'acétate d'éthyle.



   Exemple 3
 On prépare comme dans l'exemple 1 avec un rendement de 73   o/o    la N-méthyl (p-chlorophénoxy)-3 propylamine de point d'ébullition   140-1470    sous 11 mm de mercure à partir de bromure de (p-chloro  phénoxy)-3    propyle.



   Par réaction de cette N-méthyl (p-chlorophénoxy)-3 propylamine avec le bromure de propargyle comme dans l'exemple 1 on obtient avec un rendement de 36   o/o    le chlorhydrate de N-méthyl N-propargyl (p-chlorophénoxy)-3 propylamine de point de fusion   151-1530    après recristallisation dans le mélange acétone/acétate d'éthyle.



   Exemple 4
 On   prépare comme      dans- l'exemple    1 avec un rendement de 63   o/o    la N méthyl (méthyl-2 allyl-6 phénoxy)-3 propylamine (point d'ébullition 1481550 sous 8 mm de mercure) à partir du bromure de   (méthyl-2    allyl-6   phénoxy)-3    propyle.



   Par réaction de cette N-méthyl (méthyl-2 allyl-6   phénoxy)-3    propylamine avec le bromure de propargyle comme dans l'exemple 1 on obtient avec un rendement de 25   o/o    le chlorhydrate de N-méthyl
N-propargyl (méthyl-2 allyl-6 phénoxy)-3 propylamine de point de fusion   75-77O    après recristallisation dans le mélange acétate d'éthyle/éther.



   Exemple 5
 On prépare comme dans l'exemple 1 avec un rendement de   64 0/o    la N-méthyl   (dichloro-2,4    phénoxy)-6 hexylamine de point d'ébullition 1531570 sous 0,3 mm de mercure en partant du bromure de (dichloro-2,4 phénoxy)-6 hexyle.



   Par réaction de cette N-méthyl   (dichloro-2,4    phénoxy)-6 hexylamine avec le bromure de propargyle comme dans l'exemple 1 on obtient avec un rendement de -   13-O/o    le chlorhydrate de N-méthyl  
N-propargyl (dichloro-2,4 phénoxy)-6 hexylamine de point de fusion 62-630 après recristallisation dans l'acétate d'éthyle.



   Exemple 6
 On prépare comme dans l'exemple 1 avec un rendement de 79   O/o    la N-méthyl (dichloro-2,4 phénoxy)-3 propylamine de point d'ébullition   170-1750    sous   10 mm    de mercure à partir du bromure de (dichloro-2,4 phénoxy)-3 propyle.



   Par réaction de cette N-méthyl   (dichloro-2,4      phénoxy)-3    propylamine avec le bromure de propargyle comme dans l'exemple 1 on obtient avec un rendement de   56 0/o    le chlorhydrate de N-méthyl
N-propargyl   (dichloro-2,4      phénoxy)-3    propylamine de point de fusion   98,5-1000    après recristallisation dans l'acétate d'éthyle.



   Exemple 7
 On prépare comme dans l'exemple 1 avec un rendement de 67 O/o la N-méthyl (dichloro-3,4 phénoxy)-3 propylamine de point d'ébullition   167-1720    sous 12 mm de mercure à partir du bromure de (dichloro-3,4 phénoxy)-3 propyle.



   Par réaction de cette N-méthyl   (dichioro- 3,4    phénoxy)-3 propylamine avec le bromure de propargyle comme dans l'exemple 1 on obtient avec un rendement de 42    /o    le chlorhydrate de N-méthyl
N-propargyl   (dichloro-3 ,4      phénoxy)-3    propylamine de point de fusion   127-1290    après recristallisation dans le mélange acétate d'éthyle-isopropanol.



   Exemple 8
 On prépare comme dans l'exemple 1 avec un rendement de 69   o/o    la N-méthyl o-allylphénoxy-3 propylamine de point d'ébullition   155-1700    sous 9 mm de mercure à partir du bromure de o-allylphénoxypropyle.



   Par réaction de cette N-méthyl o-allylphénoxy-3 propylamine avec le bromure de propargyle comme dans l'exemple 1 on obtient le chlorhydrate de
N-méthyl N-propargyl (o-allylphénoxy)-3 propylamine de point de fusion   125-1270    après recristallisation dans l'acétone.



   Exemple 9
 On prépare comme dans l'exemple 1 la N-méthyl   (dichloro-2,4      phénylthio)-2    éthylamine de point d'ébullition   171-1750    sous 12 mm à partir du bromure de   (dichloro-2,4    phénylthio)-2 éthyle (rendement 58    /o).   



   On chauffe au reflux en agitant pendant 8 heures 18 g de cette N-méthyl   (dichloro-2,4    phénylthio)-2 éthylamine, 9,4 g de bromure de propargyle et 10,5 g de carbonate de potassium dans   200 cm3    d'éther.



   On refroidit le mélange réactionnel et on le lave avec 100 cm3 d'eau, on ajoute à la couche éthérée 20 g de chlorure de p.toluènesulfonyle et 100 cm3 de soude 2N et on agite 15 minutes. On sépare la couche éthérée, on la lave à l'eau et on l'extrait avec un léger excès d'acide chlorhydrique 2N. On reprend la couche aqueuse, on la lave avec 50 cm3 d'éther, on alcalinise avec de la soude aqueuse et extrait par trois fois 100 cm3 d'éther. On réunit les extraits éthérés, on les sèche sur sulfate de magnésium anhydre, on les filtre et on les traite par un léger excès d'acide chlorhydrique gazeux dissous dans l'éther.   I1    se forme un précipité solide que   l'on    recueille et recristallise dans le mélange acétoneméthanol-acétate d'éthyle.

   On obtient 5,0 g   (21 0/o)    de chlorhydrate de N-méthyl N-propargyl (dichloro2,4   phénylthio)-2    éthylamine, prismes blancs de point de fusion   145-1460.   



   Exemple 10
 En opérant comme dans l'exemple 9 on prépare avec un rendement de 69   O/o    la N-méthyl (o.chlorophénoxy)-2 éthylamine (point d'ébullition   131 - 1410    sous 15 mm de mercure) à partir du bromure d'o.chlorophénoxy-2 éthyle et on la convertit avec un rendement de   24 0/o    comme dans l'exemple 9 en chlorhydrate de N-méthyl N-propargyl (o.chlorophénoxy)-2 éthylamine de point de fusion   145-1480    après recristallisation dans l'acétate d'éthyle.



   Exemple   il   
 En opérant comme dans l'exemple 9 on prépare avec un rendement de   24 0/o    le chlorhydrate de
N-méthyl N-propargyl   (diméthyl - 2,4      phénoxy) - 2    éthylamine (fondant à   91-930)    à partir de la Nméthyl (diméthyl-2,4 phénoxy)-2 éthylamine (point d'ébullition   135-1360    sous 18 mm de mercure) ellemême préparée avec un rendement de 77   O/o    à partir de bromure de   (dlméthyl-2,4    phénoxy)-2 éthyle.



   Exemple 12
 En opérant comme dans l'exemple 1 on prépare à partir du bromure de (trichloro-2,4,6   phénoxy)-3    propyle avec un rendement de   51 0/o    la N-méthyl   (trichloro-2,4,6      phénoxy) -3    propylamine de point d'ébullition   170-1730    sous 7 mm de mercure.



   On chauffe au reflux pendant 17 heures   20,0g    de cette N-méthyl   (trichloro-2,4,6    phénoxy)-3 propylamine 8,9 g de bromure de propargyle et 7,9 g de carbonate de sodium anhydre dans 200   cm5    d'éthanol. On obtient un mélange foncé que   l'on    filtre puis concentre sous vide. On fractionne sous une pression de   0,2 mm    de mercure. On recueille la fraction bouillant à   145-158 ,    on la dissout dans l'éther et on la traite par un léger excès d'acide chlorhydrique gazeux dissous dans l'éther.   ll    précipite un solide que   l'on    isole par filtration et recristallise dans l'isopropanol.

   On obtient 4,6 g   (18 0/o)    de chlorhydrate de   N - méthyl    N-propargyl (trichloro2,4,6   phénoxy)-3    propylamine de point de fusion 165-1660.



   Exemple 13
 En opérant comme dans l'exemple 1 on prépare en partant du bromure de (dichloro-2,4 phénoxy)-5  pentyle avec un rendement de 15   o/o    la N-méthyl  (dicbloro-2,4      phénoxy) -5    pentylamine de point d'ébullition   172-1750    sous 10 mm de mercure.



   Par réaction de cette N-méthyl   (dichloro-2,4    phénoxy)-5 pentylamine avec le bromure de propargyle dans l'éther à la température ambiante pendant 17 heures suivie du traitement du filtrat par de l'acide chlorhydrique gazeux dissous dans l'éther on obtient avec un rendement de 44   O/o    le chlorhydrate de N-méthyl N-propargyl   (dichloro-2,4    phénoxy)-5 pentylamine de point de fusion 100-1020 après recristallisation dans l'acétone-éther.



   Exemple 14
 En opérant comme dans l'exemple 1 on prépare en partant du bromure de (diméthyl-2,6 phénoxy)-2 éthyle, avec un rendement de 66    /o,    la N-méthyl   (diméthyl-2, 6    phénoxy)-2 éthylamine de point d'ébullition   115-1170    sous   llmm.   



   On agite 23,6 g de cette N-méthyl   (diméthyl-2,6    phénoxy)-2 éthylamine et   7, 85 g    de bromure de propargyle dans 150 cm3 d'éther à la température ambiante pendant 20 heures. On ajoute un léger excès d'acide chlorhydrique gazeux dissous dans l'éther et   l'on    décante le liquide surnageant le précipité semi-solide formé. On dissout le précipité dans 100 cm3 d'eau, on ajoute 20 g de chlorure de paratoluenesulfonyle et 25 cm3 d'une solution aqueuse de soude à   50O/o.    On agite. On extrait le mélange résultant par 3 fois   100 cm3    d'éther. On réunit les solutions éthérées et on les sèche sur sulfate de magnésium anhydre. En ajoutant de l'acide chlorhydrique gazeux dissous dans l'éther aux extraits éthérés séchés il précipite une huile qui cristallise au repos.

   Par recristallisation du précipité dans le mélange méthanol-acétone on obtient 6,2 g (37    /o)    de chlorhydrate de N-méthyl N-propargyl (diméthyl2,6 phénoxy)-2 éthylamine de point de fusion 1731740.



   Exemple 15
 On ajoute en 1 heure en agitant une solution de 73 g de bromure de (trichloro-2,4,6 phénoxy)-2 éthyle dans 100 cm3 d'éthanol à 147 cm3 d'une solution à   33O/o    poids/volume de méthylamine dans
I'éthanol.



   On chauffe au bain de vapeur pendant 3 heures et on concentre sous vide de façon à obtenir une masse semi-solide. On met le résidu en suspension dans l'eau et alcalinise avec une solution aqueuse de soude à 50   O/o    puis on extrait par trois fois 100 cm3 d'éther. On réunit les extraits éthérés, on les sèche sur sulfate de sodium anhydre et on les concentre sous vide. La distillation sous vide du résidu donne 26,5 g de produit bouillant à   164-167     sous 15 mm de mercure. On dissout cette fraction dans de   1' acé-    tone et on la traite par de l'acide bromhydrique aqueux à 48   O/o.    On lave à l'éther. On obtient un précipité que   l'on    recueille et fait recristalliser dans un mélange acétone-méthanol-éther.

   On obtient ainsi 15 g (19   O/o)    de bromhydrate de N-méthyl (trichloro2,4,6 phénoxy)-2 éthylamine de point de fusion 1851910.



   On maintient au reflux avec agitation pendant 18 heures   1 1 g    de N-méthyl   (trichloro-2,4,6    phénoxy)-2 éthylamine, 5,2 g de bromure de propargyle, 4,6 g de carbonate de soude et   100 cl5    d'éthanol.



  On filtre la suspension obtenue et lave le solide restant à l'éther. On réunit filtrat et liqueurs de lavage et on les concentre sous vide. On obtient une huile foncée que   l'on    distille sous vide poussé. On recueille la fraction qui distille à   100-1200    sous 0,2   mm    de mercure. On dissout cette fraction dans de l'éther et on la traite par un léger excès d'acide chlorhydrique gazeux dissous dans de l'éther.   n    précipite une huile qui cristallise au repos. On la recueille et on la recristallise (avec passage sur charbon actif) dans le mélange acétone-éther. On obtient ainsi 4,1 g (29    /o)    de chlorhydrate de N-méthyl Npropargyl (trichloro-2,4,6 phénoxy)-2 éthylamine de point de fusion   153-1560.   



   Exemple 16
 On hydrogène à 250 à une pression de 35 kg/cm2 en présence de 20   O/o    de nickel Raney une solution de   478,5 g    de dichloro-2,4 phénoxy acétone et   328,5 g    de méthylamine dans   6000 cm3    d'éthanol.



   L'absorption de l'hydrogène est complète en 2 heures. On élimine le catalyseur par filtration et concentre sous vide. On dissout le résidu dans l'éther et on l'extrait par de l'acide chlorhydrique.



  La fraction acide est rendue basique par addition d'une solution aqueuse de soude à   50 oxo    (poids/ volume) puis on l'extrait par 1 fois 2 litres puis 2 fois 1 litre d'éther. On réunit les extraits éthérés sur du sulfate de sodium anhydre et on concentre sous vide. On distille sous vide le résidu à travers une colonne de Vigreux de 35 cm et on recueille la fraction bouillant à   171-176     sous   29 mm. 'On    obtient 290,5 g (57   O/o)    de DL N-méthyl (dichloro2,4 phénoxy)-2 isopropylamine. Son chlorhydrate fond à   148-150 .   



   On maintient au reflux pendant 18 heures 29,3 g   de DE L N-méthyl (dichloro-2,4 phénoxy)-2 isopropyl-    amine et 7,7 g de bromure de propargyle dans 250 cm3 d'éther. Après refroidissement on élimine par filtration un précipité de chlorhydrate de Nméthyl   (dichioro -2,4    phénoxy) -2 isopropylamine   (15,5 g).    On concentre le filtrat sous vide et on distille l'huile restante sous vide poussé. On recueille la fraction bouillant à 106-1400 sous   0,1 mm    et obtient ainsi 12,5 g de produit. On   distille    cette fraction et on recueille la fraction bouillant à 1141160 sous 0,2 mm. On obtient ainsi   9,1 g      (46 O/o)      de DL N-méthyl N-propargyl (dichloro-2,4 phé-    noxy)-2 isopropylamine.

   Son chlorhydrate, reoristallisé dans l'acétate d'éthyle, possède un point de fusion de   126,5-127,50.     



   Exemple 17
 En opérant comme dans l'exemple 1 on prépare
 avec un rendement de   47 0/o    le chlorhydrate de
N-méthyl N-propargyl (m.trifluorométhyl phénoxy)-3 propylamine de point de fusion 970 à partir du bromure de propargyle et de la N-méthyl   (m.trifluoro-    méthyl   phénoxy)-3    propylamine (point d'ébullition
 125-1320 sous 18 mm de mercure). Cette dernière est elle-même préparée comme dans l'exemple 1 à partir du bromure de (m.trifluorométhyl phénoxy)-3 propyle avec un rendement de 62    /o.   



   Exemple 18
 En opérant comme dans l'exemple 16 on prépare avec un rendement de   17 /o    la DL N-méthyl (p.secbutyl phénoxy)-2 isopropylamine de point d'ébullition 96-980 sous 0,05 mm de mercure en partant de la   p. sec-butyl-phénoxyacétophénone.    En faisant réagir comme dans l'exemple 1 cette DL N-méthyl (p. sec-butylphénoxy)-2 isopropylamine avec le bromure de propargyle on obtient avec un rendement de 35   O/o    la DL N-méthyl N-propargyl   (p.sec-butyl-    phénoxy)-2 isopropylamine de point d'ébullition 102
 1040 sous 0,07 mm de mercure.



   Exemple 19
 On prépare selon la méthode décrite dans l'exemple 1 avec un rendement de 22   O/o    le chlorhydrate de N-méthyl N-propargyl   (p.n-butoxyphénoxy) - 4    butylamine de point de fusion   101-1020    par réaction du bromure de propargyle avec la N-méthyl   (p.n-    butoxyphénoxy)-4 butylamine de point d'ébullition
 128-132 sous   0,05 mu    de mercure. Cette dernière est elle-même préparée comme dans l'exemple 1 avec un rendement de 50   o/o    à partir du bromure de p. n-butoxyphénoxybutyle.



   Exemple 20
 On maintient au reflux avec agitation 20,6 g de bromure de dichloro-2,4 phénoxypropyle, 5 g de
N-méthyl propargyl amine, 15,3 g de carbonate de sodium et   150 cm3    d'éthanol. On filtre pour éliminer le bromure de sodium et l'excès de carbonate de sodium. On concentre le filtrat et reprend le résidu par environ   200 cm3    d'éther. Il se dépose encore un produit solide que   l'on    élimine par filtration. On concentre la solution et distille sous vide le produit obtenu. On recueille 9,9 g d'une fraction bouillant à   130-1320    sous   0,1 mm.    On dissout cette base dans l'éther et on la traite par un léger excès de gaz chlorhydrique dissous dans de l'éther. Le chlorhydrate résultant est isolé par filtration et recristallisé dans l'acétate d'éthyle.

   On obtient 3,7 g (16   O/o)    de chlorhydrate de N-méthyl N-propargyl (dichloro-2,4   phénoxy)-3    propylamine de point de fusion 1021030.



   Exemple 21
 On prépare comme dans l'exemple 14 avec un rendement de   34 0/o    le chlorhydrate de N-méthyl
N-propargyl phénoxy-2 éthylamine, plaquettes incolores de point de fusion   114-1160    après deux recris
 tallisations dans l'acétone, par réaction de la Nméthyl phénoxy-2 éthylamine et du bromure de propargyle.



   Exemple 22
 On prépare avec un rendement de 67   O/o    à partir de la phénoxyacétone comme dans l'exemple 16 la
DL N-méthyl phénoxy-2 isopropylamine de point
 d'ébullition 102-1050 sous 7 mm de mercure.



   Par réaction de cette dernière avec le bromure
 de propargyle comme dans l'exemple 16 on obtient
 avec un rendement de 24   o/o    le chlorhydrate de DL
N-méthyl N-propargyl   phénoxy -2    isopropylamine, prismes microscopiques incolores de point de fusion
   100-1010    après deux recristallisations dans le mélange acétate d'éthyle, acétone, éther.



   Exemple 23
 On prépare avec un rendement de 56 o/o selon l'exemple 1 à partir du bromure de phénoxy-4 butyle la N-méthyl phénoxy-4 butylamine de point
 d'ébullition   133-1360    sous 9mm de mercure.



   Par réaction de cette dernière avec le bromure de propargyle comme dans l'exemple 1 on obtient avec un rendement de   36 0/o    le chlorhydrate de
N-méthyl N-propargyl phénoxy-4 butylamine de point de fusion   130-131     après recristallisation dans l'isopropanol.



   Exemple 24
 On prépare avec un rendement de 58   o/o    comme décrit dans l'exemple 1 à partir du bromure de   o.chlorophénoxy-4    butyle, la N-méthyl o.chlorophénoxy-4 butylamine de point d'ébullition   159-1630    sous 10 mm.



   Celle-ci est convertie comme dans l'exemple 1 avec un rendement de 68   o/o    en chlorhydrate de
N-méthyl N-propargyl   o.chlorophénoxy -4 butyl-    amine de point de fusion   120-1210    après recristallisation dans l'isopropanol.



   Exemple 25
 De la même manière que dans l'exemple 1 on transforme avec un rendement de 63   o/o    le bromure de (diméthyl-2,6 phénoxy)-3 propyle en N-méthyl   (diméthyl-2, 6      phénoxy) -3    propylamine de point d'ébullition 132-1350 sous 10 mm, laquelle après réaction avec le bromure de propargyle donne avec un rendement de 32   o/o    le chlorhydrate de N-méthyl
N-propargyl (diméthyl-2, 6 phénoxy)-3 propylamine de point de fusion   156-1580    après deux recristallisations dans le mélange acétone, isopropanol.



   On prépare de la même façon avec un rendement de 62   O/o    le chlorhydrate de N-méthyl N-propargyl   (o.méthoxyphénoxy)-3 propylamine    de point de fusion   101-1030    après recristallisation dans   l'isopro-    panol à partir de la N-méthyl (o.méthoxyphénoxy)-3 propylamine (point d'ébullition   147-150     sous 10 mm de mercure).  



   Exemple 26
 On fait réagir pendant 5 heures dans 500 cm3 d'éther bouillant,   61, 3 g    de N-méthyl (o.chlorophénoxy)-6 hexylamine (point d'ébullition   175-1870    sous 10 mm de mercure) (préparée comme dans l'exemple 1 avec un rendement de   68O/o)    avec 9,95 cm3 de bromure de propargyle. On obtient un précipité que   l'on    isole par filtration. On concentre le filtrat sous vide et on recueille la fraction qui bout à   129-133O    sous 0,02   mm    de mercure. On recueille   19,5 g    de produit que   l'on    dissout dans l'éther et traite par un léger excès d'acide chlorhydrique gazeux dissous dans l'éther. On recueille le précipité et on le fait cristalliser dans le mélange acétate d'éthyleéther. 

   On obtient avec un rendement de   50  /o    le chlorhydrate de N-méthyl N-propargyl (o.chlorophéno 

Claims (1)

  1. REVENDICATION Procédé de préparation des alcoylamines de formule EMI6.1 dans laquelle X représente un atome d'oxygène ou de soufre; A une chaîne alcoylène de 2 à 6 atomes de car bone non substituée ou substituée par un ou deux groupes alcoyle d'au plus 4 atomes de carbone; R. représente un radical alcoyle ou alcoyloxyle d'au plus 4 atomes de carbone, allyle ou trifluoro méthyle, ou un atome d'halogène ou d'hydrogène;
    R2 un atome d'hydrogène ou d'halogène ou un radi cal alcoyle d'au plus 4 atomes de carbone, et R5 un atome d'hydrogène ou d'halogène, caractérisé en ce que l'on fait réagir un composé de formule P-NH-CH5 avec un ester réactif de formule Y-Q, les symboles P et Q représentant, l'un le groupe EMI6.2 et l'autre le radical propargyle -CH2-C=-CH et Y représentant un atome d'halogène ou un radical de formule DSOjr, DSO5 - ou D,SO5 -, D représentant un radical alcoyle d'au plus 4 atomes de carbone et D, un radical aryle d'au plus 9 atomes de carbone.
    SOUS-REVENDICATION Procédé selon la revendication, caractérisé en ce que l'on transforme le produit obtenu en sel d'addition d'acide.
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