CH490406A - Verfahren zur Herstellung von Dihydrodibenzocycloheptenverbindungen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Dihydrodibenzocycloheptenverbindungen

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CH490406A
CH490406A CH1404968A CH1404968A CH490406A CH 490406 A CH490406 A CH 490406A CH 1404968 A CH1404968 A CH 1404968A CH 1404968 A CH1404968 A CH 1404968A CH 490406 A CH490406 A CH 490406A
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acid
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dihydrodibenzocycloheptene
dibenzo
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CH1404968A
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Albrecht Dr Edenhofer
Hans Dr Spiegelberg
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Hoffmann La Roche
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Description


  



  Verfahren zur Herstellung von   Dihydrodibenzocycloheptenverbindungen   
Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung von Dihydrodibenzocycloheptenverbindungen der allgemeinen Formel
EMI1.1     
 in der   R8    Wasserstoff oder Alkyl und   R4    und   Rs    Wasserstoff oder einen oder mehrere der Substituenten Halogen, Alkyl, Trifluormethyl, Alkoxy, Alkylmercapto oder Acyl darstellen, sowie von Ketalen und Säureadditionssalzen dieser Verbindungen.



   Die aromatischen Ringe der Verbindungen der Formel I können durch ein oder mehrere Halogenatome insbesondere durch Chlor oder Brom; durch Alkylgruppen, insbesondere Alkylgruppen mit bis zu 7 Kohlenstoffatomen, wie Methyl, Aethyl oder Propyl; durch Alkoxygruppen, insbesondere Alkoxygruppen mit bis zu 7 Kohlenstoffatomen, wie Methoxy oder Aethoxy; durch   Alkylmercaptogruppen,    insbesondere Alkylmercaptogruppen mit bis zu 7 Kohlenstoffatomen, wie Methyl  mercapto;    durch Acylgruppen, insbesondere durch Alkanoyl, wie Acetyl, Alkylsulfonyl mit bis zu 7 Kohlenstoffatomen, wie Methylsulfonyl, Sulfamoyl oder Niederalkylsulfamoyl, insbesondere Methylsulfamoyl, substituiert sein.



   Die Oxogruppe am Kohlenstoffatom 8 kann in den erhaltenen Perbindungen der Formel I durch niedere Alkanole oder Glykole, z. B. durch Methylalkohol oder Aethylenglykol ketalisiert werden.



   Das erfindungsgemässe Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, dass man eine Verbindung der Formel
EMI1.2     
 in der R3, R4 und R5 die oben gegebene Bedeutung haben, durch Umsetzung mit einem Kohlensäurehalogenid oder Kohlensäureester unter Ausbildung des Oxazolidinringes cyclisiert, wonach man das erhaltene Produkt gegebenenfalls mit einem Ketalisierungsmittel umsetzt und/oder gegebenenfalls in ein Säureadditionssalz überführt. 



   Die als Ausgangsstoffe einsetzbaren, gegebenenfalls ringsubstituierten Verbindungen der Formel II, in denen   R3    eine Alkylgruppe darstellt, können aus den entsprechend substituierten Dibenzocycloheptenonen hergestellt werden.



   Diese Ketone lassen sich zum Beispiel durch Behandeln mit einem unterhalogenige Säure abgebenden Mittel, insbesondere N-Bromacetamid, in Gegenwart von Wasser in die entsprechenden 10-Hydroxy-11-halogen10,   1 1-dihydro-SH-dibenzo    [a,d] cyclohepten-5-one überführen.



   Letztere können in an sich bekannter Weise mit   einem    monoalkylsubstituierten Amin umgesetzt werden.



  Die Reaktionspartner werden tunlich in molgleichen Mengen eingesetzt. Die Anwesenheit eines Lösungsmittels ist nicht erforderlich.



   Vorzugsweise führt man die Aminierung unter leichtem Erwärmen, z. B. auf etwa   40-60 0C    durch. Bei flüchtigen Aminen arbeite man tunlich in einem geschlossenen System.



   Die auf diese Weise erhältlichen 10-Hydroxy-11   monoalkylamino-10, 11-dihydro-5H-dibenzo [a,d]cyc-    lohepten-5-one der Formel II können auch unmittelbar aus den gegebenenfalls ringsubstituierten   10,11-Epoxy-    10,   11-dihydro-5H-dibenzo      [a,d]    cyclohepten-5-onen gewonnen werden. Die Epoxyverbindungen lassen sich nämlich direkt zu den gewünschten 10-Hydroxy-11 Amino-Verbindungen aminieren. Sie reagieren auch mit Ammoniak, so dass neben den 10-Hydroxy-11-monoalkylamino-Verbindungen der Formel II die gleichfalls als Ausgangssubstanzen verwendbaren 10-Hydroxy-11 Amino-Verbindungen der Formel II erhältlich sind.



   Die Epoxide können vorteilhafterweise mit einem   Überschuss    von Ammoniak oder eines Monoalkylamines, zweckmässig bei einer Temperatur zwischen 100 und 150   "C,    umgesetzt werden.



   Es ist vorteilhaft, diese Reaktion in Gegenwart eines Lösungsmittels, z. B. in Gegenwart von Aethylalkohol oder Dioxan durchzuführen. Bei flüchtigen Aminen arbeitet man   zweckmässig    in einem geschlossenen System unter Druck.



   Die in der Regel in der trans-Form erhaltenen Verbindungen der Formel II lassen sich in an sich bekannter Weise, z. B. bei einer Temperatur von   0     bis zum Siedepunkt des Reaktionsgemisches unter Ausbildung eines   Oxazolidinringes    cyclisieren. Diese Cyclisierung wird erfindungsgemäss mit Hilfe von Kohlensäureestern oder Kohlensäurehalogeniden durchgeführt.



   Die Kohlensäureester, beispielsweise Diäthylcarbonat, werden vorzugsweise in Gegenwart einer Spur von metallischem Natrium mit der Dihydrodibenzocycloheptenverbindung unter Rückflussbedingungen erhitzt, während die gasförmigen Kohlensäurehalogenide, beispielsweise Phosgen, vorzugsweise in Gegenwart eines säurebindenden Mittels, bei Raumtemperatur eingesetzt werden.



   Die in der Regel in trans-Form erhaltenen Oxazolidone der Formel I können in an sich bekannter Weise durch Behandeln mit Ketalisierungsmitteln, z. B. durch Einwirken niederer Alkanole oder Glykole, insbesondere durch Methylalkohol oder Aethylenglykol, ketalisiert werden.



   Die Verfahrensprodukte der Formel I bilden Salze sowohl mit anorganischen als auch mit organischen Säuren, z. B. mit Halogenwasserstoffsäuren, wie Chlorwasserstoffsäure, mit anderen Mineralsäuren, wie Schwefelsäure, Phosphorsäure, Salpetersäure und mit organischen Säuren, wie Weinsäure, Citronensäure, Oxalsäure, Kampfersulfonsäure, Salicylsäure, Ascorbinsäure, Maleinsäure, Mandelsäure usw. Bevorzugte Salze sind die Hydrohalogenide, insbesondere die Hydrochloride. Die Säureadditionssalze werden vorzugsweise in einem inerten Lösungsmittel durch Behandeln der freien Base mit der entsprechenden Säure hergestellt.



   Die erfindungsgemäss erhältlichen Verbindungen der Formel I, deren Ketale und Säureadditionssalze zeichnen sich durch vielseitige Wirkungen auf das Nervensystem aus. Die anticholinergische Nebenwirkung ist auffallend gering. Sie können als Heilmittel, in Form pharmazeutischer Präparate Verwendung finden, welche sie oder ihre Salze in Mischung mit einem für die enterale oder parenterale Applikation geeigneten pharmazeutischen, organischen oder anorganischen inerten Trägermaterial enthalten. Die pharmazeutischen Präparate können in fester Form, oder in flüssiger Form vorliegen. Gegebenenfalls enthalten sie Hilfsstoffe, wie Konservierungs-, Stabilisierungs-, Netz- oder Emulgiermittel, Salze zur Veränderung des osmotischen Druckes oder Puffer. Sie können auch noch andere therapeutisch wertvolle Stoffe enthalten.



   Beispiel 1
In eine Suspension von   5,1 g      d,l-trans-10-Hydroxy-      1 1-methylamino- 10,1    11-dihydro-5H-dibenzo   [a,d]cyclo-    hepten-5-on und 13,4 g Blei-(2)carbonat in 400 g alkoholfreiem Chloroform wird bei Raumtemperatur unter Rühren 3 Stunden lang ein starker Strom Phosgen eingeleitet. Überschüssiges Phosgen wird durch Einleiten von Luft entfernt. Das Reaktionsgemisch wird anschliessend abgenutscht, der Filtrationsrückstand   mit      50 mol    Chloroform gewaschen. Das Filtrat wird unter vermindertem Druck zur Trockene verdampft.

   Das zurückbleibende   d,l-trans-3-Methyl-2,3;      3a,12b-tetrahydro-8H-di-    benzo   [3,4;6,7]    cyclohept   [1,2-d]    oxazol-2, 8-dion schmilzt nach dem Umkristallisieren aus Methanol bei 169-171   "C.   



   Das als-Ausgangsverbindung eingesetzte   d,l-trans-       10-Hydroxy-1 1-methylamino-10, 11-dihydro-5H-diben-      zo[a,d]      cyclohepten-5-on    kann z. B. wie folgt hergestellt werden:
In einem 0,3 Liter Autoklav aus rostfreiem Stahl mit    Rührwerk werden 11,1 g 10, 10,11-Epoxy-10,11-dihydro-      5H-dibenzo [a, d] cyclohepten-5-on,    50   ml    Dioxan und 15,5 g Methylamin vorgelegt und unter Rühren 8 Stunden auf 110   OC    erhitzt. Nach dem Abkühlen werden die flüchtigen Anteile unter vermindertem Druck verdampft, der Rückstand in abs. Alkohol gelöst, mit alkoholischer Salzsäure kongosauer gestellt und das Hydrochlorid mit Aether gefällt.

   Zur Überführung in die freie Base wird das Hydrochlorid in Wasser gelöst, mit wässerigem Ammoniak alkalisch gestellt, wobei das   d,l-trans-10-       Hydroxy-1 1-methylamino-10, 11-dihydro-SH-dibenzo-      [a,d]    cyclohepten-5-on auskristallisiert. Die Base wird nach einigen Stunden abfiltriert und mit Wasser gewaschen. Sie schmilzt nach dem Umkristallisieren aus Aethanol bei 198-199   OC.   



   Eine andere als Ausgangsmaterial einsetzbare Verbindung kann wie folgt hergestellt werden:
In einem   2-Liter-Schüttelautoklav    aus rostfreiem Stahl mit Einsatzgefäss werden 110 g   10,11-Epoxy-      10, 11-dihydro-SH-dibenzo      [a,d]cyclohepten-5-on    und   1000 mol    wässriges Ammoniak (etwa   28 0/0)    vorgelegt und 1 Stunde bei 110   "C    geschüttelt. Nach dem Abkühlen wird das Rohprodukt abgenutscht, mit viel Wasser gewaschen und unter Kühlung in 3 n wässeriger Salzsäure gelöst. Die Lösung wird mit   200ml    Chloroform extrahiert, über Aktivkohle filtriert und unter Eiskühlung mit 3 n wässerigem Ammoniak alkalisch gestellt.



  Das auskristallisierende   d,l-trans-10-Hydroxy-1      1-amino-    10,   1 1-dihydro-SH-dibenzo      [a,d]    cyclohepten-5-on wird   abgenutscht    und gründlich mit Wasser gewaschen. Die Base schmilzt nach dem Umkristallisieren aus Aethanol   bei 205-206  C.



   PATENTANSIPRUCH   
Verfahren zur Herstellung von Dihydrodibenzocycloheptenverbindungen der Formel
EMI3.1     
 in der   R3    Wasserstoff oder Alkyl und R4 und R5 Wasserstoff oder einen oder mehrere der Substituenten Halogen, Alkyl, Trifluormethyl, Alkoxy, Alkylmercapto oder Acyl darstellen, dadurch gekennzeichnet, dass man eine Verbindung der Formel
EMI3.2     
 durch Umsetzung mit einem Kohlensäurehalogenid oder Kohlensäureester unter Ausbildung des Oxazolidinringes cyclisiert.

Claims (1)

  1. UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man das erhaltene Produkt mit einem Ketalisierungsmittel umsetzt.
    2. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man das erhaltene Produkt in ein Säureadditionssalz überführt.
    3. Verfahren nach Patentanspruch oder einem der Unteransprüche 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass man d,b-trans-10 Hydroxy-ll-amino (oder monoalkyl amino).10,1 1-dihydro-dibenzo [a, d] cyclohepten-5-on mit Phosgen umsetzt.
    4. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass vorhandene Acylgruppen Sulfamoyl- oder Alkylsulfamoylgruppen darstellen.
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